JP3016810B2 - C lower 1 lower 4 carboxylate polymer and oily composition containing viscosity index improver - Google Patents

C lower 1 lower 4 carboxylate polymer and oily composition containing viscosity index improver

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JP3016810B2 JP2044670A JP4467090A JP3016810B2 JP 3016810 B2 JP3016810 B2 JP 3016810B2 JP 2044670 A JP2044670 A JP 2044670A JP 4467090 A JP4467090 A JP 4467090A JP 3016810 B2 JP3016810 B2 JP 3016810B2
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Description

【発明の詳細な説明】 発明の分野 本発明は、ある種の油質組成物の流れ特性及び粘度特
性を向上させるための添加剤、並びにかかる添加剤を含
有する油質組成物に関する。より具体的に言えば、本発
明は、潤滑油組成物の粘度指数の如き低温流れ特性及び
粘度特性を向上させるための添加剤、ならびにかかる添
加剤を含有する潤滑油組成物に関する。更に具体的に言
えば、本発明は、かかる添加剤を含みそして向上された
低温流れ特性及び粘度特性を示す改良された潤滑油組成
物に関する。また、本発明は、油質組成物特にエンジン
クランクケース潤滑油組成物の流れ特性及び粘度特性を
向上させる方法にも関する。Description: FIELD OF THE INVENTION The present invention relates to additives for improving the flow and viscosity properties of certain oily compositions, and to oily compositions containing such additives. More specifically, the present invention relates to additives for improving low temperature flow properties and viscosity properties, such as the viscosity index of lubricating oil compositions, and lubricating oil compositions containing such additives. More specifically, the present invention relates to improved lubricating oil compositions containing such additives and exhibiting improved cold flow and viscosity properties. The invention also relates to a method for improving the flow and viscosity characteristics of an oily composition, especially an engine crankcase lubricating oil composition.

発明の背景 斯界では、潤滑油又は燃料油添加剤として使用するた
めの種々の化合物が知られている。これらの中に、流動
点降下剤、粘度指数向上用化合物、ワックス結晶調整剤
等と様々に称される化合物がある。特に、キャッシュマ
ン氏外の米国特許第2,825,717号には、ポリカルボン酸
エステルと酢酸ビニルの如きビニル化合物を包含する他
の重合性単量体物質との共重合によってある種の潤滑油
添加剤を製造することが開示されている。ここで好まし
い不飽和ポリカルボン酸エステルは、C1〜C18脂肪族ア
ルコールから生成されるフマル酸エステルである。BACKGROUND OF THE INVENTION Various compounds are known in the art for use as lubricating or fuel oil additives. Among these are compounds variously referred to as pour point depressants, compounds for improving the viscosity index, wax crystal modifiers, and the like. In particular, U.S. Pat.No. 2,825,717 issued to Cashman et al. Discloses certain lubricating oil additives by copolymerization of polycarboxylic acid esters with other polymerizable monomeric materials, including vinyl compounds such as vinyl acetate. Manufacturing is disclosed. Presently preferred unsaturated polycarboxylic acid esters, fumaric acid esters produced from C 1 -C 18 aliphatic alcohols.

バートレット氏の米国特許第2,618,602号には、ある
種の特定のフマル酸アルキルエステルを重合させること
によって得られる流動点降下用及び（又は）粘度指数向
上用物質が開示されている。特に、この特許には、かか
る目的に対してC12〜C14アルコールの重合フマル酸エス
テルを使用することが開示されている。この特許には特
にC12アルコールがC14アルコールよりも有効であること
が開示されているけれども、両方の重合エステルとも流
動点降下特性を示した。Bartlett in U.S. Pat. No. 2,618,602 discloses pour point depressing and / or viscosity index improving materials obtained by polymerizing certain alkyl fumarate esters. In particular, this patent, the use of polymerizing fumarate of C 12 -C 14 alcohols have been disclosed for such purposes. Although it is disclosed in particular C 12 alcohols in this patent is more effective than C 14 alcohols, both polymerized esters exhibited pour point depressing properties.

ロッシイ氏外の米国特許第4,089,589号には、粘度指
数向上用エチレン共重合体を含む高ワックス分潤滑油の
粘度指数を向上させるための成分の１つとして、アクリ
ル酸若しくはメタクリル酸と10〜18個の炭素原子を含有
する一価アルコールとの重合体エステルよりなるポリエ
ステル及び（又は）C2〜C18アルカン酸のビニルアルコ
ールエステル（例えば、酢酸ビニル）とジ（C6〜C18ア
ルコール）フマレートとの共重合体を包含する潤滑油流
動点降下剤の特定の混合物を使用することが開示されて
いる。また、ワイマン氏の米国特許第3,250,715号に
は、潤滑油の流動点を向上させるためのフマル酸ジアル
キルとビニルエステルとアルキルビニルエーテルとの三
元重合体（特に、フマル酸ジアルキルが、テトラデシル
アルコール単独を含めた種々のC10〜C18アルコール並び
に平均して12〜14個の炭素原子のアルコール混合物から
製造されたもの）が開示されている。Rossi et al U.S. Pat.No. 4,089,589 discloses that acrylic acid or methacrylic acid is used as one of components for improving the viscosity index of a high wax lubricating oil containing an ethylene copolymer for improving the viscosity index. copolyester and comprised of polymer esters with monohydric alcohols containing carbon atoms (or) C 2 -C 18 vinyl alcohol esters of alkanoic acids (e.g., vinyl acetate) and di (C 6 -C 18 alcohol) fumarate It is disclosed to use certain mixtures of lubricating oil pour point depressants, including copolymers with: U.S. Pat. No. 3,250,715 to Wyman also discloses a terpolymer of dialkyl fumarate, vinyl ester, and alkyl vinyl ether for improving the pour point of lubricating oil (particularly, dialkyl fumarate is a compound of tetradecyl alcohol alone). various C 10 -C 18 alcohol and an average of 12 to 14 amino those prepared from alcohol mixtures of carbon atoms) is disclosed, including.

また、1985年２月20日に出願された米国特許願第703,
339号（現在、特許第4,713,088号）及び同第703,340号
には、様々な中間留出油燃料組成物中にその流動点を下
げ且つその中のワックス結晶の寸法を制御するために添
加剤（具体的には特定のフマル酸ジアルキルと酢酸ビニ
ルとの共重合体を包含する）を使用することが開示され
ている。より具体的に言えば、これらの特許出願には、
重合体又は共重合体のアルキル基中の平均炭素数が12〜
14でなければならないようなかかる添加剤を使用するこ
とが開示されている。加えて、これらの添加剤は、ポリ
オキシアルキレンエステル、エーテル、エステル／エー
テル及びこれらの混合物との並びに種々の他の添加剤と
の併用において有効であるとも開示されている。更に、
英国特許第2,023,645号には、留出物燃料油を処理する
際に種々の三成分系を使用することが開示されている。
これらの三成分系は、第一成分として、エチレンに種々
のモノ−又はジエステル（例えば、酢酸ビニル及びC13
フマレート）を重合させたものを含めて種々のエチレン
重合体の如きエチレン基幹を有する流れ改良剤、第二成
分として、種々の油溶性エステル及び（又は）それより
も高級のオレフィン重合体（例えば、フマル酸ジアルキ
ル／酢酸ビニル共重合体）の如き潤滑油流動点降下剤、
そして第三成分として、種々の極性油溶性化合物（例え
ば、フェナート、スルホネート、ホスフェート及びカル
ボキシレート）をそれぞれ含む。Also, U.S. Patent Application No. 703, filed on February 20, 1985,
Nos. 339 (now patents 4,713,088) and 703,340 describe additives in various middle distillate fuel compositions to lower their pour point and control the size of wax crystals therein. Specifically, a specific dialkyl fumarate / vinyl acetate copolymer is disclosed). More specifically, these patent applications include:
The average carbon number in the alkyl group of the polymer or copolymer is 12 to
It is disclosed to use such an additive that must be 14. In addition, these additives are also disclosed as being effective in combination with polyoxyalkylene esters, ethers, esters / ethers and mixtures thereof and with various other additives. Furthermore,
British Patent No. 2,023,645 discloses the use of various ternary systems in treating distillate fuel oil.
These three component system, as a first component, various ethylene mono - or diesters (e.g., vinyl acetate and C 13
Fumarate), including ethylene-based flow improvers, including various ethylene polymers, including polymerized versions thereof, as a second component, various oil-soluble esters and / or higher olefin polymers (e.g., Lubricating oil pour point depressants such as dialkyl fumarate / vinyl acetate copolymer),
As the third component, various polar oil-soluble compounds (for example, phenate, sulfonate, phosphate and carboxylate) are respectively contained.

また、ルータス氏の米国特許第4,661,121号及び同第
4,661,122号には、沸点が120〜500℃の範囲内の燃料中
に生成するワックス結晶の寸法は、モノエチレン式不飽
和C4〜C8モノ−又はジカルボン酸のモノ−及びジ−ｎ−
アルキルエステルの重合体及び共重合体（ここで、ｎ−
アルキル基中の炭素原子の平均数は14〜18個である）を
包含する添加剤によって調整し得ることが開示されてい
る。これらの特許は、フマル酸ジ−ｎ−アルキルと酢酸
ビニルとの共重合体が好ましいことを示し、またこのフ
マル酸エステルを単一アルコール又はアルコールの混合
物から製造することができ、そしてかかる混合物を用い
るときにはそれらがエステル化の前に混合されることを
具体的に述べている。更に、これらの特許は、各種エチ
レン不飽和エステル共重合体流れ改良剤を助添加剤とし
て使用することを開示しているが、しかしこれらの添加
剤がアルコール混合物から製造されることについては具
体的に述べていない。1986年12月19日付け米国特許願第
944,545号（これは、1984年３月14日付け出願の米国特
許願第589,536号の分割出願である）には、脱ワックス
助剤として、フマル酸ジアルキルと酢酸ビニルとの共重
合体（ここで、アルキル基の大部分はC20〜C24アルキル
基である）が開示されている。1987年５月22日付けの米
国特許願第53,698号には、（ｉ）式 ［式中、Ｒ′は水素か又はCOOR基のどちらかであり、そ
してＲはC14アルキル基である］を有する不飽和モノ−
又はジカルボキシエステルの低分子量重合体及び共重合
体（例えば、共重合体）、及び（ii）潤滑油中に可溶性
又は分散性のエチレン不含重合体好ましくはフマル酸ジ
アルキルとビニルエステルとの共重合体（ここで、フマ
レートはC6〜C20アルコールの混合物でエステル化され
ている）からなる低分子量潤滑油流れ改良剤（LOFI）と
を含む油質組成物用の二成分流れ改良剤組成物が開示さ
れている。Also, Mr. Rutus, U.S. Pat.
No. 4,661,122 states that the size of the wax crystals formed in the fuel having a boiling point in the range of 120-500 ° C. is monoethylenically unsaturated C 4 -C 8 mono- or di-carboxylic acid mono- and di-n-.
Polymers and copolymers of alkyl esters (where n-
(The average number of carbon atoms in the alkyl group is from 14 to 18). These patents indicate that copolymers of di-n-alkyl fumarate and vinyl acetate are preferred, and that the fumarate can be prepared from a single alcohol or a mixture of alcohols, and that such a mixture can be prepared. It states that when used they are mixed before esterification. Further, these patents disclose the use of various ethylenically unsaturated ester copolymer flow improvers as co-additives, but it is specific that these additives are made from alcohol mixtures. Did not mention. U.S. patent application dated December 19, 1986
No. 944,545 (which is a divisional application of U.S. Patent Application No. 589,536 filed on March 14, 1984) includes, as a dewaxing aid, a copolymer of dialkyl fumarate and vinyl acetate (where , most of the alkyl groups are C 20 -C 24 alkyl group) are disclosed. U.S. Patent Application No. 53,698, filed May 22, 1987, includes formula (i) Wherein R ′ is either hydrogen or a COOR group, and R is a C 14 alkyl group.
Or low molecular weight polymers and copolymers of dicarboxyesters (eg, copolymers) and (ii) ethylene-free polymers soluble or dispersible in lubricating oils, preferably dialkyl fumarate and vinyl esters. polymer (here, fumarates C 6 -C 20 are esterified with a mixture of alcohol) two-component flow improver composition for oleaginous composition comprising a made of a low molecular weight lubricating oil flow improvers (LOFI) Is disclosed.

エチレン−α−オレフィン共重合体例えばエチレン−
プロピレン共重合体の如き種々の油溶性炭化水素重合体
物質は、潤滑油の如き油質組成物用の粘度指数向上剤と
して有用であることが知られている。Ethylene-α-olefin copolymer such as ethylene-
Various oil-soluble hydrocarbon polymer materials such as propylene copolymers are known to be useful as viscosity index improvers for oily compositions such as lubricating oils.

これらの様々な種類の添加剤組成物はそれらが用いら
れるところの特定の環境中において種々の成功度をもた
らしたけれども、エチレンとプロピレンとの共重合体の
如きある種の粘度向上剤を含有するものの如き種々の潤
滑油組成物、並びに潤滑油流れ改良剤を含有するような
潤滑油組成物は、クランクケース潤滑油の低温ポンプ圧
送性を測定するように設計された最近採用されているよ
り厳正な低温緩冷部性能試験には合格しにくいことが認
められた。それ故に、本発明の目的は、向上した低温ポ
ンプ圧送性及び粘度特性を示す油質組成物特に潤滑油組
成物を提供することである。Although these various types of additive compositions have provided varying degrees of success in the particular environment in which they are used, they contain certain viscosity improvers, such as copolymers of ethylene and propylene. Various lubricating oil compositions such as those, as well as lubricating oil compositions containing lubricating oil flow improvers, have become more stringent than recently employed designed to measure the low temperature pumpability of crankcase lubricating oils. It was recognized that it was difficult to pass the low temperature slow cooling part performance test. It is therefore an object of the present invention to provide oily compositions, especially lubricating oil compositions, which exhibit improved low temperature pumpability and viscosity properties.

発明の概要 本発明に従えば、（ｉ）潤滑油の如き油質物質、（i
i）式 ［式中、Ｒ′は水素か又はCOOR基のどちらかであり、そ
してＲはC14アルキル基である］を有する不飽和モノ−
又はジカルボキシエステルの低分子量例えば低数平均分
子量（ｎ）重合体及び共重合体からなる潤滑油流れ改
良剤（LOFI）である第一添加剤又は成分、及び（iii）
油溶性炭化水素重合体粘度指数向上剤好ましくはエチレ
ン−α−オレフィン共重合体である第二添加剤又は成分
を含む、改良された低温流れ特性及び粘度特性を示す油
質組成物特に潤滑油組成物が提供される。SUMMARY OF THE INVENTION According to the present invention, (i) an oily substance such as a lubricating oil;
i) Formula Wherein R ′ is either hydrogen or a COOR group, and R is a C 14 alkyl group.
Or a first additive or component which is a lubricating oil flow improver (LOFI) comprising a low molecular weight, eg low number average molecular weight ( n ), polymer and copolymer of a dicarboxyester; and (iii)
Oil-soluble hydrocarbon polymer viscosity index improver An oily composition, especially a lubricating oil composition, having improved cold flow and viscosity properties, comprising a second additive or component which is preferably an ethylene-α-olefin copolymer Things are provided.

本発明の好ましい具体例では、第一添加剤即ち潤滑油
流れ改良剤は、上の式（Ｉ）のカルボキシエステル単量
体のうちの少なくとも１種に式 ［式中、R1は約１〜18個の炭素原子好ましくは約１〜６
個の炭素原子最とも好ましくは１個の炭素原子を含有す
るアルキル基である］を有する重合性ビニルエステル単
量体化合物の如き様々な異なる化合物を共重合させた低
分子量（ｎ）共重合体からなる。式（II）の好ましい
エステル単量体は酢酸ビニルである。In a preferred embodiment of the present invention, the first additive or lubricating oil flow improver comprises at least one carboxyester monomer of formula (I) above having the formula Wherein R 1 is about 1 to 18 carbon atoms, preferably about 1 to 6 carbon atoms.
Low molecular weight ( n ) copolymers of various different compounds such as polymerizable vinyl ester monomer compounds having at least one carbon atom, most preferably an alkyl group containing one carbon atom. Consists of A preferred ester monomer of formula (II) is vinyl acetate.

第二添加剤即ち粘度指数向上剤は、油溶性炭化水素重
合体好ましくはエチレン−α−オレフィン共重合体更に
好ましくはエチレン−プロピレン共重合体からなる。The second additive, a viscosity index improver, comprises an oil-soluble hydrocarbon polymer, preferably an ethylene-α-olefin copolymer, more preferably an ethylene-propylene copolymer.

詳細な記述 本発明の油質組成物は、（ｉ）一般には主要量の油質
物質好ましくは潤滑油、（ii）不飽和カルボキシエステ
ルの重合体又は共重合体よりなる第一添加剤、及び（ii
i）炭化水素重合体粘度指数向上剤よりなる第二添加剤
を含む。DETAILED DESCRIPTION The oily composition of the present invention comprises (i) a generally major amount of an oily material, preferably a lubricating oil, (ii) a first additive consisting of a polymer or copolymer of an unsaturated carboxy ester, and (Ii
i) including a second additive comprising a hydrocarbon polymer viscosity index improver.

本発明の第一添加剤は、潤滑油流れ改良剤であり、そ
して式 ［式中、Ｒ′は水素か又はCOOR基のどちらかであり、そ
してＲはC14アルキル基である］によって表わされる重
合体又は共重合体よりなる。これらのエステル及びジエ
ステル重合体の製造法は、不飽和モノ−若しくはジカル
ボン酸又はそれらの対応する無水物間のエステル化反応
並びにエステル化単量体の重合を包含し、そしてキャシ
ュマン氏外の米国特許第2,825,717号のカラム２の35行
目以下に具体的に開示されるように斯界において周知で
ある。The first additive of the present invention is a lube oil flow improver and has the formula Wherein, R 'is either hydrogen or a COOR radical, and R is a C 14 alkyl group consisting of a polymer or copolymer represented by. The preparation of these ester and diester polymers involves the esterification reaction between unsaturated mono- or dicarboxylic acids or their corresponding anhydrides as well as the polymerization of esterified monomers, and is described in US Pat. It is well known in the art as specifically disclosed in column 2, line 35 et seq. Of Patent 2,825,717.

Ｒによって表わされるアルキル基は直鎖又は僅かに分
岐したものであってよいけれども、直鎖アルキル基が好
ましい。Although the alkyl group represented by R may be straight or slightly branched, straight chain alkyl groups are preferred.

式（Ｉ）の化合物のいくらかの例として、 及び が挙げられる。As some examples of compounds of formula (I), as well as Is mentioned.

第一添加剤又は成分は、ホモ重合体例えば式（Ｉ）の
単量体から誘導されるホモ重合体又は以下に規定する如
き共重合体であってよい。The first additive or component may be a homopolymer, for example a homopolymer derived from the monomer of formula (I) or a copolymer as defined below.

第一添加剤又は成分は、好ましくは、式（Ｉ）におい
てＲ′がCOORであるジエステル単量体と、ある種の特定
の重合体単量体化合物即ちビニルエステル、α−オレフ
ィン又はスチレン類例えばスチレンそれ自体との共重合
体を包含する。これらの共重合性化合物のうちの１つ
は、式 ［式中、R1は１〜約18個の炭素原子好ましくは１〜約６
個の炭素原子最とも好ましくは１個の炭素原子を含有す
るアルキル基である］の単量体好ましくは酢酸ビニルで
あり、そしてこれは、ペルオキシド触媒の如き遊離基開
始剤の存在下に実施される反応において式（Ｉ）のジエ
ステルと共重合される。The first additive or component is preferably a diester monomer wherein R 'is COOR in formula (I) and certain specific polymer monomer compounds, i.e., vinyl esters, [alpha] -olefins or styrenes such as Includes copolymers with styrene itself. One of these copolymerizable compounds has the formula Wherein R 1 is 1 to about 18 carbon atoms, preferably 1 to about 6
Carbon atoms most preferably an alkyl group containing one carbon atom], preferably vinyl acetate, and which is carried out in the presence of a free radical initiator such as a peroxide catalyst. In the reaction, the copolymer is copolymerized with the diester of the formula (I).

第一成分は、低分子量、即ち、せいぜい約40,000典型
的には約1,500〜約40,000好ましくは約2,500〜約15,000
の範囲内の数平均分子量（ｎ）によって特徴づけられ
る。The first component has a low molecular weight, i.e., at most about 40,000, typically about 1,500 to about 40,000, preferably about 2,500 to about 15,000.
Is characterized by a number average molecular weight ( n ) in the range

別法として、本発明の第一成分潤滑油流れ改良剤のか
かる分子量は、かかる重合体が示す比粘度によって都合
よく表現される。従って、かかる比粘度は、典型的には
約0.11〜約2.2好ましくは約0.2〜約0.9最とも好ましく
は約0.2〜約0.7の範囲内である。Alternatively, such molecular weights of the first component lubricating oil flow improvers of the present invention are conveniently described by the specific viscosity exhibited by such polymers. Accordingly, such specific viscosities typically range from about 0.11 to about 2.2, preferably from about 0.2 to about 0.9, and most preferably from about 0.2 to about 0.7.

かかる比粘度は、次の等式 ［式中、“溶液のK-vis"は、約0.003cSt/秒の粘度計定
数を持つウッベローデ粘度計を使用して市販混合キシレ
ン（溶媒）中に溶解した重合体の2.0質量／容量％溶液
（活性成分基準）に対して104゜F（40℃）で測定した動
粘度であり、そして“溶媒のK-vis"は同じ温度における
溶媒単独の対応する動粘度である］に従って測定され
る。ここで報告するすべての比粘度は上記の方法によっ
て測定される。Such a specific viscosity is given by the following equation: [ Where K- vis of the solution is a 2.0% w / v solution of the polymer dissolved in commercially available mixed xylene (solvent) using a Ubbelohde viscometer with a viscometer constant of about 0.003 cSt / sec. (K- vis of solvent is the corresponding kinematic viscosity of the solvent alone at the same temperature), measured at 104 ° F. (40 ° C.) relative to (active ingredient basis). All specific viscosities reported herein are measured by the method described above.

式（Ｉ）及び（II）によって表わされる単量体成分の
共重合体を第一成分として用いるときには、かかる単量
体の重合に対して用いられるモル比は、典型的には約1.
3:1〜約0.5:1好ましくは約1.2:1〜約0.5〜１最とも好ま
しくは約1.2:1〜約1:1の範囲を変動してよい。When a copolymer of monomer components represented by formulas (I) and (II) is used as the first component, the molar ratio used for the polymerization of such monomers is typically about 1.
It may vary from 3: 1 to about 0.5: 1, preferably from about 1.2: 1 to about 0.5 to 1, most preferably from about 1.2: 1 to about 1: 1.

更に、エステル化、ホモ重合及び共重合反応の条件に
関する詳細は、第二成分のビニルエステル含有共重合体
との関連で以下に記載したジカルボン酸エステルのエス
テル化及び共重合に関して以下に記載したものと本質上
同じである。Further details regarding the conditions of the esterification, homopolymerization and copolymerization reactions are described below with respect to the esterification and copolymerization of dicarboxylic acid esters described below in connection with the vinyl ester-containing copolymer of the second component. And is essentially the same.

好ましい特定のジカルボン酸又は無水物単量体は、そ
の共単量体の種類に左右される。かくして、共単量体が
ビニルエステルであるときには、好ましいジカルボン酸
はフマル酸である。共単量体がα−オレフィン又はスチ
レンであるときには、好ましいジカルボン酸単量体は無
水マレイン酸である。The preferred specific dicarboxylic acid or anhydride monomer will depend on the type of co-monomer. Thus, when the comonomer is a vinyl ester, the preferred dicarboxylic acid is fumaric acid. When the comonomer is an α-olefin or styrene, the preferred dicarboxylic acid monomer is maleic anhydride.

更に、ジカルボン酸又は無水物単量体を先ずエステル
化し次いで共重合させるか、又は遊離酸若しくは無水物
単量体を先ず共重合させ次いでエステル化するのが好ま
しいかどうかは、ジカルボン酸単量体及びその共単量体
の特定の種類に左右される。Furthermore, whether it is preferable to first esterify and then copolymerize the dicarboxylic acid or anhydride monomer or to first copolymerize and then esterify the free acid or anhydride monomer depends on the dicarboxylic acid monomer And the particular type of co-monomer.

かくして、例えば、フマル酸単量体又は他のジカルボ
ン酸単量体をビニルエステルとの共重合前に先ずエステ
ル化するのが慣用されている方法である。Thus, for example, it is a common practice to first esterify the fumaric acid monomer or other dicarboxylic acid monomer prior to copolymerization with the vinyl ester.

これとは対照をなして、無水マレイン酸をスチレン又
はα−オレフィンと共に共重合させ次いでエステル化す
るのも慣用されている方法である。In contrast, it is a common practice to copolymerize maleic anhydride with styrene or α-olefins and then esterify.

その上、ジカルボン酸単量体のカルボキシル基の全部
の完全エステル化を達成するのが好ましいけれども、有
効なエステル化可能カルボキシル基の典型的には約70モ
ル％以上好ましくは約80モル％以上の部分エステル化を
行なうことが可能である。Moreover, while it is preferred to achieve complete esterification of all of the carboxyl groups of the dicarboxylic acid monomer, typically at least about 70 mol%, preferably at least about 80 mol% of available esterifiable carboxyl groups are available. It is possible to carry out partial esterification.

潤滑油流れ改良剤即ち第一成分添加剤は、ある種の不
飽和ジカルボキシエステルとある種の特定の重合性単量
体化合物即ちビニルエステル、α−オレフィン又はスチ
レンとの共重合体であるのが好ましい。The lubricating oil flow improver or first component additive is a copolymer of certain unsaturated dicarboxy esters and certain specific polymerizable monomeric compounds such as vinyl esters, α-olefins or styrene. Is preferred.

好適なエチレン式不飽和ジカルボン酸又はそれらの無
水物（場合によってはエステル化される）は、ビシナル
炭素上に位置されたカルボキシル又は無水物基を有しそ
して未エステル化単量体分子中に４〜10個の炭素原子を
有する。かくして、好適なジカルボン酸又は無水物は、
フマル酸、無水マレイン酸、メサコン酸、シトラコン酸
及び無水物並びにイタコン酸及びその無水物を包含す
る。Suitable ethylenically unsaturated dicarboxylic acids or their anhydrides (optionally esterified) have a carboxyl or anhydride group located on the vicinal carbon and have 4 Has ~ 10 carbon atoms. Thus, suitable dicarboxylic acids or anhydrides are
Includes fumaric acid, maleic anhydride, mesaconic acid, citraconic acid and anhydride, and itaconic acid and its anhydride.

従って、エステル化はC14アルコールで行われるが、
このアルコールは僅かに分枝した鎖又は直鎖であってよ
く、好ましくは直鎖であり、そして最とも好ましくは直
鎖アルキルのアルコールである。かくして、エステル化
に対して用いられるアルコールはC14脂肪族アルコール
から選択される。第二及び第三アルコールよりも第一ア
ルコールの方が好ましく、そしてこのアルコールは飽和
型であるのが好ましいけれども、いくらかの不飽和度
（即ち、約２モル％未満）は許容可能である。高度に分
枝したアルコールよりも直鎖及び僅かに分枝鎖のアルコ
ールの方が好ましい。Thus, although the esterification is carried out in the C 14 alcohol,
The alcohol may be slightly branched or straight chain, preferably straight chain, and is most preferably a straight chain alkyl alcohol. Thus, the alcohol used for esterification is selected from C 14 aliphatic alcohols. Primary alcohols are preferred over secondary and tertiary alcohols, and although the alcohols are preferably in the saturated form, some degree of unsaturation (ie, less than about 2 mole%) is acceptable. Straight and slightly branched alcohols are preferred over highly branched alcohols.

先に記載したように、式（Ｉ）のジカルボン酸単量体
は、様々の異なった共単量体と共重合させることができ
る。先に記載したようにこれらの共単量体のうちの最初
のものは式（II）によって表わされるビニルエステルで
あり、そして式（II）の好ましいエステル単量体は酢酸
ビニルである。この群の潤滑油流れ改良剤の中で好まし
い共重合体は、フマル酸C14ジアルキル／酢酸ビニル共
重合体である。As described above, the dicarboxylic acid monomers of formula (I) can be copolymerized with a variety of different comonomers. As previously described, the first of these comonomers is a vinyl ester represented by formula (II), and the preferred ester monomer of formula (II) is vinyl acetate. Preferred copolymers in lubricating oil flow improvers of this group are fumaric acid C 14 dialkyl / vinyl acetate copolymer.

重合反応混合物中における不飽和ジカルボキシル単量
体対ビニルエステルのモル比は、典型的には約1.3:1〜
0.5:1好ましくは約1.2:1〜0.7:1最とも好ましくは約1.
2:1〜1:1の間を変動してよい。The molar ratio of unsaturated dicarboxyl monomer to vinyl ester in the polymerization reaction mixture is typically from about 1.3: 1 to
0.5: 1 preferably about 1.2: 1 to 0.7: 1 most preferably about 1.
It may vary between 2: 1 and 1: 1.

これらの共重合体は、成分単量体の全部の混合物であ
って重合体を本質上含まない混合物で出発して通常の遊
離基重合技術によって製造することができる。かくし
て、重合体は、ランダム重合体であって、グラフト又は
ブロック共重合体ではない。通常の遊離基重合触媒例え
ばアゾビス（イソブチロニトリル）、第三ブチルヒドロ
ペルオキシド及びベンゾイソペルオキシドを用いること
ができる。かかる重合技術は、溶剤の不在下にそのまま
で即ち塊状で行なうことができる。These copolymers can be prepared by conventional free radical polymerization techniques starting from a mixture of all of the component monomers, essentially free of the polymer. Thus, the polymer is a random polymer, not a graft or block copolymer. Conventional free radical polymerization catalysts such as azobis (isobutyronitrile), tert-butyl hydroperoxide and benzoisoperoxide can be used. Such polymerization techniques can be carried out neat, ie in bulk, in the absence of a solvent.

エステル単量体の重合は、好ましくは、ヘキサン若し
くはヘプタンの如き不活性炭化水素溶剤又は低粘度潤滑
油中において実施される。重合は、酸素を含まない反応
器中において実施される。所望の雰囲気は、斯界に知ら
れるように重合を窒素雰囲気中で実施することによって
維持することができる。開始前の選択に依存して約65〜
約150℃の温度を用いることができる。重合は、大気圧
又は大気圧よりも高い圧力のどちらかにおいてそしてバ
ッチ式又は連続式のどちらかで実施される。重合は、規
定の重合度に達したときに抑制剤を反応混合物に加える
如き公知技術によって停止させることができ、又は完結
まで進めることもできる。The polymerization of the ester monomers is preferably carried out in an inert hydrocarbon solvent such as hexane or heptane or a low viscosity lubricating oil. The polymerization is carried out in an oxygen-free reactor. The desired atmosphere can be maintained by performing the polymerization in a nitrogen atmosphere, as is known in the art. About 65 ~ depending on choice before starting
A temperature of about 150 ° C. can be used. The polymerization is carried out at either atmospheric or superatmospheric pressure and either batchwise or continuous. The polymerization can be stopped by known techniques, such as adding an inhibitor to the reaction mixture when the specified degree of polymerization is reached, or it can proceed to completion.

不飽和ジカルボキシル単量体との共重合に用いられる
第二種類の共単量体はα−オレフィンである。分枝鎖α
−オレフィンよりも直鎖α−オレフィンの方が好まし
い。その上、もし分枝が存在するならば、それはβ−炭
素に存在すること及びかかる分枝はせいぜい約５個好ま
しくはせいぜい約２個の炭素原子を含有することが好ま
しい。好適なα−オレフィンは、１分子当り典型的には
約６〜46個例えば約10〜22個好ましくは約18個の炭素原
子を含有する。オレフィンの混合物例えばC10〜C24混合
物を用いることもできる。A second type of comonomer used for copolymerization with the unsaturated dicarboxyl monomer is an α-olefin. Branched chain α
Linear α-olefins are preferred over -olefins. Moreover, if a branch is present, it is preferably present at the β-carbon and such branches preferably contain at most about 5, preferably at most about 2 carbon atoms. Suitable α-olefins typically contain about 6 to 46, for example about 10 to 22, preferably about 18 carbon atoms per molecule. Mixtures of olefins e.g. C 10 -C 24 mixture can also be used.

代表的なオレフィンの例としては、１−ヘキセン、１
−ヘプテン、１−ノネン、１−デセン、１−ヘキサデセ
ン、１−オクタデセン、１−エイコセン、１−ヘンエイ
コセン、１−ドコセン、１−トリコンテン、１−テトラ
コンテン、２−メチルオクタデセン、２−エチルエイコ
セン及びこれらの混合物が挙げられる。Examples of typical olefins include 1-hexene, 1
-Heptene, 1-nonene, 1-decene, 1-hexadecene, 1-octadecene, 1-eicosene, 1-heneicosene, 1-docosene, 1-triconten, 1-tetraconten, 2-methyloctadecene, 2-ethyleico And styrene and mixtures thereof.

反応混合物中に用いられるα−オレフィン対不飽和ジ
カルボキシル単量体のモル比は、典型的には約1.2:1〜
0.8:1好ましくは約1.1:1〜0.9:1最とも好ましくは約1:1
の範囲内である。The molar ratio of α-olefin to unsaturated dicarboxyl monomer used in the reaction mixture typically ranges from about 1.2: 1 to
0.8: 1 preferably about 1.1: 1 to 0.9: 1 most preferably about 1: 1
Is within the range.

この群の好ましい共重合体は、１−オクタデセンと無
水マレイン酸との共重合体を以下に記載した態様で上記
のC14アルコールでエステル化したものである。Preferred copolymers of this group are those esterified with C 14 alcohol above embodiments described 1-octadecene and copolymers of maleic anhydride below.

不飽和ジカルボキシ単量体との共重合のための第三の
好ましい共単量体はスチレンの如きスチレン化合物であ
る。A third preferred comonomer for copolymerization with an unsaturated dicarboxy monomer is a styrene compound such as styrene.

この好ましい未エステル化中間体重合体を製造するに
当って、スチレン対不飽和ジカルボキシ含有単量体（例
えば、無水マレイン酸）は、典型的には約3:1〜約1:1好
ましくは約2:1〜約1:1最とも好ましくは約1.5:1〜約1:1
の間を変動してよい。In making this preferred unesterified intermediate polymer, the styrene to unsaturated dicarboxy-containing monomer (e.g., maleic anhydride) is typically from about 3: 1 to about 1: 1 and preferably about 3: 1. 2: 1 to about 1: 1 most preferably about 1.5: 1 to about 1: 1
May vary between.

最とも好ましくは、等モル量のスチレン及び不飽和カ
ルボキシ含有単量体（例えば、無水マレイン酸）が用い
られる。加えて、反応混合物中には少量の他の種々の共
重合性共単量体を含めることができる。「少量」とは、
カルボキシ含有単量体１モル当り種々の単量体典型的に
は約１モル未満好ましくは約0.3モル未満を意味する。
種々の単量体に関連した同様の考慮事項は、ジカルボキ
シ単量体との共重合用の共単量体としてα−オレフィン
を使用する場合にも当てはまる。Most preferably, equimolar amounts of styrene and an unsaturated carboxy-containing monomer (eg, maleic anhydride) are used. In addition, small amounts of other various copolymerizable comonomers can be included in the reaction mixture. "Small amount"
It means less than about 1 mole of the various monomers, typically less than about 0.3 mole per mole of carboxy-containing monomer.
Similar considerations relating to various monomers also apply when using α-olefins as comonomers for copolymerization with dicarboxy monomers.

斯界にはスチレン又はα−オレフィン及びジカルボキ
シ含有単量体を重合させる方法が知られているので、こ
こでこれらを詳細に説明する必要はない。かかる方法と
しては、塊状重合技術が挙げられる。Since methods for polymerizing styrene or α-olefins and dicarboxy-containing monomers are known in the art, they need not be described in detail here. Such methods include bulk polymerization techniques.

ジカルボキシ単量体と共にスチレン又はα−オレフィ
ン共単量体のどちらかを使用する重合反応は、典型的に
は、膜浸透圧法によって測定したときに約25,000未満好
ましくは約15,000未満の数平均分子量を有する未エステ
ル化共重合体を生成するように行われる。エステル化時
には、かかる分子量並びに対応する比粘度は先に記載し
た通りである。Polymerization reactions using either styrene or an α-olefin comonomer with a dicarboxy monomer typically have a number average molecular weight of less than about 25,000, preferably less than about 15,000, as measured by membrane osmometry. Is performed to produce an unesterified copolymer having Upon esterification, such molecular weights and the corresponding specific viscosities are as described above.

得られた共重合体は、次いで、ジカルボキシ単量体の
エステル化に関して先に記載した種類のC14アルコール
でエステル化される。The resulting copolymer is then esterified with C 14 alcohol of the type described above for the esterification of dicarboxy monomer.

このエステル化反応は、エステル化を生ぜしめるのに
典型的な条件下にジカルボキシ含有重合体及びC14アル
コールを単に加熱することによって達成することができ
る。通常、かかる条件は、例えば、少なくとも約80℃好
ましくは約100℃〜約150℃の温度を包含するが、但し、
その温度は反応混合物の分解点よりも下にすべきであり
そしてエステル化の水は反応が進行するにつれて除去さ
れるものとする。かかる条件は、エステル化を促進する
ために過剰のアルコール反応体を使用すること、鉱油、
トルエン、ベンゼン、キシレン等の如き溶剤又は希釈剤
を使用すること、及びトルエンスルホン酸、硫酸、燐酸
等の如きエステル化触媒を使用することを任意に包含す
ることができる。これらの条件及びその変更例は斯界に
おいて周知である。The esterification reaction can be accomplished by simply heating the dicarboxy-containing polymer and C 14 alcohols under conditions typical for causing a esterification. Usually, such conditions include, for example, a temperature of at least about 80 ° C, preferably about 100 ° C to about 150 ° C, with the proviso that:
The temperature should be below the decomposition point of the reaction mixture and the water of esterification should be removed as the reaction proceeds. Such conditions include the use of excess alcohol reactants to promote esterification, mineral oil,
The use of solvents or diluents, such as toluene, benzene, xylene, and the like, and the use of esterification catalysts, such as toluenesulfonic acid, sulfuric acid, phosphoric acid, can optionally be included. These conditions and their modifications are well known in the art.

本発明の第一添加剤又は成分化合物は、油溶性であ
り、適当な溶剤の助けを借りて油中に溶解性であり、又
は安定分散性の物質である。「油溶性」、「溶解性」又
は「安定分散性」を本明細書で用いるときには、それら
は、その物質がすべての割合において油中に可溶性、溶
解性、懇話性又は懸濁可能であることを必ずしも意味し
ていない。しかしながら、これは、第一添加剤化合物が
例えば油の使用環境中においてそれらの意図する効果を
及ぼすのに十分な程度まで油中に可溶性又は安定分散性
であることを意味している。その上、他の添加剤の追加
点な配合によって、所望ならば特定の第一添加剤化合物
の高レベルの配合も可能になる場合がある。The first additive or component compound of the present invention is a substance that is oil-soluble, is soluble in oil with the aid of a suitable solvent, or is a stable dispersion. As used herein, "oil-soluble", "soluble" or "stable dispersible" means that the substance is soluble, soluble, soluble or suspendable in oil in all proportions Does not necessarily mean However, this means that the first additive compounds are soluble or stable dispersible in the oil to an extent sufficient to exert their intended effect, for example, in the use environment of the oil. Moreover, additional formulation of other additives may also allow for higher levels of particular first additive compounds if desired.

本発明の潤滑油組成物は、潤滑油組成物の流れ特性特
に低温流れ特性を向上させるのに有効な量、即ち、潤滑
油の流れ向上に有効な量の第一添加剤又は成分化合物を
含有する。一般には、この有効量は、油の特定の種類に
依存して幾分変動することができる。従って、第一添加
剤化合物に任意の有効量で最終例えば完全配合潤滑油組
成物中に配合することができるけれども、かかる有効量
は、潤滑油組成物に該潤滑油組成物の量を基にして典型
的には約0.1〜約1.5好ましくは約0.1〜約1.0更に好まし
くは約0.1〜約0.5重量％の量の第一添加剤化合物を提供
するのに十分なものにすることが企図される。The lubricating oil composition of the present invention contains an amount of a first additive or a component compound that is effective to improve the flow characteristics of the lubricating oil composition, especially the low-temperature flow characteristics, that is, an amount that is effective to improve the lubricating oil flow. I do. In general, this effective amount can vary somewhat depending on the particular type of oil. Thus, although any effective amount of the first additive compound can be incorporated into the final, e.g., fully formulated lubricating oil composition, such an effective amount is based on the amount of the lubricating oil composition in the lubricating oil composition. And typically about 0.1 to about 1.5, preferably about 0.1 to about 1.0, and more preferably about 0.1 to about 0.5% by weight. .

本発明の第二添加剤又は成分は、炭化水素重合体より
なる粘度指数向上剤又は調節剤である。The second additive or component of the present invention is a viscosity index improver or regulator consisting of a hydrocarbon polymer.

本発明に従って潤滑油中に配合しようとするこれらの
油溶性炭化水素重合体粘度指数（V.I.）向上剤は、一般
には高分子量炭化水素重合体である。そのVI向上剤は、
分散性の付与の如く他の機能特性を含めるために誘導体
化することもできる。These oil-soluble hydrocarbon polymer viscosity index (VI) improvers to be incorporated into lubricating oils according to the present invention are generally high molecular weight hydrocarbon polymers. The VI improver is
Derivatization can also be included to include other functional properties, such as imparting dispersibility.

これらの油溶性VI重合体は、ゲル透過クロマトグラフ
ィー又は膜浸透圧法によって測定したときに一般には約
20,000〜1,000,000好ましくは約40,000〜約300,000の数
平均分子量を有する。These oil-soluble VI polymers are generally of the order of magnitude as determined by gel permeation chromatography or membrane osmometry.
It has a number average molecular weight of from 20,000 to 1,000,000, preferably from about 40,000 to about 300,000.

好適な炭化水素重合体の例としては、α−オレフィン
及び内部オレフィンの両方を含めてC2〜C30例えばC2〜C
8オレフィンのホモ重合体及びこれらの２種以上の単量
体の共重合体が挙げられるが、特に好ましいものはエチ
レンとプロピレンとの共重合体である。ポリイソブチレ
ン、C6及びそれよりも高級のα−オレフィンのホモ重合
体及び共重合体、アタクチックポリプロピレン、スチレ
ンの水素化重合体並びにスチレンと例えばイソプレン及
び（又は）ブタジエンとの共重合体及び三元重合体の如
き他の重合体を用いることもできる。Examples of suitable hydrocarbon polymers, including both α- olefins and internal olefins C 2 -C 30 for example C 2 -C
Examples thereof include a homopolymer of 8- olefin and a copolymer of two or more of these monomers, and a particularly preferable one is a copolymer of ethylene and propylene. Polyisobutylene, C 6 and homopolymers and copolymers of higher of α- olefins than, atactic polypropylene, copolymer of styrene hydrogenated polymers and styrene for example, isoprene and (or) butadiene and three Other polymers such as base polymers can also be used.

より具体的に言えば、本発明において粘度指数向上剤
として光な他の炭化水素重合体は、水素化又は部分水素
化ホモ重合体並びに共役ジエン及び（又は）モノビニル
芳香族化合物と任意成分としてのα−オレフィン又は低
級アルケン例えばC3〜C8α−オレフィン又は低級アルケ
ンとのランダム、テーパー、スター又はブロック共重合
体（三元重合体、四元重合体等を含めて）と記載するこ
とができるものが挙げられる。共役ジエンとしては、イ
ソプレン、ブタジエン、2,3−ジメチルブタジエン、ピ
ペリレン及び（又は）これらの混合物例えばイソプレン
及びブタジエンが挙げられる。モノビニル芳香族化合物
としては、ビニルジ−又はポリ芳香族化合物例えばビニ
ルナフタリン又はこれらの混合物のどれかが挙げられる
が、しかしながら、これらは、スチレン若しくはスチレ
ンのα−炭素原子において置換されたアルキル化スチレ
ン類例えばα−メチルスチレン、又は環炭素において置
換されたスチレン類例えばｏ−、ｍ−、ｐ−メチルスチ
レン、エチルスチレン、プロピルスチレン、イソプロピ
ルスチレン、ブチルスチレン、イソブチレン、第三ブチ
ルスチレン（例えば、ｐ−第三ブチルスチレン）のよう
なモノビニル芳香族化合物であるのが好ましい。また、
ビニルキシレン、メチルエチルスチレン及びエチルビニ
ルスチレンも包含される。これらのランダム、テーパー
及びブロック共重合体中に任意に含められるα−オレフ
ィン及び低級アルケンは、好ましくは、エチレン、プロ
ピレン、ブテン、エチレン−プロピレン共重合体、イソ
ブチレン並びにこれらの重合体及び共重合体を包含す
る。斯界で知られるように、これらのランダム、テーパ
ー及びブロック共重合体は、ビニルピリジン、ビニルラ
クタム、メタクリレート、塩化ビニル、塩化ビニリデ
ン、酢酸ビニル、ステアリン酸ビニル等の如き他の共重
合単量体を比較的少量即ち約５モル未満で含むことがで
きる。More specifically, other hydrocarbon polymers that are light as viscosity index improvers in the present invention are hydrogenated or partially hydrogenated homopolymers and conjugated dienes and / or monovinyl aromatic compounds with optional components. α-olefins or lower alkenes, such as C 3 -C 8 α-olefins or lower alkenes, may be described as random, tapered, star or block copolymers (including terpolymers, quaternary polymers, etc.). What you can do is listed. Conjugated dienes include isoprene, butadiene, 2,3-dimethylbutadiene, piperylene and / or mixtures thereof such as isoprene and butadiene. Monovinyl aromatics include vinyl di- or polyaromatics such as vinyl naphthalene or any of their mixtures, however, these are styrenes or alkylated styrenes substituted at the α-carbon atom of styrene. For example, α-methylstyrene or styrenes substituted at a ring carbon such as o-, m-, p-methylstyrene, ethylstyrene, propylstyrene, isopropylstyrene, butylstyrene, isobutylene, tert-butylstyrene (for example, p- It is preferably a monovinyl aromatic compound such as (tert-butylstyrene). Also,
Also included are vinyl xylene, methyl ethyl styrene and ethyl vinyl styrene. The α-olefin and lower alkene optionally contained in these random, tapered and block copolymers are preferably ethylene, propylene, butene, ethylene-propylene copolymer, isobutylene and their polymers and copolymers. Is included. As is known in the art, these random, tapered and block copolymers can be made of other comonomers such as vinylpyridine, vinyllactam, methacrylate, vinyl chloride, vinylidene chloride, vinyl acetate, vinyl stearate, and the like. It can be included in relatively small amounts, ie, less than about 5 moles.

具体的な例としては、ブタジエン及び（又は）イソプ
レンのランダム重合体並びにイソプレン及び（又は）ブ
タジエン及びスチレンの重合体を包含する。典型的なブ
ロック共重合体としては、ポリスチレン−ポリイソプレ
ン、ポリスチレン−ポリブタジエン、ポリスチレン−ポ
リエチレン、ポリスチレンエチレンプロピレン共重合
体、ポリビニルシクロヘキサン−水素化ポリイソプレ
ン、及びポリビニルシクロヘキサン−水素化ポリブタジ
エンが挙げられる。テーパー重合体は、斯界において知
られた方法によって製造された上記単量体のものを包含
する。スター形重合体は典型的には核とその核に結合し
た重合体アームとからなり、そしてアームは共役ジエン
及び（又は）モノビニル芳香族単量体のホモ重合体又は
共重合体よりなる。典型的には、スター形重合体の脂肪
族不飽和の少なくとも約80％及び芳香族不飽和の約20％
が水素化によって減少される。Specific examples include random polymers of butadiene and / or isoprene and polymers of isoprene and / or butadiene and styrene. Typical block copolymers include polystyrene-polyisoprene, polystyrene-polybutadiene, polystyrene-polyethylene, polystyrene ethylene propylene copolymer, polyvinylcyclohexane-hydrogenated polyisoprene, and polyvinylcyclohexane-hydrogenated polybutadiene. Tapered polymers include those of the above monomers made by methods known in the art. Star polymers typically comprise a nucleus and a polymer arm attached to the nucleus, and the arm comprises a homopolymer or copolymer of a conjugated diene and / or a monovinyl aromatic monomer. Typically, at least about 80% of the aliphatic unsaturation and about 20% of the aromatic unsaturation of the star polymer
Is reduced by hydrogenation.

かかる水素化重合体又は共重合体を開示する特許の代
表的な例としては米国特許第3,312,621号、同3,318,813
号、同3,630,905号、同3,668,125号、同3,763,044号、
同3,795,615号、同3,835,053号、同3,838,049号、同3,9
65,019号、同4,358,565号及び同4,557,849号が挙げられ
るが、必要ならばこれらの特許を参照されたい。Representative examples of patents disclosing such hydrogenated polymers or copolymers include U.S. Patent Nos. 3,312,621 and 3,318,813.
No. 3,630,905, 3,668,125, 3,763,044,
3,795,615, 3,835,053, 3,838,049, 3,9
Nos. 65,019, 4,358,565 and 4,557,849, to which reference is made if necessary.

重合体は例えば混練、押出、酸化又は熱崩壊によって
分子量を減成させることができ、そしてこれは酸化され
ることができそして酸素を含有することができる。ま
た、エチレン−プロピレン共重合体に無水マレイン酸の
如き活性単量体を後グラフト化した共重合体（これは更
にアルコール又はアミン例えばアルキレンポリアミン又
はヒドロキシアミンと反応させることができる。例え
ば、米国特許第4,089,794号、同4,160,739号、同4,137,
185号を参照されたい。）、又は米国特許第4,068,056
号、同4,068,058号、同4,146,489号及び同4,149,984号
に示される如く窒素化合物を反応若しくはグラフト化し
たエチレンとプロピレンとの共重合体のような誘導体化
重合体も包含される。The polymer can be degraded in molecular weight, for example by kneading, extruding, oxidizing or heat disintegrating, and it can be oxidized and can contain oxygen. Also, a copolymer of an ethylene-propylene copolymer post-grafted with an active monomer such as maleic anhydride, which can be further reacted with an alcohol or amine such as an alkylene polyamine or hydroxyamine. Nos. 4,089,794, 4,160,739, 4,137,
See No. 185. ) Or US Patent No. 4,068,056
No. 4,068,058, 4,146,489 and 4,149,984, and derivatized polymers such as copolymers of ethylene and propylene obtained by reacting or grafting nitrogen compounds.

好適な炭化水素重合体は、15〜90重量％のエチレン好
ましくは30〜80重量％のエチレン、及び10〜85重量％好
ましくは20〜70重量％の１種以上のC3〜C8のα−オレフ
ィンを含有するエチレン共重合体である。必須ではない
けれども、かかる共重合体は、Ｘ線示差走査熱量法によ
って測定したときに10重量％未満の結晶化度を有するの
が好ましい。エチレンとプロピレンとの共重合体が最と
も好ましい。共重合体を形成するためにプロピレンの代
わりに又は三元重合体、四元重合体等を形成するために
エチレン及びプロピレンと併用するのに好適なα−オレ
フィンとしては、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキ
セン、１−ヘプテン、１−オクテン等、また４−メチル
−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、５−メチ
ルペンテン−１、4,4−ジメチル−１−ペンテン、６−
メチルヘプテン−１等の如き分枝鎖α−オレフィン及び
これらの混合も挙げられる。Suitable hydrocarbon polymers, 15 to 90 wt% ethylene preferably 30 to 80 wt% ethylene, and 10 to 85 wt%, preferably of one or more C 3 -C 8 20-70 wt% alpha -An ethylene copolymer containing olefins. Although not required, such copolymers preferably have a crystallinity of less than 10% by weight as measured by X-ray differential scanning calorimetry. A copolymer of ethylene and propylene is most preferred. Suitable α-olefins to be used in place of propylene to form a copolymer or in combination with ethylene and propylene to form a terpolymer, a quaternary polymer, etc. include 1-butene and 1-butene. Pentene, 1-hexene, 1-heptene, 1-octene and the like, 4-methyl-1-pentene, 4-methyl-1-hexene, 5-methylpentene-1,4,4-dimethyl-1-pentene, 6 −
Also included are branched α-olefins such as methylheptene-1 and the like, and mixtures thereof.

また、エチレン、該C3〜C8α−オレフィン及び非共役
ジオレフィン又はかかるジオレフィンの混合物の三元重
合体、四元重合体等を用いることもできる。非共役ジオ
レフィンの量は、存在するエチレンとα−オレフィンと
の総量を基にして一般には約0.5〜20モル％好ましくは
約１〜約７モル％の範囲内である。Further, it ethylene, terpolymers of the C 3 -C 8 alpha-olefins and non-conjugated diolefin or mixtures of such diolefins, also be used tetrapolymers, and the like. The amount of non-conjugated diolefin is generally in the range of about 0.5 to 20 mole%, preferably about 1 to about 7 mole%, based on the total amount of ethylene and α-olefin present.

本発明の第二添加剤又は成分化合物は、油溶性であ
り、適当な溶剤の助けを借りて油中に溶解性であり、又
は安定分散性の物質である。「油溶性」、「溶解性」又
は「安定分散性」を本明細書で用いるときには、それら
は、その物質がすべての割合において油中に可溶性、溶
解性、混和性又は懸濁可能であることを必ずしも意味し
ていない。しかしながら、これは、第二添加剤化合物が
例えば油の使用環境中においてそれらの意図する効果を
及ぼすのに十分な程度まで油中に可溶性又は安定分散性
であることを意味している。その上、他の添加剤の追加
的な配合によって、所望ならば特定の第二添加剤化合物
の高レベルの配合も可能になる場合がある。The second additive or component compound of the present invention is a substance that is oil-soluble, is soluble in oil with the aid of a suitable solvent, or is a stable dispersion. As used herein, "oil-soluble", "soluble" or "stable dispersible" means that the substance is soluble, soluble, miscible or suspendable in oil in all proportions Does not necessarily mean However, this means that the second additive compounds are soluble or stable dispersible in the oil to an extent sufficient to exert their intended effect, for example, in the use environment of the oil. Moreover, the additional incorporation of other additives may also allow for higher levels of particular second additive compounds if desired.

本発明の潤滑油組成物は、潤滑油組成物の粘度特性特
に粘度指数を向上させるのに有効な量、例えば、粘度指
数の向上に有効な量の第二添加剤又は成分化合物を含有
する。一般には、この有効量は、油の特定の種類に依存
して幾分変動することができる。従って、第二添加剤化
合物を任意の有効量で最終例えば完全配合潤滑油組成物
中に配合することができるけれども、かかる有効量は、
潤滑油組成物に該潤滑油組成物の重量を基にして典型的
には約0.01〜約10好ましくは約0.05〜約５更に好ましく
は約0.1〜約3.0重量％の量の第二添加剤化合物を提供す
るのに十分なものとすることが企図される。The lubricating oil composition of the present invention contains a second additive or a component compound in an amount effective for improving the viscosity characteristics, particularly the viscosity index, of the lubricating oil composition, for example, an effective amount for improving the viscosity index. In general, this effective amount can vary somewhat depending on the particular type of oil. Thus, although the second additive compound can be incorporated in the final, eg, fully formulated lubricating oil composition, in any effective amount, such an effective amount is
The second additive compound is typically present in the lubricating oil composition in an amount of about 0.01 to about 10, preferably about 0.05 to about 5, more preferably about 0.1 to about 3.0% by weight based on the weight of the lubricating oil composition. It is contemplated to be sufficient to provide

本発明の添加剤組成物は、任意の都合のよい態様で潤
滑油中に配合することができる。かくして、これらは、
油中に所望の濃度レベルで分散又は溶解させることによ
って油に直接添加することができる。このような配合
は、室温又は高められた温度において行なうことができ
る。別法として、添加剤組成物にベース油を配合して濃
厚物を作り、次いでこの濃厚物に潤滑油ベース原料を配
合して最終組成物を得ることができる。かかる濃厚物
は、典型的には、濃厚物の重量を基にして約0.5〜約６
好ましくは約0.5〜約５重量％の量の第一添加剤化合
物、及び約0.5〜約20好ましくは約0.5〜約12重量％の量
の第二添加剤化合物を含有する。The additive composition of the present invention can be incorporated into a lubricating oil in any convenient manner. Thus, these
It can be added directly to the oil by dispersing or dissolving it in the oil at the desired concentration level. Such compounding can take place at room temperature or at elevated temperatures. Alternatively, a base oil can be blended with the additive composition to make a concentrate, and then the lubricating oil base stock can be blended with the concentrate to obtain the final composition. Such concentrates typically range from about 0.5 to about 6 based on the weight of the concentrate.
Preferably, it contains the first additive compound in an amount of about 0.5 to about 5% by weight, and the second additive compound in an amount of about 0.5 to about 20, preferably about 0.5 to about 12% by weight.

完全配合油組成物又は濃厚物中に存在する本発明の添
加剤組成物の量は、活性成分基準（a.i.）に基づいてい
ることを理解されたい。It should be understood that the amount of the additive composition of the present invention present in the fully formulated oil composition or concentrate is based on the active ingredient criteria (ai).

本発明の添加剤組成物のための潤滑油ベース原料は、
その中に他の添加剤を配合して潤滑油組成物（即ち、処
方物）を形成することによって選択した機能を果すよう
に適応される。Lubricating oil-based feedstocks for the additive composition of the present invention include:
It is adapted to perform a selected function by incorporating other additives therein to form a lubricating oil composition (ie, a formulation).

かかる処方物中に典型的に存在する代表的な他の添加
剤としては、腐食防止剤、酸化防止剤、摩擦調整剤、分
散剤、消泡剤、耐摩耗性添加剤、清浄剤、金属錆止め添
加剤等が挙げられる。Representative other additives typically present in such formulations include corrosion inhibitors, antioxidants, friction modifiers, dispersants, defoamers, antiwear additives, detergents, metal rust inhibitors. Additives and the like.

腐食防止剤（耐腐食剤としても知られる）は、潤滑油
組成物が接触する金属部材の劣化を減少させるものであ
る。腐食防止剤の例は、燐硫化炭化水素、及び燐硫化炭
化水素とアルカリ土類金属酸化物又は水酸化物とを好ま
しくはアルキル化フェノール又はアルキルフェノールチ
オエステルの存在下に且つ好ましくは二酸化炭素の存在
下に反応させることによって得られる生成物である。燐
硫化炭化水素は、テルペン、重質石油留分又はC2〜C6オ
レフィン重合体例えばポリイソブチレンの如き適当な炭
化水素を５〜30重量％の燐硫化物と約65〜約315℃の範
囲内の温度において1/2〜15時間反応させることによっ
て製造される。燐硫化炭化水素の中和は、米国特許第1,
969,324号に教示される態様で行なうことができる。Corrosion inhibitors (also known as anti-corrosion agents) reduce the degradation of metal components that the lubricating oil composition contacts. Examples of corrosion inhibitors include phosphorous sulfides, and the conversion of sulfided hydrocarbons to alkaline earth metal oxides or hydroxides, preferably in the presence of an alkylated phenol or alkylphenol thioester and preferably in the presence of carbon dioxide. Is a product obtained by reacting Phosphosulfurized hydrocarbons, terpenes, heavy petroleum fractions, or C 2 -C 6 olefin polymers such as polyisobutylene such suitable hydrocarbon of 5 to 30% by weight of phosphorus sulfides butylene and about 65 range from about 315 ° C. It is manufactured by reacting at a temperature within 1/2 to 15 hours. U.S. Pat.
This can be done in the manner taught in 969,324.

酸化防止剤は、鉱油が使用時に劣化する傾向を減少さ
せたものである。この劣化は、金属表面に付着したスラ
ッジ及びワニス様付着物の如き酸化生成物によって、ま
た粘度の上昇によって証明することができる。かかる酸
化防止剤としては、好ましくはC5〜C12アルキル側鎖を
有するアルキルフェノールスルフィド及びチオエステル
のアルカリ土類金属塩（例えばカルシウムノニルフェノ
ールスルフィド、バリウム−ｔ−オクチルフェニルスル
フィド）、ジオクチルフェニルアミン、フェニル−α−
ナフチルアミン、燐硫化又は硫化炭化水素等が挙げられ
る。Antioxidants are those that reduce the tendency of mineral oil to deteriorate during use. This degradation can be evidenced by oxidation products such as sludge and varnish-like deposits on the metal surface, and by increased viscosity. Such antioxidants, preferably C 5 -C 12 alkylphenol sulfides and thioesters alkaline earth metal salts of having alkyl side chains (such as calcium nonylphenol sulfide, barium -t- octylphenyl sulfide), dioctyl phenylamine, phenyl - α-
Naphthylamine, phosphorylated sulfurized or sulfurized hydrocarbon, and the like can be mentioned.

摩擦調整剤は、自動車用トランスミッション液の如き
潤滑油組成物に適切な摩擦特性を付与する働きをする。Friction modifiers serve to impart suitable friction properties to lubricating oil compositions such as automotive transmission fluids.

好適な摩擦調整剤の代表的な例は、脂肪酸エステル及
びアミドを開示する米国特許第3,933,659号、ポリイソ
ブテニルコハク酸無水物−アミノアルカノールのモリブ
デン錯体を記載する米国特許第4,176,074号、二量体化
脂肪酸のグリセロールエステルを開示する米国特許第4,
105,571号、アルカンスルホン酸塩を開示する米国特許
第3,779,928号、ホスホネートとオレアミドとの反応生
成物を開示する米国特許第3,778,375号、Ｓ−カルボキ
シアルキレンヒドロカルビルスクシンイミド、Ｓ−カル
ボキシアルキレンヒドロカルビルスクシンアミド酸及び
これらの混合物を開示する米国特許第3,852,205号、Ｎ
−（ヒドロキシアルキル）アルケニル−スクシンアミド
酸又はスクシンイミドを開示する米国特許第3,879,306
号、ジ（低級アルキル）ホスファイト及びエポキシドの
反応生成物を開示する米国特許第3,932,290号、及び燐
硫化Ｎ−（ヒドロキシアルキル）アルケニルスクシンイ
ミドのアルキレンオキシド付加物を開示する米国特許第
4,028,258号に見い出される。必要ならば、これらの文
献を参照されたい。最とも好ましい摩擦調整剤は、米国
特許第4,344,853号に記載される如きヒドロカルビル置
換コハク酸又は無水物及びチオビスアルカノールのスク
シネートエステル又はこれらの金属塩である。Representative examples of suitable friction modifiers are U.S. Patent No. 3,933,659, which discloses fatty acid esters and amides; U.S. Patent No. 4,176,074, which describes molybdenum complexes of polyisobutenyl succinic anhydride-aminoalkanols, dimer U.S. Pat.
No. 105,571, U.S. Pat.No. 3,779,928, which discloses alkane sulfonates, U.S. Pat. U.S. Pat. No. 3,852,205, which discloses these mixtures,
U.S. Pat. No. 3,879,306 which discloses-(hydroxyalkyl) alkenyl-succinamic acid or succinimide
No. 3,932,290, which discloses the reaction product of a di (lower alkyl) phosphite and an epoxide, and US Pat. No. 3,932,290, which discloses an alkylene oxide adduct of a phosphorylated N- (hydroxyalkyl) alkenyl succinimide.
Found in 4,028,258. Please refer to these documents if necessary. Most preferred friction modifiers are succinate esters of hydrocarbyl-substituted succinic acids or anhydrides and thiobisalkanols or metal salts thereof as described in U.S. Pat. No. 4,344,853.

分散剤は、使用間に酸化から生じる油不溶分を液体中
に懸濁状態に維持し、かくして金属部材上におけるスラ
ッジ凝集及び沈殿又は付着を防止するものである。好適
な分散剤としては、高分子量アルキルスクシンイミド、
油溶性ポリイソブチレンコハク酸無水物とテトラエチレ
ンペンタミンの如きエチレンアミンとの反応生成物及び
これらのホウ素処理塩が挙げられる。The dispersant is one that keeps the oil insolubles resulting from oxidation during use in suspension in the liquid, thus preventing sludge flocculation and sedimentation or adhesion on the metal member. Suitable dispersants include high molecular weight alkyl succinimides,
Reaction products of oil-soluble polyisobutylene succinic anhydride with ethyleneamine such as tetraethylenepentamine and borated salts thereof are mentioned.

ポリシロキサン型の消泡剤例えばシリコーン油及びポ
リジメチルシロキサンによって発泡制御を提供すること
ができる。Foam control can be provided by an antifoamant of the polysiloxane type, such as silicone oil and polydimethylsiloxane.

耐摩耗性添加剤は、それらの名称が示すように、金属
部材の摩耗を減少させる。慣用耐摩耗性添加剤の代表的
なものは、亜鉛ジアルキルジチオホスフェート及び亜鉛
ジアリールジチオホスフェートである。Antiwear additives, as their name implies, reduce the wear of metal parts. Representative of conventional antiwear additives are zinc dialkyldithiophosphates and zinc diaryldithiophosphates.

清浄剤及び金属錆止め添加剤としては、スルホン酸、
アルキルフェノール、硫化アルキルフェノール、アルキ
ルサリチレート、ナフテネート並びに他の油溶性モノ−
及びジカルボン酸の金属塩が挙げられる。高塩基性（即
ち、過塩基性）金属塩例えば高塩基性アルカリ土類金属
スルホネート（特にCa及びMg塩）がしばしば清浄剤とし
て使用される。かかる物質の代表的な例及びそれらの製
造法は、1985年７月11日付け出願の米国特許願第854,00
1号に見い出される。Sulfonic acid,
Alkyl phenols, sulfurized alkyl phenols, alkyl salicylates, naphthenates and other oil-soluble mono-
And metal salts of dicarboxylic acids. Overbased (ie, overbased) metal salts, such as overbased alkaline earth metal sulfonates (especially Ca and Mg salts) are often used as detergents. Representative examples of such materials and their preparation are described in U.S. Patent Application No. 854,00, filed July 11,1985.
Found in No. 1.

これらの多数の添加剤のうちのいくらかは、複数の効
果例えば分散剤−酸化防止剤の効果を提供することがで
きる。この方法は周知であるので、ここで更に詳細に説
明する必要はない。Some of these numerous additives can provide multiple effects, such as dispersant-antioxidant effects. This method is well known and need not be described in further detail here.

これらの慣用添加剤を含有するときの組成物は、典型
的には、それらの通常の固有機能を提供するのに有効な
量でベース油中に配合される。かかる添加剤の代表的な
有効量を以下に例示する。 活性成分％ 添 加 剤 容 量 重 量 腐食防止剤 0.01 〜１ 0.01 〜1.5 酸化防止剤 0.01 〜１ 0.01 〜1.5 分 散 剤 0.1 〜７ 0.1 〜８ 消 泡 剤 0.001〜0.1 0.001〜0.15 耐摩耗性添加剤 0.001〜１ 0.001〜1.5 摩擦調整剤 0.01 〜１ 0.01 〜1.5 清浄剤／錆止め添加剤 0.01 〜2.5 0.01 〜３ 鉱物性ベース油 残 部 残 部 他の添加剤を用いるときには、該他の添加剤のうちの
１種以上と一緒に二成分系添加剤組成物の濃厚溶液又は
分散液（上に記載した濃厚物量で）を含む添加剤濃厚物
（添加剤混合物を構成するときの濃厚物は、本明細書で
は添加剤パッケージと称する）を調製し、これによって
幾つかの添加剤を同時にベース油に加えて潤滑油組成物
を形成できるようにすることが必要でないけれども望ま
しい場合がある。潤滑油への添加剤濃厚物の溶解は溶剤
によってまた温和な加熱を伴なった混合によって促進さ
せることができるが、しかしこれは必須のことではな
い。濃厚物又は添加剤パッケージは、典型的には、添加
剤パッケージを予定量のベース潤滑油と混合したときに
最終処方物に所望の濃度を提供するのに適当な量で分散
剤及び任意の追加的な添加剤を含有するように処方され
る。かくして、本発明の添加剤組成物を他の望ましい添
加剤と一緒に少量のベース油又他の相溶性溶剤に加え
て、適当な割合の添加剤典型的には約2.5〜90重量％好
ましくは約５〜約75重量％最とも好ましくは約８〜約50
重量％の集合量で活性成分を含有し残部がベース油であ
る添加剤パッケージを形成することができる。Compositions when containing these conventional additives are typically formulated into base oils in amounts effective to provide their usual inherent function. Representative effective amounts of such additives are exemplified below. Active ingredient% added pressure agent capacity Weight corrosion inhibitor 0.01 to 1 0.01 to 1.5 antioxidant 0.01 to 1 0.01 to 1.5 minutes dispersion agent from 0.1 to 7 0.1 to 8 antifoam 0.001 0.001 to 0.15 antiwear 0.001 to 1 0.001 to 1.5 Friction modifier 0.01 to 1 0.01 to 1.5 Detergent / rust inhibitor 0.01 to 2.5 0.01 to 3 Mineral base oil Remainder Remainder When other additives are used, Additive concentrates (concentrated when constituting an additive mixture) comprising a concentrated solution or dispersion of the binary additive composition (in the amount of the concentrate described above) together with one or more of them. It may be desirable but not necessary to prepare an additive package (referred to herein as the additive package) so that some additives may be added to the base oil simultaneously to form a lubricating oil composition. Dissolution of the additive concentrate in the lubricating oil can be promoted by the solvent and by mixing with mild heating, but this is not essential. The concentrate or additive package typically contains the dispersant and any additional materials in an amount appropriate to provide the desired concentration in the final formulation when the additive package is mixed with the predetermined amount of base lubricant. Is formulated to contain typical additives. Thus, the additive composition of the present invention, together with other desirable additives, is added to a small amount of a base oil or other compatible solvent to provide a suitable proportion of the additive, typically about 2.5-90% by weight, preferably About 5 to about 75% by weight most preferably about 8 to about 50
It is possible to form an additive package which contains the active ingredient in a mass% by weight and the balance is the base oil.

最終処方物には典型的には約10重量％の添加剤パッケ
ージを使用することができ、その残部はベース油であ
る。The final formulation can typically use an additive package of about 10% by weight, the balance being the base oil.

本明細書で表わされる重量％及び容量％のすべては、
添加剤の活性成分（a.i.）含量に、及び（又は）各添加
剤のa.i.重量と全油又は希釈剤の重量との合計である添
加剤パッケージ若しくは処方物の総重量に基づいてい
る。All of the weight percentages and volume percentages expressed herein are
It is based on the active ingredient (ai) content of the additives and / or the total weight of the additive package or formulation, which is the sum of the weight of each additive and the weight of the total oil or diluent.

本発明の油質組成物及び添加剤濃厚物のどちらも、19
87年５月22日付け出願の米国特許願第53,698号に記載さ
れる第二成分潤滑油流れ改良剤を含有しない。これらの
第二成分潤滑油流れ改良剤は、 （ｉ）ビシナル炭素原子上に位置したカルボキシル又は
無水物基を有し且つ未エステル化単量体分子中に４〜10
個の炭素原子を有し、そしてC1〜C20脂肪族アルコール
の混合物好ましくはC4〜C20平均炭素原子数範囲更に好
ましくはC8〜C18炭素原子範囲内のアルコール混合物で
エステル化されたエチレン式不飽和ジカルボン酸又はそ
れらの無水物の重合体、 （ii）（ａ）ビシナル炭素原子上に位置したカルボキシ
ル又は無水物基を有し且つ未エステル化単量体分子中に
４〜10個の炭素原子を有し、そしてC1〜C20脂肪族アル
コールの混合物好ましくはC4〜C20平均炭素原子数範囲
更に好ましくはC8〜C18平均炭素原子数範囲のアルコー
ル混合物でエステル化されたエチレン式不飽和ジカルボ
ン酸又はそれらの無水物と、（ｂ）ビニルエステル、α
−オレフィン又はスチレンとの共重合体、 （iii）不飽和モノエステルの重合体好ましくは長側鎖
不飽和モノエステルの重合体、並びに長側鎖及び短側鎖
不飽和モノエステルの共重合体［不飽和エステルは、一
般には、式 （ここで、R2は水素又はC1〜C5アルキル基であり、R3は
COOR4であり、そしてR4はC1〜C20好ましくはC10〜C18ア
ルキル基である）によって表わされるアクリレート又は
２−アルキルアクリレートモノエステルである。２−ア
ルキルアクリレートは、R2がアルキルであるものであ
る。R4を構成するヒドロカルビル基は、それを形成した
アルコールの混合物のヒドロカルビル残基を表わし、そ
してこのアルコールは飽和型であるのが好ましいけれど
も、アルコールの混合物を用いるときにはいくらかの不
飽和度が許容可能であり、例えば混合物中におけるアル
コールの約２モル％未満は不飽和であってよい。高度に
分枝したアルコールよりも直鎖又は僅かに分枝したアル
コールの方が好ましい。用いるアルコールの混合物は、
単量体分子のアルコール残基中の炭素の平均数が好まし
くは約10〜約18の間になるような割合で用いることがで
きるC1〜約C20炭素原子を含有するものである。更に、
かかる混合物中に存在するアルコールの少なくとも60モ
ル％最とも好ましくは少なくとも80モル％は10〜18個の
間の炭素原子を含有する］、 からなる。Both the oily composition and the additive concentrate of the present invention have
It does not contain the second component lube oil flow improver described in U.S. Patent Application No. 53,698, filed May 22, 1987. These second component lube oil flow improvers include (i) carboxyl or anhydride groups located on vicinal carbon atoms and 4 to 10
A mixture of C 1 -C 20 aliphatic alcohols, preferably C 4 -C 20, and more preferably esterified with an alcohol mixture in the range of C 8 -C 18 carbon atoms. Polymers of ethylenically unsaturated dicarboxylic acids or their anhydrides, (ii) (a) having a carboxyl or anhydride group located on the vicinal carbon atom and having 4 to 10 It has carbon atoms, and C 1 -C 20 aliphatic mixture preferably esterified with C 4 -C 20 average carbon atoms ranges more preferably C 8 -C 18 average alcohol mixture of carbon atoms ranging of alcohol The ethylenically unsaturated dicarboxylic acid or anhydride thereof, and (b) a vinyl ester, α
A copolymer with an olefin or styrene, (iii) a polymer of an unsaturated monoester, preferably a polymer of a long side chain unsaturated monoester, and a copolymer of a long side chain and short side chain unsaturated monoester [ Unsaturated esters are generally of the formula (Where R 2 is hydrogen or a C 1 -C 5 alkyl group, and R 3 is
COOR 4 and R 4 is a C 1 -C 20, preferably a C 10 -C 18 alkyl group) or a 2-alkyl acrylate monoester. 2-Alkyl acrylates are those wherein R 2 is alkyl. Hydrocarbyl group constituting R 4 represents a hydrocarbyl residue of a mixture of alcohols to form it, and the alcohol but preferably a saturated, some degree of unsaturation are acceptable when using a mixture of alcohol For example, less than about 2 mole% of the alcohol in the mixture may be unsaturated. Linear or slightly branched alcohols are preferred over highly branched alcohols. The mixture of alcohols used is
Is preferably the average number of carbons in the alcohol residue of the monomer molecule are those containing C 1 ~ about C 20 carbon atoms which may be used in a proportion such that between about 10 and about 18. Furthermore,
At least 60 mol% and most preferably at least 80 mol% of the alcohols present in such a mixture contain between 10 and 18 carbon atoms].

（ｉ）の例は、C6〜C20アルコールの混合物でエステ
ル化されたフマル酸ジアルキルの重合体であるが、これ
らに限定されるものではない。（ii）の例は、C6〜C20
アルコールの混合物でエステル化されたフマル酸ジアル
キルとビニルエステル好ましくは酢酸ビニルとの共重合
体であるが、これらに限定されるものではない。Examples of (i) is a polymer of esterified fumaric acid dialkyl with a mixture of C 6 -C 20 alcohols, but is not limited thereto. Examples of (ii) are C 6 to C 20
Copolymers of dialkyl fumarate esterified with a mixture of alcohols and vinyl esters, preferably vinyl acetate, but are not limited thereto.

本発明の具体的な例として、次の実施例を提供する。
しかしながら、本発明は、これらの実施例に示される特
定の詳細に限定されないことを理解されたい。実施例及
び明細書の他の記載におけるすべての部数及び百分率は
特に記していなければ重量比である。The following examples are provided as specific examples of the present invention.
However, it should be understood that the invention is not limited to the specific details set forth in these examples. All parts and percentages in the examples and elsewhere in the specification are by weight unless otherwise indicated.

次の比較例は、本発明の範囲外になるものであって、
比較の目的で提供されるものである。The following comparative examples are outside the scope of the present invention,
It is provided for comparison purposes.

比較例１ 鉱油ベース原料油（即ち、150Nと750Nとの混合物）
と、無灰分散剤、酸化防止剤、耐摩耗性添加剤及び過塩
基性スルホネートを含有する慣用清浄剤／防止剤パッケ
ージと、約2.0の増稠効率、２よりも大きい重量平均分
子量対数平均分子量比及び約48重量％のエチレン含量を
有するエチレン−プロピレン共重合体よりなる0.85重量
％（a.i.）のVI向上剤とを含有し、そして潤滑油流れ改
良剤（LOFI）を含有しない完全配合15W−40潤滑油ベー
ス油（ベース油Ａと称する）を調製した。Comparative Example 1 Mineral oil based feedstock (ie, a mixture of 150N and 750N)
And a conventional detergent / inhibitor package containing an ashless dispersant, an antioxidant, an antiwear additive and an overbased sulfonate; a thickening efficiency of about 2.0; a weight average molecular weight to number average molecular weight ratio of greater than 2; A fully formulated 15W-40 containing 0.85% by weight (ai) of a VI improver consisting of an ethylene-propylene copolymer having an ethylene content of about 48% by weight and no lube oil flow improver (LOFI). A lubricating base oil (designated base oil A) was prepared.

比較例２ 比較例１を反復したが、但し、ベース油は、本発明の
範囲外である0.19重量％（a.i.）の潤滑油流れ改良剤化
合物LOFI B（C10アルカノールから誘導されたフマル酸
ジC10アルキルと酢酸ビニルとの共重合体であり、そし
て該LOFI B化合物の合成に用いたフマレート対酢酸ビニ
ルモル比は1:0.8であった）を含有していた。該LOFI B
の存在を除いて、他の添加剤の種類及び量は、比較例１
におけると同じであった。Comparative Example 2 Comparative Example 1 was repeated, except that the base oil was 0.19% by weight (ai) of the lube oil flow improver compound LOFI B (dimeric fumarate derived from C 10 alkanol) which is outside the scope of the present invention. a copolymer of a C 10 alkyl and vinyl acetate, and fumarate to acetic acid Binirumoru ratio used in the synthesis of the LOFI B compound 1: contained 0.8 was). LOFI B
Except for the presence and the type and amount of the other additives,
As in.

比較例３ 比較例２を反復したが、但し、比較例２の潤滑油流れ
改良剤LOFI Bは、本発明の範囲外である0.19重量％（a.
i.）の他の潤滑油流れ改良剤LOFI C（フマル酸ジ−C12
アルキル／酢酸ビニル共重合体であって、LOFI C化合物
の合成に用いたフマレート対酢酸ビニルモル比は1:0.8
であった）で置きかえられた。潤滑油流れ改良剤を除い
て、他の添加剤の種類及び量は、比較例２におけると同
じであった。Comparative Example 3 Comparative Example 2 was repeated except that the lube oil flow improver LOFI B of Comparative Example 2 was 0.19% by weight (a.
i. Other lubricant flow improver) LOFI C (fumarate -C 12
An alkyl / vinyl acetate copolymer wherein the fumarate to vinyl acetate molar ratio used in the synthesis of the LOFI C compound is 1: 0.8
Was replaced). Except for the lubricant flow improver, the types and amounts of the other additives were the same as in Comparative Example 2.

比較例４ 比較例２を反復したが、但し、比較例２の潤滑油流れ
改良剤LOFI Bは、本発明の範囲外である0.19重量％（a.
i.）の他の潤滑油流れ改良剤LOFI D（フマル酸ジ−C16
アルキル／酢酸ビニル共重合体であって、LOFI D化合物
の合成に用いたフマレート対酢酸ビニルモル比は1:0.8
であった）で置きかえられた。潤滑油流れ改良剤を除い
て、他の添加剤の種類及び量は、比較例２におけると同
じであった。Comparative Example 4 Comparative Example 2 was repeated, except that the lubricant flow improver LOFI B of Comparative Example 2 was 0.19% by weight (a.
i.) Other lubricant flow improvers LOFI D (di-C 16 fumarate)
An alkyl / vinyl acetate copolymer, wherein the fumarate to vinyl acetate molar ratio used in the synthesis of the LOFI D compound was 1: 0.8.
Was replaced). Except for the lubricant flow improver, the types and amounts of the other additives were the same as in Comparative Example 2.

比較例５ 比較例２を反復したが、但し、比較例２の潤滑油流れ
改良剤LOFI Bは、本発明の範囲外である0.19重量％（a.
i.）の他の潤滑油流れ改良剤LOFI E（フマル酸ジ−C18
アルキル／酢酸ビニル共重合体であって、LOFI E化合物
の合成に用いたフマレート対酢酸ビニルモル比は1:0.8
であった）で置きかえられた。潤滑油流れ改良剤を除い
て、他の添加剤の種類及び量は、比較例２におけると同
じであった。Comparative Example 5 Comparative Example 2 was repeated, except that the lubricant flow improver LOFI B of Comparative Example 2 was 0.19% by weight (a.
i.) Other lubricant flow improver LOFI E (di-C 18 fumarate)
An alkyl / vinyl acetate copolymer wherein the fumarate to vinyl acetate molar ratio used in the synthesis of the LOFIE compound is 1: 0.8
Was replaced). Except for the lubricant flow improver, the types and amounts of the other additives were the same as in Comparative Example 2.

次の実施例は、本発明の組成物を例示するものであ
る。The following examples illustrate the compositions of the present invention.

実施例６ 鉱油ベース原料油（即ち、150Nと750Nとの混合物）
と、本発明の約0.19重量％（a.i.）の第一添加剤化合物
LOFI A（C14アルコールから誘導されたフマル酸ジC14ア
ルキルと酢酸ビニルとの共重合体であって、第一添加剤
化合物の合成に用いたフマレート対酢酸ビニルモル比は
1:0.8であった）と、約2.0の増稠効率、２よりも大きい
重量平均分子量対数平均分子量比及び約48重量％のエチ
レン含量を有するエチレン−プロピレン共重合体よりな
るVI向上剤からなる約0.85重量％（a.i.）の第二添加剤
化合物と、無灰分散剤、酸化防止剤、耐摩耗性添加剤及
び過塩基性スルホネートを含有する慣用清浄剤／防止剤
パッケージとを含有する完全配合15W−40潤滑油ベース
油（ベース油Ａと称する）を調製した。Example 6 Mineral oil based feedstock (ie, a mixture of 150N and 750N)
And about 0.19% by weight (ai) of a first additive compound of the present invention.
LOFI A (a copolymer of a fumaric acid di C 14 alkyl and vinyl acetate derived from C 14 alcohol, fumarate to acetic acid Binirumoru ratio used in the synthesis of the first additive compound
Thickening efficiency of about 2.0 and a VI improver consisting of an ethylene-propylene copolymer having a weight average molecular weight to number average molecular weight ratio of greater than 2 and an ethylene content of about 48% by weight. Fully formulated 15W containing about 0.85% by weight (ai) of a second additive compound and a conventional detergent / inhibitor package containing ashless dispersants, antioxidants, antiwear additives and overbased sulfonates. A -40 lubricating oil base oil (referred to as Base Oil A) was prepared.

増稠効率（T.E.）は、37.8℃における150SUSの粘度、
105の粘度指数及び０゜FのASTM流動点を有する溶剤抽出
中性鉱物性潤滑油（ソルベント150ニュートラル）を98.
9℃における12.4センチストークスの粘度に増稠するの
に要する20,000のシュタウディンガー分子量を持つポリ
イソブチレン（エクソン・ケミカル・コーポレーション
によって“Paraton N"の下に油溶液として販売される）
の重量％対同じ油を同じ温度において同じ粘度に増稠す
るのに要する試験共重合体の重量％の比率と定義され
る。T.E.は、ｎと関連があり、そして様々な等級の潤
滑油を処方するための都合のよい有用な尺度である。Thickening efficiency (TE) is the viscosity of 150SUS at 37.8 ° C,
98. Solvent-extracted neutral mineral lubricating oil (solvent 150 neutral) having a viscosity index of 105 and an ASTM pour point of 0 ° F.
Polyisobutylene with a Staudinger molecular weight of 20,000 required to thicken to a viscosity of 12.4 centistokes at 9 ° C (sold as an oil solution under the name "Paraton N" by Exxon Chemical Corporation)
% Of the test oil required to thicken the same oil to the same viscosity at the same temperature. TE is related to n and is a convenient and useful measure for formulating various grades of lubricating oils.

実施例７ 実施例６を反復するが、但し、異なる15W−40鉱油ベ
ース原料が用いられた。実施例６に従って完全配合され
たベース油は、ベース油Ｂと称され、そして実施例６の
ベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた。Example 7 Example 6 is repeated except that a different 15W-40 mineral oil based feed was used. The base oil fully formulated according to Example 6 was referred to as Base Oil B and contained the same type and amount of additives as Base Oil A of Example 6.

実施例８ 実施例６を反復するが、但し、異なる15W−40鉱油ベ
ース原料が用いられた。実施例６に従って完全配合され
たベース油は、ベース油Ｃと称され、そして実施例６の
ベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた。Example 8 Example 6 is repeated except that a different 15W-40 mineral oil based feed was used. The base oil fully formulated according to Example 6 was referred to as Base Oil C and contained the same type and amount of additives as Base Oil A of Example 6.

実施例９ 実施例６を反復するが、但し、異なる15W−40鉱油ベ
ース原料が用いられた。実施例６に従って完全配合され
たベース油は、ベース油Ｄと称され、そして実施例６の
ベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた。Example 9 Example 6 was repeated except that a different 15W-40 mineral oil based feed was used. The base oil fully formulated according to Example 6 was referred to as Base Oil D and contained the same type and amount of additives as Base Oil A of Example 6.

実施例10 実施例６を反復するが、但し、異なる15W−40鉱油ベ
ース原料が用いられた。実施例６に従って完全配合され
たベース油は、ベース油Ｅと称され、そして実施例６の
ベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた。Example 10 Example 6 was repeated except that a different 15W-40 mineral oil based feed was used. The base oil fully formulated according to Example 6 was referred to as Base Oil E and contained the same type and amount of additives as Base Oil A of Example 6.

実施例11 実施例６を反復するが、但し、異なる15W−40鉱油ベ
ース原料が用いられた。実施例６に従って完全配合され
たベース油は、ベース油Ｆと称され、そして実施例６の
ベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた。Example 11 Example 6 was repeated except that a different 15W-40 mineral oil based feed was used. The base oil fully formulated according to Example 6 was referred to as Base Oil F and contained the same type and amount of additives as Base Oil A of Example 6.

実施例12 実施例６を反復するが、但し、異なる15W−40鉱油ベ
ース原料が用いられた。実施例６に従って完全配合され
たベース油は、ベース油Ｇと称され、そして実施例６の
ベース油Ａと同じ種類及び量の添加剤を含有していた。Example 12 Example 6 was repeated except that a different 15W-40 mineral oil based feed was used. The base oil fully formulated according to Example 6 was referred to as Base Oil G and contained the same type and amount of additives as Base Oil A of Example 6.

比較例１〜５及び実施例６〜12の流れ特性を“Mini R
otory Viscometer"（MRV）手順によって試験したので、
この結果を表Ｉに要約する。流れ特性の分析は、潤滑油
処方物の各試料にASTMD4684に従って制御された温度プ
ロファイルを約40〜44時間の冷却サイクルにわたって施
こした後に該潤滑油処方物を“Mini Rotory Viscomete
r"（MRV）で試験することによって行われた。特に、こ
の試験は、クランクケース油の低温ポンプ圧送性を調べ
るためのSAE（J300規格−JUN87）によって使用される。
試験手順それ自体では、温度が徐々に−20に下げられ、
この温度において降伏応力（YS）がパスカル単位で測定
されそして見掛粘度（VIS）がパスカル秒単位で測定さ
れる。後者は、これが二相系であるので真の粘度測定を
行なうことができないので必要とされる。かくして、15
W−40油に対するSAE要件に従えば、35パスカルよりも小
さく（YS）そして300パスカル秒よりも大きくない（VI
S）目標値が、−20℃でポンプ圧送性組成物を提供する
ために即ち流動性を維持するために合格と見なされる。
本発明の目的に対して、もしYSが35パスカルよりも大き
いか又は粘度が300パスカル秒よりも大きい場合には試
験は“不合格”と見なされる。The flow characteristics of Comparative Examples 1 to 5 and Examples 6 to 12
otory Viscometer "(MRV) procedure,
The results are summarized in Table I. Analysis of the flow properties was performed by subjecting each sample of the lubricating oil formulation to a "Mini Rotory Viscomete" after applying a controlled temperature profile in accordance with ASTM D4684 over a cooling cycle of about 40-44 hours.
r "(MRV). In particular, this test is used by the SAE (J300 standard-JUN87) to determine the low temperature pumpability of crankcase oil.
In the test procedure itself, the temperature is gradually reduced to -20,
At this temperature the yield stress (YS) is measured in Pascals and the apparent viscosity (VIS) is measured in Pascal seconds. The latter is required because this is a two-phase system and so a true viscosity measurement cannot be made. Thus, 15
According to the SAE requirements for W-40 oil, it is less than 35 Pascals (YS) and not more than 300 Pascal seconds (VI
S) The target value is deemed to pass at -20 ° C to provide the pumpable composition, i.e. to maintain flowability.
For the purposes of the present invention, a test is considered "failed" if YS is greater than 35 Pascal or the viscosity is greater than 300 Pascal seconds.

表Ｉのデータによって例示されるように、本発明の第
一添加剤化合物と第二添加剤化合物との組み合わせは、
実施例９の組成物を除いて、種々の異なるベース油と共
にSAE 15W−40油の目標値を満たす潤滑油処方物を提供
する。先に記載したように、一般的に言って、異なる種
類の油では、本発明の第一及び（又は）第二添加剤即ち
潤滑油流れ改良剤及び粘度指数向上剤又は調節剤を異な
った量で必要とする場合がある。かくして、実施例６〜
12の組成物中に用いた本発明の添加剤の量は油Ａ〜Ｃ及
びＥ〜Ｇの低温流れ特性及び粘度特性を向上させるのに
有効であったけれども、これらは、15W−40油のSAE要件
を満たすのに十分なだけ油Ｄ（実施例９）の粘度特性を
向上させるには不適切であった。これとは対照をなし
て、本発明のもの以外の潤滑油流れ改良剤を用いたり
（比較例２〜８）又は潤滑油流れ改良剤を少しも使用し
ない（比較例１）と、SAE 15W−40油の目標値を満たさ
ない潤滑油処方物が提供される。比較例２〜５のLOFI
は、フマル酸ジアルキルが実施例６〜12のLOFI AのC14
アルコールとは異なるアルコールから誘導されるという
点でLOFI Aとは異なることを理解されたい。 As exemplified by the data in Table I, the combination of the first and second additive compounds of the present invention is:
With the exception of the composition of Example 9, a lubricating oil formulation is provided that meets the target value of SAE 15W-40 oil with a variety of different base oils. As noted above, generally speaking, for different types of oils, the first and / or second additives of the present invention, lubricating oil flow improvers and viscosity index improvers or regulators, are present in different amounts. May be required. Thus, Examples 6 to
Although the amounts of the additives of the present invention used in the compositions of 12 were effective in improving the cold flow and viscosity properties of Oils AC and EG, they did not affect the oil content of the 15W-40 oils. It was unsuitable for improving the viscosity properties of Oil D (Example 9) enough to meet SAE requirements. In contrast, when a lubricant flow improver other than that of the present invention was used (Comparative Examples 2-8) or no lubricant flow improver was used (Comparative Example 1), the SAE 15W- Lubricating oil formulations that do not meet the target value of 40 oils are provided. LOFI of Comparative Examples 2 to 5
Is, C 14 dialkyl fumarate LOFI A of Examples 6-12
It is to be understood that this differs from LOFI A in that it is derived from a different alcohol.

本発明を特定の具体例に関して記載したけれども、こ
れらの具体例は本発明の原理及び応用を単に例示するに
過ぎないことを理解されたい。それ故に、例示的な具体
例には多数の変更修正をなすことができること、及び特
許請求の範囲によって規定される如き本発明の精神及び
範囲から逸脱せずに他の構成を考案することができるこ
とを理解されたい。Although the invention has been described with respect to particular embodiments, it is to be understood that these embodiments are merely illustrative of the principles and applications of the present invention. Therefore, numerous changes and modifications may be made to the illustrative embodiments, and other arrangements may be devised without departing from the spirit and scope of the invention as defined by the appended claims. I want to be understood.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ１０Ｍ 145/14 Ｃ１０Ｍ 145/14 // Ｃ１０Ｎ 20:04 30:02 (56)参考文献 特開 昭52−127905（ＪＰ，Ａ) 特開 昭47−25207（ＪＰ，Ａ) 特開 昭51−53506（ＪＰ，Ａ) 米国特許4088589（ＵＳ，Ａ) 米国特許2666746（ＵＳ，Ａ) 欧州公開296714（ＥＰ，Ａ１) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C10M 157/00 C10M 145/14 C10M 143/02 C10M 143/04 C10M 143/10 C10M 143/12 C10N 30:02 C10N 20:04 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continuation of the front page (51) Int.Cl. 7 Identification code FI C10M 145/14 C10M 145/14 // C10N 20:04 30:02 (56) References JP-A-52-127905 (JP, A JP-A-47-25207 (JP, A) JP-A-51-53506 (JP, A) US Pat. No. 4,885,589 (US, A) US Pat. No. 2,666,746 (US, A) EP 296714 (EP, A1) (58) Field surveyed (Int.Cl. 7 , DB name) C10M 157/00 C10M 145/14 C10M 143/02 C10M 143/04 C10M 143/10 C10M 143/12 C10N 30:02 C10N 20:04

Claims (36)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項１】潤滑油と、潤滑油流れ改良剤と、炭化水素
重合体粘度指数向上剤とを含む潤滑油組成物であって、 （ｉ）潤滑油流れ改良剤として、0.1〜1.5重量％の、式 ［式中、Ｒ′は水素及びCOORよりなる群から選択されそ
してＲはC14アルキル基である］によって表わされる不
飽和カルボキシエステルの少なくとも１種の数平均分子
量40,000未満の重合体又は共重合体よりなる添加剤と、 （ii）0.01〜10重量％の炭化水素重合体粘度指数向上剤
と、 を含む潤滑油組成物。1. A lubricating oil composition comprising a lubricating oil, a lubricating oil flow improver, and a hydrocarbon polymer viscosity index improver, wherein (i) 0.1 to 1.5% by weight of the lubricating oil flow improver Of the formula Wherein, R 'is selected from the group consisting of hydrogen and COOR and R is C 14 alkyl as radical polymer of at least one number average molecular weight of less than 40,000 of unsaturated carboxy ester represented by or copolymer And (ii) 0.01 to 10% by weight of a hydrocarbon polymer viscosity index improver. 【請求項２】（ｉ）が式（Ｉ）のジカルボキシエステル
の重合体である特許請求の範囲第１項記載の潤滑油組成
物。2. The lubricating oil composition according to claim 1, wherein (i) is a polymer of a dicarboxyester of the formula (I). 【請求項３】（ｉ）が、式（Ｉ）においてＲ′がCOORで
あるジカルボキシエステルのホモ重合体である特許請求
の範囲第２項記載の潤滑油組成物。3. The lubricating oil composition according to claim 2, wherein (i) is a homopolymer of a dicarboxyester in which R ′ is COOR in formula (I). 【請求項４】（ｉ）が、式（Ｉ）のジカルボキシエステ
ルとビニルエステル、α−オレフィン及びスチレンより
なる群から選択される少なくとも１種の共単量体との共
重合体である特許請求の範囲第１項載の潤滑油組成物。4. A patent wherein (i) is a copolymer of a dicarboxyester of the formula (I) with at least one comonomer selected from the group consisting of vinyl esters, α-olefins and styrene. The lubricating oil composition according to claim 1. 【請求項５】（ｉ）の式（Ｉ）においてＲ′がCOORであ
る特許請求の範囲第４項記載の潤滑油組成物。5. The lubricating oil composition according to claim 4, wherein in formula (I) of (i), R ′ is COOR. 【請求項６】（ｉ）が、式（Ｉ）のジカルボキシエステ
ルと式 ［式中、R1は１〜18個の炭素原子を含有するアルキル基
からなる］によって表わされるビニルエステルとの共重
合体である特許請求の範囲第５項記載の潤滑油組成物。6. A method according to claim 1, wherein (i) is a dicarboxyester of the formula (I) The lubricating oil composition according to claim 5, wherein the lubricating oil composition is a copolymer with a vinyl ester represented by the formula: wherein R1 is an alkyl group containing 1 to 18 carbon atoms. 【請求項７】ビニルエステルが酢酸ビニルからなる特許
請求の範囲第６項記載の潤滑油組成物。7. The lubricating oil composition according to claim 6, wherein the vinyl ester comprises vinyl acetate. 【請求項８】（ｉ）が約0.1〜約1.0重量％の間の量で存
在する特許請求の範囲第１項記載の潤滑油組成物。8. The lubricating oil composition according to claim 1, wherein (i) is present in an amount between about 0.1 and about 1.0% by weight. 【請求項９】（ｉ）が約0.1〜約0.5重量％の間の量で存
在する特許請求の範囲第１項記載の潤滑油組成物。9. The lubricating oil composition of claim 1, wherein (i) is present in an amount between about 0.1 and about 0.5% by weight. 【請求項１０】炭化水素重合体粘度指数向上剤（ii）が
約20,000〜1,000,000の数平均分子量を有する特許請求
の範囲第１項記載の潤滑油組成物。10. The lubricating oil composition according to claim 1, wherein the hydrocarbon polymer viscosity index improver (ii) has a number average molecular weight of about 20,000 to 1,000,000. 【請求項１１】炭化水素重合体粘度指数向上剤（ii）が
約40,000〜300,000の数平均分子量を有する特許請求の
範囲第10項記載の潤滑油組成物。11. The lubricating oil composition according to claim 10, wherein the hydrocarbon polymer viscosity index improver (ii) has a number average molecular weight of about 40,000 to 300,000. 【請求項１２】炭化水素重合体粘度指数向上剤（ii）
が、C2〜C30オレフィンの重合体及び共重合体よりなる
群から選択される化合物からなる特許請求の範囲第10項
記載の潤滑油組成物。12. A hydrocarbon polymer viscosity index improver (ii).
11. The lubricating oil composition according to claim 10, wherein said compound comprises a compound selected from the group consisting of polymers and copolymers of C 2 -C 30 olefins. 【請求項１３】粘度指数向上剤（ii）がエチレンとC3〜
C30オレフィンとの共重合体からなる特許請求の範囲第1
2項記載の潤滑油組成物。13. The method according to claim 13, wherein the viscosity index improver (ii) is ethylene and C 3 〜.
Claims 1 comprising a copolymer with a C30 olefin
3. The lubricating oil composition according to item 2. 【請求項１４】C3〜C30オレフィンがプロピレンからな
る特許請求の範囲第13項記載の潤滑油組成物。14. The lubricating oil composition according to claim 13, wherein the C 3 -C 30 olefin comprises propylene. 【請求項１５】エチレン−プロピレン共重合体がジエン
を更に含む特許請求の範囲第14項記載の潤滑油組成物。15. The lubricating oil composition according to claim 14, wherein the ethylene-propylene copolymer further comprises a diene. 【請求項１６】ジエンが５−エチリデン−２−ノルボル
ネンである特許請求の範囲第15項記載の潤滑油組成物。16. The lubricating oil composition according to claim 15, wherein the diene is 5-ethylidene-2-norbornene. 【請求項１７】粘度指数向上剤（ii）が、共役ジエン及
び（又は）モノビニル芳香族化合物の水素化及び部分水
素化ホモ重合体及び共重合体よりなる群から選択される
化合物からなる特許請求の範囲第10項記載の潤滑油組成
物。17. The viscosity index improver (ii) comprises a compound selected from the group consisting of hydrogenated and partially hydrogenated homopolymers and copolymers of conjugated dienes and / or monovinyl aromatic compounds. 11. The lubricating oil composition according to item 10, wherein 【請求項１８】（ii）が約0.05〜約５重量％の間の量で
存在する特許請求の範囲第１項記載の潤滑油組成物。18. The lubricating oil composition of claim 1, wherein (ii) is present in an amount between about 0.05 to about 5% by weight. 【請求項１９】（ii）が約0.1〜約2.5重量％の間の量で
存在する特許請求の範囲第18項記載の潤滑油組成物。19. The lubricating oil composition according to claim 18, wherein (ii) is present in an amount between about 0.1 and about 2.5% by weight. 【請求項２０】潤滑油と、 （ｉ）0.5〜６重量％の量の、式 ［式中、Ｒ′は水素及びCOORよりなる群から選択されそ
してＲはC14アルキル基である］によって表わされる不
飽和カルボキシエステルの少なくとも１種の数平均分子
量40,000未満の重合体又は共重合体よりなる添加剤と、 （ii）0.5〜02重量％の量の、炭化水素重合体粘度指数
向上剤と、 を含む潤滑油濃厚物組成物。20. A lubricating oil comprising: (i) an amount of from 0.5 to 6% by weight of the formula Wherein, R 'is selected from the group consisting of hydrogen and COOR and R is C 14 alkyl as radical polymer of at least one number average molecular weight of less than 40,000 of unsaturated carboxy ester represented by or copolymer A lubricating oil concentrate composition comprising: an additive consisting of: (ii) an amount of 0.5 to 02% by weight of a hydrocarbon polymer viscosity index improver. 【請求項２１】（ｉ）が式（Ｉ）のジカルボキシエステ
ルの重合体である特許請求の範囲第20項記載の潤滑油濃
厚物組成物。21. The lubricating oil concentrate composition according to claim 20, wherein (i) is a polymer of a dicarboxyester of formula (I). 【請求項２２】（ｉ）が、式（Ｉ）においてＲ′がCOOR
であるジカルボキシエステルのホモ重合体である特許請
求の範囲第21項記載の潤滑油濃厚物組成物。22. The method of claim 20, wherein in formula (I), R ′ is COOR
22. The lubricating oil concentrate composition according to claim 21, which is a homopolymer of a dicarboxyester represented by the formula: 【請求項２３】（ｉ）が、式（Ｉ）のジカルボキシエス
テルとビニルエステル、α−オレフィン及びスチレンよ
りなる群から選択される少なくとも１種の共重合体との
共重合体である特許請求の範囲第22項記載の潤滑油濃厚
物組成物。23. The method according to claim 1, wherein (i) is a copolymer of the dicarboxy ester of the formula (I) with at least one copolymer selected from the group consisting of vinyl esters, α-olefins and styrene. 23. The lubricating oil concentrate composition according to item 22. 【請求項２４】（ｉ）の式（Ｉ）においてＲ′がCOORで
ある特許請求の範囲第23項記載の潤滑油濃厚物組成物。24. The lubricating oil concentrate composition according to claim 23, wherein in formula (I) of (i), R 'is COOR. 【請求項２５】（ｉ）が、式（Ｉ）のジカルボキシエス
テルと式 ［式中、R1は１〜18個の炭素原子を含有するアルキル基
からなる］によって表わされるビニルエステルとの共重
合体である特許請求の範囲第24項記載の潤滑油濃厚物組
成物。25. A method in which (i) is a dicarboxyester of the formula (I) 25. The lubricating oil concentrate composition according to claim 24, wherein the composition is a copolymer with a vinyl ester represented by the formula: wherein R1 comprises an alkyl group containing 1 to 18 carbon atoms. 【請求項２６】ビニルエステルが酢酸ビニルからなる特
許請求の範囲第25項記載の潤滑油濃厚物組成物。26. The lubricating oil concentrate composition according to claim 25, wherein the vinyl ester comprises vinyl acetate. 【請求項２７】（ｉ）が約0.5〜約５重量％の間の量で
存在する特許請求の範囲第20項記載の潤滑油濃厚物組成
物。27. The lubricating oil concentrate composition of claim 20, wherein (i) is present in an amount between about 0.5 to about 5% by weight. 【請求項２８】炭化水素重合体粘度指数向上剤（ii）が
約20,000〜1,000,000の数平均分子量を有する特許請求
の範囲第20項記載の潤滑油濃厚物組成物。28. The lubricating oil concentrate composition according to claim 20, wherein the hydrocarbon polymer viscosity index improver (ii) has a number average molecular weight of about 20,000 to 1,000,000. 【請求項２９】炭化水素重合体粘度指数向上剤（ii）が
約40,000〜300,000の数平均分子量を有する特許請求の
範囲第28項記載の潤滑油濃厚物組成物。29. The lubricating oil concentrate composition according to claim 28, wherein the hydrocarbon polymer viscosity index improver (ii) has a number average molecular weight of about 40,000 to 300,000. 【請求項３０】炭化水素重合体粘度指数向上剤（ii）
が、C2〜C30オレフィンの重合体及び共重合体よりなる
群から選択される化合物からなる特許請求の範囲第28項
記載の潤滑油濃厚物組成物。30. A hydrocarbon polymer viscosity index improver (ii)
There, C 2 -C 30 olefin polymers and copolymers from the claims comprising a compound selected from the group consisting range of Clause 28, wherein the lubricating oil concentrate composition. 【請求項３１】粘度指数向上剤（ii）がエチレンとC3〜
C30オレフィンとの共重合体からなる特許請求の範囲第3
0項記載の潤滑油濃厚物組成物。31. A method according to claim 31, wherein the viscosity index improver (ii) is ethylene and C 3 〜.
Claim 3 comprising a copolymer with C30 olefin
Item 8. The lubricating oil concentrate composition according to Item 0. 【請求項３２】C3〜C30オレフィンがプロピレンからな
る特許請求の範囲第31項記載の潤滑油濃厚物組成物。32. The lubricating oil concentrate composition according to claim 31, wherein the C 3 -C 30 olefin comprises propylene. 【請求項３３】エチレン−プロピレン共重合体がジエン
を更に含む特許請求の範囲第32項記載の潤滑油濃厚物組
成物。33. The lubricating oil concentrate composition according to claim 32, wherein the ethylene-propylene copolymer further comprises a diene. 【請求項３４】ジエンが５−エチリデン−２−ノルボル
ネンである特許請求の範囲第33項記載の潤滑油濃厚物組
成物。34. The lubricating oil concentrate composition according to claim 33, wherein the diene is 5-ethylidene-2-norbornene. 【請求項３５】粘度指数向上剤（ii）が、共役ジエン及
び（又は）モノビニル芳香族化合物の水素化及び部分水
素化ホモ重合体及び共重合体よりなる群から選択される
化合物からなる特許請求の範囲第20項記載の潤滑油濃厚
物組成物。35. The viscosity index improver (ii) comprises a compound selected from the group consisting of hydrogenated and partially hydrogenated homopolymers and copolymers of conjugated dienes and / or monovinyl aromatic compounds. 21. The lubricating oil concentrate composition according to item 20. 【請求項３６】（ii）が約0.5〜約12重量％の間の量で
存在する特許請求の範囲第20項記載の潤滑油濃厚物組成
物。36. The lubricating oil concentrate composition of claim 20, wherein (ii) is present in an amount between about 0.5 to about 12% by weight.
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