JP3007929B2 - 酸化物微粒子の高密度焼結方法 - Google Patents
酸化物微粒子の高密度焼結方法Info
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Description
方法に関し、詳しくは、強誘電体、導電体、強磁性体と
して有用な酸化物微粒子の高密度焼結体の製造方法及び
その機能高度化のために好適な焼結方法に関する。
用いられているコンデンサ用材料、導電性材料、磁性体
材料として、ペロブスカイト型構造、パイロクロア型構
造、イルメナイト型構造、岩塩型構造、スピネル型構
造、フルオロライト型構造を有する様々な金属酸化物及
びそれらの複合体(コンポジット)が開発・使用されて
いる。これらの酸化物を実用可能な状態にするためには
高密度に焼結させる必要があるが、従来は高温・高圧で
の焼結がなされてきた。
はできるが、粒径及び誘電特性・導電特性・磁気特性に
大きな影響を与えるドメインサイズを制御できないた
め、高誘電率・高導電率・高磁化率を有する焼結体を安
定に作製できなかった。そのため、粒径・ドメインサイ
ズ制御が可能で、高密度に焼結可能な方法を探索するこ
とが強く求められている。
しながら短時間で高密度の酸化物焼結体を作製し、高誘
電率・高導電率・高磁化率を有する焼結体を得ることを
主な目的とする。
な従来技術の問題に鑑みて鋭意研究を重ねた結果、酸化
物微粒子を放電プラズマ焼結機により焼結させ、得られ
る焼結体を高温で熱処理するという2段プロセスを用い
ることにより、高密度で高誘電率・高導電率・高磁化率
の酸化物焼結体が得られることを見出し、本発明を完成
するに至った。
結する酸化物微粒子の焼結方法にある。本発明は、一種
又は二種以上の酸化物微粒子を放電プラズマ焼結して
(具体的には、放電プラズマ焼結機を用いて粒成長を起
こさせずに焼結させ、得られた焼結体を熱処理して)酸
化物焼結体(特に、ペロブスカイト型構造、パイロクロ
ア型構造、イルメナイト型構造、岩塩型構造、スピネル
型構造又はフルオロライト型構造を有する酸化物焼結
体)又は酸化物/酸化物複合体の焼結体(特に、高誘電
率、高導電率、高磁化率を有する焼結体)を作製する高
密度焼結体の製造方法にある。
なく、各種の金属酸化物の微粒子を原料粉末として使用
できる。金属酸化物としては、チタン酸バリウム(Ba
TiO3)、チタン酸鉛(PbTiO3)、チタン酸カル
シウム(CaTiO3)、チタン酸ストロンチウム(S
rTiO3)、ジルコン酸バリウム(BaZrO3)、ジ
ルコン酸鉛(PbZrO3)、ジルコン酸カルシウム
(CaZrO3)、ジルコン酸ストロンチウム(SrZ
rO3)、及びこれらの固溶体、NaZr2(PO4)3及
びNa4Zr2(SiO4)3をはじめとするNASICO
N酸化物(Na1+xZr2P3-xSixO12;xは化合物中
のリンに対するシリコンの添加比を示す(0≦x≦
3))を例示することができる。酸化物微粒子の調製方
法については、特に限定されるものではなく、例えば、
固体反応法、加水分解法、ゾルゲル法等の合成手法によ
り調製することができる。
パイロクロア型、イルメナイト型、岩塩型、スピネル型
又はフルオライト型の結晶構造を有する酸化物焼結体を
製造するために好適である。従って、本発明の高密度焼
結体の製造方法は、これらの結晶構造を形成することが
できる金属酸化物の微粒子を出発原料として用いて焼結
体を製造するために好適である。
化物微粒子を焼結させることができるので、原料に用い
る酸化物微粒子の粒径を調節することにより、得られる
焼結体の粒径を制御することができる。原料に用いる酸
化物微粒子の粒径の調節には、その調製方法により、公
知の方法を使用できる。
起こさせずに焼結させることができ、高密度の焼結体、
即ち、原料粉末よりも高密度の焼結体を製造することが
できる。原料粉末を加圧しながら高温に加熱し、数分間
電圧を印加することにより放電プラズマ焼結を進行させ
ることができる。
結装置を用いて酸化物微粒子の焼結を行う。放電プラズ
マ焼結、放電焼結及び通電焼結などのON−OFFパル
ス通電による焼結法を用いて粉体を圧縮して圧粉体と
し、この圧粉体にパルス状電流を通電すると共に、その
ピーク電流とパルス幅とを制御して材料温度を制御しつ
つ圧縮焼結することができる。粉体粒子間隙に生ずる放
電現象を利用し放電プラズマ、放電衝撃圧力などによる
粒子表面の浄化活性化作用及び電場に生ずる電解拡散効
果やジュール熱による熱拡散効果、加圧による塑性変形
力などが焼結の駆動力となり焼結を促進するものであ
る。
加熱・冷却および加圧が可能で、放電を起こすだけの電
圧が印加できるものなどを使用できる。すなわち、加熱
・冷却装置、加圧装置及び放電装置並びに原料粉末を収
納する治具を備えた放電プラズマ焼結機により、原料粉
末を放電プラズマ焼結することができる。治具としては
グラファイトが適している。
示す。放電プラズマ焼結装置(1)は粉体(2)を装填
する成形用のダイ(3)及び上下一対の圧縮通電用パン
チ(4、5)を有している。パンチ(4、5)は加圧機
構(13)により駆動される冷却水路(9、9’)を内
蔵する上下一対の通電加圧パンチ電極(6、7)により
パルス電流が供給される。
形用ダイ(3)及びパンチ(4、5)は導電性部材で構
成されており、パンチ(4、5)は加圧パンチ電極
(6、7)内に設けられた図示しない給電端子を介して
焼結用電源(11)に接続されている。焼結用電源(1
1)により発生したパルス電流が成形用ダイ(3)、パ
ンチ(4、5)を介して粉体(2)を流れるように構成
されている。この通電部は水冷真空チャンバー(8)に
収容されており、チャンバー内部は雰囲気制御機構(1
5)により所定の真空度を維持するか、アルゴンガス等
の不活性ガス雰囲気、大気雰囲気としても良い。
所望の焼結体形状に応じた形状に構成することができる
が、ここでは成形用ダイ及びパンチは円柱状に構成され
ており、本実施形態では円柱ペレット状の焼結体が得ら
れる。成形用ダイ(3)及びパンチ(4、5)は導電性
を持つグラファイトで構成されているが、導電性と耐熱
性及び加圧に耐え得る強度を持つものであれば他の材
質、例えば導電性セラミックス等で構成しても良い。
(13)、焼結用電源(11)、雰囲気制御機構(1
5)、水冷却機構(16、10)、及び温度計測装置
(17)を駆動制御するものである。制御装置(12)
は加圧機構(13)を駆動し、パンチ(4、5)が所定
の圧縮圧力で粉体(2)を圧縮するよう構成されてい
る。圧粉体(2)の温度は成形用ダイ(3)に取り付け
られた図示しない熱電対又は放射温度計などにより検出
される。検出値は制御装置(12)に入力され所定の制
御プログラムに基づいて焼結用電源(11)を駆動しパ
ルス電流を発生させる。
Hzとすることができるが電源価格の点から低周波電源
が推奨される。加熱温度は適宜調整する必要があり原料
粉末の種類により異なるが通常は数百〜1000℃以
上、好ましくは500〜1500℃、更に好ましくは8
00〜1300℃程度とする。制御装置(12)は圧粉
体(2)の温度検出値が予め設定された昇温曲線と一致
するよう電流、電圧値を調節するよう構成されている。
ズマ焼結装置などの通電焼結法は圧粉体自体の自己発熱
となるジュール熱を直接利用しているため、誘導加熱あ
るいは輻射加熱を用いた従来焼結法に比べ高い熱効率を
有している。またパルス状電圧・電流を印可することに
よって粉体粒子間の空隙で放電現象を生じさせ放電に伴
う局所的な高温により粒子間のネック形成を促進させ、
かつ粒成長を抑制することが可能である。そのため通常
の直流・交流を用いた焼結方法により、高効率かつ短時
間で焼結体を作製することができる。
る焼結体は治具の成分であるグラファイトを含み、導電
性がある。焼結体に含まれるグラファイト等の不純物
は、この後、熱処理する2段プロセスにより、取除くこ
とができる。具体的には、通常の電気炉を用い、大気雰
囲気下、または制御雰囲気下、放電プラズマ焼結の焼結
温度と同程度の温度、即ち、数百〜1000℃以上、好
ましくは500〜1500℃、更に好ましくは800〜
1300℃程度で数十分〜数時間程度加熱することによ
り、グラファイト等を取除くことができ、高密度焼結体
を得ることができる。
通常のアルミナ等のルツボに入れ、昇温・降温速度は数
〜数十℃/min、好ましくは5〜15℃/min程度
で行う。一回のプラズマ焼結により、焼結できる原料粉
末の量(使用量)は、装置の性能等に応じて適宜選択す
る必要があり、原料粉末の種類により異なるが、通常数
g程度を用いる。
を示し、本発明の特徴とするところをより明確にする。
酸バリウム微粒子の合成は、原料、条件などの点で特に
限定されるものではないが、通常以下の様にして合成す
ることができる。まず80℃の0.45M Ba(O
H)2水溶液にTi[OCH(CH3)2]4を滴下して加
水分解反応を行い、BaTiO3沈澱を得る。反応はB
aCO3の生成を防ぐために窒素雰囲気下で行う。得ら
れた沈澱物を1200℃で2時間焼成することにより平
均粒径約0.6μmの粉末を得ることができる。
としては、住友石炭鉱業(株)製放電プラズマ焼結機S
PS−2040を用いた。また治具はグラファイト製で
直径2cmの円筒形のものを用いた。この治具に、加水
分解法により調製したチタン酸バリウム粉末約3gを均
一に入れ、400kgf/cm2の圧力を印加した。さ
らに試料周辺を1100℃に加熱し、4000Aの直流
電流を印加した。この状態を3分間保持した後、印加電
流を止め、試料近傍を室温にまで冷却した。
したX線回折から明らかな通り、治具のグラファイトが
含まれており、電気伝導性を有する。グラファイトの含
有は図3のEDXからも明らかである。この焼結体を1
200℃で2時間熱処理すると、図2および図3に示さ
れている通り、BaTiO3のみとなった。すなわち、
この2段プロセスによりBaTiO3焼結体を得ること
ができた。
は、図4のSEM写真に示されている通り約0.6μm
で、原料粉末の粒径を保ったまま焼結が進行している。
得られた焼結体の密度は5.83g/cm3で、これは
理論密度(6.012g/cm3)の97%であり、非
常に高密度の焼結体である。
で、室温で約3500、転移点近傍(120℃)で約6
200と、同じ原料粉末を用いた通常の外熱式焼結法に
よる値(室温で約1700、転移点近傍で約2800、
竹内友成ら,J.Ceram.Soc.Japan,1
02(1994)1177)に比べ非常に高いものであ
る。これは粒径・ドメインサイズを保持したまま高密度
に焼結させたために得られたものと考えられる。
構造、パイロクロア型構造、イルメナイト型構造、岩塩
型構造、スピネル型構造、フルオロライト型構造を有す
る様々な金属酸化物、およびそれらの複合体(コンポジ
ット)にも適用可能であり、従来の外熱式焼結法による
ものに比べ高誘電率・高導電率・高磁化率の焼結体を得
ることができる。
aZr2(PO4)3(以下NZPと略す)微粒子の合成
は、原料、条件などの点で特に限定されるものではない
が、通常以下の様にして合成することができる。まず、
Na2CO3、ZrO(NO3)2・2H2O、及びNH4H
2PO4の各水溶液をNZPの組成になるように混合して
共沈反応を行い、沈澱を得る。これを80℃で一夜間乾
燥し、500℃で1時間仮焼を行い、NH4 +、C
O3 2-、NO3 -の除去を行う。更にこれを充分粉砕混合
し、800℃で2時間焼成することによりNZP粉末を
得ることができる。
としては、住友石炭鉱業(株)製放電プラズマ焼結機S
PS−2040を用いた。また治具はグラファイト製で
直径2cmの円筒形のものを用いた。この治具に、共沈
法により調製したNZP粉末約3gを均一に入れ、80
0kgf/cm2の圧力を印加した。さらに試料周辺を
1000℃に加熱し、4000Aの直流電流を印加し
た。この状態を5分間保持した後、印加電流を止め、試
料近傍を室温にまで冷却した。
色をしているものの、上下の面は白色のままであった。
側面の黒色は治具からのグラファイトと考えられ、これ
はダイヤモンドカッターで取り除いた。図6に示したX
線回折から明らかな通り、焼結体は主として出発原料で
あるNZPから成り、焼結過程の高温反応で生成したZ
rP2O7が不純物として若干含まれていた。得られた焼
結体の密度は1.99g/cm3で、これは理論密度
(3.19g/cm3)の62%であり、同じ原料粉末
を用いた通常の外熱式焼結法による値(39%)よりも
非常に高密度のものであった。
00℃で1.1×10-6S/cmと、同じ原料粉末を用
いた通常の外熱式焼結法による値(3.7×10-7S/
cm)に比べ約3倍程度高いものである。これは高密度
に焼結させたために得られたものと考えられる。
粒成長を起こさずに短時間で高密度の酸化物焼結体を安
定に作製し、高誘電率・高導電率・高磁化率を有する焼
結体が得られる。
O3焼結体の熱処理前および熱処理後のX線回折パター
ンを示す図。
O3焼結体の熱処理前および熱処理後のEDXを示す
図。
O3焼結体の熱処理後の破断面(粒子構造)のSEM写
真。
より得られたBaTiO3焼結体の誘電率の温度依存性
を示すグラフ。
ズマ焼結法により得られた焼結体(SPS)のX線回折
パターンを示す図。
S)により得られたNaZr2(PO4)3焼結体の導電
率の温度依存性を示すグラフ。
Claims (7)
- 【請求項1】酸化物微粒子を放電プラズマ焼結し、得ら
れた焼結体を熱処理する酸化物微粒子の焼結方法。 - 【請求項2】酸化物微粒子を放電プラズマ焼結し、得ら
れた焼結体を熱処理して酸化物焼結体を作製する高密度
焼結体の製造方法。 - 【請求項3】 酸化物微粒子を放電プラズマ焼結機を用
いて粒成長を起こさせずに焼結させ、得られた焼結体を
熱処理して酸化物焼結体を作製する高密度焼結体の製造
方法。 - 【請求項4】 酸化物焼結体が、ペロブスカイト型構
造、パイロクロア型構造、イルメナイト型構造、岩塩型
構造、スピネル型構造又はフルオロライト型構造を有す
る請求項2又は3に記載の高密度焼結体の製造方法。 - 【請求項5】二種以上の酸化物微粒子を放電プラズマ焼
結し、得られた焼結体を熱処理して酸化物/酸化物複合
体の焼結体を作製する高密度焼結体の製造方法。 - 【請求項6】 二種以上の酸化物微粒子を放電プラズマ
焼結機を用いて粒成長を起こさせずに焼結させ、得られ
た焼結体を熱処理して酸化物/酸化物複合体の焼結体を
作製する高密度焼結体の製造方法。 - 【請求項7】 酸化物焼結体又は酸化物/酸化物複合体
の焼結体が、高誘電率、高導電率、高磁化率を有する請
求項2〜6のいずれかに記載の高密度焼結体の製造方
法。
Priority Applications (1)
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---|---|---|---|
JP9127948A JP3007929B2 (ja) | 1997-01-08 | 1997-04-30 | 酸化物微粒子の高密度焼結方法 |
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP9-13326 | 1997-01-08 | ||
JP1332697 | 1997-01-08 | ||
JP9127948A JP3007929B2 (ja) | 1997-01-08 | 1997-04-30 | 酸化物微粒子の高密度焼結方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH10251070A JPH10251070A (ja) | 1998-09-22 |
JP3007929B2 true JP3007929B2 (ja) | 2000-02-14 |
Family
ID=26349099
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP9127948A Expired - Lifetime JP3007929B2 (ja) | 1997-01-08 | 1997-04-30 | 酸化物微粒子の高密度焼結方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
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JP4334894B2 (ja) | 2003-03-20 | 2009-09-30 | 日産自動車株式会社 | 固体電解質の製造方法 |
JP5071919B2 (ja) * | 2005-11-17 | 2012-11-14 | 独立行政法人産業技術総合研究所 | 高密度アセチレンブラック及びその製造方法 |
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-
1997
- 1997-04-30 JP JP9127948A patent/JP3007929B2/ja not_active Expired - Lifetime
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