JP3002525B2 - 放射性廃棄物の固化体及び放射性廃棄物の処理方法 - Google Patents
放射性廃棄物の固化体及び放射性廃棄物の処理方法Info
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- G21F9/28—Treating solids
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- G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は原子力発電所等から発生する放射性廃棄物を
最終処分する際に最適な固化材、固化容器、処分場構造
物及び埋め戻し材並びに放射性廃棄物の固化プロセスに
関する。
最終処分する際に最適な固化材、固化容器、処分場構造
物及び埋め戻し材並びに放射性廃棄物の固化プロセスに
関する。
原子力発電所，原子燃料再処理施設等から発生する濃
縮廃液や使用済みイオン交換樹脂，雑固体等のいわゆる
低レベル放射性廃棄物の処理、処分の際、固化容器、固
化材、埋め戻し材、及び処分場構造物等にセメント、コ
ンクリート、及び水ガラス（ケイ酸ナトリウム）等の水
硬性の無機固化材を用いていた。
縮廃液や使用済みイオン交換樹脂，雑固体等のいわゆる
低レベル放射性廃棄物の処理、処分の際、固化容器、固
化材、埋め戻し材、及び処分場構造物等にセメント、コ
ンクリート、及び水ガラス（ケイ酸ナトリウム）等の水
硬性の無機固化材を用いていた。
上記水硬性の無機固化材は、固化操作が容易であ
る。安価である。耐放射線性に優れている。等の利
点を有しており、低レベル放射性廃棄物の処理，処分に
適している。
る。安価である。耐放射線性に優れている。等の利
点を有しており、低レベル放射性廃棄物の処理，処分に
適している。
更に、低レベル放射性廃棄物の処理，処分のために
は、固化体あるいは処分施設が水没するような悪条件で
あっても健全性を維持でき、かつ、内部の放射性核種が
固化体或は処分施設外へ漏出する速度を大幅に遅延でき
る性質を有していることが必要である。
は、固化体あるいは処分施設が水没するような悪条件で
あっても健全性を維持でき、かつ、内部の放射性核種が
固化体或は処分施設外へ漏出する速度を大幅に遅延でき
る性質を有していることが必要である。
従来、固化体の長期耐久性を確保する方法として特開
昭60−202398号公報に記載のように、水硬性の固化材に
ガラス繊維を添加する方法があった。繊維状物質は、母
材の水硬性固化材に比べて引張強度が数倍大きいため硬
化体の補強硬化があり固化体全体の引張強度、曲げ強度
が著しく向上する。従って、万一充填物の体積変化や外
力が固化体にかかった場合でも、固化体のひび割れや破
損の発生がなく、固化体を陸地処分した場合を想定して
も、放射能が十分低いレベルまで減衰する数十年から数
百年の間に固化体が劣化してしまうことは起こり得ない
ものと考えられる。
昭60−202398号公報に記載のように、水硬性の固化材に
ガラス繊維を添加する方法があった。繊維状物質は、母
材の水硬性固化材に比べて引張強度が数倍大きいため硬
化体の補強硬化があり固化体全体の引張強度、曲げ強度
が著しく向上する。従って、万一充填物の体積変化や外
力が固化体にかかった場合でも、固化体のひび割れや破
損の発生がなく、固化体を陸地処分した場合を想定して
も、放射能が十分低いレベルまで減衰する数十年から数
百年の間に固化体が劣化してしまうことは起こり得ない
ものと考えられる。
また、放射性核種を漏出することを遅延させるものと
して特開昭58−4000号公報に記載のように、放射性廃棄
物の固化容器に保護層を設け、かつ、この保護層にイオ
ン交換性かつ吸着性を有する充填剤を包埋させるという
ものがある。
して特開昭58−4000号公報に記載のように、放射性廃棄
物の固化容器に保護層を設け、かつ、この保護層にイオ
ン交換性かつ吸着性を有する充填剤を包埋させるという
ものがある。
上記従来技術のうち、特開昭60−202398号については
廃棄物からの放射能浸出率を低減する点については配慮
がされておらず、現状レベルよりさらに放射能レベルが
高い廃棄物を処分する場合や、半減期の長い炭素−14や
テクネシウム−99を含有する廃棄物を処分する場合に
は、放射能浸出率を低減する対策が必要となるという問
題があった。
廃棄物からの放射能浸出率を低減する点については配慮
がされておらず、現状レベルよりさらに放射能レベルが
高い廃棄物を処分する場合や、半減期の長い炭素−14や
テクネシウム−99を含有する廃棄物を処分する場合に
は、放射能浸出率を低減する対策が必要となるという問
題があった。
一方、特開昭58−40000号については固化容器の強度
を向上させる性質がないので、処分場の乾湿，暖寒のサ
イクルに伴って固化容器にひび割れが生じ、健全性が維
持できないという問題があった。
を向上させる性質がないので、処分場の乾湿，暖寒のサ
イクルに伴って固化容器にひび割れが生じ、健全性が維
持できないという問題があった。
本発明の目的は、放射能浸出率を低減でき、かつ放射
性廃棄物の充填量を増加できる放射性廃棄物の固化体を
提供することにある。
性廃棄物の充填量を増加できる放射性廃棄物の固化体を
提供することにある。
本発明の他の目的は、放射能浸出率を低減でき、かつ
放射性廃棄物の充填量を増加できる固化体を得ることが
できる放射性廃棄物の処理方法を提供することにある。
放射性廃棄物の充填量を増加できる固化体を得ることが
できる放射性廃棄物の処理方法を提供することにある。
本発明の目的を達成する第１発明の特徴は、固化容器
内に充填された放射性廃棄棄物が水硬性固化材によって
固化されてなる放射性廃棄物の固化体において、液体中
の溶存物質を吸着する溶存物質吸着補強材が含まれてい
ることにある。
内に充填された放射性廃棄棄物が水硬性固化材によって
固化されてなる放射性廃棄物の固化体において、液体中
の溶存物質を吸着する溶存物質吸着補強材が含まれてい
ることにある。
本発明の他の目的を達成する第２発明の特徴は、放射
性廃棄物、水硬性固化材、液体中の溶存物質を吸着する
溶存物質吸着補強材、及び水を混練槽内で混練し、この
混練によって得られた混練物を固化容器内に注入するこ
とにある。
性廃棄物、水硬性固化材、液体中の溶存物質を吸着する
溶存物質吸着補強材、及び水を混練槽内で混練し、この
混練によって得られた混練物を固化容器内に注入するこ
とにある。
本発明の他の目的を達成する第３発明の特徴は、水硬
性固化材、液体中の溶存物質を吸着する溶存物質吸着補
強材、及び水を混練槽内で混練し、この混練によって得
られた混練物を、放射性廃棄物が充填された固化容器内
に注入することにある。
性固化材、液体中の溶存物質を吸着する溶存物質吸着補
強材、及び水を混練槽内で混練し、この混練によって得
られた混練物を、放射性廃棄物が充填された固化容器内
に注入することにある。
第１発明は、放射性廃棄物の固化体内に含まれている
溶存物質吸着補強材は、固化体の引張強度を増大させ
る。固化体の機械的強度が向上するため、固化体内に含
まれる放射性廃棄物の割合を増加できる。
溶存物質吸着補強材は、固化体の引張強度を増大させ
る。固化体の機械的強度が向上するため、固化体内に含
まれる放射性廃棄物の割合を増加できる。
また、溶存物質吸着補強材は、固化体内におけるクラ
ックの発生を著しく抑制する。このため、放射性廃棄物
の固化体の放射能浸出率を著しく抑制できる。溶存物質
吸着補強材が放射性核種を吸着するため、溶存物質吸着
補強剤を含む放射性廃棄物の固化体は、放射性核種に対
する分配係数を向上できるので、固化体の放射能浸出率
を、更に、低減できる。
ックの発生を著しく抑制する。このため、放射性廃棄物
の固化体の放射能浸出率を著しく抑制できる。溶存物質
吸着補強材が放射性核種を吸着するため、溶存物質吸着
補強剤を含む放射性廃棄物の固化体は、放射性核種に対
する分配係数を向上できるので、固化体の放射能浸出率
を、更に、低減できる。
第２発明は、放射性廃棄物、水硬性固化材、溶存物質
吸着補強材及び水を混練することによって得られた混練
物を、固化容器内に注入するので、溶存物質吸着補強材
を含む放射性廃棄物の固化体を得ることができる。この
固化体は、第１発明で得られる作用効果を生じる。
吸着補強材及び水を混練することによって得られた混練
物を、固化容器内に注入するので、溶存物質吸着補強材
を含む放射性廃棄物の固化体を得ることができる。この
固化体は、第１発明で得られる作用効果を生じる。
第３発明は、水硬性固化材、溶存物質吸着補強材及び
水を混練することによって得られた混練物を、放射性廃
棄物が充填された固化容器内に注入するので、溶存物質
吸着補強材を含む放射性廃棄物の固化体を得ることがで
きる。この固化体も、第１発明で得られる作用効果を生
じる。
水を混練することによって得られた混練物を、放射性廃
棄物が充填された固化容器内に注入するので、溶存物質
吸着補強材を含む放射性廃棄物の固化体を得ることがで
きる。この固化体も、第１発明で得られる作用効果を生
じる。
以下、本発明の一実施例を図面を用いて説明する。
第１図は、原子力発電所により発生する使用済みのイ
オン交換樹脂（廃樹脂）をセメント系の水硬性固化材に
より固化容器内に固化するシステムのフローを示す図で
ある。
オン交換樹脂（廃樹脂）をセメント系の水硬性固化材に
より固化容器内に固化するシステムのフローを示す図で
ある。
樹脂脱水機１には、原子力発電所から廃棄された廃樹
脂のスラリーが供給され、遠心脱水により含水率が50％
前後になるように脱水する。そして、脱水された廃樹脂
は樹脂受槽２に送られ、フィーダ３により一定の量にさ
れて混練槽４へ供給される。なお、この廃樹脂は数種類
の放射性核種をイオン、または固形物の形で捕捉してい
ることになる。
脂のスラリーが供給され、遠心脱水により含水率が50％
前後になるように脱水する。そして、脱水された廃樹脂
は樹脂受槽２に送られ、フィーダ３により一定の量にさ
れて混練槽４へ供給される。なお、この廃樹脂は数種類
の放射性核種をイオン、または固形物の形で捕捉してい
ることになる。
次に、混練槽４へ、添加水タンク７により混練水を、
セメントサイロ５によりフィーダ６を介してセメント粉
末を、添加材ホッパ８により繊維状活性炭を、それぞれ
一定量混練槽４へ供給して撹拌翼９で強制混練しペース
ト状にする。そして、得られたペーストは固化容器10へ
注入後、養成固化されて固化体となる。なお、注入時に
加振器11で振動を与えると固化体内部に気泡の少ない良
好な固化体を作成できる。
セメントサイロ５によりフィーダ６を介してセメント粉
末を、添加材ホッパ８により繊維状活性炭を、それぞれ
一定量混練槽４へ供給して撹拌翼９で強制混練しペース
ト状にする。そして、得られたペーストは固化容器10へ
注入後、養成固化されて固化体となる。なお、注入時に
加振器11で振動を与えると固化体内部に気泡の少ない良
好な固化体を作成できる。
なお、以上説明したプロセスの他に、固化容器に直接
脱水された廃樹脂とセメント粉と繊維状活性炭を供給
し、撹拌して固化することも可能である。
脱水された廃樹脂とセメント粉と繊維状活性炭を供給
し、撹拌して固化することも可能である。
次に、本実施例を具体的に説明する。本実施例では、
表１に示すように２種類の固化体を作成した。
表１に示すように２種類の固化体を作成した。
ここで、使用したセメント粉末は、Ｃ種高炉セメント
であるが、セメントにケイ酸ナトリウム粉末を混合した
固化材であるセメントガラス，シリカセメント，アルミ
ナセメント，フライアッシュセメント，耐硫酸塩セメン
ト等も使用可能であり、これらを総称し、セメント系の
水硬性固化材とする。また、添加水にはセメント用の高
性能減水剤（β−ナフタレンスルホン酸塩高縮合物）を
予め２％程度添加した。
であるが、セメントにケイ酸ナトリウム粉末を混合した
固化材であるセメントガラス，シリカセメント，アルミ
ナセメント，フライアッシュセメント，耐硫酸塩セメン
ト等も使用可能であり、これらを総称し、セメント系の
水硬性固化材とする。また、添加水にはセメント用の高
性能減水剤（β−ナフタレンスルホン酸塩高縮合物）を
予め２％程度添加した。
また、上記繊維状活性炭はタールを原料としたもの
で、太さ15mm,長さ3mm,比表面積1500m2/g、表面のミク
ロポアの平均細孔径が20Åという物性値を持っている。
で、太さ15mm,長さ3mm,比表面積1500m2/g、表面のミク
ロポアの平均細孔径が20Åという物性値を持っている。
４週間の養生期間のあと、完成した固化体をコアボー
リングして約0.1の試験体を多数作成し、水浸漬→70
℃気流乾燥→水浸漬の乾燥サイクル試験を実施した。上
記各サイクルごとに試験体の圧縮強度を測定し固化体の
健全性を調べた。
リングして約0.1の試験体を多数作成し、水浸漬→70
℃気流乾燥→水浸漬の乾燥サイクル試験を実施した。上
記各サイクルごとに試験体の圧縮強度を測定し固化体の
健全性を調べた。
固化体内部に乾湿サイクルに伴うクラック発生がある
か否かは圧縮強度の変化で検出することができる。
か否かは圧縮強度の変化で検出することができる。
第２図は、乾湿サイクル数の増加に伴う圧縮強度の変
化を示す図である。白ぬりのプロットはCASE1の固化体
を示し、黒ぬりのプロットはCASE2の固化体を示してい
る。
化を示す図である。白ぬりのプロットはCASE1の固化体
を示し、黒ぬりのプロットはCASE2の固化体を示してい
る。
CASE2の繊維状活性炭無添加の固化体では、乾湿サイ
クルが５サイクルを超えると徐々に表面にひび割れが見
え始め、10サイクルで固化体が崩壊した。
クルが５サイクルを超えると徐々に表面にひび割れが見
え始め、10サイクルで固化体が崩壊した。
一方、CASE1の繊維状活性炭を添加した固体化では、2
0サイクルを超えても圧縮強度の低下は見られず固化体
は健全であった。
0サイクルを超えても圧縮強度の低下は見られず固化体
は健全であった。
次に、CASE1及びCASE2の固化体の一部をサンプリング
し、乳鉢上で粉砕した試料1gを炭素−14とセシウム−13
4をそれぞれ100μCi含む蒸留水に分散させウォーターバ
スインキュベータ中において25℃で振動した後、各CASE
の固化体の炭素−14（陰イオン）とセシウム−134（陽
イオン）の分配係数を測定した。測定には、炭素−14に
ついては液体シンチレーションカウンタを、セシウム−
134については純Ge半導体検出機を使用した。その測定
結果を表２に示す。一般に、固化体水没時に固化体から
の放射能浸出率は、固化材の分配係数の平方根に逆比例
することが知られている。
し、乳鉢上で粉砕した試料1gを炭素−14とセシウム−13
4をそれぞれ100μCi含む蒸留水に分散させウォーターバ
スインキュベータ中において25℃で振動した後、各CASE
の固化体の炭素−14（陰イオン）とセシウム−134（陽
イオン）の分配係数を測定した。測定には、炭素−14に
ついては液体シンチレーションカウンタを、セシウム−
134については純Ge半導体検出機を使用した。その測定
結果を表２に示す。一般に、固化体水没時に固化体から
の放射能浸出率は、固化材の分配係数の平方根に逆比例
することが知られている。
表２からも分かるように、CASE1の固化体からの放出
性浸出率はCASE2の固化体に比べて炭素−４で約1/10、
セシウム−134で約1/7に低減されている。
性浸出率はCASE2の固化体に比べて炭素−４で約1/10、
セシウム−134で約1/7に低減されている。
つまり、従来のセメント系固化材に若干量（＜５重量
％）の繊維状活性炭を添加することで固化体の耐久性が
向上し放射性浸出率の低減が可能となる。
％）の繊維状活性炭を添加することで固化体の耐久性が
向上し放射性浸出率の低減が可能となる。
繊維状活性炭は、その表面に無数のミクロポア（細孔
径20Å）が存在し、ここに放射性核種をイオンまたは分
子状態で主として物理的に吸着する性質がある。このた
め、吸着特性に極性はなく、基本的に液体中で陽イオン
の形態をとる核種、陰イオンの形態をとる核種の両方を
吸着し、その溶出を遅延する働きがある。そして、陰イ
オン或は有機炭素の形態をとり、溶出遅延の有効な方法
がなかった炭素−14に対しても高い分配係数を有してい
るという性質がある。
径20Å）が存在し、ここに放射性核種をイオンまたは分
子状態で主として物理的に吸着する性質がある。このた
め、吸着特性に極性はなく、基本的に液体中で陽イオン
の形態をとる核種、陰イオンの形態をとる核種の両方を
吸着し、その溶出を遅延する働きがある。そして、陰イ
オン或は有機炭素の形態をとり、溶出遅延の有効な方法
がなかった炭素−14に対しても高い分配係数を有してい
るという性質がある。
更に、繊維状活性炭の形状については、アスペクト比
（繊維の長さ／繊維の太さ）が大きいほど補強効果が大
きいが、その分ペーストの混練性や注入性が悪化する。
従って、アスペクト比が自由に調整可能であるが、200
〜300が望ましい。
（繊維の長さ／繊維の太さ）が大きいほど補強効果が大
きいが、その分ペーストの混練性や注入性が悪化する。
従って、アスペクト比が自由に調整可能であるが、200
〜300が望ましい。
また、陽イオンの吸着材と併用すれば、陽イオンの形
態をとる放射性核種の浸出率低減にさらに効果を発揮す
る。
態をとる放射性核種の浸出率低減にさらに効果を発揮す
る。
繊維状物質である繊維状活性炭は、破壊力学的に見れ
ば固化体の内部で発生したクラックの進展を止める働き
があるので、元来、脆性材料である固化体の破壊脆性を
著しく高めることができ、固化体の劣化を防止すること
ができる。
ば固化体の内部で発生したクラックの進展を止める働き
があるので、元来、脆性材料である固化体の破壊脆性を
著しく高めることができ、固化体の劣化を防止すること
ができる。
また、繊維状活性炭の添加により固化体の最終的な引
張強度が向上する。更には、機械的強度に影響しない微
小クラックの発生を抑制できるため、乾湿、温度サイク
ルという苛酷な環境下においても、固化体の放射能浸出
率を著しく低減できる。
張強度が向上する。更には、機械的強度に影響しない微
小クラックの発生を抑制できるため、乾湿、温度サイク
ルという苛酷な環境下においても、固化体の放射能浸出
率を著しく低減できる。
なお、本実施例では繊維状活性炭について説明した
が、イオン交換樹脂、チタン酸アルカリ金属繊維を添加
することによっても同様の効果を得ることもできる。
が、イオン交換樹脂、チタン酸アルカリ金属繊維を添加
することによっても同様の効果を得ることもできる。
イオン交換繊維は主骨格であるポリマーに派生してい
るイオン交換基（スルホン酸基，カルボキシル基，四級
アンモニウム基等）に、イオン交換反応により水に溶け
た放射性核種のイオンを吸着する。交換基の種類により
吸着できるイオンの極性が異なるため、陽イオン交換繊
維と陰イオン交換繊維を混合すれば、ほぼ全ての核種を
吸着できる。
るイオン交換基（スルホン酸基，カルボキシル基，四級
アンモニウム基等）に、イオン交換反応により水に溶け
た放射性核種のイオンを吸着する。交換基の種類により
吸着できるイオンの極性が異なるため、陽イオン交換繊
維と陰イオン交換繊維を混合すれば、ほぼ全ての核種を
吸着できる。
また、チタン酸アルカリ金属繊維はチタニアの層状構
造の層間に存在するアルカリ金属のイオンと液中で陽イ
オンの形態をとる核種がイオン交換することにより吸着
される。従って、溶出遅延の効果があるのは陽イオン核
種のみであり、炭素−14を始めとする陰イオン核種や中
性分子には効果がない。更に、チタン酸アルカリ金属繊
維は比重が３以上であり、硬化材ペースト中で沈降する
可能性があるので見かけ比重を1.5〜2.5に調整すること
が望ましい。
造の層間に存在するアルカリ金属のイオンと液中で陽イ
オンの形態をとる核種がイオン交換することにより吸着
される。従って、溶出遅延の効果があるのは陽イオン核
種のみであり、炭素−14を始めとする陰イオン核種や中
性分子には効果がない。更に、チタン酸アルカリ金属繊
維は比重が３以上であり、硬化材ペースト中で沈降する
可能性があるので見かけ比重を1.5〜2.5に調整すること
が望ましい。
以上説明した繊維状物質（繊維状活性炭，イオン交換
繊維及びチタン酸アルカリ金属繊維）は内包する廃棄物
に含まれる種類や量により２種以上をブレンドして用い
ることも可能である。
繊維及びチタン酸アルカリ金属繊維）は内包する廃棄物
に含まれる種類や量により２種以上をブレンドして用い
ることも可能である。
次に本発明の他の実施例を説明する。本実施例は原子
力発電所から発生する使用済イオン交換樹脂を固化容器
内に固化するのに好適なものである。
力発電所から発生する使用済イオン交換樹脂を固化容器
内に固化するのに好適なものである。
本実施例で使用したシステムは、第１図に示したもの
と同様である。添加材ホッパ８から粉末状活性炭を加え
た固化体と繊維状活性炭を加えた固化体を作成する。そ
して、粉末状活性炭及び繊維状活性炭の添加量を適宜変
化させて固化材中の炭素−14の分配係数と、最大充填可
能樹脂量を実験により調べた。
と同様である。添加材ホッパ８から粉末状活性炭を加え
た固化体と繊維状活性炭を加えた固化体を作成する。そ
して、粉末状活性炭及び繊維状活性炭の添加量を適宜変
化させて固化材中の炭素−14の分配係数と、最大充填可
能樹脂量を実験により調べた。
なお、最大充填可能樹脂量は１ケ月養生で作成した固
化体をさらに１ケ月間水に浸漬し、圧縮強度が30kg/cm2
以上を確保できる最大の樹脂添加量を意味する。
化体をさらに１ケ月間水に浸漬し、圧縮強度が30kg/cm2
以上を確保できる最大の樹脂添加量を意味する。
第３図は上記実験結果であり、添加物の量と樹脂充填
率、Ｃ−14の分配係数の関係を表す図である。黒ぬりの
プロットで示した粉末状の活性炭を添加した固化体につ
いては、添加量の増加に伴って炭素−14の分配係数が増
大し、炭素−14の浸出率低減に効果があるが、最大樹脂
充填量が減少しており固化材自身の強度は低下するとい
う結果となった。
率、Ｃ−14の分配係数の関係を表す図である。黒ぬりの
プロットで示した粉末状の活性炭を添加した固化体につ
いては、添加量の増加に伴って炭素−14の分配係数が増
大し、炭素−14の浸出率低減に効果があるが、最大樹脂
充填量が減少しており固化材自身の強度は低下するとい
う結果となった。
これに対し、白ぬりのプロットで示した繊維状活性炭
を添加した固化体では添加量の増加に伴って最大樹脂充
填率、炭素−14分配係数それぞれ増加するという効果と
なった。つまり、添加量４重量％のときは最大樹脂充填
率は無添加のときの２倍以上の充填が可能となる。ま
た、炭素−14の分配係数は粉末状活性炭の場合より数倍
効果があることになる。
を添加した固化体では添加量の増加に伴って最大樹脂充
填率、炭素−14分配係数それぞれ増加するという効果と
なった。つまり、添加量４重量％のときは最大樹脂充填
率は無添加のときの２倍以上の充填が可能となる。ま
た、炭素−14の分配係数は粉末状活性炭の場合より数倍
効果があることになる。
また、繊維状活性炭は添加量を増せば増すほど炭素−
14の分配係数は大きくできるが、固化材ペーストの混練
性、注入性は低下することになる。従って、繊維状活性
炭の添加量は10重量％以下、好ましくは５重量％以下が
良い。繊維状活性炭は多少たりとも添加されていれば効
果があり、下限値としては0.1重量％程度である。
14の分配係数は大きくできるが、固化材ペーストの混練
性、注入性は低下することになる。従って、繊維状活性
炭の添加量は10重量％以下、好ましくは５重量％以下が
良い。繊維状活性炭は多少たりとも添加されていれば効
果があり、下限値としては0.1重量％程度である。
一方、粉末状活性炭の場合は、樹脂充填率との関係か
ら10重量％程度まで添加することが可能である。
ら10重量％程度まで添加することが可能である。
以上のことから、粉末状活性炭、繊維状活性炭の添加
により、分配係数が小さかった炭素−14に対して分配係
数を増大させる効果がある。
により、分配係数が小さかった炭素−14に対して分配係
数を増大させる効果がある。
更に、繊維状活性炭の場合は固化体の機械的強度が高
くなるので廃棄物の充填率を高くできる。
くなるので廃棄物の充填率を高くできる。
そして、これらの添加材は主として物理的吸着で核種
を捕捉するので、陽イオン，陰イオンにかかわらず中性
分子の形態をとる放射性核種に対しても同様の効果があ
る。
を捕捉するので、陽イオン，陰イオンにかかわらず中性
分子の形態をとる放射性核種に対しても同様の効果があ
る。
本発明の他の実施例を第４図を用いて説明する。
本実施例は、原子力発電所や原子燃料再処理工場より
発生する放射性の濃縮廃液を固型化し処分するのに好適
なものである。
発生する放射性の濃縮廃液を固型化し処分するのに好適
なものである。
硫酸ナトリウムを約20％含む濃縮廃液は、廃液タンク
12に一時的に貯えられている。まず、濃縮廃液を遠心薄
膜乾燥機13に供給し、濃縮廃液を粉体化する。そして、
その乾燥粉体はそのまま混練槽18へ移送し、固化材と混
合して固化体22とする。或は、固化容器19に入れ、別に
混練した固化材のペーストを注入して固化体21とするこ
ともできる。
12に一時的に貯えられている。まず、濃縮廃液を遠心薄
膜乾燥機13に供給し、濃縮廃液を粉体化する。そして、
その乾燥粉体はそのまま混練槽18へ移送し、固化材と混
合して固化体22とする。或は、固化容器19に入れ、別に
混練した固化材のペーストを注入して固化体21とするこ
ともできる。
固化材タンク15には、核種吸着性の補強材である繊維
状活性炭（直径10μｍ、長さ3mm）を４重量％をプレミ
ックスしたＣ種高炉セメントを使用した。このセメント
の代わりに、前記したセメント系の水硬性固化材であ
る、いわゆるセメントガラス，シリカセメント，アルミ
ナセメント，フライアッシュセメント，耐硫酸塩セメン
ト等も使用可能であることは言うまでもない。この固化
材は添加水タンクから供給される混練水と共に適当な配
合で混練槽17で混練し、ペースト状にする。添加水に
は、β−ナフタレンスルホン酸塩系の高性能減水剤を２
％程度予め加えておくことが望ましい。
状活性炭（直径10μｍ、長さ3mm）を４重量％をプレミ
ックスしたＣ種高炉セメントを使用した。このセメント
の代わりに、前記したセメント系の水硬性固化材であ
る、いわゆるセメントガラス，シリカセメント，アルミ
ナセメント，フライアッシュセメント，耐硫酸塩セメン
ト等も使用可能であることは言うまでもない。この固化
材は添加水タンクから供給される混練水と共に適当な配
合で混練槽17で混練し、ペースト状にする。添加水に
は、β−ナフタレンスルホン酸塩系の高性能減水剤を２
％程度予め加えておくことが望ましい。
本実施例を具体的に説明する。本実施例では濃縮廃液
の乾燥粉体と固化材ペーストを直接混合した。乾燥粉体
は０〜50重量％の範囲で変化させ、繊維状活性炭を４重
量％プレミックスした固化材と無添加の固化材で固化体
を作成した。なお、水／固形物比は0.4とした。また、
乾燥粉体10％添加の場合についてトレーサーとして陰イ
オン核種である99TcO4 -を固化体一体当り100μCiずつ添
加した。そして、それぞれの固化体の圧縮強度を調べる
と共に放射能浸出試験を実施した。
の乾燥粉体と固化材ペーストを直接混合した。乾燥粉体
は０〜50重量％の範囲で変化させ、繊維状活性炭を４重
量％プレミックスした固化材と無添加の固化材で固化体
を作成した。なお、水／固形物比は0.4とした。また、
乾燥粉体10％添加の場合についてトレーサーとして陰イ
オン核種である99TcO4 -を固化体一体当り100μCiずつ添
加した。そして、それぞれの固化体の圧縮強度を調べる
と共に放射能浸出試験を実施した。
第５図は１ケ月水浸漬後の圧縮強度を調べた結果を、
第６図は放射能浸出試験の結果を示す。それぞれ繊維状
活性炭を添加した場合と添加しない場合を比較して示し
てある。
第６図は放射能浸出試験の結果を示す。それぞれ繊維状
活性炭を添加した場合と添加しない場合を比較して示し
てある。
第５図から明らかなように、繊維状活性炭の添加によ
り乾燥粉体の添加量を２倍以上にしても十分な強度を有
することがわかる。
り乾燥粉体の添加量を２倍以上にしても十分な強度を有
することがわかる。
また、第６図から明らかなように、テクネシウム−99
の浸出率が約１桁低減でき従来よりレベルの高い廃棄物
を固化する場合に特に有効であることがわかる。
の浸出率が約１桁低減でき従来よりレベルの高い廃棄物
を固化する場合に特に有効であることがわかる。
なお、陽イオンの核種の浸出を低減する場合には、陽
イオン交換繊維、チタン酸アルカリ金属繊維が有効であ
り、繊維状活性炭の代替として使用可能である。さらに
陽イオン交換繊維と陰イオン交換繊維の混合繊維、また
は、繊維状活性炭とチタン酸アルカリ金属繊維の混合繊
維を使用することはより有効である。
イオン交換繊維、チタン酸アルカリ金属繊維が有効であ
り、繊維状活性炭の代替として使用可能である。さらに
陽イオン交換繊維と陰イオン交換繊維の混合繊維、また
は、繊維状活性炭とチタン酸アルカリ金属繊維の混合繊
維を使用することはより有効である。
また、チタン酸アルカリ金属繊維を使用する場合に
は、繊維の比重が３以上と一般的なセメントペーストの
比重より大きいため、繊維の沈降に注意を要する。この
ため繊維の直を小さくするか、或は繊維の長さを短くす
る必要がある。しかし、繊維の強度が低下したり、クラ
ック防止の長所が失なわれる場合もあり得る。このた
め、別な方法としては、セメントペーストの粘度を注入
し、混練に支障のない程度に高くすることにより、繊維
の沈降を防止することができる。この場合ペーストの粘
度としては3000〜5000cp程度が望ましい。
は、繊維の比重が３以上と一般的なセメントペーストの
比重より大きいため、繊維の沈降に注意を要する。この
ため繊維の直を小さくするか、或は繊維の長さを短くす
る必要がある。しかし、繊維の強度が低下したり、クラ
ック防止の長所が失なわれる場合もあり得る。このた
め、別な方法としては、セメントペーストの粘度を注入
し、混練に支障のない程度に高くすることにより、繊維
の沈降を防止することができる。この場合ペーストの粘
度としては3000〜5000cp程度が望ましい。
また、本実施例において、乾燥粉体をペレット化した
後固化材ペーストを注入して固化する場合には、固化材
ペーストの粘性と繊維の長さを考慮する必要がある。
後固化材ペーストを注入して固化する場合には、固化材
ペーストの粘性と繊維の長さを考慮する必要がある。
つまり、加振器で振動を与えずに自然注入する場合に
は固化材ペーストの粘度は3000cp以下、好ましくは2000
cp以下にする必要がある。振動充填の場合でも固化材ペ
ーストの粘度は5000cp以下にすることにより、空隙のな
いち密な固化体を作成することができる。また、繊維の
長さについては、アスペクト比が大きい繊維を用いた場
合、固化材の注入時にペレットとペレットのすき間に繊
維がひっかかり易く繊維が偏在する場合がある。この場
合は、補強効果は若干低下するが、アスペクト比を100
以下に調節して使用することが望ましい。
は固化材ペーストの粘度は3000cp以下、好ましくは2000
cp以下にする必要がある。振動充填の場合でも固化材ペ
ーストの粘度は5000cp以下にすることにより、空隙のな
いち密な固化体を作成することができる。また、繊維の
長さについては、アスペクト比が大きい繊維を用いた場
合、固化材の注入時にペレットとペレットのすき間に繊
維がひっかかり易く繊維が偏在する場合がある。この場
合は、補強効果は若干低下するが、アスペクト比を100
以下に調節して使用することが望ましい。
第７図を用いて本発明の他の実施例を説明する。本実
施例は、原子力発電所から発生する放射性廃棄物を固形
化するのに好適な固化容器に関するものである。
施例は、原子力発電所から発生する放射性廃棄物を固形
化するのに好適な固化容器に関するものである。
第７図に示すように、鉄製のドラム缶23に、コンクリ
ート製容器24を内張りして固化容器として用いるもので
あるが、コンクリート製容器24だけを固化容器として用
いることも可能である。
ート製容器24を内張りして固化容器として用いるもので
あるが、コンクリート製容器24だけを固化容器として用
いることも可能である。
コンクリート製容器24は、セメント、細骨材、粗骨
材、核種吸着性の補強材より構成される。セメントは、
前述したセメント系の水硬性固化材である、いわゆるセ
メントガラス，シリカセメント，アルミナセメント，フ
ライアッシュセメント，硫酸塩セメントの他、ポルトラ
ンドセメント，高炉セメント等が使用可能である。細骨
材には、川砂，珪砂，シリカフューム，フライアッシ
ュ，高炉水砕スラグ微粉末，シャモット等が適する。粗
骨材には砂利，岩石破砕物等が適する。核種吸着性の補
強材としては、繊維状活性炭，イオン交換繊維，チタン
酸アルカリ金属繊維が使用できる。
材、核種吸着性の補強材より構成される。セメントは、
前述したセメント系の水硬性固化材である、いわゆるセ
メントガラス，シリカセメント，アルミナセメント，フ
ライアッシュセメント，硫酸塩セメントの他、ポルトラ
ンドセメント，高炉セメント等が使用可能である。細骨
材には、川砂，珪砂，シリカフューム，フライアッシ
ュ，高炉水砕スラグ微粉末，シャモット等が適する。粗
骨材には砂利，岩石破砕物等が適する。核種吸着性の補
強材としては、繊維状活性炭，イオン交換繊維，チタン
酸アルカリ金属繊維が使用できる。
実施したコンクリート製容器24の標準組成を表４に示
す。
す。
粗骨材の最大寸法は、繊維の補強効果を考慮すれば、
繊維長さの1/2程度が最適であるが、この粗骨材は省略
することも可能である。
繊維長さの1/2程度が最適であるが、この粗骨材は省略
することも可能である。
上記表４のような組成において、繊維状活性炭の添加
量、繊維状活性炭のアスペクト比を変化させると、第８
図に示すように固化容器の曲げ強度が変化する。添加
量、アスペクト比を増加するに従い、曲げ強度を高める
ことができるが、ペーストの混練性や形わくへの注入性
の低下を避けるためには、繊維状活性炭の添加量は５重
量％以下、アスペクト比200〜300程度が好ましい。
量、繊維状活性炭のアスペクト比を変化させると、第８
図に示すように固化容器の曲げ強度が変化する。添加
量、アスペクト比を増加するに従い、曲げ強度を高める
ことができるが、ペーストの混練性や形わくへの注入性
の低下を避けるためには、繊維状活性炭の添加量は５重
量％以下、アスペクト比200〜300程度が好ましい。
本実施例によれば、固化容器の曲げ強度が増大し、耐
衝撃性、耐ひびわれ性を向上させることができる。また
固化容器に放射性核種の吸着性を付与できるため、内部
に充填した放射性廃棄物からの核種の浸出低減すること
もできる。さらに、固化容器の導電性を高められるの
で、ドラム缶の局所的な腐食を低減することもできる。
衝撃性、耐ひびわれ性を向上させることができる。また
固化容器に放射性核種の吸着性を付与できるため、内部
に充填した放射性廃棄物からの核種の浸出低減すること
もできる。さらに、固化容器の導電性を高められるの
で、ドラム缶の局所的な腐食を低減することもできる。
なお本実施例の固化容器の表面からPMMA（ポリメチル
メタクリレート）等のポリマーを含浸することにより、
容器の止水性、低浸出性がさらに向上する。
メタクリレート）等のポリマーを含浸することにより、
容器の止水性、低浸出性がさらに向上する。
第９図を用いて本発明の他の実施例を説明する。本実
施例は、放射性廃棄物を陸地処分する場合のピット、及
び埋め戻し材に関するものである。
施例は、放射性廃棄物を陸地処分する場合のピット、及
び埋め戻し材に関するものである。
第９図に示すように、放射性廃棄物を充填し、固型化
した固化体25は、ピット27に静置され、埋め戻し材26で
固化体の間隙を充填する。
した固化体25は、ピット27に静置され、埋め戻し材26で
固化体の間隙を充填する。
ピット27には、実施例４に示したような組成の鉄筋コ
ンクリート構造物、あるいはプレストレストコンクリー
ト構造物が適する。
ンクリート構造物、あるいはプレストレストコンクリー
ト構造物が適する。
また埋め戻し材としては、次のような組成のものが好
適である。
適である。
Ｃ種高炉セメントに代え、前記したセメント系の水硬
性硬化材であるセメントガラス，シリカセメント，アル
ミナセメント，フライアッシュセメント，耐硫酸塩セメ
ントでもよい。またＣ種高炉セメントの一部細骨材置換
してもかまわない。埋め戻し材は、流動性が高いことが
好ましく、その粘度が2000cp以下であると注入が容易に
なる。また、埋め戻し材には本実施例のように、ゼオラ
イト，ベントナイト，モンモリロナイト，バーミキュラ
イト，カオリナイト，クリノプチロライト等の天然鉱
物，粘土鉱物を加えることにより、陽イオン核種の浸出
をさらに低く抑えることができる。更に、本実施例によ
り、処分場のピットや埋め戻し材の耐久性，耐候性を向
上すると共に、炭素−14を始めとする放射性核種の浸出
率をさらに低くできる効果がある。
性硬化材であるセメントガラス，シリカセメント，アル
ミナセメント，フライアッシュセメント，耐硫酸塩セメ
ントでもよい。またＣ種高炉セメントの一部細骨材置換
してもかまわない。埋め戻し材は、流動性が高いことが
好ましく、その粘度が2000cp以下であると注入が容易に
なる。また、埋め戻し材には本実施例のように、ゼオラ
イト，ベントナイト，モンモリロナイト，バーミキュラ
イト，カオリナイト，クリノプチロライト等の天然鉱
物，粘土鉱物を加えることにより、陽イオン核種の浸出
をさらに低く抑えることができる。更に、本実施例によ
り、処分場のピットや埋め戻し材の耐久性，耐候性を向
上すると共に、炭素−14を始めとする放射性核種の浸出
率をさらに低くできる効果がある。
第10図を用いて本発明の他の実施例を説明する。本実
施例は海洋に接した鉄筋コンクリート構造物に関するも
のである。
施例は海洋に接した鉄筋コンクリート構造物に関するも
のである。
第10図に示すように、従来の一般コンクリート層29と
鉄筋30からなる鉄筋コンクリート構造物の海洋と接して
いる側に、本発明のイオン吸着性補強材を添加したコン
クリートの層を設けることにより、海水中の塩素イオン
の拡散侵入による鉄筋の腐食を緩和することができ、構
造物の寿命を延長する効果がある。
鉄筋30からなる鉄筋コンクリート構造物の海洋と接して
いる側に、本発明のイオン吸着性補強材を添加したコン
クリートの層を設けることにより、海水中の塩素イオン
の拡散侵入による鉄筋の腐食を緩和することができ、構
造物の寿命を延長する効果がある。
第１発明によれば、固化体内に含まれる放射性廃棄物
の割合を増加できる。更に、放射性廃棄物の固化体の放
射能浸出率を著しく抑制できる。
の割合を増加できる。更に、放射性廃棄物の固化体の放
射能浸出率を著しく抑制できる。
第２発明及び第３発明によれば、溶存物質吸着補強材
を含む放射性廃棄物の固化体を得ることができ、第１発
明で生じる効果を得ることができる。
を含む放射性廃棄物の固化体を得ることができ、第１発
明で生じる効果を得ることができる。
第１図は本発明の一実施例である廃樹脂固化のシステム
フロー図、第２図は乾湿サイクル数の増加に伴う圧縮強
度の変化を示す図、第３図は添加物の量と樹脂充填率、
Ｃ−14の分配係数の関係を表す図、第４図は本発明の他
の実施例である濃縮液固化のシステムフロー図、第５図
は乾燥粉体添加量と固化体圧縮強度の関係を示す図、第
６図はTc−99の浸出試験の結果を示す図、第７図は本発
明の他の実施例である固化容器の断面を表す図、第８図
は固化容器の曲げ強度と繊維状活性炭の添加量及びアス
ペクト比の関係を示す図、第９図は本発明の他の実施例
である処理場構造物の断面を表す図、第10図は本発明の
他の実施例である海洋臨接構造物の断面を表す図であ
る。 １……樹脂脱水機、２……樹脂受槽、４……混練槽、８
……添加材ホッパ、10……固化容器、13……遠心薄膜乾
燥機、23……ドラム缶、24……コンクリート容器、25…
…固化体、26……埋め戻し材、27……ピット、30……鉄
筋。
フロー図、第２図は乾湿サイクル数の増加に伴う圧縮強
度の変化を示す図、第３図は添加物の量と樹脂充填率、
Ｃ−14の分配係数の関係を表す図、第４図は本発明の他
の実施例である濃縮液固化のシステムフロー図、第５図
は乾燥粉体添加量と固化体圧縮強度の関係を示す図、第
６図はTc−99の浸出試験の結果を示す図、第７図は本発
明の他の実施例である固化容器の断面を表す図、第８図
は固化容器の曲げ強度と繊維状活性炭の添加量及びアス
ペクト比の関係を示す図、第９図は本発明の他の実施例
である処理場構造物の断面を表す図、第10図は本発明の
他の実施例である海洋臨接構造物の断面を表す図であ
る。 １……樹脂脱水機、２……樹脂受槽、４……混練槽、８
……添加材ホッパ、10……固化容器、13……遠心薄膜乾
燥機、23……ドラム缶、24……コンクリート容器、25…
…固化体、26……埋め戻し材、27……ピット、30……鉄
筋。
フロントページの続き (72)発明者 馬場 務 茨城県日立市森山町1168番地 株式会社 日立製作所エネルギー研究所内 (72)発明者 千野 耕一 茨城県日立市森山町1168番地 株式会社 日立製作所エネルギー研究所内 (72)発明者 池田 孝志 茨城県日立市森山町1168番地 株式会社 日立製作所エネルギー研究所内 (72)発明者 菊池 恂 茨城県日立市幸町３丁目１番１号 株式 会社日立製作所日立工場内 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G21F 9/16 G21F 9/30 G21F 9/36
Claims (13)
- 【請求項１】固化容器内に充填された放射性廃棄物が水
硬性固化材によって固化されてなる放射性廃棄物の固化
体において、 液体中の溶存物質を吸着する溶存物質吸着補強材が含ま
れていることを特徴とする放射性廃棄物固化体。 - 【請求項２】前記溶存物質吸着補強材が0.1〜10重量％
含まれている請求項１の放射性廃棄物の固化体。 - 【請求項３】前記溶存物質吸着補強材は、その表面にミ
クロポアを有している請求項１の放射性廃棄物の固化
体。 - 【請求項４】前記溶存物質吸着補強材は、繊維状物質で
ある請求項１乃至請求項３のいずれかの放射性廃棄物の
固化体。 - 【請求項５】前記繊維状物質は、アスペクト比が200乃
至300である請求項４の放射性廃棄物の固化体。 - 【請求項６】前記繊維状物質は、繊維状活性炭、イオン
交換繊維、チタン酸アルカリ金属繊維のうちから選ばれ
た少なくとも一つである請求項４または請求項５の放射
性廃棄物の固化体。 - 【請求項７】放射性廃棄物、水硬性固化材、液体中の溶
存物質を吸着する溶存物質吸着補強材、及び水を混練槽
内で混練し、この混練によって得られた混練物を固化容
器内に注入することを特徴とする放射性廃棄物の処理方
法。 - 【請求項８】水硬性固化材、液体中の溶存物質を吸着す
る溶存物質吸着補強材、及び水を混練槽内で混練し、こ
の混練によって得られた混練物を、放射性廃棄物が充填
された固化容器内に注入することを特徴とする放射性廃
棄物の処理方法。 - 【請求項９】前記混練物が0.1〜10重量％の前記溶存物
質吸着補強材を含んでいる請求項７または請求項８の放
射性廃棄物の処理方法。 - 【請求項１０】前記溶存物質吸着補強材は、その表面に
ミクロポアを有している請求項７または請求項８の放射
性廃棄物の処理方法。 - 【請求項１１】前記溶存物質吸着補強材は、繊維状物質
である請求項７乃至請求項10のいずれかの放射性廃棄物
の処理方法。 - 【請求項１２】前記繊維状物質は、アスペクト比が200
乃至300である請求項11の放射性廃棄物の処理方法。 - 【請求項１３】前記繊維状物質は、繊維状活性炭、イオ
ン交換繊維、チタン酸アルカリ金属繊維のうちから選ば
れた少なくとも一つである請求項11または請求項12の放
射性廃棄物の処理方法。
Priority Applications (2)
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|---|---|---|---|
| JP2322866A JP3002525B2 (ja) | 1990-11-28 | 1990-11-28 | 放射性廃棄物の固化体及び放射性廃棄物の処理方法 |
| US07/796,829 US5256338A (en) | 1990-11-28 | 1991-11-25 | Solidifying materials for radioactive waste disposal, structures made of said materials for radioactive waste disposal and process for solidifying of radioactive wastes |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2322866A JP3002525B2 (ja) | 1990-11-28 | 1990-11-28 | 放射性廃棄物の固化体及び放射性廃棄物の処理方法 |
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9327566A Division JP2993486B2 (ja) | 1997-11-28 | 1997-11-28 | 放射性廃棄物充填容器及び放射性廃棄物の固化体 |
| JP9327565A Division JP2993485B2 (ja) | 1997-11-28 | 1997-11-28 | 放射性廃棄物の固化材及び放射性廃棄物の固化方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04194794A JPH04194794A (ja) | 1992-07-14 |
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ID=18148487
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
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|---|---|
| US (1) | US5256338A (ja) |
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|---|---|---|---|---|
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| US5350569A (en) * | 1993-03-30 | 1994-09-27 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Storage of nuclear materials by encapsulation in fullerenes |
| US5457263A (en) * | 1994-02-14 | 1995-10-10 | University Of New Mexico | Method for containing radioactive waste |
| JPH0915389A (ja) * | 1995-06-27 | 1997-01-17 | Japan Atom Energy Res Inst | 放射性核種の吸着材及びその製造方法及び放射性廃棄物の減容処理方法 |
| TW365009B (en) * | 1996-09-24 | 1999-07-21 | Jgc Corp | Method of disposal of metallic aluminum-containing radioactive solid waste |
| FR2773502B1 (fr) * | 1998-01-09 | 2002-03-01 | Cogema | Table vibrante a acceleration verticale |
| IL136685A0 (en) | 2000-06-12 | 2001-06-14 | Gribbitz Arthur | Process for treatment of radioactive waste |
| EP1303860B1 (en) * | 2000-06-12 | 2008-03-26 | Geomatrix Solutions, Inc. | Processes for immobilizing radioactive and hazardous wastes |
| GB0130593D0 (en) * | 2001-12-21 | 2002-02-06 | British Nuclear Fuels Plc | Treatment of waste products |
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