JP2993891B2 - 廃ガスから二酸化硫黄を分離除去する方法 - Google Patents
廃ガスから二酸化硫黄を分離除去する方法Info
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Description
において海水で圧縮し、硫黄化合物を含有させた海水を
吸収塔の塔底から排出し、後反応槽中において新たな海
水と混合させて、廃ガスから二酸化硫黄を分離、除去す
る方法に関する。
るために、海水を吸収液体として使用する廃ガス浄化方
法は、例えば***特許2322958号公報から公知で
ある。この方法は当初から実用化され、現に数個所の海
岸で実施されている(Verfahrenstechn
ik、25(1991)、9号、12−14頁)。この
公知方法は、海水中に含有されている重炭酸塩を、吸収
されたSO2 から無害な硫酸塩への転化のために使用す
る。
相と液相の間の物質移動により決定される。公知技術に
おいては、できるだけ少量の洗浄液で処理される。洗浄
液使用量を少くするために、しばしば良好な物質移動を
もたらし得る充填塔が使用される。洗浄液としての海水
で処理される場合、所定量の洗浄液では、重炭酸塩量も
おのずから制約される。すなわち、吸収されたSO2 量
の一部分のみが反応するに止まり、大部分のSO2 が溶
解された未反応SO2 として、吸収塔の塔底から洗浄液
と共に排出される。洗浄液は、さらに廃ガス中の大きい
CO2 分圧のため、CO2 で飽和せしめられる。実際的
な経験から、吸収塔塔底液のpH値はpH2から3であ
ることが判明している。後反応槽において、吸収塔から
排出された洗浄液に新たな海水が添加されるが、その量
は分離、除去された二酸化硫黄の中和のための重炭酸塩
の量が充分であるようにして決定される。後反応槽内で
は、一方において硫酸塩形成のため、他方においてCO
2 駆出のため、充分な曝気が行われねばならない。大量
の空気と、これに対応して充分なコンプレッサ能力が必
要である。また、後反応槽内においてもたらされる約
5.5より大きいpH値範囲では、pH値に依存する酸
化反応速度は、これに対応して低下する。従って、完全
な硫酸塩形成のための充分な滞留時間を保証するため
に、大きい後反応槽で処理する必要がある。実際的経験
から、曝気処理に附される後反応槽は、10から15分
の滞留時間に対処しなければならないことが判明してい
る。さらに他の問題は、後反応槽周囲にもたらされる悪
臭である。これは、吸収塔塔底から排出され、後反応槽
中に流入する液体から放散される未反応SO2 に基因す
る。未反応SO2 は強力な曝気によってもほとんど酸化
されない。
決されるべき課題は、冒頭の技術分野の項に示された公
知方法において、比較的小さい後反応槽で処理されるこ
とができ、また放散SO2 による悪臭をもたらすことが
なく、しかも酸化空気量を低減し得る方法を提供するこ
とである。
廃ガスを吸収塔内において海水で圧縮し、吸収塔の塔底
液を曝気処理に附することにより、塔底液に含まれる重
亜硫酸塩を重硫酸塩に転化させ、吸収塔の塔底から液体
を排出し、硫酸塩形成および中和のため、後反応槽中に
おいて、これを新たな海水と混合し、吸収塔の塔底から
排出された液体のpH値を測定して、pH4.0からp
H5の範囲に確定される目標値からの偏差値を確認し、
この測定偏差値によって、塔底洗浄液に直接給送される
べき添加海水流を、または吸収塔の塔底から吸収圏に返
還給送されるべき液体流を制御することを特徴とする、
廃ガスから二酸化硫黄を分離、除去する方法により解決
されることが本発明者らにより見出された。
5から4.5の範囲で確定されることが好ましい。さら
に、後反応槽において、新たな海水の添加によりpH値
は少くもと6.0に調整されるのが好ましい。
脱硫生成物の酸化が行われるが、同時に吸収塔に給送さ
れる海水量が決定される。これは吸収された二酸化硫黄
を重亜硫酸塩に転化するに必要な化学量論的量の重炭酸
塩から算出される。
学反応式を顧慮することなく、あらかじめ定められてい
る洗浄効果度、すなわち廃ガスの排出時のSO2 濃度と
導入時のSO2 濃度の割合を決定すれば足りる。例えば
邪魔板のような組込み部材を持たない吸収圏を有し、か
つ大きい面積比流量をもたらすように設計された吸収塔
で処理するのが好ましい。吸収圏で必要な洗浄液の量が
過少であり、従って海水に含有される重炭酸塩の量が、
吸収された二酸化硫黄の化学的結合に充分でない場合に
は、塔底洗浄液に直接給送される添加海水流量の本発明
による制御が必要である。他方において、ガス洗浄に必
要な液体の量が過多であり、従って海水により過剰量の
重炭酸塩が供給される場合には、本発明により吸収塔の
塔底からその吸収圏に液体流が返還給送され、塔底液の
pH値が予め設定されている目標値に対応するように量
的制御が行われる。この洗浄液の返還給送により、吸収
塔において自由に使用される重炭酸塩の量と、塔の吸収
圏における液圧的負荷とは、相互に無関係に調整され得
る。このような装置操業態様において、塔底洗浄液に直
接給送されるべき海水流は、不必要となることが理解さ
れる。
H制御が行われるために、塔底から排出される液体中に
は未反応SO2 は全く含まれず、従って後反応槽中にお
いて放散され、悪臭問題を惹起することは全くない。吸
収圏で分離、除去された二酸化硫黄は、塔底で重亜硫酸
塩に、曝気処理によりさらに重硫酸塩に転化される。本
発明による4.0から5、ことに4.15から4.5の
範囲のpH値調整は、吸収塔からの比較的僅少の液体部
分流に対して、液体流中における最大限の重亜硫酸塩濃
度を保証し、重炭酸塩への迅速な転化の前提条件を充足
する。強酸性環境の故に、高い酸化反応速度が達成さ
れ、従って吸収塔の塔底における液体の滞留時間は短く
ても充分である。廃ガスと海水の組成によって、必要滞
留時間1分から2.5分の範囲で変化する。本発明によ
り調整される最も都合のよい条件(僅少の液体部分流、
高い酸化反応速度)のために、吸収塔塔底における洗浄
液の酸化は、低額の装置稼働コストで実現され得る。さ
らに、液体量が僅少であるために、これに対応して僅少
の酸化空気量で処理され得る。
炭素が効率的に釈放されるCO2 で、ほぼ飽和された溶
液からCO2 の駆出が行われる。塔底から部分的に中和
された、中間生成物、重硫酸塩含有液が排出され、これ
は後反応槽中において、中和および硫酸塩形成のため
に、新たな海水と混合される。この後反応槽における曝
気は、もはや原則的に不必要である。これは、まず酸化
による重亜硫酸塩から重硫酸塩への転化が洗浄塔塔底に
おいてすでに完全に行われていること、ことに塔底にお
ける曝気により大量のCO2 洗浄液から駆出されている
からである。従って、技術分野の項において述べた、本
発明の出発点を成す公知技術に比べて、極めて小型の後
反応槽により処理され得る。酸化空気の使用量およびこ
れを圧縮するためのコンプレッサ駆動エネルギー量も同
様に低減される。
る空気流は、塔底に給送される前にジェット噴射水によ
り冷却されるのが好ましい。
る添附図面を参照して本発明をさらに具体的に説明す
る。
ガス導管2が接続されている吸収塔1、海水ポンプ装置
3、後反応槽4、吸収塔1および後反応槽4に接続され
ている海水給送導管5、吸収塔1の塔底6に接続され、
かつ空気圧縮装置8を具備する曝気用装置7および塔底
6に設けられた圧搾空気噴出管装置9を有する。吸収塔
1は、本実施態様においては、対向流洗浄装置として構
成されており、海水は吸収塔の吸収圏10おける単数も
しくは複数のノズル列から給送される。塔の吸収圏10
には、特に組込み装置は設けられない。塔底6からの液
体は導管11を経て、後反応槽4に給送される。処理さ
れた排液12は、後反応槽4から海に排出される。
ルカリ度は、廃ガスから吸収されるSO2 の形成、中和
のために利用される。198/kgの塩素量ないし塩分
を含有する標準的海水は、0.14g/kgのHCO3
分を含有する。海水はその出所に応じて、0.32g/
kg(アラブ海)までの重炭酸塩を含有する。この数値
は平均値であって、この数値は例えば入江、河口などの
場所によって著しく相違する(ウルマン、24巻、21
3/214頁)。
る衝撃を受け、廃ガス中に気体状で含有されていた二酸
化硫黄は、洗浄液として使用される海水中に物理的に吸
収される。
塩が化学量論的に、吸収されている二酸化硫黄を重亜硫
酸塩に充分に転化させるに足る量である。吸収塔1の塔
底液6は曝気処理に附され、これにより重亜硫酸塩は重
硫酸塩に転化される。塔底6において部分的反応と酸化
が行われるが、これは以下の反応式により表される。
硫酸塩形成およびpH値調整のために後反応槽4に給送
され、ここで新たな海水と烈しく混合される。後反応槽
4における硫酸塩形成は、以下の反応式により表され
る。
図2に示される。横座標には、装置に給送されるべき海
水量が、廃ガス量に対してL/G(リットル/m3 )で
表される。縦座標には、出発材料および反応生成物のモ
ル量が、それぞれ廃ガス中のSO2 分(モル%)のモル
量に対して表される。洗浄効果度はηで表される。
SO2 量(SO2AbS/SO2Ein)(Absは「分離され
た」、Einは、「給送、使用された」を意味する)が
表され、カーブOBCDとして、給送されるべき重炭酸
塩量、カーブOBCD2 として、転化された重炭酸塩総
量(reagは「反応、転化された」を意味する)、カ
ーブOBとして、吸収塔中において転化された重炭酸塩
量がそれぞれ表され、カーブOMA**B**として、溶液
(SO2gel/SO2Ein)中の遊離SO2 量(これは分離
されたSO2 と、転化された重炭酸塩との差に対応す
る)が表され、カーブC1 D1 として、後反応槽中にお
いて反応しない過剰量の重炭酸塩量(HCO3Rest -/
SO2Ein、Restは「残存した」を意味する)が表さ
れ、カーブOBC1 として、吸収塔の塔底、後反応槽中
における重炭酸塩の増量ないし減量(HSO4 -/SO
2Ein)が表され、カーブB**C**として、後反応槽中に
おける硫酸塩の増量(SO4 --/SO2Ein)が表さ
れ、カーブOA*、A*B*、B*C*として、液中に溶解
されたCO2 量(CO2gel/SO2Ein)が表される。
O2 飽和(カーブOA*)が行われ、塔底6において、
酸化空気によるCO2 の駆出(カーブA*B*)が行われ
る。後反応槽4中における反応により、廃水中に溶解さ
れた二酸化炭素の濃縮が行われる(カーブB*C*)。後
反応槽4から排出される廃水12のpH値については、
主として遊離CO2 濃度(D*点)および過剰量重炭酸
塩濃度(D1 点)が決定的に影響する。これに対して、
海水総使用量を増大させることが、最も有効である。さ
らに、後反応槽4におけるCO2 の駆出も、ある程度有
効である。
収塔1に供与する装置操作態様を示している。第1部分
流は、塔の吸収圏10の単一もしくは複数のノズル段
に、洗浄液として給送される。洗浄液の重炭酸塩量は、
吸収されたSO2 を完全に化学反応させるには不充分で
ある場合、添加海水量は、重炭酸塩必要量を補充するた
め、導管13を経て、直接的に塔底6に供給される。
な洗浄液量が極めて大量であって、洗浄液として海水を
使用する場合、化学量論的量を超える量の重炭酸塩が、
導管5により吸収塔1に給送される場合もあり得る。こ
のような事態は、ことに廃ガス流中のSO2 濃度が低
く、重炭酸塩を高濃度で含有する海水が使用される場合
に生起する。このような場合には、化学量論的量を超え
る重炭酸塩量を低減させるため、洗浄液としての海水
を、塔底6から吸収圏10に返還給送する。この洗浄液
の返還給送により、吸収塔1において使用されるべき重
炭酸塩の量と塔の吸収圏10の液圧とは、相互に無関係
に調整可能になされる。硫酸塩形成反応は、図3から認
められるように、吸収塔の塔底6においてすでに若干行
われている。塔底6から吸収圏10への逆流により、重
炭酸塩の量は調整され得る。
14により塔底6から吸収圏10に逆送される液体流も
共に制御され得る。量制御は、塔底6から排出される液
pH値に関連して行われる。この目的のために、図1に
示される装置は、pH実際値を計測する装置16と、補
給されるべき海水量および塔底から吸収圏への逆流量を
調整する流量制御装置17とを具備している。塔底6か
ら吸収圏10に返還給送される液のpH値を測定し、こ
れが4.15から4.5のpH値範囲内において予め設
定された目標値を逸脱する偏差を確認する。この偏差値
に対応して、塔底6に補給される海水流13または塔底
から吸収圏への返還給送液流14が、量的に制御され
る。pH値に依存する流量制御により、塔底液6のpH
値は、4.15から4.5の狭いpH値範囲内に維持さ
れる。
水中に溶解されている未反応SO2、重亜硫酸塩イオ
ン、亜硫酸イオンの平衡分配状態を示す図4により、さ
らに明らかにする。すなわち、図4から、使用された海
水において、pH4.15において重亜硫酸塩の最大限
濃度が予想され得る。さらにpH値が低くなれば、溶液
中にはさらに余分の溶解された未反応SO2 が存在し得
るが、これによりpH値が高くなると、亜硫酸塩イオン
の存在量は次第に少くなる。海水を正確に給送し、制御
する本発明方法により、洗浄液中に分離排出されたSO
2 は完全に反応転化し、遊離、未反応SO2 は溶液中に
存在しない。本発明によるpH値制御、ことに4.15
から4.5の間の狭いpH値範囲における調整は、さら
に吸収塔1から後反応槽4に給送される洗浄液を、重亜
硫酸塩形成に理想的な条件に置く。従って本発明方法に
より、結果的に後反応槽に給送される液は最早悪臭をも
たらさない。気相SO2 の放散はあり得ないからであ
る。また本発明方法により、結果的に、塔底6において
行われるべき酸化が、ここでもたらされる重亜硫酸塩の
極めて高い濃度のために著しく促進されることになる。
この高い酸化反応速度のために、被処理液体の塔底にお
ける滞留時間は極めて短くて済む。廃ガスと使用される
海水の組成により、この滞留時間は1から2.5分の間
で相違する。
ることにより、pH値は6.0から7の間に調整され
る。装置に供与される海水全量の約1/3が吸収塔ない
し8洗浄塔1に、約2/3が後反応槽4に振り向けられ
る。酸化反応は塔底において行われるので、後反応槽中
で行われる酸化は極めて少量の空気量で行われ得る。曝
気に使用される空気流は、水ジェット噴射により冷却さ
れるのが好ましい。このため、曝気処理装置7には冷却
水用の混合室18が設けられる。もちろん冷却水として
海水を使用し得る。
装置を示す配置図である。
る化学反応との関係を示すグラフである。
る化学反応との関係を示すグラフである。
二酸化硫黄、重亜硫酸塩イオン、亜硫酸塩イオンの平衡
関係を示すグラフである。
するための)導管 12 ・・・・・ 本発明方法による処理を終わった廃
水 13 ・・・・・ (重炭酸塩必要量を補給するため
の)導管 14 ・・・・・ 返還給送管 15 ・・・・・ pH調整装置 16 ・・・・・ pH計測装置 17 ・・・・・ 流量調整装置 18 ・・・・・ (曝気処理用空気のための冷却水
の)混合装置
Claims (5)
- 【請求項1】 廃ガスを吸収塔内において海水で圧縮
し、 吸収塔の塔底液を曝気処理に附することにより、塔底液
に含まれる重亜硫酸塩を重硫酸塩に転化させ、 吸収塔の塔底から液体を排出し、硫酸塩形成および中和
のため、後反応槽中において、これを新たな海水と混合
し、 吸収塔の塔底から排出された液体のpH値を測定して、
pH4.0からpH5の範囲に確定される目標値からの
偏差値を確認し、 この測定偏差値によって、塔底洗浄液に直接給送される
べき添加海水流を、または吸収塔の塔底から吸収圏に返
還給送されるべき液体流を制御することを特徴とする、
廃ガスから二酸化硫黄を分離、除去する方法。 - 【請求項2】 塔底液のpH目標値を、pH4.15か
らpH4.5の範囲に確定することを特徴とする、請求
項(1)の方法。 - 【請求項3】 新たな海水を後反応槽中に添加すること
により、pH値を少くともpH6に調節することを特徴
とする、請求項(1)または(2)の方法。 - 【請求項4】 組込まれた部材を持たない吸収圏を有す
る吸収塔で処理されることを特徴とする、請求項(1)
から(3)のいずれかの方法。 - 【請求項5】 塔底液の曝気処理に使用される空気流を
水のジェット噴射により冷却することを特徴とする、請
求項(1)から(4)のいずれかの方法。
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