JP2952680B2 - 密閉式鉛蓄電池 - Google Patents
密閉式鉛蓄電池Info
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- JP2952680B2 JP2952680B2 JP2074449A JP7444990A JP2952680B2 JP 2952680 B2 JP2952680 B2 JP 2952680B2 JP 2074449 A JP2074449 A JP 2074449A JP 7444990 A JP7444990 A JP 7444990A JP 2952680 B2 JP2952680 B2 JP 2952680B2
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は密閉式鉛蓄電池の改良に関するもので、特に
サイクル寿命性能の優れた密閉式鉛蓄電池を提供するこ
とを目的とするものである。
サイクル寿命性能の優れた密閉式鉛蓄電池を提供するこ
とを目的とするものである。
従来の技術とその課題 現在、密閉式鉛蓄電池としては、格子合金にPb−Ca系
合金を用い、電解液は（１）微細ガラス繊維セパレータ
に電解液を含浸させたリテーナ式と、（２）電解液にコ
ロイダルシリカを添加してゲル状にしたゲル式の二種類
があるが、従来の開放形液式電池に比べると前者は電解
液量が不足しており、後者はH2SO4の拡散が著しく遅い
ためにいずれも充放電中の極板内部の電解液比重の変化
が著しく大きい。そのため密閉式鉛蓄電池では充放電サ
イクルが進むにつれ活物質の劣化、特に正極活物質粒子
の結合力の低下による正極板性能の低下が生じ、寿命性
能が劣るという欠点を有していた。
合金を用い、電解液は（１）微細ガラス繊維セパレータ
に電解液を含浸させたリテーナ式と、（２）電解液にコ
ロイダルシリカを添加してゲル状にしたゲル式の二種類
があるが、従来の開放形液式電池に比べると前者は電解
液量が不足しており、後者はH2SO4の拡散が著しく遅い
ためにいずれも充放電中の極板内部の電解液比重の変化
が著しく大きい。そのため密閉式鉛蓄電池では充放電サ
イクルが進むにつれ活物質の劣化、特に正極活物質粒子
の結合力の低下による正極板性能の低下が生じ、寿命性
能が劣るという欠点を有していた。
従来より正極活物質中にアンチモンが存在すると活物
質の結合力の低下をおさえる効果があり、活物質の劣化
を防ぐことが知られており、具体的には正極格子にPb−
Sb系合金を使用する、正極活物質中にアンチモン粉末を
入れる、などの方式がこれまで提案されてきた。しか
し、これらの方法でアンチモンを正極活物質中に入れた
場合、正極活物質の劣化が防ぐことができるが、充放電
サイクルが進むにつれ電気泳動、拡散などの作用により
アンチモンが負極板に析出して、負極板の性能を低下さ
せるために、実際には上記方法を使用することは出来な
かった。
質の結合力の低下をおさえる効果があり、活物質の劣化
を防ぐことが知られており、具体的には正極格子にPb−
Sb系合金を使用する、正極活物質中にアンチモン粉末を
入れる、などの方式がこれまで提案されてきた。しか
し、これらの方法でアンチモンを正極活物質中に入れた
場合、正極活物質の劣化が防ぐことができるが、充放電
サイクルが進むにつれ電気泳動、拡散などの作用により
アンチモンが負極板に析出して、負極板の性能を低下さ
せるために、実際には上記方法を使用することは出来な
かった。
また、放電容量の向上を目的として正極活物質中にア
ンチモン粉末（0.05〜0.5wt％）およびシリカ粉末（0.5
〜3.0wt％）を同時に添加する、という提案がなされて
いる（特開平１−200558号）。この提案はシリカ粉末が
吸液性がよい特性を生かして正極活物質内の保持液量を
多くすることにより、放電容量を増加させることを目的
としたものであるが、シリカ粉末の量が多いと、シリカ
粉末同志のファンデルワールス力による反発のため正極
活物質の充填量が低下する。その結果、実質的には深い
放電を受けることになり、寿命性能が低下することがわ
かっている。
ンチモン粉末（0.05〜0.5wt％）およびシリカ粉末（0.5
〜3.0wt％）を同時に添加する、という提案がなされて
いる（特開平１−200558号）。この提案はシリカ粉末が
吸液性がよい特性を生かして正極活物質内の保持液量を
多くすることにより、放電容量を増加させることを目的
としたものであるが、シリカ粉末の量が多いと、シリカ
粉末同志のファンデルワールス力による反発のため正極
活物質の充填量が低下する。その結果、実質的には深い
放電を受けることになり、寿命性能が低下することがわ
かっている。
課題を解決するための手段 本発明は密閉式鉛蓄電池においてサイクル寿命性能を
向上させることを目的とするもので、その要旨は正極活
物質中に0.01〜0.5wt％のアンチモンあるいはアンチモ
ン化合物の粉末および0.05〜0.5wt％の二酸化ケイ素を
添加することに特徴があり、二酸化ケイ素粉末の粒子径
としては10〜500μｍの範囲にあることが望ましい。
向上させることを目的とするもので、その要旨は正極活
物質中に0.01〜0.5wt％のアンチモンあるいはアンチモ
ン化合物の粉末および0.05〜0.5wt％の二酸化ケイ素を
添加することに特徴があり、二酸化ケイ素粉末の粒子径
としては10〜500μｍの範囲にあることが望ましい。
作用 正極活物質中にアンチモン粉末を添加すると、正極活
物質粒子間の結合力が増加するが、サイクルにつれてア
ンチモンが負極板に析出して寿命性能を低下させてしま
う。しかし、この正極活物質に二酸化ケイ素粉末を少量
添加すると二酸化ケイ素にアンチモンが吸着されて、負
極板へのアンチモンの析出を少なくでき、サイクル寿命
性能を向上させることができる。
物質粒子間の結合力が増加するが、サイクルにつれてア
ンチモンが負極板に析出して寿命性能を低下させてしま
う。しかし、この正極活物質に二酸化ケイ素粉末を少量
添加すると二酸化ケイ素にアンチモンが吸着されて、負
極板へのアンチモンの析出を少なくでき、サイクル寿命
性能を向上させることができる。
実施例 以下、本発明による密閉式鉛蓄電池を図面を用いて説
明する。
明する。
（実施例１） まず、正極活物質中にアンチモン粉末を0.005,0.01,
0.1,0.3,0.5,1.0wt％添加し、この６種類の異なるアン
チモン粉末添加量Ａ〜Ｆにつき、さらにそれぞれの極板
中に平均粒子径が約100μｍの二酸化ケイ素粉末を0,0.0
1,0.05,0.1,0.3,0.5,1.0wt％添加したクラッド式正極板
計42枚を作った。なお比較のためにアンチモンも二酸化
ケイ素粉末も入れていない従来の正極板Ｇも製作した。
これらの正極板１枚と、ペースト式負極板２枚およびパ
ルプセパレータ２枚とで構成する電池を製作し、これに
希硫酸とゾル化剤とを混合してゲル状電解液を注液した
後、所定量の充電を行ない、充電後の比重が1.30（20
℃）になるようにした。充電後は常法に従って完全弁な
どを装着して約10Ah（5hR）容量のゲル式電池を製作し
た。
0.1,0.3,0.5,1.0wt％添加し、この６種類の異なるアン
チモン粉末添加量Ａ〜Ｆにつき、さらにそれぞれの極板
中に平均粒子径が約100μｍの二酸化ケイ素粉末を0,0.0
1,0.05,0.1,0.3,0.5,1.0wt％添加したクラッド式正極板
計42枚を作った。なお比較のためにアンチモンも二酸化
ケイ素粉末も入れていない従来の正極板Ｇも製作した。
これらの正極板１枚と、ペースト式負極板２枚およびパ
ルプセパレータ２枚とで構成する電池を製作し、これに
希硫酸とゾル化剤とを混合してゲル状電解液を注液した
後、所定量の充電を行ない、充電後の比重が1.30（20
℃）になるようにした。充電後は常法に従って完全弁な
どを装着して約10Ah（5hR）容量のゲル式電池を製作し
た。
これらの電池を2.5A（0.25CA）電流で３時間放電し、
その110％を充電する充放電サイクルを繰り返し行な
い、500∞経過した時点で電池を解体調査した。
その110％を充電する充放電サイクルを繰り返し行な
い、500∞経過した時点で電池を解体調査した。
第１図に500∞時点後の容量維持率（初期容量比）を
示す。図から明らかなように、正極活物質へのアンチモ
ンの添加量が0.005％と非常に少ない場合や1.0％と非常
に多い場合、または二酸化ケイ素が0.01％以下および1.
0％の場合は従来のアンチモンも二酸化ケイ素粉末も添
加していない従来電池とほぼ同等かそれ以下の放電容量
しか維持していなかったが、0.01〜0.5％のアンチモン
および0.05〜0.5％の二酸化ケイ素を添加した本発明に
よる電池ではいずれも容量低下が少なく、従来電池に比
べてかなり寿命性能が優れていた。この原因を明らかに
するため負極板に析出していたアンチモン量の分析を行
なうと共に、正極板に針を突き刺すことにより極板硬さ
を調べた。その結果を第２図，第３図にそれぞれ示す。
図からわかるように二酸化ケイ素の添加量を多くするに
つれて負極板へのアンチモン吸着量は低下しており、正
極活物質への二酸化ケイ素の添加は正極板の外のアンチ
モンが移動するのを防ぐ効果があることがわかる。また
アンチモン添加量を多くすると、正極板は硬くなること
がわかる。一般に劣化した正極板は著しく軟らかくなり
活物質は泥状化することが知られている。このこのから
考えて、アンチモンの添加量が多いと正極活物質の劣化
をおさえることができると考えられる。本試験品で寿命
性能が悪かった電池を見ると、アンチモン量が1.0％と
多い場合や二酸化ケイ素が0.01％以下と少ない場合には
負極板へのアンチモンの析出がきわめて多いこと、アン
チモン量が0.01％,0.005％と少なすぎる場合や、二酸化
ケイ素が1.0％と多すぎる場合には正極板が軟らかく劣
化していることがわかる。
示す。図から明らかなように、正極活物質へのアンチモ
ンの添加量が0.005％と非常に少ない場合や1.0％と非常
に多い場合、または二酸化ケイ素が0.01％以下および1.
0％の場合は従来のアンチモンも二酸化ケイ素粉末も添
加していない従来電池とほぼ同等かそれ以下の放電容量
しか維持していなかったが、0.01〜0.5％のアンチモン
および0.05〜0.5％の二酸化ケイ素を添加した本発明に
よる電池ではいずれも容量低下が少なく、従来電池に比
べてかなり寿命性能が優れていた。この原因を明らかに
するため負極板に析出していたアンチモン量の分析を行
なうと共に、正極板に針を突き刺すことにより極板硬さ
を調べた。その結果を第２図，第３図にそれぞれ示す。
図からわかるように二酸化ケイ素の添加量を多くするに
つれて負極板へのアンチモン吸着量は低下しており、正
極活物質への二酸化ケイ素の添加は正極板の外のアンチ
モンが移動するのを防ぐ効果があることがわかる。また
アンチモン添加量を多くすると、正極板は硬くなること
がわかる。一般に劣化した正極板は著しく軟らかくなり
活物質は泥状化することが知られている。このこのから
考えて、アンチモンの添加量が多いと正極活物質の劣化
をおさえることができると考えられる。本試験品で寿命
性能が悪かった電池を見ると、アンチモン量が1.0％と
多い場合や二酸化ケイ素が0.01％以下と少ない場合には
負極板へのアンチモンの析出がきわめて多いこと、アン
チモン量が0.01％,0.005％と少なすぎる場合や、二酸化
ケイ素が1.0％と多すぎる場合には正極板が軟らかく劣
化していることがわかる。
正極板に0.01〜0.5％のアンチモンおよび0.05〜0.5％
の二酸化ケイ素を同時に入れた本発明による電池で寿命
性能が良かったのは、負極板へのアンチモンの析出量が
少なく、かつ正極板が硬い、つまり正極活物質の劣化が
少ないことによるものと考えられる。
の二酸化ケイ素を同時に入れた本発明による電池で寿命
性能が良かったのは、負極板へのアンチモンの析出量が
少なく、かつ正極板が硬い、つまり正極活物質の劣化が
少ないことによるものと考えられる。
（実施例２） 正極活物質中にアンチモン粉末を0.5wt％添加し、さ
らに平均粒子径が1,10,100,500,1000μｍの二酸化ケイ
素粉末（イ）〜（ホ）の５種類をそれぞれ0.01,0.05,0.
1,0.3,0.5,1.0wt％添加した正極板計30枚をつくった。
アンチモンも二酸化ケイ素も入れていない従来の正極板
（ヘ）も含めて、実施例１と同じ構成の電池を製作し、
同じ寿命試験に供した。500∞経過した時点で電池を解
体した。第４図に500∞後の容量維持率（初期容量比）
を示す。10〜500μｍの粒子径の二酸化ケイ素を0.05〜
0.5wt％添加したものは他の電池に比べて著しく寿命性
能が優れていることがわかる。この理由を明らかにする
ため、実施例１と同じく500∞後の負極板へのアンチモ
ンの析出量と、正極板の硬さを調べたところ、粒子径１
μｍの二酸化ケイ素を添加した電池は負極板へのアンチ
モンの析出は少ないものの正極活物質がかなり軟らか
い、つまり劣化していた。
らに平均粒子径が1,10,100,500,1000μｍの二酸化ケイ
素粉末（イ）〜（ホ）の５種類をそれぞれ0.01,0.05,0.
1,0.3,0.5,1.0wt％添加した正極板計30枚をつくった。
アンチモンも二酸化ケイ素も入れていない従来の正極板
（ヘ）も含めて、実施例１と同じ構成の電池を製作し、
同じ寿命試験に供した。500∞経過した時点で電池を解
体した。第４図に500∞後の容量維持率（初期容量比）
を示す。10〜500μｍの粒子径の二酸化ケイ素を0.05〜
0.5wt％添加したものは他の電池に比べて著しく寿命性
能が優れていることがわかる。この理由を明らかにする
ため、実施例１と同じく500∞後の負極板へのアンチモ
ンの析出量と、正極板の硬さを調べたところ、粒子径１
μｍの二酸化ケイ素を添加した電池は負極板へのアンチ
モンの析出は少ないものの正極活物質がかなり軟らか
い、つまり劣化していた。
また粒子径1000μｍの場合は正極活物質は硬く、劣化
していないが、負極板へのアンチモンの析出が極めて多
かった。つまり、粒子径の小さすぎる二酸化ケイ素は粒
子間のファンデルワールス力による反発が大きいため正
極活物質量がかなり少なく、そのため実質的に放電が深
くなるため早期に寿命になったものと思われる。また、
粒子径が大きすぎる場合は、二酸化ケイ素の表面積が小
さくなりアンチモンの吸着量が低下し、負極板へのアン
チモンの移動が多くなり、寿命性能が低下したものと考
えられる。10〜500μｍの粒子径の二酸化ケイ素を添加
した電池では正・負極板両方の性能が優れていたため
に、寿命性能が良かったものと思われる。
していないが、負極板へのアンチモンの析出が極めて多
かった。つまり、粒子径の小さすぎる二酸化ケイ素は粒
子間のファンデルワールス力による反発が大きいため正
極活物質量がかなり少なく、そのため実質的に放電が深
くなるため早期に寿命になったものと思われる。また、
粒子径が大きすぎる場合は、二酸化ケイ素の表面積が小
さくなりアンチモンの吸着量が低下し、負極板へのアン
チモンの移動が多くなり、寿命性能が低下したものと考
えられる。10〜500μｍの粒子径の二酸化ケイ素を添加
した電池では正・負極板両方の性能が優れていたため
に、寿命性能が良かったものと思われる。
なお、本実施例では添加するアンモチン粉末を0.5wt
％に限定した行なったが、実施例１で示した0.01〜0.5w
t％の範囲のアンチモン量を添加した場合でも、試験結
果に差はほとんどなかった。本実施例では粒子径が比較
的そろった二酸化ケイ素を用いたが、本発明の範囲内で
ある10〜500μｍ程度の粒子径のものであれば、配合比
には関係なく寿命性能が向上した。また、本実施例では
アンチモン粉末を添加したが、アンチモン酸化物や硫化
物などのアンチモン化合物を添加しても効果に差は全く
なかった。
％に限定した行なったが、実施例１で示した0.01〜0.5w
t％の範囲のアンチモン量を添加した場合でも、試験結
果に差はほとんどなかった。本実施例では粒子径が比較
的そろった二酸化ケイ素を用いたが、本発明の範囲内で
ある10〜500μｍ程度の粒子径のものであれば、配合比
には関係なく寿命性能が向上した。また、本実施例では
アンチモン粉末を添加したが、アンチモン酸化物や硫化
物などのアンチモン化合物を添加しても効果に差は全く
なかった。
以上の結果から、正極活物質にアンチモンを0.01〜0.
5wt％および10〜500μｍの粒子径の二酸化ケイ素を0.05
〜0.5wt％添加すれば、寿命性能は著しく改善されるこ
とがわかった。
5wt％および10〜500μｍの粒子径の二酸化ケイ素を0.05
〜0.5wt％添加すれば、寿命性能は著しく改善されるこ
とがわかった。
発明の効果 以上述べたように本発明による密閉式鉛蓄電池は従来
の密閉式鉛蓄電池に比べてサイクル寿命性能が著しく優
れており、その工業的価値を極めて大きい。
の密閉式鉛蓄電池に比べてサイクル寿命性能が著しく優
れており、その工業的価値を極めて大きい。
第１図および第４図は500∞後の放電容量維持率（初期
容量比）を示す特性図、第２図は500∞後の負極活物質
に析出していたアンチモン量を示す特性図、第３図は50
0∞後の正極活物質の硬さを示す特性図である。
容量比）を示す特性図、第２図は500∞後の負極活物質
に析出していたアンチモン量を示す特性図、第３図は50
0∞後の正極活物質の硬さを示す特性図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) H01M 4/14 H01M 4/56 - 4/57 H01M 4/62 H01M 10/06 - 10/12
Claims (1)
- 【請求項１】正極活物質中に0.01〜0.5wt％のアンチモ
ンあるいはアンチモン化合物の粉末および10〜500μｍ
の平均粒子径の0.05〜0.5wt％の酸化ケイ素を添加した
ことを特徴とする密閉式鉛蓄電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2074449A JP2952680B2 (ja) | 1990-03-23 | 1990-03-23 | 密閉式鉛蓄電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2074449A JP2952680B2 (ja) | 1990-03-23 | 1990-03-23 | 密閉式鉛蓄電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03274668A JPH03274668A (ja) | 1991-12-05 |
| JP2952680B2 true JP2952680B2 (ja) | 1999-09-27 |
Family
ID=13547559
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2074449A Expired - Fee Related JP2952680B2 (ja) | 1990-03-23 | 1990-03-23 | 密閉式鉛蓄電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2952680B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104143640A (zh) * | 2014-06-16 | 2014-11-12 | 超威电源有限公司 | 一种抑制析氢的铅酸蓄电池负极材料 |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP5787181B2 (ja) * | 2011-10-06 | 2015-09-30 | 株式会社Ｇｓユアサ | 鉛蓄電池 |
| EP3683887A4 (en) * | 2017-10-31 | 2021-06-30 | GS Yuasa International Ltd. | LEAD ACCUMULATOR |
| JP2021163617A (ja) * | 2020-03-31 | 2021-10-11 | 古河電池株式会社 | 鉛蓄電池 |
-
1990
- 1990-03-23 JP JP2074449A patent/JP2952680B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104143640A (zh) * | 2014-06-16 | 2014-11-12 | 超威电源有限公司 | 一种抑制析氢的铅酸蓄电池负极材料 |
| CN104143640B (zh) * | 2014-06-16 | 2016-04-06 | 超威电源有限公司 | 一种抑制析氢的铅酸蓄电池负极材料 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03274668A (ja) | 1991-12-05 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |