JP2919588B2 - 電気化学的電池 - Google Patents
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Description
い複数の電気化学的電池を具備し、未使用燃料と循環さ
れた使用済燃料との混合物が電池の燃料電極と接触し、
その混合物が電池の軸方向長さに対して横断方向に比較
的均一に導入され、その混合物が少なくとも水蒸気を含
有する電気化学的装置に関する。混合物に含まれる未使
用燃料の改質は、細長い電池の外側表面においてまたは
その近くで起こる。
た装置で、例えば米国特許第4,395,468号(発明者:Isen
berg)に開示されている。この特許では、H2+CO、或い
は前もって改質した天然ガスよりなる供給燃料が該装置
の一端に供給され、細長い燃料電池の外側燃料電極表面
上をそれと平行に流れる。使用済燃料は別のチェンバー
内において使用済酸化剤と燃焼して該装置から排出され
る。
設計例が米国特許第4,808,419号(発明者:Reichner)に
開示されているが、この特許では使用済燃料と使用済酸
化剤の燃焼排気ガスが発電装置のコーナーを加熱する。
この特許では、未使用燃料が装置底部のマニホルドに導
入されるが、このマニホルドの底部は改質用触媒を含有
しまた燃料済排気ガスにより加熱される。供給燃料は細
長い燃料電池の外側燃料電極表面に平行に流れる。ま
た、未使用の供給燃料は装置内のいかなる使用済ガスと
も混合されない。
窒素)はこれらの燃料電池装置の多くに使用される可能
性のある燃料である。この天然ガスは、燃料電池で使用
する前に改質を行なう必要がある。即ち、触媒と過度の
水蒸気を用いて一酸化炭素および水素に変換しなければ
ならない。この改質反応は吸熱反応であって、熱の供給
を必要とし、900℃に近い温度で効率が最もよい。改質
に必要な熱は燃料電池の動作により得られる余分の熱の
かなりの部分を占める。前述した米国特許第4,808,491
号の排気ガス流のような熱源を利用しない場合、もし改
質器を燃料電池の中心の底部に位置させると、燃料電池
の長さ方向に沿って熱勾配が生じる。
(発明者:Grimble et al.)に開示されたようなシステ
ムの設計が提唱されているが、このシステムでは燃料電
池の外側の活性長さ部分全体に沿って未改質、未使用の
燃料の配分するため別の燃料供給用導管が燃料電池に外
側においてそれと平行に且つ燃料電池の間に設けられて
いる。これにより燃料電池の長さ全体に沿う改質が可能
となる。また、このシステムでは発電装置の外側におい
て供給燃料に蒸気が混合されるため、別の加熱装置、混
合装置および配管が必要となる。複数の供給用導管も必
要となり、これらは全て支持プレートを必要とする。各
導管は、端部が開放されて燃料が装置底部に供給される
か、或いは端部が閉じられているか、多孔性か、若しく
は僅かに孔部を設けたものである。
適に行われ、燃料電池の長さ方向に沿って最適に分布さ
れた改質用触媒物質による装置内での改質を可能にする
よう未使用燃料に添加される充分な量の水蒸気を含んだ
使用済燃料を用いる発電装置が必要とされる。
電極およびその間の固体酸化物電解質を有する平行で軸
方向に長い複数の電気化学的電池の束を2個以上収容す
る軸方向に長い発電室と、未使用ガス状燃料供給入口
と、ガス状酸化剤供給口と、少なくとも1つの使用済ガ
ス状燃料出口と、燃焼室と、少なくとも1つの燃焼済ガ
ス排出チャンネルとよりなる電気化学的装置において、
使用済燃料出口チャンネルが発電室から延びて混合装置
で未使用燃料供給入口と結合し、改質可能燃料混合物チ
ャンネルが発電室の軸方向長さ部分を延びて前記混合装
置と結合し、前記改質可能燃料混合物チャンネルが発電
室内の電気化学的電池の長さ方向に沿って形成された改
質可能燃料混合物導入口を有し、前記導入口の軸線が外
側燃料電極の表面を横断する方向であり、軸方向に長い
電気化学電池に平行に改質用触媒物質が分布されている
ことを特徴とする電気化学的装置が提供される。この装
置の動作については、上述のチャンネルにより使用済燃
料の一部が循環されて未使用燃料と混合され、改質可能
燃料混合物が形成されて発電室内へ送り込まれ、また改
質可能燃料混合物が改質可能燃料混合物導入口の近くで
或いは燃料電池それ自体の上でおよび/または別の改質
用構造体上において改質用物質と接触させられる。
的電池の長さ方向に沿って形成された多数の導入口を有
し、前記混合装置がイジェクター機構であり、改質用燃
料混合チャンネルが改質用触媒物質を含有する多孔質外
側該壁を具備し、また燃料電池の束が少なくとも1つの
セラミックタイルまたは内張材の壁により実質的に隔離
され得る電気化学的装置を提供する。
およびそれらの間の固体酸化物電解質を有する平行で軸
方向に長い複数の電気化学的電池よりなる束が2個以上
収容された発電室と、未使用ガス状燃料供給口と、ガス
状酸化剤供給口と、水蒸気を含む使用済ガス状燃料出口
と、高温の使用済ガス状燃料と高温の使用済ガス状酸化
剤が燃焼して燃焼済み排気ガスを形成する燃焼室とより
なり、ガス状酸化剤および未使用ガス状燃料で動作す
る、内部温度が600℃乃至1200℃である電気化学的装置
であって、使用済燃料の一部が使用済燃料出口チャンネ
ルを循環して混合装置で未使用燃料と混合されることに
より改質可能燃料混合物を形成し、改質可能燃料混合物
が発電室内の電池化学的電池の外側燃料電極表面と接触
するよう導入され、かかる接触が外側燃料電極表面に対
して実質的に横断する方向であると共に燃料電池の長さ
方向に沿ったものであり、改質可能燃料混合物が軸方向
に長い電気化学的電池に平行に分布された改質用触媒物
質と接触することを特徴とする電気化学的装置を提供す
る。
接触する電極を意味し、また“空気電極”は空気または
酸素と接触する電極を意味し、さらに“使用済”燃料、
酸化剤または空気は一部が反応した低BTU燃料、または
一部が反応し消費された酸化剤、若しくは約5乃至15%
の酸素を含有する消費された空気を意味する。用語“使
用済”燃料は、使用済酸化剤または空気と燃焼する未使
用燃料の混合物を包含せず、この混合物はここでは“燃
焼済ガス”として定義される。
長さ全体に沿って電池の軸方向に対し最適の横断方向に
改質可能燃料混合物を分配し、使用済燃料を内部で循環
させて水蒸気を未使用供給燃料に送り込み、外部にボイ
ラーを設ける必要性をなくし、また改質用触媒物質が供
給燃料の導入口近くではなくて燃料電池の長さ全体に亘
って最適に分布されている。
を可能にし、このため高温で動作するであろう燃料電池
の領域において他より多量の熱が消費されるようにし、
これにより供給される空気量の減少従ってコンプレッサ
の入力電力の減少を可能にすると共に温度を受け入れ可
能なお均一な値に維持する。未使用燃料に外部で水を添
加する必要がなくまた空気コンプレッサの電力を減少で
きるため、電気化学的装置の全体効率が高いものとな
る。温度は均一なため燃料電池の寿命および電気的効率
が向上する。
に説明する。
は、2つの電池束12、14を有し、各束は複数の平行で軸
方向に長い固体酸化物燃料電池のような電気化学的電池
16よりなる。これらの電池は発電室または発電部22内に
配置されている。各電池は、分かり易くするための点を
付した表面を覆う外側燃料電極18と、内側空気電極と、
これらの電極の間の固体酸化物電解質とを有し(電気電
極および電解質は図示せず)、この構造は当該技術分野
においてよく知られている。空気電極は一般的に例えば
ドープされたLaMnO3であるペロブスカイト族のセラミッ
クであり、電解質は一般的にイットリアで安定化したジ
ルコニアであり、燃料電極は一般的にジルコニア−ニッ
ケル・サーメット材料である。空気電極の支持体として
カルシアで安定化したジルコニアを用いることも可能で
ある。
0℃の範囲で動作する。外側ハウジング20が装置全体を
取り囲んでいる。内側ハウジング(図示せず)が発電室
22、燃焼室24を含む複数のチェンバーを取り囲み、これ
は好ましくはインコネルのような耐高温性金属により作
られている。図示のように、外側ハウジングの内部には
低密度アルミナ製絶緑ボードのような断熱材26が設けら
れている。ハウジング20と断熱材26とを介して未使用燃
料供給出28がFで示した未使用燃料を導入するために貫
通し、また空気または酸素のような酸化剤供給口30およ
び電気リード線等のポート(図示せず)が同じく貫通す
る。発電室22は壁32と多孔質隔壁34との間を延びる。多
孔質隔壁34は密封構造とする必要はない。多孔質隔壁34
は特に、大気圧より僅かに高い圧力の発電室22と大気圧
より僅かに低い燃焼室24との間を矢印36で示すように使
用済燃料ガスが流るように設計されている。
壁32との間を延びる。これらの電池は燃焼室24内に開放
端部44を有し、また壁32の近くの発電室22の内部に閉じ
た端部を有する。各電池はそれぞれ開放回路でほぼ1ボ
ルトの電圧を発生し、複数のかかる電池が通常はニッケ
ル繊維金属のような導電性フェルト40を介して好ましく
は直列−並列接続の矩形アレーを構成するよう電気的に
相互接続されている。
剤が酸化剤供給口30を介して導入され、酸化剤供給用導
管42内に温度がほぼ500℃乃至700℃、圧力が大気圧より
僅かに高い値で送り込まれて、送風機を結合した熱交換
器のような普通の手段によりハウジング導入前に加熱さ
れることもある。導管内の酸化剤は、燃焼室24を通過す
る間さらに燃焼済排気ガスにより約800℃乃至900℃の温
度に加熱される。酸化剤はさらに、酸化剤回路の長さ方
向に流れ、燃料電池の内部長に沿って延びる導管42内を
流れる間電気化学的反応により発生した熱をほとんど吸
収して約1000℃にさらに加熱される。この熱の一部は燃
料により吸収される。この熱の小部分が燃料により吸収
される。
る。燃料電池内において酸化剤は流れ方向を逆転し、内
側空気電極において燃焼電池の内部活性長さ部分に沿い
電気化学的に反応し、電池の開放端部44に近付くにした
がってその酸素含有量が幾らか減少する。このようにし
て消費された酸化剤は電池の開放端部44を介して燃焼室
24内へ排出され、そこで矢印36で示すように多孔質隔壁
34を通過した消費済み燃料の一部と燃焼して燃焼済排気
ガスを生ぜしめ、この排気ガスが例えば1つまたは2以
上の排気チャンネル45を介して装置外へ排出される。
4)、エタン(C2H6)、プロパン(C3H8)等の炭化水素
類を含むガス状炭化水素、ナフサのような揮発石油留
分、エチルアルコール(C2H5OH)のようなアルコール類
その他、および天然ガス、即ちメタン85%、エタン10%
および残部がプロパン、ブタンおよび窒素の混合物を使
用できる。燃料媒質Fは未使用燃料供給口28を介して発
電室内へ送り込まれる。
れる高温の使用済燃料の大部分が少なくとも1つの使用
済燃料チャンネル46へ流れ込む。この使用済燃料チャン
ネルはインコネルのような耐高温性金属で形成すること
ができ、図示のように形成された導入口48がチャンネル
の使用済燃料の流入を可能する。高温の使用済燃料の一
部は、前述したように燃焼室24内へ排出されて使用済空
気と燃焼し未使用の酸化剤を予熱する。使用済燃料チャ
ンネル46は混合装置または手段50において未使用燃料供
給口28と結合されるが、この混合装置は例えばイジェク
ター、ジェットポンプ、アスピレーター等の当該技術分
野で知られた任意のもので構成される。これにより使用
済燃料の一部が循環されて混合装置50で未使用燃料と混
合され、改質可能燃料混合物が形成される。
通常はH2、CO、およびCO2を含有し、これらはすべて混
合装置52に送り込まれる使用済燃料からのものである。
好ましくは、使用済燃料と未使用燃料との体積比を混合
装置50において、水蒸気とCO2よりなるほぼ2乃至5体
積部が1体積部の未使用燃料に添加されるように調整す
るのが好ましい。水蒸気に加えて、最も普通にはニッケ
ルである改質用解媒が存在すると、任意のガス状炭化水
素が下記の反応によりCO+H2へ変換される。
にCO2で行える。
ル52は発電室内をその軸方向長さ方向に延びて混合装置
50と繋がるが、このチャンネルには改質可能燃料混合物
導入口54等が電気化学的電池の長さ方向に沿って分布し
ており、各導入口54の軸線、即ちチャンネル52に形成し
た開口の軸が電気化学的電池の外側燃料電極表面に対し
てまた改質可能燃料混合物チャンネル52の長さ方向に対
して横断する方向に向けられている。これらの導入口に
より改質可能燃料が発電室内へ導入される。このため、
チャンネル52を介して送られる改質可能燃料混合物が矢
印56で示すように電池の長さ方向に沿って外部燃料電極
表面と実質的に横断方向に接触できる。矢印56で示すこ
の横断方向に流れる改質可能燃料混合物は、改質可能燃
料混合物導入口54近くにおいて軸方向に長い電気化学的
電池に平行に分布された好ましくはニッケルである改質
用触媒物質と接触する。
に沿って分布する導入口60のような導入口を有する少な
くとも1つの多孔質隔壁58が改質可能燃料混合物導入口
54と電池との間においてそれらと接続され、導入口54と
同様に導入口60の軸線は電気化学的電池の外側燃料電極
表面および隔壁58の長さ方向に対して横断方向である。
これらの隔壁58の表面に、好ましくはニッケルである改
質用触媒物質を分布させるか或いはその体積部分内に含
浸させることができる。別法として、改質用隔壁を設け
ずに、好ましくはニッケルのような改質用触媒物質を電
池上に、例えば燃料電極層18の表面上或いはその内部に
含浸させるか若しくは燃料電池それ自体の導電ニッケル
製フェルトコネクタ40上に分布させることもできる。ま
た、改質を行うこれらの手段を両方用いてもよい。いず
れの場合においても、改質可能燃料混合物は矢印56で示
すように電池の軸方向に沿って外部燃料電極表面と実質
的に横断方向に接触する。
62が発電室へ通じる関連の弁64と共に示されており、こ
れらはオプションであるが改質可能燃料混合物の小部分
を横断方向の接触が困難である電池の軸方向長さに平行
な底部の導入口を介して電池束の最も底の部分に送り込
むことができる。
非透過性の薄い高密度金属またはセラミック製の隔壁シ
ート若しくはタイル66が電池束12と14との間に挿入され
ている。このシートまたはタイル66は、電池が故障して
酸素が改質可能燃料混合物チャンネル52内へ漏洩する場
合実質的な拡散防止用隔壁となる。これらのシートまた
はタイル66は隔壁58の外壁に固着された状態で示されて
いるが、隔壁58の内壁上または改質可能燃料混合物チャ
ンネル52上に配置することが可能である。拡散防止用隔
壁66は、電池束12と14とを隔離して電池の故障が隣接す
る電池束に伝ぱんするのを実質的に防止する働きがあ
る。この場合、循環する使用済燃料を図示のごとく、電
池の長さ方向に沿って或いは電池束の列の端部において
抽出することができる。隔壁34の上部に別の多孔質隔壁
70を設けてさらに多くの使用済燃料を発電部22の頂部の
開口72の介して循環排出されることができる。
の断面側面図であり、使用済燃料の循環、送り込まれる
未使用の燃料との混合および改質可能燃料混合物が燃料
電池表面へ横断方向に送り込まれる態様を示す。 第2図は、電池束を分離する高密度隔壁タイルを示す本
発明の別の実施例である。 10……電気化学的電池装置 12、14……電池束 16……電気化学的電池 18……外側燃料電極 22……発電室 24……燃焼室 26……断熱材 28……未使用燃料供給口 30……酸化剤供給口 34……多孔質隔壁 42……酸化剤供給用導管 44……燃料電池の開放端部 46……使用済燃料チャンネル 50……混合装置 52……改質可能燃料混合物チャンネル 54……改質可能燃料混合物導入口 58……多孔質隔壁 62……補助改質可能燃料混合物チャンネル 64……弁 66……隔壁シートまたはタイル 70……別の多孔性隔壁
Claims (17)
- 【請求項1】各々が外側の燃料電極、内側の空気電極お
よびその固体酸化物電解質を有する平行で軸方向に長い
複数の電気化学的電池の束を2個以上収容する軸方向に
長い発電室と、未使用ガス状燃料供給入口と、ガス状酸
化剤入口と、少なくとも1つの使用剤ガス状燃料出口
と、燃焼室と、少なくとも1つの燃焼済ガス排出チャン
ネルとよりなる電気化学的装置において、使用済燃料出
口チャンネルが発電室から延びて混合装置で未使用燃料
供給入口と結合し、改質可能燃料混合物チャンネルが発
電室の軸方向長さ部分を延びて前記混合装置と結合し、
前記改質可能燃料混合物チャンネルが発電室内の電気化
学的電池の長さ方向に沿って形成された改質可能燃料混
合物導入口を有し、前記導入口の軸線が外側燃料電極の
表面に対し横断方向であり、軸方向に長い電気化学的電
池に平行に改質用触媒物質が分布されていることを特徴
とする電気化学的装置。 - 【請求項2】電気化学的電池が燃料電池であり、空気電
極がドープされたLaMnO3を含有し、電解質がイットリア
で安定化したジルコニアであり、燃料電極がジルコニア
−ニッケル・サーメット材料を含有し、前記発電室およ
び燃焼室が絶縁物を内張した金属製ハウジング内に形成
され、改質用触媒物質が改質可能燃料混合物導入口の近
くに設けられていることを特徴とする請求項第1項に記
載の装置。 - 【請求項3】使用済燃料出口チャンネルが電気化学的電
池の長さ方向に沿って設けた多数の導入口を有し、改質
可能燃料混合物チャンネルが改質用触媒物質を含有する
多孔質外側隔壁を有することを特徴とする請求項第1項
に記載の装置。 - 【請求項4】前記混合装置がイジェクター機構であるこ
とを特徴とする請求項第1項に記載の装置。 - 【請求項5】薄いガス非透過性材料が発電室内の電池の
束を分離することを特徴とする請求項第1項に記載の装
置。 - 【請求項6】改質可能燃料混合物を発電室へ供給する補
助チャンネルが設けられ、その導入口が電池の軸方向長
さに平行に形成されていることを特徴とする請求項第1
項に記載の装置。 - 【請求項7】改質用触媒物質が燃料電池上に分布されて
いることを特徴とする請求項第1項に記載の装置。 - 【請求項8】改質用触媒物質が燃料電池上にも分布され
ていることを特徴とする請求項第3項に記載の装置。 - 【請求項9】前記外側隔壁には燃料電池の長さ方向に沿
って導入口が設けられ、その導入口の軸線が外側燃料電
極表面に対し横断方向であり、前記隔壁の表面上にニッ
ケル含有物質が分布されるかニッケル含有物質がその体
積部分内に含浸されていることを特徴とする請求項第3
項に記載の装置。 - 【請求項10】前記ガス非透過性材料が金属および高密
度セラミックタイルよりなる群から選択されることを特
徴とする請求項第6項に記載の装置。 - 【請求項11】各々が外側燃料電極、内側空気電極およ
びそれらの間の固体酸化物電解質を有する平行で軸方向
に長い複数の電気化学的電池よりなる束が2個以上収容
された発電室と、未使用ガス状燃料供給口と、ガス状酸
化剤供給口と、水蒸気を含む使用済ガス状燃料出口と、
高温の使用済ガス状燃料と高温の使用済ガス状酸化剤が
燃焼して燃焼済み排気ガスを形成する燃焼室とよりな
り、ガス状酸化剤および未使用ガス状燃料で動作する、
内部温度が600℃乃至1200℃である電気化学的装置であ
って、使用済燃料の一部が使用済燃料出口チャンネルを
循環して混合装置で未使用燃料と混合されることにより
改質可能燃料混合物を形成し、改質可能燃料混合物が発
電室内の電気化学的電池の外部燃料電極表面と接触する
よう導入され、かかる接触が外側燃料電極表面に対して
実質的に横断する方向であると共に燃料電池の長さ方向
に沿ったものであり、改質可能燃料混合物が軸方向に長
い電気化学的電池に平行に分布された改質用触媒物質と
接触することを特徴とする電気化学的装置。 - 【請求項12】電気化学的電池が燃料電池であり、空気
電極がドープされたLaNnO3を含有し、電解質がイットリ
アで安定化されたジルコニアであり、燃料電極がジルコ
ニア−ニッケル・サーメット材料を含有し、前記発電室
および燃焼室が絶緑材料で内張された金属製ハウジング
内に設けられ、改質用触媒物質が改質可能燃料混合物導
入口の近くに設けられていることを特徴とする請求項第
12項に記載の装置。 - 【請求項13】使用済燃料出口チャンネルが燃料電池の
長さ方向に沿って設けた多数の導入口を有し、改質可能
燃料混合物が改質用触媒物質を含有する多孔質外側隔壁
を有するチャンネルを介して送られることを特徴とする
請求項第12項に記載の装置。 - 【請求項14】薄いガス非透過性材料が発電室内におい
て燃料電池の束を分離することを特徴とする請求項第12
項に記載の装置。 - 【請求項15】改質用触媒物質が燃料電池上に分布され
ていることを特徴とする請求項第12項に記載の装置。 - 【請求項16】改質用触媒質が燃料電池上にも分布され
ていることを特徴とする請求項第15項に記載の装置。 - 【請求項17】前記外側隔壁には燃料電池の長さ方向に
沿って導入口が設けられ、その導入口の軸線が外側燃料
電極の表面に対して横断方向であり、前記隔壁の表面上
にはニッケル含有物質が分布されるか或いはその体積部
分内に含浸されていることを特徴とする請求項第15項に
記載の装置。
Applications Claiming Priority (2)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
US07/458,021 US4983471A (en) | 1989-12-28 | 1989-12-28 | Electrochemical cell apparatus having axially distributed entry of a fuel-spent fuel mixture transverse to the cell lengths |
US458,021 | 1989-12-28 |
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