JP2892478B2 - 抗菌性吸水シート又はフイルム - Google Patents
抗菌性吸水シート又はフイルムInfo
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は抗菌性を有する吸水性シートまたはフイルム
に関するものである。
に関するものである。
（従来の技術） 有機高分子体に抗菌性を付与する方法として、各種の
方法が検討されている。それらの中で、特開昭58−7361
号公報は、抗菌作用を有する金属を保持させたゼオライ
トを有機高分子体に練り込んで成形する方法を、特開昭
63−139556号公報は、抗菌作用を有する金属イオンをイ
オン交換して保持しているゼオライト、吸水性樹脂及び
皮膜成形性樹脂よりなる抗菌吸水性シート又はフイルム
を開示している。これらの方法はいずれもゼオライトの
すぐれた付着能、吸着能及びイオン交換能を利用し、抗
菌性金属イオンをゼオライトに付着、吸着又はイオン交
換により保持させ、それを有機高分子体に練り込んで使
用するものである。抗菌性金属イオンを付着又は吸着に
よりゼオライトに保持させる方法は、簡単な方法で金属
イオンが保持でき、その保持量も広範囲に変化させえる
という利点を有するが、多量に保持させるとゼオライト
の構造が損われ、その多孔性、比表面積が小さくなり、
保持力が弱まり、高分子体に練り込んで成形すると、場
合によってはそれらの金属イオンが経時的にゼオライト
より遊離し、抗菌効果及びその持続性が劣化するととも
に、遊離した金属イオンにより思わぬ変質及び薬害をこ
うむることがあるなどの欠点を有している。一方吸水性
シートはシートが吸水するので、付着又は吸着により金
属イオンを保持させたゼオライトを抗菌性材料として使
用すると、前記した金属イオン保持ゼオライトの欠点が
よりあらわれ易くなる。従って吸水性シート又はフイル
ムを目的とした特開昭63−139556号公報では、これらの
欠点を消去するため、使用するゼオライトの種類及び保
持させる金属イオンの量を限定し、金属イオンの保持法
をイオン交換法に限定する旨規定している。このため特
開昭63−139556号公報による抗菌吸水性シート又はフイ
ルムは、比較的安全に長時間使用できるが、それでも使
用中に金属イオンが極く微量ながらシート又はフイルム
から溶出することは避けられない。従って抗菌性金属と
して銀を使用した場合には、時間と共に変色を生じ抗菌
性も低下する。又かかるイオン交換ゼオライトの製造も
手間のかかる問題である。
方法が検討されている。それらの中で、特開昭58−7361
号公報は、抗菌作用を有する金属を保持させたゼオライ
トを有機高分子体に練り込んで成形する方法を、特開昭
63−139556号公報は、抗菌作用を有する金属イオンをイ
オン交換して保持しているゼオライト、吸水性樹脂及び
皮膜成形性樹脂よりなる抗菌吸水性シート又はフイルム
を開示している。これらの方法はいずれもゼオライトの
すぐれた付着能、吸着能及びイオン交換能を利用し、抗
菌性金属イオンをゼオライトに付着、吸着又はイオン交
換により保持させ、それを有機高分子体に練り込んで使
用するものである。抗菌性金属イオンを付着又は吸着に
よりゼオライトに保持させる方法は、簡単な方法で金属
イオンが保持でき、その保持量も広範囲に変化させえる
という利点を有するが、多量に保持させるとゼオライト
の構造が損われ、その多孔性、比表面積が小さくなり、
保持力が弱まり、高分子体に練り込んで成形すると、場
合によってはそれらの金属イオンが経時的にゼオライト
より遊離し、抗菌効果及びその持続性が劣化するととも
に、遊離した金属イオンにより思わぬ変質及び薬害をこ
うむることがあるなどの欠点を有している。一方吸水性
シートはシートが吸水するので、付着又は吸着により金
属イオンを保持させたゼオライトを抗菌性材料として使
用すると、前記した金属イオン保持ゼオライトの欠点が
よりあらわれ易くなる。従って吸水性シート又はフイル
ムを目的とした特開昭63−139556号公報では、これらの
欠点を消去するため、使用するゼオライトの種類及び保
持させる金属イオンの量を限定し、金属イオンの保持法
をイオン交換法に限定する旨規定している。このため特
開昭63−139556号公報による抗菌吸水性シート又はフイ
ルムは、比較的安全に長時間使用できるが、それでも使
用中に金属イオンが極く微量ながらシート又はフイルム
から溶出することは避けられない。従って抗菌性金属と
して銀を使用した場合には、時間と共に変色を生じ抗菌
性も低下する。又かかるイオン交換ゼオライトの製造も
手間のかかる問題である。
（本発明が解決しようとする課題） 前記したように特開昭63−139556号公報による抗菌吸
水性シート又はフイルムは、材料として使用する抗菌性
ゼオライトの製法が複雑である上、抗菌性金属イオンの
溶出が極微量であるが、経時的に溶出イオンによる変質
を生じ抗菌性が僅かながら低下する。例えば抗菌金属と
して銀を使用すると長時間の間に変色して抗菌力を低下
させる。本発明はかかる欠点を示さない、例えば銀を使
用しても変色を生ぜず、抗菌力の低下が殆んど認められ
ない、抗菌吸水性シート又はフイルムを提供することを
目的とし、具体的には、簡単に製造でき、抗菌性金属の
溶出がイオン交換ゼオライトより著しく少く、抗菌力も
強い抗菌性金属保持物を特開昭63−139556号公報におけ
る抗菌性ゼオライトの代りに使用した抗菌吸水性シート
又はフイルムを提供するものである。
水性シート又はフイルムは、材料として使用する抗菌性
ゼオライトの製法が複雑である上、抗菌性金属イオンの
溶出が極微量であるが、経時的に溶出イオンによる変質
を生じ抗菌性が僅かながら低下する。例えば抗菌金属と
して銀を使用すると長時間の間に変色して抗菌力を低下
させる。本発明はかかる欠点を示さない、例えば銀を使
用しても変色を生ぜず、抗菌力の低下が殆んど認められ
ない、抗菌吸水性シート又はフイルムを提供することを
目的とし、具体的には、簡単に製造でき、抗菌性金属の
溶出がイオン交換ゼオライトより著しく少く、抗菌力も
強い抗菌性金属保持物を特開昭63−139556号公報におけ
る抗菌性ゼオライトの代りに使用した抗菌吸水性シート
又はフイルムを提供するものである。
（課題を解決するための手段及び作用） 前記の目的を達成するため、本発明では特開昭63−13
9556号公報において使用されている抗菌性イオン交換ゼ
オライトの代りに、抗菌性金属又は金属イオンを担持さ
せたカルシウム系セラミックスの焼成物を使用する。本
発明に使用するカルシウム系セラミックスはリン酸カル
シウム、炭酸カルシウム、珪酸カルシウム及びハイドロ
キシアパタイトより、抗菌性金属又は金属イオンは銀、
銅及び亜鉛より選ばれた金属又はそのイオンより選択さ
れるが、セラミックスとしては、ハイドロキシアパタイ
ト、抗菌性金属又は金属イオンとしては、銀及び亜鉛
が、特に好ましいと云える。ハイドロキシアパタイトは
Ga10(PO4)6(OH)2なる組成を有し、骨の主成分であり、
生体成分及び有機物との親和性が良く、各種の有機物を
強く吸着し、イオン交換能を有しているので、本発明に
使用するセラミックスとして最適であるが、化学量論的
Ca/Pモル比を有するハイドロキシアパタイトの合成はあ
る種の困難を伴う。然しながらCa/Pモル比1.4〜1.8を有
するハイドロキシアパタイト混合物を容易に合成され、
かかる合成品もハイドロキシアパタイト同様セラミック
スとして本発明で使用可能である。本発明に使用する抗
菌性セラミックスは常法によるセラミックスの製造時抗
菌性金属の水溶性塩を共存させるか、或はセラミックス
を抗菌性金属塩の水溶液で処理してえられた固体を充分
水洗後乾燥し、高温、好ましくは800℃以上で焼成後微
粉砕してえることができる。例えば常法により水酸化カ
ルシウム溶液とリン酸とよりハイドロキシアパタイトを
合成する過程において、抗菌金属の水溶性塩を共存させ
ることによりえられた固体を水洗、乾燥、焼成後、微粉
砕して抗菌性ハイドロキシアパタイトをえる。或はハイ
ドロキシアパタイトを抗菌性金属塩の水溶液に添加し撹
拌後固体を採取し、水洗、乾燥、焼成、微粉砕して抗菌
性ハイドロキシアパタイトをえる。他の抗菌性カルシウ
ム系セラミックスも同様にして容易にえることができ
る。これらセラミックスに担持させる金属又は金属イオ
ンの量は任意に選択することが可能であるが、その量が
多いと、使用するセラミックスの構造が変化し、担持力
が弱くなり、担持された金属又は金属イオンがセラミッ
クスより遊離し、思わぬ薬害を示すことがあるので、多
量の担持は避けるべきである。セラミックスの構造保持
及び抗菌性の問題より、担持量は50重量％以下、好まし
くは30〜0.001重量％である。
9556号公報において使用されている抗菌性イオン交換ゼ
オライトの代りに、抗菌性金属又は金属イオンを担持さ
せたカルシウム系セラミックスの焼成物を使用する。本
発明に使用するカルシウム系セラミックスはリン酸カル
シウム、炭酸カルシウム、珪酸カルシウム及びハイドロ
キシアパタイトより、抗菌性金属又は金属イオンは銀、
銅及び亜鉛より選ばれた金属又はそのイオンより選択さ
れるが、セラミックスとしては、ハイドロキシアパタイ
ト、抗菌性金属又は金属イオンとしては、銀及び亜鉛
が、特に好ましいと云える。ハイドロキシアパタイトは
Ga10(PO4)6(OH)2なる組成を有し、骨の主成分であり、
生体成分及び有機物との親和性が良く、各種の有機物を
強く吸着し、イオン交換能を有しているので、本発明に
使用するセラミックスとして最適であるが、化学量論的
Ca/Pモル比を有するハイドロキシアパタイトの合成はあ
る種の困難を伴う。然しながらCa/Pモル比1.4〜1.8を有
するハイドロキシアパタイト混合物を容易に合成され、
かかる合成品もハイドロキシアパタイト同様セラミック
スとして本発明で使用可能である。本発明に使用する抗
菌性セラミックスは常法によるセラミックスの製造時抗
菌性金属の水溶性塩を共存させるか、或はセラミックス
を抗菌性金属塩の水溶液で処理してえられた固体を充分
水洗後乾燥し、高温、好ましくは800℃以上で焼成後微
粉砕してえることができる。例えば常法により水酸化カ
ルシウム溶液とリン酸とよりハイドロキシアパタイトを
合成する過程において、抗菌金属の水溶性塩を共存させ
ることによりえられた固体を水洗、乾燥、焼成後、微粉
砕して抗菌性ハイドロキシアパタイトをえる。或はハイ
ドロキシアパタイトを抗菌性金属塩の水溶液に添加し撹
拌後固体を採取し、水洗、乾燥、焼成、微粉砕して抗菌
性ハイドロキシアパタイトをえる。他の抗菌性カルシウ
ム系セラミックスも同様にして容易にえることができ
る。これらセラミックスに担持させる金属又は金属イオ
ンの量は任意に選択することが可能であるが、その量が
多いと、使用するセラミックスの構造が変化し、担持力
が弱くなり、担持された金属又は金属イオンがセラミッ
クスより遊離し、思わぬ薬害を示すことがあるので、多
量の担持は避けるべきである。セラミックスの構造保持
及び抗菌性の問題より、担持量は50重量％以下、好まし
くは30〜0.001重量％である。
えられた抗菌性セラミックスは用途に応じて、例えば
数ミクロン〜数10ミクロン、或は数100ミクロンなどの
微粒子に粉砕して使用される。かかる抗菌性セラミック
スに混合される吸水性樹脂は、デンプン・アクリル酸塩
のグラフト重合体、カルボキシメチルセルロース架橋
体、ビニルアルコール・アクリル酸塩共重合体、ポリア
クリロニトリル加水分解物、架橋ポリアクリル酸塩、変
性ポリビニルアルコール、アクリル酸塩重合体、アクリ
ル酸塩・アクリルアミド共重合体又はイソブチレン・無
水マレイン酸共重合体、その他吸水性を有する樹脂より
任意に選択するが、抗菌性セラミックス及び吸水性樹脂
の混合量は得られるシート又はフイルム重量に対し、抗
菌性セラミックス0.01〜50重量％、吸水性樹脂10〜80重
量％であり、とくに抗菌性セラミックス0.1〜10重量
％、吸水性樹脂10〜60重量％が好ましいと云える。これ
ら成分以外、シート又はフイルムを作るために通常用い
られている任意の皮膜形成樹脂、例えば塩ビ樹脂、エチ
レン酢ビ樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、シリコン
樹脂、天然ゴム、合成ゴムなどが添加使用される。
数ミクロン〜数10ミクロン、或は数100ミクロンなどの
微粒子に粉砕して使用される。かかる抗菌性セラミック
スに混合される吸水性樹脂は、デンプン・アクリル酸塩
のグラフト重合体、カルボキシメチルセルロース架橋
体、ビニルアルコール・アクリル酸塩共重合体、ポリア
クリロニトリル加水分解物、架橋ポリアクリル酸塩、変
性ポリビニルアルコール、アクリル酸塩重合体、アクリ
ル酸塩・アクリルアミド共重合体又はイソブチレン・無
水マレイン酸共重合体、その他吸水性を有する樹脂より
任意に選択するが、抗菌性セラミックス及び吸水性樹脂
の混合量は得られるシート又はフイルム重量に対し、抗
菌性セラミックス0.01〜50重量％、吸水性樹脂10〜80重
量％であり、とくに抗菌性セラミックス0.1〜10重量
％、吸水性樹脂10〜60重量％が好ましいと云える。これ
ら成分以外、シート又はフイルムを作るために通常用い
られている任意の皮膜形成樹脂、例えば塩ビ樹脂、エチ
レン酢ビ樹脂、ウレタン樹脂、アクリル樹脂、シリコン
樹脂、天然ゴム、合成ゴムなどが添加使用される。
本発明の抗菌性セラミックスは抗菌性金属塩をセラミ
ックスに担持させた後、高温、好ましくは800℃以上で
焼成されているので、セラミックスが収縮するととも
に、担持させた金属塩は金属又は金属イオンに変化し、
そのセラミックスへの結合力が強化され、吸水時、金属
又は金属イオンの水相への遊離を生じない。このため吸
水シート又はフイルムは長期間にわたり変質を生ぜず、
当初の抗菌力を保持するとともに、使用中薬害を及ぼす
ことがない。
ックスに担持させた後、高温、好ましくは800℃以上で
焼成されているので、セラミックスが収縮するととも
に、担持させた金属塩は金属又は金属イオンに変化し、
そのセラミックスへの結合力が強化され、吸水時、金属
又は金属イオンの水相への遊離を生じない。このため吸
水シート又はフイルムは長期間にわたり変質を生ぜず、
当初の抗菌力を保持するとともに、使用中薬害を及ぼす
ことがない。
以下に実施例をあげて本発明を具体的に説明する。
例１ 使用した抗菌性カルシウム系セラミックスの製造例１−
1.抗菌性ハイドロキシアパタイトの製造 10lの蒸留水にハイドロキシアパタイト1.0kg、硝酸銀
32g、硝酸亜鉛69gを加え、撹拌する。生成物を蒸留水で
良く洗い、乾燥、1,200℃で焼成し、粉砕して銀を約２
％、亜鉛を約1.5％担持した抗菌性ハイドロキシアパタ
イトを得た（１−１）。
1.抗菌性ハイドロキシアパタイトの製造 10lの蒸留水にハイドロキシアパタイト1.0kg、硝酸銀
32g、硝酸亜鉛69gを加え、撹拌する。生成物を蒸留水で
良く洗い、乾燥、1,200℃で焼成し、粉砕して銀を約２
％、亜鉛を約1.5％担持した抗菌性ハイドロキシアパタ
イトを得た（１−１）。
例１−2.抗菌性リン酸三カルシウムの製造 10lの蒸留水にリン酸三カルシウム1.0kg、硝酸銀30
g、硝酸亜鉛45gを加え、撹拌する。生成物を蒸留水で良
く洗い、乾燥、1,100℃で焼成し、粉砕して銀を約0.5
％、亜鉛を約１％担持した抗菌性リン酸三カルシウムを
得た（１−２）。
g、硝酸亜鉛45gを加え、撹拌する。生成物を蒸留水で良
く洗い、乾燥、1,100℃で焼成し、粉砕して銀を約0.5
％、亜鉛を約１％担持した抗菌性リン酸三カルシウムを
得た（１−２）。
例１−3.抗菌性炭酸カルシウムの製造 10lの蒸留水に炭酸カルシウム1.0kg、硝酸銀0.01gを
加え、撹拌する。生成物を蒸留水で良く洗い、乾燥、80
0℃で焼成し、粉砕して銀を約0.0001％担持した抗菌性
炭酸カルシウムを得た（１−３）。
加え、撹拌する。生成物を蒸留水で良く洗い、乾燥、80
0℃で焼成し、粉砕して銀を約0.0001％担持した抗菌性
炭酸カルシウムを得た（１−３）。
例１−4.抗菌性珪酸カルシウムの製造 10lの蒸留水に珪酸カルシウム1.0kg、硝酸銀180g、硝
酸銅200gを加え、煮沸しながら撹拌する。生成物を蒸留
水で良く洗い、乾燥、1,200℃で焼成し、粉砕して銀を
約10％、銅を約５％担持した抗菌性珪酸カルシウムを得
た（１−４）。
酸銅200gを加え、煮沸しながら撹拌する。生成物を蒸留
水で良く洗い、乾燥、1,200℃で焼成し、粉砕して銀を
約10％、銅を約５％担持した抗菌性珪酸カルシウムを得
た（１−４）。
例２ アクリル酸・ビニルアルコール共重合体30重量
％、エチレン酢ビ共重合体65重量％及び例１で製造した
抗菌性カルシウム系セラミックス５重量％を混合し、加
工温度120℃でミキサーで練り込み、熱プレス機によ
り、夫々の抗菌性カルシウムセラミックスを含有する厚
さ1mmのシート４枚をえた。
％、エチレン酢ビ共重合体65重量％及び例１で製造した
抗菌性カルシウム系セラミックス５重量％を混合し、加
工温度120℃でミキサーで練り込み、熱プレス機によ
り、夫々の抗菌性カルシウムセラミックスを含有する厚
さ1mmのシート４枚をえた。
比較例 抗菌性カルシウム系セラミックスの代りに市販の抗菌
性ゼオライト（ゼオミック，銀２％）を使用した以外は
例２と同様に行い抗菌性ゼオライト含有の厚さ1mmのシ
ートをえた。
性ゼオライト（ゼオミック，銀２％）を使用した以外は
例２と同様に行い抗菌性ゼオライト含有の厚さ1mmのシ
ートをえた。
例３ 金属イオン溶出試験 例１−１〜１−４でえられた抗菌性カルシウムセラミ
ックス及び前記市販抗菌性ゼオライト（Ａと記す）の夫
々1gを蒸留水100ml中に加え、30分撹拌した後、原子吸
光分光々度計を用いて溶液中の金属イオンを測定し、そ
の溶出量を求めた。
ックス及び前記市販抗菌性ゼオライト（Ａと記す）の夫
々1gを蒸留水100ml中に加え、30分撹拌した後、原子吸
光分光々度計を用いて溶液中の金属イオンを測定し、そ
の溶出量を求めた。
焼成抗菌性カルシウム系セラミックスの金属溶出量は
抗菌性ゼオライトに比し著しく少いことを示している。
抗菌性ゼオライトに比し著しく少いことを示している。
例４ 変色試験 （１）銀を１重量％担持させた焼成抗菌性ゼオライト及
び担体ゼオライト；銀を１重量％イオン交換したゼオラ
イト及び担体ゼオライトを夫々６ヶ月室内に放置し、そ
の白色の変化を測定した。
び担体ゼオライト；銀を１重量％イオン交換したゼオラ
イト及び担体ゼオライトを夫々６ヶ月室内に放置し、そ
の白色の変化を測定した。
以上の結果より、銀含有ハイドロキシアパタイト
（銀、１％含有）を６カ月間室内放置した場合でも、全
く変色しないことがわかる。なお、Agイオンをわずかに
溶出する銀含有ゼオライトにおいては変色が激しく、白
色度の大きな低下が見られた。
（銀、１％含有）を６カ月間室内放置した場合でも、全
く変色しないことがわかる。なお、Agイオンをわずかに
溶出する銀含有ゼオライトにおいては変色が激しく、白
色度の大きな低下が見られた。
（２）例２で作成した例１−１によりえられた抗菌性ハ
イドロキシアパタイト含有シート及び比較例でえられた
抗菌性ゼオライト含有シートを室内に放置した。抗菌性
ゼオライト含有シートは半年後若干の変色及び１年後に
は相当の変色を認めたが、抗菌性ゼオライト含有シート
は１年後も変色を認めなかった。
イドロキシアパタイト含有シート及び比較例でえられた
抗菌性ゼオライト含有シートを室内に放置した。抗菌性
ゼオライト含有シートは半年後若干の変色及び１年後に
は相当の変色を認めたが、抗菌性ゼオライト含有シート
は１年後も変色を認めなかった。
例５ 抗菌力試験 例２において作成した４種類のシートを５×5cmに切
断し、吸水させた後大腸菌菌液を噴霧し、大腸菌に対す
る抗菌力を測定した。
断し、吸水させた後大腸菌菌液を噴霧し、大腸菌に対す
る抗菌力を測定した。
試料１−１とは例１−１により製造した抗菌性カルシ
ウム系セラミックス含有のシートであることを意味して
いる。
ウム系セラミックス含有のシートであることを意味して
いる。
（発明の効果） 吸水シート又はフイルムに使用された抗菌性カルシウ
ム系セラミックスは、吸水時担持した金属又は金属イオ
ンを溶出することがないので、溶出した金属イオンによ
る変質を、本発明による吸水シート又はフイルムをこう
むらない上、従来の抗菌性吸水シート又はフイルムと同
等の抗菌力を有している。
ム系セラミックスは、吸水時担持した金属又は金属イオ
ンを溶出することがないので、溶出した金属イオンによ
る変質を、本発明による吸水シート又はフイルムをこう
むらない上、従来の抗菌性吸水シート又はフイルムと同
等の抗菌力を有している。
フロントページの続き (72)発明者 光山 秀男 東京都中央区築地２丁目11番10号 （築 地中央ビル）株式会社サンギ内 (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) A61L 2/16 A01N 59/00 - 59/26 C08J 5/18
Claims (5)
- 【請求項１】銀、銅及び亜鉛からなる群から選ばれた少
くとも１つの金属及び／又は金属イオンを担持させた抗
菌性カルシウム系セラミックス化合物の焼成物、吸水性
樹脂及び皮膜形成樹脂よりなる抗菌性吸水シート又はフ
イルム。 - 【請求項２】抗菌性カルシウム系セラミックス及び吸水
性樹脂の含量が吸水性シート又はフイルムの重量に対し
0.01〜50％及び１〜80％である請求項（１）の吸水シー
ト又はフイルム。 - 【請求項３】カルシウム系セラミックスがハイドロキシ
アパタイトである請求項（１）又は（２）の吸水性シー
ト又はフイルム。 - 【請求項４】焼成温度が800℃以上である請求項（１）
乃至（３）いずれか１項の吸水性シート又はフイルム。 - 【請求項５】金属及び／又は金属イオンが銀及び亜鉛で
ある請求項（２）乃至（４）いずれか１項の吸水性シー
ト又はフイルム。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25885490A JP2892478B2 (ja) | 1990-09-29 | 1990-09-29 | 抗菌性吸水シート又はフイルム |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP25885490A JP2892478B2 (ja) | 1990-09-29 | 1990-09-29 | 抗菌性吸水シート又はフイルム |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04138165A JPH04138165A (ja) | 1992-05-12 |
| JP2892478B2 true JP2892478B2 (ja) | 1999-05-17 |
Family
ID=17325962
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP25885490A Expired - Fee Related JP2892478B2 (ja) | 1990-09-29 | 1990-09-29 | 抗菌性吸水シート又はフイルム |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2892478B2 (ja) |
-
1990
- 1990-09-29 JP JP25885490A patent/JP2892478B2/ja not_active Expired - Fee Related
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|---|---|
| JPH04138165A (ja) | 1992-05-12 |
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