JP2737350B2 - 核燃料ペレット - Google Patents
核燃料ペレットInfo
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- JP2737350B2 JP2737350B2 JP2048240A JP4824090A JP2737350B2 JP 2737350 B2 JP2737350 B2 JP 2737350B2 JP 2048240 A JP2048240 A JP 2048240A JP 4824090 A JP4824090 A JP 4824090A JP 2737350 B2 JP2737350 B2 JP 2737350B2
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- powder
- nuclear fuel
- gas
- pellet
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Ceramic Products (AREA)
- Inert Electrodes (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 「産業上の利用分野」 本発明は、照射時における核***生成ガスの保持力に
優れた核燃料ペレットに関する。
優れた核燃料ペレットに関する。
「従来の技術」 最近、原子炉燃料をより長時間使用する、いわゆる高
燃度化計画が検討されているが、その実現に際しては、
核燃料が発生する核***生成ガス（FPガス）を核燃料ペ
レットの外にできるだけ放出しないようにすることが肝
要である。
燃度化計画が検討されているが、その実現に際しては、
核燃料が発生する核***生成ガス（FPガス）を核燃料ペ
レットの外にできるだけ放出しないようにすることが肝
要である。
FPガスがペレット外に放出される機構は一般に次のよ
うに考えられている。まず、ペレットの結晶粒内でFPガ
スが発生し、このガスが結晶粒子あるいは結晶粒界で気
泡を形成する。このうち、粒界において生成した気泡が
ある程度の量に達すると、ついには粒界に沿ってトンネ
ルが形成され、このトンネルを通って粒界に存在するFP
ガスがペレット外に放出される。
うに考えられている。まず、ペレットの結晶粒内でFPガ
スが発生し、このガスが結晶粒子あるいは結晶粒界で気
泡を形成する。このうち、粒界において生成した気泡が
ある程度の量に達すると、ついには粒界に沿ってトンネ
ルが形成され、このトンネルを通って粒界に存在するFP
ガスがペレット外に放出される。
このことから、FPガスの発生そのものを抑えることは
できないとしても、焼結体ペレット中の結晶粒径を大き
くし、結晶粒内で生成したFPガスの粒界への到達距離を
長くすることにより、ペレット内にガスを閉じ込めて、
結果的にFPガスの放出量が低減できると考えられる。こ
のため高燃焼度用核燃料として、結晶粒径の大きいペレ
ットを使用する考えが一般的になりつつある。最適な結
晶粒径については未だ明らかでないが、本出願者が行な
った燃焼度およびFPガス放出率等の検討によれば、20μ
ｍ以上が好適であると考えられる。
できないとしても、焼結体ペレット中の結晶粒径を大き
くし、結晶粒内で生成したFPガスの粒界への到達距離を
長くすることにより、ペレット内にガスを閉じ込めて、
結果的にFPガスの放出量が低減できると考えられる。こ
のため高燃焼度用核燃料として、結晶粒径の大きいペレ
ットを使用する考えが一般的になりつつある。最適な結
晶粒径については未だ明らかでないが、本出願者が行な
った燃焼度およびFPガス放出率等の検討によれば、20μ
ｍ以上が好適であると考えられる。
従来行なわれている大粒径ペレットの製造方法として
は、原料のUO2粉末にニオビア（Nb2O5）等を添加する方
法や、圧粉成形体をCO2等の酸化性雰囲気中で焼結する
方法、原料として結晶粒成長速度の大きい高活性UO2粉
末を用いる方法等が既に提案されている。
は、原料のUO2粉末にニオビア（Nb2O5）等を添加する方
法や、圧粉成形体をCO2等の酸化性雰囲気中で焼結する
方法、原料として結晶粒成長速度の大きい高活性UO2粉
末を用いる方法等が既に提案されている。
しかし、添加物を使用する方法では、核燃料ペレット
の融点等の物性に対する影響が必ずしも明らかではな
く、また、酸化性雰囲気中で焼結する方法では製造方法
が非常に繁雑でコストがかかる等の問題を有する。この
ため、高活性UO2粉末を原料としてペレットを形成する
方法が最も問題が少ない。この観点から、本出願人らは
先に、特願昭61−142506号、特開昭61−190079号、特願
昭63−127934号、特願昭63−127935号および米国特許出
願第139447号において、高活性UO2粉末を用いた大粒径
ペレットの製造方法を提案してきた。
の融点等の物性に対する影響が必ずしも明らかではな
く、また、酸化性雰囲気中で焼結する方法では製造方法
が非常に繁雑でコストがかかる等の問題を有する。この
ため、高活性UO2粉末を原料としてペレットを形成する
方法が最も問題が少ない。この観点から、本出願人らは
先に、特願昭61−142506号、特開昭61−190079号、特願
昭63−127934号、特願昭63−127935号および米国特許出
願第139447号において、高活性UO2粉末を用いた大粒径
ペレットの製造方法を提案してきた。
ところが、このような高活性UO2粉末を原料として核
燃料ペレットを製造すると、結晶粒径が大きくなるとと
もに、副次的な効果として焼結密度が所望値よりも高く
なることが確認された。結晶密度は、製品ペレットの規
格によって94〜97％TDと定められており、この規格を越
えては不都合が生じる。
燃料ペレットを製造すると、結晶粒径が大きくなるとと
もに、副次的な効果として焼結密度が所望値よりも高く
なることが確認された。結晶密度は、製品ペレットの規
格によって94〜97％TDと定められており、この規格を越
えては不都合が生じる。
そこで、高活性粉末を用いた場合に焼結密度が高くな
りすぎることを防ぐために、本出願人は特願昭63−3303
40号において、シュウ酸アンモニウム等のポアフォーマ
ーを原料粉末に添加し、核燃料ペレットの組織中に気孔
を発生させて、大粒径化に伴う焼結密度の上昇を相殺す
る方法を提案した。
りすぎることを防ぐために、本出願人は特願昭63−3303
40号において、シュウ酸アンモニウム等のポアフォーマ
ーを原料粉末に添加し、核燃料ペレットの組織中に気孔
を発生させて、大粒径化に伴う焼結密度の上昇を相殺す
る方法を提案した。
「発明が解決しようとする課題」 ところで、前述したFPガス放出機構から判断して、こ
の種の気孔は結晶粒界に存在するよりも、結晶粒内に独
立して存在する方が望ましいと考えられる。すなわち、
結晶粒内の独立気孔はFPガスを有効に閉じ込める機能を
持つが、粒界にある気孔はトンネルの役目を果たし、逆
にFPガス放出を促進することになるからである。
の種の気孔は結晶粒界に存在するよりも、結晶粒内に独
立して存在する方が望ましいと考えられる。すなわち、
結晶粒内の独立気孔はFPガスを有効に閉じ込める機能を
持つが、粒界にある気孔はトンネルの役目を果たし、逆
にFPガス放出を促進することになるからである。
この観点から、前述のポアフォーマーを添加する方法
で得られた大粒径ペレットの結晶組織を見ると、気孔は
粒内と粒界に均等に存在するか、または結晶粒界に集ま
って存在し、その分、FPガス保持力が低く抑えられてい
る可能性があることが判明した。
で得られた大粒径ペレットの結晶組織を見ると、気孔は
粒内と粒界に均等に存在するか、または結晶粒界に集ま
って存在し、その分、FPガス保持力が低く抑えられてい
る可能性があることが判明した。
一方、本発明者らはその後の実験により、新たなポア
フォーマーとしてU3O8粉末が使用可能であることを突き
止めた。U3O8をUO2粉末に添加して成形および焼結を行
なうと、U3O8粒子の部分には、UO2粉末との焼結時の収
縮率の違いから気孔を生じ、焼結密度を低下することが
できる。
フォーマーとしてU3O8粉末が使用可能であることを突き
止めた。U3O8をUO2粉末に添加して成形および焼結を行
なうと、U3O8粒子の部分には、UO2粉末との焼結時の収
縮率の違いから気孔を生じ、焼結密度を低下することが
できる。
ところが、さらに検討を進めた結果、U3O8粉末の添加
量をある一定範囲にした場合には、従来のポアフォーマ
ーの場合と異なり、気孔が結晶粒子内に多く分散すると
いう新規な現象を発見した。
量をある一定範囲にした場合には、従来のポアフォーマ
ーの場合と異なり、気孔が結晶粒子内に多く分散すると
いう新規な現象を発見した。
本発明は、上記知見に基づいてなされたもので、同じ
焼結密度であっても、より高いFPガス保持力が得られる
核燃料ペレットの提供を課題とする。
焼結密度であっても、より高いFPガス保持力が得られる
核燃料ペレットの提供を課題とする。
「課題を解決するための手段」 以下、本発明に係わる核燃料ペレットを具体的に説明
する。
する。
本発明の核燃料ペレットは、UO2を主組成物とした原
料粉末を成形し焼結してなるものであって、組織の結晶
粒径が20μｍ以上、望ましくは30〜100μｍ、焼結密度
は94〜97％TDとされ、結晶粒内に分散している気孔が結
晶粒界に存在する気孔よりも多いことを特徴とする。
料粉末を成形し焼結してなるものであって、組織の結晶
粒径が20μｍ以上、望ましくは30〜100μｍ、焼結密度
は94〜97％TDとされ、結晶粒内に分散している気孔が結
晶粒界に存在する気孔よりも多いことを特徴とする。
結晶粒径が20μｍ未満では、結晶粒内に生じたFPガス
が粒界に到達する距離が短くなるうえ、粒界の分布密度
が高めるために粒界に接触する気孔の割合が増加し、こ
れらの相乗効果により十分なPPガスの保持力が得られな
くなる。また結晶粒径が100μｍより大であると、ペレ
ットの機械的強度が低下するおそれを有する。さらに焼
結密度が94％TD未満あるいは97％TDより大では、いずれ
も製品ペレットの規格を満たすことができない。
が粒界に到達する距離が短くなるうえ、粒界の分布密度
が高めるために粒界に接触する気孔の割合が増加し、こ
れらの相乗効果により十分なPPガスの保持力が得られな
くなる。また結晶粒径が100μｍより大であると、ペレ
ットの機械的強度が低下するおそれを有する。さらに焼
結密度が94％TD未満あるいは97％TDより大では、いずれ
も製品ペレットの規格を満たすことができない。
気孔の平均径は５〜100μｍ、特に10〜50μｍである
ことが望ましく、５μｍ未満では照射中の気孔の消滅に
よりペレットが収縮するという問題を生じ、100μｍよ
り大ではペレット表面の開気孔率が増大するという問題
を生じる。
ことが望ましく、５μｍ未満では照射中の気孔の消滅に
よりペレットが収縮するという問題を生じ、100μｍよ
り大ではペレット表面の開気孔率が増大するという問題
を生じる。
上記構成からなる核燃料ペレットでは、結晶粒内に分
散している気孔が結晶粒界に存在する気孔よりも多いた
め、燃焼の進行につれてペレット内で発生するFPガスが
結晶粒内の独立気孔に蓄えられ、しかも粒界を通じてガ
スが放出されることが少ないから、同程度の気孔率を有
する従来のペレットよりもFPガスの放出量を大幅に低減
することができる。
散している気孔が結晶粒界に存在する気孔よりも多いた
め、燃焼の進行につれてペレット内で発生するFPガスが
結晶粒内の独立気孔に蓄えられ、しかも粒界を通じてガ
スが放出されることが少ないから、同程度の気孔率を有
する従来のペレットよりもFPガスの放出量を大幅に低減
することができる。
次に、このような核燃料ペレットの製造方法の一例を
説明する。
説明する。
この方法では、比表面積が3m2/g以上、好ましくは５
〜15m2/gの高活性UO2粉末を原料粉末の主組成物として
使用する。3m2/g未満ではレットの結晶粒径を十分大き
くできず、FPガスの保持性が低下する。また、15m2/gよ
り大では粒径が前述した上限値以上になるおそれがあ
る。なお、ここでいう比表面積は、BET法により測定さ
れる値と定義する。
〜15m2/gの高活性UO2粉末を原料粉末の主組成物として
使用する。3m2/g未満ではレットの結晶粒径を十分大き
くできず、FPガスの保持性が低下する。また、15m2/gよ
り大では粒径が前述した上限値以上になるおそれがあ
る。なお、ここでいう比表面積は、BET法により測定さ
れる値と定義する。
このような高活性UO2粉末は、ADU法やAUC法におい
て、沈殿条件のコントロールを行なうことにより容易に
製造できる。その技術についての詳細は、前述した各出
願で本出願人が既に開示している。なお、高活性UO2粉
末は、通常の不活性なUO2粉末に高度の粉砕処理を行な
って比表面積が増大させる方法や、不活性UO2粉末に酸
化還元処理等を行なって高活性化する方法でも得ること
が可能である。
て、沈殿条件のコントロールを行なうことにより容易に
製造できる。その技術についての詳細は、前述した各出
願で本出願人が既に開示している。なお、高活性UO2粉
末は、通常の不活性なUO2粉末に高度の粉砕処理を行な
って比表面積が増大させる方法や、不活性UO2粉末に酸
化還元処理等を行なって高活性化する方法でも得ること
が可能である。
次に、このような高活性UO2粉末に10〜20wt％のU3O8
粉末を添加する。添加量が20wt％を越えると結晶粒径が
小さくなり、粒界の分布密度が大きくなるため、粒界に
存在する気孔の割合が顕著に大きくなり、FPガス保持力
が相対的に減少する。また、10wt％未満ではペレットの
焼結密度が97％TDを越えてしまう。
粉末を添加する。添加量が20wt％を越えると結晶粒径が
小さくなり、粒界の分布密度が大きくなるため、粒界に
存在する気孔の割合が顕著に大きくなり、FPガス保持力
が相対的に減少する。また、10wt％未満ではペレットの
焼結密度が97％TDを越えてしまう。
U3O8粉末の粒径は気孔の平均径と関係があり、望まし
くはその平均粒径が５〜100μｍ程度とされる。５μｍ
未満では前記の気孔平均径の下限値よりも小さくなり、
また100μｍより大では上限値を越える。
くはその平均粒径が５〜100μｍ程度とされる。５μｍ
未満では前記の気孔平均径の下限値よりも小さくなり、
また100μｍより大では上限値を越える。
次いで、この混合粉末をプレス型で成形した後、水素
気流中あるいは加湿した水素気流中で焼結して核燃料ペ
レットを得る。この条件は従来と同様でよい。焼結後に
はU3O8の部分がUO2よりも収縮率が小さいために気孔を
形成し、この気孔が結晶粒内に存在することになる。
気流中あるいは加湿した水素気流中で焼結して核燃料ペ
レットを得る。この条件は従来と同様でよい。焼結後に
はU3O8の部分がUO2よりも収縮率が小さいために気孔を
形成し、この気孔が結晶粒内に存在することになる。
気孔が組織中に均一に分散する理由は未だ明らかでは
ないが、次のような推測が可能である。すなわち、U3O8
粉末とマトリックスとなるUO2粉末とが親和性が高いた
めに、特にU3O8粉末の添加量が20wt％以下の場合には、
焼結時に粒界が気孔を通り越して比較的自由に移動し、
互いに無関係に分散する。しかし、U3O8粉末の添加量が
20wt％より大きくなると、気孔の分布密度が大きくな
り、粒界の移動を阻止する力が無視できなくなって、気
孔と接触した状態で粒界の移動が停まる確率が大きくな
るために、粒界に残る気孔の割合が増加すると考えられ
る。
ないが、次のような推測が可能である。すなわち、U3O8
粉末とマトリックスとなるUO2粉末とが親和性が高いた
めに、特にU3O8粉末の添加量が20wt％以下の場合には、
焼結時に粒界が気孔を通り越して比較的自由に移動し、
互いに無関係に分散する。しかし、U3O8粉末の添加量が
20wt％より大きくなると、気孔の分布密度が大きくな
り、粒界の移動を阻止する力が無視できなくなって、気
孔と接触した状態で粒界の移動が停まる確率が大きくな
るために、粒界に残る気孔の割合が増加すると考えられ
る。
「実施例」 次に、実施例を挙げて本発明の効果を実証する。
UO2F2を水に溶解して作製したUO2F2溶液とアンモニア
水を反応させてADUを生成させ、このADUを濾過および乾
燥ののち焙焼・還元して、比表面積が約10m2/gの高活性
UO2粉末を作製した。
水を反応させてADUを生成させ、このADUを濾過および乾
燥ののち焙焼・還元して、比表面積が約10m2/gの高活性
UO2粉末を作製した。
この粉末に、U3O8粉末およびシュウ酸アンモニウムを
ポアフォーマーとして添加し、均一に混合して３種の原
料粉末を作製した。U3O8粉末としては粒径が10μｍのも
のを使用した。そしてこれら原料粉末を3t/cm2で成形
し、各圧粉体を水素気流中において1750℃で４時間焼結
した。
ポアフォーマーとして添加し、均一に混合して３種の原
料粉末を作製した。U3O8粉末としては粒径が10μｍのも
のを使用した。そしてこれら原料粉末を3t/cm2で成形
し、各圧粉体を水素気流中において1750℃で４時間焼結
した。
こうして得られた３種の核燃料ペレットを切断し、研
摩およびエッチングの後、光学顕微鏡で組織写真を撮影
した。第１図はU3O8粉末を20wt％添加した核燃料ペレッ
トの組織写真を模写したものに、第２図はU3O8粉末を30
wt％添加した例、第３図はシュウ酸アンモニウムを1wt
％添加した例である。なお、第１図〜第３図において、
斜線を施しているのが気孔であり、その他に気孔のよう
に見えるのはエッチングによるピットである。
摩およびエッチングの後、光学顕微鏡で組織写真を撮影
した。第１図はU3O8粉末を20wt％添加した核燃料ペレッ
トの組織写真を模写したものに、第２図はU3O8粉末を30
wt％添加した例、第３図はシュウ酸アンモニウムを1wt
％添加した例である。なお、第１図〜第３図において、
斜線を施しているのが気孔であり、その他に気孔のよう
に見えるのはエッチングによるピットである。
シュウ酸アンモニウムを添加したペレットでは、結晶
粒径が49μｍであったが、気孔が主に結晶粒界と粒内に
均等に存在している。それに対し、U3O8粉末を20wt％添
加した例では、結晶粒径が48μｍで、大部分の気孔が結
晶粒内に存在している。しかし、U3O8粉末の添加量が30
wt％に増えると、結晶粒径が25μｍに縮小し、粒界にあ
る気孔の割合が顕著に大きくなった。
粒径が49μｍであったが、気孔が主に結晶粒界と粒内に
均等に存在している。それに対し、U3O8粉末を20wt％添
加した例では、結晶粒径が48μｍで、大部分の気孔が結
晶粒内に存在している。しかし、U3O8粉末の添加量が30
wt％に増えると、結晶粒径が25μｍに縮小し、粒界にあ
る気孔の割合が顕著に大きくなった。
「発明の効果」 以上説明したように、本発明に係わる核燃料ペレット
によれば、結晶粒内に分散している気孔が結晶粒界に存
在する気孔よりも多いため、燃焼の進行につれペレット
内で発生するFPガスが結晶粒内の独立気孔に蓄えられ、
しかも粒界を通じてガスが放出されることが少ないか
ら、同程度の気孔率を有する従来のペレットよりもFPガ
スの保持力を高め、燃焼中のFPガス放出量を低減するこ
とが可能である。
によれば、結晶粒内に分散している気孔が結晶粒界に存
在する気孔よりも多いため、燃焼の進行につれペレット
内で発生するFPガスが結晶粒内の独立気孔に蓄えられ、
しかも粒界を通じてガスが放出されることが少ないか
ら、同程度の気孔率を有する従来のペレットよりもFPガ
スの保持力を高め、燃焼中のFPガス放出量を低減するこ
とが可能である。
第１図は本発明の実施例に係わる核燃料ペレットの組織
拡大図、第２図および第３図はそれぞれ比較例の核燃料
ペレットの組織拡大図である。
拡大図、第２図および第３図はそれぞれ比較例の核燃料
ペレットの組織拡大図である。
Claims (1)
- 【請求項１】核燃料物質の粉末を成形し焼結してなる核
燃料ペレットであって、組織の結晶粒径が20μｍ以上、
焼結密度が94〜97％TDで、かつ結晶粒内に分散している
気孔が結晶粒界に存在する気孔よりも多いことを特徴と
する核燃料ペレット。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2048240A JP2737350B2 (ja) | 1990-02-28 | 1990-02-28 | 核燃料ペレット |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2048240A JP2737350B2 (ja) | 1990-02-28 | 1990-02-28 | 核燃料ペレット |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03249595A JPH03249595A (ja) | 1991-11-07 |
| JP2737350B2 true JP2737350B2 (ja) | 1998-04-08 |
Family
ID=12797921
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2048240A Expired - Lifetime JP2737350B2 (ja) | 1990-02-28 | 1990-02-28 | 核燃料ペレット |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2737350B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101927276B1 (ko) * | 2013-11-26 | 2018-12-10 | 조인트 스탁 컴퍼니 ″아크메-엔지니어링″ | 개선된 열전도율을 갖는 핵 연료 펠릿 및 그 제조 방법 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB9813696D0 (en) * | 1998-06-26 | 1998-08-26 | British Nuclear Fuels Plc | Fuel pellet |
-
1990
- 1990-02-28 JP JP2048240A patent/JP2737350B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101927276B1 (ko) * | 2013-11-26 | 2018-12-10 | 조인트 스탁 컴퍼니 ″아크메-엔지니어링″ | 개선된 열전도율을 갖는 핵 연료 펠릿 및 그 제조 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03249595A (ja) | 1991-11-07 |
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