JP2650158B2 - Adhesive composition for flexible printed circuit board - Google Patents
Adhesive composition for flexible printed circuit boardInfo
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Description
【発明の詳細な説明】 ［発明の目的］ （産業上の利用分野） 本発明は、フレキシブル印刷配線板にカバーレイシー
トを接着するフレキシブル印刷回路基板用の接着剤組成
物に関し、その利点は接着性、電気特性に優れ、ベタツ
キが少なくて作業性のよい点にある。The present invention relates to an adhesive composition for a flexible printed circuit board for adhering a coverlay sheet to a flexible printed wiring board, and its advantage is adhesion. It is excellent in workability and electrical characteristics, has less stickiness, and has good workability.
（従来の技術） 近年、電子機器の小型化、軽量化、高密度化の要求は
ますます増大している。フレキシブル印刷回路基板（以
下FPC基板という）は軽量で立体的に実装できるため、
こうした小型化・軽量化の要求には大変有利である。こ
のFPC基板には、通常、回路の酸化防止、屈曲性の向上
等の目的で、カバーレイシートが回路上に積層接着され
ている。このカバーレイシートの接着剤には、接着性、
耐熱性、屈曲性、電気絶縁性のほか、積層加工時の回路
埋込性、Ｂ−ステージでの保存寿命などが要求され、更
には、Ｂ−ステージでのベタツキがあると積層接着する
場合に作業性が劣るため、ベタツキの少ないことが要求
されている。これらの要求を満たす接着剤としては、ア
クリロニトリルブタジエンゴム、カルボキシル含有アク
リロニトリルブタジエンゴム、アクリルゴムなどに、エ
ポキシ樹脂および硬化剤を混合したもの等が用いられて
いるが、Ｂ−ステージでのベタツキが少なく、なおかつ
接着性の優れたものとするには極めて困難であった。そ
のため、接着剤の中に充填剤等を加え、Ｂ−ステージで
のベタツキを少なくする方法が従来も行われているが、
その量が多くなると電気特性が低下し、引剥し強さも低
下するという欠点があった。(Prior Art) In recent years, demands for smaller, lighter, and higher-density electronic devices have been increasing. Flexible printed circuit boards (hereinafter referred to as FPC boards) are lightweight and can be mounted three-dimensionally.
This is very advantageous for such demands for miniaturization and weight reduction. Usually, a coverlay sheet is laminated and bonded to the FPC board for the purpose of preventing oxidation of the circuit and improving the flexibility. The adhesive of this coverlay sheet has adhesiveness,
In addition to heat resistance, flexibility, and electrical insulation, circuit embedding during lamination processing, storage life at the B-stage, etc. are required. Since workability is inferior, less stickiness is required. Adhesives satisfying these requirements include acrylonitrile-butadiene rubber, carboxyl-containing acrylonitrile-butadiene rubber, acrylic rubber, and the like, in which an epoxy resin and a curing agent are mixed, and the like, with less stickiness at the B-stage. However, it was extremely difficult to obtain excellent adhesion. Therefore, a method of adding a filler or the like to the adhesive to reduce stickiness in the B-stage has been conventionally performed.
When the amount is increased, there is a disadvantage that the electrical properties are reduced and the peel strength is also reduced.
（発明が解決しようとする課題） 本発明は、上記従来の欠点を解消するためになされた
もので、接着性、電気特性に優れ、Ｂ−ステージでのベ
タツキが少なく、作業性のよいFPC基板用接着剤組成物
を提供しようとするものである。(Problems to be Solved by the Invention) The present invention has been made in order to solve the above-mentioned conventional disadvantages, and has excellent adhesiveness and electric characteristics, has less stickiness on a B-stage, and has good workability. It is an object of the present invention to provide an adhesive composition for use.
［発明の構成］ （課題を解決するための手段） 本発明者は、上記の目的を達成しようと鋭意研究を重
ねた結果、合成ゴム−エポキシ樹脂系の接着剤におい
て、硬化剤として常温で固体の、かつ融点の高いフェノ
ール変性キシレン樹脂を使用することにより、上記目的
を達成する接着剤が得られることを見いだし、本発明を
完成したものである。[Structure of the Invention] (Means for Solving the Problems) As a result of intensive studies to achieve the above object, the present inventor has found that a synthetic rubber-epoxy resin-based adhesive is solid at room temperature as a curing agent. By using a phenol-modified xylene resin having a high melting point, the present inventors have found that an adhesive which achieves the above object can be obtained, thereby completing the present invention.
すなわち、本発明は、 （Ａ）合成ゴム、 （Ｂ）エポキシ樹脂、 （Ｃ）硬化剤として、分子内に少なくとも２個のフェノ
ール性水酸基を有するフェノール変性キシレン樹脂、及
び （Ｄ）硬化促進剤 を必須成分とすることを特徴とするフレキシブル印刷回
路基板用接着剤組成物である。That is, the present invention provides (A) a synthetic rubber, (B) an epoxy resin, (C) a phenol-modified xylene resin having at least two phenolic hydroxyl groups in a molecule as a curing agent, and (D) a curing accelerator. An adhesive composition for a flexible printed circuit board, which is an essential component.
本発明に用いる（Ａ）合成ゴムとしては、アクリルゴ
ム，アクリロニトリルブタジエンゴム，スチレンブタジ
エンゴム，ブタジエンメチルアクリレートアクリロニト
リルゴム，カルボキシル含有アクリロニトリルブタジエ
ンゴム，ビニル含有アクリロニトリルブタジエンゴム，
ポリビニルブチラールなどが例示できるが、特に好まし
いのはアクリルゴム，アクリロニトリルブタジエンゴ
ム，カルボキシル含有アクリロニトリルブタジエンゴム
である。これらの合成ゴムは単独又は２種以上の混合系
で使用する。The (A) synthetic rubber used in the present invention includes acrylic rubber, acrylonitrile butadiene rubber, styrene butadiene rubber, butadiene methyl acrylate acrylonitrile rubber, carboxyl-containing acrylonitrile butadiene rubber, vinyl-containing acrylonitrile butadiene rubber,
Examples thereof include polyvinyl butyral, and particularly preferred are acrylic rubber, acrylonitrile-butadiene rubber, and carboxyl-containing acrylonitrile-butadiene rubber. These synthetic rubbers are used alone or in a mixture of two or more.
本発明に用いる（Ｂ）エポキシ樹脂としては、１分子
中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂が使用
可能であり、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂，
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂，ノボラック型エポキ
シ樹脂又はこれらの臭素化物などのグリシジルエーテル
型エポキシ樹脂のほか、グリシジルエステル型エポキシ
樹脂，グリシジルアミン型エポキシ樹脂，脂環式エポキ
シ樹脂，複素環型エポキシ樹脂等が挙げられ、これらは
単独又は２種以上混合して用いる。As the epoxy resin (B) used in the present invention, an epoxy resin having two or more epoxy groups in one molecule can be used. For example, bisphenol A type epoxy resin,
Bisphenol F type epoxy resin, novolak type epoxy resin or glycidyl ether type epoxy resin such as bromide thereof, glycidyl ester type epoxy resin, glycidylamine type epoxy resin, alicyclic epoxy resin, heterocyclic type epoxy resin, etc. These may be used alone or in combination of two or more.
本発明に用いる（Ｃ）分子内に少なくとも２個のフェ
ノール性水酸基をもつフェノール変性キシレン樹脂とし
ては、キシレンおよびフェノールとアルデヒドとの反応
によって得られるもので、その反応方法は特に制限され
るものではない。その一例を挙げれば次式のごとくであ
る。The phenol-modified xylene resin (C) having at least two phenolic hydroxyl groups in the molecule used in the present invention is obtained by reacting xylene and phenol with an aldehyde, and the reaction method is not particularly limited. Absent. An example is as follows.
フェノール変性キシレン樹脂の分子量は300〜3000で
あることが望ましい。その分子量が300未満であると常
温でベタツキが出てタック性が悪く好ましくないし、ま
た3000を超えると合成ゴムとの相溶性が低下し好ましく
ない。フェノール変性キシレン樹脂は、その構造が直線
構造（ノボラック型）であることが望ましい。三次元構
造（レゾール型）であると溶剤に不溶となり好ましくな
いからである。フェノール変性キシレン樹脂の水酸基当
量は150〜400g/egであることが望ましい。水酸基当量が
150g/eg未満ではエポキシ樹脂に対する配合量が少なく
なり、また400g/egを超えると反応性が低くなり好まし
くない。 The molecular weight of the phenol-modified xylene resin is desirably 300 to 3,000. If the molecular weight is less than 300, stickiness occurs at room temperature and tackiness is poor, which is not preferable. If it exceeds 3,000, compatibility with synthetic rubber is lowered, which is not preferable. It is desirable that the phenol-modified xylene resin has a linear structure (novolak type). This is because a three-dimensional structure (resol type) is not preferable because it becomes insoluble in a solvent. The phenol-modified xylene resin preferably has a hydroxyl equivalent of 150 to 400 g / eg. Hydroxyl equivalent
If it is less than 150 g / eg, the amount to be mixed with the epoxy resin will be small, and if it exceeds 400 g / eg, the reactivity will be low, which is not preferable.
エポキシ樹脂のエポキシ基（ｂ）とフェノール変性キ
シレン樹脂の水酸基（ｃ）との当量比［（ｃ）／
（ｂ）］が0.5〜1.2の範囲内であることが望ましい。当
量比が0.5未満ではエポキシ樹脂に対する配合量が少な
くなって効果が少なく、また1.2を超えると未反応の官
能基が多く残って接着剤の特性をおとすので、好ましく
ないからである。The equivalent ratio of the epoxy group (b) of the epoxy resin to the hydroxyl group (c) of the phenol-modified xylene resin [(c) /
(B)] is preferably in the range of 0.5 to 1.2. If the equivalent ratio is less than 0.5, the amount of the compound to the epoxy resin is reduced and the effect is small.
本発明に用いる（Ｄ）硬化促進剤としては、イミダゾ
ール類、BF3−アミン系化合物、アルミニウムキレー
ト、シリコーン系化合物、第３級アミン類、トリフェニ
ルフォスフィンなどのリン系化合物等が挙げられ、これ
らは単独又は２種以上の混合系として使用することがで
きる。Examples of the (D) curing accelerator used in the present invention include imidazoles, BF 3 -amine compounds, aluminum chelates, silicone compounds, tertiary amines, phosphorus compounds such as triphenylphosphine, and the like. These can be used alone or as a mixture of two or more.
本発明のFPC基板用接着剤組成物は、合成ゴム、エポ
キシ樹脂、フェノール変性キシレン樹脂、及び硬化促進
剤を必須成分とするが、本発明の目的に反しない限度に
おいて、必要に応じて微粉末の無機質又は有機質の充填
剤，顔料等を添加配合することができる。The adhesive composition for an FPC board of the present invention contains a synthetic rubber, an epoxy resin, a phenol-modified xylene resin, and a curing accelerator as essential components. Inorganic or organic fillers, pigments, etc. can be added and blended.
前述した各成分、すなわち、合成ゴム、エポキシ樹
脂、フェノール変性キシレン樹脂、硬化促進剤及びその
他の成分を、メチルエチルケトン、トルエン等の溶剤を
用いて均一に溶解し、FPC基板用接着剤組成物を容易に
製造することができる。ここで用いる溶剤については特
に限定はないが、接着剤の塗布乾燥工程において溶剤が
残留しないように、沸点が150℃以下のものであること
が望ましい。The components described above, that is, the synthetic rubber, epoxy resin, phenol-modified xylene resin, curing accelerator, and other components are uniformly dissolved using a solvent such as methyl ethyl ketone or toluene to easily form an adhesive composition for an FPC substrate. Can be manufactured. The solvent used here is not particularly limited, but preferably has a boiling point of 150 ° C. or lower so that the solvent does not remain in the step of applying and drying the adhesive.
（作用） 本発明のFPC基板用接着剤組成物は、合成ゴム，エポ
キシ樹脂系のものをベースとし、その硬化剤としてフェ
ノール変性キシレン樹脂を用いたことによって、本発明
の目的を達成したものである。すなわち、分子内に少な
くとも２個のフェノール性水酸基を有する分子量300〜3
000のフェノール変性キシレン樹脂を硬化剤として用い
て、ベタツキと他樹脂との相溶性を改善し、エポキシ樹
脂に基づく接着性の保持と、フェノール変性キシレン樹
脂に基づく電気特性の改善をすることができた。(Function) The adhesive composition for an FPC board of the present invention achieves the object of the present invention by using a synthetic rubber and an epoxy resin-based adhesive and using a phenol-modified xylene resin as a curing agent. is there. That is, a molecular weight of 300 to 3 having at least two phenolic hydroxyl groups in the molecule.
By using 000 phenol-modified xylene resin as a curing agent, the compatibility between stickiness and other resins can be improved, adhesiveness based on epoxy resin can be maintained, and electrical properties based on phenol-modified xylene resin can be improved. Was.
（実施例） 次に本発明を実施例によって具体的に説明するが、本
発明はこれらの実施例によって限定されるものではな
い。(Examples) Next, the present invention will be described specifically with reference to examples, but the present invention is not limited to these examples.
実施例 １ カルボキシル含有アクリロニトリルブタジエンゴムの
ニポール1072（日本ゼオン社製商品名）50重量部、臭素
化エポキシ樹脂YDB−400（東都化成社製商品名、エポキ
シ当量 400）34重量部、フェノール変性キシレン樹脂
Ｐ−100（三菱瓦斯化学社製商品名、水酸基当量 195）
16重量部、およびイミダゾール2E4MZ（四国化成社製、
商品名）0.2重量部を、メチルエチルケトンおよびトル
エンの混合溶剤に溶解して、FPC基板用接着剤組成物を
製造した。この接着剤を厚さ25μｍのポリイミドフィル
ムのカプトン（イー・アイ・デュポン社製、商品名）に
ロールコーターで塗布し、乾燥半硬化させ、接着剤厚さ
38μｍのカバーレイシートを作成した。このカバーレイ
シートと、サブトラクト法によりテストパターンを形成
したフレキシブル銅張積層板とを積層成形し、FPC基板
を得た。この基板について、低剥し強さ、タック性（ベ
タツキ性）および絶縁抵抗の試験を行ったので、その結
果を第１表に示したが、本発明の効果が確認された。な
お、カバーレイシートのプレス条件はプレス圧30kg/c
m2,温度160℃，プレス時間30分であった。Example 1 50 parts by weight of Nipol 1072 (trade name, manufactured by Zeon Corporation) of carboxyl-containing acrylonitrile butadiene rubber, 34 parts by weight of brominated epoxy resin YDB-400 (trade name, manufactured by Toto Kasei Co., epoxy equivalent 400), phenol-modified xylene resin P-100 (trade name, manufactured by Mitsubishi Gas Chemical Company, hydroxyl equivalent: 195)
16 parts by weight, and imidazole 2E4MZ (Shikoku Chemicals,
(Trade name) 0.2 parts by weight was dissolved in a mixed solvent of methyl ethyl ketone and toluene to prepare an adhesive composition for an FPC substrate. This adhesive was applied to a 25 μm-thick polyimide film Kapton (trade name, manufactured by EI DuPont) with a roll coater, dried and semi-cured, and the adhesive thickness was changed.
A 38 μm coverlay sheet was prepared. This coverlay sheet and a flexible copper-clad laminate on which a test pattern was formed by a subtractive method were laminated and molded to obtain an FPC board. This substrate was tested for low peel strength, tackiness (stickiness) and insulation resistance. The results are shown in Table 1, and the effect of the present invention was confirmed. The pressing condition of the coverlay sheet is 30 kg / c.
m 2 , temperature 160 ° C., press time 30 minutes.
実施例 ２ 実施例１において水酸化アルミニウムのハイジライト
Ｈ−42（昭和電工社製、商品名）12重量部を添加した以
外は、すべて実施例１と同一にしてFPC基板を製造し、
また実施例１と同様にして試験を行い、結果を得たので
第１表に示した。本発明の効果が確認された。Example 2 An FPC board was manufactured in the same manner as in Example 1, except that 12 parts by weight of aluminum hydroxide Hygilite H-42 (trade name, manufactured by Showa Denko KK) was added.
A test was conducted in the same manner as in Example 1, and the results were obtained. The results are shown in Table 1. The effect of the present invention was confirmed.
比較例 １ カルボキシル含有アクリロニトリルブタジエンゴムの
ニポール1072（前出）50重量部、臭素化エポキシ樹脂YD
B−400（前出）44重量部、4,4′−ジアミノジフェニル
スルホン（Roussel Uclaf社製商品名、アミン当量62）
６重量部、およびイミダゾール2E4MZ（前出）0.05重量
部を、メチルエチルケトンおよびトルエンの混合溶剤に
溶解して、FPC基板用接着剤とした。この接着剤を用い
て実施例１と同様にしてFPC基板を得た。また同様にし
て諸試験を行い、結果を得たので第１表に示した。Comparative Example 1 Carboxyl-containing acrylonitrile butadiene rubber Nipol 1072 (described above) 50 parts by weight, brominated epoxy resin YD
B-400 (supra) 44 parts by weight, 4,4'-diaminodiphenyl sulfone (trade name, manufactured by Roussel Uclaf, amine equivalent: 62)
6 parts by weight and 0.05 parts by weight of imidazole 2E4MZ (described above) were dissolved in a mixed solvent of methyl ethyl ketone and toluene to prepare an adhesive for an FPC substrate. Using this adhesive, an FPC board was obtained in the same manner as in Example 1. Various tests were conducted in the same manner, and the results were obtained. The results are shown in Table 1.
比較例 ２ 比較例１において水酸化アルミニウムのハイジライト
Ｈ−42（前出）43重量部を添加した以外は、すべて比較
例１と同一にしてFPC基板を得た。また同様にして諸試
験を行い、結果を得たので第１表に示した。Comparative Example 2 An FPC substrate was obtained in the same manner as in Comparative Example 1, except that 43 parts by weight of aluminum hydroxide Hygilite H-42 (described above) was added. Various tests were conducted in the same manner, and the results were obtained. The results are shown in Table 1.
［発明の効果］ 以上の説明および第１表からも明らかなように、本発
明のFPC基板用接着剤組成物は、接着性、電気特性に優
れ、Ｂ−ステージでのベタツキが少なくて作業性がよい
ものであるから、この組成物を使用することによって信
頼性の高い電子機器を製造することができる。 [Effects of the Invention] As is clear from the above description and Table 1, the adhesive composition for an FPC substrate of the present invention has excellent adhesiveness and electrical properties, has less stickiness on the B-stage, and has good workability. Therefore, a highly reliable electronic device can be manufactured by using this composition.
Claims (1)
ール性水酸基を有するフェノール変性キシレン樹脂、及
び （Ｄ）硬化促進剤 を必須成分とすることを特徴とするフレキシブル印刷回
路基板用接着剤組成物。(1) a synthetic rubber; (B) an epoxy resin; (C) a phenol-modified xylene resin having at least two phenolic hydroxyl groups in the molecule; and (D) a curing accelerator. An adhesive composition for a flexible printed circuit board, comprising: a component.
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Publications (2)
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- 1989-01-13 JP JP642189A patent/JP2650158B2/en not_active Expired - Fee Related
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