JP2641930B2 - 多層構造押出し形成方法および装置 - Google Patents

多層構造押出し形成方法および装置

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Description

【発明の詳細な説明】 ＜産業上の利用分野＞ 本発明は多層重合体フィルムを同時に押出す方法に関
する。さらに本発明は該方法に使用される装置、これに
よって製造されたフィルム、該フィルムによってつくら
れた包装に関する。
＜従来の技術、および発明が解決しようとする課題＞ 本発明に関する材料として塩化ビニリデン共重合体
（VDC）が水蒸気および酸素に対する遮断特性のために
望ましい。VDCを押出して管状のフィルムに形成するた
めに通常クロスヘッド型マンドレルを有する環状のダイ
が使用されている。らせん形のマンドレルは、VDCを押
出すときに駐留時間が比較的短く且つ剪断抵抗の小さい
区域を除くことがVDC共重合体の劣化を防止または遅延
させるために有効であるから、通常は使用されていな
い。
VDC共重合体の押出しに関してはVDC共重合体が押出し
工程間に受ける高温度および該高温度に維持される時間
とに対する感度に関して多くの問題がある。
一つの問題はVDC共重合体が通常使用されるクロスヘ
ッドの溝を越えて適合区域に入りこみ、劣化してカーボ
ンとなってしまう点にある。劣化は通常押出されたフィ
ルムの溶接線に沿って顕著である。第２の問題点はVDC
共重合体がダイの金属に接触する全区域にも形成される
ことがある。第２の問題点に関し、カーボンの形状はあ
る場合にはダイ表面の大部分にわたって充分に厚くなっ
てダイの周縁の周りのVDC共重合体の分布を妨げる。さ
らに、形成されたカーボンの屑がダイを駄目にしてフィ
ルムの形成を妨げる。
VDC共重合体の押出しに関する前述およびその他の問
題によって、従来の技術によれば工業的なVDC共重合体
の押出し作業はダイの清掃のための休止のために限定さ
れた時間、例えば数日間に限定される。さらに、VDC共
重合体が高温に維持される時間に対する感度のために管
状フィルムの工業的生産のためのダイの大きさに制限が
あり、円周は通常25cm以下となされる。勿論ダイの大き
さが大となればフィルム生産時にクロスヘッドマンドレ
ルの周縁の周りをVDC共重合体が移動するとき高温に維
持される時間が増大する。従って、VDC共重合体を含む
直径25cm以上のフィルムを生産するときは鋳造押出し型
の溝付ダイが従来使用されており、この方式は管状のも
の、または管状に押出されたフィルムには適用できな
い。近年の研究によって周縁79.8cmのダイが開発され米
国特許第4,379,117号明細書に記載されている。このダ
イは適用が限定されており、実用されていない。
ダイ開口の周縁は80cm以下に従来限定されており、通
常40cm以下であり、管状に押出されたフィルムの代表的
な吹出し直径はこの寸法の通常２倍以下、すなわち約15
0〜160cm以下、通常は約70〜80cm以下である。これらの
寸法は吹出しフィルム法または管状水冷却法による無方
向性フィルムに関する。分子的に方向づけられるときは
約300〜320cmまで大とすることができるが、通常は約15
0〜160cm以下である。
本発明の目的は上述課題を解決するVDC共重合体の層
を含む管状多層フィルムを製造する方法を提供するにあ
る。
本発明の別の目的はVDC共重合体がクロスヘッドの溝
を越えて嵌合区域に入り込む問題点を克服するにある。
本発明の別の目的はダイ中でVDC共重合体からカーボ
ンが形成されることを防止するにある。
本発明のさらに別の目的はダイのVDC共重合体に露出
される内部表面部分を減少せしめる点にある。
本発明のさらに別の目的は本発明の方法に適合する装
置を得るにある。
本発明のさらに別の目的は本発明の方法および装置に
よって得られるフィルムを与えるにあり、且つ該フィル
ムによる包装を与えるにある。
＜課題を解決するための手段＞ 上述本発明の目的のいくつかは、複数の溶融ポリマー
の流れを管の形状の多層構造に形成する装置によって達
成される。該装置は、溶融ポリマーの複数の流入流を受
入れる手段と該複数の流入流を多層の出口流に組合わせ
る手段とを有し、該出口流は少くとも２層を含み、該２
層のそれぞれが出口流の外面に延長している、同時押出
し供給ブロックを含む。装置はさらに、クロスヘッドマ
ンドレルを有する環状の押出しダイと、押出し供給ブロ
ックからクロスヘッドマンドレルに前記多層の出口流を
移動せしめる手段とを含む。押出しダイは多層の出口流
を管の形状の多層構造に形成するに適し、該多層構造は
多層の出口流と同数の層を有している。
クロスヘッドマンドレルは望ましくは環状の溝を有す
るものとする。ダイは望ましくは出口流がマンドレル内
の溝に到達する以前に出口流の流れの方向を変更する適
合区域を含む。
本発明によれば、マンドレルの円周が80cmより大であ
ってよい。
望ましい実施例において、管を構成する多層構造とし
ての３層構造の外表面または内表面に付加的な層を結合
する手段を含む。ある実施例においてダイは３層構造の
内表面と該表面との双方に付加的な層を結合する手段を
含む。
本発明は、溶融ポリマーの複数の流入流を管の形状の
多層構造に形成する方法を含む。該方法は、溶融ポリマ
ーの複数の流入流を同時押出し供給ブロックに供給する
工程を含み、該供給ブロックは前記流入流を受入れて該
流入流を複数の層の出口流に組合わせる。出口流は望ま
しくは３層であるが、２層であってもよい。３層の場
合、第２の層と第３の層との間に配置された第１の内側
層を含み、第１の内側層が出口流の外表面に延長してい
る。供給ブロックからの多層の出口流は環状の押出しダ
イ内の環状のクロスヘッドマンドレルに移送される。出
口流は強制的にダイを通過せしめられ、これによってダ
イが出口流を管の形状の多層構造に形成する。
望ましくは本発明の方法は、出口流をダイ内の方向変
更適合区域を通して移送し、かつ出口流を方向変更適合
区域からマンドレルに移送する工程を含む。方向変更適
合区域を通して移送することによって出口流は第１の方
向から第２の方向に変更される。ダイは環状の溝をクロ
スヘッドの頂部の周りの該溝とダイの環状の外部開口と
の間のポリマーの流れのために有する。出口流の第２の
方向の流れと該溝と外部開口との間の第３の方向の流れ
は、出口流の第１の方向の流れと該溝と外部開口との間
の第３の方向の流れよりも互いに近接整合している。あ
る場合には第２の方向と第３の方向とは同一とする。
本発明の方法が第１の層のための組成物を塩化ビニリ
デン共重合体を少くとも重量で25％含むものを選択する
工程を含むとき、著しい効果が得られる。組成物が少く
とも25％のVDC共重合体を第１の層に含み、円周が80cm
より大きい環状のクロスヘッドマンドレルを有するダイ
を強制的に通過せしめることによって本発明の効果が顕
著である。
本発明の望ましい実施例による形成方法において、付
加的な層をダイを通して押出して、クロスヘッドマンド
レルを通りダイの外部開口から出るように強制された複
数の層の外面または内面に結合せしめる工程を含む。あ
る場合には第２の付加的な層を押出して、管状に形成さ
れた多層の内面と外面とがそれぞれ付加的な層で覆われ
るようにしてもよい。
本発明の別の態様は前述装置および方法によって形成
された管状の多層フィルムである。該フィルムは、第１
の対の対抗する表面を有する第１の層と該対抗するそれ
ぞれの表面上の第２の、および任意的な第３の層とを有
する。管状フィルムは第２、第１および適合する場合は
第３の層を第１の表面に対して45度より大、通常90度に
近い角度をなして連続する経路に沿って順次的に貫通延
長する溶接線を含む。単一の溶接線が特異な方向で全層
を連続的に貫通延長する。
３層構造の管において第２の層が外方に配置されてい
る場合、望ましくは第４の層を設け、第２の層を第１の
層と第４の層との間とする。第４の層が第２の対の対抗
する表面を有する場合、第２の対の各表面に対して45度
より大の角度をなして配置され且つ第２、第１および第
３の層を貫通延長する溶接線から2cm以内、望ましくは1
cm以内に配置される溶接線を第４の層は有さない。
これらの実施例において、本発明の技術的効果は第１
の層が少くとも重量25％のVDC共重合体を含み、第２お
よび第３の層が実質的にVDC共重合体を含まないものと
するとき最大である。第２および第３の層はVDC共重合
体と共に押出し可能な重合体組成物とする。
本発明のフィルムによって包装を容易につくることが
できる。
＜実施例＞ 本発明の望ましい実施例を図面を参照して以下に説明
するが、少くとも１層にVDC共重合体を使用する。望ま
しい実施例として使用するに適したVDC共重合体は、メ
チル、エチル、イソブチル、ブチル、オクチル、および
２−エチルヘキシル・アクリレートおよびメタアクリレ
ート；フェニル・メタアクリレート；サイクロヘキシル
・メタアクリレート;p−サイクロヘキシルフェニル・メ
タアクリレート；クロロエチル・メタアクリレート;2−
ニトロ−２−メチルプロピル・メタアクリレートおよび
対応するアクリル酸エステル；メチル・アルファ−クロ
ロアクリレート，オクチル・アルファ−クロロアクリレ
ート，メチル・イソプロペニル・ケトン，アクリロニト
リル，メタアクリロニトリル，メチル・ビニル・ケト
ン，ビニル・クロライド，ビニル・アセテート，ビニル
・プロピオネート，ビニル・クロロアセテート，ビニル
・ブロマイド，スチレン，ビニル・ナフタレン，エチル
・ビニル・エーテル,N−ビニル・フタルイマイド,N−ビ
ニル・サッシンイマイド,N−ビニル・カーバゾル，イソ
プロペニル・アセテート，アクリルアマイド，メタクリ
ルアマイドまたはそのモノアルキル代替生成物，フェニ
ル・ビニル・ケトン，ジエチル・フマレート，ジエチル
・マレエート，メチレン・ジエチル・マロネート，ジク
ロロビニリデン・フルオライド，ジメチル・イタコネー
ト，ジエチル・イタコネート，ジブチル・イタコネー
ト，ビニル・ピリヂン，マレイック・アンヒドライド，
およびアリル・グリシデル・エーテルなどのコモノマー
を使用して得られる。望ましいコモノマーはアクリロニ
トリル，メチル・アクリレート，およびビニル・クロラ
イドとなされる。
VDC共重合体の管状押出し物は従来クロスヘッド型マ
ンドレルを使用して生産されている。らせん型マンドレ
ルは他の形式のポリマーに対して望ましい。しかし、こ
れらはVDC共重合体の場合ダイ中のVDC共重合体の駐留時
間を最小としなければならないことと、低剪断力区域を
最小としなければならいこととによって通常使用されて
いない。これは押出し装置内（特にダイ内）のVDC共重
合体の変質成分の発生と堆積とを防止し、特に遅延せし
める。らせん型マンドレルは駐留時間と低剪断力区域を
最小とするには適していない。
VDC共重合体の押出し工程に適する各種形式のクロス
ヘッドマンドレルが利用可能である。通常のクロスヘッ
ドマンドレルを第１図に示す。これはいくつかの問題点
を有する。
第１にVDC共重合体はクロスヘッドの溝14の上方の嵌
合区域12に入りこみ易く、変質してカーボンとして溝14
および通路13内に、特にフィルムの溶接線に沿って出る
傾向を持つ。第１図でクロスヘッドの溝14の上方の点彩
した流れ区域16は故意的でなく嵌合区域に漏れるポリマ
ーの流れの区域を示す。嵌合区域12は溝14の上方でマン
ドレル11と外側容器壁19との間として限定される。点彩
した流れ区域16内の破線の矢印は嵌合区域内の代表的な
ポリマーの流れの方向を示す。実線の矢印はダイを通る
ポリマーの流れの主方向を示す。嵌合区域への漏れの問
題のためにマンドレル11の外径と容器壁19との間の遊隙
を小とする。別法としてマンドレル11と容器壁19とを対
応するテーパを持つものとし、緊密嵌合を与えてもよ
い。縮み嵌合としてもよい。しかし、テーパ嵌合も縮み
嵌合も摩耗および損傷を受け易い点に問題がある。
別の問題点としてVDC共重合体がダイの金属と接触す
る全区域にカーボンが形成される点がある。カーボンは
屡々厚くなってダイの周りのポリマーの分布を妨げ、押
出し機の流量率および関連する背圧に影響を与える。カ
ーボンの形成は通常ダイが使用される時間に関連して増
加する。従来のダイは通常数日、代表的には７〜10日の
運転後に停止し、分解せしめられる。
上述問題点は通常VDC共重合体とダイの金属との接触
によって生じている。従来この問題は鋳造押出しフィル
ムおよび該フィルムから製造するシートの場合、VDC共
重合体を別の材料、例えばエチレン・ビニル・アセテー
ト（EVA）またはエチレン・メチル・アクリレートで完
全に囲むことによって緩和されている。VDC共重合体をE
VAなどの取囲むポリマーで囲んだ後に、この組合わせを
通常鋳造押出しダイ、例えばＴ−ダイまたはコートハン
ガーダイに供給する。ダイは長い細い溝を通る押出流を
形成してフィルムの平坦なシートを形成し、これが代表
的には金属ローラに送られて冷却される。
この形式のフィルム製造においての問題点として、フ
ィルムの縁部が完全に覆われてVDC共重合体を含まない
という点がある。フィルムの縁部部分が使用される場
合、VDC共重合体を含まないという点が重大な問題とな
る。しかし、フィルムの縁部は通常縁部トリミングによ
って除去され、使用されないから通常はこれが問題とな
ることはない。
本発明の発明者は鋳造押出し工程によるVDC共重合体
フィルムの完全被覆方法を熟知している。しかし、環状
のダイに入る前にVDC共重合体を完全に被覆すると、フ
ィルムの区域においてフィルムの全長に延長しフィルム
のクロスヘッド溶接線に沿ってVDC共重合体を含まない
区域が生ずる。VDC共重合体はその優れた遮蔽特性のた
めに使用されているから、酸素透過に対する遮蔽または
水蒸気透過に対する遮蔽の点においてVDC共重合体を含
まない区域は特に管状の包装体について不都合である。
これを防止するにはVDC共重合体を含まない区域をトリ
ミングによって除去しシームまたは接合によって縁部を
再結合すればよいが、この方法は高価であり、管を開く
必要があり、管を製造する他の方法に比して不利であ
る。完全被覆方法はさらに、厚さの変動を制御するため
に通常使用されるダイ振動方法に不適当である。しか
し、完全被覆方法は作業を停止してダイを清掃する時間
間隔を増大するという点では著しく有利である。
本発明の発明者は環状のダイを通してVDC共重合体を
押出して管状の製品を得るに際してダイにカーボンが急
速に堆積することのない方法について研究を行った。
ダイ内にカーボンが堆積することは周知である。管状
の押出しフィルム製造時には、ダイから押出されるフィ
ルムを注意深く観察してカーボン粒子の黒い点の有無を
検査する。カーボンの量が所望の許容量を越えると、作
業を停止してダイを清掃する必要がある。
複数のポリマーを１つの通常の「非ビニリデン・クロ
ライド・コポリマー」供給ブロック内で組合わせて第１
の層Ｂを別の材料Ａの２層の間に挟んで、それをＴ型ま
たはコートハンガー型のダイに供給して平坦なフィルム
のシートを得ることは公知である。この公知の供給ブロ
ックにおいて、層A/B/Aがすべて出口流の対抗する外面
まで延長する。この供給ブロックの出口流のポリマー構
造の断面を第３図に示す。この構造はフィルムがVDC共
重合体を含まない場合の鋳造押出し法に適しているが、
VDC共重合体を含む場合の鋳造押出し法に適用するため
には、出口流が供給ブロックからダイに供給されるとき
VDC共重合体がダイの表面に接触するから、前述完全被
覆法に対比して望ましくない。この形式の供給ブロック
の使用はシート型押出し法またはVDC共重合体を含まな
いものに限定される。
本発明の望ましい実施例において、VDC共重合体を含
む組成物の内側層が非管状構造物を形成するために代表
的に使用される同時押出し供給ブロック内においてVDC
共重合体を含まない材料の２つの外側層によって挟まれ
る。この組合わせはクロスヘッド型マンドレルに供給さ
れて管状のフィルムとなる。本発明の広い態様において
内側層もVDC共重合体を含まない材料であってよい。こ
の実施例の主要な効果はこの装置が管状ダイの環状開口
の数より多い層を有するフィルムを製造可能であり、フ
ィルムがVDC共重合体を含むか否かに無関係である。フ
ィルムがVDC共重合体を含むときにはこの組合わせが達
成されるという効果が付加的に得られる。
本発明の装置を概略的に示す第２図においてブロック
20は代表的な非VDC共重合体同時押出し供給ブロックを
示し、これは公知である。例えば矩形管などの導管22が
供給ブロック20と環状のダイ10との間に延長し、ダイ10
はクロスヘッドマンドレル11を含む。明示のためにダイ
の構成はマンドレル11と容器壁19とのみを示す。それ以
外の構成は図示しないが、公知でありまたはマンドレル
11と容器壁19とに適合するように改変可能である。
供給流ＡおよびＢは供給ブロック20への軟化ポリマー
ＡおよびＢの流入流を示し、そこにオリフィス21があ
る。供給ブロック20は３つ以上の流れを受入れてもよ
く、これらをそれぞれの層に組合わせる。層Ａを第３図
に示すように層Ｂの両側に形成してもよく、両側の層の
組成を異るものとしてもよい。
ポリマーＡおよびＢは供給ブロック20内で多層構造に
組合わされ、出口流は導管22を経てダイ10に送られ、ク
ロスヘッドマンドレル11に移送される。第３図は導管22
内の出口流の断面図を示し、その全体形状を示す。第３
図に示すように層Ｂは２つの外側層Ａによって挟まれ、
層Ａは望ましくは薄いものとする。第３図に示すように
内側層Ｂは出口流24の対抗する外面25まで延長する。外
側層Ａは同様に出口流24の対抗する外面25まで延長し、
且つ上方および下方表面27が導管22と接触する。
本発明の望ましい実施例における外側層Ａの主目的
は、VDC共重合体を内側層Ｂとしたときそれとダイの内
面との接触面積を減少するにあり、外側層ＡはVDC共重
合体と隣接するダイ表面との接触を防止する厚さがあれ
ばよい。押出されたフィルムにおいて層Ａの厚さは0.02
5mm程度でよく、望ましくは少くとも0.05mmとする。層
Ａを別の特性または機能を達成するために厚いものとし
てもよい。層Ａは層Ｂと隣接する内側または外側層との
間の接着性の層とすることが望ましく、これらはダイ10
の出口流として組合わされる。フィルム32のA/B/A構造
において２つの層Ａの厚さの全体のA/B/A構造の厚さに
対する比は通常２〜80％、望ましくは５〜50％、さらに
望ましくは５〜30％とする。厚い構造体の場合は２％よ
り小でよく、例えば全体で.250mmより大であればよい。
ある実施例において、層Ｂの組成はVDC共重合体を含
まないものとする。この場合、層Ａの一方を省略してよ
い。また層Ｂを著しく薄いものとしてもよく、.003mmの
厚さの接着性の層としてよい。このような実施例におい
て本発明は多層管状フィルムを該層の数より少ない数の
環状の開口を有する環状のダイを通して押出す手段を与
えるものとして理解される。例えば本発明により３層の
供給ブロックを使用して３層の管状フィルムが第３図な
いし第７図に示す単一層の環状のダイから押出される。
層Ｂの組成に関係なく、クロスヘッドマンドレル11を有
するダイが多層の出口流24を形成して、該出口流と同数
の層を有するフィルム32を形成する。
第２図を参照すれば、マンドレル11は出口流24がマン
ドレル11に入る位置とクロスヘッドの溝14との間に適合
区域26を含む。適合区域26は出口流24の方向をマンドレ
ル11に入る位置とクロスヘッドの溝14に入る位置との間
に変更する。第２図に示すように出口流24の方向はマン
ドレル11に近接する第１の方向から適合区域26内の第２
の方向に変化し、さらに特に通路13を通って方向を変更
して、そこで出口流はフィルムに形成されて通路13から
ダイの外部環状開口31に第３の方向に移送される。第３
の方向は溝14から下方に突出する実線の矢印として示さ
れる。例示するA/B/A構造においてポリマーの流れの第
２および第３の方向は通常流れの第１および第３の方向
より近接整合している。第２および第３の方向は同一で
あってもよい。ある実施例ではそのようになされる。通
常のポリマーの場合には、ダイの周りに円周方向に溝14
に示すようにポリマーは第２および第３の方向に流れる
ようになされる。
第１の方向から第２の方向への第１の方向変更は第３
図および第４図に示す３層ポリマーの流れの断面図とし
て示され、これらは第２図のそれぞれ線３−３および４
−４に沿う断面図である。第３図と第４図とを比較する
と断面はほぼ同等であり、流れの方向が変化しているだ
けであることが判る。相違点は第４図の流れは幅が広く
厚さが薄くなっており、ポリマーはフィルム形成部すな
わち通路13に向う準備がなされている。
多層のポリマーの流れがクロスヘッドの溝14を通り、
マンドレル11と容器の壁19との間に形成された通路13を
下方に通ると、A/B/A構造は薄くなって溝14の下方にお
いてマンドレルの全周縁に分布せしめられる。第５図は
第２図の線５−５に沿う断面図でダイ部品、特に嵌合区
域12と溝14との表面との関係も示される。第５図に示す
ように層Ｂは２つの層Ａによって本質的に囲まれており
層Ｂとダイの表面との接触は最小となされている。実際
に図示実施例においてダイの表面と層Ｂとの接触はクロ
スヘッドの溝14の頂部33でのみ行われる。流れ24の縁部
上の層Ａの材料は嵌合区域12、特に点彩された区域16
（第２図、第５図）に入りこみ易いものとなされる。
ダイ、特にマンドレル11と容器壁19との機械的変形例
として嵌合区域12へのポリマーの漏れを減少せしめまた
は防止するようにしてもよい。ポリマーの嵌合区域12へ
の漏れの流れの一般的な方向は第２図に破線の矢印で示
す。ダイの設計を変更して漏れを防止または減少するこ
とは新しく製造されたダイでは可能である。しかし、こ
の対策は一時的にのみ有効で、長期使用によってダイが
摩耗すると漏れが生ずる。漏れが生じた結果としてVDC
共重合体が嵌合区域に入るとその劣化が生ずる。しか
し、VDC共重合体が完全に覆われている場合には嵌合区
域12に入りこむポリマーは層Ａであり、その組成は機能
的にVDC共重合体とは無関係であるように選択されるか
らVDC共重合体の劣化が問題となることはない。この場
合嵌合区域12へのポリマーの漏れの影響は最小で層Ａの
材料は押出し工程中の著しい劣化がないように定める。
本発明によればVDC共重合体の押出し工程が被覆層Ａの
使用によって、ポリマーの嵌合区域への漏れを許容する
ものとなされ、層Ａの組成は温度感知性のVDC共重合体
の問題点を持たないものとなされる。この結果ダイ製造
の公差はいくらか大とすることができ、コストが低下す
る。ダイの摩耗に伴う嵌合区域におけるポリマーの中程
度の漏れは本発明の押出し工程において本質的な欠点と
ならないから、ダイの寿命は従来の技術における摩耗に
よる嵌合区域からの漏れと押出されたフィルムにカーボ
ン粒子が存在することとによって使用不能となることに
よる寿命を超えて延長可能である。
本発明による装置と方法とは嵌合区域への漏れに対し
て寛容であるのみでなく、VDC共重合体とダイ表面との
接触面積を著しく減少する。これは本発明の重要な効果
である。これ以外の効果については後述する。
従来平坦なシートフィルムの鋳造押出しに使用された
Ｔ型ダイまたはコートハンガーダイに供給するために使
用されている非VDC共重合体用の同時押出し供給ブロッ
クに組合わされる管状ダイの作動について前述したが、
この装置はVDC共重合体の層を含む同時押出し作業にも
適していることが判る。非VDC共重合体の層ＡがVDC共重
合体の層Ｂの表面の大部分、すなわち75％以上、望まし
くは90％以上を囲み、VDC共重合体とダイの表面との接
触は著しく制限される。接触面積が制限されるからVDC
共重合体とダイの表面との接触による問題は低減され、
環状のダイによるVDC共重合体の押出し作業は容易であ
り、長期間の使用が可能である。
VDC共重合体の管状押出し作業について且つ押出し作
業に伴う高温に対する時間感度に直接関連する問題とし
て、管状ダイの大きさが従来ダイ経路の長さを制限しVD
C共重合体が高温に露出する時間を制限するために制限
されていた点がある。従来のVDC共重合体の管状押出し
作業用の管状ダイの大きさは周縁が80cm以下、代表的に
は25cm以下であった。本発明の方法および装置によれば
VDC共重合体の時間温度関係の制限、および関連するポ
リマーの劣化とカーボンの生成の問題が低減される。本
発明により管状ダイの大きさは従来非VDC共重合体用と
して使用された大きさとすることが可能である。代表的
にはダイは円周で250cm程度、ある場合には350cmまたは
それ以上も可能である。
ダイの円周が50〜60cmの範囲のものであっても、従来
工業的には40cm程度であったものに対比して著しい効果
がある。ダイの周縁が90cm、さらに125〜150cm、さらに
従来の最大寸法までの範囲ものもはVDC共重合体用とし
ての使用について問題があることは、本発明の上述説明
によって明かである。ダイの寸法が大であることは必ず
しも高温とダイ中に駐留する時間とによってVDC共重合
体を劣化せしめてダイを使用不能とするものではない
が、大型のダイの場合には別の制限が存在する。VDC共
重合体の時間温度特性に関係しない範囲において大型ダ
イのそれらの問題点は本発明を構成しない。
第６図および第８図は直径に対して厚さを誇張して示
す本発明によって製造された管状のフィルム32の断面図
である。フィルム32は両側を内側および外側層Ａで囲ま
れた中央層Ｂを含む。第６図および第８図の層Ａおよび
Ｂは第３図および第４図の断面24に対応する。第６図お
よび第８図のフィルムの断面は導管22内の流れ24および
マンドレルの適合区域26より厚さが薄くなっている。
本発明のフィルムの重要な特徴として第６図および第
８図の溶接線34がある。溶接線34は第７図の従来技術の
溶接線34PAと同様にVDC共重合体を貫通している。クロ
スヘッド型マンドレルによってVDC共重合体が同時押出
された結果として第７図の従来技術と同様な溶接線が得
られる。溶接線は通常マンドレルに入る流れの円周方向
位置からマンドレルの円周的に180度離れた位置に生ず
る。溶接線は少くとも45度、代表的には90度の角度で層
の表面に近接する。第２図を参照すれば本発明のフィル
ムにおいて、適合区域26に関連するマンドレルへの入口
およびフィルムの溶接線は第２図においてマンドレルの
左側に示す。
本発明のフィルムの溶接線34は少くとも45度、代表的
には90度の最小角度で第６図に示すように層の表面に近
接する。ここで用語、最小角度とは溶接線とこれに隣接
するそれぞれの表面との間の測定可能な最小角度をい
う。
従来技術による代表的なフィルムを第７図に示すが、
これはVDC共重合体の層のみがクロスヘッド型マンドレ
ルで処理されたものである。従来技術の内側および外側
層は代表的には別の形式のマンドレル、例えばらせん形
マンドレルで処理されている。らせん形マンドレルは少
くとも45度の最小角度、特にフィルムの表面に対して直
角の溶接線を生じない。らせん形マンドレルは関連する
層の表面に実質的に45度より少い角度でこの層に近接す
る溶接線をつくる。らせん形マンドレルによってつくら
れる典型的ならせん形溶接線は第７図に36PAとして示
す。第７図に示すようにVDC共重合体の層38PAのみに関
連する層38PAの表面に対して45度より大きい角度をなす
溶接線が現れている。図示しない例では溶接線34PAは図
示する本質的に直角のものより拡がっているが、いずれ
にしても関連する層の表面に対して45度より大きい角度
をなしている。第７図に示すらせん形溶接線36PAは関連
する層の表面に45度より小さい角度で該表面に近接して
いる。第７図および第８図はフィルムの断面である。ら
せん形溶接線36PA、44、46を明示するため、これらには
通常の断面のハッチングがない。
第６図に示す本発明の代表的なフィルムにおいて、厚
さは0.05mm〜0.10mm程度である。厚さは0.03mm程度でも
よく、約0.5mmまでのものも管状方法によって通常押出
し製造されている。さらに厚いフィルムも製造可能であ
るけれども望ましくない。
第８図において、第６図に示すものと同様な基本的な
３層A/B/Aの構造32に第４および第５の層40、42が付加
されている。第８図に示す５層構造は同時押出し、また
は押出し被覆方法によって製造される。実際上供給ブロ
ック20とクロスヘッドマンドレル11との組合わせ使用に
よって製造された３層構造32は、４層以上の層を有する
管の製造のためには１層以上の層を一般的なダイに組合
せることによって可能であり、これはマンドレル11によ
って製造されたものとして図示されている。第８図にお
いて溶接線は３層構造A/B/Aをそれぞれの層に本質的に
直角をなして貫通延長しており、層40、42を貫通してい
ない。層40、42はそれぞれの層の表面に45度より小さい
角度で近接するらせん形の溶接線44、46を有している。
層40、42はA/B/A構造と同時に押出され、そのため第
２図に示すマンドレル10にオリフィスすなわち開口31の
内側および外側に、層42、40の形成のための付加的な第
２および第３のオリフィすすなわち開口を設けることが
望ましい。この場合容器壁19の外側を外側オリフィスの
内側表面として、らせん型マンドレルに見られるよう
な、らせん形の溝を設けるようにすればよい。
本発明において層40、42の溶接線をそれぞれ層の表面
に45度より大きい角度で近接するようにしてもよく、こ
れらが角度的に溶接線34から角度的に偏倚していればよ
い。
本発明のフィルムはVDC共重合体または前述のその他
のポリマーを含む従来のフィルムより通常の技術によっ
て包装体を製造することが容易である。包装体の例を第
９図に袋48として示す。これは本発明による管状構造の
一端にシール50を形成して成る。
本発明の方法および装置を一層以上のVDC共重合体を
含むフィルムの製造について効果を説明した。本方法お
よび装置は環状のダイの前方において複数のポリマー組
成物を組合わせる手段として有利に使用される。さら
に、供給ブロック20は、例えば３層のポリマーの流れ24
を単一のマンドレル11に関連して使用して管状の３層構
造を製造するために有利に使用される。本発明の方法は
フィルムの組成にVDC共重合体を使用しない場合にも第
２図で数字10として示すような管状のダイの単一の管状
の通路13で３層構造を製造可能であるという効果があ
る。ダイがクロスヘッドマンドレル11で製造される構造
に付加的な層を組合わせ可能である範囲において、３層
用のダイを例えば５層のフィルムの製造用に使用するこ
とができる。
本発明の簡略化された実施例として２層の管状のフィ
ルムが、２層の供給ブロック内で２つの組成物を組合
せ、それらを対応するマンドレル11を通過せしめて２層
構造を形成することによって製造される。この構造はVD
C共重合体について前述したＡ層の遮蔽機能を有してい
ないが、例えばVDC共重合体を有していない構造のよう
に層の遮蔽機能が問題とならない場合には充分に満足な
ものである。
広汎には本発明は同時押出しダイで管状フィルムを製
造することを可能とし、ダイから押出されたフィルムは
ダイの環状開口の数より多い数の層を有し、各層はフィ
ルムの管の全周に延長している。各層の縁部を溶接線に
おいて結合する能力は出口流から形成されるポリマーの
流れの縁部表面まで延長する能力の関数であって、出口
流の縁部25まで延長する各層は第３図に図示されてい
る。完全被覆の場合にはこの能力とは無関係で溶接線は
外側のＡ層のみに存在する。しかし、Ｂ層がフィルムの
所要の機能を果すことが要求されている場合にはこのよ
うにして管状に形成されたフィルムは性能に欠陥があ
る。フィルムの形成後に欠陥を修復するためには溶接線
に沿ってフィルムを切開きＢ層材料を含まない部分を除
去する必要がある。有害な部分を除去した後に長手方向
継手またはシームによって管を再形成することはできる
が、この方法は管状に形成されたとき良好な性能を持つ
フィルムを直接に形成する方法に対比して不経済であ
る。さらに、再形成方法は強度において不十分であり、
継手またはシームを有しない管より外観が劣る。
通常形式の同時押出し供給ブロックは、同数の層の製
造用の別個の管状のダイに対比して容易に入手可能であ
り著しく安価であるから、本発明の方法は３層用のダイ
を５層のフィルムの製造に使用することを可能とし、経
済的である。さらに、供給ブロックの付加または除去の
みで同一装置を３層のフィルムおよび５層のフィルムの
製造に使用可能である。
通常形式の供給ブロックは４層以上の出口流をつく
る。同様に本発明の供給ブロックはクロスヘッドマンド
レル11に供給するための出口流24に所望の通常の数の層
を形成するように選択され、または設計される。すなわ
ち、本発明の供給ブロックは例えば５層、７層またはそ
れ以上の層を製造可能である。層の数を制御することの
困難性は製造される層の数に伴って増加することが通常
である。
本発明の方法および装置に好適な例において、中心層
Ｂの両側に接着性の層Ａを配置してクロスヘッドマンド
レル11内で３層構造を形成し、通常形式の３層ダイを使
用して接着性の層の両側に内側および外側の第４および
第５の層を形成する。VDC共重合体を使用する構造にお
いて、接着性の材料をEVA（エチレン・ビニル・アセテ
ート）とした場合に、代表的には下記特性の構造が得ら
れた。
LLDPA/EVA/VDC−CP/EVA/LLDPA LLDPAは線型低密度ポリエチレン共重合体 この構造において、VDC−CPは代表的にはフィルムの1
0〜40％で、厚さは、0.05〜0.10mmである。EVAの層は代
表的には厚さの５〜10％を占める。残りの厚さは所望に
より２つのLLDPA層に分散されている。
Ｂ層のための材料がEVOH（エチレン・ビニル・アルコ
ール共重合体の場合、上述VDC構造と同等な構造は下記
の通りである。
LLDPA/ADH/EVOH/ADH/LLDPA ここにADHは接着剤を示す。
EVOHフィルムに使用可能の接着剤は通常のものでよ
い。代表的なものとしてシェンプレックス社（Chemplex
Co.）の商標名プレクサ（Plexars）、三井石油化学社
の商標名アドマー（Admers）、デュポン社（DuPont）の
商標名バイネルス（Bynels）などがある。
同様に例えば７層のフィルムが例えば数字20として示
す供給ブロック内の５層の出口流によって形成された５
層を内側層として形成することができる。この構造は以
下の通りである。
LLDPA/EVA/adh/EVOH/adh/EVA/LLDPA 上述以外の構造、組成およびそれらの組合わせも当業
者には明らかとなされた。本発明は装置、方法および、
これらによって製造されたフィルムの各種適用例に関す
る。
本発明によって管状に形成されたフィルムに、その後
に通常の押出し処理工程、または付加的なフィルム変換
工程を加えてもよい。押出し処理工程の例として押出し
被覆工程または同時押出し被覆工程が公知である。付加
的な変換工程の例としてフィルムの照射、フィルムの熱
加工などが公知である。
上述外側の第４および第５の層に関しLLPDAの代替と
して各種の材料がある。このポリマーの例は、ポリプロ
ピレン・ホモポリマーおよび共重合体、低密度、中密
度、高密度ポリエチレンを含むポリエチレン、EVAを含
むエチレン共重合体、およびEVOHなどのビニルアルコー
ル共重合体がある。これらは単なる例示であって本発明
は押出し作業によって任意の材料を任意を他の材料と共
に同時押出しを行う点に特徴を有する。
一般的には、本発明は供給ブロック20、導管22、マン
ドレル11を通る数種の層が、関連する高温で従来の同時
押出し工程におけるよりも長時間にわたり互いに接触す
る。時間の長いことが関連する層が対応する界面におい
て付加的な接着強度を得るという本発明による効果を与
えるために重要である。
VDC共重合体の押出しにおいて第５図に示すようなVDC
共重合体とダイとの接触表面面積の減少によって、VDC
共重合体とダイ表面との間の共通界面に生ずる接触反応
を減少させることができる。従ってVDC共重合体の劣化
を防止できる。同様に、ダイ中のカーボンの生成が減少
する。従って本発明によりVDC共重合体の押出し作業を
長期間連続的に行うことが、正常の要求範囲内において
ダイの清掃のための休止時期の間として可能となる。代
表的な連続運転期間は２週間以上、さらに通常の非VDC
共重合体の押出し作業と同様な１ケ月も可能である。
本発明は約100％のVDC共重合体の層を含むフィルムに
ついて装置および方法の効果を説明したが、少くとも25
％、特に少くとも50％のVDC共重合体の混合物の層を含
むフィルムについても同様な劣化とカーボンの形成の問
題が本発明を利用しなければ生ずる。従って、VDC共重
合体を少くとも25％を１つ以上の層として含むフィルム
の場合も本発明によってダイ表面との接触を防止するこ
とによって効果が得られる。従って、少くとも25％、望
ましくは少くとも50％のVDC共重合体を含む組成物は、
本発明によるVDC共重合体を構成する。
用語フィルムに関し、本発明は包装体としての管およ
び瓶を含む。管の製造時には押出し作業により、所望の
形状、特に所望の厚さの層を有する管を連続的に製造す
る。通常は管の厚さ0.30mmないし0.61mm、望ましくは0.
40mmないし0.46mmとする。
瓶の製造時には、管状のパリソンを始めに押出しによ
り約0.76mmないし約5mm、代表的には約2.3mmの厚さとす
る。このパリソンから吹出し成形された瓶の側壁の厚さ
は代表的には約0.40mmないし1.3mm、通常は約0.8mmとす
る。
本発明は望ましい実施例について説明したが、各種の
変更、変形、改変が可能であり、これらも特許請求の範
囲によって限定される本発明の範囲内である。
【図面の簡単な説明】
第１図は従来技術による通常の代表的なクロスヘッドマ
ンドレルの概略図で、クロスヘッドの溝の上方の嵌合区
域へのポリマーの漏れを示す図、第２図は本発明の装置
の概略図で、同時押出し供給ブロックと、適合区域を有
するクロスヘッドマンドレルを有するダイ組立体（拡大
図）の部分と、ポリマーを供給ブロックからダイに移送
する手段とを示す図、第３図は第２図の線３−３に沿う
断面図で移送手段内の出口流を示す図、第４図は第２図
の線４−４に沿う断面図で適合区域内の出口流を示す
図、第５図は第２図の線５−５に沿う断面図でクロスヘ
ッドの溝内、および該溝の下流で隣接する環状のダイ通
路内の３層ポリマー組成物の断面図、第６図は第２図の
線６−６に沿う断面図で本発明による代表的なフィルム
の断面図、第７図は従来技術によるフィルムの断面図で
VDC共重合体の層のみが層の表面に対して45度より大き
い角度の溶接線を有していることを示す図、第８図は第
４および第５の層を同時押出し作業によって形成した５
層のフィルムの断面図、第９図は本発明のフィルムによ
って形成された袋形式の包装体の斜視図である。 10:ダイ、11:クロスヘッドマンドレル 12:嵌合区域、13:通路 14:クロスヘッドの溝、16:漏れ区域 19:容器の壁、A:層（外側層） B:層（内側層）、20:供給ブロック 21:供給口、22:導管（移送手段） 24:出口流、26:適合区域 31:出口開口、32:3層構造として示すフィルム、40:第４
の層（外側層） 42:第５の層（内側層）、34、34PA、36PA、44、46:溶接
線

Claims (6)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】複数の溶融ポリマーの流れを管の形状の多
    層構造に形成する装置にして、 ａ）溶融ポリマーの複数の流入流を受入れる手段と該複
    数の流入流を多層の出口流に組合わせる手段とを有し、
    該出口流は少なくとも２層を含み、該２層のそれぞれが
    出口流の外面に延長している、同時押出し供給ブロック
    と、 ｂ）クロスヘッドマンドレルを有する環状の押出しダイ
    と、 ｃ）押出し供給ブロックからクロスヘッドマンドレルに
    前記多層の出口流を移動せしめる手段と、 を含み、 前記押出しダイは多層の出口流を管の形状の多層構造に
    形成するに適し、該多層構造は多層の出口流と同数の層
    を有することを特徴とする複数溶融ポリマーの流れを管
    形状の多層構造に形成する形成装置。
  2. 【請求項２】溶融ポリマーの複数の流入流を管の形状の
    多層構造に形成する方法にして、 ａ）溶融ポリマーの複数の流入流を同時押出し供給ブロ
    ックに供給し、該供給ブロックは前記流入流を受入れて
    該流入流を複数の層の出口流に組合わせ、該出口流は少
    なくとも３層であって、第２の層と第３の層との間に配
    置された第１の内側層を含む該１つの内側層が出口流の
    外表面に延長しており、 ｂ）前記供給ブロックからの前記多層の出口流を環状の
    押出しダイ内の環状のクロスヘッドマンドレルに移送
    し、 ｃ）前記出口流を前記ダイを通過せしめ、これによって
    前記ダイが出口流を管の形状の多層構造に形成する、 ことを特徴とする溶融ポリマーの複数の流入流を管形状
    の多層構造に形成する形成方法。
  3. 【請求項３】少なくとも１つの環状開口を管状フィルム
    の押出しのために有するダイによって管状の多層フィル
    ムを製造する方法にして、 ａ）溶融ポリマーの複数の入口流を共通供給ブロックに
    供給し、該供給ブロックが前記入口流を受入れて該入口
    流を多層の出口流に組合わせ、該出口流が一対の外面を
    有しており、該出口流が複数の層を含み、該複数の層の
    おのおのが前記出口流の前記対抗している外面まで延長
    する如くする工程と、 ｂ）前記供給ブロックからの多層の出口流を環状の押出
    しダイの環状のクロスヘッドマンドレルに移送する工程
    と、 ｃ）前記出口流を前記ダイを介して環状のオリフィスま
    で移送し、これによって前記出口流を押出された環状の
    多層フィルムに製造し、前記ダイの環状のオリフィスか
    ら押出された前記フィルムが複数の層を含むようにする
    工程と、 を含むことを特徴とする管状の多層フィルムを製造する
    フィルム製造方法。
  4. 【請求項４】１つ以上の環状の押出しオリフィスを有す
    る管状のダイを使用して該ダイの環状の押出しオリフィ
    スより多数の層を有するフィルムを製造する方法にし
    て、 溶融ポリマーの複数の入口流を共通の供給ブロックに供
    給し、該供給ブロックが前記入口流を受入れて該入口流
    を複数の層を含む単一の出口流に組合わせ、該出口流が
    一対の外面を有しており、前記複数の層のおのおのが前
    記出口流の前記対抗している外面までに延長すること、 前記供給ブロックからの該多層の出口流を前記ダイ内の
    クロスヘッドマンドレルに移送すること、 前記出口流を前記ダイを介して単一のチャンネルに形成
    してこれによって該出口流を押出された管状の多層押出
    物に製造し、 これによって前記ダイの前記１つ以上の環状のオリフィ
    スから押出されたフィルムが環状の押出しオリフィスを
    有する前記ダイより多数の層を有しているフィルムを製
    造するフィルム製造方法。
  5. 【請求項５】第１の対の対抗する表面を有する第１の層
    と該対抗するそれぞれの表面上の第２の層とを有する多
    層管状フィルムにして、 該管状のフィルムが、前記第１及び第２の層を前記表面
    に対して45度より大きい最小角度をなして連続する経路
    に沿って順次的に貫通延長する溶接線を含むことを特徴
    とする、上記請求項２〜４のいずれか１の方法によって
    形成されたフィルム。
  6. 【請求項６】多層管状フィルムにして、長手方向に重ね
    継手又は接合継手を有しておらず、長手方向に伸長する
    溶接線を有しており、該溶接線がそれぞれの層の表面に
    該表面に対して45度より大きい角度で伸長し、該管状フ
    ィルムが塩化ビニリデン共重合体の少なくとも１つの層
    を含み、少なくとも80cmの周縁を有することを特徴とす
    る、上記請求項２〜４のいずれか１の方法によって形成
    された多層管状フィルム。
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