JP2641736B2 - Nuclear fuel element - Google Patents

Nuclear fuel element

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Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は、軽水冷却型原子炉の核燃料要素に係り、と
くにジルコニウムライナ型被覆管の改良に関するもので
ある。
Description: TECHNICAL FIELD The present invention relates to a nuclear fuel element of a light water cooled reactor, and more particularly to an improvement in a zirconium liner type clad tube.

[従来の技術] 核燃料要素は、燃料被覆管内に複数個の核燃料ペレッ
トを積層収容し、上端部にガス溜用プレナム部と核燃料
ペレットを安定に支持するためのプレナムスプリングを
有し、両端開口部を上部および下部端栓で密封溶接した
構造となっている。
[Prior Art] A nuclear fuel element has a plurality of nuclear fuel pellets stacked and accommodated in a fuel cladding tube, and has a plenum portion for gas storage and a plenum spring for stably supporting the nuclear fuel pellets at an upper end portion. Is sealed and welded with upper and lower end plugs.

以上の構成において、被覆管には、核燃料ペレットか
ら放出される放射性核***生成物が管外周部の冷却材中
に混入するのを防止するため、当該放射性核***生成物
が外部に漏洩するのを阻止する機能が求められている
が、現在までの運転経験によれば、燃料燃焼度が高くな
った段階で出力が急激に上昇すると、被覆管と腐食性核
***生成物との化学反応がおこり、また核燃料ペレット
が熱膨張することによって被覆管に熱応力が加わり、上
記両者の重畳作用により、被覆管に応力腐食割れを生じ
るおそれのあることが判明した。
In the above configuration, the cladding tube prevents the radioactive fission products from leaking to the outside in order to prevent the radioactive fission products released from the nuclear fuel pellets from entering the coolant at the outer periphery of the tube. However, according to operating experience up to now, if the output sharply increases at the stage of high fuel burnup, a chemical reaction between the cladding tube and corrosive fission products occurs, and It has been found that thermal expansion of the nuclear fuel pellet causes thermal stress to be applied to the cladding tube, and a stress corrosion crack may occur in the cladding tube due to the overlapping action of the two.

しかして、上記したごとき被覆管の応力腐食割れを防
止することを目的として、被覆管の内周面にたとえば厚
さ80〜100μmの純ジルコニウムライナ層を障壁として
張設した、いわゆるジルコニウムライナ管が特開昭55−
164396号公報として提案されており、上記純ジルコニウ
ムライナ装置によって被覆管と腐食性核***生成物との
接触を防止するとともに、被覆管に発生する局所応力を
緩和して、当該被覆管の応力腐食割れを防止する効果が
期待されている。
Thus, for the purpose of preventing stress corrosion cracking of the cladding tube as described above, a so-called zirconium liner tube in which a pure zirconium liner layer having a thickness of, for example, 80 to 100 μm is stretched as a barrier on the inner peripheral surface of the cladding tube. JP-A-55-
No. 164396, proposed to prevent contact between the cladding tube and corrosive fission products by the above pure zirconium liner device, and to alleviate the local stress generated in the cladding tube to reduce the stress corrosion cracking of the cladding tube. The effect of preventing is expected.

[発明が解決しようとする課題] しかし、従来型のジルコニウムライナ型被覆管の内表
面には活性な純ジルコニウム層が露出しているため、燃
料要素内空間のガスと反応して、応力腐食割れ防止機能
が一時的に低下する可能性が生じた。
[Problems to be Solved by the Invention] However, since the active pure zirconium layer is exposed on the inner surface of the conventional zirconium liner type cladding tube, it reacts with the gas in the fuel element space to cause stress corrosion cracking. The prevention function may be temporarily reduced.

すなわち、燃料被覆管内空間部に存在する酸素濃度
(以下、酸素ポテンシヤルという)に着目すると、燃料
要素の使用中に酸素ポテンシヤルが過渡的に低下する一
時期があり、この時期が前記応力腐食割れ防止機能の低
下時期とほぼ一致し、この期間中における核***生成物
からの被害によって、被覆管が脆化され易いことが判明
した。
That is, when attention is paid to the oxygen concentration (hereinafter referred to as oxygen potential) existing in the space inside the fuel cladding tube, there is a period in which the oxygen potential transiently decreases during use of the fuel element, and this period corresponds to the stress corrosion cracking prevention function. It was found that the cladding tube was easily embrittled by the damage from fission products during this period.

本発明の目的は、上記した従来技術の課題を解決し
て、ジルコニウムライナ型被覆管を改良し、耐応力腐食
割れ機能を向上させ、信頼性の高い核燃料要素を提供す
ることである。
An object of the present invention is to solve the above-mentioned problems in the prior art, improve a zirconium liner-type cladding tube, improve a stress corrosion cracking resistance function, and provide a highly reliable nuclear fuel element.

[課題を解決するための手段] 上記目的を達成するために、本発明においては、20GW
d/t前後の燃焼度における被覆管内空間部の酸素ポテン
シャルを調整することができる手段を有せしめるように
したものである。
[Means for Solving the Problems] To achieve the above object, in the present invention, 20 GW
Means for adjusting the oxygen potential of the space inside the cladding tube at a burnup of around d / t are provided.

前記手段は、内面にジルコニウムを内張りした、ジル
コニウム基合金からなる燃料被覆管の内部に、複数個の
燃料ペレットを収納してなる核燃料要素において、燃料
被覆管内に、酸素ポテンシャルがZr/ZrO2系の値よりも
大きい金属/金属酸化物からなる酸素濃度調整用物質を
収納したものである。
The means is a nuclear fuel element containing a plurality of fuel pellets inside a fuel cladding tube made of a zirconium-based alloy having zirconium lining on an inner surface thereof.In the fuel cladding tube, the oxygen potential is Zr / ZrO 2 system. In which an oxygen concentration adjusting substance composed of a metal / metal oxide having a value larger than the above value is contained.

[作用] 本発明は、従来型のUO2ペレット内臓のジルコニウム
ライナ型被覆管の20Giga・Watt・day/ton(GWd/t)前後
の燃焼度におけるFP放出率(%)、被覆管内の酸素ポテ
ンシャルを詳細に検討中に見出された事項に基づいてな
されたものである。第2図を用いて、上記検討内容につ
いて説明する。
[Action] The present invention relates to a conventional zirconium liner-type cladding tube with a built-in UO 2 pellet, the FP emission rate (%) at a burnup of around 20 Giga · Watt · day / ton (GWd / t), and the oxygen potential in the cladding tube. Has been made based on the matters found during the detailed examination. The contents of the above study will be described with reference to FIG.

第2図は、原子炉内で使用中(燃焼中)のジルコニウ
ムライナ型被覆管内の核***生成物(FP)の放出率およ
び被覆管内の酸素ポテンシヤルの燃焼度依存性を示す図
である。
FIG. 2 is a diagram showing the release rate of fission products (FP) in a zirconium liner-type cladding tube in use (combustion) in a nuclear reactor and the burn-up dependence of oxygen potential in the cladding tube.

上記ライナ型被覆管のUO2燃料ペレットが核***によ
って燃焼すると、例えばCs、Cd、Iなど種種の核***生
成物(FP)が生じる。しかし、これらの大部分は燃焼初
期(0〜15GWd/t)にはUO2の結晶粒内に一定時間畜えら
れて外部へ放出されないため、その間、放出率はほぼ0
%である。その後、燃焼度が進むにつれて拡散等によっ
て、漸次被覆管内表面に到達するようになる。FP放出曲
線31は、潜伏期(0〜15GWd/t)から漸増期(15〜30GWd
/t)におけるFP放出率(%)の観測値の推移を示すもの
である。
When the UO 2 fuel pellets of the liner-type cladding are burned by fission, various fission products (FP) such as Cs, Cd, and I are generated. However, most of these are stored in the UO 2 crystal grains for a certain period of time in the early stage of combustion (0 to 15 GWd / t) and are not released to the outside.
%. Thereafter, as the burn-up advances, it gradually reaches the inner surface of the cladding tube by diffusion or the like. The FP release curve 31 changes from the incubation period (0 to 15 GWd / t) to the gradually increasing period (15 to 30 GWd / t).
/ t) shows the transition of the observed value of the FP release rate (%) at (t).

つぎに、UO2ペレットを装入して、所定量のHeガスを
密封した被覆管内の酸素ポテンシャル(KJ/mol)の燃焼
度(GWd/t)依存性について観測した結果につき説明す
る。燃焼開始期(0〜5GWd/t)では、不純物として混入
した酸素ガスのために酸素ポテンシャルは若干高いが、
被覆管の内表面に露出している活性の純ジルコニウムに
向って急速に拡散し(Zr中の酸素の拡散係数は大きい
(約10-15cm2/s))、燃焼度5(GWd/t)で酸素ポテン
シャルは極小値を示す。Uの核***と共に燃焼度は高く
なり、酸化物燃料UO2からは余剰の酸素が放出され、内
表面Zr中に浸入してゆき、Zr表面の酸素ポテンシャルは
次第に上昇する。Zr中の酸素ポテンシヤルが約30at%に
達するとZrO2が形成される。ZrO2中の酸素の拡散係数は
Zr中のそれと比較して数桁小さいので、被覆管内表面へ
の酸素の流入速度は飽和値に達する。被覆管内表面に一
様にZrO2の皮膜が形成されるようになると余剰酸素は種
々の他のFPと反応して、わずかに酸素は上昇する。第2
図の32は、上記のような、酸素ポテンシヤルと燃焼度の
関係を示す曲線である。
Next, the results of observing the burnup (GWd / t) dependence of the oxygen potential (KJ / mol) in the cladding tube in which the UO 2 pellet is charged and a predetermined amount of He gas is sealed will be described. In the combustion start period (0 to 5 GWd / t), the oxygen potential is slightly higher due to oxygen gas mixed as an impurity,
It diffuses rapidly toward active pure zirconium exposed on the inner surface of the cladding tube (the diffusion coefficient of oxygen in Zr is large (about 10 −15 cm 2 / s)), and the burnup is 5 (GWd / t). ) Indicates the minimum value of the oxygen potential. Burnup increases with the fission of U, and excess oxygen is released from the oxide fuel UO 2 , penetrates into the inner surface Zr, and the oxygen potential on the Zr surface gradually increases. When the oxygen potential in Zr reaches about 30 at%, ZrO 2 is formed. The diffusion coefficient of oxygen in ZrO 2 is
The flow rate of oxygen to the inner surface of the cladding reaches a saturation value because it is several orders of magnitude lower than that in Zr. When a coating of ZrO 2 is uniformly formed on the inner surface of the cladding tube, the excess oxygen reacts with various other FPs, and the oxygen slightly increases. Second
32 in the figure is a curve showing the relationship between the oxygen potential and the burnup as described above.

さて、第2図において、燃焼度領域、約15〜30GWd/t
では、(1)被覆管にFPが供給される状態31であり、ま
た(2)被覆管内の酸素ポテンシヤルが低い状態32であ
る。すなわち、この領域では、被覆管内表面が脆化し易
いことになる。そこで、この領域における酸素ポテンシ
ャルが低くなり過ぎないように調整した。その方法とし
て、Zrが酸素を急激に吸収しても、酸素ポテンシャルが
低下しないように、金属/金属酸化物からなる酸素供給
材を挿入するようにした。
By the way, in FIG. 2, the burnup range, about 15 to 30 GWd / t
In the figure, (1) a state 31 in which FP is supplied to the cladding tube, and (2) a state 32 in which the oxygen potential in the cladding tube is low. That is, in this region, the inner surface of the cladding tube is easily embrittled. Therefore, the oxygen potential in this region was adjusted so as not to be too low. As a method thereof, an oxygen supply material composed of a metal / metal oxide is inserted so that the oxygen potential does not decrease even if Zr rapidly absorbs oxygen.

以上の考案から、本発明者は、ジルコニウムライナ管
内の使用中期(15〜30GWd/t)の酸素ポテンシャルを33
に示す曲線のように調整することによって、ジルコニウ
ムライナ管の耐応力腐食割れ性能を向上させ得ることを
見出した。
Based on the above idea, the present inventor has set the oxygen potential in the zirconium liner tube in the middle stage of use (15-30 GWd / t) to 33.
It has been found that the stress corrosion cracking resistance of the zirconium liner tube can be improved by adjusting the curve as shown in FIG.

[実施例] 以下、本発明に係る実施例を、第1図を用いて説明す
る。
Embodiment An embodiment according to the present invention will be described below with reference to FIG.

第1図は、本発明の実施例に係る改良された核燃料要
素の縦断面略示図である。
FIG. 1 is a schematic longitudinal sectional view of an improved nuclear fuel element according to an embodiment of the present invention.

実施例 第1図の構成は、1は、核燃料被覆管、2は、ジルコ
ニウムライト、21は、核燃料ペレット、22は、プレナム
スプリング、23は、酸素ポテンシャル調整用ペレットで
ある。さらに詳しくは、核燃料被覆管1の内表面に純ジ
ルコニウムライナ2を張設した核燃料要素内にUO2燃料
ペレット21およびプレナムスプリング22、さらに本実施
例に係るNi/NiOの粉末を混合・焼結したもの23を嵌挿し
たものである。この酸素ポテンシヤル調整用ペレット
は、厚さ約1mm、直径約10mmのデイスク状に加工し、燃
料要素内壁の長手方向中央部に、UO2ペレットと約100mm
間隔で、15個所にわたって挿入配置し、上下両端栓によ
って密封溶接した。
1 is a nuclear fuel cladding tube, 2 is a zirconium light, 21 is a nuclear fuel pellet, 22 is a plenum spring, and 23 is an oxygen potential adjusting pellet. More specifically, a UO 2 fuel pellet 21, a plenum spring 22, and a Ni / NiO powder according to the present embodiment are mixed and sintered in a nuclear fuel element having a pure zirconium liner 2 stretched on the inner surface of a nuclear fuel cladding tube 1. 23 is inserted. This oxygen potential adjusting pellet is processed into a disk shape with a thickness of about 1 mm and a diameter of about 10 mm, and a UO 2 pellet and about 100 mm
At intervals, it was inserted and arranged over 15 locations and hermetically welded with upper and lower ends plugs.

いま、実施例の核燃料要素を、定常運転中の原子炉中
で使用した場合の動作は、第2図で説明したように、燃
焼度15〜30GWd/tの燃料領域で、酸素ポテンシャルが低
下しても、例えば、NI/NiOから必要量の酸素を補給する
ことができるので被覆管の内部側からの脆化を防止する
ことができる。
Now, when the nuclear fuel element of the embodiment is used in a nuclear reactor during steady operation, as described with reference to FIG. 2, the oxygen potential is reduced in the fuel region having a burnup of 15 to 30 GWd / t. However, since a necessary amount of oxygen can be supplied from NI / NiO, for example, embrittlement from the inside of the cladding tube can be prevented.

なお、金属およびその酸化物は、Zr/ZrO2を混合加熱
した場合に生じる酸素ポテンシャル以上の値をもつ組合
せならば、いずれものものでも有効であるが、UO2とそ
の分圧が近似であるMo/MoO2、Fe3O/Fe2O3などの組合せ
を用いることが好ましい。
Note that any metal and its oxide are effective as long as the combination has a value equal to or higher than the oxygen potential generated when Zr / ZrO 2 is mixed and heated, but UO 2 and its partial pressure are approximate. It is preferable to use a combination of Mo / MoO 2 , Fe 3 O / Fe 2 O 3 and the like.

さらに、上記実施例では、金属/金属酸化物をペレッ
ト状に加工した場合を例示したが、これらを粉末状のま
ま使用してもよい。しかし、ペレット状の焼結品に加工
しておけば、その取扱いが容易であるという利点があ
る。
Further, in the above-described embodiment, the case where the metal / metal oxide is processed into a pellet shape is illustrated, but these may be used as they are in a powder form. However, if it is processed into a pellet-shaped sintered product, there is an advantage that its handling is easy.

前記実施例による試験片を用いてその効果を確認する
ため実施した試験結果につき、第3図を用いて説明す
る。
Test results performed to confirm the effect using the test piece according to the above embodiment will be described with reference to FIG.

まず、従来型のジルコニウムライナ管内に1mg/cm3
ヨウ素を挿入し、Heガス中で密封溶接した同形状の複数
個の試験片を準備し、350℃で1000時間加熱した。つぎ
に、実施例の改良型ライナ管も、従来例のライナ管と同
様に、1mg/cm3のヨウ素を挿入し、Heガス中で密封溶接
した同形状の複数個の試験片を準備し、350℃で1000時
間加熱した。
First, iodine of 1 mg / cm 3 was inserted into a conventional zirconium liner tube, and a plurality of test pieces of the same shape sealed and welded in He gas were prepared and heated at 350 ° C. for 1000 hours. Next, similarly to the liner tube of the conventional example, 1 mg / cm 3 of iodine was inserted into the improved liner tube of the example, and a plurality of test pieces of the same shape sealed and welded in He gas were prepared. Heated at 350 ° C. for 1000 hours.

上記の2種類の試験片を用いて、周方向の圧縮試験を
実施した。すなわち、上記試験片を圧縮試験機に長軸を
水平方向に設置し、350℃雰囲気中で圧縮荷重を加え
て、試験片にき裂の発生する点の荷重を読取った。な
お、各試験とも複数個の試験片を用い、その標準偏差と
平均値を求めた。
A compression test in the circumferential direction was performed using the above two types of test pieces. That is, the test piece was placed in a compression tester with its long axis set in the horizontal direction, a compressive load was applied in an atmosphere of 350 ° C., and the load at a point where a crack occurred in the test piece was read. In each test, a plurality of test pieces were used, and their standard deviation and average value were determined.

第3図において、Aは、従来例のジルコニウムライナ
管の変形量(圧縮量)の平均値を標準値1.0とし、B
は、本発明の実施例1のライナ管の変形量のAに対する
比率の平均値を表わしたものである。
In FIG. 3, A represents the average value of the deformation (compression) of the conventional zirconium liner tube as a standard value of 1.0, and
Represents the average value of the ratio of the amount of deformation of the liner tube to A in Example 1 of the present invention.

第3図からわかるように、実施例(B点)の場合は、
約1.7となり、き裂発生に対する許容応力は格段と向上
していることを示している。すなわち、実施例による効
果が実証された。
As can be seen from FIG. 3, in the case of the embodiment (point B),
It was about 1.7, indicating that the allowable stress for crack initiation was significantly improved. That is, the effect of the example was demonstrated.

[発明の効果] 本発明の効果は、従来型のジルコニウムライナ被覆管
に改良を加えて、原子炉運転中における燃焼度の脆化領
域の被覆管を強化し、耐応力腐食割れ性を向上し、長寿
命化に寄与することができる。以上要するに、信頼性の
高い核燃料要素を提供することができる。
[Effect of the Invention] The effect of the present invention is to improve the conventional zirconium liner cladding to strengthen the cladding in the embrittlement region of the burnup during the operation of the reactor and to improve the stress corrosion cracking resistance. , Can contribute to a longer life. In short, a highly reliable nuclear fuel element can be provided.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

第1図は、本発明の実施例に係る改良燃料要素の縦断面
略示図、第2図は、使用中の核燃料要素内への核***生
成物の放出率および被覆管内の酸素ポテンシヤルの燃焼
度依存性図、第3図は、本発明の実施例の核燃料要素の
変形量と従来例の変形量との比較図である。 <符号の説明> 1……核燃料被覆管、2……ジルコニウムライナ、21…
…燃料ペレット、22……プレナムスプリング、23……酸
素ポテンシヤル調整用物質、31……核***生成物放出
率、32……酸素ポテンシヤルの変動値、33……酸素ポテ
ンシヤルの目標値、A……従来型ライナ被覆管のき裂発
生時の変形量、B……実施例1ライナ被覆管のき裂発生
時の変形量(Aに対する比率)
FIG. 1 is a schematic longitudinal sectional view of an improved fuel element according to an embodiment of the present invention, and FIG. 2 is a view showing the release rate of fission products into a nuclear fuel element in use and the burnup of oxygen potential in a cladding tube. FIG. 3 is a comparison diagram between the amount of deformation of the nuclear fuel element of the embodiment of the present invention and the amount of deformation of the conventional example. <Explanation of reference numerals> 1 ... nuclear fuel cladding tube 2 ... zirconium liner 21 ...
... Fuel pellet, 22 ... Plenum spring, 23 ... Oxygen potential adjusting substance, 31 ... Fission product release rate, 32 ... Oxygen potential fluctuation value, 33 ... Oxygen potential target value, A ... Conventional Of liner cladding tube when cracks occur, B ... Example 1 Deformation amount of liner cladding tube when cracks occur (ratio to A)

Claims (3)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項1】内周面にジルコニウムライナを内張りし
た、ジルコニウム基合金からなる燃料被覆管の内部に、
複数個の燃料ペレットを収納してなる核燃料要素におい
て、燃料被覆管内に、酸素ポテンシャルがZr/ZrO2系の
値よりも大きい金属/金属酸化物からなる酸素濃度調整
用物質を収納したことを特徴とする核燃料要素。
1. A fuel cladding tube made of a zirconium-based alloy having a zirconium liner lined on an inner peripheral surface thereof.
A nuclear fuel element containing a plurality of fuel pellets, characterized in that a substance for adjusting oxygen concentration consisting of a metal / metal oxide having an oxygen potential higher than that of the Zr / ZrO 2 system is stored in a fuel cladding tube. Nuclear fuel element.
【請求項2】金属/金属酸化物を、Ni/NiO、Mo/Mo2、Fe
3O4/Fe2O3、Cu/Cu2O、Nb/NbO、Cs/Cs2O、Sn/SnO2、Cd/C
dO、Sb/Sb2O3、Te/TeO2、Ag/Ag2Oの中の少なくとも一組
の混合物にしたことを特徴とする請求項1.記載の各燃料
要素。
2. The method according to claim 1, wherein the metal / metal oxide is Ni / NiO, Mo / Mo 2 , Fe
3 O 4 / Fe 2 O 3 , Cu / Cu 2 O, Nb / NbO, Cs / Cs 2 O, Sn / SnO 2 , Cd / C
dO, Sb / Sb 2 O 3 , Te / TeO 2, Ag / Ag 2 each fuel element of claim 1. wherein it has at least one set of mixture in the O.
【請求項3】混合物を、ペレット状焼結品にしたことを
特徴とする請求項2.記載の核燃料要素。
3. The nuclear fuel element according to claim 2, wherein the mixture is a pellet-shaped sintered product.
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