JP2507565B2 - 熱可塑性樹脂と補強繊維との複合板 - Google Patents

熱可塑性樹脂と補強繊維との複合板

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    • Y10T428/31623—Next to polyamide or polyimide

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ この発明は、スタンピング成形法やプレスフロー成形
法によって、いろいろな、熱可塑性樹脂と補強繊維との
複合材料［以下、FRTP（Fiber Reinforced Thermoplast
ics）という］からなる製品（以下、FRTP製品という）
を成形するのに適した、熱可塑性樹脂と補強繊維とを複
合してなる板（以下、FRTP板という）に関する。
［従来の技術］ FRTP板は、よく知られている。そして、FRTP板には、
比較的長い補強繊維を使用したものと、比較的短い補強
繊維を使用したものとがある。前者の代表的なものは、
補強繊維を一方向に引き揃えて使用したものや、織物や
スワールマットの形態で使用したものであり、後者の代
表的なものは、補強繊維をチョップドストランドマット
の形態で使用したものである。それぞれ特長を有する
が、近年、FRTPの機械部品等の検討が広く行われるよう
になってきたこともあり、より高い力学的特性を発現し
得る前者が注目されている。
さて、前者の、比較的長い補強繊維を使用したFRTP板
は、たとえば、特公昭63-37694号公報や特開昭60-36136
号公報に記載されている。これらは、熱可塑性樹脂と、
一方向に互いに並行かつシート状に引き揃えた補強繊維
とを複合してなるものである。これらのFRTP板は、補強
繊維が一方向を向いているから、力学的特性に方向性を
もたせたい場合には大変都合がよい。しかしながら、逆
に、力学的特性に疑似等方性を与えたいような場合に
は、複数枚をその補強繊維の方向が少しづつずれるよう
に積層する必要があり、このとき、積層構成を注意深く
選定しないと、異方性が大きくなってしまうという問題
がある。
また、補強繊維を織物の形態で使用したものや、スワ
ールマットの形態で使用したものは、たとえば、上述し
た特公昭63-37694号公報や、特公昭48-8468号公報、特
公昭48-9958号公報に記載されている。そして、補強繊
維がこれらの形態をとるものは、一方向に引き揃えられ
た形態をとるものにくらべて異方性が小さい。しかしな
がら、織物は経糸と緯糸とが互いに交錯していて組織の
安定性が高いことから、賦型性が悪く、平板のような単
純な形状をもつFRTP製品はよいが、曲面や角を多くもつ
ような複雑な形状のFRTP製品の成形には適さない。スワ
ールマットを使用したものも、織物を使用したものより
も異方性が小さいものの、やはり賦型性が悪く、補強繊
維の成形時における流動性が不足するので、補強繊維の
分布を一様にするのが難しいという問題がある。
一方、比較的短い補強繊維を使用した、補強繊維がチ
ョップドストランドマットの形態をとるものは、上述し
たいずれのものよりも賦型性に優れ、複雑な形状のFRTP
製品でも比較的容易に成形できるものの、補強繊維が短
く、しかも、補強繊維の体積含有率を高くするのが難し
いために補強効果を大きくできず、得られるFRTP製品は
力学的特性が劣るという問題がある。
かかる問題を解決しようとして、たとえば特公昭59-6
2112号公報は、補強繊維にあらかじめ熱可塑性樹脂を付
着または含浸せしめた後、所望の長さに切断し、これを
所望の形態に配列して加熱、加圧し、熱可塑性樹脂の含
浸性を向上させて補強繊維の体積含有率を高くすること
を提案している。このようにすると、得られるFRTP製品
の力学的特性は確かにいくらか向上する。しかしなが
ら、向上の程度は、とても満足できるほどではない。
また、比較的短い補強繊維を使用したものに共通した
問題は、耐衝撃性が劣るということである。
［発明が解決しようとする課題］ この発明の目的は、従来のFRTP板の上述した問題点を
解決し、比較的長い補強繊維を使用したものの長所と比
較的短い補強繊維を使用したものの長所とを兼ね備え、
力学的特性に優れたFRTP製品を容易に製造することがで
きるFRTP板を提供するにある。
［課題を解決するための手段］ 上述した目的を達成するためには、この発明は、溶融
粘度が1000〜15000ポイズの範囲にある熱可塑性樹脂
と、二次元平面内において無作為な方向に配置された、
一方向に引き揃えられた補強繊維からなる短冊状片とを
複合してなる、面内において疑似等方性の板であって、
上記短冊状片は、 （ａ） 厚みが0.2mm以下の範囲にあり、 （ｂ） 補強繊維の方向に対して直交する方向における
長さが２〜25mmの範囲にあり、 （ｃ） 補強繊維の方向における長さが５〜30mmの範囲
にあり、 （ｄ） （補強繊維の方向に対して直交する方向におけ
る長さ／補強繊維の方向における長さ）が0.15〜1.5の
範囲にある、 ことを特徴とする、熱可塑性樹脂と補強繊維との複合板
を提供する。
この発明において疑似等方性とは、FRTP板の面内にお
いて、少なくとも互いに直交する２方向と、その方向に
対して45°の角度をなす方向とをみたとき、それら各方
向における力学的特性が±10％の範囲内にあることをい
う。
また、この発明のFRTP板は、厚みが0.5〜20mm程度の
もので、比較的薄いものも含まれる。
この発明のFRTP板は、溶融粘度が1000〜15000ポイズ
である熱可塑性樹脂と、二次元平面内において無作為な
方向に配置された、一方向に引き揃えられた補強繊維か
らなる短冊状片とを複合してなる。
溶融粘度が1000〜15000ポイズである熱可塑性樹脂と
しては、ナイロン６、ナイロン66、ナイロン11、ナイロ
ン610、ナイロン612等のポリアミド、または、これらポ
リアミドの共重合ポリアミドを使用することができる。
また、ポリエチレンテレスタレート、ポリブチレンテレ
フタレート等のポリエステル、または、これらポリエス
テルの共重合ポリエステルを使用することができる。さ
らに、ポリカーボネート、ポリアミドイミド、ポリフェ
ニレンスルファイド、ポリフェニレンオキシド、ポリス
ルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテル
ケトン、ポリオレフィン等を使用することができる。さ
らにまた、ポリウレタンエラストマー、ポリエステルエ
ラストマー、ポリアミドエラストマー等に代表される熱
可塑性エラストマーを使用することができる。なお、こ
れらの熱可塑性樹脂の溶融粘度は、キャピラリー型の粘
度計等を使用し、剪断速度が0sec-1ないしその近辺にお
いて測定する。
一方、補強繊維は、炭素繊維、ガラス繊維、ポリアラ
ミド繊維、アルミナ繊維、アルミナ−シリカ繊維、シリ
コンカーバイド繊維等の高強度、高弾性率繊維である。
FRTP板中におけるこれら補強繊維の含有率は、20〜60体
積％、好ましくは30〜50体積％である。
さて、この発明のFRTP板は、上述した熱可塑性樹脂を
含浸した、一方向に引き揃えられた補強繊維からなる短
冊状片を、二次元平面内において無作為な方向を向くよ
うに配置し、加熱、加圧して短冊状片同士を熱融着する
ことによって製造する。そして、この発明の上述した目
的を達成するためには、熱可塑性樹脂の溶融粘度と、短
冊状片の、補強繊維の方向における長さ（以下、長さと
いう）および補強繊維の方向に対して直交する方向にお
ける長さ（以下、幅という）とが大変重要な意味をもつ
ことになる。
すなわち、この発明のFRTP板は、短冊状片を二次元平
面内において無作為な方向に配置するため、短冊状片同
士の重なり合いが必ずでてくるが、この重なり合い部分
に、微細な隙間が存在していたり、引き揃えられた補強
繊維に熱可塑性樹脂が一様に含浸されないで樹脂リッチ
な部分ができていたりすると、外力を受けたときにそれ
らの部分に応力が集中することになり、そこからFRTP板
の破壊が進行することになる。これを防止するために
は、熱可塑性樹脂の溶融粘度が極めて重要になる。すな
わち、熱可塑性樹脂の溶融粘度が1000ポイズよりも低い
と、短冊状片の製造時において、補強繊維に対する熱可
塑性樹脂の含浸性は良好になるものの、熱可塑性樹脂が
はみ出しやすくなり、また、補強繊維の引き揃え状態が
乱れやすくなる。一方、溶融粘度が15000ポイズよりも
高いと、こんどは熱可塑性樹脂の含浸性が悪くなる。ま
た、たとえ熱可塑性樹脂の含浸性に問題がなくても、短
冊状片の形態保持性が大きくなるために、FRTP板とした
ときに短冊状片間に隙間が残りやすくなる。
このように、熱可塑性樹脂の溶融粘度は、FRTP板を、
短冊状片同士の重なり合い部分において隙間がないもの
とし、また、樹脂リッチな部分がないものとするために
重要な意味をもっている。また、溶融粘度が上昇した範
囲にあると、FRTP板を加熱、加圧成形してFRTP製品とす
るときに、短冊状片や補強繊維の動きが適度に起こり、
賦型性が向上し、また、補強繊維の分布をより一様にで
きるようになる。
次に、短冊状片の厚みについてであるが、FRTP板に外
力が作用して破壊する過程を子細に観察してみると、本
来、補強繊維に沿って一様に分布すべき応力が、短冊状
片同士の重なり合い部分に集中し、その部分が破壊の開
始点になりやすいことがわかる。重なり合い部分では、
補強繊維が屈曲しているからである。これを防止するた
めには、短冊状片を薄くし、それらの重なり合い部分に
おける補強繊維の屈曲を小さくしなければならない。こ
の点、厚みが0.2mm以下であれば、問題はほとんどな
い。
次に、短冊状片の幅とFRTP板との力学的特性の関係に
ついてであるが、短冊状片の幅は、FRTP板の耐衝撃性に
大きな影響を与える。すなわち、短冊状片の幅が広いほ
うが、シャルピーあるいはアイゾット衝撃値が高くな
る。これは、それぞれの短冊状片は、補強繊維が一方向
に引き揃えられているFRTPの板とみれるが、そのような
板は、曲げ、座屈、剪断等に関して高い変形抵抗をもつ
ので、幅が広いほうが衝撃に対して有利なのである。
一方、FRTP板に外力が作用したときの破壊の様相をみ
ると、各補強繊維の末端に応力集中が起こるため、初期
の破壊は短冊状片の末端において生ずることになる。そ
のため、短冊状片の長さに対して幅が広過ぎると高い特
性が得られなくなる。また、FRTP板の面内疑似等方性が
悪くなるという問題もある。したがって、短冊状片の長
さと幅との間には選定しなければならない範囲が存在
し、後述する実施例にも示すように、短冊状片の幅を２
〜25mmとし、かつ、（幅／長さ）を0.15〜1.5の範囲に
するときに最もよい結果が得られる。短冊状片の幅が2m
mよりも狭いと、上述した板の作用を発見しにくくなっ
て耐衝撃性が悪くなり、一方、25mmよりも広いと、末端
における影響が大きくなってやはり耐衝撃性が低下する
ようになる。もっとも、短冊状片の末端における影響は
その長さに関係し、（幅／長さ）が0.15より小さい、す
なわち、より細長い短冊状片の場合には、末端の影響は
少ないものの、上述した理由で耐衝撃性が大きく低下す
るようになり、逆に、1.5よりも大きいと、末端の影響
が大きくなって特性に優れたFRTP板が得られなくなる。
ところで、この発明のようなFRTP板の剛性と、それに
使用する補強繊維の長さとの関係は、修正ハルピン−ツ
ァイの式［J.C.Halpin,J.of Composite Materials,Vol.
3,p732（1969）］によって求めることができるが、これ
によると、剛性を高めるためには、補強繊維が長ければ
長いほどよいが、一定長以上になると寄与度が小さくな
ってくる。しかしながら、プレスフロー成形等の方法で
熱賦型する場合には、補強繊維が短いほど流動性はよ
く、より複雑な形状のFRTP製品でも容易に得られるよう
になる。
かかる観点から、実用性に優れるFRTP板とするために
は、補強繊維の長さ、ひいては短冊状片の長さを５〜30
mmの範囲で選定する必要がある。5mmよりも短いと、剛
性の低下が著しくなる。また、高い曲げ特性を得るため
には、短い長さに対応して短冊状片の幅を狭くする必要
があるが、そうすると耐衝撃性が大きく低下してしまう
ことになる。一方、30mmよりも長いと、剛性は向上する
ものの、上述した面内疑似等方性が得にくくなり、ま
た、補強繊維の流動性が低下するのでその分布を一様に
するのが難しくなってくる。
短冊状片は、熱可塑性樹脂を含浸したものとして製造
することができ、補強繊維束に熱可塑性樹脂を押し出し
被覆した後、その被覆繊維束を熱可塑性樹脂の融点以上
に加熱した一対のロール間に通し、加圧して補強繊維束
への熱可塑性樹脂の含浸と扁平化とを行い、さらに所定
の長さに切断する方法や、熱可塑性樹脂を含浸した補強
繊維束を熱可塑性樹脂の融点以上に加熱したバーに接触
させ、補強繊維束を拡開して扁平化し、さらに所定の長
さに切断する方法等を採用することができる。
また、そのような短冊状片を用いたFRTP板の成形は、
型内に、熱可塑性樹脂を含浸した短冊状片を、二次元平
面内において無作為な方向を向くように散布し、型を閉
じて加熱、加圧することによればよい。圧縮成形であ
る。
別の方法として、熱可塑性樹脂を含まない補強繊維束
を所定の幅に拡開し、かつ、切断して分散せしめたもの
に熱可塑性樹脂の粉末を散布するか、熱可塑性樹脂のフ
ィルムで挾み、熱可塑性樹脂の融点以上の温度で加熱、
加圧する方法によることもできる。
［実施例］ 実施例１ 日本電気硝子社製ガラス繊維束ER550の周りに、東レ
社製ナイロン６“アミラン"CM1010（250℃における溶融
粘度:3000ポイズ）を温度260℃で押し出し、ガラス繊維
の含有率が40体積％であるナイロン６被覆ガラス繊維束
を得た。
次に、上記ナイロン６被覆ガラス繊維束を、遠赤外線
ヒータを用いて260℃に予熱した後、260℃に設定した一
対のロールで押圧してテープにした。このテープの幅は
6mmであり、厚みは0.09mmであった。
次に、上記テープを切断して、長さが3mm、6mm、13m
m、25mm、40mmである。５種類の、ナイロン６が含浸さ
れた短冊状片を得た。
次に、上記各短冊状片について、それを金型中に散布
した後、260℃で圧縮成形し、厚みが3mmの、５種類のFR
TP板を得た。
次に、上記各FRTP板から、JIS K 7055にしたがって試
験片を切り出し、曲げ試験を行った。試験結果を第１表
に示す。
第１表から、曲げ特性に関する限りは、短冊状片の長
さ、すなわち、ガラス繊維の長さが短いものほどよくな
いことがわかる。
実施例２ 実施例１で得た各FRTP板について、それを遠赤外線ヒ
ータで280℃に加熱した後２枚重ねて180℃の金型に仕込
み、100kg/cm2の圧力を加えて成形した。金型は、厚み
が4mmの平板の中央部に、高さおよび直径がともに10mm
の円柱状突起を有するものを使用した。
次に、成形品から突起部を切り取り、ガスバーナーで
ナイロン６を焼き飛ばし、残ったガラス繊維の量を測定
してその含有率を求めた測定結果を第２表に示す。第２
表から、短冊状片の長さ、すなわちガラス繊維の長さ
が、この発明が規定する範囲を越えているNo.5のもの
は、突起部にガラス繊維が十分流動していないことがわ
かる。
実施例３ 東レ社製炭素繊維“トレカ"T300-6Kの周りに、250℃
における溶融粘度が500ポイズ、3000ポイズ、12000ポイ
ズ、17000ポイズであるナイロン６をそれぞれ押し出
し、ナイロン６被覆炭素繊維束を得た。
次に、上記各ナイロン６被覆炭素繊維束について、そ
れを遠赤外線ヒータで260℃に予熱した後、260℃に設定
した一対のロールで押圧し、テープを得た。炭素繊維の
含有率は、いずれのテープも30体積％であった。また、
溶融粘度が3000ポイズおよび12000ポイズのナイロン６
を使用したテープは、幅が6mm、厚みが0.13mmであっ
た。溶融粘度が500ポイズのナイロン６を使用したテー
プは、ナイロン６が炭素繊維束からはみ出している部分
があり、テープの幅が不揃いであった。一方、溶融粘度
が17000ポイズのナイロン６を使用したテープは、炭素
繊維束への樹脂の含浸が一様でなく、テープ中にボイド
が散見された。
次に、上記各テープについて、それを長さ13mmに切断
し、実施例１と同様にしてFRTP板を作り、曲げ試験を行
った。試験結果を第３表に示す。
第３表から、溶融粘度が500ポイズとこの発明が規定
する範囲の下限を下回っているNo.1のものや、逆に1700
0ポイズとこの発明が規定する範囲の上限を上回ってい
るNo.4のものは、この発明が規定する範囲を満足してい
るNo.2や３のものにくらべて、曲げ強度が低いことがわ
かる。
実施例４ 東レ社製炭素繊維“トレカ"T300-12Kを２本使用し、
実施例１と同様にして、厚みが0.09mmで、幅が24mmのテ
ープを得た。
次に、上記テープから、幅が2mm、6mm、12mmである３
種類の別のテープを切り出し、それら各テープを切断
し、さらに実施例１と同様にしてFRTP板を作り、JIS K
6911にしたがってノッチなしアイゾット衝撃試験を行な
った。測定結果を第４表に示す。
第４表から、短冊状片の（幅／長さ）がこの発明が規
定する範囲の下限を下回っているNo.1のものや、逆にこ
の発明が規定する範囲の上限を上回っているNo.6のもの
は、この発明が規定する範囲を満足しているNo.2〜５の
ものにくらべて耐衝撃性が低いことがわかる。
実施例５ 東レ社製炭素繊維“トレカ"T300-12Kを、実施例１と
同様にして、炭素繊維の含有率が40体積％になるように
ナイロン６で被覆した。
次いで、このナイロン６被覆炭素繊維束を遠赤外線ヒ
ータで260℃に予熱したのち、260℃に設定した一対のロ
ールで押圧し、幅が12mmで、厚みが0.09mmのテープを得
た。また、上記ナイロン６被覆炭素繊維束を３本束ねて
同様に遠い赤外線ヒータで予熱し、260℃に選定した一
対の溝付ロールで加圧して、幅が12mm、厚みが0.27mmの
テープを得た。
次に、上記各テープについて、それを長さ25mmに切断
し、金型中に散布して260℃で圧縮成形し、厚みが3mmの
FRTP板を得た。
次に、各FRTP板について、実施例１と同様に曲げ試験
を行い、第５表に示す結果を得た。
第５表から、短冊状片の厚みがこの発明が規定する範
囲を上回っているNo.2のものは、この発明が規定する範
囲を満足しているNo.1のものにくらべて、曲げ強度、曲
げ弾性率ともに劣ることがわかる。
実施例６ 日東紡硝子繊維社製ガラス繊維RS57PR-452SSの周り
に、東レ社製ポリブチレンテレフタレートPBT1100（250
℃における溶融粘度:4000ポイズ）を温度270℃で押し出
し、ガラス繊維の含有率が40体積％であるポリブチレン
テレフタレート被覆ガラス繊維束を得た。
次に、上記ポリブチレンテレフタレート被覆繊維束を
遠赤外線ヒータを用いて約270℃に予熱したのち、270℃
に設定した一対のロールで押圧し、幅が6mmで、厚みが
0.09mmのテープを得た。
次に、上記テープを長さ25mmに切断し、実施例１と同
様にして厚みが3mmのFRTP板を得た。
次に、上記FRTP板から、JIS K 7055、JIS K 6911にし
たがって試験片を切り出し、曲げ試験およびノッチなし
アイゾット衝撃試験を行なったところ、曲げ強度は37kg
f/mm2、曲げ弾性率は1310kgf/mm2、アイゾット衝撃値は
95kgf/cm/cm2であり、強度、剛性、耐衝撃製に優れるも
のであった。
［発明の効果］ この発明のFRTP板は、溶融粘度が1000〜15000ポイズ
の範囲にある熱可塑性樹脂と、二次元平面内において無
作為な方向に配置された、一方向に引き揃えられた補強
繊維からなる短冊状片とを複合してなる、面内において
疑似等方性の板であって、上記短冊状片は、 （ａ） 厚みが0.2mm以下の範囲にあり、 （ｂ） 補強繊維の方向に対して直交する方向における
長さが２〜25mmの範囲にあり、 （ｃ） 補強繊維の方向における長さが５〜30mmの範囲
にあり、 （ｄ） （補強繊維の方向に対して直交する方向におけ
る長さ／補強繊維の方向における長さ）が0.15〜1.5の
範囲にある、 ものであるから、補強繊維の分布がより一様であるばか
りか賦型性に優れ、また、等方性が優れていて、実施例
にも示したように、強度、弾性率、耐衝撃性等の諸特性
に優れたFRTP製品を得ることができるようになる。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 101:00 7310−4Ｆ Ｂ２９Ｃ 67/14 Ｚ

Claims (1)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】溶融粘度が1000〜15000ポイズの範囲にあ
    る熱可塑性樹脂と、二次元平面内において無作為な方向
    に配置された、一方向に引き揃えられた補強繊維からな
    る短冊状片とを複合してなる、面内において疑似等方性
    の板であって、上記短冊状片は、 （ａ） 厚みが0.2mm以下の範囲にあり、 （ｂ） 補強繊維の方向に対して直交する方向における
    長さが２〜25mmの範囲にあり、 （ｃ） 補強繊維の方向における長さが５〜30mmの範囲
    にあり、 （ｄ） （補強繊維の方向に対して直交する方向におけ
    る長さ／補強繊維の方向における長さ）が0.15〜1.5の
    範囲にある、 ことを特徴とする、熱可塑性樹脂と補強繊維との複合
    板。
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