JP2024083675A - 積層光学フィルムおよび画像表示装置 - Google Patents

Abstract

【課題】過酷な高温高湿環境下でも耐久性を維持できる積層光学フィルム、および該積層光学フィルムを用いた画像表示装置を提供すること。【解決手段】位相差フィルムの少なくとも一方の面に接着剤層を介して光学フィルムが積層された積層光学フィルムであって、接着剤層は、少なくとも重合性化合物を含有する硬化性樹脂組成物の硬化物層であって、１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥｂ、１１０℃－８５％湿度の環境下に３６時間放置後に１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥａとしたとき、ＬｏｇＥａ＞ＬｏｇＥｂの関係を満足する積層光学フィルム。【選択図】図１

Description

本発明は、位相差フィルムの少なくとも一方の面に接着剤層を介して光学フィルムが積層された積層光学フィルムに関する。当該積層光学フィルムはこれ単独で、またはさらに偏光フィルムを積層した上で、液晶表示装置（ＬＣＤ）、有機ＥＬ表示装置、ＣＲＴ、ＰＤＰなどの画像表示装置を形成し得る。

近年、液晶表示装置およびエレクトロルミネセンス（ＥＬ）表示装置（例えば、有機ＥＬ表示装置、無機ＥＬ表示装置）に代表される画像表示装置が急速に普及している。画像表示装置には、代表的には偏光フィルムおよび位相差フィルムが用いられている。実用的には、偏光フィルムと位相差フィルムとを一体化した位相差層付偏光フィルムが広く用いられている（例えば、特許文献１）。近年、画像表示装置の用途の広がりに伴い、位相差層付偏光フィルムに対しても各種性能の向上が要望されている。例えば、位相差層付偏光フィルムに対して、従来は要求されなかった過酷な高温高湿環境下、例えば１１０℃８５％湿度で３６時間放置する環境下における耐久性が求められる場合がある。

特許第３３２５５６０号公報

本発明は上記実情に鑑みて開発されたものであり、過酷な高温高湿環境下でも耐久性を維持できる積層光学フィルム、および該積層光学フィルムを用いた画像表示装置を提供することを目的とする。

上記課題は下記構成により解決し得る。即ち、本発明は、位相差フィルムの少なくとも一方の面に接着剤層を介して光学フィルムが積層された積層光学フィルムであって、前記接着剤層は、少なくとも重合性化合物を含有する硬化性樹脂組成物の硬化物層であって、１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ｂ、１１０℃－８５％湿度の環境下に３６時間放置後に１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ａとしたとき、ＬｏｇＥ_ａ＞ＬｏｇＥ_ｂの関係を満足するものであることを特徴とする積層光学フィルム（１）に関する。

上記積層光学フィルム（１）において、ＬｏｇＥ_ｂ≧７．０の関係を満足するものである積層光学フィルム（２）が好ましい。

上記積層光学フィルム（１）または（２）において、前記硬化性樹脂組成物は、組成物の全量を１００質量％としたとき、前記位相差フィルムのＳＰ値との間のＳＰ値距離が０．５～１．５となるＳＰ値である重合性化合物を５～６０質量％含有するものである積層光学フィルム（３）が好ましい。

上記積層光学フィルム（１）～（３）いずれかにおいて、前記位相差フィルムは、樹脂フィルムの延伸フィルムで構成され、２３℃における波長４５０ｎｍの光で測定した面内位相差をＲｅ（４５０）、波長５５０ｎｍの光で測定した面内位相差をＲｅ（５５０）としたとき、Ｒｅ（４５０）＜Ｒｅ（５５０）の関係を満足するものである積層光学フィルム（４）が好ましい。

上記積層光学フィルム（１）～（４）いずれかにおいて、前記光学フィルムが偏光子である積層光学フィルム（５）が好ましい。

上記積層光学フィルム（１）～（４）いずれかにおいて、前記光学フィルムが偏光フィルムである積層光学フィルム（６）が好ましい。

上記積層光学フィルム（１）～（４）いずれかにおいて、前記光学フィルムが第２の位相差層である積層光学フィルム（７）が好ましい。

上記積層光学フィルム（１）～（７）いずれかにおいて、前記位相差フィルムおよび前記光学フィルムの少なくとも一方に、粘着剤層または接着剤層を介して偏光子が積層されたものである積層光学フィルム（８）が好ましい。

上記積層光学フィルム（１）～（７）いずれかにおいて、前記位相差フィルムおよび前記光学フィルムの少なくとも一方に、粘着剤層または接着剤層を介して偏光フィルムが積層されたものである積層光学フィルム（９）が好ましい。

また本発明は、積層光学フィルム（１）～（９）いずれかが用いられていることを特徴とする画像表示装置（１０）に関する。

本発明に係る積層光学フィルムは、位相差フィルムの少なくとも一方の面に接着剤層を介して光学フィルムが積層されている。一般的に位相差フィルムは樹脂を延伸することにより製造される延伸フィルムであり、延伸フィルムは熱収縮が大きく、さらに吸水性も高いので、高温高湿下においてクラックやボイドが発生し易い。かかる傾向を考慮しつつ、本発明者らが鋭意検討した結果、位相差フィルムと接する接着剤層を少なくとも重合性化合物を含有する硬化性樹脂組成物の硬化物層で形成し、かつ１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ｂ、１１０℃－８５％湿度の環境下に３６時間放置後に１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ａとしたとき、ＬｏｇＥ_ａ＞ＬｏｇＥ_ｂの関係を満足するように接着剤層を設計することで、過酷な高温高湿環境下であっても、積層光学フィルムの耐久性を維持できることを見出した。このような効果を奏する理由は明らかではないが、以下の理由が推定可能である。

位相差フィルムは熱収縮が大きく、さらに吸水性も高いことは前記のとおりである。したがって、過酷な高温高湿環境下において位相差フィルムにクラックやボイドが発生し易いことは容易に想像できるが、位相差フィルムが接着剤層と接することにより、位相差フィルムと接着剤層との間に、互いの成分が相溶した相溶層が形成され、かかる相溶層が脆くなることで、位相差フィルムにクラックやボイドが発生し易いことが判明した。本発明では、位相差フィルムと接する接着剤層を、１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ｂ、１１０℃－８５％湿度の環境下に３６時間放置後に１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ａとしたとき、ＬｏｇＥ_ａ＞ＬｏｇＥ_ｂの関係を満足するように設計している。これにより、過酷な高温高湿下において、位相差フィルムと接着剤層との間に相溶層が形成することを抑制し、過酷な高温高湿環境下であっても、積層光学フィルムの耐久性を維持することができる。本発明においては、ＬｏｇＥ_ｂ≧７．０の関係を満足する場合、より優れた効果を発揮する。

本発明においては、位相差フィルムと接する接着剤層を構成する硬化性樹脂組成物が、組成物の全量を１００質量％としたとき、位相差フィルムのＳＰ値との間のＳＰ値距離が０．５～１．５となるＳＰ値である重合性化合物を５～６０質量％含有するものである場合、過酷な高温高湿下において、位相差フィルムと接着剤層との間に相溶層が形成することをさらに抑制することができる。これにより、過酷な高温高湿環境下であっても、積層光学フィルムの耐久性をさらに高いレベルで維持することができる。位相差フィルムのＳＰ値と重合性化合物のＳＰ値との間のＳＰ値距離の算出方法については後述する。

本発明に係る積層光学フィルムの一例である。 本発明に係る積層光学フィルムの他の例である。 本発明に係る積層光学フィルムの他の例である。

本発明に係る積層光学フィルムは、位相差フィルムの少なくとも一方の面に接着剤層を介して光学フィルムが積層されたものである。図１に示す例では、積層光学フィルム１０は、位相差フィルム１の片面に接着剤層２を介して光学フィルム３が積層されている。図２に示す例では、積層光学フィルム２０は、位相差フィルム１の一方の面に接着剤層２を介して光学フィルム３が積層され、位相差フィルム１の他方の面には、接着剤層２を介して偏光子４が積層されている。特に図３に示す例では、積層光学フィルム３０は、位相差フィルム１の一方の面に接着剤層２を介して光学フィルム３が積層され、位相差フィルム１の他方の面には、接着剤層２を介して、偏光子４と透明保護フィルム５とを備える偏光フィルム６が積層されている。図１に示す例において、光学フィルム３は位相差フィルム１と同じ位相差フィルム（第２の位相差フィルム）であってもよく、位相差フィルム１と異なる位相差フィルム（第２の位相差フィルム）であってもよい。また、光学フィルム３はフィルムではなく、例えば液晶性化合物などを塗工および乾燥させることにより形成した位相差層（第２の位相差層）であってもよい。図２に示す例において、偏光子４は接着剤層を介して光学フィルム３の他方の面に積層されてもよい。また、図２に示す例において、位相差フィルム１の他方の面には、粘着剤層を介して偏光子４が積層されてもよく、偏光子４は粘着剤層を介して光学フィルム３の他方の面に積層されてもよい。図３に示す例において、偏光フィルム６は接着剤層を介して光学フィルム３の他方の面に積層されてもよい。また、図３に示す例において、位相差フィルム１の他方の面には、粘着剤層を介して偏光フィルム６が積層されてもよく、偏光フィルム６は粘着剤層を介して光学フィルム３の他方の面に積層されてもよい。以下、積層光学フィルムの各構成について説明する。

本発明において使用する位相差フィルムは、樹脂フィルムの延伸フィルムで構成されるものであることが好ましい。原料となる樹脂としては、好適にはカーボネート結合およびエステル結合からなる群から選択される少なくとも１つの結合基を含む樹脂が挙げられ、より好適にはポリカーボネート系樹脂、ポリエステル系樹脂またはポリエステルカーボネート系樹脂（以下、これらをまとめて単に「ポリカーボネート系樹脂」ともいう）が挙げられる。

ポリカーボネート系樹脂としては、例えばフルオレン系ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、イソソルビド系ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、脂環式ジオール、脂環式ジメタノール、ジ、トリまたはポリエチレングリコール、ならびに、アルキレングリコールまたはスピログリコールからなる群から選択される少なくとも１つのジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、を含むものが好ましく、フルオレン系ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、イソソルビド系ジヒドロキシ化合物に由来する構造単位と、ジ、トリまたはポリエチレングリコールに由来する構造単位と、を含むものがより好ましい。なお、ポリカーボネート系樹脂は、必要に応じてその他のジヒドロキシ化合物に由来する構造単位を含んでいてもよい。なお、本発明に好適に用いられ得るポリカーボネート系樹脂の詳細は、例えば、特開２０１４－１０２９１号公報、特開２０１４－２６２６６号公報、特開２０１５－２１２８１６号公報、特開２０１５－２１２８１７号公報、特開２０１５－２１２８１８号公報に記載されており、当該記載は本明細書に参考として援用される。

位相差フィルムの原料となる樹脂中にアクリル系樹脂をさらに含有してもよい。アクリル系樹脂の含有量は、代表的には０．５質量％～１．５質量％である。

位相差フィルムの原料となる樹脂中には、酸化防止剤をさらに含有してもよい。酸化防止剤としては、任意の適切な化合物を用いることができる。具体例としては、ペンタエリスリトール－テトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］：商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０」（ＢＡＳＦ社製）、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン：商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ１３３０」（ＢＡＳＦ社製）、トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート：商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ３１１４」（ＢＡＳＦ社製）、３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオン酸ステアリル：商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６」（ＢＡＳＦ社製）、２，２’－チオジエチルビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナート］：商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ１０３５」（ＢＡＳＦ社製）、Ｎ，Ｎ’－ヘキサメチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロパンアミド］：商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ１０９８」（ＢＡＳＦ社製）、ビス［３－（３－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロピオン酸］［エチレンビス（オキシエチレン）］：商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ２４５」（ＢＡＳＦ社製）、１，６－ヘキサンジオールビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナート］商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ２５９」（ＢＡＳＦ社製）、４－［［４，６－ビス（オクチルチオ）－１，３，５－トリアジン－２－イル］アミノ］－２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェノール：商品名「Ｉｒｇａｎｏｘ５６５」（ＢＡＳＦ社製）、２，２’－メチレンビス［６－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４－（１，１，３，３、－テトラメチルブチル）フェノール：商品名「アデカスタブＬＡ－３１」（ＡＤＥＫＡ社製）等が挙げられる。樹脂中に酸化防止剤を含有する場合、その含有量は、代表的には１．５質量％～３．５質量％である。

位相差フィルムの原料となる樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、１１０℃以上１６０℃以下であることが好ましい。上限は１５５℃以下がさらに好ましく、１５０℃以下がより好ましく、１４５℃以下が特に好ましい。下限は１２０℃以上がさらに好ましく、１３０℃以上が特に好ましい。位相差フィルムのガラス転移温度が上記範囲外であると耐熱性が悪くなる傾向にあり、フィルム成形後に寸法変化を起こしたり、位相差フィルムの使用条件下における品質の信頼性が悪化する可能性がある。一方、位相差フィルムのガラス転移温度が過度に高いと、フィルム成形時にフィルム厚みの斑が生じたり、フィルムが脆くなり、延伸性が悪化したりする場合があり、また、フィルムの透明性を損なう場合がある。

位相差フィルムの原料となる樹脂は、機械特性および／または耐溶剤性等の特性を改質する目的で、芳香族ポリカーボネート、脂肪族ポリカーボネート、芳香族ポリエステル、脂肪族ポリエステル、ポリアミド、ポリスチレン、ポリオレフィン、アクリル、アモルファスポリオレフィン、ＡＢＳ、ＡＳ、ポリ乳酸、ポリブチレンスクシネート等の合成樹脂、ゴム、およびこれらの組み合わせがさらにブレンドされてもよい。

位相差フィルムは、上記のポリカーボネート系樹脂（アクリル系樹脂を併用する場合には樹脂組成物）からフィルムを形成し、さらにそのフィルムを延伸することにより得られる。フィルムを形成する方法としては、任意の適切な成形加工法が採用され得る。具体例としては、圧縮成形法、トランスファー成形法、射出成形法、押出成形法、ブロー成形法、粉末成形法、ＦＲＰ成形法、キャスト塗工法（例えば、流延法）、カレンダー成形法、熱プレス法等が挙げられる。中でも得られるフィルムの平滑性を高め、良好な光学的均一性を得ることができる押出成形法、またはキャスト塗工法が好ましい。キャスト塗工法では残存溶媒による問題が生じるおそれがあるため、特に好ましくは押出成形法、中でもＴダイを用いた溶融押出成形法がフィルムの生産性や、後の延伸処理のし易さの観点から好ましい。成形条件は、使用される樹脂の組成や種類、位相差フィルムに所望される特性等に応じて適宜設定され得る。このようにして、ポリカーボネート系樹脂と必要に応じてアクリル系樹脂とを含む樹脂フィルムが得られ得る。

樹脂フィルム（未延伸フィルム）の厚みは、得られる位相差フィルムの所望の厚み、所望の光学特性、後述の延伸条件などに応じて、任意の適切な値に設定され得る。好ましくは５０μｍ～３００μｍである。

上記延伸は、任意の適切な延伸方法、延伸条件（例えば、延伸温度、延伸倍率、延伸方向）が採用され得る。具体的には、自由端延伸、固定端延伸、自由端収縮、固定端収縮などの様々な延伸方法を、単独で用いることも、同時もしくは逐次で用いることもできる。延伸方向に関しても、長さ方向、幅方向、厚さ方向、斜め方向等、様々な方向や次元に行なうことができる。

上記延伸方法、延伸条件を適宜選択することにより、上記所望の光学特性（例えば、屈折率特性、面内位相差、Ｎｚ係数）を有する位相差フィルムを得ることができる。

上記フィルムの延伸温度は、１つの実施形態においては、好ましくはポリカーボネート系樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）～Ｔｇ＋３０℃、さらに好ましくはＴｇ～Ｔｇ＋１５℃、最も好ましくはＴｇ～Ｔｇ＋１０℃である。アクリル系樹脂を併用する場合、延伸温度は、Ｔｇ以下の温度である。通常、ポリカーボネート系樹脂のフィルムを延伸する場合、Ｔｇ以下の温度ではフィルムがガラス状態であるので、延伸は実質的には不可能である。一方、アクリル系樹脂（代表的には、ポリメチルメタクリレート）を少量配合することにより、ポリカーボネート系樹脂のＴｇを実質的に変化させることなく、Ｔｇ以下での延伸が可能となる。さらに、理論的には明らかではないが、Ｔｇ以下で延伸を行うことにより、伸張性および位相差発現性に優れ、かつ、ヘイズの小さい逆分散位相差フィルムを実現することができる。具体的には、延伸温度は、好ましくはＴｇ～Ｔｇ－１０℃であり、より好ましくはＴｇ～Ｔｇ－８℃であり、さらに好ましくはＴｇ～Ｔｇ－５℃である。なお、上記フィルムは、例えばＴｇ＋５℃程度、また例えばＴｇ＋２℃程度までであれば、Ｔｇよりも高い温度であっても適切に延伸され得る。

上記のようにして得られる延伸フィルムは、必要に応じて、１０５℃以上の温度で２分間以上加熱する加熱処理に供される。加熱処理を施すことにより、上記所望の収縮率を有する位相差フィルムを形成することができる。加熱温度は、好ましくは１０５℃～１４０℃であり、より好ましくは１１０℃～１３０℃であり、さらに好ましくは１１５℃～１２５℃である。加熱時間は、好ましくは２分間～１５０分間であり、より好ましくは３分間～１２０分間であり、さらに好ましくは５分間～６０分間である。

必要に応じて、延伸フィルムは、緩和処理に供されてもよい。これにより、延伸により生じる応力を緩和することができ、上記所望の収縮率を有する位相差フィルムを形成することができる。緩和処理条件としては、任意の適切な条件を採用し得る。例えば、延伸フィルムを、延伸方向に沿って所定の緩和温度および所定の緩和率（収縮率）で収縮させる。緩和温度は、好ましくは６０℃～１５０℃である。緩和率は、好ましくは３％～６％である。緩和処理が行われる場合、緩和処理は、代表的には、上記加熱処理の前に行われ得る。

上述の方法により、本発明で使用する位相差フィルムを製造することができる。

本発明において位相差フィルムは、例えば液晶性化合物などを塗工および乾燥させることにより形成した位相差層であってもよい。該液晶性化合物を含む溶媒を、例えばワイヤーバー、ギャップコーター、コンマコーター、グラビアコーター、スロットダイなどを使用して塗布することができる。この際、塗布された液晶性溶液は、自然乾燥させてもよいし、加熱乾燥させてもよい。なお、液晶性溶液は、等方相－液晶相転移濃度よりも低い濃度、即ち、等方相状態で塗工することが好ましい。この場合、ラビング処理や光配向などの方法により安定的に配向させることができる。

本発明において使用する位相差フィルムのＳＰ値としては、硬化性樹脂組成物が含有する重合性化合物のＳＰ値との関係で、好適には２０．５～２３．０（ｃａｌ／ｍｏｌ）^{（１／２）}が挙げられる。

なお、本発明においてはＳＰ値として「ＨｉｌｄｅｂｒａｎｄのＳＰ値」を採用する。「ＨａｎｓｅｎのＳＰ値」の３つのパラメータを「δｄ」、「δｐ」、「δｈ」としたとき、「ＨｉｌｄｅｂｒａｎｄのＳＰ値」であるδｔは、
（δｔ）^２＝（δｄ）^２＋（δｐ）^２＋（δｈ）^２
との関係を満たすため、
δｔ＝（（δｄ）^２＋（δｐ）^２＋（δｈ）^２）^１／２
となる。本発明では、位相差フィルムおよび重合性化合物いずれも「ＨａｎｓｅｎのＳＰ値」の３つのパラメータを「δｄ」、「δｐ」、「δｈ」に基づき、「ＨｉｌｄｅｂｒａｎｄのＳＰ値」を計算し、両者の差の絶対値を位相差フィルムのＳＰ値と重合性化合物のＳＰ値との間のＳＰ値距離とした。

本発明に係る積層光学フィルムを構成する光学フィルムとしては、偏光子、透明保護フィルム、および例えば偏光子と透明保護フィルムとで構成された偏光フィルムなどが挙げられる。

本発明において、偏光子は特に制限されず、各種のものを使用できる。偏光子としては、例えば、ポリビニルアルコール系フィルム、部分ホルマール化ポリビニルアルコール系フィルム、エチレン・酢酸ビニル共重合体系部分ケン化フィルムなどの親水性高分子フィルムに、ヨウ素を吸着させて一軸延伸したものなどが挙げられる。偏光子の厚みとしては例えば３～２０μｍが挙げられる。

ただし、本発明においては高温高湿下の過酷な環境における加湿信頼性向上の観点から、偏光子として厚みが３μｍ以上、１５μｍ以下の薄型偏光子を用いることが好ましい。特に１２μｍ以下であるのが好ましく、さらには１０μｍ以下、特には７μｍ以下であるのが好ましい。このような薄型偏光子は、厚みムラが少なく、視認性が優れており、また寸法変化が少ないため熱衝撃に対する耐久性に優れる。

ポリビニルアルコール系フィルムをヨウ素で染色し一軸延伸した偏光子は、例えば、ポリビニルアルコールをヨウ素の水溶液に浸漬することによって染色し、元長の３～７倍に延伸することで作製することができる。必要に応じてホウ酸や硫酸亜鉛、塩化亜鉛などを含んでいても良いし、ヨウ化カリウムなどの水溶液に浸漬することもできる。さらに必要に応じて染色前にポリビニルアルコール系フィルムを水に浸漬して水洗してもよい。ポリビニルアルコール系フィルムを水洗することでポリビニルアルコール系フィルム表面の汚れやブロッキング防止剤を洗浄することができるほかに、ポリビニルアルコール系フィルムを膨潤させることで染色のムラなどの不均一を防止する効果もある。延伸はヨウ素で染色した後に行っても良いし、染色しながら延伸しても良いし、また延伸してからヨウ素で染色しても良い。ホウ酸やヨウ化カリウムなどの水溶液や水浴中でも延伸することができる。

偏光子はホウ酸を含有していることが延伸安定性や加湿信頼性の点から好ましい。また、偏光子に含まれるホウ酸含有量は、貫通クラックの発生抑制の観点から、偏光子全量に対して２２質量％以下であるのが好ましく、２０質量％以下であるのがさらに好ましい。延伸安定性や加湿信頼性の観点から、偏光子全量に対するホウ酸含有量は１０質量％以上であることが好ましく、さらには１２質量％以上であることが好ましい。

薄型の偏光子としては、代表的には、
特許第４７５１４８６号明細書、
特許第４７５１４８１号明細書、
特許第４８１５５４４号明細書、
特許第５０４８１２０号明細書、
国際公開第２０１４／０７７５９９号パンフレット、
国際公開第２０１４／０７７６３６号パンフレット、
などに記載されている薄型偏光子またはこれらに記載の製造方法から得られる薄型偏光子を挙げることができる。

前記薄型偏光子としては、積層体の状態で延伸する工程と染色する工程を含む製法の中でも、高倍率に延伸できて偏光性能を向上させることのできる点で、特許第４７５１４８６号明細書、特許第４７５１４８１号明細書、特許４８１５５４４号明細書に記載のあるようなホウ酸水溶液中で延伸する工程を含む製法で得られるものが好ましく、特に特許第４７５１４８１号明細書、特許４８１５５４４号明細書に記載のあるホウ酸水溶液中で延伸する前に補助的に空中延伸する工程を含む製法により得られるものが好ましい。これら薄型偏光子は、ポリビニルアルコール系樹脂（以下、ＰＶＡ系樹脂ともいう）層と延伸用樹脂基材を積層体の状態で延伸する工程と染色する工程を含む製法による得ることができる。この製法であれば、ＰＶＡ系樹脂層が薄くても、延伸用樹脂基材に支持されていることにより延伸による破断などの不具合なく延伸することが可能となる。

本発明においては、光学フィルムとして偏光フィルムを好適に使用することができ、例えば偏光フィルムは偏光子と透明保護フィルムとを備える。透明保護フィルムを構成する材料としては、例えば透明性、機械的強度、熱安定性、水分遮断性、等方性などに優れる熱可塑性樹脂が用いられる。このような熱可塑性樹脂の具体例としては、トリアセチルセルロース系樹脂フィルムなどのセルロース樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリオレフィン樹脂、（メタ）アクリル樹脂、環状ポリオレフィン樹脂（ノルボルネン系樹脂）、ポリアリレート樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、およびこれらの混合物が挙げられる。透明保護フィルム中には任意の適切な添加剤が１種類以上含まれていてもよい。添加剤としては、例えば、紫外線吸収剤、酸化防止剤、滑剤、可塑剤、離型剤、着色防止剤、難燃剤、核剤、帯電防止剤、顔料、着色剤などが挙げられる。透明保護フィルム中の上記熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは５０～１００重量％、より好ましくは５０～９９重量％、さらに好ましくは６０～９８重量％、特に好ましくは７０～９７重量％である。透明保護フィルム中の上記熱可塑性樹脂の含有量が５０重量％以下の場合、熱可塑性樹脂が本来有する高透明性等が十分に発現できないおそれがある。

また透明保護フィルムを形成する材料としては、透明性、機械的強度、熱安定性、水分遮断性、等方性などに優れるものが好ましく、特に透湿度が１５０ｇ／ｍ^２／２４ｈ以下であるものがより好ましく、１４０ｇ／ｍ^２／２４ｈ以下のものが特に好ましく、１２０ｇ／ｍ^２／２４ｈ以下のものさらに好ましい。

透明保護フィルムの偏光子を接着させない面には、ハードコート層、反射防止層、スティッキング防止層、拡散層ないしアンチグレア層などの機能層を設けることができる。なお、上記ハードコート層、反射防止層、スティッキング防止層、拡散層やアンチグレア層などの機能層は、透明保護フィルムそのものに設けることができるほか、別途、透明保護フィルムとは別体のものとして設けることもできる。

透明保護フィルムの厚みは、適宜に決定しうるが、一般には強度や取扱性などの作業性、薄層性などの点より１～５００μｍ程度であり、１～３００μｍが好ましく、５～２００μｍがより好ましい。さらには１０～２００μｍが好ましく、２０～８０μｍが好ましい。

本発明に係る積層光学フィルムは、位相差フィルムの少なくとも一方の面に接着剤層を介して光学フィルムが積層されており、前記接着剤層は、少なくとも重合性化合物を含有する硬化性樹脂組成物の硬化物層であり、１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ｂ、１１０℃－８５％湿度の環境下に３６時間放置後に１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ａとしたとき、ＬｏｇＥ_ａ＞ＬｏｇＥ_ｂの関係を満足する。課題解決の観点から、０＜ＬｏｇＥ_ａ－ＬｏｇＥ_ｂ≦１であることが好ましい。また、ＬｏｇＥ_ｂ≧７．０の関係を満足することが好ましい。

本発明で使用する硬化性樹脂組成物は硬化性成分として重合性化合物を含有する。本発明で使用する硬化性樹脂組成物は活性エネルギー線硬化性樹脂組成物であることが好ましい。活性エネルギー線硬化性樹脂組成物は、ラジカル重合硬化性樹脂組成物とカチオン重合硬化性樹脂組成物に区分出来る。本発明において、波長範囲１０ｎｍ～３８０ｎｍ未満の活性エネルギー線を紫外線、波長範囲３８０ｎｍ～８００ｎｍの活性エネルギー線を可視光線として表記する。

ラジカル重合硬化性樹脂組成物を構成する重合性化合物としては、例えば、下記一般式（２）：
で表される化合物（ただし、Ｒ^４は水素原子またはメチル基であり、Ｒ^５およびＲ^６はそれぞれ独立に、水素原子、アルキル基、ヒドロキシアルキル基、アルコキシアルキル基または環状エーテル基であって、Ｒ^５およびＲ^６は環状複素環を形成してもよい）が挙げられる。アルキル基、ヒドロキシアルキル基、および／またはアルコキシアルキル基のアルキル部分の炭素数は特に限定されないが、例えば１～４個のものが例示される。また、Ｒ^５およびＲ^６が形成してもよい環状複素環は、例えばＮ－アクリロイルモルホリンなどが挙げられる。

一般式（２）で表される化合物の具体例としては、例えば、Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ブチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヘキシル（メタ）アクリルアミド等のＮ－アルキル基含有（メタ）アクリルアミド誘導体；Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール－Ｎ－プロパン（メタ）アクリルアミド等のＮ－ヒドロキシアルキル基含有（メタ）アクリルアミド誘導体；Ｎ－メトキシメチルアクリルアミド、Ｎ－エトキシメチルアクリルアミド等のＮ－アルコキシ基含有（メタ）アクリルアミド誘導体などが挙げられる。また、環状エーテル基含有（メタ）アクリルアミド誘導体としては、（メタ）アクリルアミド基の窒素原子が複素環を形成している複素環含有（メタ）アクリルアミド誘導体が挙げられ、例えば、Ｎ－アクリロイルモルホリン、Ｎ－アクリロイルピペリジン、Ｎ－メタクリロイルピペリジン、Ｎ－アクリロイルピロリジン等があげられる。これらのなかでも、反応性に優れる点、高弾性率の硬化物を得られる点、偏光子への接着性に優れる点から、Ｎ－ヒドロキシエチルアクリルアミド、Ｎ－アクリロイルモルホリンを好適に使用することができる。

また、本発明において使用する硬化性樹脂組成物は、一般式（２）で表される化合物以外に、重合性化合物として、他の単官能ラジカル重合性化合物を含有してもよい。単官能ラジカル重合性化合物としては、例えば、（メタ）アクリロイルオキシ基を有する各種の（メタ）アクリル酸誘導体が挙げられる。具体的には、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、２－メチル－２－ニトロプロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｓ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、ｔ－ペンチル（メタ）アクリレート、３－ペンチル（メタ）アクリレート、２，２－ジメチルブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、４－メチル－２－プロピルペンチル（メタ）アクリレート、ｎ－オクタデシル（メタ）アクリレートなどの（メタ）アクリル酸（炭素数１－２０）アルキルエステル類が挙げられる。

また、前記（メタ）アクリル酸誘導体としては、例えば、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、シクロペンチル（メタ）アクリレートなどのシクロアルキル（メタ）アクリレート；ベンジル（メタ）アクリレートなどのアラルキル（メタ）アクリレート；２－イソボルニル（メタ）アクリレート、２－ノルボルニルメチル（メタ）アクリレート、５－ノルボルネン－２－イル－メチル（メタ）アクリレート、３－メチル－２－ノルボルニルメチル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレ－ト、ジシクロペンテニルオキシエチル（メタ）アクリレ－ト、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレ－ト、などの多環式（メタ）アクリレート；２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－メトキシメトキシエチル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、エチルカルビトール（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、アルキルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレートなどのアルコキシ基またはフェノキシ基含有（メタ）アクリレート；などが挙げられる。これらのなかでも各種保護フィルムとの接着性に優れることから、ジシクロペンテニルオキシエチルアクリレ－ト、フェノキシエチルアクリレートが好ましい。

また、前記（メタ）アクリル酸誘導体としては、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、８－ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート、１０－ヒドロキシデシル（メタ）アクリレート、１２－ヒドロキシラウリル（メタ）アクリレートなどのヒドロキシアルキル（メタ）アクリレートや、［４－（ヒドロキシメチル）シクロヘキシル］メチルアクリレート、シクロヘキサンジメタノールモノ（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレートなどの水酸基含有（メタ）アクリレート；グリシジル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテルなどのエポキシ基含有（メタ）アクリレート；２，２，２－トリフルオロエチル（メタ）アクリレート、２，２，２－トリフルオロエチルエチル（メタ）アクリレート、テトラフルオロプロピル（メタ）アクリレート、ヘキサフルオロプロピル（メタ）アクリレート、オクタフルオロペンチル（メタ）アクリレート、ヘプタデカフルオロデシル（メタ）アクリレート、３－クロロ－２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートなどのハロゲン含有（メタ）アクリレート；ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレートなどのアルキルアミノアルキル（メタ）アクリレート；３－オキセタニルメチル（メタ）アクリレート、３－メチルーオキセタニルメチル（メタ）アクリレート、３－エチルーオキセタニルメチル（メタ）アクリレート、３－ブチルーオキセタニルメチル（メタ）アクリレート、３－ヘキシルーオキセタニルメチル（メタ）アクリレートなどのオキセタン基含有（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、ブチロラクトン（メタ）アクリレート、などの複素環を有する（メタ）アクリレートや、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコール（メタ）アクリル酸付加物、ｐ－フェニルフェノール（メタ）アクリレートなどが挙げられる。これらのなかでも、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピルアクリレートは各種保護フィルムとの接着性に優れるため好ましい。

また、単官能ラジカル重合性化合物としては、（メタ）アクリル酸、カルボキシエチルアクリレート、カルボキシペンチルアクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸、イソクロトン酸などのカルボキシル基含有モノマーが挙げられる。

また、単官能ラジカル重合性化合物としては、例えば、Ｎ－ビニルピロリドン、Ｎ－ビニル－ε－カプロラクタム、メチルビニルピロリドンなどのラクタム系ビニルモノマー；ビニルピリジン、ビニルピペリドン、ビニルピリミジン、ビニルピペラジン、ビニルピラジン、ビニルピロール、ビニルイミダゾール、ビニルオキサゾール、ビニルモルホリンなどの窒素含有複素環を有するビニル系モノマーなどが挙げられる。

また、単官能ラジカル重合性化合物としては、活性メチレン基を有するラジカル重合性化合物を用いることができる。活性メチレン基を有するラジカル重合性化合物は、末端または分子中に（メタ）アクリル基などの活性二重結合基を有し、かつ活性メチレン基を有する化合物である。活性メチレン基としては、例えばアセトアセチル基、アルコキシマロニル基、またはシアノアセチル基などが挙げられる。前記活性メチレン基がアセトアセチル基であることが好ましい。活性メチレン基を有するラジカル重合性化合物の具体例としては、例えば２－アセトアセトキシエチル（メタ）アクリレート、２－アセトアセトキシプロピル（メタ）アクリレート、２－アセトアセトキシ－１－メチルエチル（メタ）アクリレートなどのアセトアセトキシアルキル（メタ）アクリレート；２－エトキシマロニルオキシエチル（メタ）アクリレート、２－シアノアセトキシエチル（メタ）アクリレート、Ｎ－（２－シアノアセトキシエチル）アクリルアミド、Ｎ－（２－プロピオニルアセトキシブチル）アクリルアミド、Ｎ－（４－アセトアセトキシメチルベンジル）アクリルアミド、Ｎ－（２－アセトアセチルアミノエチル）アクリルアミドなどが挙げられる。活性メチレン基を有するラジカル重合性化合物は、アセトアセトキシアルキル（メタ）アクリレートであることが好ましい。

ラジカル重合硬化性樹脂組成物を構成する硬化性成分として二官能以上の多官能ラジカル重合性化合物を配合することができる。多官能ラジカル重合性化合物としては、例えば、多官能（メタ）アクリルアミド誘導体であるＮ，Ｎ‘－メチレンビス（メタ）アクリルアミド、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１０－デカンジオールジアクリレート、２－エチル－２－ブチルプロパンジオールジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡエチレンオキサイド付加物ジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡプロピレンオキサイド付加物ジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡジグリシジルエーテルジ（メタ）アクリレート、ネオぺンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリート、環状トリメチロールプロパンフォルマル（メタ）アクリレート、ジオキサングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ＥＯ変性ジグリセリンテトラ（メタ）アクリレートなどの（メタ）アクリル酸と多価アルコールとのエステル化物、９，９－ビス［４－（２－（メタ）アクリロイルオキシエトキシ）フェニル］フルオレンがあげられる。具体例としては、アロニックスＭ－２２０（東亞合成社製）、ライトアクリレート１，９ＮＤ－Ａ（共栄社化学社製）、ライトアクリレートＤＧＥ－４Ａ（共栄社化学社製）、ライトアクリレートＤＣＰ－Ａ（共栄社化学社製）、ＳＲ－５３１（Ｓａｒｔｏｍｅｒ社製）、ＣＤ－５３６（Ｓａｒｔｏｍｅｒ社製）などが好ましい。また必要に応じて、各種のエポキシ（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、ポリエステル（メタ）アクリレートや、各種の（メタ）アクリレート系モノマーなどが挙げられる。なお、多官能（メタ）アクリルアミド誘導体は、重合速度が速く生産性に優れる上、樹脂組成物を硬化物とした場合の架橋性に優れるため、硬化性樹脂組成物に含有させることが好ましい。

ラジカル重合性化合物は、位相差フィルムや光学フィルムとの接着性と、過酷な環境下における光学耐久性を両立させる観点から、単官能ラジカル重合性化合物と多官能ラジカル重合性化合物を併用することが好ましい。硬化性樹脂組成物中の単官能ラジカル重合性化合物の配合量は、５～７０質量％であることが好ましく、１０～５０質量％であることがより好ましい。硬化性樹脂組成物中の多官能ラジカル重合性化合物の配合量は、２０～９０質量％であることが好ましく、３０～８０質量％であることがより好ましい。

本発明においては、位相差フィルムと接する接着剤層を構成する硬化性樹脂組成物が、組成物の全量を１００質量％としたとき、位相差フィルムのＳＰ値との間のＳＰ値距離が０．５～１．５となるＳＰ値である重合性化合物を５～６０質量％含有するものであることが好ましい。位相差フィルムと接する接着剤層を構成する硬化性樹脂組成物が、位相差フィルムのＳＰ値との間のＳＰ値距離が０．５未満であるＳＰ値である重合性化合物を多く含む場合、位相差フィルムとのＳＰ値が近すぎて、位相差フィルムと接着剤層との間に、互いの成分が相溶した相溶層が形成されやすくなる。一方、位相差フィルムと接する接着剤層を構成する硬化性樹脂組成物が、位相差フィルムのＳＰ値との間のＳＰ値距離が１．５を超えるＳＰ値である重合性化合物を多く含む場合、位相差フィルムとのＳＰ値が遠すぎて、位相差フィルムと接着剤層との間で剥がれが発生するリスクが高まる。

本発明で使用する硬化性樹脂組成物は、下記一般式（１）：
で表される化合物（ただし、Ｘは反応性基であり、Ｙは分岐鎖を有してもよい炭素数１～１２のアルキレン基、または置換基を有してもよいフェニレン基であり、Ｒ^１およびＲ^２はそれぞれ独立に、水素原子、置換基を有してもよい、脂肪族炭化水素基、アリール基、またはヘテロ環基を表す）を含有してもよい。前記脂肪族炭化水素基としては、炭素数１～２０の置換基を有してもよい直鎖または分岐のアルキル基、炭素数３～２０の置換基を有してもよい環状アルキル基、炭素数２～２０のアルケニル基が挙げられ、アリール基としては、炭素数６～２０の置換基を有してもよいフェニル基、炭素数１０～２０の置換基を有してもよいナフチル基等が挙げられ、ヘテロ環基としては例えば、少なくとも一つのヘテロ原子を含む、置換基を有してもよい５員環または６員環の基が挙げられる。これらは互いに連結して環を形成してもよい。一般式（１）中、Ｒ^１およびＲ^２として好ましくは、水素原子、炭素数１～３の直鎖または分岐のアルキル基であり、最も好ましくは、水素原子である。

一般式（１）で表される化合物が有するＸは反応性基であって、硬化物層、特には接着剤層を構成する硬化性成分と反応し得る官能基であり、例えば、ヒドロキシル基、アミノ基、アルデヒド基、カルボキシル基、ビニル基、（メタ）アクリル基、スチリル基、（メタ）アクリルアミド基、ビニルエーテル基、エポキシ基、オキセタン基、α，β－不飽和カルボニル基、メルカプト基、ハロゲン基などが挙げられる。硬化物層、特には接着剤層を構成する硬化性樹脂組成物が活性エネルギー線硬化性である場合、反応性基Ｘは、ビニル基、（メタ）アクリル基、スチリル基、（メタ）アクリルアミド基、ビニルエーテル基、エポキシ基、オキセタン基およびメルカプト基からなる群より選択される少なくとも１種の反応性基であることが好ましく、硬化物層、特には接着剤層を構成する硬化性樹脂組成物がラジカル重合性である場合、反応性基Ｘは、（メタ）アクリル基、スチリル基および（メタ）アクリルアミド基からなる群より選択される少なくとも１種の反応性基であることが好ましく、一般式（１）で表される化合物が（メタ）アクリルアミド基を有する場合、反応性が高く、硬化物層、特には接着剤層中の硬化性成分との共重合率が高まるためより好ましい。また、（メタ）アクリルアミド基の極性が高く、接着性に優れるため本発明の効果を効率的に得られるという点からも好ましい。硬化物層、特には接着剤層を構成する硬化性樹脂組成物がカチオン重合性である場合、反応性基Ｘは、ヒドロキシル基、アミノ基、アルデヒド、カルボキシル基、ビニルエーテル基、エポキシ基、オキセタン基、メルカプト基から選ばれる少なくとも１つの官能基を有することが好ましく、特にエポキシ基を有する場合、得られる硬化物層、特には接着剤層と被着体との密着性に優れるため好ましく、ビニルエーテル基を有する場合、硬化性樹脂組成物の硬化性が優れるため好ましい。

一般式（１）で表される化合物の好ましい具体例としては、以下の化合物（１ａ）～（１ｄ）が挙げられる。なお、一般式（１ａ）および（１ｂ）中のＲ^３は水素原子またはメチル基である。

一般式（１）で表される化合物としては、前記例示した化合物以外にも、ヒドロキシエチルアクリルアミドとホウ酸のエステル、メチロールアクリルアミドとホウ酸のエステル、ヒドロキシエチルアクリレートとホウ酸のエステル、およびヒドロキシブチルアクリレートとホウ酸のエステルなど、（メタ）アクリレートとホウ酸とのエステルを例示可能である。

本発明においては、硬化性樹脂組成物が（メタ）アクリルモノマーを重合してなるアクリル系オリゴマーを含有してもよい。硬化性樹脂組成物中にアクリル系オリゴマーを含有することで、該組成物に活性エネルギー線を照射・硬化させる際の硬化収縮を低減し、接着剤層と、光学機能層および基材フィルムなどの被着体との界面応力を低減することができる。その結果、接着剤層と被着体との密着性の低下を抑制することができる。

活性エネルギー線硬化性樹脂組成物は、塗工時の作業性や均一性を考慮した場合、低粘度であることが好ましいため、（メタ）アクリルモノマーを重合してなるアクリル系オリゴマーも低粘度であることが好ましい。低粘度であって、かつ接着剤層の硬化収縮を防止できるアクリル系オリゴマーとしては、重量平均分子量（Ｍｗ）が１５０００以下のものが好ましく、１００００以下のものがより好ましく、５０００以下のものが特に好ましい。一方、硬化物層（接着剤層）の硬化収縮を十分に抑制するためには、アクリル系オリゴマーの重量平均分子量（Ｍｗ）が５００以上であることが好ましく、１０００以上であることがより好ましく、１５００以上であることが特に好ましい。アクリル系オリゴマーを構成する（メタ）アクリルモノマーとしては、具体的には例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、２－メチル－２－ニトロプロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、Ｓ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、ｔ－ペンチル（メタ）アクリレート、３－ペンチル（メタ）アクリレート、２，２－ジメチルブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、セチル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、４－メチル－２－プロピルペンチル（メタ）アクリレート、Ｎ－オクタデシル（メタ）アクリレートなどの（メタ）アクリル酸（炭素数１－２０）アルキルエステル類、さらに、例えば、シクロアルキル（メタ）アクリレート（例えば、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、シクロペンチル（メタ）アクリレートなど）、アラルキル（メタ）アクリレート（例えば、ベンジル（メタ）アクリレートなど）、多環式（メタ）アクリレート（例えば、２－イソボルニル（メタ）アクリレート、２－ノルボルニルメチル（メタ）アクリレート、５－ノルボルネン－２－イル－メチル（メタ）アクリレート、３－メチル－２－ノルボルニルメチル（メタ）アクリレートなど）、ヒドロキシル基含有（メタ）アクリル酸エステル類（例えば、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２，３－ジヒドロキシプロピルメチル－ブチル（メタ）メタクリレートなど）、アルコキシ基またはフェノキシ基含有（メタ）アクリル酸エステル類（２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－メトキシメトキシエチル（メタ）アクリレート、３－メトキシブチル（メタ）アクリレート、エチルカルビトール（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレートなど）、エポキシ基含有（メタ）アクリル酸エステル類（例えば、グリシジル（メタ）アクリレートなど）、ハロゲン含有（メタ）アクリル酸エステル類（例えば、２，２，２－トリフルオロエチル（メタ）アクリレート、２，２，２－トリフルオロエチルエチル（メタ）アクリレート、テトラフルオロプロピル（メタ）アクリレート、ヘキサフルオロプロピル（メタ）アクリレート、オクタフルオロペンチル（メタ）アクリレート、ヘプタデカフルオロデシル（メタ）アクリレートなど）、アルキルアミノアルキル（メタ）アクリレート（例えば、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレートなど）などが挙げられる。これら（メタ）アクリレートは、単独使用または２種類以上併用することができる。アクリル系オリゴマー（Ｅ）の具体例としては、東亞合成社製「ＡＲＵＦＯＮ」、綜研化学社製「アクトフロー」、ＢＡＳＦジャパン社製「ＪＯＮＣＲＹＬ」などが挙げられる。

本発明で使用する硬化性樹脂組成物は、シランカップリング剤を含有してもよい。シランカップリング剤の具体例としては、活性エネルギー線硬化性の化合物としてビニルトリクロルシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、２－（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ－スチリルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、３－アクリロキシプロピルトリメトキシシランなどが挙げられる。

好ましくは、２－（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３－グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３－グリシドキシプロピルトリエトキシシランである。

上記以外の活性エネルギー線硬化性ではないシランカップリング剤の具体例としては、３－ウレイドプロピルトリエトキシシラン、３－クロロプロピルトリメトキシシラン、３－メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、３－イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、イミダゾールシランなどが挙げられる。

本発明で使用する硬化性樹脂組成物は、光重合開始剤を含有することが好ましい。前記光重合開始剤の配合量は、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の全量を１００質量％としたとき、０．１～１０質量％含有するものであることが好ましく、０．５～７質量％含有するものであることがより好ましい。

光重合開始剤は、活性エネルギー線によって適宜に選択される。紫外線または可視光線により硬化させる場合には紫外線または可視光線開裂の光重合開始剤が用いられる。前記光重合開始剤としては、例えば、ベンジル、ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸、３，３’－ジメチル－４－メトキシベンゾフェノンなどのベンゾフェノン系化合物；４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル（２－ヒドロキシ－２－プロピル）ケトン、α－ヒドロキシ－α，α’－ジメチルアセトフェノン、２－メチル－２－ヒドロキシプロピオフェノン、α－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンなどの芳香族ケトン化合物；メトキシアセトフェノン、２，２－ジメトキシ－２－フェニルアセトフエノン、２，２－ジエトキシアセトフェノン、２－メチル－１－［４－（メチルチオ）－フェニル］－２－モルホリノプロパン－１などのアセトフェノン系化合物；べンゾインメチルエーテル、べンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、べンゾインブチルエーテル、アニソインメチルエーテルなどのベンゾインエーテル系化合物；ベンジルジメチルケタールなどの芳香族ケタール系化合物；２－ナフタレンスルホニルクロリドなどの芳香族スルホニルクロリド系化合物；１－フェノン－１，１-プロパンジオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）オキシムなどの光活性オキシム系化合物；チオキサンソン、２－クロロチオキサンソン、２－メチルチオキサンソン、２，４－ジメチルチオキサンソン、イソプロピルチオキサンソン、２，４－ジクロロチオキサンソン、２，４－ジエチルチオキサンソン、２，４－ジイソプロピルチオキサンソン、ドデシルチオキサントンなどのチオキサンソン系化合物；カンファーキノン；ハロゲン化ケトン；アシルホスフィノキシド；アシルホスフォナートなどがあげられる。

また、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物を可視光線硬化型で用いる場合には、特に３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光重合開始剤を用いることが好ましい。３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光重合開始剤については後述する。

前記光重合開始剤としては、下記一般式（３）で表される化合物；
（式中、Ｒ^７およびＲ^８は－Ｈ、－ＣＨ_２ＣＨ_３、－ｉＰｒまたはＣｌを示し、Ｒ^７およびＲ^８は同一または異なっても良い）を単独で使用するか、あるいは一般式（３）で表される化合物と後述する３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光重合開始剤とを併用することが好ましい。一般式（３）で表される化合物を使用した場合、３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光重合開始剤を単独で使用した場合に比べて接着性に優れる。一般式（３）で表される化合物の中でも、Ｒ^７およびＲ^８が－ＣＨ_２ＣＨ_３であるジエチルチオキサントンが特に好ましい。活性エネルギー線硬化性樹脂組成物中の一般式（３）で表される化合物の配合量は、硬化性樹脂組成物の全量を１００質量％としたとき、０．１～４質量％含有するものであることが好ましく、０．５～３質量％含有するものであることがより好ましい。

また、必要に応じて重合開始助剤を添加することが好ましい。重合開始助剤としては、トリエチルアミン、ジエチルアミン、Ｎ－メチルジエタノールアミン、エタノールアミン、４－ジメチルアミノ安息香酸、４－ジメチルアミノ安息香酸メチル、４－ジメチルアミノ安息香酸エチル、４－ジメチルアミノ安息香酸イソアミルなどが挙げられ、４－ジメチルアミノ安息香酸エチルが特に好ましい。重合開始助剤を使用する場合、その添加量は、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物の全量を１００質量％としたとき、０．１～３質量％含有するものであることが好ましく、０．３～１質量％含有するものであることがより好ましい。

また、必要に応じて公知の光重合開始剤を併用することができる。ＵＶ吸収能を有する光学機能層および基材フィルムは、３８０ｎｍ以下の光を透過しないため、光重合開始剤としては、３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光重合開始剤を使用することが好ましい。具体的には、２－メチル－１－（４－メチルチオフェニル）－２－モルフォリノプロパン－１－オン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－ブタノン－１、２－（ジメチルアミノ）－２－［（４－メチルフェニル）メチル］－１－［４－（４－モルホリニル）フェニル］－１－ブタノン、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５－２，４－シクロペンタジエン－１－イル）－ビス（２，６－ジフルオロ－３－（１Ｈ－ピロール－１－イル）－フェニル）チタニウムなどが挙げられる。

本発明で使用する硬化性樹脂組成物は、カチオン重合硬化性樹脂組成物であってもよい。カチオン重合硬化性樹脂組成物に使用されるカチオン重合性化合物としては、分子内にカチオン重合性官能基を１つ有する単官能カチオン重合性化合物と、分子内にカチオン重合性官能基を２つ以上有する多官能カチオン重合性化合物とに分類される。単官能カチオン重合性化合物は比較的液粘度が低いため、カチオン重合硬化性樹脂組成物に含有させることで液粘度を低下させることができる。また、単官能カチオン重合性化合物は各種機能を発現させる官能基を有している場合が多く、カチオン重合硬化性樹脂組成物に含有させることで、カチオン重合硬化性樹脂組成物及び／又はカチオン重合硬化性樹脂組成物の硬化物に各種機能を発現させることができる。多官能カチオン重合性化合物は、カチオン重合硬化性樹脂組成物の硬化物を３次元架橋させることができるため、カチオン重合硬化性樹脂組成物に含有させることが好ましい。単官能カチオン重合性化合物と多官能カチオン重合性化合物の比は、単官能カチオン重合性化合物１００質量％に対して、多官能カチオン重合性化合物を１０質量％から１０００質量％の範囲で混合することが好ましい。カチオン重合性官能基としては、エポキシ基やオキセタニル基、ビニルエーテル基が挙げられる。エポキシ基を有する化合物としては、脂肪族エポキシ化合物、脂環式エポキシ化合物、芳香族エポキシ化合物が挙げられ、本発明のカチオン重合性樹脂組成物としては、硬化性や接着性に優れることから、脂環式エポキシ化合物を含有することが特に好ましい。脂環式エポキシ化合物としては、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、３，４－エポキシシクロヘキシルメチル－３，４－エポキシシクロヘキサンカルボキシレートのカプロラクトン変性物やトリメチルカプロラクトン変性物やバレロラクトン変性物等が挙げられ、具体的には、セロキサイド２０２１、セロキサイド２０２１Ａ、セロキサイド２０２１Ｐ、セロキサイド２０８１、セロキサイド２０８３、セロキサイド２０８５（以上、ダイセル化学工業（株製）、サイラキュアＵＶＲ－６１０５、サイラキュアＵＶＲ－６１０７、サイラキュア３０、Ｒ－６１１０（以上、ダウ・ケミカル日本（株）製）等が挙げられる。オキセタニル基を有する化合物は、カチオン重合性樹脂組成物の硬化性を改善したり、該組成物の液粘度を低下させる効果があるため、含有させることが好ましい。オキセタニル基を有する化合物としては、３－エチル－３－ヒドロキシメチルオキセタン、１，４－ビス［（３－エチル－３－オキセタニル）メトキシメチル］ベンゼン、３－エチル－３－（フェノキシメチル）オキセタン、ジ［（３－エチル－３－オキセタニル）メチル］エーテル、３－エチル－３－（２－エチルヘキシロキシメチル）オキセタン、フェノールノボラックオキセタンなどが挙げられ、アロンオキセタンＯＸＴ－１０１、アロンオキセタンＯＸＴ－１２１、アロンオキセタンＯＸＴ－２１１、アロンオキセタンＯＸＴ－２２１、アロンオキセタンＯＸＴ－２１２（以上、東亞合成社製）等が市販されている。ビニルエーテル基を有する化合物は、カチオン重合性樹脂組成物の硬化性を改善したり、該組成物の液粘度を低下させる効果があるため、含有させることが好ましい。ビニルエーテル基を有する化合物としては、２－ヒドロキシエチルビニルエーテル、ジエチレングリコールモノビニルエーテル、４－ヒドロキシブチルビニルエーテル、ジエチレングリコールものビニルエーテル、トリエチレングリコールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールモノビニルエーテル、トリシクロデカンビニルエーテル、シクロヘキシルビニルエーテル、メトキシエチルビニルエーテル、エトキシエチルビニルエーテル、ペンタエリスリトール型テトラビニルエーテル等が挙げられる。

カチオン重合硬化性樹脂組成物は、硬化性成分として以上説明したエポキシ基を有する化合物、オキセタニル基を有する化合物、ビニルエーテル基を有する化合物から選ばれる少なくとも１つの化合物を含有し、これらはいずれもカチオン重合により硬化するものであることから、光カチオン重合開始剤が配合される。この光カチオン重合開始剤は、可視光線、紫外線、Ｘ線、電子線などの活性エネルギー線の照射によって、カチオン種又はルイス酸を発生し、エポキシ基やオキセタニル基の重合反応を開始する。光カチオン重合開始剤としては、後述の光酸発生剤が好適に使用される。またカチオン重合性樹脂組成物を可視光線硬化性で用いる場合には、特に３８０ｎｍ以上の光に対して高感度な光カチオン重合開始剤を用いることが好ましいが、光カチオン重合開始剤は一般に、３００ｎｍ付近またはそれより短い波長域に極大吸収を示す化合物であるため、それより長い波長域、具体的には３８０ｎｍより長い波長の光に極大吸収を示す光増感剤を配合することで、この付近の波長の光に感応し、光カチオン重合開始剤からのカチオン種または酸の発生を促進させることができる。光増感剤としては、例えば、アントラセン化合物、ピレン化合物、カルボニル化合物、有機硫黄化合物、過硫化物、レドックス系化合物、アゾおよびジアゾ化合物、ハロゲン化合物、光還元性色素等が挙げられ、これらは、２種類以上を混合して使用してもよい。特にアントラセン化合物は、光増感効果に優れるため好ましく、具体的にはアントラキュアＵＶＳ－１３３１、アントラキュアＵＶＳ－１２２１（川崎化成社製）が挙げられる。光増感剤の含有量は、０．１質量％～５質量％であることが好ましく、０．５質量％～３質量％であることがより好ましい。

本発明においては、活性エネルギー線硬化性樹脂組成物が、光酸発生剤を含有してもよい。活性エネルギー線硬化性樹脂組成物が光酸発生剤を含有する場合、光酸発生剤を含有しない場合に比べて、接着剤層の耐水性および耐久性を飛躍的に向上することができる。光酸発生剤は、下記一般式（４）で表すことができる。

一般式（４）
（ただし、Ｌ^＋は、任意のオニウムカチオンを表す。また、Ｘ^－は、ＰＦ６_６ ^－、ＳｂＦ_６ ^－、ＡｓＦ_６ ^－、ＳｂＣｌ_６ ^－、ＢｉＣｌ_５ ^－、ＳｎＣｌ_６ ^－、ＣｌＯ_４ ^－、ジチオカルバメートアニオン、ＳＣＮ－よりからなる群より選択されるカウンターアニオンを表す。）

次に、一般式（４）中のカウンターアニオンＸ^－について説明する。

一般式（４）中のカウンターアニオンＸ^－は原理的に特に限定されるものではないが、非求核性アニオンが好ましい。カウンターアニオンＸ^－が非求核性アニオンの場合、分子内に共存するカチオンや併用される各種材料における求核反応が起こりにくいため、結果として一般式（４）で表記される光酸発生剤自身やそれを用いた組成物の経時安定性を向上させることが可能である。ここでいう非求核性アニオンとは、求核反応を起こす能力が低いアニオンを指す。このようなアニオンとしては、ＰＦ_６ ^－、ＳｂＦ_６ ^－、ＡｓＦ_６ ^－、ＳｂＣｌ_６ ^－、ＢｉＣｌ_５ ^－、ＳｎＣｌ_６ ^－、ＣｌＯ_４ ^－、Ｂ（Ｃ_６Ｈ_５）_４ ^－、ジチオカルバメートアニオン、ＳＣＮ^－などが挙げられる。

具体的には、「サイラキュアーＵＶＩ－６９９２」、「サイラキュアーＵＶＩ－６９７４」（以上、ダウ・ケミカル日本株式会社製）、「アデカオプトマーＳＰ１５０」、「アデカオプトマーＳＰ１５２」、「アデカオプトマーＳＰ１７０」、「アデカオプトマーＳＰ１７２」（以上、株式会社ＡＤＥＫＡ製）、「Ｏｍｎｉｃａｔ２５０」（ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ Ｂ．Ｖ．社製）、「ＣＩ－５１０２」、「ＣＩ－２８５５」（以上、日本曹達社製）、「サンエイドＳＩ－６０Ｌ」、「サンエイドＳＩ－８０Ｌ」、「サンエイドＳＩ－１００Ｌ」、「サンエイドＳＩ－１１０Ｌ」、「サンエイドＳＩ－１８０Ｌ」（以上、三新化学社製）、「ＩＫ－１」、「ＣＰＩ－１００Ｐ」、「ＣＰＩ－１０１Ａ」、「ＣＰＩ－１１０Ｐ」、「ＣＰＩ－２００Ｋ」、「ＣＰＩ－２１０Ｓ」、「ＣＰＩ－３１０Ｂ」、「ＣＰＩ－４１０Ｂ」、「ＣＰＩ－４１０Ｓ」（以上、サンアプロ株式会社製）、「ＷＰＩ－０６９」、「ＷＰＩ－１１３」、「ＷＰＩ－１１６」、「ＷＰＩ－０４１」、「ＷＰＩ－０４４」、「ＷＰＩ－０５４」、「ＷＰＩ－０５５」、「ＷＰＡＧ－２８１」、「ＷＰＡＧ－５６７」、「ＷＰＡＧ－５９６」（以上、富士フイルム和光純薬社製）が本発明の光酸発生剤の好ましい具体例として挙げられる。

本発明に係る積層光学フィルムが備える硬化物層（接着剤層）の厚みは、課題解決の観点から、０．１μｍ以上、５μｍ以下であることが好ましい。

本発明に係る積層光学フィルムは、例えば下記の製造方法により製造可能である。

位相差フィルムの少なくとも一方の面に接着剤層を介して光学フィルムが積層された積層光学フィルムの製造方法であって、前記接着剤層は、少なくとも重合性化合物を含有する硬化性樹脂組成物の硬化物層であり、位相差フィルムの貼合面および光学フィルムの貼合面のいずれか一方または両方に前記硬化性樹脂組成物を塗工する塗工工程と、位相差フィルムおよび光学フィルムを貼り合わせる貼合工程と、位相差フィルム面側または光学フィルム面側から活性エネルギー線を照射して、硬化性樹脂組成物を硬化させることにより得られた接着剤層を介して、位相差フィルムおよび光学フィルムを接着させる接着工程とを含み、
前記接着剤層は、１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ｂ、１１０℃－８５％湿度の環境下に３６時間放置後に１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ａとしたとき、ＬｏｇＥ_ａ＞ＬｏｇＥ_ｂの関係を満足するものであることを特徴とする積層光学フィルムの製造方法。以下、各工程について説明する。

硬化性樹脂組成物を塗工する方法としては、組成物の粘度や目的とする厚みによって適宜選択され、例えば、リバースコーター、グラビアコーター（ダイレクト，リバースやオフセット）、バーリバースコーター、ロールコーター、ダイコーター、バーコーター、ロッドコーターなどが挙げられる。硬化性樹脂組成物の粘度は３～１００ｍＰａ・ｓであることが好ましく、より好ましくは５～５０ｍＰａ・ｓであり、最も好ましくは１０～３０ｍＰａ・ｓである。組成物の粘度が高い場合、塗工後の表面平滑性が乏しく外観不良が発生するため好ましくない。このため、各組成物を加熱または冷却して好ましい範囲の粘度に調整して塗布することができる。

なお位相差フィルムおよび／または光学フィルムは、塗工工程前に表面改質処理を行ってもよい。表面改質処理としては、コロナ処理、プラズマ処理、イトロ処理などの処理が挙げられ、特にコロナ処理であることが好ましい。コロナ処理を行うことで位相差フィルムおよび／または光学フィルム表面にカルボニル基やアミノ基などの反応性官能基が生成し、接着剤層との密着性が向上する。また、アッシング効果により表面の異物が除去されたり、表面の凹凸が軽減されたりして、外観特性に優れる積層光学フィルムを作成することができる。

上記のように塗工した硬化性樹脂組成物を介して、位相差フィルムと光学フィルムとをロールラミネーターなどを使用して貼り合わせる（貼合工程）。

位相差フィルムおよび光学フィルムを貼り合わせた後に、活性エネルギー線（電子線、紫外線、可視光線など）を照射し、硬化性樹脂組成物を硬化して接着剤層を形成する。活性エネルギー線（電子線、紫外線、可視光線など）の照射方向は、任意の適切な方向から照射することができる。

電子線を照射する場合の照射条件は、上記硬化性樹脂組成物を硬化し得る条件であれば、任意の適切な条件を採用できる。例えば、電子線照射は、加速電圧が好ましくは５ｋＶ～３００ｋＶであり、さらに好ましくは１０ｋＶ～２５０ｋＶである。加速電圧が５ｋＶ未満の場合、電子線が接着剤まで届かず硬化不足となるおそれがあり、加速電圧が３００ｋＶを超えると、試料を通る浸透力が強すぎて、偏光子および透明保護フィルムにダメージを与えるおそれがある。照射線量としては、５～１００ｋＧｙ、さらに好ましくは１０～７５ｋＧｙである。照射線量が５ｋＧｙ未満の場合は、接着剤が硬化不足となり、１００ｋＧｙを超えると、光学機能層および基材フィルムにダメージを与え、機械的強度の低下や黄変を生じ、所定の光学特性を得ることができない。

電子線照射は、通常、不活性ガス中で照射を行うが、必要であれば大気中や酸素を少し導入した条件で行ってもよい。偏光子および透明保護フィルムの材料によるが、酸素を適宜導入することによって、最初に電子線があたる光学機能層および基材フィルム面にあえて酸素阻害を生じさせ、偏光子および透明保護フィルムへのダメージを防ぐことができ、接着剤にのみ効率的に電子線を照射させることができる。

本発明に係る積層光学フィルムを製造する場合、活性エネルギー線として、波長範囲３８０ｎｍ～４５０ｎｍの可視光線を含むもの、特には波長範囲３８０ｎｍ～４５０ｎｍの可視光線の照射量が最も多い活性エネルギー線を使用することが好ましい。紫外線、可視光線を使用する場合であって、紫外線吸収能を付与した透明保護フィルム（紫外線不透過型透明保護フィルム）を使用する場合、およそ３８０ｎｍより短波長の光を吸収するため、３８０ｎｍより短波長の光は硬化性樹脂組成物に到達せず、その重合反応に寄与しない。さらに、位相差フィルムまたは透明保護フィルム（光学フィルム）によって吸収された３８０ｎｍより短波長の光は熱に変換され、位相差フィルムまたは透明保護フィルム（光学フィルム）自体が発熱し、積層光学フィルムのカール・シワなど不良の原因となる。そのため、本発明において紫外線、可視光線を採用する場合、活性エネルギー線発生装置として３８０ｎｍより短波長の光を発光しない装置を使用することが好ましく、より具体的には、波長範囲３８０～４４０ｎｍの積算照度と波長範囲２５０～３７０ｎｍの積算照度との比が１００：０～１００：５０であることが好ましく、１００：０～１００：４０であることがより好ましい。本発明に係る偏光フィルムを製造する場合、活性エネルギー線としては、ガリウム封入メタルハライドランプ、波長範囲３８０～４４０ｎｍを発光するＬＥＤ光源が好ましい。あるいは、低圧水銀灯、中圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、白熱電球、キセノンランプ、ハロゲンランプ、カーボンアーク灯、メタルハライドランプ、蛍光灯、タングステンランプ、ガリウムランプ、エキシマレーザーまたは太陽光などの紫外線と可視光線を含む光源を使用することができ、バンドパスフィルターを用いて３８０ｎｍより短波長の紫外線を遮断して用いることもできる。位相差フィルムと光学フィルムとの間の接着剤層の接着性能を高めつつ、積層光学フィルムのカールを防止するためには、ガリウム封入メタルハライドランプを使用し、かつ３８０ｎｍより短波長の光を遮断可能なバンドパスフィルターを介して得られた活性エネルギー線、またはＬＥＤ光源を使用して得られる波長４０５ｎｍの活性エネルギー線を使用することが好ましい。

本発明に係る積層光学フィルムを連続ラインで製造する場合、ライン速度は、硬化性樹脂組成物の硬化時間によるが、好ましくは１～５００ｍ／ｍｉｎ、より好ましくは５～３００ｍ／ｍｉｎ、さらに好ましくは１０～１００ｍ／ｍｉｎである。ライン速度が小さすぎる場合は、生産性が乏しい、あるいは位相差フィルムと光学フィルムへのダメージが大きすぎ、耐久性試験などに耐え得る積層光学フィルムが作製できない。ライン速度が大きすぎる場合は、硬化性樹脂組成物の硬化が不十分となり、目的とする接着性が得られない場合がある。

前述した積層光学フィルムには、液晶セルなどの他部材と接着するための粘着層を設けることもできる。粘着層を形成する粘着剤は特に制限されないが、例えばアクリル系重合体、シリコーン系ポリマー、ポリエステル、ポリウレタン、ポリアミド、ポリエーテル、フッ素系やゴム系などのポリマーをベースポリマーとするものを適宜に選択して用いることができる。特に、アクリル系粘着剤の如く光学的透明性に優れ、適度な濡れ性と凝集性と接着性の粘着特性を示して、耐候性や耐熱性などに優れるものが好ましく用いうる。

粘着層は、異なる組成または種類などのものの重畳層として偏光フィルムや光学フィルムの片面または両面に設けることもできる。また両面に設ける場合に、偏光フィルムや光学フィルムの表裏において異なる組成や種類や厚みなどの粘着層とすることもできる。粘着層の厚みは、使用目的や接着力などに応じて適宜に決定でき、一般には１～５００μｍであり、１～２００μｍが好ましく、特に１～１００μｍが好ましい。

粘着層の露出面に対しては、実用に供するまでの間、その汚染防止などを目的にセパレータが仮着されてカバーされる。これにより、通例の取扱状態で粘着層に接触することを防止できる。セパレータとしては、上記厚み条件を除き、例えばプラスチックフィルム、ゴムシート、紙、布、不織布、ネット、発泡シートや金属箔、それらのラミネート体などの適宜な薄葉体を、必要に応じシリコーン系や長鎖アルキル系、フッ素系や硫化モリブデンなどの適宜な剥離剤でコート処理したものなどの、従来に準じた適宜なものを用いうる。

本発明の積層光学フィルムは液晶表示装置などの各種装置の形成などに好ましく用いることができる。液晶表示装置の形成は、従来に準じて行いうる。すなわち液晶表示装置は一般に、液晶セルと積層光学フィルム、および必要に応じての照明システムなどの構成部品を適宜に組立てて駆動回路を組込むことなどにより形成されるが、本発明においては本発明による積層光学フィルムを用いる点を除いて特に限定はなく、従来に準じうる。液晶セルについても、例えばＴＮ型やＳＴＮ型、π型などの任意なタイプのものを用いうる。

液晶セルの片側または両側に光学積層体を配置した液晶表示装置や、照明システムにバックライトあるいは反射板を用いたものなどの適宜な液晶表示装置を形成することができる。その場合、本発明による光学積層体は液晶セルの片側または両側に設置することができる。両側に光学積層体を設ける場合、それらは同じものであってもよいし、異なるものであってもよい。さらに、液晶表示装置の形成に際しては、例えば拡散板、アンチグレア層、反射防止膜、保護板、プリズムアレイ、レンズアレイシート、光拡散板、バックライトなどの適宜な部品を適宜な位置に１層または２層以上配置することができる。

以下に、本発明の実施例を記載するが、本発明の実施形態はこれらに限定されない。

（位相差フィルムの「ＨｉｌｄｅｂｒａｎｄのＳＰ値」の算出方法）
位相差フィルムを、溶解度の異なる１４種の溶媒、水、アセトン、シクロペンタノン、イソプロピルアルコール、エタノール、メタノール、トルエン、ｐ－キシレン、シクロヘキサン、ｎ－ヘキサン、酢酸エチル、トリクロロベンゼン、アニソールおよびそれらの混合溶媒に、１０分間浸漬した。１０分間浸漬後の透明保護フィルムの様子を（１）溶解、（２）膨潤、（３）不溶の３段階に分類した。こうして得られた各溶媒への溶解度の情報を元にＨａｎｓｅｎ Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ Ｐａｒａｍｅｔｅｒ ｉｎ Ｐｒａｃｔｉｃｅ（ＨＳＰｉＰ）ｖｅｒ．４．１．０７（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｈａｎｓｅｎ－ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ．ｃｏｍ／ｉｎｄｅｘ．ｐｈｐ）を使用し、位相差フィルムの「ＨａｎｓｅｎのＳＰ値」の３つのパラメータ（「δｄ」、「δｐ」、「δｈ」）を計算し、以下の式：
δｔ＝（（δｄ）^２＋（δｐ）^２＋（δｈ）^２）^１／２
に代入することにより、位相差フィルムの「ＨｉｌｄｅｂｒａｎｄのＳＰ値」δｔを計算した。

（重合性化合物の「ＨｉｌｄｅｂｒａｎｄのＳＰ値」の算出方法）
上記ＨＳＰｉＰを使用し、重合性化合物の「ＨａｎｓｅｎのＳＰ値」の３つのパラメータ（「δｄ」、「δｐ」、「δｈ」）を計算し、同様に以下の式：
δｔ＝（（δｄ）^２＋（δｐ）^２＋（δｈ）^２）^１／２
に代入することにより、重合性化合物の「ＨｉｌｄｅｂｒａｎｄのＳＰ値」δｔを計算した。

（位相差フィルムのＳＰ値と重合性化合物ＳＰ値との間のＳＰ値距離の算出方法）
上記の計算方法で、位相差フィルムおよび重合性化合物の「ＨｉｌｄｅｂｒａｎｄのＳＰ値」を計算し、両者の差の絶対値を位相差フィルムのＳＰ値と重合性化合物のＳＰ値との間のＳＰ値距離とした。

位相差フィルムの「ＨａｎｓｅｎのＳＰ値」の３つのパラメータ（「δｄ」、「δｐ」、「δｈ」）および「ＨｉｌｄｅｂｒａｎｄのＳＰ値」δｔ、重合性化合物の「ＨａｎｓｅｎのＳＰ値」の３つのパラメータ（「δｄ」、「δｐ」、「δｈ」）および「ＨｉｌｄｅｂｒａｎｄのＳＰ値」δｔ、ならびに位相差フィルムのＳＰ値と重合性化合物ＳＰ値との間のＳＰ値距離を表１に示す。

＜位相差フィルム＞
まず、ポリエステルカーボネート系樹脂を製造し、次いでフィルム成形することにより、位相差フィルムを製造した。
（ポリエステルカーボネート系樹脂の重合）
撹拌翼および１００℃ に制御された還流冷却器を具備した縦型反応器２器からなるバッチ重合装置を用いて重合を行った。ビス［９－（２－フェノキシカルボニルエチル）フルオレン－９－イル］メタン２９．６０質量部（０．０４６ｍｏｌ）、イソソルビド（ＩＳＢ）２９．２１質量部（０．２００ｍｏｌ）、スピログリコール（ＳＰＧ）４２．２８質量部（０．１３９ｍｏｌ）、ジフェニルカーボネート（ＤＰＣ）６３．７７質量部（０．２９８ｍｏｌ）および触媒として酢酸カルシウム１水和物１．１９×１０^－２質量部（６．７８×１０^－５ｍｏｌ）を仕込んだ。反応器内を減圧窒素置換した後、熱媒で加温を行い、内温が１００℃になった時点で撹拌を開始した。昇温開始４０分後に内温を２２０℃に到達させ、この温度を保持するように制御すると同時に減圧を開始し、２２０℃に到達してから９０分で１３．３ｋＰａにした。重合反応とともに副生するフェノール蒸気を１００℃の還流冷却器に導き、フェノール蒸気中に若干量含まれるモノマー成分を反応器に戻し、凝縮しないフェノール蒸気は４５℃の凝縮器に導いて回収した。第１反応器に窒素を導入して一旦大気圧まで復圧させた後、第１反応器内のオリゴマー化された反応液を第２反応器に移した。次いで、第２反応器内の昇温および減圧を開始して、５０分で内温２４０℃ 、圧力０．２ｋＰａにした。その後、所定の攪拌動力となるまで重合を進行させた。所定動力に到達した時点で反応器に窒素を導入して復圧し、生成したポリエステルカーボネート系樹脂を水中に押し出し、ストランドをカッティングしてペレットを得た。
（位相差フィルムの作製）
得られたポリエステルカーボネート系樹脂（ペレット）を８０℃で５時間真空乾燥をした後、単軸押出機（東芝機械社製、シリンダー設定温度：２５０℃）、Ｔダイ（幅２００ｍｍ、設定温度：２５０℃）、チルロール（設定温度：１２０～１３０℃）および巻取機を備えたフィルム製膜装置を用いて、厚み１３０μｍの長尺状の樹脂フィルムを作製した。得られた長尺状の樹脂フィルムを、所定の位相差が得られるように調整しながら延伸し、厚み４８μｍの位相差フィルムを得た。延伸条件は、幅方向に、延伸温度１４３℃、延伸倍率２．８倍であった。得られた位相差フィルムのＲｅ（５５０）は１４１ｎｍであり、Ｒｅ（４５０）／Ｒｅ（５５０）は０．８６であり、Ｎｚ係数は１．１２であった。また、得られた位相差フィルムのＳＰ値は２２．５（ｃａｌ／ｍｏｌ）^{（１／２）}であった。

＜光学フィルム＞
［製造例：光学フィルムとしての第２の位相差層を構成する液晶配向固化層の作製］
下記化学式（Ｉ）（式中の数字６５および３５はモノマーユニットのモル％を示し、便宜的にブロックポリマー体で表している：重量平均分子量５０００）で示される側鎖型液晶ポリマー２０重量部、ネマチック液晶相を示す重合性液晶（ＢＡＳＦ社製： 商品名ＰａｌｉｏｃｏｌｏｒＬＣ２４２）８０重量部および光重合開始剤（ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ Ｂ．Ｖ．社製：商品名Ｏｍｎｉｒａｄ９０７）５重量部をシクロペンタノン２００重量部に溶解して液晶塗工液を調製した。そして、垂直配向処理を施したＰＥＴ基材に当該塗工液をバーコーターにより塗工した後、８０℃で４分間加熱乾燥することによって液晶を配向させた。この液晶層に紫外線を照射し、液晶層を硬化させることにより、ｎｚ＞ｎｘ＝ｎｙの屈折率特性を示す第２の位相差層（厚み３μｍ）を基材上に形成した。

＜活性エネルギー線＞
活性エネルギー線として、可視光線（ガリウム封入メタルハライドランプ） 照射装置：ヘレウス社製Ｌｉｇｈｔ ＨＡＭＭＥＲ１０ バルブ：Ｖバルブ ピーク照度：１６００ｍＷ／ｃｍ^２、積算照射量１０００／ｍＪ／ｃｍ^２（波長３８０～４４０ｎｍ）を使用した。なお、可視光線の照度は、Ｐｏｗｅｒ Ｐｕｃｋ ２（ＥＩＴ社製、ＵＶＶの測定値）を使用して測定した。

（硬化性樹脂組成物の調整）
表１の配合に従い、実施例１～３および比較例１～３の硬化性樹脂組成物を調製した。表中の数値は各組成物全量を１００質量％としたときの重量％を示す。

硬化性樹脂組成物を構成する各材料を以下に示す。
（重合性化合物）
・４－ヒドロキシブチルアクリレート：商品名「４ＨＢＡ」、ＳＰ値＝２０．９（ｃａｌ／ｍｏｌ）^{（１／２）}、大阪有機化学工業社製
・トリプロピレングリコールジアクリレート：商品名「アロニックスＭ－２２０」、ＳＰ値＝１７．５（ｃａｌ／ｍｏｌ）^{（１／２）}、東亞合成社製
・イソシアヌル酸ＥＯ変性ジおよびトリアクリレート：商品名「アロニックスＭ－３１５」、ＳＰ値＝２１．８（ｃａｌ／ｍｏｌ）^{（１／２）}、東亞合成社製
・トリメチロルプロパントリアクリレート：商品名「ライトアクリレートＴＭＰ－Ａ」、ＳＰ値＝１７．４（ｃａｌ／ｍｏｌ）^{（１／２）}、共栄社化学社製
・ラウリルアクリレート：商品名「ライトアクリレートＬ－Ａ」、ＳＰ値＝１６．５（ｃａｌ／ｍｏｌ）^{（１／２）}、共栄社化学社製
・Ｎ－アクリロイルモルホリン：商品名「ＡＣＭＯ」、ＳＰ値＝２２．４（ｃａｌ／ｍｏｌ）^{（１／２）}、興人社製
・ジメチロール－トリシクロデカンジアクリレート：商品名「ライトアクリレートＤＣＰ－Ａ」、ＳＰ値＝１８．０（ｃａｌ／ｍｏｌ）^{（１／２）}、共栄社化学社製
（その他の成分）
・アクリル系オリゴマー（（メタ）アクリルモノマーを重合してなるアクリル系オリゴマー）：商品名「ＡＲＵＦＯＮ ＵＰ－１１９０」、東亞合成社製
（開始剤）
・ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキサイド：商品名「Ｏｍｎｉｒａｄ ８１９」、ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ Ｂ．Ｖ．社製
・１－ヒドロキシシクロヘキシル－フェニルケトン：商品名「Ｏｍｎｉｒａｄ １８４」、ＩＧＭ Ｒｅｓｉｎｓ Ｂ．Ｖ．社製

（積層光学フィルムの製造）
実施例１～３および比較例１～３
ＭＣＤコーター（富士機械社製）（セル形状：ハニカム、グラビアロール線数：１０００本／ｉｎｃｈ、回転速度１４０％／対ライン速）を用いて、位相差フィルムの貼合面に、表２に記載の硬化性樹脂組成物を塗工した（塗工工程）。次に位相差フィルムとＰＥＴ基材上に形成された第２の位相差層の位相差層面とをそれぞれ塗工面側からロール機で貼り合わせた（貼合工程）。その後、貼り合わせた第２の位相差層側から、活性エネルギー線照射装置により上記可視光線を照射して、硬化性樹脂組成物を硬化させることにより得られた接着剤層を介して、位相差フィルムおよび光学フィルム（第２の位相差層）を接着させた。次いで、第２の位相差層からＰＥＴ基材を剥離し、積層光学フィルムを得た。

＜接着剤層の貯蔵弾性率評価＞
１１０℃で測定した、積層光学フィルムが備える接着剤層の貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ｂ、および１１０℃－８５％湿度の環境下に３６時間放置後に１１０℃で測定した、積層光学フィルムが備える接着剤層の貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ａは、以下の方法により評価した。

まず、ガラス板（松波硝子工業社製、アルカリガラス）の全面に、両面接着テープ （日東電工社製、Ｎｏ．５６１０）を用いて、シクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）フィルム（日本ゼオン製、ＺＦ１４、５０μｍ）を貼り合わせたもの（以下、「フィルムモールド」という）を２枚用意した。つぎに、一方のフィルムモールドのＣＯＰフィルム面側に両面接着テープ（日東電工社製、Ｎｏ．５６１０）を一定の間隔を空けて貼り付け、もう片方のフィルムモールドをＣＯＰフィルム面側から貼合わせることにより、フィルムモールドに挟まれ、かつテープ分の厚みを有する空間を作成し、かかる空間に評価する接着剤組成物を流し込み、活性エネルギー線（ヘレウス社製Ｌｉｇｈｔ ＨＡＭＭＥＲ１０ Ｍａｒｋ ＩＩＩ、バルブ：Ｖバルブ、ピーク照度：１６００ｍＷ／ｃｍ^２、積算照射量１０００／ｍＪ／ｃｍ^２）を照射し、硬化を行い、厚さ１００μｍの接着剤層に相当するフィルムを作製した。なお、活性エネルギー線の照度と積算照射量は、Ｐｏｗｅｒ Ｐｕｃｋ ２（ＥＩＴ社製、ＵＶＶの測定値）を使用して測定した。製造した厚さ１００μｍの接着剤層に相当するフィルムを５ｍｍ幅に切断し、ＴＡインスツルメンツ製動的粘弾性測定装置ＲＳＡ－Ｇ２を用い下記する測定条件で１１０℃の貯蔵弾性率（Ｅ_ｂ）を得た。製造した厚さ１００μｍの接着剤層に相当するフィルムを、１１０℃－８５％湿度に調整可能なエスペック社製高度加速寿命試験装置ＥＨＳ－４１１Ｍ内に３６時間放置後、フィルムを５ｍｍ幅に切断し、ＴＡインスツルメンツ製動的粘弾性測定装置ＲＳＡ－Ｇ２を用い下記する測定条件で１１０℃の貯蔵弾性率（Ｅ_ａ）を得た。得られた貯蔵弾性率Ｅ_ａおよびＥ_ｂを１０を底とする常用対数で表し、ＬｏｇＥ_ａとＬｏｇＥ_ｂを算出した。
粘弾性測定条件：
サンプルサイズ：幅５ｍｍ、長さ３０ｍｍ、クランプ距離１５ｍｍ、
測定モード：引っ張り、周波数：１Ｈｚ、測定温度：１１０℃

＜高温高湿下での耐久性評価＞
ＪＩＳ Ｃ６００６８に準じて、積層光学フィルムを１１０℃－８５％湿度に制御されたオーブン内に３６時間放置して加熱加湿を行い、加熱加湿後の積層光学フィルムのクラックおよびボイドの発生状況を１～１２の１２段階で評価した。数値が低いほど、加熱加湿後の積層光学フィルムのクラックおよびボイドの発生が少なく、積層光学フィルムの耐久性に優れることを意味する。

表２の結果から、実施例１～３に係る偏光フィルムは、ＬｏｇＥ_ｂとＬｏｇＥ_ａとがＬｏｇＥ_ａ＞ＬｏｇＥ_ｂを満たすことから、高温高湿下でも耐久性に優れることがわかる。

Claims (10)

1. 位相差フィルムの少なくとも一方の面に接着剤層を介して光学フィルムが積層された積層光学フィルムであって、
   前記接着剤層は、少なくとも重合性化合物を含有する硬化性樹脂組成物の硬化物層であって、１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ｂ、１１０℃－８５％湿度の環境下に３６時間放置後に１１０℃で測定した貯蔵弾性率をＬｏｇＥ_ａとしたとき、
   ＬｏｇＥ_ａ＞ＬｏｇＥ_ｂの関係を満足するものであることを特徴とする積層光学フィルム。
2. ＬｏｇＥ_ｂ≧７．０の関係を満足するものである請求項１に記載の積層光学フィルム。
3. 前記硬化性樹脂組成物は、組成物の全量を１００質量％としたとき、前記位相差フィルムのＳＰ値との間のＳＰ値距離が０．５～１．５となるＳＰ値である重合性化合物を５～６０質量％含有するものである請求項１に記載の積層光学フィルム。
4. 前記位相差フィルムは、樹脂フィルムの延伸フィルムで構成され、２３℃における波長４５０ｎｍの光で測定した面内位相差をＲｅ（４５０）、波長５５０ｎｍの光で測定した面内位相差をＲｅ（５５０）としたとき、Ｒｅ（４５０）＜Ｒｅ（５５０）の関係を満足するものである請求項１に記載の積層光学フィルム。
5. 前記光学フィルムが偏光子である請求項１に記載の積層光学フィルム。
6. 前記光学フィルムが偏光フィルムである請求項１に記載の積層光学フィルム。
7. 前記光学フィルムが第２の位相差層である請求項１に記載の積層光学フィルム。
8. 前記位相差フィルムおよび前記光学フィルムの少なくとも一方に、粘着剤層または接着剤層を介して偏光子が積層されたものである請求項１に記載の積層光学フィルム。
9. 前記位相差フィルムおよび前記光学フィルムの少なくとも一方に、粘着剤層または接着剤層を介して偏光フィルムが積層されたものである請求項１に記載の積層光学フィルム。
10. 請求項１に記載の積層光学フィルムが用いられていることを特徴とする画像表示装置。