JP2022529588A - 複合体製品及びその製造 - Google Patents

Abstract

本発明は、全体として、複合体製品、特に、ガラスをベースとする複合体製品及びその製造に関する。

Description

[0001] 本発明は、全体として、複合体製品、特に、ガラスをベースとする複合体製品及びその製造に関する。

[0002] 本明細書全体を通して、先行技術に関する任意の考察は、そのような先行技術が広く知られていること又はこの分野における一般常識の一部を構成することをいかなる形でも認めるものではない。

[0003] 世界人口が生み出す廃棄物の量は驚くべき速さで増加し続けている。２０１４／２０１５年には、オーストラリア人だけで６４００万トンの廃棄物を生み出した。オーストラリアでは廃ガラスも増加しており、１年間で約１５０，０００トンが埋め立てられる。

[0004] 本発明者らは、廃ガラスのみならず、他の一般的な廃棄物も有用な製品に変えることを可能とする、ガラスをベースとする複合体製品を作製するための方法を開発した。

［発明の概要］
[0005] 本発明の第１の態様においては、ガラスと、バインダーと、繊維製品（textile）、紙コップ、及びコーヒーかすから選択される少なくとも１種のフィラーと、を含む複合体製品を提供する。

[0006] バインダーは、約５重量％～約４５重量％の量又は約１５重量％～約４０重量％の量で存在し得る。

[0007] ガラスは、約５０重量％～約９０重量％の量又は約５０重量％～約７５重量％の量で存在し得る。

[0008] 少なくとも１種のフィラーは、約１重量％～約３０重量％の量又は約２．５重量％～約１５重量％の量で存在し得る。

[0009] ガラスの粒子径（particle size）は、約５ｍｍ未満であってよい。

[0010] ガラスの粒子径は、約１μｍ～約５ｍｍであってよい。

[0011] ガラスの粒子径は、約３００μｍ未満又は約２００μｍ未満又は約１５０μｍ未満であってよい。

[0012] ガラスの粒子径は、約１μｍ～約１００μｍの間、又は約５μｍ～約７０μｍの間であってよい。

[0013] ガラスは、粉末形態であってよい。

[0014] ガラスは、廃ガラスであってよい。

[0015] バインダーは、ポリマーであってよい。

[0016] ポリマーは、熱硬化性ポリマーであってよい。

[0017] 熱硬化性ポリマーは、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、又はビニルエステル樹脂であってよい。一実施形態において、熱硬化性ポリマーは、ポリエステル樹脂である。

[0018] 紙コップは、使い捨て紙コップであってよい。

[0019] 使い捨て紙コップは、コーヒー用使い捨て紙コップであってよい。

[0020] 繊維製品は、衣類、リンネル製品（linen）、寝具類、毛布、又はカーテンであってよい。

[0021] 繊維製品は、合成繊維製品であってよい。

[0022] 少なくとも１種のフィラーは、コーヒーかすであってよい。

[0023] 少なくとも１種のフィラーは、繊維製品であってよい。

[0024] 少なくとも１種のフィラーは、紙コップであってよい。

[0025] 複合体は、カップリング剤を更に含んでいてよい。

[0026] カップリング剤は、シランであってよい。

[0027] 複合体は、顔料を更に含んでいてよい。

[0028] 複合体は、パネル（panel）又はタイル（tile）の形態であってよい。

[0029] 複合体は、廃棄物材料を、約５０重量％超又は約６０％超又は約７０％超含んでいてよい。

[0030] 複合体は、コーティングを更に含んでいてよい。

[0031] コーティングは、エポキシコーティング又はポリウレタンコーティングであってよい。

[0032] 複合体は、熱間加圧成形（hot pressing）又は注型により作製してもよい。

[0033] 本発明の第２の態様においては、複合体製品を作製するための方法であって：
（ｉ）ガラスと、バインダーと、繊維製品、紙コップ、及びコーヒーかすから選択される少なくとも１種のフィラーと、を含む混合物を形成することと；
（ｉｉ）この混合物に熱及び圧力を印加することにより複合体製品を形成することと、を含む方法を提供する。

[0034] バインダーは、混合物中に、約５％～約４５％の量で、又は約１５重量％～約４０重量％の量で存在し得る。

[0035] ガラスは、混合物中に、約５０重量％～約９０重量％の量で、又は約５０重量％～約７５重量％の量で存在し得る。

[0036] 少なくとも１種のフィラーは、混合物中に、約１重量％～約３０重量％の量で、又は約２．５重量％～約１５重量％の量で存在し得る。

[0037] ガラス、バインダー、及び少なくとも１種のフィラーは、第１の態様において定義した通りであってよい。

[0038] ガラスは、混合物を形成する前に乾燥させてもよい。

[0039] ガラスは、混合物を形成する前に、少なくとも約４００℃で乾燥させてもよい。

[0040] 混合物は、触媒を更に含んでいてよい。

[0041] 触媒は、混合物中に、バインダーの重量の約０．１重量％～約１０重量％の量で、又は約０．５重量％～約５重量％の量で存在し得る。

[0042] 混合物は、顔料を更に含んでいてよい。

[0043] 混合物は、阻害剤を更に含んでいてよい。

[0044] 阻害剤は、混合物中に、バインダーの重量の約０．０１重量％～約２重量％の量で、又は約０．０５重量％～約０．５重量％の量で存在し得る。

[0045] 混合物は、カップリング剤を更に含んでいてよい。

[0046] ガラスは、カップリング剤で前処理してもよい。

[0047] カップリング剤は、シランであってよい。

[0048] 紙コップ及び繊維製品は、混合物中で骨材（aggregate）又は繊維の形態であってよい。

[0049] 混合物を形成する前に、コーヒーかすを乾燥させてもよい。

[0050] 混合物を形成する前に、コーヒーかすを１ｍｍメッシュの篩で篩別してもよい。

[0051] ステップ（ｉ）は、次に示すように実施してもよい：
－ガラスとバインダーとを合わせ、混合した後、混合物が得られるように少なくとも１種のフィラーを添加する。

[0052] ステップ（ｉ）は、次に示すように実施してもよい：
－ガラスとバインダーとを含む第１混合物を形成し、この第１混合物を混合し；
－触媒と第１混合物とを合わせることにより第２混合物を形成し、第２混合物を混合し；
－少なくとも１種のフィラーと第２混合物とを合わせ、混合物が得られるように混合する。

[0053] ガラスは、カップリング剤で前処理してもよい。

[0054] カップリング剤は、シランであってよい。

[0055] 第１混合物は、阻害剤（inhibitor）を更に含んでいてよい。

[0056] 第１混合物は、顔料を更に含んでいてよい。

[0057] 第１混合物及び第２混合物は、約５分間～約１時間又は約１５分間～約４５分間又は約３０分間混合してもよい。

[0058] 少なくとも１種のフィラー及び第２混合物は、約５分間～約１時間又は約１５分間～約４５分間又は約３０分間混合してもよい。

[0059] ステップ（ｉｉ）は、混合物を型（die）に充填し、液圧式プレス機（hydraulic press）で加圧することにより実施してもよい。

[0060] 第３の態様において、本発明は、複合体製品を作製するための方法であって：
（ｉ）ガラスと、バインダーと、繊維製品、紙コップ及びコーヒーかすから選択される少なくとも１種のフィラーと、を含む混合物を形成することと；
（ｉｉ）混合物を型（mould）に充填することと；
（ｉｉｉ）混合物を真空引きすることにより複合体を得ることと；
を含む方法を提供する。

[0061] この方法は：
（ｉｖ）型から複合体を分離すること；を更に含んでいてよい。

[0062] 真空引きは、約１０ｍｍＨｇ～約５０ｍｍＨｇの間、又は約３０ｍｍＨｇの圧力であってよい。

[0063] 真空引きは、約１２～２４時間実施してもよい。

[0064] ガラス、バインダー、及び少なくとも１種のフィラーは、第１の態様において定義した通りであってよい。

[0065] ガラス、バインダー、及び少なくとも１種のフィラーは、混合物中に、第２の態様に関連して上に述べた量で存在し得る。

[0066] ガラスは、混合物を形成する前に乾燥させてもよい。

[0067] ガラスは、混合物を形成する前に、少なくとも４００℃の温度で乾燥させてもよい。

[0068] 混合物は、触媒を更に含んでいてよい。

[0069] 触媒は、混合物中に、バインダーの重量の約０．１重量％～約１０重量％の量で、又は約０．５重量％～約５重量％の量で存在し得る。

[0070] 混合物は、顔料を更に含んでいてよい。

[0071] 混合物は、阻害剤を更に含んでいてよい。

[0072] 阻害剤は、混合物中に、約０．０１重量％～約２重量％の量で、又は約０．０５％～約４重量％の量で存在し得る。

[0073] 混合物は、カップリング剤を更に含んでいてよい。

[0074] ガラスは、カップリング剤で前処理してもよい。

[0075] カップリング剤は、シランであってよい。

[0076] 紙コップ及び繊維製品は、混合物中で、骨材又は繊維の形態であってよい。

[0077] 混合物を形成する前に、コーヒーかすを乾燥させてもよい。

[0078] 混合物を形成する前に、コーヒーかすを１ｍｍメッシュの篩で篩別してもよい。

[0079] ステップ（ｉ）は、次に示すように実施してもよい：
－阻害剤及びバインダーを含む第１混合物を形成し、この第１混合物を混合し；
－ガラス及び触媒と第１混合物とを合わせることにより第２混合物を形成し、第２混合物を混合し；
－少なくとも１種のフィラーと第２混合物とを合わせ、混合物が得られるように混合する。

[0080] ガラスは、カップリング剤で前処理してもよい。

[0081] カップリング剤は、シランであってよい。

[0082] 第１混合物は、混合後、少なくとも２時間静置してもよい。

[0083] 少なくとも１種のフィラー及び第２混合物は、約３０分間～約９０分間又は約６０分間混合してもよい。

[0084] 第４の態様において、本発明は、第２又は第３の態様の方法により得られる複合体製品を提供する。

［定義］
[0085] 本明細書全体を通して、文脈上他のことが要求されない限り、「含む（comprise）」という語又は「含む（comprises）」若しくは「含む（comprising）」等のその変形形態は、記述した要素、整数、若しくはステップ又は要素、整数、若しくはステップの群を包含するが、他の任意の要素、整数、若しくはステップ又は要素、整数、若しくはステップの群を除外しないことを示唆することが理解されよう。したがって、本明細書に関連する「含む（comprising）」という語は、「主として含むが、必ずしもそれのみではない」ことを意味する。

[0086] 本明細書に関連する、「ａ」及び「ａｎ」という語は、本明細書においては、１又は１を超える（即ち、少なくとも１の）その冠詞の文法上の目的語を指すために使用される。一例として「要素（an element）」は、１の要素又は１を超える要素を意味する。

[0087] 「約」という語は、同一の機能又は結果を達成することに関し、記載した値と均等であると当業者が見なすであろう数値の範囲を指すと理解される。

[0088] 本発明の実施形態を、例示のみを目的として、添付の図面を参照することによりここに説明する。

本発明の一実施形態による複合体製品を作製するための方法である。 本発明の実施形態に従い作製された複合体製品の例である：（ａ）廃ガラス粉末及び微細化された紙コップ（コーヒー用コップ由来）から製造された複合体パネル、（ｂ）廃ガラス粉末及びコーヒーかすから製造された複合体パネル、（ｃ）廃ガラス粉末及び紙コップ骨材（コーヒー用コップ由来）から製造された複合体パネル、（ｄ）廃ガラス粉末及び繊維骨材から製造された複合体パネル。 熱間加圧成形パネルの曲げ強さである。 熱間加圧成形パネルの圧縮強さである。 熱間加圧成形パネルの密度である。 熱間加圧成形パネルの侵入深さである。 熱間加圧成形パネルの摩耗プロファイルである。 熱間加圧成形パネルの汚れプロファイル（stain profile）である：（ａ）はサンプル１、（ｂ）はサンプル２、（ｃ）はサンプル３である。 注型方法及び設備である。 繊維含有パネルの曲げ強さである。 繊維含有パネルの圧縮強さである。 繊維含有パネルの密度である。 繊維含有パネルの吸水率である。 ポリウレタンコーティング（ショアＤ８０）の侵入深さである。 コーティングされた複合体パネル及び様々な石の摩耗プロファイル（Ａ～Ｄ）であり；（Ｆ）耐摩耗性及び靭性の相関関係である。 コーティングされた複合体パネルの汚染試験である。 コーヒー用コップ及びコーヒーかすを含むガラス／ポリエステル樹脂パネルの曲げ強さである。 コーヒー用コップ及びコーヒーかすを含むガラス／ポリエステル樹脂パネルの圧縮強さである。 コーヒー用コップ及びコーヒーかすを含むガラス／ポリエステル樹脂パネルの密度である。 コーヒー用コップ及びコーヒーかすを含むガラス／ポリエステル樹脂パネルの吸水率である。 （ａ）ガラス；（ｂ）破砕ポリエステル／ガラス／繊維パネル（微粉末）；（ｃ）ポリエステル／ガラス／繊維製品パネルの切断残留物の回収物；からの粉末のＸＲＤ解析である。

［詳細な説明］
[0089] 本発明は、広範には、ガラスと、バインダーと、繊維製品、紙コップ、及びコーヒーかすから選択される少なくとも１種のフィラーと、を含む複合体製品に関する。

[0090] 複合体製品の作製において、本発明者らは、繊維製品、紙コップ、及びコーヒーかすをバインダー内にうまく封入することが可能であることを見出した。繊維製品はまた、特徴的な美しい外観を有する製品を提供する。繊維製品を含む製品及び紙コップを含む製品が自己消火性を有することも驚くべきことに見出された。この製品はまた、通常、少なくとも５０％～８０重量％が廃棄物から構成されるため、低コストで作製することもできる。更に、この製品は、より軽量であり、密度が約０．３～０．７ｇ／ｃｍ^３であり、汎用のセラミックタイル又は天然大理石及び御影石よりも低い。このことによって、輸送をより安価且つ容易に行うことが可能になる。ガラス及びバインダーのみから作製された製品と比較して、収縮及び反りが最小限に抑えられ、製品がより高い安定性を有することも認められる。更に、繊維製品を含む製品は、音の振動の伝播及び過度の反響を低減することにより、汎用のセラミックタイルよりも優れた音響特性を有し得る。

[0091] バインダーは、約５重量％～約４５重量％の量で、又は約１０重量％～約５０重量％の量で、又は約５重量％～約４０重量％の量で、又は約５重量％～約３５重量％の量で、又は約５重量％～約３０重量％の量で、又は約５重量％～約２５重量％の量で、又は約１０重量％～約２５重量％の量で、又約１５重量％～約２０重量％の量で、又は約１５重量％～約４５重量％の量で、又は約１５重量％～約４０重量％の量で、又は約２０重量％～約３５重量％の量で、又は約２０重量％～約４０重量％の量で存在することができる。

[0092] ガラスは、約４０重量％～約９０重量％の量で、又は約５０重量％～約９０重量％の量で、又は約５０重量％～約８５重量％の量で、又は約５５重量％～約８５重量％の量で、又は約６０重量％～約８０重量％の量で、又は約５５重量％～約８５重量％の量で、又は約５５重量％～約７５重量％の量で、又は約６０重量％～約７５重量％の量で存在することができる。

[0093] 少なくとも１種のフィラーは、約１重量％～約３０重量％の量で、又は約１重量％～約２５重量％の量で、又は約５重量％～約３０重量％の量で、又は約５重量％～約２５重量％の量で、又は約１０重量％～約２５重量％の量で、又は約２．５重量％～約１５重量％の量で、又は約５重量％～約１０重量％の量で、又は約５重量％～約１５重量％の量で存在することができる。

[0094] 通常、バインダーはポリマーである。好適なポリマーとしては、これらに限定されるものではないが、アクリロニトリルブタジエンスチレン、ポリ乳酸、スチレンアクリロニトリル、ポリプロピレン、ポリエチレン、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンテレフタレート、ナイロン、ポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレン、ポリオキシメチレン（アセタール）、ポリ（メタクリル酸メチル）、ポリエステル、又はポリカーボネートが挙げられる。

[0095] 幾つかの実施形態において、ポリマーは熱硬化性ポリマーである。熱硬化性ポリマー、熱硬化性樹脂、又は熱硬化性プラスチックは、「熱硬化性物質（thermoset）」とも称され、軟質の固体又は粘性液体であるプレポリマー又は樹脂を硬化させることにより、不可逆的に硬質化（harden）するポリマーである。硬化（curing）は、熱若しくは放射線により誘導するか、高圧により又は触媒と混合することにより促進することができる。硬化により、広範囲に亘り高分子鎖間に架橋が起こり、非溶融性及び非溶解性の高分子網目が生成する。熱硬化性ポリマーの例としては、これらに限定されるものではないが、ポリエステル樹脂、ポリウレタン、ポリ尿素／ポリウレタン、加硫ゴム、ベークライト、デュロプラスト（duroplast）、尿素－ホルムアルデヒド、メラミン樹脂、ジアリルフタレート、エポキシ樹脂、ベンゾキサジン、ポリイミド、ビスマレイニド（bismaleinides）、シアン酸エステル、フラン樹脂、シリコーン樹脂、チオライト（thiolyte）、及びビニルエステル樹脂が挙げられる。幾つかの実施形態において、熱硬化性ポリマーは、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、若しくはビニルエステル樹脂、又はこれらから得られるものとすることができる。他の実施形態において、熱硬化性ポリマーは、不飽和ポリエステル樹脂、又はこれらから得られるものとすることができる。

[0096] 熱硬化性ポリマーの種類に応じて、複合体の製造に触媒を使用することもできる。触媒は、硬化としても知られる硬質化をもたらすポリマーの架橋を促進するために使用される。適切な硬化剤／触媒は当業者に知られており、例えば、有機過酸化物等のラジカル開始剤が含まれる。有機過酸化物の非限定的な例として、過酸化ベンゾイル、２－ブタノンペルオキシド、メチルエチルケトンペルオキシド（ＭＥＫＰ）、及びｔ－ブチルペルオキシベンゾアート（ＴＰＢ）が挙げられる。

[0097] 複合体を作製する場合、触媒を、混合物に、複合体中に含有させるバインダーの重量を基準として、約０．１重量％～約１０重量％の量で、又は約０．５重量％～約５重量％の量で、又は約０．５重量％～約４重量％の量で、又は約０．５重量％～約３重量％の量で添加することができる。

[0098] 幾つかの実施形態において、複合体の製造に阻害剤（inhibitor）が使用される。阻害剤は、フリーラジカルを捕捉するように作用し、それにより、早期に自発的にフリーラジカル重合が開始されて伝播することを防止し、したがって熱硬化性ポリマーが硬化することを防止する酸化防止剤分子である。したがって、阻害剤は、ポリマーの硬化速度を制御するために使用することができる。好適な阻害剤は当業者に知られており、ブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）及びモノメチルエーテルヒドロキノン（ＭＥＨＱ）が挙げられる。

[0099] 複合体を作製する場合、阻害剤は、混合物中に、複合体に含有させるバインダーの重量を基準として、約０．０１重量％～約２重量％の量で、又は約０．０５重量％～約１重量％の量で、又は約０．０５重量％～約０．５重量％の量で、又は約０．１重量％～約０．５重量％の量で添加することができる。

[0100] 複合体製品に使用するのに適したガラスは、任意の供給源から入手することができる。好ましくは、ガラスは、廃ガラス、例えば、廃棄されたガラス容器／ボトル等である。廃ガラスの他の供給源としては、建築及び自動車産業から得られるガラスが挙げられる。幾つかの実施形態において、廃ガラスは、混合廃ガラス、即ち、複数の供給源から得られた廃ガラスを混ぜ合わせたものである。好ましくは、ガラスは、使用前に洗浄される。幾つかの実施形態において、ガラスは、粉末又はビーズの形態で提供される。他の実施形態において、ガラスは、骨材の形態で提供される。好ましくは、廃ガラスは、使用前に乾燥される。例えば、廃ガラスは、少なくとも約１００℃、又は少なくとも約２００℃、又は少なくとも約３００℃、又は少なくとも約４００℃の温度で乾燥させることができる。乾燥は、ガラスの質量に応じて約１時間～約２４時間実施することができる。乾燥ステップは、水分及び有機物質の除去を促進し、複合体中の紙やプラスチック等の有機化合物を不活性化する役割を果たすこともできる。

[0101] 幾つかの実施形態において、ガラスの粒子径は、約５ｍｍ未満、又は約４ｍｍ未満、又は約３ｍｍ未満、又は約２ｍｍ未満、又は約１ｍｍ未満である。他の実施形態において、ガラスの粒子径は、約９００μｍ未満、又は約８００μｍ未満、又は約７００μｍ未満、又は約６００μｍ未満、又は約５００μｍ未満、又は約４００μｍ未満、又は約３００μｍ未満、又は約２００μｍ未満、又は約１５０μｍ未満、又は約１２０μｍ未満、又は約５０μｍ～約１５０μｍの間にある。一実施形態において、ガラスは、５ｍｍの篩を通過する廃ガラスである。

[0102] 他の実施形態において、ガラスの粒子径は、約１μｍ～約５ｍｍの間、又は約１μｍ～約１ｍｍの間、又は約１μｍ～約５００μｍの間、又は約１μｍ～約３００μｍの間、又は約１μｍ～約２００μｍの間、又は約１μｍ～約１００μｍの間、又は約１μｍ～約８０μｍの間にある。

[0103] 更なる実施形態において、ガラスの粒子径は、４０μｍ～約１００μｍの間、又は約２５μｍ～約２５０μｍの間、又は約５０μｍ～約２００μｍの間、又は約２０μｍ～約５００μｍの間、又は約１０μｍ～約５００μｍの間、又は約１０μｍ～約７５０μｍの間にある。更なる実施形態において、ガラスは、サイズが約４０μｍ～約５ｍｍの粒子（particle）又は粒状物（granule）の形態で提供される。高い機械的強度が要求される場合、複合体の製造には、ガラス粉末を使用することが好ましい。

[0104] 本複合体は、有機材料及び無機材料の間の相互作用により、各構成成分の濡れ性が低くなるため、結合接着性（bonding adhesion）に劣る可能性がある。バインダーは疎水性である炭化水素を含むが、一方、ガラスは親水性である。したがって、幾つかの実施形態において、複合体は、カップリング剤を更に含むことができる。カップリング剤は、ガラス表面と反応することにより表面を修飾し、それによりバインダーとの反応性が高くなる。特定の理論に束縛されることを望むものではないが、カップリング剤は、ガラス表面に一旦付着すると、ガラス表面上のバインダーの接触角又は濡れ性を改善し、それによりガラスとバインダーとの結合が強化されると考えられる。

[0105] 一実施形態において、カップリング剤はシランである。シランカップリング剤は、典型的には、次に示す構造を有する：（ＲＯ）_３－Ｓｉ－Ｒ’－Ｘ（式中、Ｘは、有機官能基であり、Ｒ’は、アルキレン結合であり、ＲＯは、例えば、アルコキシ基等の加水分解性基である）。加水分解性基はガラス上の水酸基と反応することにより修飾された表面を与え、そうして有機官能基がバインダーと反応して、複合体の強度を高める強力な共有結合を形成する。一実施形態において、シランは、β－（３，４－エポキシシクロヘキシル）－エチルトリメトキシシランである。他の実施形態において、シランは、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシランである。他の好適なシランは当業者に知られているであろう。通常、ガラスは、バインダーと反応させる前にカップリング剤で前処理される。

[0106] 他の実施形態において、カップリング剤は、マレイン酸変性ポリオレフィン（maleic polyolefin）をベースとするカップリング剤とすることができる。マレイン酸変性ポリオレフィンをベースとするカップリング剤は、ガラスとポリオレフィンバインダー（例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）等）との結合性を高めるために使用することができる。カップリング剤は、２種の主成分、即ちポリオレフィン型ポリマーの１種（上に列挙したもの）及び高分子主鎖上にグラフトされた無水マレイン酸官能基を含む。グラフトされたポリオレフィンカップリング剤が、類似の組成を有するポリマー（例えば、無水マレイン酸がグラフトされたＰＥとＰＥ、又はＭＡ－ＰＰカップリング剤とＰＰ）と共に溶融された後、冷却されると、カップリング剤中の高分子基が結晶化して、ポリマー基体に結合し、一方、カップリング剤中の無水マレイン酸基はガラスの水酸基と反応して強力な共有結合性エステル結合を形成する。

[0107] カップリング剤は、複合体中に含有させるガラスの重量を基準として、約０．５重量％～約３重量％の量で、又は約０．５重量％～約２重量％の量で存在することができる。

[0108] 幾つかの実施形態において、紙コップは、例えば、コーヒー用使い捨て紙コップ等の使い捨て紙コップである。ソフトドリンク、水、スラッシー等の他の飲料用の使い捨て紙コップも使用することができる。オーストラリアでは毎年１０億個のコーヒー用紙コップが廃棄されていると推定されている。これらのコップ多くは最終的に埋め立てられる。好ましくは、紙コップの水分含有量は、約１０％未満、９％未満、８％未満、７％未満、６％未満、５％未満、４％未満、３％未満、２％未満、又は１％未満である。

[0109] 複合体中に含有させ得る繊維製品の例としては、これらに限定されるものではないが、衣類、リンネル製品、寝具、毛布、及びカーテンが挙げられる。オーストラリア人は１人当たり１年間に約２３ｋｇの衣類を処分し、その約８５％が最終的に埋め立てられると推定されている。幾つかの実施形態において、繊維製品は、合成繊維製品であってもよい。好ましくは、繊維製品の水分含有量は、約１０％未満、９％未満、８％未満、７％未満、６％未満、５％未満、４％未満、３％未満、２％未満又は１％未満とすることができる。

[0110] シドニー市内に限っても、カフェ及びコーヒーショップだけで約３０００トンのコーヒーかすを排出する。これらのかすの大部分は埋立地に運ばれるか又は流しに流されるかのいずれかである。好都合なことに、コーヒーかすは、乾燥以外に更なる処理を施すことなく本複合体に組み込むことができる。しかしながら、幾つかの実施形態において、コーヒーかすは、粒子径をより均一にするために、１ｍｍメッシュの篩で篩別することができる。好ましくは、コーヒーかすの水分含有量は、約１０％未満、９％未満、８％未満、７％未満、６％未満、５％未満、４％未満、３％未満、２％未満又は１％未満である。

[0111] 複合体はまた、１種又は複数種の顔料を含むこともできる。顔料は、複合体の所望の色に応じて選択することができる。一実施形態において、ＴｉＯ_２、Ｆｅ_２Ｏ_３、炭素、又はフライアッシュ等の天然顔料を粉末形態で添加することができる。他の実施形態において、合成の粉末又は液体顔料を本複合体製品に組み込むことにより、幅広い範囲の色調（colour palette）を得ることができる。

[0112] 複合体は、コーティングを更に含むことができる。コーティングは、複合体の耐摩耗性及び耐水性を向上すると共に、表面を滑らかに仕上げる。幾つかの実施形態において、コーティングは、エポキシコーティング、ポリアスパラギン酸、又はポリウレタンコーティングとすることができる。コーティングのショアＤ硬さの値は、約７０～９０の間、又は約８０とすることができる。

[0113] 複合体製品を作製するために廃棄物の物流を利用することにより、そうしなければ埋立地に廃棄されることになる廃棄物材料が、価値のある新しい製品の作製に使用される。一実施形態において、複合体製品は、テーブル天板やカウンター天板（benchtop）等の内部水平面（internal horizontal surface）として、パネル形態で作製することができる。このパネルを廃棄物材料から作製すると、例えば、石材や人工石材パネルから製造するよりも安価でありながら、依然として外観及び触感は非常に似ている。他の実施形態において、複合体製品は、建物の外装壁材（wall cladding）又は跳ねよけ板（splashback）として使用することもできる。

[0114] 複合体は、廃棄物材料を約５０％超、又は約６０％超、又は約７０％超、又は約８０重量％超含むことができる。

[0115] 幾つかの実施形態において、複合体は：
－ガラスを約５０重量％～約９０重量％と；
－少なくとも１種のフィラーを約１重量％～約２０重量％と；
－バインダーを約１０％～約４５％と；
を含む。

[0116] 他の実施形態において、複合体は：
－ガラスを約５０重量％～約８０重量％と；
－少なくとも１種のフィラーを約２重量％～約１５重量％と；
－バインダーを約１５％～約４０％と；
を含む。

[0117] 更なる実施形態において、複合体は：
－ガラスを約６０重量％～約７０重量％と；
－少なくとも１種のフィラーを約５重量％～約１０重量％と；
－バインダーを約２０％～約３５％と；
を含む。

[0118] 更なる実施形態において、複合体は：
－ガラスを約５５重量％～約７５重量％と；
－少なくとも１種のフィラーを約２．５重量％～約１５重量％と；
－バインダーを約１５％～約４０％と；
を含む。

[0119] 更なる実施形態において、複合体は：
－ガラスを約６５重量％～約７５重量％と；
－少なくとも１種のフィラーを約２．５重量％～約７．５重量％と；
－バインダーを約２０％～約３０％と；
を含む。

[0120] 更なる実施形態において、複合体は：
－ガラスを約５５重量％～約６５重量％と；
－少なくとも１種のフィラーを約２重量％～約１０重量％と；
－バインダーを約３０％～約４０％と；
を含む。

上述の実施形態において、ガラスは本明細書に定義した任意の粒子径を有していてよい。

[0121] 本発明による複合体は、熱間加圧成形により作製することができる。一実施形態において、複合体は、図１に示すように熱間加圧成形により作製することができる。この実施形態においては、廃ガラスを、例えば、ハンマークラッシャー又はジョークラッシャーにより破砕し、乾燥器で乾燥させることにより水分を除去する。次いで、廃ガラスのカレット（cullet）を、粉末に粉砕する。次いで、適切な樹脂及び触媒／硬化剤を合わせ、続いて濃厚なペーストが形成されるようにガラス粉末と混合する（「１回目の混合」と称する）。次いで、このペーストにフィラーを添加して更に混合する（「２回目の混合」と称する）ことにより最終ブレンド物を得る。次いで、最終ブレンド物を型で所望の形状に成形し、蓋で密閉し、液圧式プレス機に配置する。圧縮後、製品を冷却した後、型から取り出す。

[0122] フィラーを添加する前に、ガラス粉末及び樹脂を予備混合すると、吸収性が非常に高いフィラーによって過剰量の樹脂が吸収されることを防ぐことができる。この２段階混合は、使用する樹脂の量を最小限に抑えると共に、圧縮時にフィラーから樹脂が漏れることも回避する。通常、樹脂及びガラス粉末は約５分間混合され、その後、フィラーが添加され、次いで更に５分間混合される。

[0123] 他の実施形態において、複合体は、ガラス及びバインダーを含む第１混合物を形成し、第１混合物を混合し；この第１混合物を触媒と合わせることにより第２混合物を形成し、第２混合物を混合し；少なくとも１種のフィラーを第２混合物と合わせ、更に混合することにより作製される。好ましくは、混合は、シグマ型（Sigma）（又はｚ型ブレード（z-arm））ミキサーを用いて行われる。次いで、得られた混合物を、以下に示すように熱間加圧成形することができる。プレス機及び炭素鋼製型を約１００～約２００℃、又は約１３５～約１４０℃の温度に予熱する。次いで、加圧後の複合体を取り出しやすくするために離型剤（例えば、ステアリン酸カルシウム等）を型に塗布する。別法として、離型剤を混合物に含有させることができる。次いで混合物を、加熱した型にハンドレイアップ（hand-laid）し、表面をならす。鋼製の正方形の蓋を載せ、次いで密閉された型を液圧式熱間プレス機に配置し、約１５０ｂａｒの圧力で約１５分間圧縮する。次いで複合体を型から取り外す。任意選択的に、脱型する前に型を室温に少なくとも１．５時間冷却することができる。次いで、製造されたパネルを、平坦性を確保するために、低荷重下で約２４時間保管することができる。この実施形態において、混合は、約５分間～約１時間、又は約１５分間～約４５分間、又は約３０分間実施することができる。通常、熱間加圧成形は、約８０℃～約２５０℃、又は約８０℃～約２００℃の温度で、約１００ｂａｒ～約５５０ｂａｒの圧力下に実施される。

[0124] 代替的な実施形態において、複合体は、注型により作製することができる。注型は、ガラス、バインダー及び少なくとも１種のフィラーを含む混合物を形成することと、混合物を下型（mould base）に充填することと、混合物の表面をならすことと、次いで、蓋を載せることとを含む。次いで混合物を真空引きする。通常、真空引きは、約１２～２４時間、約３０ｍｍＨｇの圧力で行う。次いで、硬化した複合体を型から取り外す。

[0125] 他の実施形態において、複合体は、阻害剤及びバインダーを含む第１混合物を形成することと；第１混合物を混合することと；ガラス及び触媒を第１混合物と合わせることにより第２混合物を形成することと、第２混合物を混合することと、少なくとも１種のフィラーを第２混合物と合わせることと、更に混合することと、により作製される。好ましくは、第１混合物を混合した後、少なくとも約２時間静置する。こうすることにより、触媒を導入する前に樹脂と阻害剤とを反応させることができる。得られた混合物を、手持ち式撹拌機（hand mixer）を用いて約５分間混合する。次いで混合物を下型に注ぎ、表面をならす。次いで、混合物の上に上型（mould top）を載せる。次いで、注型用型枠（casting slab）全体を真空バッグで覆い、上型全体にブリーザー（breather）を均等に広げる。ブリーザーとは、バッグから真空ポンプへ空気を吸引しやすくするものである。型枠に約１ｍｍＨｇ～約２００ｍｍＨｇの間、又は約１０ｍｍＨｇ～約５０ｍｍＨｇの間、又は約３０ｍｍＨｇの真空圧力を少なくとも１２～２４時間印加する。好ましくは、注入、表面のならし、及び真空圧力の印加は、約５０～９０分間、又はより好ましくは約６０分間以内に完了する。

[0126] 熱間加圧成形及び注型による複合体の作製を以下に詳細に説明する。

[0127] 本発明の実施形態による複合体を以下に示すように作製した。

実施例１
材料の準備
廃ガラス
[0128] 混合廃ガラスをハンマー又はジョークラッシャーを使用して１０～４０ｍｍのサイズの骨材に破砕し、１００℃の乾燥器で３時間乾燥させることにより水分を除去した。次いで、廃ガラスのカレットを、リングミルを使用して微粉末に粉砕した。このプロセスに合わせガラスが導入された場合、ポリビニルブチラール層は直径１０ｍｍ以上又は２０ｍｍ以上の球体（globe）状態に留まるので、１０８μｍの金属篩で篩別することによって容易に取り除かれる。

紙コップ及び繊維製品
[0129] 紙コップ及び繊維製品を細断機を使用して機械的に切断することにより１０～３０ｍｍの骨材を形成する。最終製品に所望される設計に応じて、紙コップ及び繊維製品をナイフミルによって０．５ｍｍのサイズの繊維に更に粉砕することができる。後者は最終製品の見た目をより均質にするであろう。次いで、紙コップ及び繊維製品を乾燥器で乾燥させて水分量５％の水準に到達させるか、又は少なくとも１００℃で３時間乾燥させる。

コーヒーかす
[0130] コーヒーかすを１ｍｍメッシュの篩で篩別し、乾燥器で乾燥させることにより、水分量５％の水準に到達させるか、又は少なくとも１００℃で３時間乾燥させた。

バインダー
[0131] 本実施例に使用したバインダーは、Barnes Products Pty Ltdから入手可能なEpoxycast Clear Casting Resinである（http://www.barnes.com.au/epoxy-resin/epoxycast-clear-Casting-resin-1240?Searchquery=epoxycast&results=1）。AllnexからのＲ１８０エポキシ樹脂も使用することができる。エポキシ注型樹脂は、中程度の粘度を有し、毒性がなく、耐薬品性及び耐摩耗性に優れるという特徴を有する。樹脂を硬化剤と体積比２対１で混合した。樹脂は室温で等温反応させると２０～４０分以内にゲル化した。

方法
方法１－廃ガラス及びコーヒーかすからの複合体パネルの作製
[0132] 寸法２４０ｍｍ×２４０ｍｍ×１５ｍｍのパネルを次に示すように作製した。

[0133] 混合廃ガラス９６０ｇを樹脂３２０ｇと約５分間混合した。次いでコーヒーかす３２０ｇを添加し、続いて更に５分間混合した。得られた混合物を、非粘着性テフロン（登録商標）シートをライニングした２４０ｍｍ×２４０ｍｍの炭素鋼型にハンドレイアップした。次いで混合物の表面をならし、正方形の鋼製の蓋で密閉した。密閉された型を、８０℃に予熱した液圧式熱間プレス機に配置し、５００ｂａｒの圧力で６０分間圧縮した。次いで型を室温で少なくとも３０分間冷却した後、サンプルを鋼製型から取り出した。このパネルを図２（ｂ）に示す。

方法２－廃ガラス及び繊維製品からの複合体パネルの作製
[0134] 寸法２４０ｍｍ×２４０ｍｍ×１５ｍｍのパネルを次に示すように作製した。

[0135] 混合廃ガラス７８０ｇを樹脂２６０ｇと約５分間混合した。次いで、繊維製品（細断されたポリエステル／綿ブレンド物の形態）２６０ｇを加え、続いて更に５分間混合した。得られた混合物を、非粘着性テフロン（登録商標）シートをライニングした２４０ｍｍ×２４０ｍｍの炭素鋼製型にハンドレイアップした。次いで混合物の表面をならし、正方形の鋼製の蓋で密閉した。密閉された型を、８０℃に予熱した液圧式熱間プレス機に配置し、５００ｂａｒの圧力で６０分間圧縮した。次いで、型を室温で少なくとも３０分間冷却した後、サンプルを鋼製型から取り出した。このパネルを図２（ｄ）に示す。

方法３－廃ガラス及び廃棄コーヒー用コップからの複合体パネルの作製
[0136] 寸法２４０ｍｍ×２４０ｍｍ×１５ｍｍのパネルを次に示すように作製した。

[0137] 混合廃ガラス７８０ｇを樹脂２６０ｇと約５分間混合した。次いで、廃棄コーヒー用コップ（０．５ｍｍの繊維状として）２６０ｇを添加し、続いて更に５分間混合した。得られた混合物を、非粘着性テフロン（登録商標）シートをライニングした２４０ｍｍ×２４０ｍｍの炭素鋼製型にハンドレイアップした。次いで、混合物の表面をならし、正方形の鋼製の蓋で密閉した。密閉された型を、８０℃に予熱した液圧式熱間プレス機に配置し、５００ｂａｒの圧力で６０分間加圧した。次いで型を室温で少なくとも３０分間冷却した後、サンプルを鋼製型から取り出した。このパネルを図２（ａ）に示す。

方法４－廃ガラス及び廃棄コーヒー用コップからの複合体パネルの作製
[0138] 寸法２４０ｍｍ×２４０ｍｍ×１５ｍｍのパネルを次に示すように作製した。

[0139] 混合廃ガラス７８０ｇを樹脂２６０ｇと約５分間混合した。次いで廃棄コーヒー用コップ（１０ｍｍ～４０ｍｍの骨材として）２６０ｇを添加し、続いて更に５分間混合した。得られた混合物を、非粘着性テフロン（登録商標）シートをライニングした２４０ｍｍ×２４０ｍｍの炭素鋼製型にハンドレイアップした。次いで混合物の表面をならし、正方形の鋼製の蓋で密閉した。密閉された型を、８０℃に予熱した液圧式熱間プレス機に設置し、５００ｂａｒの圧力で６０分間圧縮した。次いで型を室温で少なくとも３０分間冷却した後、サンプルを鋼製型から取り出した。このパネルを図２（ｃ）に示す。

実施例２
[0140] 次の表１に記載するように熱間加圧成形により複合体を作製した。

材料の準備
廃ガラス
[0141] 複数種の異なる廃ガラスを使用した。これらのガラスの化学組成をＸ線蛍光分析（ＸＲＦ）により分析した。次の表２に示す。ガラスの大部分はＳｉＯ_２、Ｎａ_２Ｏ、及びＣａＯを含み、Ａｌ_２Ｏ_３及びＭｇＯを低比率で含んでいた。

[0142] 廃ガラスＸの骨材（粒子径５ｍｍ未満）を、水分及び有機物質を除去するため並びに複合体中の紙及びプラスチック等の有機化合物を不活性化するために、４００℃の乾燥器で約１時間～約２４時間（ガラスの重量に依存）乾燥させた。こうすることにより、熱間加圧製造法により作製する際に複合体に亀裂が発生する可能性が最小限に抑えられる。次いで、廃ガラス骨材の一部をリングミルを用いて微粉末に粉砕した。こうして得られた粉末の最終粒子径は約７５μｍ～約１５０μｍであった。

[0143] この廃ガラスをシランで修飾することもできる。選択したシランは、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（ＣＡＳ ｎｏ．：２５３０－８３－８）とした。この場合、複合体に含有させることが意図されているガラスの量に対し、シランを約１重量％～約５重量％使用することができる。この例においては、複合体に含有させることが意図されているガラスの量に対しシランを２重量％使用することができる。

紙コップ及び繊維製品
[0144] 紙コップ及び繊維製品を機械的に細断し、粉砕機（granulator）で解繊（detangle）することにより微細繊維状のフィラーを形成した。

コーヒーかす
[0145] 受領したままの状態のコーヒーかすを１００℃の乾燥器で２４時間乾燥させた後、使用した。

樹脂
[0146] この実施例に使用した樹脂は、AllnexからPolyplex（商標登録）Fillable Casting resinの商品名で販売されているポリエステル樹脂である。この樹脂は、促進剤添加済（pre-promoted）の低反応性オルトフタル酸系ポリエステル樹脂である。

追加の成分
[0147] 以下に示す成分を添加した：阻害剤（ブチル化ヒドロキシトルエン）、触媒（ｔ－ブチルペルオキシベンゾアート）、及び離型剤（ステアリン酸カルシウム）。所望により顔料も添加することができる。

方法
[0148] 表１の複合体を次に示すスキームに説明する方法に従い作製した。

[0149] 粒子径が５ｍｍ未満の廃ガラス粒状物を粉砕機で粉砕することにより、粒子径が約７５～１５０μｍの範囲にあるガラス粉末を得る。この粉末をそのまま複合体の作製に使用することができる。或いは、ガラス粉末をカップリング剤（ガラス粉末に対し約２重量％）、水、及びエタノールと合わせ、混合してスラリーを形成することができる。次いで、得られたスラリーを約１００℃の乾燥器で約２４時間乾燥させ、次いで更に粉砕することにより、修飾されたガラスを得る。

[0150] 次いで、成分を次に示すようにシグマブレードミキサーに添加する：
・対応する量の樹脂、阻害剤、ガラス粉末、及び任意選択的な顔料を添加し、約３０分間混合する；
・触媒を添加し、約３０分間混合する；
・繊維製品を添加し、約３０分間混合する。

[0151] 触媒、樹脂、及び阻害剤は、繊維製品を添加する前に充分に混合する必要がある。所望により、得られた混合物を、熱間加圧する前に最長３０日間保存することができる。

[0152] 複合体を作製する前に、プレス機及び型を約１３５～１４０℃に予熱する。次いでステアリン酸カルシウムを３００×３００又は５００×５００ｍｍの予熱した炭素鋼製型に塗布する。次いで、未硬化の（wet）混合物を加熱された型内にハンドレイアップし、表面をならす。鋼製の正方形の蓋を載せ、次いで密閉した型を液圧式熱間プレス機に配置し、１５０ｂａｒの圧力で１５分間圧縮する。次いで型を室温で少なくとも１．５時間冷却した後、脱型する。次いで、製造されたパネルを、平坦性を確保すると共に、反りが発生する可能性を最小限に抑えるために、低荷重下で２４時間保管する。

複合体の特性
[0153] 表１で作製した複合体の機械特性を評価した。

曲げ強さ
[0154] 曲げ強さは、荷重下の材料が変形に耐える能力として定義される。これは４点曲げ試験で測定することができる。最大曲げ応力又は破断係数（ＭＯＲ）をInstron 5982機器を用いて測定した。対応する厚みに従い、試験片の寸法及び支点間距離を求めた。全ての試験片は３００×１００×１２ｍｍに切断し、ＡＳＴＭ Ｃ８８０／８００Ｍに従い、曲げ試験治具の外側及び内側支点間距離をそれぞれ１２０及び６０ｍに設定した。試験片に定負荷速度４ＭＰａ／ｍｉｎを加えた。結果を図３に示す。

[0155] 図３に、サンプル１、２、及び３の４点曲げ試験による曲げ強さを示す。サンプル１（即ち、粒子径が約５ｍｍのガラスから作製された複合体パネル）の曲げ強さは１０．７ＭＰａと観測された。サンプル２（即ち、サイズが約７５μｍ～約１５０μｍの範囲にあるガラス粉末から作製された複合体パネル）は、強さがほぼ２倍である２１．２ＭＰａに増加したことが観測された。

[0156] サンプル３（即ち、サイズが約７５μｍ～約１５０μｍのガラス粉末及びシランから作製された複合体パネル）の場合、３．４ＭＰａ前後（即ち約１５％）の更なる向上が認められた。これはシランの存在に直接起因する。サンプル１及び２の強さがサンプル３と比較して低いことが観測された理由は、無極性ガラス及び極性樹脂の間の接着が弱く／濡れ性に欠けることにあると考えられる。接着が弱く／濡れ性に欠けることは、シランをカップリング剤として使用することにより、ガラス及びポリマーの間の界面の接着を改善することによって克服されるようである。

圧縮強さ
[0157] 圧縮強さ試験は、一定の圧縮荷重下における試験片の強度の限界を評価するものであり、最大荷重を試験片の断面積で除することにより評価する。この実施例に使用した試験基準はＡＳＴＭ Ｃ１７０／Ｃ１７０－１６に準拠しており、Instron 5892機器を用いて、破壊するまで０．５ＭＰａ／ｓの定負荷速度を加えた。全ての試験片を寸法１２×１２×１２ｍｍ^３の大きさの立方体にし、軸方向間で最大１０％の差を許容した。

[0158] 図４にサンプル１、２、及び３の圧縮強さを示す。平均して、サンプル１の圧縮強さは３１．３１ＭＰａと低かった。荷重下では、ガラス骨材及び樹脂の間の広く平滑な界面領域が欠陥となり、そこから亀裂が伝播する。サンプル２及び３の場合は、微細化されたガラス粉末が密に絡み合って、パネルが荷重下に圧縮された際に亀裂の伝播を遅らせるのを助けるので、この作用は最小限に抑えられる。ガラス微粉末（７５～１５０μｍ）を用いると、強さが３１．３１から５６．６５ＭＰａに増大する（サンプル２）。サンプル３の場合は、より顕著な圧縮強さの増加が見られる。この点に関しては、樹脂及びガラス間の濡れ及び結合がより高いことに起因して、圧縮強さはほぼ２倍の１０５．０３である。

密度
[0159] 試験片の密度を、精密重量はかり及びガスピクノメータ（volume gas pycnometer）を用いて測定した。ガスピクノメータ機器は、気体置換法及び体積／圧力の関係を用いてサンプルの体積を正確に求めるものである。質量及び体積の測定値を用いてサンプルの密度を算出する。

[0160] 図５に示すように、サンプル１の密度は２．０１ＭＰａであることがわかった。この値は、サンプル２及び３がそれぞれ１．９４及び１．９６ｇ／ｃｍ^３であることと比較して、僅かに高い。サンプル１は高密度の１～５ｍｍのガラス骨材（２．４～２．５ｇ／ｃｍ^３）を含有し、それによりパネル全体の密度が高くなる。

[0161] 各パネルの密度は、天然石製品（＞２．５ｇ／ｃｍ^３）よりも低く、低密度及び高い曲げ強さを兼ね備えることにより、より薄肉のカウンター天板（countertop）／テーブル天板をより長尺で製造しやすくなると期待される。

吸水試験
[0162] 吸水挙動は、高湿度環境下における複合体製品の耐久性の判断に有用である。過剰な吸水は膨潤及び強度低下につながる可能性がある。最初にサンプルを秤量し、次いで２４時間水中に浸漬し、取り出し、軽く水分を拭き取り、その後再び秤量した。乾燥サンプル及び湿潤サンプルの重量差を測定することにより、次式に基づき吸水率を求めることができる：

（ここで、
Ａ＝乾燥サンプルの重量（ｇ）
Ｂ＝浸漬後のサンプルの重量（ｇ））

結果を次の表３に示す。

[0163] 表３から、ガラス粉末を使用することにより、吸水率が最小になることが分かる（即ち、サンプル１及び２）。この点に関し、約２％から約０．６５％まで低下したことが観測された。カップリング剤を添加することによって更に吸水率が０．３％まで低下したことが認められた。特定の理論に束縛されることを望むものではないが、吸水率の低下は、ガラス骨材のパネルと比較して、ポリエステル－ガラス粉末マトリックス（疎水性）の分散性がより高いことに加えて、空隙及び微細な細孔領域がより少ないことに起因すると考えられる。試験に供した複合体パネルはいずれも、一般に吸水率が２～４％前後である大理石板と同等であるか又はそれを上回る。

引掻き試験
[0164] 複合体製品の耐引掻き性も調査した。引掻き試験はMacro引掻き試験機を使用して実施した。尖ったダイヤモンドチップを有する圧子を使用して、複合体の表面を２０Ｎの一定荷重で引掻き、５ｍｍの引掻き傷（gouge mark）を付けた。次いで、侵入深さのプロファイルを記録した。複合体が不均質な性質を有するため、確実に正確な結果が得られるように、１サンプル当たり５個の引掻き傷を付けた。結果を図６及び表４に示す。

[0165] 表４から分かるように、サンプル１の侵入深さプロファイルは、１４．７５～１８７．２１μｍの間にある。ガラス粉末を使用すると耐引掻き性は向上する。

摩耗試験
[0166] 複合体製品の経時的な性能を評価するために摩耗試験を実施した。１０Ｎの荷重をかけた直径５ｍｍのルビー球を使用してサンプルを窪ませ、０から５０ｍｍの印まで５ｃｍ／ｓで６０００往復させた。次いで表面粗さ計で深さプロファイルを測定した。結果を図６に示す。

[0167] 図７から分かるように、複合体パネルの侵入深さは、平均して、高ガラス比を有する表面で摩耗試験を実施した場合は１０～３０μｍと小さい。一方、高繊維比の表面で摩耗試験を実施した場合、耐摩耗性値は低下し、ガラス骨材パネルでは２００μｍ、微細ガラスパネルでは５５～７０μｍ程度の低さになる。

[0168] 特定の理論に束縛されることを望むものではないが、微細ガラスパネルがガラス骨材パネルと比較して優れた耐摩耗性を示すのは、ガラス粉末及び樹脂が組み合わさって半脆性（semi brittle）マトリックスを形成することに起因していると考えられる。

汚染試験
[0169] １１種の異なる食品として、乳、コーヒー、醤油、コカコーラ、ビートルート、オリーブオイル、赤ワイン、トマトソース、ウコン、バター、及びレモンに対する複合体パネルの耐汚染性を試験した。３種の洗浄剤（Ｗｉｎｄｅｘ（登録商標）、食器用液体洗剤、及びベーキングパウダー）に対する耐性も試験した。汚れを１、４、及び２４時間付与した後、次の表５に示す方法により除去した。次いで清掃しやすさ（cleanability）を次に示す６つの異なるクラスに分類した。

結果を表６、７、及び８に示す。

[0170] 図８は、耐汚染性を視覚的に示したものである。サンプル１は、多孔性を有することから、最も耐汚染性が低かった。赤ワイン、食器用液体洗剤、オリーブオイル、及びバターの汚れは、シーラーを塗布したものでさえも落とすことができなかった。シーラーを用いた場合は、汚れがやや薄くなることが認められ、汚れを浸漬する時間もより短くなった。パネルをガラス粉末から作製すると、耐汚染性は向上する。シラン処理されていないパネル及びシラン処理されたパネルのいずれも顕著な汚れは認められない。未処理のガラス粉末／繊維パネルに僅かにコーヒーの汚れが残る。

実施例３
[0171] 次の表１に説明するように注型により複合体を作製した。

材料の準備
[0172] ガラス、紙コップ、繊維製品、コーヒーかす、及び樹脂を実施例２において上記したように準備した。触媒としてＭＥＫＰを使用し、阻害剤として４－ｔ－ブチルカテコール（ＴＢＣ）を使用した。ガラスビーズはBurwell Technologies,Revesby NSWから入手した。

方法
[0173] 表９の複合体を次に示すスキーム２に説明する方法に従い作製した。

[0174] 粒子径５ｍｍ未満の廃ガラス粒状物を粉砕機で粉砕することにより、粒子径が約７５～１５０μｍの範囲にあるガラス粉末を得る。この粉末をそのまま複合体の作製に使用することができる。或いは、ガラス粉末をカップリング剤（ガラス粉末に対し約２重量％）、水、及びエタノールと合わせ、混合してスラリーを形成することができる。次いで、得られたスラリーを約１００℃の乾燥器で約２４時間乾燥させ、次いで更に粉砕することにより修飾されたガラスを得る。

型の準備
[0175] 型枠底部（mould base）は石板から作製する。型枠側部及び上部はメラミン化粧パーティクルボードから作製した。型枠の寸法は０．０９ｍ^２～４ｍ^２の範囲とした。この研究では、１２００×９００×２６ｍｍ^３の大きさの型枠を作製した。好ましくは、混合物が石に付着することを防ぐために、離型剤を型に少なくとも５回塗布することが必要である。

注型
[0176] この実施例においては、表９のＭｉｘＴ．１．０を選択した。

[0177] まず、阻害剤及び樹脂を混合し、少なくとも２時間静置する。こうすることにより、触媒を導入する前に樹脂及び阻害剤を反応させることができる。好ましくは、樹脂に対する阻害剤の比は０．１重量％以下である。これは、樹脂混合物が完全に硬化しないという状況を回避するためである。次いで「阻害剤－樹脂」混合物をガラス及び触媒と合わせた後、フィラーを合わせる。得られた混合物を手持ち式撹拌機を用いて約５分間混合する。次いで、混合物を下型に注ぎ込み、コテ及びスクレーパーで表面をならす。次いで混合物の上に上型を載せる。過度な押圧を防ぐと共に、パネル全体の厚みを確実に均一にするために制止具も使用する。次いで注型用型枠全体を真空バッグで覆い、上型全体に均等にブリーザーを広げる。ブリーザーは、バッグから真空ポンプへ空気を吸引しやすくするためのものである。型枠に３０ｍｍＨｇの真空圧を少なくとも１２～２４時間印加する。好ましくは、注入、表面のならし、加圧、及び真空圧力の印加は約５０～９０分間、より好ましくは約６０分間以内に行うべきである。注型プロセスを図９に示す。

[0178] 次いで、翌日、硬化した複合体パネルを型から取り出す。初期段階の調査から、繊維製品を含む複合体パネルは、廃ガラス／樹脂のみを含むパネルと比較して、より安定性が高いことが判明している。真空引き時間がより短くてさえも（＜２４時間）、収縮が最小となり、反りがゼロとなることが観測された。これは繊維製品の繊維の収縮／反りを防ぐ性質と、存在する樹脂の体積がより少なくなることとに起因する可能性がある。繊維製品を含まない比較用ポリエステル－ガラスパネルは、板状体１メートル当たりの反りが０．６ｍｍ前後であった。

[0179] 作製した注型パネルの一部に多くの微小な穴があり、表面が僅かに粗くなっている領域も少し見られた。これは、ガラス粉末／ポリエステル混合物／顔料（比率７５／２５）を手作業で充填し、オービタルサンダー（２４０グリット）で手作業で研磨することによって容易に対処することができる。

[0180] 次いで、パネルをポリウレタン（ショアＤ：８０）でトップコートし、コーティングが完全に硬化するまで２４時間放置することができる。コーティングの硬さは時間の経過と共に進行し続けるであろう。

複合体の特性
[0181] 表９で作製した複合体の機械特性を評価した。

曲げ強さ
[0182] パネルの曲げ強さを、上に概説したようにＡＳＴＭ Ｃ８８０／８００Ｍに基づき測定した。試験片は全て２５０×１００×２６ｍｍに切断し、ＡＳＴＭの要件に従い、曲げ試験治具の外側及び内側支点間距離をそれぞれ２６０及び１３０ｍに設定した。結果を図１０に示す。

[0183] 曲げ強さは樹脂の量が増加するにつれて増大することが分かる。３０％と３５％との間の樹脂含有量は、樹脂が２５％存在する場合（約５ＭＰａ）と比較して、曲げ強さの差（約１．２ＭＰａ）はさほど顕著ではない。

[0184] 曲げ強さは、Ｍｉｘ Ｔ．２．０から分かるように、ガラスビーズを廃ガラス粉末に置き換えると向上する。不規則形状を有する廃ガラス粉末では、粒子間の絡み合いがより高くなり、それにより曲げ応力が向上する。それとは対照的に、丸い形状を有するガラスビーズは曲げ応力に効果的に耐えられない。

[0185] 曲げ強さはカップリング剤を使用することにより改善することもできる。高い曲げ強さを得るためには、樹脂及びガラス粉末フィラー間の接着を高めることが必要である。ガラス粉末は無機物質であり、有機ポリマー樹脂との共有結合性に劣る。この結合をカップリング剤を使用することにより改善することができる。Ｍｉｘ Ｔ．２．１では、カップリング剤を添加することにより、平均して１ＭＰａ前後の改善が見られた。

圧縮強さ
[0186] 圧縮強さを上に述べたように評価した。全ての試験片を寸法２６×２６×２６ｍｍ^３の大きさの立方体にし、軸方向間で最大１０％の差を許容した。結果を図１１に示す。

[0187] 対応する混合物の曲げ強さ及び圧縮強さに同様の傾向があることが認められる。樹脂含有量がより高いと、Ｍｉｘ Ｔ．１．０、Ｍｉｘ Ｔ．１．１、及びＭｉｘ Ｔ．１．２で観測されるように圧縮強さが向上する。圧縮強さもまた、ガラスビーズを廃ガラス粉末に置き換えると、９５ＭＰａまで、２０％を超えて上昇する。シランカップリング剤を添加すると、Ｍｉｘ Ｔ．２．０及びＴ．２．１の間に９５から１０３ＭＰａまで８ＭＰａの更なる上昇が認められる。Ｍｉｘ Ｔ．２．２はＴ．２．１よりも樹脂が５％少ないが、性能はごく僅かに低下したのみである。

密度
[0188] サンプルの密度を上に述べたように測定した。結果を図１２に示す。図１２から、平均して、パネルの密度は繊維製品を添加することにより１．７０ｇ／ｃｍ^３前後となることが分かる。低密度及び高い曲げ強さを兼ね備えることにより、より薄肉のカウンター天板／テーブル天板をより長尺で製造しやすくなることが期待される。

吸水試験
[0189] 上に記載したように吸水試験を実施した。結果を図１３に示す。

[0190] 繊維フィラーを含む複合体パネルのほとんどは吸水率が１％未満であることが観測された。上に示したデータは、コーティングを有しない２０×２０×２０ｍｍ^３のサンプルで測定したことに留意されたい。複合体は、吸水率が２～４％である大理石板よりも優れた性能を示す。しかしながら、湿潤環境で使用する場合は、優れた耐水性及び滑らかな表面仕上げを確保するために透明なポリウレタンコーティングを適用することが推奨される。

引掻き試験
[0191] 上に記載したしたように引掻き試験を実施した。この例においては、通常、複合体パネル上に適用されることになる、ショアＤが８０である硬質ポリウレタン上で、又はガラスエポキシコーティング上で、引掻き試験を実施した。図１４から分かるように、５個の異なる引掻き傷から、対応するコーティングが、荷重２０Ｎで最小１０１．９５～１６４．３７μｍの侵入深さを示すことが観測された。上記コーティングは、同一荷重下において８０～１００μｍ前後の値を示す大理石より僅かに劣る。引掻き傷を最小限に抑えるためには、好ましくは複合体の表面を研磨してサテン仕上げとする。複合体の外観を維持すると共に、通常使用時の引掻き傷を防ぐために、自己接着性保護ＰＥＴコーティング層も追加することもできる。

摩耗試験
[0192] 摩耗試験を上に記載したしたように実施した。図１５から分かるように、上記コーティングは、２２μｍの値を示す汎用エポキシコーティングと比較して、侵入深さがより低く、３μｍである。ショアＤ８０コーティングの摩耗は、侵入深さがそれぞれ－１１．６及び１９μｍである御影石（granite）及び人工大理石と比較しても非常に優れている。

汚染試験
[0193] コーティングの耐汚染性を上に記載したプロセスに従い測定した。結果を次の表１０及び図１６に示す。

ガラス／ポリエステル樹脂及びコーヒー用コップ／コーヒーかすを含む複合体の特性
[0194] 追加で作製した複合体の機械特性を次に示す。これらの複合体は、ガラス、樹脂、繊維製品、カップリング剤、コーヒーかす、及びコーヒー用コップの異なる組合せを含む。

曲げ強さ
[0195] パネルの曲げ強さを上に概説したようにＡＳＴＭ Ｃ８８０／８００Ｍに基づき測定した。結果を図１７に示す。

[0196] パネルは全てポリエステル：ガラス：フィラーの比が６５：３０：５であり、一部はカップリング剤を２％（ガラスの量に対する重量）の量で含む。繊維製品をコーヒー用コップ及びコーヒーかすに置き換えると強さが低下し、曲げ強さはそれぞれ２０．５から１６．２７及び１５．５３ＭＰａに低下した。シランカップリング剤を添加することにより、図１７の棒グラフ１－２、３－４、及び５－６に示すように、曲げ強さが１～２０％向上する。

[0197] 「Bottle Sonic」、「fineガラス」、及び「Super fineガラス」骨材は、上の表２に示したものである。「ＷＧＰ」は廃ガラスＸ粉末（７５～１５０μｍ）を指す。リングミルを使用して手作業で粉砕した微細廃ガラス（棒グラフ１）及びbottle sonic（棒グラフ７）は、曲げ強さの結果が同程度であり、それぞれ２０．５及び２０．１３ＭＰａであることに注目されたい。これはガラス粉末の微細な粒子径が類似していることに起因する。曲げ強さはガラス粒子径が増大すると低下することが認められた。この点に関し、粒子径がそれぞれ０．１５～０．７１ｍｍ及び０．５～１．０ｍｍであるsuper fine及びfineガラスから作製されたパネルの曲げ強さは、それぞれ１５．８０及び１２．３７ＭＰａである。

圧縮強さ
[0198] 圧縮強さを上に述べたように評価した。結果を図１８に示す。対応する複合体の曲げ強さ及び圧縮強さに同様の傾向があることが認められる。繊維製品をコーヒー用コップ及びコーヒーかすに置き換えると、圧縮強さはそれぞれ２７％及び８％低下し、７３．３８及び９１．８３ＭＰａになった。カップリング剤を添加することにより、繊維製品、コーヒー用コップ、及びコーヒーかすのパネルの圧縮強さの平均がやや上昇することが認められ、コーヒーかすのパネルでは１８％という大幅な増加が見られる。

[0199] bottle sonic（粒子径７５～１５０μｍの棒グラフ７）の圧縮強さは１１６．８ＭＰａであり、同じ粒子径の手作業で粉砕したガラスと比較して有意に高いことも認められる。更に、圧縮強さは、ガラス粒子径が増大すると低下することが認められる。この点に関し、粒子径がそれぞれ０．１５～０．７１ｍｍ及び０．５～１．０ｍｍであるsuper fine及びfineガラスから作製したパネルの圧縮強さは７４．２２及び５９．３５ＭＰａである。

密度
[0200] サンプルの密度を上に述べたように測定した。結果を図１９に示す。図１９から、平均して、繊維製品を添加したガラス／ポリエステル樹脂パネルの密度は１．７０ｇ／ｃｍ^３前後である。低密度及び高い曲げ強さを兼ね備えることにより、より薄肉のカウンター天板／テーブル天板をより長尺で製造しやすくなることが期待される。

吸水試験
[0201] 上に記載したように吸水試験を実施した。結果を図２０に示す。図２０から、廃ガラス粉末（粒子径７５～１５０μｍ）から作製された複合体パネルのほとんどが、４８時間浸漬した後でさえも吸水率が１％未満であることが認められる。粒子径が０．１５～０．７１ｍｍ及び０．５～１．０ｍｍであるsuper fine及びfineガラス骨材から作製されたパネルの場合、吸水率は、２４時間後は２～２．５％前後、４８時間後は２．３２～２．５と劣っている。これは、多孔性がより高く、且つパネルの圧縮性がより低いことに起因する。複合体は、吸水率が２～４％である大理石板よりも優れているか又は同等の性能を示す。しかしながら、湿潤環境で使用する場合は、優れた耐水性及び滑らかな表面仕上げを確保するために透明なポリウレタンコーティングを適用することが推奨される。

珪肺症
[0202] 近年、シリカ粉塵曝露が健康に及ぼす影響に関する関心が高まっている。シリカは多くの建設製品に含まれており、シリカに曝露されると、がんや珪肺等の深刻な医学的状態が引き起こされる可能性がある。珪肺は御影石及び石英を主成分とする天然石又は人工大理石の切断、穿孔、及び研磨に由来する微細な結晶性シリカの粉塵を吸い込むことにより引き起こされる肺疾患である。結晶性シリカ粒子は肺線維症の発症を促すことが見出されており、これは長期間に及ぶと肺がんのリスクが高まる。結晶性シリカは、ＩＡＲＣ（国際がん研究機関（The International Agency for Research on Cancer））によりヒト発がん性物質（human carcinogen）にも分類されている（World Health Organization, 1997）。

[0203] 本複合体において、微細シリカ粉末は、強さ及び硬さを付与するための主要成分として使用されている。シリカ粉末はガラスに由来する。ガラスは非結晶性／非晶性シリカから構成されており、これらは世界保健機関（World Health Organisation）によりヒトに対して発がん性がある（carcinogenic to humans）ものとして分類されておらず、肺障害を引き起こさない。ガラス粉末に加えて、複合体パネルを破砕することにより得られる粉末及び切断残留物のＸ線回折分析を行った。図２１に示すように、結晶のピークは見られなかった。この結果は、本発明の複合体パネルが、石英を主成分とする天然石及び人工大理石と比較して安全な代替製品であることを証明している。

[0204] 上の結果に基づき、繊維製品を含む複合体に関し以下に示す利点が認められた。
・繊維状の繊維製品フィラーは、複合体の反りの防止を助ける。
・繊維製品の導入は、硬化時の発熱温度の低下を助ける。温度が１８から２１℃に上昇することが認められた。これと比較して、補助フィラーを含まないガラス／ポリエステル樹脂パネルは、阻害剤０．１％及び触媒１％で１８から４０℃まで、約２０℃上昇する。

Claims (52)

1. ガラスと、バインダーと、繊維製品、紙コップ、及びコーヒーかすから選択される少なくとも１種のフィラーと、を含む複合体製品。
2. 前記バインダーは、約５重量％～約４５重量％の量で存在する、請求項１に記載の複合体製品。
3. 前記バインダーは、約１５重量％～約４０重量％の量で存在する、請求項２に記載の複合体製品。
4. 前記ガラスは、約５０重量％～約９０重量％の量で存在する、請求項１～３のいずれか一項に記載の複合体製品。
5. 前記ガラスは、約５０重量％～約７５重量％の量で存在する、請求項４に記載の複合体製品。
6. 前記少なくとも１種のフィラーは、約１重量％～約３０重量％の量で存在する、請求項１～５のいずれか一項に記載の複合体製品。
7. 前記少なくとも１種のフィラーは、約２．５重量％～約１５重量％の量で存在する、請求項６に記載の複合体製品。
8. 前記ガラスの粒子径は、約５ｍｍ以下である、請求項１～７のいずれか一項に記載の複合体製品。
9. 前記ガラスの粒子径は、約１μｍ～約５ｍｍの間にある、請求項８に記載の複合体製品。
10. 前記ガラスは、粉末形態にある、請求項１～９のいずれか一項に記載の複合体製品。
11. 前記ガラスは、廃ガラスである、請求項１～１０のいずれか一項に記載の複合体製品。
12. 前記バインダーは、ポリマーである、請求項１～１１のいずれか一項に記載の複合体製品。
13. 前記ポリマーは、アクリロニトリルブタジエンスチレン、ポリ乳酸、スチレンアクリロニトリル、ポリプロピレン、ポリエチレン、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンテレフタレート、ナイロン、ポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレン、ポリオキシメチレン（アセタール）、ポリ（メタクリル酸メチル）、ポリエステル、及びポリカーボネートからなる群から選択される、請求項１２に記載の複合体製品。
14. 前記ポリマーは、熱硬化性ポリマーである、請求項１～１３のいずれか一項に記載の複合体製品。
15. 前記熱硬化性ポリマーは、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、又はビニルエステル樹脂であるか又はこれらから得られる、請求項１４に記載の複合体製品。
16. 前記紙コップは、使い捨て紙コップである、請求項１～１５のいずれか一項に記載の複合体製品。
17. 前記繊維製品は、衣類、リンネル製品、寝具、毛布、又はカーテンである、請求項１～１６のいずれか一項に記載の複合体製品。
18. 前記繊維製品は、合成繊維製品である、請求項１～１７のいずれか一項に記載の複合体製品。
19. 前記少なくとも１種のフィラーは、コーヒーかすである、請求項１～１５のいずれか一項に記載の複合体製品。
20. 前記少なくとも１種のフィラーは、繊維製品である、請求項１～１５のいずれか一項に記載の複合体製品。
21. 前記少なくとも１種のフィラーは、紙コップである、請求項１～１５のいずれか一項に記載の複合体製品。
22. 廃棄物材料を約６０％超含む、請求項１～２１のいずれか一項に記載の複合体製品。
23. コーティングを更に含む、請求項１～２２のいずれか一項に記載の複合体製品。
24. パネル又はタイルの形態にある、請求項１～２３のいずれか一項に記載の複合体製品。
25. 複合体製品を作製するための方法であって：
    （ｉ）ガラスと、バインダーと、繊維製品、紙コップ、及びコーヒーかすから選択される少なくとも１種のフィラーと、を含む混合物を形成することと；
    （ｉｉ）前記混合物に熱及び圧力を印加することにより前記複合体製品を形成することと、を含む方法。
26. 前記バインダーは、前記混合物中に、約５重量％～約４５重量％の量で存在し、前記ガラスは、前記混合物中に、約５０重量％～約９０重量％の量で存在し、前記少なくとも１種のフィラーは、前記混合物中に、約１重量％～約３０重量％の量で存在する、請求項２５に記載の方法。
27. 前記ガラスは、カップリング剤で前処理されている、請求項２５又は請求項２６に記載の方法。
28. 前記カップリング剤は、シランである、請求項２７に記載の方法。
29. 前記ガラスは、粉末形態にある、請求項２５～２８のいずれか一項に記載の方法。
30. 前記ガラスは、廃ガラスである、請求項２５～２９のいずれか一項に記載の方法。
31. 前記バインダーは、熱硬化性樹脂である、請求項２５～３０のいずれか一項に記載の方法。
32. 前記熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、又はビニルエステル樹脂である、請求項３１に記載の方法。
33. 前記紙コップ及び繊維製品は、骨材又は繊維の形態にある、請求項２５～３２のいずれか一項に記載の方法。
34. 前記混合物を形成する前に、前記コーヒーかすを１ｍｍメッシュの篩で篩別する、請求項２５～３３のいずれか一項に記載の方法。
35. ステップ（ｉ）は、次に示すように実施される：
    －前記ガラスと前記バインダーとを合わせ、混合した後、前記混合物が得られるように前記少なくとも１種のフィラーを添加する：
    請求項２５～３４のいずれか一項に記載の方法。
36. ステップ（ｉ）は、次に示すように実施される：
    －前記ガラス及び前記バインダーを含む第１混合物を形成し、前記第１混合物を混合し；
    －触媒と前記第１混合物とを合わせることにより第２混合物を形成し、前記第２混合物を混合し；
    －前記少なくとも１種のフィラーと前記第２混合物とを合わせ、前記混合物が得られるように混合する；
    請求項２５～３４のいずれか一項に記載の方法。
37. ステップ（ｉｉ）は、前記混合物を型に充填し、液圧式プレス機で加圧することにより実施される、請求項２５～３６のいずれか一項に記載の方法。
38. 複合体製品を作製するための方法であって：
    （ｉ）ガラスと、バインダーと、繊維製品、紙コップ、及びコーヒーかすから選択される少なくとも１種のフィラーと、を含む混合物を形成することと；
    （ｉｉ）前記混合物を型に充填することと；
    （ｉｉｉ）前記混合物を真空引きすることと；
    を含む方法。
39. 前記真空は、約１０ｍｍＨｇ～約５０ｍｍＨｇの圧力である、請求項３８に記載の方法。
40. 前記バインダーは、前記混合物中に、約５重量％～約４５重量％の量で存在し、前記ガラスは、前記混合物中に、約５０重量％～約９０重量％の量で存在し、前記少なくとも１種のフィラーは、前記混合物中に、約１重量％～約３０重量％の量で存在する、請求項３８又は請求項３９に記載の方法。
41. 前記ガラスは、カップリング剤で前処理されている、請求項３８～４０のいずれか一項に記載の方法。
42. 前記カップリング剤は、シランである、請求項４１に記載の方法。
43. 前記ガラスは、粉末形態にある、請求項３８～４２のいずれか一項に記載の方法。
44. 前記ガラスは、廃ガラスである、請求項３８～４３のいずれか一項に記載の方法。
45. 前記バインダーは、熱硬化性樹脂である、請求項３８～４４のいずれか一項に記載の方法。
46. 前記熱硬化性樹脂は、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、又はビニルエステル樹脂である、請求項４５に記載の方法。
47. 前記紙コップ及び繊維製品は、骨材又は繊維の形態にある、請求項３８～４６のいずれか一項に記載の方法。
48. 前記混合物を形成する前に、前記コーヒーかすを１ｍｍメッシュの篩で篩別する、請求項３８～４７のいずれか一項に記載の方法。
49. ステップ（ｉ）は、次に示すように実施される：
    －阻害剤及び前記バインダーを含む第１混合物を形成し、前記第１混合物を混合し；
    －前記ガラス及び触媒と前記第１混合物とを合わせることにより第２混合物を形成し、前記第２混合物を混合し；
    －少なくとも１種のフィラーと前記第２混合物とを合わせ、前記混合物が得られるように混合する；
    請求項３８～４７のいずれか一項に記載の方法。
50. 前記第１混合物は、混合後、少なくとも２時間静置される、請求項４９に記載の方法。
51. 前記少なくとも１種のフィラー及び前記第２混合物は、約３０分間～約９０分間混合される、請求項４９又は請求項５０に記載の方法。
52. 請求項２５～５１のいずれか一項に記載の方法により得られる複合体製品。

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