JP2022052794A - Method for designing gas diffusion layer - Google Patents

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Abstract

To design a gas diffusion layer of a fuel cell that prevents the occurrence of dry-up, while improving diffusibility of reaction gas.SOLUTION: There is provided a method for designing a gas diffusion layer included in a fuel cell, and the fuel cell comprises: a membrane electrode gas diffusion layer assembly; and a separator having (a) a first groove part that forms a primary-side channel for supplying a reaction gas, (b) a second groove part that forms a secondary-side channel into which the reaction gas flows, and (c) a rib part that is provided between the first groove part and the second groove part and in contact with a membrane electrode gas diffusion layer. The design method designs the gas diffusion layer such that the amount of convection determined by K×t×ΔP/μ/w falls within a range larger than 4.0 cc/min and smaller than 7.0 cc/min, wherein K is the permeability of the gas diffusion layer, t is the thickness of the gas diffusion layer, ΔP is the differential pressure between the primary-side channel and the secondary-side channel, μ is the viscosity of water, and w is the width of the rib part.SELECTED DRAWING: Figure 4

Description

本開示は、ガス拡散層の設計方法に関する。 The present disclosure relates to a method for designing a gas diffusion layer.

従来、膜電極ガス拡散層接合体の両側に、ガス流路を形成する一対のセパレータが配置された燃料電池がある。ガス流路から供給される反応ガスである燃料ガスと酸化ガスとにより電気化学反応が行われ、電気化学反応により生成された水は、排出される反応ガスとともに外部に排出される。従来の燃料電池において、ガス流路から供給される反応ガスのガス拡散層への拡散性が向上すると、電気化学反応は促進されることが知られている（例えば、特許文献１）。 Conventionally, there is a fuel cell in which a pair of separators forming a gas flow path are arranged on both sides of a membrane electrode gas diffusion layer junction. An electrochemical reaction is carried out between the fuel gas and the oxidizing gas, which are reaction gases supplied from the gas flow path, and the water generated by the electrochemical reaction is discharged to the outside together with the discharged reaction gas. In a conventional fuel cell, it is known that the electrochemical reaction is promoted when the diffusibility of the reaction gas supplied from the gas flow path to the gas diffusion layer is improved (for example, Patent Document 1).

特開２０１３－１２５７４４号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2013-125744

反応ガスの拡散性が向上すると、電気化学反応は促進される。一方で、拡散性が上がり過ぎると、反応ガスにより生成水が過剰に外部に排出されてしまい、電解質膜がドライアップするおそれがある。 When the diffusivity of the reaction gas is improved, the electrochemical reaction is promoted. On the other hand, if the diffusivity increases too much, the generated water may be excessively discharged to the outside due to the reaction gas, and the electrolyte membrane may dry up.

本開示は、以下の形態として実現することが可能である。 The present disclosure can be realized in the following forms.

本開示の一形態によれば、燃料電池が有するガス拡散層の設計方法が提供される。前記燃料電池は、電解質膜と、触媒電極層と、前記ガス拡散層とが積層された膜電極ガス拡散層接合体と、前記膜電極ガス拡散層接合体に積層されるセパレータであって、（ａ）前記膜電極ガス拡散層接合体から離れる第１方向に凹んで形成され、前記膜電極ガス拡散層接合体の膜面に沿って延び、反応ガスを供給する一次側流路を形成する第１溝部と、（ｂ）前記第１方向に凹んで形成され、前記第１溝部と並んで前記膜面に沿って延び、前記膜電極ガス拡散層接合体を流通した前記反応ガスが流れ込む二次側流路を形成する第２溝部と、（ｃ）前記第１溝部と、前記第２溝部との間に設けられ、前記膜電極ガス拡散層接合体と接するリブ部と、を有するセパレータと、を備え、前記設計方法は、前記ガス拡散層の浸透率をＫ［ｍ２］、前記ガス拡散層の厚さをｔ［ｍ］、前記一次側流路を流れる前記反応ガスの圧力と前記二次側流路を流れる前記反応ガスの圧力との差である差圧をΔＰ［Ｐａ］、水の粘度をμ［Ｐａ・ｓ］、前記リブ部の幅をｗ［ｍ］として、次式
対流量［ｃｃ／ｍｉｎ］＝Ｋ×ｔ×ΔＰ／μ／ｗ×６０×１０６
で求められる対流量が、４．０ｃｃ／ｍｉｎより大きく、７．０ｃｃ／ｍｉｎより小さい範囲となるように前記ガス拡散層を設計する設計方法である。この設計方法によれば、良好な発電効率となり、かつ、電解質膜のドライアップが抑制される燃料電池を提供することができる。
なお、本開示は、種々の形態で実現することが可能であり、上記形態の他に、上記設計方法を用いて設計されたガス拡散層を備える燃料電池等の形態で実現することができる。 According to one embodiment of the present disclosure, a method for designing a gas diffusion layer included in a fuel cell is provided. The fuel cell is a film electrode gas diffusion layer junction in which an electrolyte membrane, a catalyst electrode layer, and the gas diffusion layer are laminated, and a separator laminated on the membrane electrode gas diffusion layer junction. a) A second flow path formed by denting in the first direction away from the membrane electrode gas diffusion layer junction and extending along the membrane surface of the membrane electrode gas diffusion layer junction to supply the reaction gas. A secondary groove portion and (b) formed by being recessed in the first groove portion, extending along the film surface along with the first groove portion, and flowing the reaction gas flowing through the membrane electrode gas diffusion layer junction. A separator having a second groove portion forming a side flow path, and (c) a rib portion provided between the first groove portion and the second groove portion and in contact with the membrane electrode gas diffusion layer joint body. In the design method, the permeability of the gas diffusion layer is K [m 2 ], the thickness of the gas diffusion layer is t [m], the pressure of the reaction gas flowing through the primary side flow path, and the above two. The differential pressure, which is the difference from the pressure of the reaction gas flowing through the next flow path, is ΔP [Pa], the viscosity of water is μ [Pa · s], and the width of the rib portion is w [m]. Flow rate [cc / min] = K × t × ΔP / μ / w × 60 × 10 6
This is a design method for designing the gas diffusion layer so that the flow rate obtained in (1) is larger than 4.0 cc / min and smaller than 7.0 cc / min. According to this design method, it is possible to provide a fuel cell having good power generation efficiency and suppressing dry-up of the electrolyte membrane.
The present disclosure can be realized in various forms, and in addition to the above forms, it can be realized in the form of a fuel cell or the like provided with a gas diffusion layer designed by the above design method.

燃料電池の概略構成図である。It is a schematic block diagram of a fuel cell. 図３のＩＩ－ＩＩ線断面図であり、燃料電池セルの部分断面図である。FIG. 3 is a sectional view taken along line II-II of FIG. 3, which is a partial sectional view of the fuel cell. カソード側セパレータの平面図である。It is a top view of the cathode side separator. 対流量に対する液水量および電流密度の結果である。It is the result of the amount of liquid water and the current density with respect to the flow rate.

Ａ．実施形態：
図１は、本開示の一実施形態における、燃料電池１００の概略構成図である。燃料電池１００は、反応ガスとしての燃料ガスおよび酸化ガスを用い、電気化学反応によって発電する。本実施形態では、酸化ガスとして空気が用いられる。燃料電池１００は、複数の燃料電池セル６０が積層されたセル積層体１０と、正極ターミナル２０と、負極ターミナル３０と、を備える。燃料電池セル６０は、膜電極ガス拡散層接合体８０の両面のそれぞれに、カソード側セパレータ９１およびアノード側セパレータ９２が配置されている（図２参照）。負極ターミナル３０およびセル積層体１０には、燃料電池セル６０の積層方向に貫通する、冷却水マニホールド１１ａ，１１ｂと、酸化ガスマニホールド１２ａ，１２ｂと、燃料ガスマニホールド１３ａ，１３ｂと、が形成されている。冷却水マニホールド１１ａ，１１ｂ、酸化ガスマニホールド１２ａ，１２ｂ、および燃料ガスマニホールド１３ａ，１３ｂは、セル積層体１０に、それぞれ、冷却水、酸化ガス、および燃料ガスを供給および排出するために用いられる。冷却水マニホールド１１ａ、酸化ガスマニホールド１２ａ、および燃料ガスマニホールド１３ａは、供給用であり、冷却水マニホールド１１ｂ、酸化ガスマニホールド１２ｂ、および燃料ガスマニホールド１３ｂは、排出用である。正極ターミナル２０および負極ターミナル３０は、燃料電池セル６０が発電した電力を集電する。集電された電力は、正極ターミナル２０および負極ターミナル３０を介して、外部負荷へ供給される。 A. Embodiment:
FIG. 1 is a schematic configuration diagram of a fuel cell 100 according to an embodiment of the present disclosure. The fuel cell 100 uses a fuel gas and an oxidation gas as reaction gases to generate electricity by an electrochemical reaction. In this embodiment, air is used as the oxidizing gas. The fuel cell 100 includes a cell laminate 10 in which a plurality of fuel cell 60s are laminated, a positive electrode terminal 20, and a negative electrode terminal 30. In the fuel cell 60, a cathode side separator 91 and an anode side separator 92 are arranged on both sides of the membrane electrode gas diffusion layer junction 80 (see FIG. 2). The negative electrode terminal 30 and the cell laminate 10 are formed with cooling water manifolds 11a and 11b, oxidation gas manifolds 12a and 12b, and fuel gas manifolds 13a and 13b penetrating in the stacking direction of the fuel cell 60. There is. The cooling water manifolds 11a and 11b, the oxide gas manifolds 12a and 12b, and the fuel gas manifolds 13a and 13b are used to supply and discharge the cooling water, the oxide gas, and the fuel gas to the cell laminate 10, respectively. The cooling water manifold 11a, the oxide gas manifold 12a, and the fuel gas manifold 13a are for supply, and the cooling water manifold 11b, the oxide gas manifold 12b, and the fuel gas manifold 13b are for discharge. The positive electrode terminal 20 and the negative electrode terminal 30 collect the electric power generated by the fuel cell 60. The collected electric power is supplied to an external load via the positive electrode terminal 20 and the negative electrode terminal 30.

図２は、燃料電池セル６０の部分断面図であり、図３のＩＩ－ＩＩ線断面図である。図３は、カソード側セパレータ９１の平面図である。図２に示すように、燃料電池セル６０は、膜電極ガス拡散層接合体８０と、カソード側セパレータ９１と、アノード側セパレータ９２と、を有する。カソード側セパレータ９１およびアノード側セパレータ９２は、膜電極ガス拡散層接合体８０の両側にそれぞれ配置されている。膜電極ガス拡散層接合体８０は、膜電極接合体７０と、膜電極接合体７０の両面のそれぞれに配置された２つのガス拡散層７４と、を有する。膜電極接合体７０は、電解質膜７１と、電解質膜７１の両面のそれぞれに配置された２つの触媒電極層７２と、を有する。電解質膜７１は、固体高分子膜であり、例えばパーフルオロカーボンスルホン酸ポリマなどのフッ素系樹脂から成るプロトン伝導性のイオン交換膜が用いられている。触媒電極層７２は、電気化学反応を促進する触媒、例えば、白金触媒、あるいは白金と他の金属から成る白金合金触媒を含んでいる。ガス拡散層７４は、酸化ガスまたは燃料ガスを拡散させるための層であり、ガス拡散層基材７４ａと、浸込み層７４ｂと、ＭＰＬ（Micro Porous Layer）７４ｃと、を有する。ガス拡散層基材７４ａは、例えば、カーボンファイバー製である。なお、ガス拡散層基材７４ａは、カーボンファイバー製に限られず、金属メッシュや発泡金属等の金属多孔質体でもよい。ＭＰＬ７４ｃは、例えば、カーボン粉末と、例えばポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）などの撥水性樹脂などを含んで形成されている。なお、撥水性樹脂は、ポリテトラフルオロエチレンに限られず、ポリエチレン、ポリプロピレン等でもよい。詳しくは、ＭＰＬ７４ｃは、ガス拡散層基材７４ａに、カーボン粉末、撥水性樹脂、接着剤、および水などが混合されたＭＰＬペーストが塗布されて形成される。浸込み層７４ｂは、ガス拡散層基材７４ａにＭＰＬペーストが浸み込むことにより形成される層である。２つのガス拡散層７４は、ＭＰＬ７４ｃが膜電極接合体７０と接するように、膜電極接合体７０の両面のそれぞれに配置されている。 FIG. 2 is a partial cross-sectional view of the fuel cell 60, and is a cross-sectional view taken along the line II-II of FIG. FIG. 3 is a plan view of the cathode side separator 91. As shown in FIG. 2, the fuel cell 60 has a membrane electrode gas diffusion layer junction 80, a cathode side separator 91, and an anode side separator 92. The cathode side separator 91 and the anode side separator 92 are arranged on both sides of the membrane electrode gas diffusion layer junction 80, respectively. The membrane electrode gas diffusion layer assembly 80 has a membrane electrode assembly 70 and two gas diffusion layers 74 arranged on both sides of the membrane electrode assembly 70, respectively. The membrane electrode assembly 70 has an electrolyte membrane 71 and two catalyst electrode layers 72 arranged on both sides of the electrolyte membrane 71, respectively. The electrolyte membrane 71 is a solid polymer membrane, and a proton-conducting ion exchange membrane made of a fluororesin such as a perfluorocarbon sulfonic acid polymer is used. The catalyst electrode layer 72 contains a catalyst that promotes an electrochemical reaction, for example, a platinum catalyst, or a platinum alloy catalyst composed of platinum and other metals. The gas diffusion layer 74 is a layer for diffusing an oxidation gas or a fuel gas, and has a gas diffusion layer base material 74a, an infiltration layer 74b, and an MPL (Micro Porous Layer) 74c. The gas diffusion layer base material 74a is made of, for example, carbon fiber. The gas diffusion layer base material 74a is not limited to the carbon fiber material, and may be a porous metal material such as a metal mesh or foamed metal. The MPL74c is formed containing, for example, carbon powder and, for example, a water-repellent resin such as polytetrafluoroethylene (PTFE). The water-repellent resin is not limited to polytetrafluoroethylene, and may be polyethylene, polypropylene, or the like. Specifically, MPL74c is formed by applying an MPL paste in which carbon powder, a water-repellent resin, an adhesive, water, or the like is mixed to a gas diffusion layer base material 74a. The infiltration layer 74b is a layer formed by infiltrating the MPL paste into the gas diffusion layer base material 74a. The two gas diffusion layers 74 are arranged on both sides of the membrane electrode assembly 70 so that the MPL 74c is in contact with the membrane electrode assembly 70.

カソード側セパレータ９１およびアノード側セパレータ９２は、例えば金属製の板状部材がプレス加工されて形成される。カソード側セパレータ９１は、複数の溝部９１ａと、リブ部９１ｂと、流路抵抗となる絞り部９１ｃと、を有する。複数の溝部９１ａは、接している膜電極ガス拡散層接合体８０から離れる第１方向に向かって凹んで形成されている。また、複数の溝部９１ａは、膜電極ガス拡散層接合体８０の膜面に沿った方向のうちで、図２の紙面手前から奥へ向かう方向に沿って延びる。リブ部９１ｂは、隣接する溝部９１ａの間に設けられ、膜電極ガス拡散層接合体８０と接している。絞り部９１ｃは、溝部９１ａと同様に、膜電極ガス拡散層接合体８０から離れる第１方向に向かって凹んで形成されている。図３に示すように、本実施形態では、同じ幅である複数の溝部９１ａが、延伸方向と垂直な方向に等間隔で並んで配置されている。絞り部９１ｃは、溝部９１ａの延伸方向に予め定められた間隔で複数配置されている。また、隣接する溝部９１ａに配置される絞り部９１ｃは、溝部９１ａの延伸方向における位置が互いに重ならないように配置されている。具体的には、本実施形態では、同じ溝部９１ａに配置される隣接する２つの絞り部９１ｃの略中央位置に、隣接する溝部９１ａの絞り部９１ｃが配置されている。絞り部９１ｃは、酸化ガスの流れを阻害するために設けられている。絞り部９１ｃの流路断面積は、溝部９１ａの流路断面積よりも小さい。本実施形態では、絞り部９１ｃの幅は、溝部９１ａの幅よりも狭く形成されている。また本実施形態では、図２に示すように、絞り部９１ｃの深さは、溝部９１ａの深さよりも小さい。溝部９１ａと、膜電極ガス拡散層接合体８０とにより囲まれた空間が酸化ガス流路４１である。アノード側セパレータ９２は、カソード側セパレータ９１と同様に形成されている。アノード側セパレータ９２は、溝部９２ａと、リブ部９２ｂと、を有する。溝部９２ａと、膜電極ガス拡散層接合体８０と、により囲まれた空間が燃料ガス流路４２である。膜電極ガス拡散層接合体８０の積層方向に隣接するカソード側セパレータ９１およびアノード側セパレータ９２の各々のリブ部９１ｂ，９２ｂおよび溝部９１ａ，９２ａにより囲まれた空間が、冷却水流路４３である。 The cathode side separator 91 and the anode side separator 92 are formed by, for example, pressing a metal plate-shaped member. The cathode side separator 91 has a plurality of groove portions 91a, a rib portion 91b, and a throttle portion 91c that serves as a flow path resistance. The plurality of groove portions 91a are formed so as to be recessed in the first direction away from the contacting membrane electrode gas diffusion layer bonding body 80. Further, the plurality of groove portions 91a extend along the direction from the front to the back of the paper surface in FIG. 2 in the direction along the membrane surface of the membrane electrode gas diffusion layer junction 80. The rib portion 91b is provided between the adjacent groove portions 91a and is in contact with the membrane electrode gas diffusion layer bonding body 80. The narrowed portion 91c is formed so as to be recessed in the first direction away from the membrane electrode gas diffusion layer junction 80, similarly to the groove portion 91a. As shown in FIG. 3, in the present embodiment, a plurality of groove portions 91a having the same width are arranged side by side at equal intervals in a direction perpendicular to the stretching direction. A plurality of drawing portions 91c are arranged at predetermined intervals in the stretching direction of the groove portions 91a. Further, the throttle portions 91c arranged in the adjacent groove portions 91a are arranged so that the positions of the groove portions 91a in the stretching direction do not overlap each other. Specifically, in the present embodiment, the throttle portion 91c of the adjacent groove portions 91a is arranged at a substantially central position of the two adjacent throttle portions 91c arranged in the same groove portion 91a. The throttle portion 91c is provided to obstruct the flow of the oxidizing gas. The cross-sectional area of the flow path of the throttle portion 91c is smaller than the cross-sectional area of the flow path of the groove portion 91a. In the present embodiment, the width of the throttle portion 91c is formed to be narrower than the width of the groove portion 91a. Further, in the present embodiment, as shown in FIG. 2, the depth of the throttle portion 91c is smaller than the depth of the groove portion 91a. The space surrounded by the groove portion 91a and the membrane electrode gas diffusion layer junction 80 is the oxidation gas flow path 41. The anode-side separator 92 is formed in the same manner as the cathode-side separator 91. The anode-side separator 92 has a groove portion 92a and a rib portion 92b. The space surrounded by the groove portion 92a and the membrane electrode gas diffusion layer junction 80 is the fuel gas flow path 42. The space surrounded by the rib portions 91b, 92b and the groove portions 91a, 92a of the cathode side separator 91 and the anode side separator 92 adjacent to each other in the stacking direction of the membrane electrode gas diffusion layer junction 80 is the cooling water flow path 43.

図３に示すように、カソード側セパレータ９１は、上記の構成の他に、接続部９１ｄ，９１ｅと、開口部９１１～９１６と、を有する。開口部９１１～９１６は、カソード側セパレータ９１の外縁部に形成された貫通孔であり、それぞれ、図１で示した各種マニホールド１１ａ，１１ｂ，１２ａ，１２ｂ，１３ａ，１３ｂの一部を形成する。開口部９１１，９１３，９１５と、開口部９１２，９１４，９１６とは、溝部９１ａを挟んで、対峙して配置されている。接続部９１ｄは、複数の溝部９１ａと、開口部９１３とを接続するように、溝部９１ａと同じ方向に凹んで形成されている。これにより、マニホールド１２ａを形成する開口部９１３から流入する酸化ガスは、溝部９１ａにより形成される酸化ガス流路４１を流れる。同様に、接続部９１ｅは、複数の溝部９１ａと、開口部９１４とを接続するように、溝部９１ａと同じ方向に凹んで形成されている。これにより、溝部９１ａにより形成される酸化ガス流路４１を流れる酸化ガスは、マニホールド１２ｂを形成する開口部９１４から流出する。 As shown in FIG. 3, the cathode side separator 91 has connection portions 91d and 91e and openings 911 to 916 in addition to the above configuration. The openings 911 to 916 are through holes formed in the outer edge of the cathode side separator 91, and form a part of various manifolds 11a, 11b, 12a, 12b, 13a, 13b shown in FIG. 1, respectively. The openings 911, 913, 915 and the openings 912, 914, 916 are arranged so as to face each other with the groove 91a interposed therebetween. The connecting portion 91d is formed so as to be recessed in the same direction as the groove portion 91a so as to connect the plurality of groove portions 91a and the opening portion 913. As a result, the oxidizing gas flowing in from the opening 913 forming the manifold 12a flows through the oxidizing gas flow path 41 formed by the groove portion 91a. Similarly, the connecting portion 91e is formed so as to be recessed in the same direction as the groove portion 91a so as to connect the plurality of groove portions 91a and the opening portion 914. As a result, the oxidizing gas flowing through the oxidizing gas flow path 41 formed by the groove portion 91a flows out from the opening 914 forming the manifold 12b.

図３の溝部９１ａに描かれた矢印は、酸化ガスの流れを示しており、流量の大小を矢印の大小で表現している。絞り部９１ｃの流路断面積は、溝部９１ａの流路断面積よりも小さくなっているため、溝部９１ａを流通する酸化ガスは、絞り部９１ｃにより流れが遮られる。流通する酸化ガスは、絞り部９１ｃの手前で直進しにくくなるため、ガス拡散層７４へ潜り込み、ガス拡散層７４を介して、隣接する溝部９１ａへ流れる。隣接する溝部９１ａへ流れるのは、隣接する溝部９１ａには、下流側に絞り部９１ｃがなく流路抵抗が少なく流れやすいためである。図２に描かれた矢印は、酸化ガスの流れを示している。絞り部９１ｃにより流れを遮られた酸化ガスは、触媒電極層７２へ向かって拡散し、一部が電気化学反応により消費され、隣接する溝部９１ａへ流れ込む。ここで、便宜的に、絞り部９１ｃがあることにより、ガス拡散層７４へ酸化ガスが流出する酸化ガス流路４１を一次側流路４１ａと称し、絞り部９１ｃがないことにより、ガス拡散層７４から酸化ガスが流入する酸化ガス流路４１を二次側流路４１ｂと称する。また、一次側流路４１ａを形成する溝部９１ａを第１溝部１９１ａと称し、二次側流路４１ｂを形成する溝部９１ａを第２溝部２９１ａと称する。より具体的には、図３に示されるように、溝部９１ａを、延伸方向に絞り部９１ｃの間隔で区切った場合、絞り部９１ｃがある区間が第１溝部１９１ａであり、絞り部９１ｃがない区間が第２溝部２９１ａである。 The arrow drawn in the groove portion 91a in FIG. 3 indicates the flow of the oxidizing gas, and the magnitude of the flow rate is represented by the magnitude of the arrow. Since the cross-sectional area of the flow path of the throttle portion 91c is smaller than the cross-sectional area of the flow path of the groove portion 91a, the flow of the oxidizing gas flowing through the groove portion 91a is blocked by the throttle portion 91c. Since the oxidative gas that circulates is difficult to go straight in front of the throttle portion 91c, it sneaks into the gas diffusion layer 74 and flows to the adjacent groove portion 91a via the gas diffusion layer 74. The reason why the flow flows to the adjacent groove portion 91a is that the adjacent groove portion 91a does not have the throttle portion 91c on the downstream side, so that the flow path resistance is small and the flow is easy. The arrow drawn in FIG. 2 indicates the flow of the oxidizing gas. The oxidative gas whose flow is blocked by the throttle portion 91c diffuses toward the catalyst electrode layer 72, and a part of the oxide gas is consumed by the electrochemical reaction and flows into the adjacent groove portion 91a. Here, for convenience, the oxide gas flow path 41 in which the oxide gas flows out to the gas diffusion layer 74 due to the presence of the throttle portion 91c is referred to as a primary side flow path 41a, and the gas diffusion layer due to the absence of the throttle portion 91c. The oxidation gas flow path 41 into which the oxidation gas flows from 74 is referred to as a secondary side flow path 41b. Further, the groove portion 91a forming the primary side flow path 41a is referred to as a first groove portion 191a, and the groove portion 91a forming the secondary side flow path 41b is referred to as a second groove portion 291a. More specifically, as shown in FIG. 3, when the groove portion 91a is divided in the stretching direction at intervals of the throttle portion 91c, the section where the throttle portion 91c is located is the first groove portion 191a and there is no throttle portion 91c. The section is the second groove portion 291a.

図２に示す矢印ａ，矢印ｂ，矢印ｃは、酸化ガスの流れを示している。矢印ａは、一次側流路４１ａから触媒電極層７２に向かって拡散する流れを示している。矢印ｂは、一次側流路４１ａから隣接する二次側流路４１ｂへ向かう流れを示している。矢印ｃは、二次側流路４１ｂへ引き込まれる流れを示している。電気化学反応により生成された水（以下、生成水という。）は、矢印ｂおよび矢印ｃにて示される、二次側流路４１ｂへ向かって流れる酸化ガスとともに、二次側流路４１ｂから外部に排出される。酸化ガスのガス拡散層７４への拡散性がよくなると、電気化学反応は促進されるため、発電効率は向上する。一方で、酸化ガスの拡散性が上がり過ぎると、生成水の排出も促進されるため、電解質膜７１が乾燥し、水素イオンの伝導性が低下し、発電性能が低下する、所謂ドライアップが生じるおそれがある。そこで、発明者らは、実験により、一次側流路４１ａから二次側流路４１ｂへ向かって流れる酸化ガスの適切な流量を見出した。以下の説明において、矢印ｂにて示される、一次側流路４１ａから二次側流路４１ｂへ向かう流れを「対流」、この対流の流量を「対流量」と称する。 Arrows a, b, and c shown in FIG. 2 indicate the flow of the oxidizing gas. The arrow a indicates a flow diffusing from the primary side flow path 41a toward the catalyst electrode layer 72. The arrow b indicates the flow from the primary side flow path 41a to the adjacent secondary side flow path 41b. The arrow c indicates the flow drawn into the secondary side flow path 41b. The water produced by the electrochemical reaction (hereinafter referred to as generated water) is external from the secondary side flow path 41b together with the oxidizing gas flowing toward the secondary side flow path 41b indicated by arrows b and c. Is discharged to. When the diffusibility of the oxidizing gas to the gas diffusion layer 74 is improved, the electrochemical reaction is promoted, so that the power generation efficiency is improved. On the other hand, if the diffusivity of the oxidizing gas increases too much, the discharge of the generated water is also promoted, so that the electrolyte membrane 71 dries, the conductivity of hydrogen ions decreases, and the power generation performance decreases, so-called dry-up occurs. There is a risk. Therefore, the inventors have found an appropriate flow rate of the oxidizing gas flowing from the primary side flow path 41a toward the secondary side flow path 41b by an experiment. In the following description, the flow from the primary side flow path 41a to the secondary side flow path 41b, which is indicated by the arrow b, is referred to as “convection”, and the flow rate of this convection is referred to as “convection flow rate”.

対流量の算出には、次の式（１）が用いられた。
対流量[cc/min]＝Ｋ×ｔ×ΔＰ／μ／ｗ×６０×１０６・・式（１）
式（１）におけるパラメータは次の通りである。
Ｋ：ガス拡散層７４の浸透率［m2］
ｔ：ガス拡散層基材７４ａの厚さ［m］
ΔＰ：一次側流路４１ａの圧力と二次側流路４１ｂの圧力との差圧［Pa］
μ：生成水の粘度［Pa・s］
ｗ：リブ部９１ｂの幅［m］
本実施形態では、ガス拡散層７４の厚さとして、ガス拡散層基材７４ａの厚さが用いられている。差圧ΔＰは、シミュレーションにより求められた一次側流路４１ａの圧力から、二次側流路４１ｂの圧力を減算した値である。シミュレーションは、一次側流路４１ａおよび二次側流路４１ｂの三次元の流路構造および発電条件などを入力条件として実施された。具体的には、一次側流路４１ａおよび二次側流路４１ｂを含む範囲の流路構造がシミュレーションに用いられた。発電条件とは、例えば、電流密度、酸化ガスおよび燃料ガスの流量、温度などである。リブ幅ｗは、具体的には、次の方法により算出された値が用いられた。図２の破線にて示す、溝部９１ａの深さの半分の位置を示す線と、溝部９１ａのガス拡散層７４に対向する面との交点ＣＰ１、ＣＰ２を求め、リブ部９１ｂを挟んで隣接する溝部９１ａの交点ＣＰ１、ＣＰ２間の距離がリブ幅ｗとされた。 The following equation (1) was used to calculate the flow rate.
Flow rate [cc / min] = K × t × ΔP / μ / w × 60 × 10 6・ ・ Equation (1)
The parameters in equation (1) are as follows.
K: Permeation rate of gas diffusion layer 74 [m 2 ]
t: Thickness of the gas diffusion layer base material 74a [m]
ΔP: Differential pressure between the pressure of the primary side flow path 41a and the pressure of the secondary side flow path 41b [Pa]
μ: Viscosity of produced water [Pa ・ s]
w: Width of rib portion 91b [m]
In this embodiment, the thickness of the gas diffusion layer base material 74a is used as the thickness of the gas diffusion layer 74. The differential pressure ΔP is a value obtained by subtracting the pressure of the secondary side flow path 41b from the pressure of the primary side flow path 41a obtained by simulation. The simulation was carried out using the three-dimensional flow path structure of the primary side flow path 41a and the secondary side flow path 41b, power generation conditions, and the like as input conditions. Specifically, the flow path structure in the range including the primary side flow path 41a and the secondary side flow path 41b was used in the simulation. The power generation conditions are, for example, current densities, flow rates of oxidizing gas and fuel gas, temperature, and the like. Specifically, a value calculated by the following method was used for the rib width w. The intersection points CP1 and CP2 between the line indicating the position of half the depth of the groove portion 91a shown by the broken line in FIG. 2 and the surface of the groove portion 91a facing the gas diffusion layer 74 are obtained and adjacent to each other with the rib portion 91b interposed therebetween. The distance between the intersection points CP1 and CP2 of the groove 91a is defined as the rib width w.

対流量と、電流密度およびガス拡散層７４に含まれる液水量との関係を調べるため、種々の対流量となるように、種々の燃料電池１００が作製された。具体的には、式（１）の差圧ΔＰが種々の値となるように、絞り部９１ｃの流路断面積が種々の断面積となるカソード側セパレータ９１が複数作製された。また、ガス拡散層７４として、互いに種類が異なる２種類のガス拡散層７４が用いられた。図４は、対流量に対する、電流密度と液水量との結果である。ここで、液水量とは、リブ部９１ｂと接しているガス拡散層基材７４ａにおける液水の存在する割合を示し、ガス拡散層基材７４ａにおいて、空隙部がすべて液水で満たされた状態を１００％として算出される値である。なお、本実施形態では、空隙率が７０％程度のガス拡散層基材７４ａが用いられている。液水量は、Ｘ線ラジオグラフィを用いて計測された。電流密度は、一定の発電条件で発電されて測定された。図４のサンプルＡおよびサンプルＢは、互いに種類が異なる２種類のガス拡散層７４のそれぞれに対応する。 In order to investigate the relationship between the flow rate and the current density and the amount of liquid water contained in the gas diffusion layer 74, various fuel cells 100 were manufactured so as to have various flow rates. Specifically, a plurality of cathode-side separators 91 having various cross-sectional areas of the flow path of the throttle portion 91c were manufactured so that the differential pressure ΔP of the equation (1) has various values. Further, as the gas diffusion layer 74, two types of gas diffusion layers 74 different from each other were used. FIG. 4 shows the results of the current density and the amount of liquid water with respect to the flow rate. Here, the amount of liquid water indicates the ratio of the presence of liquid water in the gas diffusion layer base material 74a in contact with the rib portion 91b, and the void portion of the gas diffusion layer base material 74a is completely filled with liquid water. Is a value calculated with 100%. In this embodiment, a gas diffusion layer base material 74a having a porosity of about 70% is used. The amount of liquid water was measured using X-ray radiography. The current density was measured by generating electricity under certain power generation conditions. Sample A and sample B in FIG. 4 correspond to each of two types of gas diffusion layers 74 different from each other.

図４に示されるように、ガス拡散層７４の種類に拘わらず、対流量の変化に対して、電流密度および液水量は、同じ挙動を示す。ガス拡散層７４に液水があると、ガス拡散層７４から触媒電極層７２への酸化ガスの供給が阻害されるため、液水量は、少ない方が好ましい。液水量は、対流量が０[cc/min]より大きく、７[cc/min]より小さい範囲で、対流量に対して液水量は大きく低下する。しかし、７[cc/min]より大きい範囲では、７[cc/min]より小さい範囲よりも、対流量に対する液水量の低下率は小さくなる。対流量を７[cc/min]より大きい範囲では、対流量を大きくしても、液水量はあまり低下しない。本実施形態では、対流量を増大させるために、絞り部９１ｃの流路断面積を小さくしているため、対流量を増大させるほど、一次側流路４１ａの圧力損失が大きくなってしまう。以上を鑑みると、対流量を７[cc/min]より大きくする場合、液水量が小さくなるメリットよりも、一次側流路４１ａの圧力損失が大きくなってしまうデメリットが大きくなってしまうと考えられる。 As shown in FIG. 4, regardless of the type of the gas diffusion layer 74, the current density and the amount of liquid water show the same behavior with respect to the change in the flow rate. If there is liquid water in the gas diffusion layer 74, the supply of the oxidizing gas from the gas diffusion layer 74 to the catalyst electrode layer 72 is hindered, so that the amount of liquid water is preferably small. The amount of liquid water is larger than 0 [cc / min] and smaller than 7 [cc / min], and the amount of liquid water drops significantly with respect to the flow rate. However, in the range larger than 7 [cc / min], the rate of decrease in the amount of liquid water with respect to the flow rate is smaller than in the range smaller than 7 [cc / min]. In the range where the flow rate is larger than 7 [cc / min], the amount of liquid water does not decrease so much even if the flow rate is increased. In the present embodiment, since the cross-sectional area of the flow path of the throttle portion 91c is reduced in order to increase the flow rate, the pressure loss of the primary side flow path 41a increases as the flow rate increases. In view of the above, when the flow rate is made larger than 7 [cc / min], it is considered that the demerit that the pressure loss of the primary side flow path 41a becomes larger than the merit that the amount of liquid water becomes small becomes larger. ..

対流量が大きくなるほど、電流密度は大きくなっている。これは、対流量が大きくなるほど、ガス拡散層７４から液水がより排出され、酸化ガスがより供給され易くなるため、また、酸化ガスの拡散性が向上するためであると考えられる。特に、対流量が０[cc/min]より大きく、4[cc/min]より小さい範囲で、対流量に対する電流密度の上昇率は高い。換言すれば、対流量が４[cc/min]より小さくなると、電流密度が急激に小さくなってしまう。これにより、対流量は、4[cc/min]より大きいことが好ましいと考えられる。また、対流量が７[cc/min]より大きい範囲では、対流量に対する電流密度の上昇率は、対流量が４[cc/min]より大きく７[cc/min]より小さい範囲における上昇率よりも低下する。上述したように、対流量が７[cc/min]より大きい範囲では、液水量はあまり低下しない。したがって、対流量が７[cc/min]より大きい範囲では、液水量が小さくなるメリットおよび電流密度が大きくなるメリットよりも、一次側流路４１ａの圧力損失が大きくなってしまうデメリットが大きくなってしまうと考えられる。また、対流量を７[cc/min]より小さい範囲とすれば、過剰な生成水の排出は抑制されるため、電解質膜７１のドライアップは抑制される。以上をまとめると、対流量が４．０[cc/min]より大きく７．０[cc/min]よりも小さくなるようにガス拡散層７４を設計すると良いと考えられる。 The larger the flow rate, the higher the current density. It is considered that this is because the larger the flow rate is, the more the liquid water is discharged from the gas diffusion layer 74, the easier it is to supply the oxidizing gas, and the more the diffusibility of the oxidizing gas is improved. In particular, the rate of increase in current density with respect to the flow rate is high in the range where the flow rate is larger than 0 [cc / min] and smaller than 4 [cc / min]. In other words, when the flow rate is smaller than 4 [cc / min], the current density decreases sharply. Therefore, it is considered that the flow rate is preferably larger than 4 [cc / min]. Further, in the range where the flow rate is larger than 7 [cc / min], the rate of increase of the current density with respect to the flow rate is higher than the rate of increase in the range where the flow rate is larger than 4 [cc / min] and smaller than 7 [cc / min]. Also declines. As described above, the amount of liquid water does not decrease so much in the range where the flow rate is larger than 7 [cc / min]. Therefore, in the range where the flow rate is larger than 7 [cc / min], the demerit that the pressure loss of the primary side flow path 41a becomes larger becomes larger than the merit that the amount of liquid water becomes small and the current density becomes large. It is thought that it will end up. Further, when the flow rate is set to a range smaller than 7 [cc / min], the discharge of excess generated water is suppressed, so that the dry-up of the electrolyte membrane 71 is suppressed. Summarizing the above, it is considered that the gas diffusion layer 74 should be designed so that the flow rate is larger than 4.0 [cc / min] and smaller than 7.0 [cc / min].

以上説明した実施形態によれば、式（１）により算出される対流量が４．０[cc/min]より大きく７．０[cc/min]よりも小さくなるようにガス拡散層７４を設計することにより、良好な発電効率となり、かつ、電解質膜７１のドライアップが抑制される燃料電池１００を提供することができる。 According to the embodiment described above, the gas diffusion layer 74 is designed so that the flow rate calculated by the equation (1) is larger than 4.0 [cc / min] and smaller than 7.0 [cc / min]. By doing so, it is possible to provide the fuel cell 100 which has good power generation efficiency and suppresses the dry-up of the electrolyte membrane 71.

Ｂ．他の実施形態：
（Ｂ１）上記実施形態では、カソード側セパレータ９１には、全ての溝部９１ａにおいて、絞り部９１ｃは、等間隔で溝部９１ａに配置される。これに限定されず、例えば、カソード側セパレータ９１の中央部と、外縁部とで、絞り部９１ｃの配置間隔および個数とが異なっていても良い。この場合においても、部分毎に、ガス拡散層７４を設計することにより、良好な発電効率となり、かつ、電解質膜７１のドライアップが抑制される燃料電池１００とすることができる。 B. Other embodiments:
(B1) In the above embodiment, in the cathode side separator 91, the throttle portions 91c are arranged in the groove portions 91a at equal intervals in all the groove portions 91a. The limitation is not limited to this, and for example, the arrangement interval and the number of the throttle portions 91c may differ between the central portion and the outer edge portion of the cathode side separator 91. Even in this case, by designing the gas diffusion layer 74 for each portion, the fuel cell 100 can be obtained with good power generation efficiency and suppression of dry-up of the electrolyte membrane 71.

（Ｂ２）上記実施形態では、カソード側セパレータ９１についての設計方法について説明したが、アノード側セパレータ９２の設計についても本開示の設計方法を適用することができる。 (B2) In the above embodiment, the design method for the cathode side separator 91 has been described, but the design method of the present disclosure can also be applied to the design of the anode side separator 92.

（Ｂ３）上記実施形態では、カソード側セパレータ９１の全ての溝部９１ａは、開口部９１３および開口部９１４のどちらにも接続され、絞り部９１ｃの配置により、一つの溝部９１ａは、一次側流路４１ａおよび二次側流路４１ｂのどちらの機能も有している。これに対し、開口部９１３のみに接続される溝部９１ａと、開口部９１４のみに接続される溝部９１ａとを交互に配置されるようにし、開口部９１３に接続される溝部９１ａを一次側流路４１ａとして、開口部９１４に接続される溝部９１ａを二次側流路４１ｂとして機能させる構成のカソード側セパレータ９１についても、本開示の設計方法を適用することができる。 (B3) In the above embodiment, all the groove portions 91a of the cathode side separator 91 are connected to both the opening portion 913 and the opening portion 914, and due to the arrangement of the throttle portion 91c, one groove portion 91a becomes a primary side flow path. It has the functions of both the 41a and the secondary flow path 41b. On the other hand, the groove 91a connected only to the opening 913 and the groove 91a connected only to the opening 914 are arranged alternately, and the groove 91a connected to the opening 913 is provided as a primary side flow path. The design method of the present disclosure can also be applied to the cathode side separator 91 having a structure in which the groove portion 91a connected to the opening portion 914 functions as the secondary side flow path 41b as the 41a.

本開示は、上述の実施形態に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。 The present disclosure is not limited to the above-described embodiment, and can be realized by various configurations within a range not deviating from the gist thereof. For example, the technical features of the embodiments corresponding to the technical features in each of the embodiments described in the summary of the invention are for solving some or all of the above-mentioned problems, or part of the above-mentioned effects. Or, in order to achieve all of them, it is possible to replace or combine them as appropriate. Further, if the technical feature is not described as essential in the present specification, it can be appropriately deleted.

１０…セル積層体、１１ａ，１１ｂ…冷却水マニホールド、１２ａ，１２ｂ…酸化ガスマニホールド、１３ａ，１３ｂ…燃料ガスマニホールド、２０…正極ターミナル、３０…負極ターミナル、４１…酸化ガス流路、４１ａ…一次側流路、４１ｂ…二次側流路、４２…燃料ガス流路、４３…冷却水流路、６０…燃料電池セル、７０…膜電極接合体、７１…電解質膜、７２…触媒電極層、７４…ガス拡散層、７４ａ…ガス拡散層基材、７４ｂ…浸込み層、７４ｃ…ＭＰＬ、８０…膜電極ガス拡散層接合体、９１…カソード側セパレータ、９１ａ，９２ａ…溝部、９１ｂ，９２ｂ…リブ部、９１ｃ…絞り部、９１ｄ，９１ｅ…接続部、９２…アノード側セパレータ、１００…燃料電池、１９１ａ…第１溝部、２９１ａ…第２溝部、９１１～９１６…開口部 10 ... Cell laminate, 11a, 11b ... Cooling water manifold, 12a, 12b ... Oxidation gas manifold, 13a, 13b ... Fuel gas manifold, 20 ... Positive electrode terminal, 30 ... Negative electrode terminal, 41 ... Oxidation gas flow path, 41a ... Primary Side flow path, 41b ... Secondary side flow path, 42 ... Fuel gas flow path, 43 ... Cooling water flow path, 60 ... Fuel cell, 70 ... Membrane electrode joint, 71 ... Electrolyte film, 72 ... Catalyst electrode layer, 74 ... Gas diffusion layer, 74a ... Gas diffusion layer base material, 74b ... Immersion layer, 74c ... MPL, 80 ... Film electrode gas diffusion layer junction, 91 ... Cathode side separator, 91a, 92a ... Grooves, 91b, 92b ... Ribs Section, 91c ... Squeeze section, 91d, 91e ... Connection section, 92 ... Anode side separator, 100 ... Fuel cell, 191a ... First groove section, 291a ... Second groove section, 911 to 916 ... Opening

Claims (1)

燃料電池が有するガス拡散層の設計方法であって、
前記燃料電池は、
電解質膜と、触媒電極層と、前記ガス拡散層とが積層された膜電極ガス拡散層接合体と、
前記膜電極ガス拡散層接合体に積層されるセパレータであって、（ａ）前記膜電極ガス拡散層接合体から離れる第１方向に凹んで形成され、前記膜電極ガス拡散層接合体の膜面に沿って延び、反応ガスを供給する一次側流路を形成する第１溝部と、（ｂ）前記第１方向に凹んで形成され、前記第１溝部と並んで前記膜面に沿って延び、前記膜電極ガス拡散層接合体を流通した前記反応ガスが流れ込む二次側流路を形成する第２溝部と、（ｃ）前記第１溝部と、前記第２溝部との間に設けられ、前記膜電極ガス拡散層接合体と接するリブ部と、を有するセパレータと、を備え、
前記設計方法は、
前記ガス拡散層の浸透率をＫ［ｍ２］、前記ガス拡散層の厚さをｔ［ｍ］、前記一次側流路を流れる前記反応ガスの圧力と前記二次側流路を流れる前記反応ガスの圧力との差である差圧をΔＰ［Ｐａ］、水の粘度をμ［Ｐａ・ｓ］、前記リブ部の幅をｗ［ｍ］として、次式
対流量［ｃｃ／ｍｉｎ］＝Ｋ×ｔ×ΔＰ／μ／ｗ×６０×１０６
で求められる対流量が、４．０ｃｃ／ｍｉｎより大きく、７．０ｃｃ／ｍｉｎより小さい範囲となるように前記ガス拡散層を設計する設計方法。 It is a method of designing the gas diffusion layer of a fuel cell.
The fuel cell is
A membrane electrode gas diffusion layer conjugate in which an electrolyte membrane, a catalyst electrode layer, and the gas diffusion layer are laminated,
A separator laminated on the membrane electrode gas diffusion layer junction, which is (a) formed by being recessed in a first direction away from the membrane electrode gas diffusion layer junction, and is formed on the membrane surface of the membrane electrode gas diffusion layer junction. A first groove portion extending along the A second groove portion forming a secondary side flow path through which the reaction gas flowing through the membrane electrode gas diffusion layer junction body flows, and (c) the first groove portion and the second groove portion are provided, and the above-mentioned A separator having a rib portion in contact with the membrane electrode gas diffusion layer junction is provided.
The design method is
The permeability of the gas diffusion layer is K [m 2 ], the thickness of the gas diffusion layer is t [m], the pressure of the reaction gas flowing through the primary side flow path and the reaction flowing through the secondary side flow path. The differential pressure, which is the difference from the gas pressure, is ΔP [Pa], the viscosity of water is μ [Pa · s], and the width of the rib portion is w [m]. × t × ΔP / μ / w × 60 × 10 6
A design method for designing the gas diffusion layer so that the flow rate obtained in (1) is larger than 4.0 cc / min and smaller than 7.0 cc / min.
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