JP2021512343A - セシウムおよびテクネチウムを分離するための方法 - Google Patents
セシウムおよびテクネチウムを分離するための方法 Download PDFInfo
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Abstract
Description
これには、図2に示されるようなシステムが使用される。中心部分は図1に詳細に示されるガス冷却ユニット(ゾーンガス冷却器)であり、その2つがシステムに提供されている。このガス冷却ユニットは、弁V11(V21)を介してガラス化炉(図示せず)の排気エアフランジに接続される。ガラス化炉の排気エアフランジとV11/V21との間の接続は断熱され、約600℃まで電気加熱される。システムは冗長に(redundantly)設計されている。操作中、1つの冷却器が操作され、その間他方は清掃される。
本発明による方法を、容器内に直接存在する残渣に適用する。本発明による方法はまた、例えばサンドブラストまたは同様の方法から生じる残渣にも使用可能であり、過テクネチウム酸セシウムは、例えばブラストサンドで部品表面から剥され、ブラスト材料と一緒に、またはそれとは別個に収集容器内に収集される。これらの残渣は、図3に示されるように、外部から(例えば電気的に)加熱され得る特別に構築された放射線遮蔽容器内に収集される。この容器は、冷却フィンガを有する真空密閉フランジ蓋を有する。容器は真空密閉様式で閉じられ、蓋接続部を介して減圧が適用される。好ましくは10−9〜10−10barの圧力が設定される(高真空)。次いで残渣は、各圧力での過テクネチウム酸セシウムの昇華温度+50〜100Kまで加熱される。純粋な(結晶性)過テクネチウム酸セシウムは、冷却フィンガに堆積する。冷却フィンガ温度は、約20℃であってもよい(冷却水の戻り温度)。
得られた過テクネチウム酸セシウム溶液を30℃〜40℃の間の温度に加熱し、撹拌しながら20%のヒドラジン水溶液を滴下により添加する。灰色に色付き、ヒドラジン溶液のさらなる添加により褐色−黒色固体が分離する。
洗浄水および濾液を合わせ、好適な酸でpH7に中和する。好適な酸は、硫酸、塩酸およびリン酸等の無機酸である。反応が以下のように進行する塩酸が、特に好ましい。
CsOH+HCl→CsCl+H2O
5gの固体ブラスト材料(例えばガーネットブラストサンド)および3.5gの過テクネチウム酸セシウム(CsTcO4)を昇華装置に加え、約8.5×10−5mbarの減圧下および390℃で昇華させる。約3.1gの純白のCsTcO4が、冷却フィンガの表面に微細結晶形態で堆積する。生成物は、約50℃の1Lの蒸留水で除去することができ、真空中60℃での蒸発による濃縮後、約3.1gのCsTcO4が生成される。別法として、昇華したCsTcO4は冷却フィンガに残され、以下の還元分離に直接使用されてもよい。
還元分離のために、昇華からの蒸発による濃縮後に、または冷却フィンガに付着する微細結晶性固体として得られた3.1gのCsTcO4を使用する。70mLの20%ヒドラジン水溶液を固体に加える。撹拌中、黒色の二酸化テクネチウムが二水和物(TcO2・1〜2H2O)として堆積する。蒸発による慎重な濃縮によって、反応を完了させる。得られる湿った結晶スラリーを蒸留水に取り込み、0.5μmテフロンフィルタを通して吸引濾過する。フィルタケーキ中の所望の残留セシウム−137活性が達成されるまで、フィルタケーキを水で洗浄する。洗浄したフィルタケーキをフィルタ上で乾燥させ、次いで機械的に除去する。得られたTcO2・1〜2H2Oは、高真空中300℃で結晶水から脱離されてもよい。
Claims (14)
- 放射性物質の混合物からセシウムおよびテクネチウム同位体を分離するための方法であって、過テクネチウム酸セシウム(CsTcO4)の昇華を含むことを特徴とする方法。
- 昇華が、ガラス化、焼結、乾燥、燃焼、セメンティングまたは焼成プラントを含む処理プラントの排気ガス流中で進行する、請求項1に記載の方法。
- 核燃料の再処理からの、もしくは再処理プラントからの残渣、またはHAWCもしくは洗浄溶液からの他の残渣、または物質の他の混合物が、昇華の出発物質として使用される、請求項1および/または2に記載の方法。
- 昇華した過テクネチウム酸セシウムが、固化を用いて気相から堆積され、次いで分離される、請求項1から3のいずれか一項に記載の方法。
- 固化が、並列および/または直列で接続され得る1つまたは複数のガス冷却器で行われる、請求項4に記載の方法。
- 堆積した過テクネチウム酸セシウムが、使用された装置からその場で分離される、または、過テクネチウム酸セシウムが分離される前に、使用された装置が別の場所に移送される、請求項4および/または5に記載の方法。
- 過テクネチウム酸セシウムが、水を含む無機もしくは有機溶媒またはそれらの混合物を用いて溶解することにより分離される、請求項4から6のいずれか一項に記載の方法。
- さらなるステップにおいて、過テクネチウム酸セシウムが還元され、この還元の間、過テクネチウム酸が二酸化テクネチウムに変換され、次いで分離される、請求項1から7のいずれか一項に記載の方法。
- 水溶液中での過テクネチウム酸セシウムの還元が、LiAlH4、NaBH4、アルカリ金属水素化物、ヒドラジン、一酸化炭素、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ギ酸、またはシュウ酸から選択される還元剤を用いて行われ、形成された二酸化テクネチウムは固体として分離される一方、セシウムは水溶液中に残留する、請求項8に記載の方法。
- 水溶液が、蒸発により濃縮され、セシウムが、固体セシウム塩の形態で得られる、請求項9に記載の方法。
- 放射性物質の混合物からセシウムおよびテクネチウム同位体を分離するためのデバイスであって、並列および/または直列で接続された複数のガス冷却器を備えること、ならびに、ガラス化、焼結、乾燥、燃焼、セメンティングまたは焼成プラントを含む処理プラントの排気ガス流に統合されるのに適したものであることを特徴とするデバイス。
- 過テクネチウム酸セシウムを分離するための処理プラントの排気ガス流に統合されていることを特徴とする、請求項11に記載のデバイス。
- 直列で接続された少なくとも3つのガス冷却器をそれぞれ有する少なくとも2つのガス冷却ユニットを備え、少なくとも2つのガス冷却ユニットは、並列で接続されていることを特徴とする、請求項12に記載のデバイス。
- 直列で接続された3つのガス冷却器をそれぞれ有する2つのガス冷却ユニットを備え、2つのガス冷却ユニットは、排気ガス流から過テクネチウム酸セシウムを堆積させるため、および分離された過テクネチウム酸セシウムを得るために交互に使用され、したがって連続操作を可能にするように並列で接続されていることを特徴とする、請求項13に記載のデバイス。
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