JP2021172556A - 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】高い熱伝導性及び優れた機械的強度を有する窒化アルミニウム焼結体を提供する。【解決手段】本発明の窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウム結晶粒と、希土類元素及びアルミニウム元素を含む複合酸化物結晶粒とを含む窒化アルミニウム焼結体であって、前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径が３．０μｍ以下であり、前記窒化アルミニウム結晶粒の個数基準の粒度分布の累積値９０％粒子径と前記窒化アルミニウム結晶粒の個数基準の粒度分布の累積値１０％粒子径との差を、前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径で除した値が、０．８０〜１．００であり、前記複合酸化物結晶粒のメジアン径を前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径で除した値が０．５０以上１．００未満である。【選択図】なし
Description
本発明は、窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法に関する。
従来から、回路基板の小型化、パワーモジュールの高出力化が進んでいる。パワーモジュール等に使用される回路基板として、セラミックス焼結体表面に金属回路層がろう材で接合され、金属回路層の所定位置に半導体素子が搭載されたものが広く用いられている。
パワーモジュールが高い信頼性で動作するために、放熱性（熱伝導率）と機械的強度に優れた回路基板が求められる。放熱性（熱伝導率）が良好であれば、回路が発生する熱を効率よく放出して、半導体素子の過熱が抑制される。機械的強度が優れていれば、回路基板は、金属回路層との熱膨張係数差に起因する熱応力にも耐えることができる。このような要求に応える回路基板として、高い電気絶縁性と高い熱伝導性とを有する窒化アルミニウム焼結体を用いたセラミックス絶縁基板が適用されている。
近年ではパワーモジュールの高性能化に伴い半導体素子の発生する熱量も多くなり、半導体素子の作動に伴う熱サイクルを受けて回路基板材料にクラックが発生しやすくなる。そこで、近年の熱量増大にも対応可能な、機械的強度がさらに優れた窒化ケイ素基板の適用が検討されている。しかしながら、窒化ケイ素基板は、熱伝導率が低く、最大でも１００Ｗ／ｍＫ程度のものしか得られていない（例えば、特許文献１参照）。
さらに、焼結体中の窒化アルミニウム結晶粒子の粒度分布を制御した窒化アルミニウム基板（例えば、特許文献２参照）や、焼結体中の窒化アルミニウム結晶粒子の粒径及び焼結助剤に由来する複合酸化物結晶粒の粒径を制御した窒化アルミニウム基板（例えば、特許文献３参照）についても検討されている。
しかしながら、特許文献２には、焼結体中の窒化アルミニウム結晶粒子の粒度分布の範囲が広すぎて、機械的強度の向上の程度が乏しいという問題がある。また、特許文献３には、焼結体中における、窒化アルミニウム結晶粒子及び複合酸化物結晶粒の粒子径を小さくすることによって機械的強度が向上されているものの、機械的強度が６００ＭＰａを超える窒化アルミニウム基板は得られていない。
以上より、高い熱伝導性及び優れた機械的強度を有する窒化アルミニウム焼結体を得ることが強く望まれていた。
本発明は、このような技術的課題を解決するためになされたものであり、高い熱伝導性及び優れた機械的強度を有する窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法を提供することを目的とする。
本発明は、（ｉ）窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径、（ｉｉ）窒化アルミニウム結晶粒の個数基準の粒度分布の累積値９０％粒子径と窒化アルミニウム結晶粒の個数基準の粒度分布の累積値１０％粒子径との差を、窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径で除した値、並びに、（ｉｉｉ）複合酸化物結晶粒のメジアン径を窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径で除した値を、それぞれ、特定の範囲内とすることにより、高い熱伝導性を維持しながら、従来よりも優れた機械的強度を有する窒化アルミニウム焼結体が得られることを見出したことに基づくものである。
さらに、本発明は、上記（ｉ）（ｉｉ）（ｉｉｉ）は、窒化アルミニウム焼結体の製造方法における、（ｉｖ）一次混合工程での窒化アルミニウム粉末及び焼結助剤粉末の体積平均粒径、（ｖ）一次混合工程での焼結助剤粉末の含有量、及び（ｖｉ）焼結工程における焼成条件、などを調整することにより、調整可能であることを見出したことに基づくものである。
さらに、本発明は、上記（ｉ）（ｉｉ）（ｉｉｉ）は、窒化アルミニウム焼結体の製造方法における、（ｉｖ）一次混合工程での窒化アルミニウム粉末及び焼結助剤粉末の体積平均粒径、（ｖ）一次混合工程での焼結助剤粉末の含有量、及び（ｖｉ）焼結工程における焼成条件、などを調整することにより、調整可能であることを見出したことに基づくものである。
すなわち、本発明は、以下の［１］〜［６］を提供するものである。
［１］窒化アルミニウム結晶粒と、希土類元素及びアルミニウム元素を含む複合酸化物結晶粒とを含む窒化アルミニウム焼結体であって、前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径が３．０μｍ以下であり、前記窒化アルミニウム結晶粒の個数基準の粒度分布の累積値９０％粒子径と前記窒化アルミニウム結晶粒の個数基準の粒度分布の累積値１０％粒子径との差を、前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径で除した値が、０．８０〜１．００であり、前記複合酸化物結晶粒のメジアン径を前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径で除した値が０．５０以上１．００未満である、窒化アルミニウム焼結体。
［２］前記希土類元素が、イットリウム元素及びランタノイド系希土類元素からなる群より選択される少なくとも１種を含む、上記［１］に記載の窒化アルミニウム焼結体。
［３］熱伝導率が１３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、且つ、曲げ強度が７００ＭＰａ以上である、上記［１］又は［２］に記載の窒化アルミニウム焼結体。
［４］前記複合酸化物結晶粒のＸ線回折測定の質量換算による合計含有量が、前記窒化アルミニウム焼結体１００質量％中、８〜１６質量％である、上記［１］〜［３］のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体。
［５］上記［１］〜［４］のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法であって、窒化アルミニウム粉末、及び、希土類元素を含有する焼結助剤粉末を含む原料粉末と、有機溶剤とを混合して原料スラリーを得る一次混合工程と、前記原料スラリーを用いて窒化アルミニウム成形体を成形する成形工程と、前記窒化アルミニウム成形体を、酸化性ガスを用いて脱脂して、窒化アルミニウム脱脂体を得る脱脂工程と、前記窒化アルミニウム脱脂体を、不活性ガス雰囲気下、焼成温度１８００℃以下、及び焼成時間２４時間以下の条件で焼成して、前記窒化アルミニウム焼結体を得る焼結工程と、を含み、前記一次混合工程において、前記窒化アルミニウム粉末の体積平均粒径が０．５０〜０．８５μｍであり、前記焼結助剤粉末の体積平均粒径が０．４０〜０．９０μｍであり、前記焼結助剤粉末の含有量が、前記原料粉末１００質量％中、５〜１４質量％である、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
［６］前記不活性ガスが窒素ガスである、上記［５］に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
［１］窒化アルミニウム結晶粒と、希土類元素及びアルミニウム元素を含む複合酸化物結晶粒とを含む窒化アルミニウム焼結体であって、前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径が３．０μｍ以下であり、前記窒化アルミニウム結晶粒の個数基準の粒度分布の累積値９０％粒子径と前記窒化アルミニウム結晶粒の個数基準の粒度分布の累積値１０％粒子径との差を、前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径で除した値が、０．８０〜１．００であり、前記複合酸化物結晶粒のメジアン径を前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径で除した値が０．５０以上１．００未満である、窒化アルミニウム焼結体。
［２］前記希土類元素が、イットリウム元素及びランタノイド系希土類元素からなる群より選択される少なくとも１種を含む、上記［１］に記載の窒化アルミニウム焼結体。
［３］熱伝導率が１３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、且つ、曲げ強度が７００ＭＰａ以上である、上記［１］又は［２］に記載の窒化アルミニウム焼結体。
［４］前記複合酸化物結晶粒のＸ線回折測定の質量換算による合計含有量が、前記窒化アルミニウム焼結体１００質量％中、８〜１６質量％である、上記［１］〜［３］のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体。
［５］上記［１］〜［４］のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法であって、窒化アルミニウム粉末、及び、希土類元素を含有する焼結助剤粉末を含む原料粉末と、有機溶剤とを混合して原料スラリーを得る一次混合工程と、前記原料スラリーを用いて窒化アルミニウム成形体を成形する成形工程と、前記窒化アルミニウム成形体を、酸化性ガスを用いて脱脂して、窒化アルミニウム脱脂体を得る脱脂工程と、前記窒化アルミニウム脱脂体を、不活性ガス雰囲気下、焼成温度１８００℃以下、及び焼成時間２４時間以下の条件で焼成して、前記窒化アルミニウム焼結体を得る焼結工程と、を含み、前記一次混合工程において、前記窒化アルミニウム粉末の体積平均粒径が０．５０〜０．８５μｍであり、前記焼結助剤粉末の体積平均粒径が０．４０〜０．９０μｍであり、前記焼結助剤粉末の含有量が、前記原料粉末１００質量％中、５〜１４質量％である、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
［６］前記不活性ガスが窒素ガスである、上記［５］に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
本発明によれば、高い熱伝導性及び優れた機械的強度を有する窒化アルミニウム焼結体を提供することができる。
また、本発明の製造方法によれば、高い熱伝導性及び優れた機械的強度を有する窒化アルミニウム焼結体を好適に得ることができる。
また、本発明の製造方法によれば、高い熱伝導性及び優れた機械的強度を有する窒化アルミニウム焼結体を好適に得ることができる。
以下、本実施形態の窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法を詳細に説明する。
本明細書において、好ましいとする規定は任意に選択でき、好ましいとする規定同士の組み合わせはより好ましいといえる。
本明細書において、「ＸＸ〜ＹＹ」との記載は、「ＸＸ以上ＹＹ以下」を意味する。
本明細書において、好ましい数値範囲（例えば、含有量等の範囲）について、段階的に記載された下限値及び上限値は、それぞれ独立して組み合わせることができる。例えば、「好ましくは１０〜９０、より好ましくは３０〜６０」という記載から、「好ましい下限値（１０）」と「より好ましい上限値（６０）」とを組み合わせて、「１０〜６０」とすることもできる。
本明細書において、好ましいとする規定は任意に選択でき、好ましいとする規定同士の組み合わせはより好ましいといえる。
本明細書において、「ＸＸ〜ＹＹ」との記載は、「ＸＸ以上ＹＹ以下」を意味する。
本明細書において、好ましい数値範囲（例えば、含有量等の範囲）について、段階的に記載された下限値及び上限値は、それぞれ独立して組み合わせることができる。例えば、「好ましくは１０〜９０、より好ましくは３０〜６０」という記載から、「好ましい下限値（１０）」と「より好ましい上限値（６０）」とを組み合わせて、「１０〜６０」とすることもできる。
〔窒化アルミニウム焼結体〕
本実施形態の窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウム（以下、「ＡｌＮ」とも記す）結晶粒と、希土類元素及びアルミニウム元素を含む複合酸化物結晶粒（単に、「複合酸化物結晶粒」ということもある）とを含むものである。
ここで、ＡｌＮ焼結体は、主成分がＡｌＮ結晶粒を含む多結晶体であることが好ましく、また、副成分が複合酸化物結晶粒であることが好ましい。
また、本明細書において、「主成分」とは、その含有量が５０質量％を超える成分を意味する。
ＡｌＮ焼結体におけるＡｌＮ結晶粒の含有量としては、特に制限はないが、ＡｌＮ焼結体の機械的強度および放熱性（熱伝導率）の観点から、窒化アルミニウム焼結体１００質量％中、好ましくは８４〜９２質量％、より好ましくは８５〜８９質量％、更に好ましくは８６〜８８質量％である。
ＡｌＮ焼結体における複合酸化物結晶粒の合計含有量としては、特に制限はないが、ＡｌＮ焼結体製造における焼結性、ＡｌＮ焼結体の機械的強度、及び放熱性（熱伝導率）の観点から、窒化アルミニウム焼結体１００質量％中、好ましくは８〜１６質量％、より好ましくは１１〜１５質量％、更に好ましくは１２〜１４質量％、特に好ましくは１１〜１４質量％である。
なお、上記ＡｌＮ結晶粒及び複合酸化物結晶粒の含有量は、実施例における「Ｘ線回折測定（ＸＲＤ測定）によるＡｌＮ結晶粒及び複合酸化物結晶粒の含有率測定」の欄に示す方法により測定された質量換算による含有率である。
また、ＡｌＮ焼結体は、ＡｌＮ結晶粒と複合酸化物結晶粒以外の結晶粒とを含むと、ＡｌＮ焼結体の熱伝導性を低下させる可能性が高いことから、ＡｌＮ焼結体が含む結晶粒は、ＡｌＮ結晶粒と複合酸化物結晶粒とのみからなることが好ましい。
ＡｌＮ結晶粒及び複合酸化物結晶粒の結晶相は、Ｘ線回折測定（ＸＲＤ測定）により同定でき、これらの同定は、Ｘ線回折測定（ＸＲＤ測定）において、解析ソフトＨｉｇｈＳｃｏｒｅ Ｐｌｕｓ（スペクトリス（株）製）を用いて、行うことができる。
なお、例えば、図１に示すようにＡｌＮ焼結体の断面のＳＥＭ像においてＡｌＮ結晶粒と複合酸化物結晶粒とが観察されるとき、比較的暗く見える粒子（暗部）（例えば、後述する図２におけるＰ）がＡｌＮ結晶粒であり、比較的明るく見える粒子（明部）（例えば、後述する図２におけるＸ）が後述する複合酸化物結晶粒である。
ＡｌＮ結晶粒と複合酸化物結晶粒との区別は、ＳＥＭ装置に付属するエネルギー分散型Ｘ線分光（ＥＤＳ）分析装置を用いて、結晶粒が含有する元素の違いから確認することもできる（この方法を、以下、「ＳＥＭ−ＥＤＳ分析」と記すこともある）。
本実施形態の窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウム（以下、「ＡｌＮ」とも記す）結晶粒と、希土類元素及びアルミニウム元素を含む複合酸化物結晶粒（単に、「複合酸化物結晶粒」ということもある）とを含むものである。
ここで、ＡｌＮ焼結体は、主成分がＡｌＮ結晶粒を含む多結晶体であることが好ましく、また、副成分が複合酸化物結晶粒であることが好ましい。
また、本明細書において、「主成分」とは、その含有量が５０質量％を超える成分を意味する。
ＡｌＮ焼結体におけるＡｌＮ結晶粒の含有量としては、特に制限はないが、ＡｌＮ焼結体の機械的強度および放熱性（熱伝導率）の観点から、窒化アルミニウム焼結体１００質量％中、好ましくは８４〜９２質量％、より好ましくは８５〜８９質量％、更に好ましくは８６〜８８質量％である。
ＡｌＮ焼結体における複合酸化物結晶粒の合計含有量としては、特に制限はないが、ＡｌＮ焼結体製造における焼結性、ＡｌＮ焼結体の機械的強度、及び放熱性（熱伝導率）の観点から、窒化アルミニウム焼結体１００質量％中、好ましくは８〜１６質量％、より好ましくは１１〜１５質量％、更に好ましくは１２〜１４質量％、特に好ましくは１１〜１４質量％である。
なお、上記ＡｌＮ結晶粒及び複合酸化物結晶粒の含有量は、実施例における「Ｘ線回折測定（ＸＲＤ測定）によるＡｌＮ結晶粒及び複合酸化物結晶粒の含有率測定」の欄に示す方法により測定された質量換算による含有率である。
また、ＡｌＮ焼結体は、ＡｌＮ結晶粒と複合酸化物結晶粒以外の結晶粒とを含むと、ＡｌＮ焼結体の熱伝導性を低下させる可能性が高いことから、ＡｌＮ焼結体が含む結晶粒は、ＡｌＮ結晶粒と複合酸化物結晶粒とのみからなることが好ましい。
ＡｌＮ結晶粒及び複合酸化物結晶粒の結晶相は、Ｘ線回折測定（ＸＲＤ測定）により同定でき、これらの同定は、Ｘ線回折測定（ＸＲＤ測定）において、解析ソフトＨｉｇｈＳｃｏｒｅ Ｐｌｕｓ（スペクトリス（株）製）を用いて、行うことができる。
なお、例えば、図１に示すようにＡｌＮ焼結体の断面のＳＥＭ像においてＡｌＮ結晶粒と複合酸化物結晶粒とが観察されるとき、比較的暗く見える粒子（暗部）（例えば、後述する図２におけるＰ）がＡｌＮ結晶粒であり、比較的明るく見える粒子（明部）（例えば、後述する図２におけるＸ）が後述する複合酸化物結晶粒である。
ＡｌＮ結晶粒と複合酸化物結晶粒との区別は、ＳＥＭ装置に付属するエネルギー分散型Ｘ線分光（ＥＤＳ）分析装置を用いて、結晶粒が含有する元素の違いから確認することもできる（この方法を、以下、「ＳＥＭ−ＥＤＳ分析」と記すこともある）。
（ＡｌＮ結晶粒）
ＡｌＮ結晶粒は、ＡｌＮを含み、主成分としてＡｌＮを含むことが好ましく、ＡｌＮのみからなる純物質であることがより好ましい。
ＡｌＮ結晶粒におけるＡｌＮの含有量としては、特に制限はないが、好ましくは９５質量％以上、より好ましくは９９質量％以上、更に好ましくは１００質量％である。
ＡｌＮ結晶粒は、ＡｌＮを含み、主成分としてＡｌＮを含むことが好ましく、ＡｌＮのみからなる純物質であることがより好ましい。
ＡｌＮ結晶粒におけるＡｌＮの含有量としては、特に制限はないが、好ましくは９５質量％以上、より好ましくは９９質量％以上、更に好ましくは１００質量％である。
＜ＡｌＮ結晶粒のメジアン径＞
本明細書では、ＡｌＮ結晶粒の大きさをメジアン径で定義する。本明細書では、「メジアン径」とは、走査型顕微鏡（ＳＥＭ）で測定した個数基準の粒度分布の累積値５０％粒子径に相当する値である。
ＡｌＮ結晶粒のメジアン径としては、３．０μｍ以下である限り、特に制限はないが、ＡｌＮ焼結体の機械的強度の観点から、好ましくは２．５μｍ以下、より好ましくは２．０μｍ以下であり、ＡｌＮ焼結体の緻密化の観点から、好ましくは１．０μｍ以上、より好ましくは１．５μｍ以上である。
ＡｌＮ結晶粒のメジアン径が、３．０μｍ以下であることにより、機械的強度を発揮することができ、また、上記好ましい範囲内であれば、機械的強度を十分に発揮することができる。
なお、ＡｌＮ結晶粒のメジアン径の詳細な測定方法については、以下で説明する。
ＡｌＮ結晶粒のメジアン径は、ダイヤペン（アズワン製Ｄポイントペン）を用いてＡｌＮ焼結体を破断させて、ＡｌＮ焼結体の断面を作製し、該断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて１０００倍以上（例えば、１０００倍、３０００倍、５０００倍、など）の倍率で観察する。任意の１００μｍ四方の領域において少なくとも５００個のＡｌＮ結晶粒の粒径を、ノギスを用いて計測して求める。より具体的には、後述する実施例に記載の方法により求める。ＡｌＮ結晶粒は完全な球形ではないので、最長径をＡｌＮ結晶粒の粒径とする。なお、前述したように、例えば、図２に示すＳＥＭ像において、比較的暗く見える粒子（暗部）ＰがＡｌＮ結晶粒である。
本明細書では、ＡｌＮ結晶粒の大きさをメジアン径で定義する。本明細書では、「メジアン径」とは、走査型顕微鏡（ＳＥＭ）で測定した個数基準の粒度分布の累積値５０％粒子径に相当する値である。
ＡｌＮ結晶粒のメジアン径としては、３．０μｍ以下である限り、特に制限はないが、ＡｌＮ焼結体の機械的強度の観点から、好ましくは２．５μｍ以下、より好ましくは２．０μｍ以下であり、ＡｌＮ焼結体の緻密化の観点から、好ましくは１．０μｍ以上、より好ましくは１．５μｍ以上である。
ＡｌＮ結晶粒のメジアン径が、３．０μｍ以下であることにより、機械的強度を発揮することができ、また、上記好ましい範囲内であれば、機械的強度を十分に発揮することができる。
なお、ＡｌＮ結晶粒のメジアン径の詳細な測定方法については、以下で説明する。
ＡｌＮ結晶粒のメジアン径は、ダイヤペン（アズワン製Ｄポイントペン）を用いてＡｌＮ焼結体を破断させて、ＡｌＮ焼結体の断面を作製し、該断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて１０００倍以上（例えば、１０００倍、３０００倍、５０００倍、など）の倍率で観察する。任意の１００μｍ四方の領域において少なくとも５００個のＡｌＮ結晶粒の粒径を、ノギスを用いて計測して求める。より具体的には、後述する実施例に記載の方法により求める。ＡｌＮ結晶粒は完全な球形ではないので、最長径をＡｌＮ結晶粒の粒径とする。なお、前述したように、例えば、図２に示すＳＥＭ像において、比較的暗く見える粒子（暗部）ＰがＡｌＮ結晶粒である。
＜ＡｌＮ結晶粒の粒度分布＞
ＡｌＮ結晶粒の粒度分布は、前述のメジアン径の測定と同様の手法で得られた累積値９０％粒子径と累積値１０％粒子径との差を、メジアン径で除した値で定義する。
ＡｌＮ結晶粒の粒度分布としては、０．８０〜１．００である限り、特に制限はないが、好ましくは０．８５〜１．００、より好ましくは０．９０〜１．００である。
ＡｌＮ結晶粒の粒度分布が、０．８０以上であることにより、機械的強度を発揮することができ、０．８５以上であれば、機械的強度をより十分発揮することができる。
ＡｌＮ結晶粒の粒度分布は、前述のメジアン径の測定と同様の手法で得られた累積値９０％粒子径と累積値１０％粒子径との差を、メジアン径で除した値で定義する。
ＡｌＮ結晶粒の粒度分布としては、０．８０〜１．００である限り、特に制限はないが、好ましくは０．８５〜１．００、より好ましくは０．９０〜１．００である。
ＡｌＮ結晶粒の粒度分布が、０．８０以上であることにより、機械的強度を発揮することができ、０．８５以上であれば、機械的強度をより十分発揮することができる。
（複合酸化物結晶粒）
複合酸化物結晶粒は、希土類元素及びアルミニウム元素を含む複合酸化物の結晶粒であって、希土類元素及びアルミニウム元素を含み、希土類元素及びアルミニウム元素のみを含むことが好ましい。複合酸化物結晶粒は、通常、ＡｌＮ結晶粒の粒界に存在する。
複合酸化物結晶粒における希土類元素の含有量としては、特に制限はないが、放熱性（熱伝導率）の観点から、好ましくは４５質量％以上、より好ましくは５４質量％以上、更に好ましくは６０質量％以上である。
複合酸化物結晶粒におけるアルミニウム元素の含有量としては、特に制限はないが、放熱性（熱伝導率）の観点から、好ましくは２３質量％以下、より好ましくは１６質量％以下、更に好ましくは１３質量％以下である。
複合酸化物結晶粒の結晶相としては、単斜晶系構造（ＲＥ４Ａｌ２Ｏ９）の結晶相、斜方晶系ペロブスカイト構造（ＲＥＡｌＯ３）の結晶相、立方晶系ガーネット構造（ＲＥ３Ａｌ５Ｏ１２）の結晶相、などが挙げられる。なおここで、「ＲＥ（「ＲＥ元素」ということもある）」は、イットリウム元素及びランタノイド系希土類元素からなる群より選択される少なくとも１種を表す。
そして、複合酸化物結晶粒は、ＲＥ元素及びアルミニウム元素を含むことが好ましく（即ち、希土類元素が、イットリウム元素及びランタノイド系希土類元素からなる群より選択される少なくとも１種を含むことが好ましく）、ＲＥ４Ａｌ２Ｏ９、ＲＥＡｌＯ３、及びＲＥ３Ａｌ５Ｏ１２からなる群より選択される少なくとも１種の結晶相を含むことがより好ましい。但し、ＲＥ３Ａｌ５Ｏ１２単独の結晶相からなるものは含まないことが好ましい。
なお、ランタノイド系希土類元素としては、サマリウム（Ｓｍ）が好ましい。
複合酸化物結晶粒は、希土類元素及びアルミニウム元素を含む複合酸化物の結晶粒であって、希土類元素及びアルミニウム元素を含み、希土類元素及びアルミニウム元素のみを含むことが好ましい。複合酸化物結晶粒は、通常、ＡｌＮ結晶粒の粒界に存在する。
複合酸化物結晶粒における希土類元素の含有量としては、特に制限はないが、放熱性（熱伝導率）の観点から、好ましくは４５質量％以上、より好ましくは５４質量％以上、更に好ましくは６０質量％以上である。
複合酸化物結晶粒におけるアルミニウム元素の含有量としては、特に制限はないが、放熱性（熱伝導率）の観点から、好ましくは２３質量％以下、より好ましくは１６質量％以下、更に好ましくは１３質量％以下である。
複合酸化物結晶粒の結晶相としては、単斜晶系構造（ＲＥ４Ａｌ２Ｏ９）の結晶相、斜方晶系ペロブスカイト構造（ＲＥＡｌＯ３）の結晶相、立方晶系ガーネット構造（ＲＥ３Ａｌ５Ｏ１２）の結晶相、などが挙げられる。なおここで、「ＲＥ（「ＲＥ元素」ということもある）」は、イットリウム元素及びランタノイド系希土類元素からなる群より選択される少なくとも１種を表す。
そして、複合酸化物結晶粒は、ＲＥ元素及びアルミニウム元素を含むことが好ましく（即ち、希土類元素が、イットリウム元素及びランタノイド系希土類元素からなる群より選択される少なくとも１種を含むことが好ましく）、ＲＥ４Ａｌ２Ｏ９、ＲＥＡｌＯ３、及びＲＥ３Ａｌ５Ｏ１２からなる群より選択される少なくとも１種の結晶相を含むことがより好ましい。但し、ＲＥ３Ａｌ５Ｏ１２単独の結晶相からなるものは含まないことが好ましい。
なお、ランタノイド系希土類元素としては、サマリウム（Ｓｍ）が好ましい。
＜複合酸化物結晶粒のメジアン径＞
複合酸化物結晶粒のメジアン径としては、特に制限はないが、ＡｌＮ焼結体の機械的強度の観点から、好ましくは２．５μｍ以下、より好ましくは２．０μｍ以下であり、ＡｌＮ焼結体の緻密化の観点から、好ましくは１．０μｍ以上、より好ましくは１．２μｍ以上である。
本明細書では、複合酸化物結晶粒の大きさを、前述のＡｌＮ結晶粒の場合と同様に、メジアン径で定義する。複合酸化物結晶粒のメジアン径は、ダイヤペン（アズワン製Ｄポイントペン）を用いてＡｌＮ焼結体を破断させて、ＡｌＮ焼結体の断面を作製し、該断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて１０００倍以上（例えば、１０００倍、３０００倍、５０００倍、など）の倍率で観察する。任意の１００μｍ四方の領域において少なくとも２００個の複合酸化物結晶粒の粒径を、ノギスを用いて計測して求める。より具体的には、後述する実施例に記載の方法により求める。複合酸化物結晶粒は完全な球形ではないので、最長径を複合酸化物結晶粒の粒径とする。なお、前述したように、例えば、図２に示すＳＥＭ像において、比較的明るく見える粒子（明部）Ｘが複合酸化物結晶粒である。
複合酸化物結晶粒のメジアン径としては、特に制限はないが、ＡｌＮ焼結体の機械的強度の観点から、好ましくは２．５μｍ以下、より好ましくは２．０μｍ以下であり、ＡｌＮ焼結体の緻密化の観点から、好ましくは１．０μｍ以上、より好ましくは１．２μｍ以上である。
本明細書では、複合酸化物結晶粒の大きさを、前述のＡｌＮ結晶粒の場合と同様に、メジアン径で定義する。複合酸化物結晶粒のメジアン径は、ダイヤペン（アズワン製Ｄポイントペン）を用いてＡｌＮ焼結体を破断させて、ＡｌＮ焼結体の断面を作製し、該断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて１０００倍以上（例えば、１０００倍、３０００倍、５０００倍、など）の倍率で観察する。任意の１００μｍ四方の領域において少なくとも２００個の複合酸化物結晶粒の粒径を、ノギスを用いて計測して求める。より具体的には、後述する実施例に記載の方法により求める。複合酸化物結晶粒は完全な球形ではないので、最長径を複合酸化物結晶粒の粒径とする。なお、前述したように、例えば、図２に示すＳＥＭ像において、比較的明るく見える粒子（明部）Ｘが複合酸化物結晶粒である。
＜「ＡｌＮ結晶粒のメジアン径」と「複合酸化物結晶粒のメジアン径」との比＞
一般的には、複合酸化物結晶粒のメジアン径が小さいほど、ＡｌＮ焼結体の機械的強度が高くなるが、本実施形態のＡｌＮ焼結体では、ＡｌＮ焼結体が含むＡｌＮ結晶粒のメジアン径と複合酸化物結晶粒のメジアン径とが特定の比率となるように調整される。
複合酸化物結晶粒のメジアン径をＡｌＮ結晶粒のメジアン径で除した値としては、０．５０以上１．００未満である限り、特に制限はないが、好ましくは０．６０以上０．９９以下であり、より好ましくは０．７０以上０．９７以下、更に好ましくは０．７０以上０．９５以下である。
本実施形態のＡｌＮ焼結体では、複合酸化物結晶粒のメジアン径をＡｌＮ結晶粒のメジアン径で除した値が、０．５０以上であることにより、応力の分散を均一にして、機械的強度を向上させることができ、一方、１．００未満であることにより、複合酸化物結晶粒自体が破壊の起点となるのを抑制して、機械的強度を向上させることができる。
一般的には、複合酸化物結晶粒のメジアン径が小さいほど、ＡｌＮ焼結体の機械的強度が高くなるが、本実施形態のＡｌＮ焼結体では、ＡｌＮ焼結体が含むＡｌＮ結晶粒のメジアン径と複合酸化物結晶粒のメジアン径とが特定の比率となるように調整される。
複合酸化物結晶粒のメジアン径をＡｌＮ結晶粒のメジアン径で除した値としては、０．５０以上１．００未満である限り、特に制限はないが、好ましくは０．６０以上０．９９以下であり、より好ましくは０．７０以上０．９７以下、更に好ましくは０．７０以上０．９５以下である。
本実施形態のＡｌＮ焼結体では、複合酸化物結晶粒のメジアン径をＡｌＮ結晶粒のメジアン径で除した値が、０．５０以上であることにより、応力の分散を均一にして、機械的強度を向上させることができ、一方、１．００未満であることにより、複合酸化物結晶粒自体が破壊の起点となるのを抑制して、機械的強度を向上させることができる。
上述したように、ＡｌＮ結晶粒と複合酸化物結晶粒とを含み、且つ、ＡｌＮ結晶粒のメジアン径、ＡｌＮ結晶粒の粒度分布、及び複合酸化物結晶粒のメジアン径を、それぞれ調整したＡｌＮ焼結体は、熱伝導性及び機械的強度に優れている。
したがって、本実施形態のＡｌＮ焼結体は、特に、パワーモジュールの回路基板に代表される高い放熱性、熱伝導性及び機械的強度が要求される用途への活用が大いに期待される。
したがって、本実施形態のＡｌＮ焼結体は、特に、パワーモジュールの回路基板に代表される高い放熱性、熱伝導性及び機械的強度が要求される用途への活用が大いに期待される。
（ＡｌＮ焼結体の熱伝導率）
ＡｌＮ焼結体の熱伝導率としては、特に制限はないが、好ましくは１３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、より好ましくは１４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、更に好ましくは１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。
なお、「熱伝導率」は、実施例に記載の方法で測定する。
ＡｌＮ焼結体の熱伝導率としては、特に制限はないが、好ましくは１３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、より好ましくは１４０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、更に好ましくは１５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である。
なお、「熱伝導率」は、実施例に記載の方法で測定する。
（ＡｌＮ焼結体の曲げ強度）
ＡｌＮ焼結体の曲げ強度としては、特に制限はないが、好ましくは７００ＭＰａ以上、より好ましくは７３０ＭＰａ以上、更に好ましくは７５０ＭＰａ以上である。
なお、「曲げ強度（３点曲げ強度）」は、実施例に記載の方法で測定する。
ＡｌＮ焼結体の曲げ強度としては、特に制限はないが、好ましくは７００ＭＰａ以上、より好ましくは７３０ＭＰａ以上、更に好ましくは７５０ＭＰａ以上である。
なお、「曲げ強度（３点曲げ強度）」は、実施例に記載の方法で測定する。
（ＡｌＮ焼結体の密度及び相対密度）
ＡｌＮ焼結体の密度の絶対値は、イットリウムの含有比率（Ｙ２Ｏ３の仕込量、焼結助剤粉末の添加量）、ＡｌＮ焼結体における酸化物の種類、などに応じて、変動するので、通常、一概には定義できないが、本明細書においては、ＡｌＮ焼結体の密度を、後述する実施例に記載の方法により求める。
ＡｌＮ焼結体の相対密度としては、ＡｌＮ及びＹ２Ｏ３の合計仕込量（合計含有比率）を１００質量％と定義して、相対評価のために用いるものであり、特に制限はないが、ＡｌＮ焼結体の機械的強度および放熱性（熱伝導率）の観点から、好ましくは９８．０〜９９．９質量％、より好ましくは９９．０〜９９．９質量％、更に好ましくは９９．５〜９９．９質量％である。なお、ＡｌＮ焼結体の相対密度は、後述する実施例に記載の方法により求められる。
ＡｌＮ焼結体の密度の絶対値は、イットリウムの含有比率（Ｙ２Ｏ３の仕込量、焼結助剤粉末の添加量）、ＡｌＮ焼結体における酸化物の種類、などに応じて、変動するので、通常、一概には定義できないが、本明細書においては、ＡｌＮ焼結体の密度を、後述する実施例に記載の方法により求める。
ＡｌＮ焼結体の相対密度としては、ＡｌＮ及びＹ２Ｏ３の合計仕込量（合計含有比率）を１００質量％と定義して、相対評価のために用いるものであり、特に制限はないが、ＡｌＮ焼結体の機械的強度および放熱性（熱伝導率）の観点から、好ましくは９８．０〜９９．９質量％、より好ましくは９９．０〜９９．９質量％、更に好ましくは９９．５〜９９．９質量％である。なお、ＡｌＮ焼結体の相対密度は、後述する実施例に記載の方法により求められる。
〔ＡｌＮ焼結体の製造方法〕
本実施形態のＡｌＮ焼結体の製造方法は、（１）ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末を含む原料粉末と、有機溶剤とを混合して原料スラリーを得る一次混合工程と、（２）バインダーを有機溶剤に溶解させてバインダー溶液を得るバインダー溶液調製工程と、（３）原料スラリーとバインダー溶液とを混合して混合スラリーを得る二次混合工程と、（４）混合スラリーを成形してＡｌＮ成形体を得る成形工程と、（５）ＡｌＮ成形体を、酸化性ガスを用いて脱脂して、ＡｌＮ脱脂体を得る脱脂工程と、（６）ＡｌＮ脱脂体を、不活性ガス雰囲気下、所定条件で焼成して、ＡｌＮ焼結体を得る焼結工程と、を含むことが好ましい。これらの工程のうち、（１）及び（４）〜（６）は必須の工程である。（２）及び（３）の工程を省略して（１）の工程でバインダーを直接溶解した混合スラリーとしてもよい。
各工程について、以下詳細に説明する。
本実施形態のＡｌＮ焼結体の製造方法は、（１）ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末を含む原料粉末と、有機溶剤とを混合して原料スラリーを得る一次混合工程と、（２）バインダーを有機溶剤に溶解させてバインダー溶液を得るバインダー溶液調製工程と、（３）原料スラリーとバインダー溶液とを混合して混合スラリーを得る二次混合工程と、（４）混合スラリーを成形してＡｌＮ成形体を得る成形工程と、（５）ＡｌＮ成形体を、酸化性ガスを用いて脱脂して、ＡｌＮ脱脂体を得る脱脂工程と、（６）ＡｌＮ脱脂体を、不活性ガス雰囲気下、所定条件で焼成して、ＡｌＮ焼結体を得る焼結工程と、を含むことが好ましい。これらの工程のうち、（１）及び（４）〜（６）は必須の工程である。（２）及び（３）の工程を省略して（１）の工程でバインダーを直接溶解した混合スラリーとしてもよい。
各工程について、以下詳細に説明する。
（（１）一次混合工程）
一次混合工程は、ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末を含む原料粉末と、有機溶剤とを混合して原料スラリーを得る工程である。ここで、原料粉末は、ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末のみからなることが好ましい。
一次混合工程における混合方法としては、特に制限はなく、例えば、各成分（原料粉末、有機溶剤）を通常の攪拌機を用いて混合すること、などが挙げられる。ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末は、それぞれの原料を粉砕（一次粉砕）して所定の粒径に調整しておくことが好ましい。上記一次混合工程における混合は、通常、ＡｌＮ粉末粒子の粒径は変化しない条件で行う。また、一次混合工程後の工程（二次混合工程）では、ＡｌＮ粉末粒子及び焼結助剤粉末の粒径が変化しないような条件で、攪拌や濾過等を行う。よって、ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末は、それぞれの原料を粉砕（一次粉砕）して調整された粒径が、通常、後述する成形工程や脱脂工程における粒径となる。
一次混合工程は、ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末を含む原料粉末と、有機溶剤とを混合して原料スラリーを得る工程である。ここで、原料粉末は、ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末のみからなることが好ましい。
一次混合工程における混合方法としては、特に制限はなく、例えば、各成分（原料粉末、有機溶剤）を通常の攪拌機を用いて混合すること、などが挙げられる。ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末は、それぞれの原料を粉砕（一次粉砕）して所定の粒径に調整しておくことが好ましい。上記一次混合工程における混合は、通常、ＡｌＮ粉末粒子の粒径は変化しない条件で行う。また、一次混合工程後の工程（二次混合工程）では、ＡｌＮ粉末粒子及び焼結助剤粉末の粒径が変化しないような条件で、攪拌や濾過等を行う。よって、ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末は、それぞれの原料を粉砕（一次粉砕）して調整された粒径が、通常、後述する成形工程や脱脂工程における粒径となる。
＜ＡｌＮ粉末＞
ＡｌＮ粉末は、体積平均径が所定の範囲内となるように、ＡｌＮ原料を粉砕（一次粉砕）することが好ましい。
ここで、ＡｌＮ原料の一次粉砕としては、例えば、ボールミル、振動ミル、アトライター等の粉砕機能を備えた混合容器を用いて行うことができる。これらの中でも、生産性の観点で、ボールミルが好ましい。
一次粉砕に用いられる混合容器の材質としては、特に制限はないが、遷移金属元素等の不純物混入を抑制する観点から、樹脂、高純度アルミナが好ましい。
ボールミルに用いられる粉砕ボールの材質としては、特に制限はないが、高純度アルミナが好ましく、純度９９．９質量％以上の高純度アルミナがより好ましい。
ＡｌＮ粉末は、体積平均径が所定の範囲内となるように、ＡｌＮ原料を粉砕（一次粉砕）することが好ましい。
ここで、ＡｌＮ原料の一次粉砕としては、例えば、ボールミル、振動ミル、アトライター等の粉砕機能を備えた混合容器を用いて行うことができる。これらの中でも、生産性の観点で、ボールミルが好ましい。
一次粉砕に用いられる混合容器の材質としては、特に制限はないが、遷移金属元素等の不純物混入を抑制する観点から、樹脂、高純度アルミナが好ましい。
ボールミルに用いられる粉砕ボールの材質としては、特に制限はないが、高純度アルミナが好ましく、純度９９．９質量％以上の高純度アルミナがより好ましい。
ＡｌＮ粉末を得るために粉砕（一次粉砕）されるＡｌＮ原料としては、市販の粒径１μｍ前後のものを用いることができる。ＡｌＮ原料は、直接窒化法及び還元窒化法のいずれかで製造されたものでもよい。また、ＡｌＮ原料における酸素原子含有量としては、特に制限はないが、後述する脱脂工程で得られるＡｌＮ脱脂体における酸素原子含有量を好適な範囲とする観点から、好ましくは０．５〜３質量％、より好ましくは０．７〜２質量％、更に好ましくは０．８〜１質量％である。なお、酸素原子含有量は、後述する実施例に記載の方法により求められる。
一次混合工程に用いるＡｌＮ粉末の体積平均径（例えば、後述する表１及び表２における「一次粉砕後の体積平均径（ＡｌＮ粉末）」）としては、０．５０〜０．８５μｍである限り、特に制限はないが、好ましくは０．５０〜０．８０μｍ、より好ましくは０．６０〜０．７８μｍ、更に好ましくは０．７０〜０．７５μｍである。ＡｌＮ粉末の体積平均径が０．５０μｍ以上であることにより、原料スラリーの粘度が著しく増加するのを抑制し、ハンドリング性を向上させて、生産性を向上させることができる。一方、ＡｌＮ粉末の体積平均径が０．８５μｍ以下であることにより、ＡｌＮ焼結体におけるＡｌＮ結晶粒が粗大となるのを抑制して、機械的強度を向上させることができる。なお、一次混合工程後の工程（二次混合工程）では、ＡｌＮ粉末粒子の粒径が変化しないような条件で、攪拌や濾過等を行う。
ここで、ＡｌＮ粉末の体積平均径は、一次粉砕後のスラリーを乾燥させた後に水に分散させて、ヘキサメタリン酸ナトリウム０．２質量％溶液を加えて、粒子径分布測定装置「ＭＩＣＲＯＴＲＡＣ ＭＴ３０００ＩＩ」を用いて、レーザー回折法により求める。
ここで、ＡｌＮ粉末の体積平均径は、一次粉砕後のスラリーを乾燥させた後に水に分散させて、ヘキサメタリン酸ナトリウム０．２質量％溶液を加えて、粒子径分布測定装置「ＭＩＣＲＯＴＲＡＣ ＭＴ３０００ＩＩ」を用いて、レーザー回折法により求める。
ＡｌＮ粉末の含有量としては、特に制限はないが、ＡｌＮ粉末と焼結助剤粉末とを含む原料粉末１００質量％中、好ましくは８６〜９５質量％、より好ましくは８８〜９４質量％、更に好ましくは９０〜９２質量％である。ＡｌＮ粉末の含有量が９５質量％以下であれば、後述する焼結工程においてＡｌＮ焼結体が効果的に緻密化され、ＡｌＮ結晶粒子中の不純物酸素が効率的に除去されるとともに、得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導率を向上させることができ、また、８６質量％以上であれば、得られるＡｌＮ焼結体の機械的強度を向上させることができる。
＜焼結助剤粉末＞
焼結助剤粉末は、体積平均径が所定の範囲内となるように、焼結助剤原料を粉砕（一次粉砕）することが好ましい。
ここで、焼結助剤原料の一次粉砕としては、例えば、ボールミル、振動ミル、アトライター等の粉砕機能を備えた混合容器を用いて行うことができる。これらの中でも、生産性の観点で、ボールミルが好ましい。
一次粉砕に用いられる混合容器の材質としては、特に制限はないが、遷移金属元素等の不純物混入を抑制する観点から、樹脂、高純度アルミナが好ましい。
ボールミルに用いられる粉砕ボールの材質としては、特に制限はないが、高純度アルミナが好ましく、純度９９．９質量％以上の高純度アルミナがより好ましい。
焼結助剤粉末は、体積平均径が所定の範囲内となるように、焼結助剤原料を粉砕（一次粉砕）することが好ましい。
ここで、焼結助剤原料の一次粉砕としては、例えば、ボールミル、振動ミル、アトライター等の粉砕機能を備えた混合容器を用いて行うことができる。これらの中でも、生産性の観点で、ボールミルが好ましい。
一次粉砕に用いられる混合容器の材質としては、特に制限はないが、遷移金属元素等の不純物混入を抑制する観点から、樹脂、高純度アルミナが好ましい。
ボールミルに用いられる粉砕ボールの材質としては、特に制限はないが、高純度アルミナが好ましく、純度９９．９質量％以上の高純度アルミナがより好ましい。
焼結助剤粉末を得るために粉砕（一次粉砕）される焼結助剤原料としては、市販の粒径１μｍ前後のものを用いることができる。
焼結助剤原料（焼結助剤粉末）としては、希土類元素を含有し、複合酸化物結晶粒の原料となり得るものであれば、特に制限はなく、例えば、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）等のアルミニウム元素酸化物；イットリウム元素酸化物、ランタノイド系希土類元素酸化物等の希土類元素酸化物；などを挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの中でも、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）が好ましい。
なお、焼結助剤原料（焼結助剤粉末）は、前駆体を加熱して得たものであってもよい。
焼結助剤原料（焼結助剤粉末）としては、希土類元素を含有し、複合酸化物結晶粒の原料となり得るものであれば、特に制限はなく、例えば、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）等のアルミニウム元素酸化物；イットリウム元素酸化物、ランタノイド系希土類元素酸化物等の希土類元素酸化物；などを挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの中でも、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）が好ましい。
なお、焼結助剤原料（焼結助剤粉末）は、前駆体を加熱して得たものであってもよい。
一次混合工程に用いる焼結助剤粉末の体積平均径（例えば、後述する表１及び表２における「一次粉砕後の体積平均径（Ｙ２Ｏ３粉末）」）としては、０．４０〜０．９０μｍである限り、特に制限はないが、好ましくは０．４０〜０．６０μｍ、より好ましくは０．４５〜０．５８μｍ、更に好ましくは０．５０〜０．５６μｍである。上記焼結助剤粉末の体積平均径が一次混合工程において上記範囲内となるように、焼結助剤原料を粉砕混合して焼結助剤粉末を得る。焼結助剤粉末の体積平均径が０．４０μｍ以上であることにより、原料スラリーの粘度が著しく増加するのを抑制し、ハンドリング性を向上させて、生産性を向上させることができる。一方、焼結助剤粉末の体積平均径が０．９０μｍ以下であることにより、ＡｌＮ焼結体における複合酸化物結晶粒が粗大となるのを抑制して、機械的強度を向上させることができる。なお、一次混合工程後の工程（二次混合工程）では、焼結助剤粉末の粒径が変化しないような条件で、攪拌や濾過等を行う。
焼結助剤粉末の体積平均径は、一次粉砕後後のスラリーを乾燥させた後に水に分散させて、ヘキサメタリン酸ナトリウム０．２質量％溶液を加えて、粒子径分布測定装置「ＭＩＣＲＯＴＲＡＣ ＭＴ３０００ＩＩ」を用いて、レーザー回折法により求める。
焼結助剤粉末の体積平均径は、一次粉砕後後のスラリーを乾燥させた後に水に分散させて、ヘキサメタリン酸ナトリウム０．２質量％溶液を加えて、粒子径分布測定装置「ＭＩＣＲＯＴＲＡＣ ＭＴ３０００ＩＩ」を用いて、レーザー回折法により求める。
ＡｌＮ粉末と焼結助剤粉末とを含む原料粉末１００質量％に対する焼結助剤粉末の含有量としては、５〜１４質量％である限り、特に制限はないが、好ましくは６〜１２質量％、より好ましくは８〜１０質量％である。焼結助剤粉末の含有量が５質量％以上であれば、後述する焼結工程においてＡｌＮ焼結体が効果的に緻密化され、ＡｌＮ結晶粒子中の不純物酸素が効率的に除去されるとともに複合酸化物結晶粒が適度な量となり、得られるＡｌＮ焼結体の熱伝導率を向上させることができ、また、１４質量％以下であれば、複合酸化物結晶粒が球状の形態を維持することができ、得られるＡｌＮ焼結体の機械的強度を向上させることができる。
＜有機溶剤＞
有機溶剤としては、特に制限はなく、例えば、メタノール、１−ブタノール、２−ブタノン、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、キシレン、などが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの中でも、１−ブタノール、２−ブタノンが好ましく、１−ブタノール及び２−ブタノンを混合して用いることがより好ましい。
原料スラリーにおける有機溶剤の含有量としては、特に制限はないが、生産性の観点から、好ましくは１０〜５０質量％、より好ましくは１５〜４０質量％、更に好ましくは２０〜３５質量％である。
有機溶剤としては、特に制限はなく、例えば、メタノール、１−ブタノール、２−ブタノン、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、キシレン、などが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの中でも、１−ブタノール、２−ブタノンが好ましく、１−ブタノール及び２−ブタノンを混合して用いることがより好ましい。
原料スラリーにおける有機溶剤の含有量としては、特に制限はないが、生産性の観点から、好ましくは１０〜５０質量％、より好ましくは１５〜４０質量％、更に好ましくは２０〜３５質量％である。
＜その他の成分＞
また、原料スラリーは、原料粉末及び有機溶剤以外のその他の成分として、ポリオキシエチレンラウリルエーテル等のポリエチレングリコール系のノニオン系分散剤；ジブチルフタレート、ブチルフタリルブチルグリコレート等の可塑剤；などをさらに含有してもよい。
また、原料スラリーは、原料粉末及び有機溶剤以外のその他の成分として、ポリオキシエチレンラウリルエーテル等のポリエチレングリコール系のノニオン系分散剤；ジブチルフタレート、ブチルフタリルブチルグリコレート等の可塑剤；などをさらに含有してもよい。
本実施形態のＡｌＮ焼結体の製造方法は、（２）バインダー溶液調製工程、（３）二次混合工程をさらに含んでもよい。
（（２）バインダー溶液調製工程）
バインダー溶液調製工程は、バインダーを有機溶剤に溶解させてバインダー溶液を得る任意の工程である。
バインダー溶液調製工程は、バインダーを有機溶剤に溶解させてバインダー溶液を得る任意の工程である。
＜バインダー溶液＞
バインダー溶液は、バインダーを有機溶剤に溶解して得ることができる。
バインダーとしては、特に制限はないが、例えば、ポリビニルブチラール、パラフィンワックス、エチルセルロース、アクリル系樹脂等の有機化合物が挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、ポリビニルブチラールが好ましい。
有機溶剤としては、前述の一次混合工程における原料スラリーの作製に用いた有機溶剤と同様のものが挙げられ、好ましいものも同様である。複数種の有機溶剤を混合して用いる場合には、混合比率を溶質であるバインダーの特性に合わせて適宜変更することができる。
上記バインダー溶液を得る方法は、後述の二次混合工程において混合スラリーを得る方法と同じ方法で行うことができる。例えば、濾過により、不溶なバインダー成分の塊を取り除くことができる。バインダー溶液調製工程において用いる濾材の保持粒子径は、特に制限はないが、粗大な不溶バインダー成分の塊を除去して、成形工程におけるシートの密度が高くなり、焼結体が緻密化できる観点で、二次混合工程において用いる濾材の保持粒子径以上であって、該保持粒子径の２倍以下であることが好ましい。
バインダー溶液は、バインダーを有機溶剤に溶解して得ることができる。
バインダーとしては、特に制限はないが、例えば、ポリビニルブチラール、パラフィンワックス、エチルセルロース、アクリル系樹脂等の有機化合物が挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、ポリビニルブチラールが好ましい。
有機溶剤としては、前述の一次混合工程における原料スラリーの作製に用いた有機溶剤と同様のものが挙げられ、好ましいものも同様である。複数種の有機溶剤を混合して用いる場合には、混合比率を溶質であるバインダーの特性に合わせて適宜変更することができる。
上記バインダー溶液を得る方法は、後述の二次混合工程において混合スラリーを得る方法と同じ方法で行うことができる。例えば、濾過により、不溶なバインダー成分の塊を取り除くことができる。バインダー溶液調製工程において用いる濾材の保持粒子径は、特に制限はないが、粗大な不溶バインダー成分の塊を除去して、成形工程におけるシートの密度が高くなり、焼結体が緻密化できる観点で、二次混合工程において用いる濾材の保持粒子径以上であって、該保持粒子径の２倍以下であることが好ましい。
（（３）二次混合工程）
二次混合工程は、一次混合工程で得た原料スラリーと、バインダー溶液とを混合して混合スラリーを得る任意の工程である。このように、原料スラリー中にバインダー添加するのではなく、原料スラリーとバインダー溶液とを混合することにより、バインダーの不溶の塊の発生を抑制することができる。
二次混合工程では粒径の変化のない混合方式を用いる。混合は、例えば、粉砕能がない通常の攪拌機で行うことができる。即ち、二次混合工程では、ＡｌＮ粉末粒子及び焼結助剤粉末の粒径が変化しないような条件で、攪拌を行う。
二次混合工程における混合時間（二次混合時間）としては、特に制限はないが、材料の均一化の観点から、好ましくは１〜５０時間、より好ましくは４〜４０時間、更に好ましくは６〜３０時間である。
二次混合工程は、一次混合工程で得た原料スラリーと、バインダー溶液とを混合して混合スラリーを得る任意の工程である。このように、原料スラリー中にバインダー添加するのではなく、原料スラリーとバインダー溶液とを混合することにより、バインダーの不溶の塊の発生を抑制することができる。
二次混合工程では粒径の変化のない混合方式を用いる。混合は、例えば、粉砕能がない通常の攪拌機で行うことができる。即ち、二次混合工程では、ＡｌＮ粉末粒子及び焼結助剤粉末の粒径が変化しないような条件で、攪拌を行う。
二次混合工程における混合時間（二次混合時間）としては、特に制限はないが、材料の均一化の観点から、好ましくは１〜５０時間、より好ましくは４〜４０時間、更に好ましくは６〜３０時間である。
また、二次混合工程で得られる混合スラリーは、ポリオキシエチレンラウリルエーテル等のポリエチレングリコール系のノニオン系分散剤；ジブチルフタレート、ブチルフタリルブチルグリコレート等の可塑剤；などをさらに含有してもよい。
二次混合工程で得られる混合スラリーにおけるバインダーの含有量としては、特に制限はないが、原料粉末１００質量部に対して、好ましくは３〜１５質量部、より好ましくは４〜１３質量部、更に好ましくは、４〜１０質量部である。
混合スラリーは異物や凝集物を除去しておくことが望ましい。斯かる除去方法としては、例えば、濾過、デカンテーション、などが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、濾過が好ましい。
濾過としては、自然濾過、加圧濾過、減圧濾過、などが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの中でも、混合スラリー中の成分が沈降等して偏重するのを抑制し、時間を短縮することができる観点から、加圧濾過が好ましい。ここで、加圧濾過で行う場合、加圧ガスとして圧縮した空気を用いることもできるが、混合スラリー中のＡｌＮ粉末の不要な酸化を抑える観点から、窒素ガス等の不活性ガスで加圧することが好ましい。加圧における圧力としては、特に制限はなく、混合スラリーの量及び粘性、並びに、用いる加圧濾過装置（例えば、多用途型ディスクフィルターホルダー：ＡＤＶＡＮＴＥＣ株式会社製、型番：ＫＳＴ−１４２−ＵＨ））の特性に応じて適宜調製される。
濾過としては、自然濾過、加圧濾過、減圧濾過、などが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの中でも、混合スラリー中の成分が沈降等して偏重するのを抑制し、時間を短縮することができる観点から、加圧濾過が好ましい。ここで、加圧濾過で行う場合、加圧ガスとして圧縮した空気を用いることもできるが、混合スラリー中のＡｌＮ粉末の不要な酸化を抑える観点から、窒素ガス等の不活性ガスで加圧することが好ましい。加圧における圧力としては、特に制限はなく、混合スラリーの量及び粘性、並びに、用いる加圧濾過装置（例えば、多用途型ディスクフィルターホルダー：ＡＤＶＡＮＴＥＣ株式会社製、型番：ＫＳＴ−１４２−ＵＨ））の特性に応じて適宜調製される。
濾過に用いられる濾材は、濾過する混合スラリーが含む粉末の粒子径に合わせて選択され、例えば、濾材の保持粒子径で選択される。
濾材の保持粒子径としては、特に制限はないが、好ましくは１．０〜１０．０μｍ、より好ましくは２．０〜８．０μｍ、更に好ましくは、２．０〜６．０μｍである。
濾材の種類としては、特に制限はなく、例えば、ＰＴＦＥ樹脂製のろ紙、などが挙げられる。このような濾材を用いて濾過することにより、一次混合工程及び二次混合工程中に生じた不溶の塊（濾材の保持粒子径よりも大きな塊）を除くことができる。
また、得られた混合スラリーに対して、必要に応じて、脱泡処理を行うことが好ましい。混合スラリーの脱泡処理には、例えば、市販の真空ポンプを用いることができる。
なお、上述の二次混合工程では、ＡｌＮ粉末粒子及び焼結助剤粉末の粒径が変化しないような条件で、濾過を行う。
濾材の保持粒子径としては、特に制限はないが、好ましくは１．０〜１０．０μｍ、より好ましくは２．０〜８．０μｍ、更に好ましくは、２．０〜６．０μｍである。
濾材の種類としては、特に制限はなく、例えば、ＰＴＦＥ樹脂製のろ紙、などが挙げられる。このような濾材を用いて濾過することにより、一次混合工程及び二次混合工程中に生じた不溶の塊（濾材の保持粒子径よりも大きな塊）を除くことができる。
また、得られた混合スラリーに対して、必要に応じて、脱泡処理を行うことが好ましい。混合スラリーの脱泡処理には、例えば、市販の真空ポンプを用いることができる。
なお、上述の二次混合工程では、ＡｌＮ粉末粒子及び焼結助剤粉末の粒径が変化しないような条件で、濾過を行う。
（（４）成形工程）
成形工程は、二次混合工程で得られた混合スラリーを成形してＡｌＮ成形体を得る工程である。例えば、シート状のＡｌＮ成形体は、混合スラリーを所定の型枠に流し込んだり、基材シートの上に流延した後、風乾等により溶媒を除去して、作製することができる。シート状ではないＡｌＮ成形体は、混合スラリーを所望の枠に流し込んだ後、溶媒プレス、濾過、乾燥等してケーキ状にして得ることができる。得られたＡｌＮ成形体は、必要に応じて、適切な大きさと形状にカットすることができる。
成形方法としては、例えば、乾式プレス機を用いる方法；ラバープレス機を用いる方法；押出法；射出法；ドクターブレード法；などを挙げることができる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
ＡｌＮ成形体としてのＡｌＮ焼結基板の作製方法としては、例えば、ドクターブレード法；混合スラリーを乾燥造粒して、金型成形法で成形する方法；などが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
成形工程は、二次混合工程で得られた混合スラリーを成形してＡｌＮ成形体を得る工程である。例えば、シート状のＡｌＮ成形体は、混合スラリーを所定の型枠に流し込んだり、基材シートの上に流延した後、風乾等により溶媒を除去して、作製することができる。シート状ではないＡｌＮ成形体は、混合スラリーを所望の枠に流し込んだ後、溶媒プレス、濾過、乾燥等してケーキ状にして得ることができる。得られたＡｌＮ成形体は、必要に応じて、適切な大きさと形状にカットすることができる。
成形方法としては、例えば、乾式プレス機を用いる方法；ラバープレス機を用いる方法；押出法；射出法；ドクターブレード法；などを挙げることができる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
ＡｌＮ成形体としてのＡｌＮ焼結基板の作製方法としては、例えば、ドクターブレード法；混合スラリーを乾燥造粒して、金型成形法で成形する方法；などが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
（（５）脱脂工程）
脱脂工程は、ＡｌＮ成形体を、酸化性ガスを用いて脱脂して、ＡｌＮ脱脂体を得る工程である。例えば、酸化性ガス雰囲気下、６００℃以下に加熱して、ＡｌＮ脱脂体を得る工程である。脱脂工程では、ＡｌＮ成形体に含まれるバインダー成分や残留する溶媒等の有機物成分が、酸化、分解し、ガス化して除去される。
酸化性ガスとしては、例えば、酸素、二酸化炭素、水蒸気、等の有機物を酸化するガスが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、酸素が混合された酸素混合ガスが好ましく、大気ガス（空気）がより好ましい。
酸化性ガスが含有する酸素含有量としては、特に制限はないが、反応性の観点から、好ましくは５〜２０体積％、より好ましくは１０〜２０体積％、更に好ましくは１５〜２０体積％である。
脱脂における加熱温度（即ち、「脱脂温度」）としては、特に制限はないが、原料ＡｌＮ粉末の酸化抑制の観点から、好ましくは６００℃以下、より好ましくは４００〜６００℃、更に好ましくは４５０〜５５０℃である。
脱脂における加熱時間（即ち、「脱脂時間」）としては、特に制限はないが、バインダー成分の分解性、及び原料ＡｌＮ粉末の酸化抑制の観点から、好ましくは１〜２４時間、より好ましくは１〜５時間、更に好ましくは１〜３時間である。
脱脂に用いる脱脂炉としては、市販のものを用いることができ、ＡｌＮ成形体から除去された除去成分ガスをトラップするワックストラップ機構を備えていることが好ましい。
脱脂工程で得られるＡｌＮ脱脂体における不純物炭素原子の含有量としては、特に制限はないが、回路基板特性の安定化の観点から、好ましくは０．１質量％以下、より好ましくは０．０５質量％以下、更に好ましくは０．０３質量％以下である。なお、不純物炭素原子の含有量は、炭素硫黄分析装置（ＨＯＲＩＢＡ ＥＭＩＡ−９２０Ｖ）により求められる。
また、脱脂工程で得られるＡｌＮ脱脂体における酸素原子含有量としては、特に制限はないが、放熱性（熱伝導率）の観点から、好ましくは３〜１０質量％であり、より好ましくは４〜８質量％であり、更に好ましくは５〜７質量％である。なお、酸素原子含有量は、後述する実施例に記載の方法により求められる。
脱脂工程は、ＡｌＮ成形体を、酸化性ガスを用いて脱脂して、ＡｌＮ脱脂体を得る工程である。例えば、酸化性ガス雰囲気下、６００℃以下に加熱して、ＡｌＮ脱脂体を得る工程である。脱脂工程では、ＡｌＮ成形体に含まれるバインダー成分や残留する溶媒等の有機物成分が、酸化、分解し、ガス化して除去される。
酸化性ガスとしては、例えば、酸素、二酸化炭素、水蒸気、等の有機物を酸化するガスが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、酸素が混合された酸素混合ガスが好ましく、大気ガス（空気）がより好ましい。
酸化性ガスが含有する酸素含有量としては、特に制限はないが、反応性の観点から、好ましくは５〜２０体積％、より好ましくは１０〜２０体積％、更に好ましくは１５〜２０体積％である。
脱脂における加熱温度（即ち、「脱脂温度」）としては、特に制限はないが、原料ＡｌＮ粉末の酸化抑制の観点から、好ましくは６００℃以下、より好ましくは４００〜６００℃、更に好ましくは４５０〜５５０℃である。
脱脂における加熱時間（即ち、「脱脂時間」）としては、特に制限はないが、バインダー成分の分解性、及び原料ＡｌＮ粉末の酸化抑制の観点から、好ましくは１〜２４時間、より好ましくは１〜５時間、更に好ましくは１〜３時間である。
脱脂に用いる脱脂炉としては、市販のものを用いることができ、ＡｌＮ成形体から除去された除去成分ガスをトラップするワックストラップ機構を備えていることが好ましい。
脱脂工程で得られるＡｌＮ脱脂体における不純物炭素原子の含有量としては、特に制限はないが、回路基板特性の安定化の観点から、好ましくは０．１質量％以下、より好ましくは０．０５質量％以下、更に好ましくは０．０３質量％以下である。なお、不純物炭素原子の含有量は、炭素硫黄分析装置（ＨＯＲＩＢＡ ＥＭＩＡ−９２０Ｖ）により求められる。
また、脱脂工程で得られるＡｌＮ脱脂体における酸素原子含有量としては、特に制限はないが、放熱性（熱伝導率）の観点から、好ましくは３〜１０質量％であり、より好ましくは４〜８質量％であり、更に好ましくは５〜７質量％である。なお、酸素原子含有量は、後述する実施例に記載の方法により求められる。
（（６）焼結工程）
焼結工程は、ＡｌＮ脱脂体を、不活性ガス雰囲気下、所定条件で焼成して、ＡｌＮ焼結体を得る工程である。
焼成温度としては、１８００℃以下である限り、特に制限はないが、好ましくは１４００〜１８００℃、より好ましくは１６００〜１８００℃、更に好ましくは１７００〜１８００℃である。
焼成温度が、１８００℃以下であることにより、複合酸化物結晶粒が略球状の形態を維持することができ、十分な機械的強度が得ることができる。一方、焼成温度を、１４００℃以上とすれば、十分に緻密化することができる。
焼成時間としては、焼成温度に合わせて調節され、２４時間以下であれば、特に制限はないが、好ましくは２０分間〜１８時間、より好ましくは３０分間〜１２時間、更に好ましくは３０分間〜６時間である。
焼成時間を２０分間以上とすれば、十分に緻密化することができる。さらに、焼成時間を１８時間以下とすれば、ＡｌＮ結晶粒のメジアン径を３．０μｍ以下に調整し易くなり、十分な機械的強度のＡｌＮ焼結体が得られる。
不活性ガスとしては、例えば、窒素ガス、アルゴンガス、などが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの中でも、経済性の観点で、窒素ガスが好ましい。
焼結工程は、ＡｌＮ脱脂体を、不活性ガス雰囲気下、所定条件で焼成して、ＡｌＮ焼結体を得る工程である。
焼成温度としては、１８００℃以下である限り、特に制限はないが、好ましくは１４００〜１８００℃、より好ましくは１６００〜１８００℃、更に好ましくは１７００〜１８００℃である。
焼成温度が、１８００℃以下であることにより、複合酸化物結晶粒が略球状の形態を維持することができ、十分な機械的強度が得ることができる。一方、焼成温度を、１４００℃以上とすれば、十分に緻密化することができる。
焼成時間としては、焼成温度に合わせて調節され、２４時間以下であれば、特に制限はないが、好ましくは２０分間〜１８時間、より好ましくは３０分間〜１２時間、更に好ましくは３０分間〜６時間である。
焼成時間を２０分間以上とすれば、十分に緻密化することができる。さらに、焼成時間を１８時間以下とすれば、ＡｌＮ結晶粒のメジアン径を３．０μｍ以下に調整し易くなり、十分な機械的強度のＡｌＮ焼結体が得られる。
不活性ガスとしては、例えば、窒素ガス、アルゴンガス、などが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
これらの中でも、経済性の観点で、窒素ガスが好ましい。
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
〔評価測定〕
ＡｌＮ焼結体の密度及び相対密度、ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末の体積平均径、ＡｌＮ結晶粒のメジアン径と累積値１０％粒子径及び累積値９０％粒子径、複合酸化物結晶粒のメジアン径、Ｘ線回折測定（ＸＲＤ測定）によるＡｌＮ結晶粒及び複合酸化物結晶粒の含有率測定、３点曲げ強度、及び熱伝導率を、それぞれ、以下に記載の方法で測定した。
ＡｌＮ焼結体の密度及び相対密度、ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末の体積平均径、ＡｌＮ結晶粒のメジアン径と累積値１０％粒子径及び累積値９０％粒子径、複合酸化物結晶粒のメジアン径、Ｘ線回折測定（ＸＲＤ測定）によるＡｌＮ結晶粒及び複合酸化物結晶粒の含有率測定、３点曲げ強度、及び熱伝導率を、それぞれ、以下に記載の方法で測定した。
（ＡｌＮ焼結体の密度及び相対密度）
アズワン製「比重測定キッドＡＤ−１６５３」を使用して、アルキメデス法によりＡｌＮ焼結体の密度を求め、理論焼結体密度との相対値を相対密度とした。密度及び相対密度の結果を表１及び表２に示す。なお、ＡｌＮの密度を３．２６ｇ／ｃｍ３、Ｙ２Ｏ３の密度を５．０３ｇ／ｃｍ３とし、ＡｌＮ及びＹ２Ｏ３の合計仕込量（合計含有比率）を１００質量％と定義して、理論焼結体密度を算出した。なお、理論焼結体密度は、例えば、ＡｌＮの仕込量（含有比率）：９２質量％，Ｙ２Ｏ３の仕込量（含有比率）：８質量％であれば、「３．２６×０．９２＋５．０３×０．０８」である。
アズワン製「比重測定キッドＡＤ−１６５３」を使用して、アルキメデス法によりＡｌＮ焼結体の密度を求め、理論焼結体密度との相対値を相対密度とした。密度及び相対密度の結果を表１及び表２に示す。なお、ＡｌＮの密度を３．２６ｇ／ｃｍ３、Ｙ２Ｏ３の密度を５．０３ｇ／ｃｍ３とし、ＡｌＮ及びＹ２Ｏ３の合計仕込量（合計含有比率）を１００質量％と定義して、理論焼結体密度を算出した。なお、理論焼結体密度は、例えば、ＡｌＮの仕込量（含有比率）：９２質量％，Ｙ２Ｏ３の仕込量（含有比率）：８質量％であれば、「３．２６×０．９２＋５．０３×０．０８」である。
（ＡｌＮ粉末及び焼結助剤粉末の体積平均径）
ＡｌＮ粉末の体積平均径は、一次粉砕後の原料スラリーを乾燥させた後に水に分散させて、ヘキサメタリン酸ナトリウム０．２質量％溶液を加えて、粒子径分布測定装置「ＭＩＣＲＯＴＲＡＣ ＭＴ３０００ＩＩ」を用いて、レーザー回折法により体積基準の平均径を求めた。さらに、焼結助剤粉末の体積平均径についても、上記ＡｌＮ粉末の体積平均径と同様に求めた。結果を表１及び表２に示す。
ＡｌＮ粉末の体積平均径は、一次粉砕後の原料スラリーを乾燥させた後に水に分散させて、ヘキサメタリン酸ナトリウム０．２質量％溶液を加えて、粒子径分布測定装置「ＭＩＣＲＯＴＲＡＣ ＭＴ３０００ＩＩ」を用いて、レーザー回折法により体積基準の平均径を求めた。さらに、焼結助剤粉末の体積平均径についても、上記ＡｌＮ粉末の体積平均径と同様に求めた。結果を表１及び表２に示す。
（ＡｌＮ結晶粒のメジアン径と累積値１０％粒子径及び累積値９０％粒子径）
ダイヤペン（アズワン製Ｄポイントペン）を用いてＡｌＮ焼結体を破断させて、ＡｌＮ焼結体の断面を作製し、該断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（ＪＳＭ−７９００（日本電子株式会社製）、加速電圧１５．０ｋＶ）を用いて１０００倍の倍率で観察し、ＡｌＮ結晶粒の最長径を計測してＡｌＮ結晶粒の粒径とした。任意の１００μｍ四方の領域において５００個のＡｌＮ結晶粒の粒径をノギスを用いて計測して、ＡｌＮ結晶粒のメジアン径、累積値１０％粒子径、及び累積値９０％粒子径を求めた。測定結果及び測定結果を用いた算出結果（ＡｌＮ結晶粒の個数基準の粒度分布とＡｌＮ結晶粒のメジアン径との比）を表１及び表２に示す。
ダイヤペン（アズワン製Ｄポイントペン）を用いてＡｌＮ焼結体を破断させて、ＡｌＮ焼結体の断面を作製し、該断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（ＪＳＭ−７９００（日本電子株式会社製）、加速電圧１５．０ｋＶ）を用いて１０００倍の倍率で観察し、ＡｌＮ結晶粒の最長径を計測してＡｌＮ結晶粒の粒径とした。任意の１００μｍ四方の領域において５００個のＡｌＮ結晶粒の粒径をノギスを用いて計測して、ＡｌＮ結晶粒のメジアン径、累積値１０％粒子径、及び累積値９０％粒子径を求めた。測定結果及び測定結果を用いた算出結果（ＡｌＮ結晶粒の個数基準の粒度分布とＡｌＮ結晶粒のメジアン径との比）を表１及び表２に示す。
（複合酸化物結晶粒のメジアン径）
ダイヤペン（アズワン製Ｄポイントペン）を用いてＡｌＮ焼結体を破断させて、ＡｌＮ焼結体の断面を作製し、該断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（ＪＳＭ−７９００（日本電子株式会社製）、加速電圧１５．０ｋＶ）を用いて１０００倍の倍率で観察し、複合酸化物結晶粒の最長径を計測して複合酸化物結晶粒の粒径とした。任意の１００μｍ四方の領域において２００個の複合酸化物結晶粒の粒径をノギスを用いて計測して、複合酸化物結晶粒のメジアン径を求めた。測定結果及び測定結果を用いた算出結果（ＡｌＮ結晶粒のメジアン径と複合酸化物結晶粒のメジアン径との比）を表１及び表２に示す。
ダイヤペン（アズワン製Ｄポイントペン）を用いてＡｌＮ焼結体を破断させて、ＡｌＮ焼結体の断面を作製し、該断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）（ＪＳＭ−７９００（日本電子株式会社製）、加速電圧１５．０ｋＶ）を用いて１０００倍の倍率で観察し、複合酸化物結晶粒の最長径を計測して複合酸化物結晶粒の粒径とした。任意の１００μｍ四方の領域において２００個の複合酸化物結晶粒の粒径をノギスを用いて計測して、複合酸化物結晶粒のメジアン径を求めた。測定結果及び測定結果を用いた算出結果（ＡｌＮ結晶粒のメジアン径と複合酸化物結晶粒のメジアン径との比）を表１及び表２に示す。
（Ｘ線回折測定（ＸＲＤ測定）によるＡｌＮ結晶粒及び複合酸化物結晶粒の含有率測定）
粉末Ｘ線回折測定装置パナリティカルＭＰＤ（スペクトリス（株）製）を用いて、ＡｌＮ焼結体のＸ線回折測定（ＸＲＤ測定）を行った。測定条件としては、Ｃｕ−Ｋα線（出力４５ｋＶ、４０ｍＡ）を用いて、走査軸：θ／２θ、測定範囲（２θ）：１０〜１２０°、測定モード：Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ、読込幅：０．００６５６５°、サンプリング時間：３７．９９５秒、ＤＳ、ＳＳ、ＲＳ：２°、２°、５ｍｍ、入射側および受光側のそれぞれ０．０４°のソーラースリットを入れた。得られたＸ線回折図形について、解析ソフトＨｉｇｈＳｃｏｒｅ Ｐｌｕｓ（スペクトリス（株）製）を用いて、ＡｌＮ結晶粒および複合酸化物結晶粒の結晶相を同定し、ＲＩＲ法により定量した。
また、上記Ｘ線回折測定（ＸＲＤ測定）により得られた、ＡｌＮ結晶粒及び複合酸化物結晶粒（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２、ＹＡｌＯ３、Ｙ４Ａｌ２Ｏ９）の質量換算による含有率（窒化アルミニウム焼結体１００質量％中の含有量（質量％））を表１及び表２に示す。
粉末Ｘ線回折測定装置パナリティカルＭＰＤ（スペクトリス（株）製）を用いて、ＡｌＮ焼結体のＸ線回折測定（ＸＲＤ測定）を行った。測定条件としては、Ｃｕ−Ｋα線（出力４５ｋＶ、４０ｍＡ）を用いて、走査軸：θ／２θ、測定範囲（２θ）：１０〜１２０°、測定モード：Ｃｏｎｔｉｎｕｏｕｓ、読込幅：０．００６５６５°、サンプリング時間：３７．９９５秒、ＤＳ、ＳＳ、ＲＳ：２°、２°、５ｍｍ、入射側および受光側のそれぞれ０．０４°のソーラースリットを入れた。得られたＸ線回折図形について、解析ソフトＨｉｇｈＳｃｏｒｅ Ｐｌｕｓ（スペクトリス（株）製）を用いて、ＡｌＮ結晶粒および複合酸化物結晶粒の結晶相を同定し、ＲＩＲ法により定量した。
また、上記Ｘ線回折測定（ＸＲＤ測定）により得られた、ＡｌＮ結晶粒及び複合酸化物結晶粒（Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２、ＹＡｌＯ３、Ｙ４Ａｌ２Ｏ９）の質量換算による含有率（窒化アルミニウム焼結体１００質量％中の含有量（質量％））を表１及び表２に示す。
（３点曲げ強度）
ＡｌＮ焼結体シート１０枚から、４０ｍｍ×４ｍｍ×厚さ０．８２ｍｍの大きさの矩形状にダイヤモンドカッターを用いて切出した。さらに、表面粗さＲａ０．５μｍ以下に表面を研磨加工して、４０ｍｍ×４ｍｍ×厚さ０．６３５ｍｍの試験片を１００本作製した。得られた試験片について、ＪＩＳ規格の常温３点曲げ強度測定方法（ＪＩＳ−Ｒ−１６０１：２００８）に準じて、精密万能試験機（株式会社島津製作所製、型番：ＡＧ−Ｘ）及び市販の３点曲げ試験冶具を用いて、外部支点間距離３０ｍｍ、クロスヘッド速度０．５ｍｍ／ｍｉｎの条件で室温（２３℃）で３点曲げ強度を測定した。得られた３点曲げ強度１００点の算術平均値を算出した。結果を表１及び表２に示す。
ＡｌＮ焼結体シート１０枚から、４０ｍｍ×４ｍｍ×厚さ０．８２ｍｍの大きさの矩形状にダイヤモンドカッターを用いて切出した。さらに、表面粗さＲａ０．５μｍ以下に表面を研磨加工して、４０ｍｍ×４ｍｍ×厚さ０．６３５ｍｍの試験片を１００本作製した。得られた試験片について、ＪＩＳ規格の常温３点曲げ強度測定方法（ＪＩＳ−Ｒ−１６０１：２００８）に準じて、精密万能試験機（株式会社島津製作所製、型番：ＡＧ−Ｘ）及び市販の３点曲げ試験冶具を用いて、外部支点間距離３０ｍｍ、クロスヘッド速度０．５ｍｍ／ｍｉｎの条件で室温（２３℃）で３点曲げ強度を測定した。得られた３点曲げ強度１００点の算術平均値を算出した。結果を表１及び表２に示す。
（熱伝導率）
ＡｌＮ焼結体シート１０枚から、４０ｍｍ×４０ｍｍ×厚さ０．８２ｍｍの試験片を１０枚切り出し、得られた試験片について、ＡｌＮ焼結体の熱拡散率を株式会社ベテルハドソン研究所製の測定装置（型番：サーモウェーブアナライザＴＡ３５）を用いて周期加熱放射測温法にて測定し、焼結体密度及び比熱から熱伝導率の平均値を算出した。なお、比熱は７１０Ｊ／Ｋとした。結果を表１及び表２に示す。
ＡｌＮ焼結体シート１０枚から、４０ｍｍ×４０ｍｍ×厚さ０．８２ｍｍの試験片を１０枚切り出し、得られた試験片について、ＡｌＮ焼結体の熱拡散率を株式会社ベテルハドソン研究所製の測定装置（型番：サーモウェーブアナライザＴＡ３５）を用いて周期加熱放射測温法にて測定し、焼結体密度及び比熱から熱伝導率の平均値を算出した。なお、比熱は７１０Ｊ／Ｋとした。結果を表１及び表２に示す。
（実施例１）
＜一次混合工程＞
Ａｌ直接窒化法により製造された市販のＡｌＮ原料（東洋アルミニウム株式会社製、型番：ＪＣ、体積平均径：１．２０μｍ）１００質量部に、分散剤としてポリオキシエチレンラウリルエーテル１０質量部、溶剤として１−ブタノール３０質量部及び２−ブタノン２８質量部を加え、直径５ｍｍの高純度アルミナボールを用いてナイロン製ボールミルポットで１１０時間の一次粉砕（ＡｌＮ原料）を行い、ＡｌＮ原料スラリーを得た。一次粉砕後のＡｌＮ原料スラリーにおけるＡｌＮ粉末の体積平均径は０．７３μｍであった。
焼結助剤としての酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）原料（信越化学工業株式会社製、型番：ＲＵ−Ｐ（体積平均径１．００μｍ））１００質量部に、分散剤としてのポリオキシエチレンラウリルエーテル２０質量部、溶剤としての１−ブタノール５２質量部及び２−ブタノン４８質量部を加え、直径５ｍｍの高純度アルミナボールを用いてナイロン製ボールミルポットで４６時間の一次粉砕（Ｙ２Ｏ３原料）を行い、Ｙ２Ｏ３原料スラリーを得た。一次粉砕後のＹ２Ｏ３原料スラリーにおけるＹ２Ｏ３粉末の体積平均径は０．５３μｍであった。
これらのスラリーをＡｌＮ粉末９２質量％及びＹ２Ｏ３粉末８質量％となるようにスラリーを混合（一次混合）して原料スラリーを得た。なお、ＡｌＮ粉末とＹ２Ｏ３粉末は合わせて１００質量％となるように混合した。
＜一次混合工程＞
Ａｌ直接窒化法により製造された市販のＡｌＮ原料（東洋アルミニウム株式会社製、型番：ＪＣ、体積平均径：１．２０μｍ）１００質量部に、分散剤としてポリオキシエチレンラウリルエーテル１０質量部、溶剤として１−ブタノール３０質量部及び２−ブタノン２８質量部を加え、直径５ｍｍの高純度アルミナボールを用いてナイロン製ボールミルポットで１１０時間の一次粉砕（ＡｌＮ原料）を行い、ＡｌＮ原料スラリーを得た。一次粉砕後のＡｌＮ原料スラリーにおけるＡｌＮ粉末の体積平均径は０．７３μｍであった。
焼結助剤としての酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）原料（信越化学工業株式会社製、型番：ＲＵ−Ｐ（体積平均径１．００μｍ））１００質量部に、分散剤としてのポリオキシエチレンラウリルエーテル２０質量部、溶剤としての１−ブタノール５２質量部及び２−ブタノン４８質量部を加え、直径５ｍｍの高純度アルミナボールを用いてナイロン製ボールミルポットで４６時間の一次粉砕（Ｙ２Ｏ３原料）を行い、Ｙ２Ｏ３原料スラリーを得た。一次粉砕後のＹ２Ｏ３原料スラリーにおけるＹ２Ｏ３粉末の体積平均径は０．５３μｍであった。
これらのスラリーをＡｌＮ粉末９２質量％及びＹ２Ｏ３粉末８質量％となるようにスラリーを混合（一次混合）して原料スラリーを得た。なお、ＡｌＮ粉末とＹ２Ｏ３粉末は合わせて１００質量％となるように混合した。
＜バインダー溶液調製工程＞
バインダー成分としてポリビニルブチラール（株式会社クラレ製、ＭｏｗｉｔａｌＢ６０Ｈ）５質量部、可塑剤としてジブチルフタレート５質量部、ならびに溶剤として１−ブタノール２７質量部及び２−ブタノン２３質量部を混合して、保持粒子径１μｍの濾紙（ＡＤＶＡＮＴＥＣ株式会社製、型番：Ｎｏ．５Ｃ）をセットした多用途型ディスクフィルターホルダー（ＡＤＶＡＮＴＥＣ株式会社製、型番：ＫＳＴ−１４２−ＵＨ）を用いて窒素ガス０．３ＭＰａの加圧条件で濾過してバインダー溶液を得た。
バインダー成分としてポリビニルブチラール（株式会社クラレ製、ＭｏｗｉｔａｌＢ６０Ｈ）５質量部、可塑剤としてジブチルフタレート５質量部、ならびに溶剤として１−ブタノール２７質量部及び２−ブタノン２３質量部を混合して、保持粒子径１μｍの濾紙（ＡＤＶＡＮＴＥＣ株式会社製、型番：Ｎｏ．５Ｃ）をセットした多用途型ディスクフィルターホルダー（ＡＤＶＡＮＴＥＣ株式会社製、型番：ＫＳＴ−１４２−ＵＨ）を用いて窒素ガス０．３ＭＰａの加圧条件で濾過してバインダー溶液を得た。
＜二次混合工程＞
一次混合工程で得たＡｌＮ原料スラリーとＹ２Ｏ３原料スラリーとを合わせた原料スラリーに、バインダー溶液調製工程で得たバインダー溶液を、ＡｌＮ粉末及びＹ２Ｏ３粉末との合計１００質量部に対して、ポリビニルブチラールが５質量部となるように添加した。その後、攪拌機（（株）井上製作所製、商品名「プラネタリーミキサー」）で２４時間混合して、保持粒子径５μｍの濾紙（ＡＤＶＡＮＴＥＣ株式会社製、ＰＦ０５０）をセットした多用途型ディスクフィルターホルダー（ＡＤＶＡＮＴＥＣ株式会社製、型番：ＫＳＴ−１４２−ＵＨ）を用いて、窒素ガス０．３ＭＰａの加圧条件で濾過して混合スラリーを得た。さらに、混合スラリーを撹拌しながら真空ポンプで引いて脱泡処理した。
二次混合工程で得た混合スラリーにおけるＡｌＮ粉末及びＹ２Ｏ３粉末の含有量を表１に示す。また、二次混合工程で得た混合スラリーにおける上記以外の成分の含有量は、ＡｌＮ粉末及びＹ２Ｏ３粉末合計１００質量部に対して、それぞれ、ポリオキシエチレンラウリルエーテル１１質量部、ポリビニルブチラール５質量部、ジブチルフタレート５質量部、１−ブタノール５９質量部、２−ブタノン５３質量部であった。
一次混合工程で得たＡｌＮ原料スラリーとＹ２Ｏ３原料スラリーとを合わせた原料スラリーに、バインダー溶液調製工程で得たバインダー溶液を、ＡｌＮ粉末及びＹ２Ｏ３粉末との合計１００質量部に対して、ポリビニルブチラールが５質量部となるように添加した。その後、攪拌機（（株）井上製作所製、商品名「プラネタリーミキサー」）で２４時間混合して、保持粒子径５μｍの濾紙（ＡＤＶＡＮＴＥＣ株式会社製、ＰＦ０５０）をセットした多用途型ディスクフィルターホルダー（ＡＤＶＡＮＴＥＣ株式会社製、型番：ＫＳＴ−１４２−ＵＨ）を用いて、窒素ガス０．３ＭＰａの加圧条件で濾過して混合スラリーを得た。さらに、混合スラリーを撹拌しながら真空ポンプで引いて脱泡処理した。
二次混合工程で得た混合スラリーにおけるＡｌＮ粉末及びＹ２Ｏ３粉末の含有量を表１に示す。また、二次混合工程で得た混合スラリーにおける上記以外の成分の含有量は、ＡｌＮ粉末及びＹ２Ｏ３粉末合計１００質量部に対して、それぞれ、ポリオキシエチレンラウリルエーテル１１質量部、ポリビニルブチラール５質量部、ジブチルフタレート５質量部、１−ブタノール５９質量部、２−ブタノン５３質量部であった。
＜成形工程＞
二次混合工程で得た混合スラリーをドクターブレード法によりシート成形し、８時間風乾して溶媒を除去して、ＡｌＮ成形体からなる厚さ１ｍｍのシートを得た。さらに、このシートを７０ｍｍ×７０ｍｍの大きさの正方形の形状に打ち抜き、ＡｌＮ成形体を得た。
二次混合工程で得た混合スラリーをドクターブレード法によりシート成形し、８時間風乾して溶媒を除去して、ＡｌＮ成形体からなる厚さ１ｍｍのシートを得た。さらに、このシートを７０ｍｍ×７０ｍｍの大きさの正方形の形状に打ち抜き、ＡｌＮ成形体を得た。
＜脱脂工程＞
成形工程で得たＡｌＮ成形体のシートに、付着防止用の敷粉として窒化ホウ素微粉末（昭和電工株式会社製、型番：ＵＨＰ−１Ｋ）を両面に塗布した。このシートを１０枚積み重ねて窒化ホウ素製容器に収納し、大気圧空気気流中５００℃の条件に２時間保持して脱脂し、ＡｌＮ脱脂体を得た。脱脂炉としては、ワックストラップ機構を具備したステンレス製炉心管と、カンタル線を用いた発熱体を有する外熱式の管状炉を使用した。ここで、ＡｌＮ脱脂体に含まれる酸素原子含有量は６質量％であった。なお、酸素原子含有量は、試料をニッケルカプセルに封入し、不活性ガス融解−赤外線吸収法（酸素窒素分析装置ＬＥＣＯ ＴＣ−６００）により測定した。
成形工程で得たＡｌＮ成形体のシートに、付着防止用の敷粉として窒化ホウ素微粉末（昭和電工株式会社製、型番：ＵＨＰ−１Ｋ）を両面に塗布した。このシートを１０枚積み重ねて窒化ホウ素製容器に収納し、大気圧空気気流中５００℃の条件に２時間保持して脱脂し、ＡｌＮ脱脂体を得た。脱脂炉としては、ワックストラップ機構を具備したステンレス製炉心管と、カンタル線を用いた発熱体を有する外熱式の管状炉を使用した。ここで、ＡｌＮ脱脂体に含まれる酸素原子含有量は６質量％であった。なお、酸素原子含有量は、試料をニッケルカプセルに封入し、不活性ガス融解−赤外線吸収法（酸素窒素分析装置ＬＥＣＯ ＴＣ−６００）により測定した。
＜焼結工程＞
脱脂工程で得たＡｌＮ脱脂体を窒化ホウ素製容器に入れ、黒鉛性の発熱体を有する内熱式焼結炉（富士電波工業株式会社製、ハイマルチ５０００）を用いて、大気圧窒素ガス気流下、焼成温度１７８０℃、焼成時間０．５時間の条件で焼成して、ＡｌＮ焼結体（ＡｌＮ焼結体シートを１０枚重ねたもの、５７ｍｍ×５７ｍｍ×厚さ０．８２ｍｍ）を得た。
脱脂工程で得たＡｌＮ脱脂体を窒化ホウ素製容器に入れ、黒鉛性の発熱体を有する内熱式焼結炉（富士電波工業株式会社製、ハイマルチ５０００）を用いて、大気圧窒素ガス気流下、焼成温度１７８０℃、焼成時間０．５時間の条件で焼成して、ＡｌＮ焼結体（ＡｌＮ焼結体シートを１０枚重ねたもの、５７ｍｍ×５７ｍｍ×厚さ０．８２ｍｍ）を得た。
（実施例２〜５）
ＡｌＮ粉末量、焼結助剤粉末（Ｙ２Ｏ３粉末）量、焼成時間、焼成温度を表１に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、それぞれ、ＡｌＮ焼結体を作製した。実施例１と同様にして求めた評価結果を表１に示す。
ＡｌＮ粉末量、焼結助剤粉末（Ｙ２Ｏ３粉末）量、焼成時間、焼成温度を表１に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、それぞれ、ＡｌＮ焼結体を作製した。実施例１と同様にして求めた評価結果を表１に示す。
表１に示すように、実施例１〜５のいずれにおいても、３点曲げ強度の算術平均値は７００ＭＰａ以上であり、熱伝導率は１３０Ｗ／ｍＫ以上であった。
（比較例１〜７）
ＡｌＮ粉末量、焼結助剤粉末（Ｙ２Ｏ３粉末）量、ＡｌＮ粉末の一次粉砕時間、焼結助剤粉末（Ｙ２Ｏ３粉末）の一次粉砕時間、焼成時間、焼成温度、脱脂条件を表２に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、それぞれ、ＡｌＮ焼結体を作製した。実施例１と同様にして求めた評価結果を表２に示す。なお、比較例４においては、焼結助剤粉末を酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）粉末（信越化学工業株式会社製、型番：ＲＵ−Ｐ（体積平均径１．００μｍ））に変更し、比較例６においては、脱脂工程で、空気を用いる代わりに、窒素を用いた。
ＡｌＮ粉末量、焼結助剤粉末（Ｙ２Ｏ３粉末）量、ＡｌＮ粉末の一次粉砕時間、焼結助剤粉末（Ｙ２Ｏ３粉末）の一次粉砕時間、焼成時間、焼成温度、脱脂条件を表２に示すように変更したこと以外は、実施例１と同様にして、それぞれ、ＡｌＮ焼結体を作製した。実施例１と同様にして求めた評価結果を表２に示す。なお、比較例４においては、焼結助剤粉末を酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）粉末（信越化学工業株式会社製、型番：ＲＵ−Ｐ（体積平均径１．００μｍ））に変更し、比較例６においては、脱脂工程で、空気を用いる代わりに、窒素を用いた。
表２に示すように、比較例１及び３〜７のいずれにおいても、３点曲げ強度の算術平均値は７００ＭＰａ未満であった。また、比較例６及び７において、熱伝導率は１３０Ｗ／ｍＫ未満であった。
なお、比較例２において、二次混合工程で得られた混合スラリーが高粘度化し、シート作製に至らなかった。また、比較例７において、複合酸化物は、ＡｌＮ結晶粒の粒界に非球状で存在した。
なお、比較例２において、二次混合工程で得られた混合スラリーが高粘度化し、シート作製に至らなかった。また、比較例７において、複合酸化物は、ＡｌＮ結晶粒の粒界に非球状で存在した。
本発明の窒化アルミニウム焼結体は、高い熱伝導性及び優れた機械的強度を有するため、回路基板、例えば、パワーモジュール用の回路基板に好適に用いることができる。
Ｐ；比較的暗く見える粒子（暗部）
Ｘ：比較的明るく見える粒子（明部）
Ｘ：比較的明るく見える粒子（明部）
Claims (6)
- 窒化アルミニウム結晶粒と、希土類元素及びアルミニウム元素を含む複合酸化物結晶粒とを含む窒化アルミニウム焼結体であって、
前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径が３．０μｍ以下であり、
前記窒化アルミニウム結晶粒の個数基準の粒度分布の累積値９０％粒子径と前記窒化アルミニウム結晶粒の個数基準の粒度分布の累積値１０％粒子径との差を、前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径で除した値が、０．８０〜１．００であり、
前記複合酸化物結晶粒のメジアン径を前記窒化アルミニウム結晶粒のメジアン径で除した値が０．５０以上１．００未満である、窒化アルミニウム焼結体。 - 前記希土類元素が、イットリウム元素及びランタノイド系希土類元素からなる群より選択される少なくとも１種を含む、請求項１に記載の窒化アルミニウム焼結体。
- 熱伝導率が１３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、且つ、曲げ強度が７００ＭＰａ以上である、請求項１又は２に記載の窒化アルミニウム焼結体。
- 前記複合酸化物結晶粒のＸ線回折測定の質量換算による合計含有量が、前記窒化アルミニウム焼結体１００質量％中、８〜１６質量％である、請求項１から３のいずれか１項に記載の窒化アルミニウム焼結体。
- 請求項１から４のいずれか１項に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法であって、
窒化アルミニウム粉末、及び、希土類元素を含有する焼結助剤粉末を含む原料粉末と、有機溶剤とを混合して原料スラリーを得る一次混合工程と、
前記原料スラリーを用いて窒化アルミニウム成形体を成形する成形工程と、
前記窒化アルミニウム成形体を、酸化性ガスを用いて脱脂して、窒化アルミニウム脱脂体を得る脱脂工程と、
前記窒化アルミニウム脱脂体を、不活性ガス雰囲気下、焼成温度１８００℃以下、及び焼成時間２４時間以下の条件で焼成して、前記窒化アルミニウム焼結体を得る焼結工程と、を含み、
前記一次混合工程において、前記窒化アルミニウム粉末の体積平均粒径が０．５０〜０．８５μｍであり、前記焼結助剤粉末の体積平均粒径が０．４０〜０．９０μｍであり、
前記焼結助剤粉末の含有量が、前記原料粉末１００質量％中、５〜１４質量％である、窒化アルミニウム焼結体の製造方法。 - 前記不活性ガスが窒素ガスである、請求項５に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2020077246A JP2021172556A (ja) | 2020-04-24 | 2020-04-24 | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
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|---|---|
| JP2021172556A true JP2021172556A (ja) | 2021-11-01 |
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| JP2020077246A Pending JP2021172556A (ja) | 2020-04-24 | 2020-04-24 | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
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|---|---|
| JP (1) | JP2021172556A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN115231928A (zh) * | 2022-05-31 | 2022-10-25 | 哈尔滨工业大学重庆研究院 | 一种氮化铝陶瓷基板及其制备方法 |
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2020
- 2020-04-24 JP JP2020077246A patent/JP2021172556A/ja active Pending
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