JP2021097114A - 面発光レーザ素子及び面発光レーザ素子の製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】低閾値電流密度で発振動作することができるフォトニック結晶面発光レーザ（ＰＣＳＥＬ）及びその製造方法を提供する。【解決手段】ＭＯＶＰＥ法によりＧａＮ系面発光レーザを製造する方法であって、（ａ）｛０００１｝面を成長面とする第１のクラッド層１３を成長し、（ｂ）第１のクラッド層上にガイド層１４を成長し、（ｃ）ガイド層表面に平行な面内において２次元的な周期性を有して配されたホールを形成し、（ｄ）塩素系ガス及びアルゴンガスを用いたＩＣＰ−ＲＩＥによりガイド層をエッチングし、（ｅ）III族原料ガスを供給すること無くマストランスポートと、III族原料ガスの供給による成長によりホールの開口部を塞ぐ第１の埋込層１４Ｂを形成してフォトニック結晶層を形成し、（ｆ）第１の埋込層上に、活性層１５と第２のクラッド層１８とをこの順で成長する工程、を有する【選択図】図１Ａ

Description

本発明は、面発光レーザ素子及びその製造方法、特にフォトニック結晶面発光レーザ素子及びその製造方法に関する。
近年、フォトニック結晶（ＰＣ：Photonic-Crystal）を用いた、フォトニック結晶面発光レーザ（Photonic-Crystal Surface-Emitting Laser）の開発が進められており、例えば、特許文献１には、融着貼り付けを行なわずに製造することを目的とした半導体レーザ素子について開示されている。また、特許文献２には、フォトニック結晶の微細構造をＧａＮ系半導体に作製する製造法が開示されている。
また、非特許文献１には、ＧａＮ系半導体の空孔ＰＣ構造の製造プロセス及びフォトニック結晶面発光レーザ（ＰＣ−ＳＥＬ）の製造プロセスについて開示されている。
非特許文献２には、減圧成長により横方向成長の速度を高め、フォトニック結晶を作製することが開示されている。また、非特許文献３には、フォトニック結晶レーザの面内回折効果と閾値利得差について開示され、非特許文献４には、正方格子フォトニック結晶レーザの三次元結合波モデルについて開示されている。
特許第５０８２４４７号公報 特許第４８１８４６４号公報
Hideki Matsubara al et al.: Science Vol. 319, pp. 445-447 (25 Jan 2008) H. Miyake et al. : Jpn. J. Appl. Phys. Vol.38(1999) pp.L1000-L1002 田中他、２０１６年秋季応用物理学会予稿集15p-B4-20 Y. Lian et al.:Phys. Rev.B Vol.84(2011)195119
フォトニック結晶面発光レーザにおいて、フォトニック結晶層を形成するためには、表面に形成した空孔を再成長により埋め込む必要がある。従来技術においては、埋め込まれる空孔サイズ、形状にばらつきが発生するという問題があった。例えば、非特許文献１に記載のように、空孔の底部に成長阻止のためのＳｉＯ2を堆積した方法では、空孔底面のＳｉＯ2被覆サイズの不均一が空孔サイズの不均一の原因となる。
フォトニック結晶面発光レーザにおいて、フォトニック結晶を構成する空孔のサイズに不均一が生じると、局所的に屈折率分布の周期性が乱れるため、光の散乱が発生し光損失となる。すなわち、フォトニック結晶面発光レーザにおいて共振器損失の増大につながり、発振閾値電流密度が著しく増加してしまうという問題があった。
本発明は上記した点に鑑みてなされたものであり、空孔サイズが極めて高い均一性を有するフォトニック結晶を備えたフォトニック結晶面発光レーザ及びその製造方法を提供することを目的としている。
また、フォトニック結晶層を構成する空孔のサイズ、形状バラツキを抑制するし、フォトニック結晶層における散乱損失を小さくすることができ、従って、低閾値電流密度で発振動作することができるフォトニック結晶面発光レーザ及びその製造方法を提供することを目的としている。
また、フォトニック結晶層上に成長された活性層の品質及び結晶性が高く、低閾値電流密度で発振動作することができるフォトニック結晶面発光レーザ及びその製造方法を提供することを目的としている。
本発明の１実施態様による面発光レーザ素子の製造方法は、ＭＯＶＰＥ法によりＧａＮ系半導体からなる面発光レーザ素子を製造する製造方法であって、
（ａ）基板上に｛０００１｝面を成長面とする第１導電型の第１のクラッド層を成長する工程と、
（ｂ）前記第１のクラッド層上に前記第１導電型のガイド層を成長する工程と、
（ｃ）前記ガイド層の表面に、エッチングにより前記ガイド層に平行な面内において２次元的な周期性を有して配されたホールを形成する工程と、
（ｄ）塩素系ガス及びアルゴンガスを用いたＩＣＰ−ＲＩＥ（Inductive Coupled Plasma - Reactive Ion Etching）により前記ガイド層をエッチングする工程と、
（ｅ）窒素源を含むガスを供給し、III族原料ガスを供給すること無くマストランスポートを行った後、III族原料ガスの供給による成長を行って、前記ホールの開口部を塞ぐ第１の埋込層を形成してフォトニック結晶層を形成する工程と、
（ｆ）前記第１の埋込層上に、活性層と、前記第１導電型の反対導電型である第２導電型の第２のクラッド層とをこの順で成長する工程と、を有し、
前記（ｄ）工程は、前記ＩＣＰ−ＲＩＥにおける、引き込み電圧、及び塩素系ガス及びアルゴンガスの比率と、前記フォトニック結晶層に埋め込まれた空孔の径分布との関係について既に取得されたデータを参照して、前記データに基づいて前記引き込み電圧、及び前記塩素系ガス及びアルゴンガスの比率を前記ＩＣＰ−ＲＩＥに適用する工程を含む。
本発明の他の実施態様による面発光レーザ素子は、ＧａＮ系半導体からなる面発光レーザ素子であって、
第１導電型の第１のクラッド層と、
前記第１のクラッド層上に形成され、層に平行な面内において２次元的な周期性を有して配された空孔を有するフォトニック結晶層と、前記フォトニック結晶層上に形成されて前記空孔を閉塞する第１の埋込層と、を有する第１のガイド層と、
前記第１の埋込層上に結晶成長された第２の埋込層と、
前記第２の埋込層上に形成された活性層と、
前記活性層上に形成された、前記第１導電型と反対導電型の第２導電型の第２のクラッド層と、を有し、
前記フォトニック結晶層の前記空孔の径分布は、各々の標準偏差（σ）が１ｎｍ以下であって各々の３σ範囲が互いに重ならないように互いに分離した２つの単峰分布からなる双峰性分布であり、空孔平均径が大なる単峰分布の空孔が全空孔中に占める割合が８０％以上である。
フォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）１０の構造の一例を模式的に示す断面図である。 図１Ａのフォトニック結晶層１４Ｐ及びフォトニック結晶層１４Ｐ中に配列された空孔（キャビティ）１４Ｋを模式的に示す拡大断面図である。 フォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）１０の上面を模式的に示す平面図である。 フォトニック結晶層１４Ｐのｎ−ガイド層１４に平行な面（図１Ｂ、Ａ−Ａ断面）における断面を模式的に示す断面図である。 フォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）１０の底面を模式的に示す平面図である。 実施例１の洗浄工程（Ｓ３ｃ）後のＧａＮ表面のＳＥＭ像である。 実施例１の洗浄工程（Ｓ３ｃ）後のホールＣＨの断面ＳＥＭ像である。 ホールＣＨの直径の分布を示す図である。 埋込層１４Ｂを形成後の空孔（キャビティ）１４Ｋを示す断面ＳＥＭ像である。 図５Ａの断面ＳＥＭ像において破線で囲んだ部分を拡大して模式的に示す図である。 大空孔１４Ｋ１及び小空孔１４Ｋ２の模式的な上面図である。 埋込層形成工程（Ｓ３ｄ）のシーケンスを示すグラフである。 埋込層形成工程（Ｓ３ｄ）後、フォトニック結晶層１４Ｐ中に２次元配列された空孔１４Ｋの空孔径サイズの分布を示す図である。 フォトニック結晶層１４Ｐ内の空孔が図６に示す２種類のサイズの空孔の分布を有する場合に、大空孔１４Ｋ１の割合に対する散乱損失を算出した結果を示す図である。 大空孔及び小空孔の分離した単峰分布の発生メカニズムを説明するための、空孔断面を示す断面ＳＥＭ像である。 実施例２のＴＭＡＨによる洗浄工程後のｎ−ＧａＮ層表面部分の断面ＳＥＭ像である。 ＴＭＡＨによる洗浄後のｎ−ＧａＮ層表面のＳＥＭ像である。 ＴＭＡＨ洗浄前（破線）及びＴＭＡＨ洗浄後（実線）のホールＣＨの上面を模式的に示す図である。 ホールＣＨの径ＤＣＨ（対角線の長さ）の分布を示す図である。 埋込層形成の後のｎ−ＧａＮ層表面部分の断面ＳＥＭ像である。 ＴＭＡＨ洗浄前（破線）及びＴＭＡＨ洗浄後（破線）のホールＣＨの上面を模式的に示す図である。 空孔１４Ｋの分布を示すヒストグラムである。 ＫＯＨによる洗浄後の、ｎ−ＧａＮ層表面部分の断面ＳＥＭ像である。 ＫＯＨによる洗浄後の、ｎ−ＧａＮ層表面のＳＥＭ像である。 ＫＯＨ洗浄後のホールＣＨの径ＤＣＨの分布を示す図である。 実施例３の基板の昇温シーケンス、原料供給を説明する図である。 実施例３の埋込層１４Ｂを形成後の空孔の分布を示す図である。 ＰＣＳＥＬ１０の断面ＳＥＭ像である。 フォトニック結晶層（ＰＣ層）１４Ｐの部分拡大断面ＳＥＭ像である。 ＰＣＳＥＬ１０の電流密度と光出力の関係を示す図である。 ＰＣＳＥＬ１０の発振波長を示す図である。 実施例４のＰＣＳＥＬ素子３０の構造（第２のＰＣＳＥＬ構造）の一例を模式的に示す断面図である。 第１の埋込層１４Ｂの表面モフォロジを示すＡＦＭ像である。 図１８ＡのＡ−Ａ線に沿った表面粗さを示すグラフである。 図１８ＡのＢ−Ｂ線に沿った表面粗さを示すグラフである。 実施例４のＰＣＳＥＬ３０の電流密度と光出力の関係を示す図である。 実施例４のＰＣＳＥＬ３０の発振スペクトルを示す図である。 Ｉｎ組成に対する１次元光結合係数κ１Ｄを示す図である。 Ｉｎ組成に対する２次元光結合係数κ2Ｄを示す図である。 Ｉｎ組成に対する活性層の光閉じ込め係数Γactを示す図である。 Ｉｎ組成に対するフォトニック結晶層の光閉じ込め係数Γpcを示す図である。 Ｉｎ組成に対する共振器損失α0を示す図である。 閾値利得ＧsのＩｎＧａＮ層のＩｎ組成依存性を示す図である。 空孔充填率ＦＦに対する１次元光結合係数κ１Ｄを示す図である。 空孔充填率ＦＦに対する２次元光結合係数κ２Ｄを示す図である。 フォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）４０の構造の一例を模式的に示す断面図である。
以下においては、本発明の好適な実施形態について説明するが、これらを適宜改変し、組合せてもよい。また、以下の説明及び添付図面において、実質的に同一又は等価な部分には同一の参照符を付して説明する。
［フォトニック結晶面発光レーザの構造］
フォトニック結晶面発光レーザ（以下、ＰＣＳＥＬとも称する。）は、発光素子を構成する半導体発光構造層（ｎ−ガイド層、発光層、ｐ−ガイド層）と平行方向に共振器層を有し、当該共振器層に直交する方向にコヒーレントな光を放射する素子である。
一方、半導体発光構造層を挟む一対の共振器ミラー（ブラッグ反射鏡）を有する分布ブラッグ反射型（Distributed Bragg Reflector：ＤＢＲ ）レーザが知られているが、フォトニック結晶面発光レーザ（ＰＣＳＥＬ）は、以下の点でＤＢＲレーザとは異なっている。すなわち、フォトニック結晶面発光レーザ（ＰＣＳＥＬ）では、フォトニック結晶層に平行な面内を伝搬する光波はフォトニック結晶の回折効果により回折され２次元的な共振モードを形成するとともに、当該平行面に垂直な方向にも回折される。すなわち、共振方向（ＰＣ層に平行な面内）に対して、光取り出し方向が垂直方向である。
図１Ａは、フォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）１０の構造（第１のＰＣＳＥＬ構造）の一例を模式的に示す断面図である。図１Ａに示すように、半導体構造層１１が基板１２上に形成されている。また、半導体構造層１１は、六方晶系の窒化物半導体からなる。半導体構造層１１は、例えば、ＧａＮ系半導体からなる。
より詳細には、基板１２上に半導体構造層１１、すなわちｎ−クラッド層（第１導電型の第１のクラッド層）１３、ｎ−ガイド層（第１のガイド層）１４、活性層１５、ｐ−ガイド層（第２のガイド層）１６、電子障壁層（ＥＢＬ：Electron Blocking Layer）１７、ｐ−クラッド層（第２導電型の第２のクラッド層）１８、ｐ−コンタクト層１９がこの順で形成されている。なお、第１導電型がｎ型、第１導電型の反対導電型である第２導電型がｐ型の場合について説明するが、第１導電型及び第２導電型がそれぞれｐ型、ｎ型であってもよい。
ｎ−ガイド層１４は、下ガイド層１４Ａ、フォトニック結晶層（空孔層、またはＰＣ層）１４Ｐ及び埋込層１４Ｂからなる。
なお、本明細書において、「ｎ−」、「ｐ−」は「ｎ側」、「ｐ側」を意味するものであって、必ずしもｎ型、ｐ型を有することを意味するものではない。例えば、ｎ−ガイド層は活性層よりもｎ側に設けられたガイド層を意味し、アンドープ層（又はｉ層）であってもよい。
また、ｎ−クラッド層１３は単一層ではなく複数の層から構成されていてもよく、その場合、全ての層がｎ層（ｎドープ層）である必要はなく、アンドープ層（ｉ層）を含んでいてもよい。ガイド層１６、ｐ−クラッド層１８についても同様である。また、上記した全ての半導体層を設ける必要はなく、ｎ型半導体層、ｐ型半導体層、及びこれらの層に挟まれた活性層（発光層）を有する構成であればよい。
また、基板１２の裏面にはｎ電極（カソード）２０Ａが形成され、ｐ−コンタクト層１９上（上面）にはｐ電極（アノード）２０Ｂが形成されている。半導体構造層１１の側面及び基板１２の上部の側面は、ＳｉＯ2などの絶縁膜２１で被覆されている。また、ｐ電極２０Ｂの上面の縁部を覆うように、ｐ電極２０Ｂの側面及びｐコンタクト層１９の表面には絶縁膜２１が被覆されている。
フォトニック結晶層（ＰＣ層）１４Ｐから直接放出された光（直接放出光Ｌｄ）と、フォトニック結晶層１４Ｐから放出されｐ電極２０Ｂによって反射された光（反射放出光Ｌｒ）とが基板１２の裏面の光放出領域２０Ｌから外部に放出される。
図１Ｂは、図１Ａのフォトニック結晶層１４Ｐ及びフォトニック結晶層１４Ｐ中に配列された空孔（キャビティ）１４Ｋを模式的に示す拡大断面図である。空孔１４Ｋは、結晶成長面（半導体層成長面）、すなわちｎ−ガイド層１４に平行な面（図中、Ａ−Ａ断面）において、例えば正方格子状に周期ＰＣを有して、それぞれ正方格子点位置に２次元配列されてｎ−ガイド層１４内に埋め込まれて形成されている。なお、空孔１４Ｋの配列は正方格子状に限らず、三角格子状、六角格子状等の周期的な２次元配列であればよい。
図２Ａは、フォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）１０の上面を模式的に示す平面図、図２Ｂは、フォトニック結晶層（ＰＣ層）１４Ｐのｎ−ガイド層１４に平行な面（図１Ｂ、Ａ−Ａ断面）における断面を模式的に示す断面図、図２Ｃは、フォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）１０の底面を模式的に示す平面図である。
図２Ｂに示すように、フォトニック結晶層１４Ｐにおいて空孔（キャビティ）１４Ｋは、矩形の空孔形成領域１４Ｒ内に周期的に配列されて設けられている。図２Ｃに示すように、ｎ電極（カソード）２０Ａは、フォトニック結晶層１４Ｐに対して垂直方向から見たときに空孔形成領域１４Ｒに重ならないように空孔形成領域１４Ｒの外側に環状の電極として設けられている。ｎ電極２０Ａの内側の領域が光放出領域２０Ｌである。また、ｎ電極２０Ａに電気的に接続され、外部からの給電用のワイヤを接続するボンディングパッド２０Ｃを備えている。
１．フォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）１０の作製工程
以下に、ＰＣＳＥＬ素子１０の作製工程について詳細に説明する。結晶成長方法としてＭＯＶＰＥ（Metalorganic Vapor Phase Epitaxy）法を用い、常圧（大気圧）成長により成長基板１２上に半導体構造層１１を成長した。なお、以下に説明する工程でＳｎはステップｎを意味する。
また、下記に示す層厚、キャリア濃度、３族（III族）及び５族（Ｖ族）原料等、温度等は、特に指定しない限り、例示に過ぎない。
［Ｓ１：基板準備工程］
主面が、Ｇａ原子が最表面に配列した｛０００１｝面である＋ｃ面のＧａＮ単結晶を用意した。主面はジャストでも、例えば、ｍ軸方向に１°程度までオフセットした基板でも良い。例えば、ｍ軸方向に１°程度までオフセットした基板は、広範な成長条件下にて鏡面成長を得ることができる。
主面と対向する光放出領域２０Ｌが設けられた基板面（裏面）は、Ｎ原子が最表面に配列した（０００−１）面である「−ｃ」面である。−ｃ面は酸化等に対して耐性があるので光取り出し面として適している。
本実施例では、ＧａＮ基板１２として、ｎ型ＧａＮ単結晶を用いた。ｎ型ＧａＮ基板１２ｎは、電極とのコンタクト層の機能を有している。
［Ｓ２：ｎ−クラッド層形成工程］
＋ｃ面ＧａＮ基板１２上に、ｎ−クラッド層１３としてＡｌ組成が４％のｎ型ＡｌＧａＮ層を２μｍの層厚で成長した。ＡｌＧａＮ層は１１００℃に加熱されたＧａＮ基板へ、３族原子の供給源としてトリメチルガリウム（ＴＭＧ）及びトリメチルアルミニウム（ＴＭＡ）を供給することにより成長した。
キャリアのドーピングはシラン（ＳｉＨ４）を上記原料と同時に供給することで行った。このときの、室温でのキャリア濃度は凡そ１×１０１８ｃｍ−３であった。
［Ｓ３ａ：下ガイド層＋空孔準備層の形成工程］
続いて、ＴＭＧを供給し、ｎ−ガイド層１４としてｎ型ＧａＮを２５０ｎｍの層厚で成長した。キャリアのドーピングは、ＡｌＧａＮ層と同様にシラン（ＳｉＨ４）を同時に供給した。この時のキャリア濃度は凡そ１×１０１８ｃｍ−３であった。この成長層は、下ガイド層１４Ａに加えてフォトニック結晶層１４Ｐを形成するための準備層である。
なお、以下においては、説明の簡便さ及び理解の容易さのため、このような成長層が形成された基板１２（成長層付き基板）を、単に基板と称する場合がある。
［Ｓ３ｂ：空孔（ホール）形成工程］
上記準備層を形成後、基板をＭＯＶＰＥ装置のチャンバより取り出し、成長層表面に微細な空孔（ホール）を形成した。洗浄により清浄表面を得た後、シリコン窒化膜（ＳｉＮｘ）をプラズマＣＶＤを用いて成膜した。この上に電子線描画用レジストをスピンコートで塗布し、電子描画装置に入れて２次元周期構造のパターニングを行った。
ここでは、直径が１００ｎｍ の円形状のドットを周期ＰＣ＝１６４ｎｍで正方格子状にレジストの面内で２次元配列したパターニングを行った。パターニングしたレジストを現像後、ＩＣＰ−ＲＩＥ（Inductive Coupled Plasma - Reactive Ion Etching）装置によってＳｉＮｘ膜を選択的にドライエッチングした。これにより周期１６４ｎｍで正方格子状に配列された円柱状の開口がＳｉＮｘ膜を貫通するように形成された。
なお、周期（空孔間隔）ＰＣは、発光波長（λ）を４１０ｎｍ、ＧａＮの屈折率（ｎ）を２．５とし、ＰＣ＝λ／ｎ＝１６４ｎｍとして算出した。
続いて、レジストを除去し、パターニングしたＳｉＮｘ膜をハードマスクとしてＧａＮ表面に空孔を形成した。ＩＣＰ−ＲＩＥ装置にて塩素系ガス及びアルゴンガスを用いてＧａＮをドライエッチングすることにより、ＧａＮ表面部に円柱状の空孔又は孔部（ホール）ＣＨを形成した。なお、本工程において、ＧａＮ表面部に掘られた空孔をフォトニック結晶層１４Ｐにおける空孔（キャビティ）と区別するため、以下において「孔部（ホール）」と称する。
［Ｓ３ｃ：洗浄工程］
ホールＣＨを形成した基板は、脱脂洗浄を行った後、バッファードフッ酸（ＨＦ）にてＳｉＮｘ膜を除去した。このときのＧａＮ表面のＳＥＭ（Scanning Electron Microscope）像を図３Ａに、また、当該表面部に形成されたホールＣＨの断面ＳＥＭ像を図３Ｂに示す。
図３Ａの表面ＳＥＭ像に示すように、正方格子状に、すなわち正方格子点上に２次元的に、ホールＣＨ間の間隔（周期）ＰＣが１６４ｎｍで配列された複数のホールＣＨが形成された。ホールＣＨは上面で開口する孔部又は穴であり、略円柱形状を有していた。また、図３Ｂの断面ＳＥＭ像に示すように、ＧａＮ層に形成されたホールＣＨの深さは約１７０ｎｍであった。
図４に、ホールＣＨの直径の度数分布図を示す。ホールＣＨの直径は約８４−９０ｎｍに分布していた。当該分布を正規分布（図中、破線で示す）でフィッティングすると平均値（Ave）が８６．６ｎｍ、標準偏差（σ）が０．９２ｎｍであった。
［Ｓ３ｄ：埋込層形成工程］
この基板を、再度ＭＯＶＰＥ装置のリアクタ内に導入し、ＮＨ3を供給して１１００℃まで昇温後、ＴＭＧ及びＮＨ3を供給してホールＣＨを閉塞し、埋込層１４Ｂを形成した。このように形成された空孔（キャビティ）１４Ｋを図５Ａの断面ＳＥＭ像に示す。
このとき、大小２種類のサイズの空孔（キャビティ）１４Ｋ１，１４Ｋ２が形成された（なお、以下において、空孔１４Ｋ１，１４Ｋ２を区別しない場合には、空孔１４Ｋとして説明する。）。図５Ｂは、図５Ａの断面ＳＥＭ像において破線で囲んだ部分を拡大して模式的に示す図であり、大きな空孔１４Ｋ１及び小さな空孔１４Ｋ２について示している。また、図５Ｃは、当該大空孔１４Ｋ１及び当該小空孔１４Ｋ２の模式的な上面図である。
図５Ｄは、埋込層形成工程（Ｓ３ｄ）のシーケンスを示すグラフである。ＭＯＶＰＥ装置内において、III族原料（ＴＭＧ）を供給すること無く、窒素源としてＮＨ3を供給しながら昇温し、基板を室温（ＲＴ）から１１００℃まで加熱し、マストランスポートによってホールＣＨの開口部にネック形成（ネッキング）をした（図５Ｄ、時刻ｔ１〜ｔ２）。なお、雰囲気ガスとして窒素（Ｎ２）を供給した。また、時刻ｔ２においてIII族原料（ＴＭＧ）を供給し、結晶成長によりホールＣＨを閉塞しつつ埋込層１４Ｂを形成した。
ここでホールＣＨの閉塞には、ｃ軸方向の結晶成長が支配的な成長モード（縦方向成長モード）を採用した。これは、空孔（キャビティ）を残しホールＣＨの開口部を閉塞するためである。例えば、ＴＭＧ及びＮＨ３以外の水素と窒素からなる雰囲気ガスの窒素割合を高くすることで、ｃ軸方向の結晶成長を支配的にできる。一方、ｍ軸方向の結晶成長が支配的な成長（ラテラルオーバーグロース）を採用すると、ホールＣＨの内部まで埋設されて空孔が消失、又は空孔の大きさが縮小して埋込後の空孔（キャビティ）の均一性が低下するからである。
図５Ｂ，図５Ｃに示すように、当該大空孔１４Ｋ１及び当該小空孔１４Ｋ２は、内側面が｛１０−１０｝ファセットからなり、それぞれ孔径ＤＫ１，ＤＫ２が略６０ｎｍ，４０ｎｍ、深さＨＫ１，ＨＫ２が略１２０ｎｍ，８０ｎｍの六角柱構造の空孔（キャビティ）であった。また、空孔１４Ｋ１及び１４Ｋ２の活性層１５側の面（上面）には（０００−１）面が、基板１２側の底部は｛１−１０２｝ファセットが現れた。また、ｎ−ガイド層１４の上部には、大空孔１４Ｋ１の上面がなす平面からｎ−ガイド層１４の表面に至る埋込層１４Ｂが形成された。
［Ｓ４：発光層形成工程］
続いて発光層である活性層１５として、多重井戸（ＭＱＷ）層を成長した。ＭＱＷのバリア層及び井戸層はそれぞれＧａＮ及びＩｎＧａＮであった。バリア層の成長は、基板を８２０℃まで降温後、３族原子の供給源としてトリエチルガリウム（ＴＥＧ）を、窒素源としてＮＨ3を供給して行った。また、井戸層の成長はバリア層と同じ温度にて、３族原子の供給源としてＴＥＧ及びトリメチルインジウム（ＴＭＩ）を、窒素源としてＮＨ3を供給して行った。本実施例における活性層からのＰＬ（Photoluminescence）発光の中心波長は４１２ｎｍであった。
［Ｓ５：ｐ−ガイド層形成工程］
活性層の成長後、基板を１０５０℃に昇温し、ｐ−ガイド層１６としてＧａＮを１１０ｎｍの層厚で成長した。ｐ−ガイド層１６はドーパントをドープせずに、ＴＭＧ、ＮＨ3を供給して成長した。
［Ｓ６：電子障壁層形成工程］
ｐ−ガイド層１６の成長後、基板温度を１０５０℃で維持したまま、電子障壁層(ＥＢＬ)１７を成長した。ＥＢＬ１７の成長は、３族原子源としてＴＭＧ及びＴＭＡを、窒素源としてＮＨ3を供給して行った。またｐ−ドーパントとしてＣｐ2Ｍｇを供給した。以上により、Ａｌ組成が１８％、層厚が１５ｎｍのＥＢＬ１７を形成した。
［Ｓ７：ｐ−クラッド層形成工程］
電子障壁層(ＥＢＬ)１７の成長後、基板温度を１０５０℃で維持したまま、ｐ−クラッド層１８を成長した。ｐ−クラッド層１８は、３族原子源としてＴＭＧ及びＴＭＡを、窒素源としてＮＨ3を供給して成長を行った。またｐ−ドーパントとしてＣｐ2Ｍｇを供給した。以上により、Ａｌ組成が６％、層厚が６００ｎｍのｐ−クラッド層１８を形成した。なお、成長後のＮ2雰囲気中で８５０℃、１０分間のアクチベーションをしたときの、ｐ−クラッド層（ｐ−ＡｌＧａＮ）１８のキャリア濃度は２×１０１７ ｃｍ−３であった。
［Ｓ８：ｐ−コンタクト層形成工程］
ｐ−クラッド層１８を成長後、基板温度を１０５０℃で維持したままｐ−コンタクト層１９を成長した。ｐ−コンタクト層１９の成長は、３族原子源としてＴＭＧを、窒素源としてＮＨ3を供給して行った。またドーパントとしてＣｐ2Ｍｇを供給した。
［Ｓ９：電極形成工程］
エピタキシャル成長層の形成が完了した成長層付き基板を研磨装置で所定の厚さまで薄くする。その後、ｐ−コンタクト層１９側に素子分離溝以外が覆われたマスクを形成し、ｎ−クラッド層１３又は基板１２が露出するまでエッチングした。その後、マスクを除去して素子分離溝を形成した。
［Ｓ１０：電極形成工程］
（アノード電極形成）
エピタキシャル成長基板１２の表面にｐ電極２０Ｂとしてパラジウム（Ｐｄ）膜及び金（Ａｕ）膜を電子ビーム蒸着法によりこの順に成膜した。成膜した電極金属膜をフォトリソグラフィを用いて200×200μｍ2にパターニングし、ｐ電極２０Ｂを形成した。
（カソード電極形成）
続いて、基板１２の裏面にＴｉ、Ａｕを順に電子ビーム蒸着法により成膜してｎ電極２０Ａを形成した。
［Ｓ１１：保護膜形成工程］
電極形成を終了した基板下面を支持基板に貼り付け、アノード電極を覆うマスクを形成する。その後、スパッタリングにて素子の上面と側面に保護膜であるＳｉＯ２膜を形成した。
［Ｓ１２：個片化工程］
最後に、基板分離溝の中央線に沿ってレーザースクライブして、個片化したＰＣＳＥＬ素子（以下、ＰＣＳＥＬ素子又は単にＰＣＳＥＬと称する）１０を得た。
２．空孔サイズ及び散乱損失
［空孔サイズ］
図６に、埋込層形成工程（Ｓ３ｄ）後において、フォトニック結晶層１４Ｐ中に２次元配列されて形成された空孔（キャビティ）１４Ｋの空孔径サイズの度数分布を示す。上記したように、空孔（キャビティ）１４Ｋは、｛１０−１０｝面であるｍ面に囲まれた六角柱状を有するが、本明細書において、空孔１４Ｋの空孔径サイズは、当該六角形に外接する円の直径を指す（図５Ｃを参照）。
図６に示すように、空孔１４Ｋの空孔径の分布は、標準偏差（σ）が１ｎｍ以下である大空孔（第１の空孔）１４Ｋ１及び小空孔（第２の空孔）１４Ｋ２の分布を２つのみ有し、当該２つの分布は離散又は分離していた。
本明細書において、分布全体の中で互いに分離した分布のそれぞれを単峰分布と称する。例えば、分布全体が双峰性分布の場合、２つの峰の各々の分布を単峰分布と称する。また、本明細書において、「分離」した単峰分布とは、標準偏差をσとしたとき、各々の３σ範囲（±３σ）が互いに重ならないように、空孔径の分布全体の中で分離した複数の単峰分布をいう。また、単峰分布は、正規分布でフィッティングしたとき、３σ範囲内の累積度数が全体の２％以上の分布であることが好適である。
より詳細には、大空孔（第１の空孔）１４Ｋ１の径ＤＫ１は５４〜６４ｎｍ、高さ又は深さ（ＨＫ１）は１２０ｎｍであり、大空孔１４Ｋ１の単峰分布（第１の単峰分布）を正規分布（図中、破線で示す）でフィッティングすると平均径（ＡＶ１）が６０．１ｎｍ、標準偏差（σｌ）が１．０４ｎｍであった。また、小空孔（第２の空孔）１４Ｋ２の径ＤＫ２は４０〜４２ｎｍ、高さ又は深さ（ＨＫ２）は８０ｎｍであり、小空孔１４Ｋ２の単峰分布（第２の単峰分布）を正規分布（図中、破線で示す）でフィッティングすると平均径（ＡＶ２）が４０．４ｎｍ、標準偏差（σ２）が０．５６ｎｍであった。また、大空孔１４Ｋ１の度数分布（ＮＤ）は全体の８０％以上の比率であった。なお、空孔サイズは「Ｓ３ｄ：埋込層形成工程」後と「Ｓ８：ｐコンタクト層形成工程」後で同じであった。
図４に示すように、埋め込み前の孔部（ホール）ＣＨの分布は、標準偏差（σｂ）が１ｎｍ以下の１つの分布からなっていたが、図６に示すように、埋め込まれて形成された空孔１４Ｋの分布は、大空孔１４Ｋ１の単峰分布ＳＤ１の標準偏差（σ１）が１．０４ｎｍであり、小空孔１４Ｋ２の単峰分布ＳＤ２の標準偏差（σ２）が０．５６ｎｍであり、σｂ＞σ２、σｂ≒σｌ の関係であった。
空孔１４Ｋ１，１４Ｋ２の各単峰分布の標準偏差（σ１，σ２）は、埋め込み前のホールＣＨの径の標準偏差（σｂ）で決まる。すなわち、埋込層１４Ｂを形成後の空孔径の標準偏差（σ１，σ２）は、ホールＣＨの形成精度に依存する。
本実施例の各空孔径の単峰分布ＳＤ１，ＳＤ２の標準偏差（σ１，σ２）は１ｎｍ以下である。この値は、空孔１４Ｋが形成されたＧａＮ層における共振波長（＝空気中の波長／屈折率＝４１０／２．５）１６４ｎｍに対して１／１００以下であり、光の散乱損失になるものではない。
次に、空孔層１４Ｐの空孔の周期ＰＣと空孔面積の関係について説明する。
空孔層１４Ｐの平面と直交した方向から見た空孔面積を空孔の周期ＰＣの２乗で割った値の百分率を空孔充填率ＦＦ（フィリングファクタ）と言い、ＦＦと結合波理論により求めた１次元結合係数κ１Ｄとの関係を図２４に、２次元結合係数κ２Ｄとの関係を図２５に示す。
フォトニック結晶レーザにおいて、共振器長が２００μｍ程度である場合における１次元結合係数κ１Ｄは、ＦＦが１％〜数％まで増加し、それ以上で減少する（図２４）。また２次元結合係数κ２Ｄは、ＦＦの増加に従い増加する（図２５）。
以上の関係からＦＦは、１次元結合係数κ１Ｄが１％の値を下回らない３００ｃｍ−１以上が好ましく、２次元結合係数κ２Ｄが大きい値を有する５％〜１６％の間が好適な範囲となる。
本実施例の小空孔１４Ｋ２のＦＦは３．９％（＝１０６０ｎｍ２／２６８９６ｎｍ２）であり、大空孔１４Ｋ１のＦＦは８．７％（＝２３６４ｎｍ２／２６８９６ｎｍ２）であるので、大空孔１４Ｋ１が支配的であることが望ましい。なお、後述するように、本明細書において「支配的」であるとは、当該空孔が全空孔中に占める割合が９５％以上であることを言う。
［空孔と活性層の距離］
図５Ｂに示すように、活性層１５から小空孔１４Ｋ２の頂部を含む面への距離（Ｓ２）は、活性層１５から大空孔１４Ｋ１の頂部を含む面への距離（Ｓ１）よりも大きい。また大空孔１４Ｋ１及び小空孔１４Ｋ２の成長用基板側の底部を含む面は、発光層から同一の距離にあった。
活性層１５から空孔１４Ｋまでの距離が近いほど、活性層１５で発生した光とフォトニック結晶層１４Ｐのフォトニックバンドの相互作用が強くなるので発振効率を向上できる。従って、活性層１５からの距離が近い空孔（大空孔１４Ｋ１）が支配的であるほど発振効率を向上できる。また成長用基板１２側の空孔底部が同一面にあることで、空孔層内での光散乱損失を低減でき発振効率を向上できる。
［大小の空孔と散乱損失］
フォトニック結晶面発光レーザのフォトニック結晶層（空孔層）１４Ｐの空孔が図６に示すように２種類のサイズの分離した分布（すなわち、分離した２つの単峰分布）の空孔からなる場合、結合波理論によって散乱損失を見積もることができる。
図７は、ＰＣＳＥＬ構造素子のフォトニック結晶層１４Ｐ内の空孔が図６に示す２種類のサイズの空孔の単峰分布を有する場合に、大空孔１４Ｋ１の割合に対する散乱損失を算出した結果を示している。ランダム関数を用いて、大小の２つのサイズの空孔の混在配置パターンを作成し、空孔が周期的に２次元配列していることを仮定し計算を行った。この結果から、少なくともフォトニック結晶層１４Ｐを構成する空孔のサイズを２種類にすることで、光の散乱損失は大きくとも１５ｃｍ−１程度までに抑えることができることが分かった。
すなわち、空孔径の標準偏差（σ）が１ｎｍより大きい場合、また空孔径の単峰分布が多数（３つ以上）ある場合、光の散乱損失は複合的に増大する。これに対して、空孔径の標準偏差（σ）が１ｎｍ以下である単峰分布が２つ以下の場合、光の散乱損失の極大値は決まる。また、一方の空孔が支配的になれば、光の散乱損失は低減される。また、空孔径が大きいほど空孔充填率が高くなり、フォトニック結晶層１４Ｐの面内における共振効果が大きくなって、高次モードが抑制されて単一モードで発振し易くなる。
図７から分かるように、特に、フォトニック結晶層１４Ｐ内の空孔が２種類のサイズの空孔（１４Ｋ１，１４Ｋ２）の単峰分布を有する場合、一方のサイズの空孔が全空孔中に占める割合が８０％以上であるとき、光の散乱損失は大きく低減される。
特に、空孔１４Ｋの径分布が、標準偏差（σ）が１ｎｍ以下である互いに分離した単峰分布を２つのみ有し、空孔平均径が大なる単峰分布の空孔が全空孔中に占める割合が９５％以上であることが好ましい。具体的には散乱損失を２ｃｍ−１に低減できる。
なお、本明細書において、一方のサイズの空孔（例えば、１４Ｋ１）の数は、当該単峰分布（ＳＤ１）の標準偏差をσとしたとき、当該単峰分布（ＳＤ１）の３σ範囲（±３σ）内に含まれる空孔の数をいう。
さらに、空孔径の標準偏差（σ）が１ｎｍ以下である単峰分布が３つ以上の場合であっても、そのうち累積度数（単峰分布の度数の合計）の大きな順から２つの単峰分布の空孔の合計が全空孔中に占める割合が９５％以上であり、最大の空孔平均径を有する単峰分布の空孔数が全空孔中に占める割合が８５％以上であるとき、光の散乱損失は大きく低減されることが分かった。
［大空孔及び小空孔の分離した分布の発生メカニズム］
大空孔及び小空孔の双峰性分布（分離した単峰分布からなる分布）がなぜ発生するかについて、そのメカニズムについて検討を行った。図８は、埋込層形成温度の１１００℃まで昇温（昇温速度：100℃/min）した直後（埋込層成長直前）の空孔断面を示すＳＥＭ像である。この状態においては、１１００℃まで昇温したホールＣＨの開口部ではマストランスポートが発生し、熱的に安定なファセット面が形成されるためである。この段階において開口部が広いホールＣＨと、狭いホールＣＨの２種類が形成されている。また、開口が広いホールＣＨはネック径も広く、これに対して開口が狭いホールＣＨはネック径も狭い。
この状態で埋込層の結晶成長が開始されると、原料ガスより供給されたＧａ原子により、上記のファセット面に沿って成長が進む。このとき開口部が狭いホールＣＨはより速い時間で閉塞されるため、開口が狭いホールＣＨ内部にはＧａ原子は僅かしか入らない。一方、開口部が広いホールＣＨは閉塞されるのに時間を要するため、開口が広いホールＣＨ内部には多くのＧａ原子が供給されることになり空孔（キャビティ）１４Ｋが細くなる。よって、開口が広いホールＣＨが小空孔１４Ｋ２になり、開口が狭いホールＣＨが大空孔１４Ｋ１になる。
この原因は、ステップＳ３ｂ（空孔形成工程）の段階で全てのホールＣＨ周辺に等しく導入されたエッチングダメージ領域によるものである。
エッチングダメージ領域の結晶は、昇温区間ｔ１〜ｔ２（マストランスポート区間）において、一部のホールＣＨで再配列を起こす。具体的に言えば、再配列を起こしたホールＣＨは開口が広いホールＣＨとなり、再配列を起こさなかったホールＣＨは開口が狭いホールＣＨとなるので２極化する。
ここで、ダメージ領域の結晶の再配列は、成長温度（区間ｔ２以降、成長区間）が高いほど発生割合が高く（温度１１００℃）、成長温度が低いほど発生割合は抑制される。さらに再配列臨界温度以下（９００℃程度以下）では発生しなくなる（実施例３にて詳細は説明する）。
［小空孔の大きさ調整］
空孔形成工程（ステップ：Ｓ３ｂ）で説明したように、ＩＣＰ−ＲＩＥ装置にて塩素系ガス及びアルゴンガスを用いてＧａＮをドライエッチングすることにより、ＧａＮ表面に円柱状のホールを形成し、当該ホールＣＨを閉塞し（Ｓ３ｄ：埋込層形成工程）、空孔１４Ｋを形成した。
上記した大空孔及び小空孔の分離した分布の発生メカニズムに基づいて、当該分離分布を調整できることが分かった。より詳細には、ＩＣＰ−ＲＩＥ装置によりドライエッチングを行う際の、装置のバイアス電圧（引き込み電圧）及び塩素系ガス及びアルゴンガスの比率を調整することによって小空孔１４Ｋ２の空孔径を調整できることが分かった。
従って、ＩＣＰ−ＲＩＥにおける、引き込み電圧、及び塩素系ガス及びアルゴンガスの比率と、フォトニック結晶層１４Ｐ内に埋め込まれた空孔１４Ｋの径の分布との関係についてのデータを予め取得しておく。そして当該分布についてのデータに基づいて、所望の大空孔及び小空孔の分離分布が得られる引き込み電圧、及び塩素系ガス及びアルゴンガスの比率を選択し、空孔形成工程（ステップ：Ｓ３ｂ）のＩＣＰ−ＲＩＥプロセスに適用することによって、小空孔１４Ｋ２の大きさを調整できる。
［変形例］
上記したフォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）１０の変形例であるフォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）４０の構造を図２６に示す。すなわち、フォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）１０においては、フォトニック結晶層（ＰＣ層）を活性層１５よりも基板１２側に配置した場合（）について説明したが、活性層１５をフォトニック結晶層よりも基板１２側に配置してもよい。
より具体的には、ｎ−ガイド層（第１のガイド層）１４上に活性層１５が形成され、活性層１５上のｐ−ガイド層（第２のガイド層）１６中にフォトニック結晶層が形成されている。
すなわち、ｐ−ガイド層１６は下ガイド層１６Ａ、フォトニック結晶層（空孔層またはＰＣ層）１６Ｐ及び埋込層１６Ｂからなる。そして、ｐ−ガイド層１６上に電子障壁層（ＥＢＬ層）１７、ｐ−クラッド層１８、ｐ−コンタクト層１９がこの順で形成されている。
なお、各半導体層が、単一層ではなく複数の層から構成されていてもよく、その場合、全ての層がドープ層である必要はなく、アンドープ層（ｉ層）を含んでいてもよい点は上記したＰＣＳＥＬ１０の場合と同様である。また、上記した全ての半導体層を設ける必要はない点も上記したＰＣＳＥＬ１０の場合と同様である。
フォトニック結晶層（ＰＣ層）１６Ｐから直接放出された光（直接放出光Ｌｄ）と、フォトニック結晶層１６Ｐから放出されｐ電極２０Ｂによって反射された光（反射放出光Ｌｒ）とがフォトニック結晶層１６Ｐから放出された光Ｌｄ、Ｌｒを透光する基板１２の裏面の光放出領域２０Ｌ（図２Ｃを参照）から外部に放出される。
［フォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）４０の作製工程］
ＰＣＳＥＬ４０の作製工程は、ＰＣＳＥＬ１０の場合と同様である。ただし、ＰＣＳＥＬ４０の作製工程においては、ステップＳ３ａ（下ガイド層＋空孔準備層の形成工程）においてはステップＳ３ｂ（ホール形成工程）、ステップＳ３ｃ（洗浄工程）、ステップＳ３ｄ（埋込層形成工）の３つのステップは実施しない。代わりにＰＣＳＥＬ４０の作製工程においては、この３つステップＳ３ａ、Ｓ３ｃ、Ｓ３ｄをＳ５（ｐ−ガイド層形成工程）の後に続けて実施する。
空孔の分離分布の他の調整方法について、以下に詳細に説明する。なお、上記した実施例１と異なる点について説明する。
具体的には、上記ステップＳ３ｃ（洗浄工程）において、ＳｉＮｘ膜を除去後、水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）を１％程度含む半導体洗浄液（フルウチ化学：SemicoClean23）に１０分間浸漬し、その後水洗した。
ＴＭＡＨによる洗浄後のｎ−ＧａＮ層表面部分の断面ＳＥＭ像及び当該表面のＳＥＭ像をそれぞれ図９Ａ及び図９Ｂに示す。なお、図９Ａは、図９Ｂに示すＷ−Ｗ線に沿った断面であり、各ＳＥＭ像の右上に部分拡大ＳＥＭ像を示している。また、図９Ｃは、ＴＭＡＨ洗浄前（破線）及びＴＭＡＨ洗浄後（実線）のホールＣＨの上面を模式的に示す図である。
また、図１０に、ホールＣＨの径ＤＣＨ（対角線の長さ）の分布を示す。ＴＭＡＨ洗浄後のホールＣＨは、｛１０−１０｝面に囲まれた六角柱状を有し、径ＤＣＨ＝８６〜９０ｎｍ、深さが１７０ｎｍであった。また、単一の分布を示し、平均径が８７．９ｎｍ、標準偏差（σ）０．８５ｎｍであった。
ＴＭＡＨ洗浄を行った後、ステップＳ３ｄ（埋込層形成工程）を実施した。なお、埋込層形成は、実施例１の場合と同じ方法により行った。埋め込み層形成の後のｎ−ＧａＮ層表面部分の断面ＳＥＭ像を図１１Ａに示す。図１１Ｂは、ＴＭＡＨ洗浄前（破線）及びＴＭＡＨ洗浄後（破線）のホールＣＨの上面を模式的に示す図である。また、図１１Ｃは、空孔１４Ｋの分布を示すヒストグラムである。
図１１Ｂに示すように、ＴＭＡＨ洗浄後に埋め込まれた後の空孔、すなわちフォトニック結晶層１４Ｐ中に形成された空孔１４Ｋは、｛１０−１０｝面であるｍ面に囲まれた六角柱状の大空孔１４Ｋ１であり、図１１Ａ及び図１１Ｃに示すように、径ＤＫ１が５２〜５８ｎｍ、深さが１２０ｎｍであり、平均径（ＡＶ１）が５５．３ｎｍ、標準偏差（σ１）が０．９０ｎｍの単一の分布を有していた。すなわち、標準偏差が１ｎｍ以下である単峰分布は１つのみ（すなわち、単峰性分布）であった。
なお、本明細書において、説明及び理解の容易さのため、フォトニック結晶層１４Ｐ中に形成された空孔１４Ｋの空孔径が単峰性分布である場合、単一分布の空孔又は単一サイズの空孔という。
空孔１４Ｋ１の標準偏差（σ１）は、埋め込み前のホールＣＨの標準偏差０．８５ｎｍに対して０．９０ｎｍであり、空孔１４Ｋ１の標準偏差（σ１）は埋め込み前のホールＣＨの標準偏差で決まることが分かった。また、空孔充填率ＦＦは（３×３１／２／８×ＤＫ２）／ＰＣ２＝１９８６ｎｍ２／２６８９６ｎｍ２＝７．４％であり、５％〜１６％の好ましい範囲内であった。
また、フォトニック結晶層１４Ｐ中に形成された空孔１４Ｋが単一サイズの空孔１４Ｋ１であるため、活性層１５と空孔１４Ｋの頂面を含む平面との距離及び活性層１５と空孔１４Ｋの基板側の頂部を含む面との距離はともに一定となり、活性層１５で発生した光と空孔層のフォトニックバンドの相互作用を強くでき高い共振効果を得ることができる。
以上、ＴＭＡＨ水溶液を用いた場合について説明したが、ＴＭＡＨ水溶液の代わりに水酸化カリウム（ＫＯＨ）水溶液を用いてもよい。図１２Ａ及び図１２Ｂは、ＫＯＨによる洗浄後の、ｎ−ＧａＮ層表面部分の断面ＳＥＭ像及び当該表面のＳＥＭ像である。ＫＯＨ水溶液も、ＧａＮ結晶の｛０００１｝面及び｛１０−１０｝面に対して選択エッチング性を有している。
ＴＭＡＨ水溶液の場合と同様に、ＫＯＨ洗浄後のホールＣＨは、｛１０−１０｝面に囲まれた六角柱状を有し、径ＤＣＨ＝８４〜９０ｎｍ、深さが１７０ｎｍであった。また、図１２Ｃに示すように、単一の分布（単峰性分布）を示し、平均径が８７．０ｎｍ、標準偏差（σ）が０．９０ｎｍであった。
ＫＯＨ洗浄後の埋め込まれた後の空孔もｍ面に囲まれた六角柱状の大空孔１４Ｋ１であり、標準偏差（σ１）が１．０ｎｍ以下の単一分布の空孔１４Ｋ１を有するフォトニック結晶層１４Ｐが得られる。
特に、フォトニック結晶層１４Ｐ内に形成された空孔の径分布が、標準偏差（σ）が１ｎｍ以下である単峰分布を１つのみ有し、前記単峰分布の空孔が全空孔中に占める割合が９５％以上であることが好ましい。
以上で述べたように、ＧａＮ結晶の｛０００１｝面及び｛１０−１０｝面に対してエッチング選択性のある塩基性の洗浄溶液（エッチャント）ならば、ＴＭＡＨ（etramethylammonium hydroxide）以外に、ＴＥＡＨ（tetraethylammonium hydroxide）、ＥＤＴＡ（ethylenediaminetetraacetic ）などの有機塩基を用いることができる。また、ＫＯＨ（potassium hydroxide）以外のＬｉＯＨ（lithium hydroxide）、ＮａＯＨ（sodium hydroxide）などのアルカリ金属の水酸化物でも良い。
上記した洗浄溶液によって選択性エッチングを行うことでダメージ層が除去され、昇温直後の空孔には１種類のファセット面のみが形成される。
本実施例において、埋込層成長前にホールＣＨの側面は｛１０−１０｝面であるｍ面からなるファセットであるので、埋め込み層形成時の昇温過程において空孔表面原子の再配列が起きないため、広い開口と狭い開口の形成が抑制されるため、埋込層形成後に形成される空孔は単一の大きさとなる。
実施例３は、ステップＳ３ｄ（埋め込み層形成工程）における基板の昇温温度が９００℃である点で、上記実施例と異なる。より詳細には、図１３のシーケンスに示すように、本実施例３では、埋め込み層形成工程（Ｓ３ｄ）において、III族原料ガスを供給すること無く、ＮＨ3を供給しつつ基板を室温（ＲＴ）から９００℃（時刻ｔ１〜ｔ２）まで昇温し（昇温速度：100℃/min）、時刻ｔ２においてIII族原料（ＴＭＧ）をさらに供給し、ホールＣＨを埋め込む埋込層１４Ｂを形成した。
エッチングダメージ領域の結晶の再配列は、時刻ｔ２における温度が９５０℃以下では再配列臨界温度以下となるので、ｔ１〜ｔ２の昇温中においては開口の狭いホールＣＨ（ネッキング部）のみが形成される。そして時刻ｔ２以後においてIII族原料（ＴＭＧ）の供給による結晶成長にて、ホール開口部は閉塞する。
従って、埋込層１４Ｂを形成後の空孔は、表面エネルギーが小さくなるようなダングリングボンド密度の小さなファセット面、すなわち｛１０−１０｝面に囲まれた六角柱状を有する空孔１４Ｋ１であり、図１４に示すように、空孔径は単一の分布（すなわち、単峰分布）を呈した。具体的には、空孔１４Ｋ１の径ＤＫ１が６２〜６８ｎｍ、深さが１００ｎｍであり、平均径（ＡＶ１）が６５．１ｎｍ、標準偏差（σ１）が０．９１ｎｍの単一の分布を有していた。
本実施例においては、空孔径が単峰分布の空孔１４Ｋが形成される。既に説明したように、大空孔及び小空孔の分離した複数の単峰分布が発生するメカニズムは、ホールＣＨ周辺に導入されたエッチングダメージ領域の結晶の再配列が発生するためである。
本実施例においては、埋込層の成長温度を９００℃まで低温化することで、空孔形成工程（ステップＳ３ｂ）により形成された円柱状のホールＣＨの開口周囲のエッチングダメージ領域の結晶再配列を抑制したからである。形成されるファセット面は、この低い温度において｛１０−１１｝面からなる六角形に再配列した結晶面が支配的となることによる。
空孔径の分布が単一（均一）であるフォトニック結晶層を得る上で、この埋め込み層形成工程における成長温度は、８００℃〜１０００℃であることが好ましいが、８５０℃〜９５０℃であることがさらに好ましい。
なお、実施例１と同様に、空孔径の標準偏差は、埋め込み前の空孔径の標準偏差（σｂ）で決まる。具体的には空孔１４Ｋ１の径の標準偏差（σｌ）は１ｎｍ以下であった。 また、共振波長に対する空孔径比は、０．４０（＝６５．１／１６４）であり、０．３〜０．６の好ましい範囲内であった。また、空孔径ＤＫ１は実施例１〜実施例３の内で最大（６５ｎｍ）となる。
なお、実施例２の洗浄溶液（選択性エッチャント）によってダメージ層を除去する工程を併用しても良い。
［ＰＣＳＥＬ素子の発光特性］
実施例３により埋込層１４Ｂを形成した後、ステップＳ４〜Ｓ１２の工程を実施し、ＰＣＳＥＬ１０を得た。図１５Ａ及び図１５Ｂは、それぞれＰＣＳＥＬ１０の断面ＳＥＭ像及びフォトニック結晶層（ＰＣ層）１４Ｐの拡大断面ＳＥＭ像である。
図１５Ａに示すように、フォトニック結晶層（ＰＣ層）１４Ｐが形成されたｎ−ガイド層１４上に、順に活性層１５、ｐ−ガイド層１６、ＥＢＬ１７、ｐ−クラッド層１８、ｐ−コンタクト層１９からなる半導体層１１Ａ（図１５Ａ参照）が形成されている。
また、図１５Ｂに示すように、フォトニック結晶層（ＰＣ層）１４Ｐの空孔１４Ｋ１は、深さ（高さ）ＨＫ１が約１００ｎｍ、空孔径ＤＫ１が約６５ｎｍであった。
（１）空孔と発光層の距離
実施例２と同様に、空孔１４Ｋ１の径は単一の分布（単峰性分布）を呈し、その均一性は非常に高いから、フォトニック結晶層１４Ｐ内の空孔１４Ｋ１の上側頂部は同一面内にあり、また基板側頂部も同一面内にあるから、これらの面のいずれも活性層１５から一定の距離であり、従って、高い共振効果を得ることができる。
（２）電流密度と光出力の関係
ＰＣＳＥＬ１０の電流密度と光出力（ピーク値）の関係（Ｉ−Ｌ特性）を図１６Ａに、発振波長を図１６Ｂに示す。
ＰＣＳＥＬ１０は、パルス幅１００ｎｓ、パルス周期１ｋＨｚのパルス電流駆動で、閾値電流密度Ｊthが５．５ ｋＡ／ｃｍ２（電流Ｉ＝２．２Ａ）で単峰性の強いレーザ発振を行うことが確認された。また、そのときの発振波長λは４１２ｎｍであり設計値通りであった。
なお、この閾値電流密度Ｊthは、非特許文献１の閾値電流密度６７ｋＡ／ｃｍ２と比較して大きく低減されている。すなわち、フォトニック結晶層１４Ｐの空孔サイズの不均一性に起因する光の散乱損失（αscat ）が大きく低減されていることが確認された。
（３）発振閾値の見積り
分布帰還型（ＤＦＢ：Distributed Feedback）レーザやフォトニック結晶レーザなどの周期構造を光共振器とするレーザは、結合波理論により共振器の光損失（α0）を見積もることができる。この方法で実施例３のＰＣＳＥＬ１０の光損失を見積もると７．５２ｃｍ−１であった。また、実施例３における内部損失（αi）は、クラッド層構造をファブリペロー型半導体レーザと同様とすると、およそ２０ｃｍ−１程度である。以上から実施例３の全損失は２７．５ｃｍ−１である。
ここで、レーザ発振するためには利得条件を満たす必要があり、全損失を利得が上回る必要がある。すなわち、閾値利得（Gs）と、活性層の光閉じ込め係数（Γact）をとすると下記の（式１）を満たす必要がある。
実施例３の構造からΓactを見積もると３．２１％であり、（式１）を満たす閾値利得（Gs）は８５７．３ｃｍ−１となる。
Γact・Gs＝α0+αｉ ・・・・・・（式１）
Γact：活性層の光閉じ込め係数
Gs：閾値利得
α0：結合波理論により求めた共振器の光損失
αｉ：内部損失（吸収損失）
次に、非特許文献１の構造を例として、その閾値利得を見積もる。２次元結合波理論より共振器での光損失（α0 ）を見積もると９９．７ｃｍ−１ と見積もられた。内部損失（αi ）を同様に２０ｃｍ−１ とすると全損失は１１９．７ｃｍ−１ となる。ここで、活性層の光閉じ込め係数（Γact ）は１．９６％であることから、非特許文献１の構造での閾値利得は６１１１．４ｃｍ−１となる。利得が電流に対して比例関係にあるとして、閾値電流密度を求めると３９ｋＡ／ｃｍ２となる。この値は、実際の閾値電流密度６７ｋＡ／ｃｍ２よりも低い。
これは、前述のとおり、フォトニック結晶内の空孔のサイズばらつきに起因した光の散乱による損失が、共振器の光損失（α0）に上乗せされるためであると考えられる。
非特許文献１において上乗せされた散乱損失（αscat ）を求めると、閾値電流密度６７ｋＡ／ｃｍ２で発振する場合の閾値利得（Ｇs）は１０４４３．８ｃｍ−１となることから、散乱損失（αscat ）は８３．９ｃｍ−１（＝（１０４４３．８−６１１１．４）×０．０１９６）となる。この値は図７に示す散乱損失に比べ、非常に大きな値であり、少なくとも２種類のサイズの空孔からなるフォトニック結晶層にすることで、大きく閾値電流密度を低減することが可能であることがわかる。
図１７は、本実施例４のフォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）素子３０の構造（第２のＰＣＳＥＬ構造）の一例を模式的に示す断面図である。
ＰＣＳＥＬ素子３０は、図１Ａ、図１Ｂ、図２Ａ−２Ｃに示したＰＣＳＥＬ素子１０に類似の構成を有するが、以下においてはＰＣＳＥＬ１０との相違点について説明する。
本実施例においては、ｎ−ガイド層１４と活性層１５との間に第２の埋込層２５が設けられている点でＰＣＳＥＬ１０と相違する。なお、説明の明確さのため、上記実施例における埋込層１４Ｂ（ｎ−ガイド層１４の最上層）を第１の埋込層１４Ｂと称する場合がある。
（１）ＰＣＳＥＬ３０の作製工程
以下においてはＰＣＳＥＬ１０の作製工程との相違点について説明する。上記したステップＳ１からＳ３ｂまでは実施例１と同様に実施した。
［Ｓ３ｃ：洗浄工程（選択エッチング工程）］
実施例２と同様のステップＳ３ｃ（洗浄工程：選択エッチング工程）を実施した。具体的には、ＳｉＮｘ膜を除去した後、孔部（ホール）ＣＨを形成した基板を水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）を１％程度含む半導体洗浄液に１０分間浸漬し、その後水洗した。
［Ｓ３ｄ：埋込層（第１の埋込層）形成工程］
実施例３と同様のステップＳ３ｄを実施した。具体的には、図１３のシーケンスに示すように、III族原料ガスを供給すること無く、ＮＨ3を供給しつつ基板を室温（ＲＴ）から９００℃（時刻ｔ１〜ｔ２）まで昇温し、時刻ｔ２においてIII族原料（ＴＭＧ）の供給を開始し、ホールＣＨを埋め込む第１の埋込層１４Ｂを形成した。
これにより単一の空孔径分布の空孔１４Ｋ１で構成されるフォトニック結晶層を得られた。また、フォトニック結晶層１４Ｐ内に形成された空孔径の分布の標準偏差（σ）は１ｎｍ以下であった。
なお、本実施例では、実施例２と同様のステップＳ３ｃ（選択エッチング工程）及び実施例３と同様のステップＳ３ｄ（埋込層形成工程）を行うので、これらを単独で実施する場合よりも更に空孔サイズの均一性の高いフォトニック結晶層１４Ｐが得られる。
［Ｓ３ｅ：第２の埋込層形成工程］
本実施例においては、ステップＳ３ｄ（第１の埋込層形成工程）に続けて、第２の埋込層２５を形成した。
より詳細には、第１の埋込層１４Ｂ、すなわちフォトニック結晶層１４Ｐを形成した後、基板温度を８２０℃まで降温し、III族原子の供給源としてトリエチルガリウム（ＴＥＧ）及びトリメチルインジウム（ＴＭＩ）を、窒素源としてＮＨ3を供給し、第２の埋込層２５を形成した。第２の埋込層２５のＩｎ組成は２％であり、層厚は５０ｎｍであった。
ステップＳ３ｅ（第２の埋込層形成工程）の後、上記した実施例と同様に、Ｓ４（発光層形成工程）ないしＳ１２（個片化工程）を実施し、ＰＣＳＥＬ素子３０を得た。
なお、第２の埋込層２５の屈折率はフォトニック結晶層１４Ｐの母材（上記実施例の場合、ＧａＮ）の屈折率よりも大きく、活性層１５の平均屈折率よりも小さいことが好ましい。
（２）第２の埋込層２５による活性層の品質向上
図１８Ａは、第１の埋込層１４Ｂの表面モフォロジを示す原子間力顕微鏡（ＡＦＭ：Atomic Force Microscope）の像であり、図１８Ｂは、図１８ＡのＡ−Ａ線に沿った断面の表面粗さを示すグラフであり、図１８Ｃは、図１８ＡのＢ−Ｂ線に沿った断面の表面粗さを示すグラフである。第１の埋込層１４Ｂの表面はＧａＮ（０００１）面から構成され、周期ＰＣ（＝１６４ｎｍ）と同程度の幅でバンチングしたステップ・テラス構造となっていることが確認された。
また、図１８Ａに示すように、第１の埋込層１４Ｂの表面には、空孔１４Ｋに対応した表面位置に、空孔１４Ｋの周期で正方格子状にピットＰＴが現れていることが確認された。つまり、空孔１４Ｋに対して結晶方位［０００１］上にピットＰＴが現れており、本実施形態では、第１の埋め込み層１４Ａを上面視した場合に、ピットＰＴは、空孔１４Ｋに重なる位置に現れていることが確認された。
つまり、孔部（ホール）を閉塞し結晶内部に埋め込むことで結晶不連続性が発生したことに起因してピットＰＴが発生する。換言すれば、第１の埋込層１４Ｂの表面には空孔１４Ｋに由来した又は起因したピットＰＴが現れている。なお、結晶のオフ角が大きい場合には、第１の埋め込み層１４Ｂを上面視した場合に、ピットＰＴは、空孔１４Ｋ上に正確に重ならない場合もあり得るが、空孔１４Ｋに対して結晶方位［０００１］上に現れる。
なお、第１の埋込層１４Ｂの形成においては、第１の埋込層１４Ｂの表面にピットＰＴが完全に２次元配列した規則的な配列状態を呈している必要は無い。第１の埋込層１４Ｂの表面に一部のピットＰＴが残存している表面状態であるように、供給原料ガスより供給されたＧａ及びＮによって第１の埋込層１４Ｂが形成されていればよい。
また、第１の埋め込み層１４Ｂは、ＧａＮに限らない。第１の埋め込み層１４Ｂとして、他の結晶、例えば３元結晶、４元結晶のＧａＮ系半導体結晶層を形成してもよく、ｎ−クラッド層１３より屈折率が高いことが好ましい。例えば、ｎ−クラッド層１３よりＡｌ組成の低いＡｌＧａＮ、ＩｎＧａＮなどを用いることができる。
このような第１の埋込層１４Ｂの表面に活性層を成長すると、十分な結晶品質の活性層を得ることができない。その結果、内部量子効率が低下し、十分な利得を得ることができず、閾値電流密度が増加する。
低閾値電流密度でＰＣＳＥＬ素子を発振させるためには、埋込層上に活性層を成長する前に、周期的に並ぶ浅いピットＰＴを平坦化する必要がある。ここで、埋込層形成後においても、図１８Ａ〜図１８Ｃに示すように、周期的なピットＰＴが残ることに鑑みると、埋込層と同種材料であるＧａＮを用いて平坦化を試みたとしても、活性層とフォトニック結晶層との光結合を得るのに十分に薄い膜厚で表面を平坦化することは困難であると考えられる。
そこで、第１の埋込層１４Ｂの表面の平坦化に際して、Ｉｎ（インジウム）を添加することを試みた。ＧａＮ膜成長においてＴＭＩはサーファクタントとして働くことが知られている。したがって、浅いピットを平坦化する際に、ＴＭＩを添加することで表面マイグレーションが強められて、十分に薄い膜厚で表面が平坦化できるものと考えられる。
図１８Ｂ及び図１８Ｃに示すように、ピットＰＴの深さは２ｎｍ程度であるため、第１の埋込層１４Ｂ上に成長する第２の埋込層２５は２ｎｍ以上である必要がある。また、活性層１５で発生した光がフォトニック結晶層１４Ｐを伝搬する光と十分に結合するためには、活性層１５とフォトニック結晶層１４Ｐとの距離を２００ｎｍ程度以下にすること好ましい。このため、第２の埋込層２５の厚さは２００ｎｍ以下であることが好ましい。また、本実施例においては第１の埋込層１４Ｂの層厚は１００ｎｍ程度であった。したがって、第２の埋込層２５の層厚はさらに好ましくは１００ｎｍ以下であることが好ましい。
（３）ＰＣＳＥＬ３０の発振特性
本実施例のＰＣＳＥＬ３０の電流密度と光出力（ピーク値）の関係（Ｉ−Ｌ特性）を図１９Ａに、発振スペクトルを図１９Ｂに示す。
電流密度は、パルス幅１００ｎｓ、パルス周期１ｋＨｚのパルス電流駆動で、閾値電流密度Ｊthが２．５ ｋＡ／ｃｍ２（電流Ｉ＝１．０Ａ）で単峰性の強いレーザ発振を行うことが確認された。また、そのときの発振波長λは４１２ｎｍであり設計値通りであった。
なお、この閾値電流密度Ｊthは、非特許文献１の閾値電流密度６７ｋＡ／ｃｍ２と比較して大きく低減されている。すなわち、フォトニック結晶層１４Ｐの空孔サイズの不均一性に起因する光の散乱損失（αscat ）が大きく低減されていることに加え、活性層の品質、結晶性の向上が大きく寄与することが確認された。
（４）第２の埋込層２５のＩｎ組成
図２０Ａ及び図２０Ｂに、それぞれＩｎ組成に対する１次元光結合係数κ１Ｄ及び２次元光結合係数κ2Ｄを示す。１次元光結合係数κ１Ｄは、±１８０°方向に回折する光の結合係数、２次元光結合係数κ2Ｄは、±９０°方向に回折する光の結合係数である。また、図２１Ａ及び図２１Ｂに、それぞれＩｎ組成に対する活性層の光閉じ込め係数Γact及びフォトニック結晶層の光閉じ込め係数Γpcを示す。また、図２２は、Ｉｎ組成に対する共振器損失α0を示している。なお、これらの図においては、活性層のＩｎ組成を８％、第２の埋込層２５であるＩｎＧａＮ層の層厚を５０ｎｍとして計算した。また、図２３は、閾値利得ＧsのＩｎＧａＮ層のＩｎ組成依存性を示している。なお、内部損失αiを１３ｃｍ−１として計算した。
Ｉｎを添加すると、表面マイグレーションを強められるため平坦化に際してＩｎ組成は高いほど良いと言える。しかしながら、第２の埋込層２５のＩｎ組成が高くなると、図２０Ａ及び図２０Ｂに示すように光結合係数κ１Ｄ、κ2Ｄが低下し共振効果が弱くなる。これは、図２１Ａ及び図２１Ｂに示すように、第２の埋込層２５を導入することで、伝搬光は活性層により多く存在するようになり、フォトニック結晶層に存在する光の割合が低下するためである。
この結果、Ｉｎ組成の上昇とともに共振器損失も図２２に示すように大きくなる。ここで、レーザ発振するためには、上記した利得条件（式１）を満たす必要があり、全損失を利得が上回る必要がある。本実施例において内部損失は１３ｃｍ−１程度であるため、これより閾値利得Ｇsを見積もると、第２の埋込層２５のＩｎ組成に対して図２３に示すように変化する。
図２３に示すように、第２の埋込層２５のＩｎ組成が５％以上になると、第２の埋込層２５がない場合よりも閾値利得Ｇsが大きくなるため好ましくない。したがって、第２の埋込層２５のＩｎ組成は５％（活性層のＩｎ組成の5/8）以下であることが好ましい。
また、図２３を参照すると、閾値利得Ｇsは第２の埋込層２５のＩｎ組成が１〜４％のときに、第２の埋込層２５がないときと比べ小さくなる。したがって、第２の埋込層２５のＩｎ組成は１〜４％であることがさらに好ましい。
また、埋込層２５は単一層ではなく複数の層から構成されていてもよく、例えばＧａＮとＩｎＧａＮより構成される超格子構造などであってもよい。このとき、埋込層２５の平均Ｉｎ組成は上述の通り５％（活性層のＩｎ組成の５/８）以下であることが好ましく、１〜４％であることがさらに好ましい。
３．第２の埋込層２５による閾値電流密度の低減
図２３を参照すると、第２の埋込層２５を導入することで閾値利得Ｇsが低減することが分かる。本実施例においては第２の埋込層２５のＩｎ組成は２％であり、閾値利得Ｇsは６９０ｃｍ−１となる。これは第２の埋込層２５を有していない上記実施例３のＰＣＳＥＬ１０（図１Ａ）の７２８ｃｍ−１よりも小さい。しかし、この値から見積もられる発振閾値電流密度の変化は、ＰＣＳＥＬ１０の約９５％になる程度である。したがって、ＰＣＳＥＬ１０の５．５ｋＡ／ｃｍ２から本実施例によって得られた２．５ｋＡ／ｃｍ２への閾値電流密度の低減は、閾値利得Ｇsが低下したことではなく、前述の浅いピットＰＴをＩｎを添加して埋め込んだ効果によるものであると言える。
以上、本発明の実施形態について詳細に説明したが、上記実施例は種々組み合わせて実施することができる。例えば、上記実施例４では、選択エッチング工程（Ｓ３ｃ）及び低温（９００℃）でのマストランスポート、供給原料ガスの供給による結晶成長（Ｓ３ｄ：埋込層（第１の埋込層）形成工程）を行った場合について説明したが、これらの工程の何れか１つのみを行ってもよい。同様に、ＰＣＳＥＬ１０，３０を製造する際に、実施例１〜３の製造工程を適宜組み合わせて実施してもよい。
本実施例によれば、フォトニック結晶層を構成する空孔のサイズ、形状バラツキが抑制され、従って、低閾値電流密度で発振動作することができるフォトニック結晶レーザ（ＰＣＳＥＬ）素子を及びその製造方法を提供することができる。
また、フォトニック結晶層上に成長された活性層の品質及び結晶性が高く、極めて低閾値電流密度で発振動作することができるフォトニック結晶面発光レーザ及びその製造方法を提供することができる。
以上、詳細に説明したように、空孔サイズが極めて高い均一性を有するフォトニック結晶を備えたフォトニック結晶面発光レーザ及びその製造方法が提供される。
また、フォトニック結晶層を構成する空孔のサイズ、形状バラツキを抑制及び制御することができ、低閾値電流密度で発振動作することができるフォトニック結晶面発光レーザ及びその製造方法を提供することができる。
また、フォトニック結晶層上に成長された活性層の品質及び結晶性が高く、低閾値電流密度で発振動作することができる高性能なフォトニック結晶面発光レーザ及びその製造方法を提供することができる。
１０，３０，４０：ＰＣＳＥＬ素子、１１：半導体構造層、１２：基板、１３：第１のクラッド層、１４：第１のガイド層、１４Ａ：下ガイド層、１４Ｐ：フォトニック結晶層（ＰＣ層）、１４Ｂ：第１の埋込層、１５：活性層、１６：第２のガイド層、１７；電子障壁層、１８：第２のクラッド層、１９：コンタクト層、２０Ａ：第１の電極、２０Ｂ：第２の電極、２０Ｌ：光放出領域、２５：第２の埋込層、

Claims (10)

  1. ＭＯＶＰＥ法によりＧａＮ系半導体からなる面発光レーザ素子を製造する製造方法であって、
    （ａ）基板上に｛０００１｝面を成長面とする第１導電型の第１のクラッド層を成長する工程と、
    （ｂ）前記第１のクラッド層上に前記第１導電型のガイド層を成長する工程と、
    （ｃ）前記ガイド層の表面に、エッチングにより前記ガイド層に平行な面内において２次元的な周期性を有して配されたホールを形成する工程と、
    （ｄ）塩素系ガス及びアルゴンガスを用いたＩＣＰ−ＲＩＥ（Inductive Coupled Plasma - Reactive Ion Etching）により前記ガイド層をエッチングする工程と、
    （ｅ）窒素源を含むガスを供給し、III族原料ガスを供給すること無くマストランスポートを行った後、III族原料ガスの供給による成長を行って、前記ホールの開口部を塞ぐ第１の埋込層を形成してフォトニック結晶層を形成する工程と、
    （ｆ）前記第１の埋込層上に、活性層と、前記第１導電型の反対導電型である第２導電型の第２のクラッド層とをこの順で成長する工程と、を有し、
    前記（ｄ）工程は、前記ＩＣＰ−ＲＩＥにおける、引き込み電圧、及び塩素系ガス及びアルゴンガスの比率と、前記フォトニック結晶層に埋め込まれた空孔の径分布との関係について既に取得されたデータを参照して、前記データに基づいて前記引き込み電圧、及び前記塩素系ガス及びアルゴンガスの比率を前記ＩＣＰ−ＲＩＥに適用する工程を含む製造方法。
  2. 前記工程（ｄ）において、前記空孔の径分布が、各々の標準偏差（σ）が１ｎｍ以下であって各々の３σ範囲が互いに重ならないように分離した２つの単峰分布のみからなる双峰性分布であり、空孔平均径が大なる単峰分布の空孔が全空孔中に占める割合が８０％以上であるように、前記前記引き込み電圧、及び前記塩素系ガス及びアルゴンガスの比率が選択されている請求項１に記載の製造方法。
  3. 前記工程（ｄ）において、前記空孔平均径が大なる単峰分布の空孔が全空孔中に占める割合が９５％以上であるように、前記前記引き込み電圧、及び前記塩素系ガス及びアルゴンガスの比率が選択されている請求項１に記載の製造方法。
  4. 前記工程（ｄ）において、前記空孔の径分布が、標準偏差（σ）が１ｎｍ以下である単峰分布が１つのみであり、前記単峰分布の空孔が全空孔中に占める割合が９５％以上であるように、前記前記引き込み電圧、及び前記塩素系ガス及びアルゴンガスの比率が選択されている請求項１に記載の製造方法。
  5. 前記工程（ｅ）において、III族原料ガスを供給すること無く前記基板を８５０℃〜９５０℃の温度範囲内の温度に昇温して前記マストランスポートを行い、前記ガイド層の表面に｛１０−１１｝ファセットを選択的に成長させつつ前記ホールの開口部を塞ぐ前記第１の埋込層を形成する請求項１ないし５のいずれか１項に記載の製造方法。
  6. 前記ガイド層はＧａＮ層であり、
    前記工程（ｅ）において、前記開口部を塞ぐ前記第１の埋込層を形成の後に、Ｉｎを組成に含む第２の埋込層を形成する請求項１ないし５のいずれか１項に記載の製造方法。
  7. 前記第２の埋込層はＩｎＧａＮ層であり、Ｉｎ組成は１〜４％の範囲内である請求項６に記載の製造方法。
  8. ＧａＮ系半導体からなる面発光レーザ素子であって、
    第１導電型の第１のクラッド層と、
    前記第１のクラッド層上に形成され、層に平行な面内において２次元的な周期性を有して配された空孔を有するフォトニック結晶層と、前記フォトニック結晶層上に形成されて前記空孔を閉塞する第１の埋込層と、を有する第１のガイド層と、
    前記第１の埋込層上に結晶成長された第２の埋込層と、
    前記第２の埋込層上に形成された活性層と、
    前記活性層上に形成された、前記第１導電型と反対導電型の第２導電型の第２のクラッド層と、を有し、
    前記フォトニック結晶層の前記空孔の径分布は、各々の標準偏差（σ）が１ｎｍ以下であって各々の３σ範囲が互いに重ならないように互いに分離した２つの単峰分布からなる双峰性分布であり、空孔平均径が大なる単峰分布の空孔が全空孔中に占める割合が８０％以上である面発光レーザ素子。
  9. 前記空孔平均径が大なる単峰分布の空孔が全空孔中に占める割合が９５％以上である請求項８に記載の面発光レーザ素子。
  10. 前記工程（ｄ）において、前記空孔の径分布が、標準偏差（σ）が１ｎｍ以下である単峰分布が１つのみであり、前記単峰分布の空孔が全空孔中に占める割合が９５％以上である請求項８に記載の面発光レーザ素子。
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