JP2021057163A - Search method of diffusion path - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、拡散経路の探索方法に関する。 The present invention relates to a method for searching for a diffusion path.
各種材料について更なる性能向上を目的として、新規材料の探索や、物質を構成する元素の一部を置換する置換元素の選択・探索等が盛んに行われている。 For the purpose of further improving the performance of various materials, the search for new materials and the selection / search of substitution elements that replace some of the elements constituting the substance are being actively carried out.
例えば特許文献１にはリチウム複合酸化物の置換元素の選択方法として、候補元素によりリチウム複合酸化物ＬｉＭＯ２（Ｍはニッケルを含む）のニッケルを置換した際に、候補元素がニッケルサイトに収容されるかを判定する固溶可否判定工程と、
候補元素によりリチウム複合酸化物のニッケルを置換した際の結晶表面における水分子の吸着エネルギーＥａが、候補元素で置換する前のリチウム複合酸化物の結晶表面における水分子の吸着エネルギーＥｂよりも小さいかを判定する吸着エネルギー判定工程と、
固溶可否判定工程で、候補元素がニッケルサイトに収容されると判定され、かつ吸着エネルギー判定工程で、Ｅａ＜Ｅｂと判定された場合に、候補元素をリチウム複合酸化物のニッケルを置換する置換元素として選択する選択工程と、を有するリチウム複合酸化物の置換元素の選択方法が開示されている。
For example, in Patent Document 1, as a method for selecting a substitution element for a lithium composite oxide, when nickel of the lithium composite oxide LiMO 2 (M contains nickel) is replaced with a candidate element, the candidate element is contained in the nickel site. The solid solubility determination process to determine whether or not
Is the adsorption energy Ea of water molecules on the crystal surface when the lithium composite oxide nickel is replaced by the candidate element smaller than the adsorption energy Eb of the water molecules on the crystal surface of the lithium composite oxide before the replacement with the candidate element? Adsorption energy determination process to determine
When it is determined that the candidate element is contained in the nickel site in the solid solubility determination step and Ea <Eb is determined in the adsorption energy determination step, the candidate element is replaced with nickel of the lithium composite oxide. A selection step for selecting an element and a method for selecting a substitution element for a lithium composite oxide having the same are disclosed.
上述のように新規材料や、置換元素等の選択・探索を行う上で、目的とする物質の結晶内において、目的とする反応、機能等に影響を与える原子がどのような経路を通って移動、拡散するかを正確に把握することが好ましい。 As described above, in selecting and searching for new materials and substitution elements, atoms that affect the target reaction, function, etc. move within the crystal of the target substance. , It is preferable to accurately grasp whether it spreads.
しかしながら、結晶内は元素が密に詰まっていることが多く、結晶を構成する原子間には僅かな隙間しかないように見える。このため、拡散経路を調べたい原子である拡散原子について、原子半径やｖａｎ ｄｅｒ Ｗａａｌｓ半径で原子の大きさを見積もると、結晶内の複数の隙間の大きさを比較して、拡散原子の拡散経路を特定することは困難であった。 However, the elements are often densely packed in the crystal, and it seems that there are only slight gaps between the atoms constituting the crystal. For this reason, when estimating the atom size from the atomic radius or van der Waals radius for the diffused atom, which is the atom for which the diffusion path is to be investigated, the size of a plurality of gaps in the crystal is compared and the diffusion path of the diffused atom is compared. Was difficult to identify.
また、拡散原子と周囲の原子との静電相互作用のため、拡散原子が結晶内の広い空間を通るとは限らない。このため、上述のように拡散原子の原子半径等と、結晶内の隙間の大きさとから、拡散原子の拡散経路を特定することは困難であった。 In addition, due to the electrostatic interaction between the diffused atom and the surrounding atoms, the diffused atom does not always pass through a wide space in the crystal. Therefore, as described above, it is difficult to specify the diffusion path of the diffusion atom from the atomic radius of the diffusion atom and the size of the gap in the crystal.
そこで上記従来技術が有する問題に鑑み、本発明の一側面では、結晶内における原子の拡散経路を効率的に探索することができる拡散経路の探索方法を提供することを目的とする。 Therefore, in view of the problems of the prior art, one aspect of the present invention is to provide a method for searching for a diffusion path that can efficiently search for a diffusion path of atoms in a crystal.
上記課題を解決するため本発明の一態様によれば、
拡散経路探索に用いる結晶に含まれる、拡散原子以外の複数の原子の位置を設定する初期構造設定工程と、
前記初期構造設定工程で位置を設定した、複数の前記原子を用いて分子動力学計算を行い、複数の前記原子の平均構造を算出する参照系計算工程と、
前記参照系計算工程で得られた複数の前記原子の平均構造に３次元の格子を設定し、前記格子の格子点に拡散原子を配置した場合の、前記拡散原子と、前記拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーを求める相互作用エネルギー算出工程と、
前記拡散原子を配置する、前記格子の格子点を変更した場合の、前記拡散原子と、前記拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーを求める繰り返し工程と、
前記相互作用エネルギー算出工程、および前記繰り返し工程で求めた前記拡散原子と、前記拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーから、前記拡散原子の拡散経路を探索する拡散経路探索工程と、を有する拡散経路の探索方法を提供する。
According to one aspect of the present invention in order to solve the above problems.
The initial structure setting process for setting the positions of multiple atoms other than the diffusion atom contained in the crystal used for the diffusion path search, and the initial structure setting step.
A reference system calculation step of calculating the average structure of a plurality of the atoms by performing a molecular dynamics calculation using the plurality of the atoms whose positions are set in the initial structure setting step.
When a three-dimensional lattice is set in the average structure of a plurality of the atoms obtained in the reference system calculation step and the diffusion atoms are arranged at the lattice points of the lattice, the diffusion atoms and the surroundings of the diffusion atoms The process of calculating the interaction energy to obtain the interaction energy with the atom,
A repetitive step of obtaining the interaction energy between the diffused atom and the atoms around the diffused atom when the lattice point of the lattice in which the diffused atom is arranged is changed.
It has a diffusion path search step of searching for a diffusion path of the diffusion atom from the interaction energy of the diffusion atom obtained in the interaction energy calculation step and the diffusion atom and atoms around the diffusion atom. A method for searching for a diffusion route is provided.
本発明の一態様によれば、結晶内における原子の拡散経路を効率的に探索することができる拡散経路の探索方法を提供することができる。 According to one aspect of the present invention, it is possible to provide a method for searching for a diffusion path that can efficiently search for a diffusion path of atoms in a crystal.
以下、本発明を実施するための形態について説明するが、本発明は、下記の実施形態に制限されることはなく、本発明の範囲を逸脱することなく、下記の実施形態に種々の変形および置換を加えることができる。 Hereinafter, embodiments for carrying out the present invention will be described, but the present invention is not limited to the following embodiments, and various modifications and variations to the following embodiments are made without departing from the scope of the present invention. Substitutions can be added.
本実施形態の拡散経路の探索方法は、以下の工程を有することができる。
拡散経路探索に用いる結晶に含まれる、拡散原子以外の複数の原子の位置を設定する初期構造設定工程。
初期構造設定工程で位置を設定した、複数の原子を用いて分子動力学計算を行い、複数の原子の平均構造を算出する参照系計算工程。
参照系計算工程で得られた複数の原子の平均構造に３次元の格子を設定し、格子の格子点に拡散原子を配置した場合の、拡散原子と、拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーを求める相互作用エネルギー算出工程。
拡散原子を配置する、格子の格子点を変更した場合の、拡散原子と、拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーを求める繰り返し工程。
相互作用エネルギー算出工程、および繰り返し工程で求めた拡散原子と、拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーから、拡散原子の拡散経路を探索する拡散経路探索工程。
The diffusion path search method of the present embodiment can have the following steps.
An initial structure setting step for setting the positions of a plurality of atoms other than the diffusion atom contained in the crystal used for the diffusion path search.
A reference system calculation process that calculates the average structure of multiple atoms by performing molecular dynamics calculations using multiple atoms whose positions were set in the initial structure setting process.
Interaction between diffused atoms and atoms around the diffused atoms when a three-dimensional lattice is set for the average structure of multiple atoms obtained in the reference system calculation process and diffused atoms are placed at the lattice points of the lattice. Interaction energy calculation process for energy.
A repetitive process of finding the interaction energy between a diffused atom and the atoms around the diffused atom when the lattice point of the lattice is changed to place the diffused atom.
A diffusion path search step for searching the diffusion path of a diffusion atom from the interaction energy between the diffusion atom obtained in the interaction energy calculation step and the repetition process and the atoms around the diffusion atom.
本発明の発明者は、結晶内における原子の拡散経路の効率的な探索方法について鋭意検討を行った。 The inventor of the present invention has diligently studied a method for efficiently searching for the diffusion path of atoms in a crystal.
拡散経路を調べたい原子である拡散原子が、拡散経路内の点にある場合、該点における拡散原子の自由エネルギーは、該拡散原子が拡散経路外にある場合の自由エネルギーよりも小さくなる。このため、本発明の発明者は、拡散原子の自由エネルギーが小さくなる経路を探索することで、拡散原子の拡散経路を探索できることに着目した。 When the diffusion atom, which is the atom for which the diffusion path is to be investigated, is at a point in the diffusion path, the free energy of the diffusion atom at that point is smaller than the free energy when the diffusion atom is outside the diffusion path. Therefore, the inventor of the present invention has focused on the fact that the diffusion path of a diffusion atom can be searched by searching for a path in which the free energy of the diffusion atom becomes small.
そこで、本発明の発明者は、拡散原子の自由エネルギーが小さくなる経路を効率的に探索する方法についてさらに検討を行った。その結果、拡散経路を調べたい原子である拡散原子と周囲の原子との相互作用を摂動、すなわち補正項として取扱うことで、拡散原子が含まれない結晶系を参照系とすることが可能になり、分子動力学法を実行する際のコストを抑制し、効率的に拡散経路を導き出せることを見い出し、本発明を完成させた。 Therefore, the inventor of the present invention further investigated a method for efficiently searching for a path in which the free energy of the diffused atom becomes small. As a result, by treating the interaction between the diffusion atom, which is the atom whose diffusion path is to be investigated, and the surrounding atoms as a perturbation, that is, a correction term, it becomes possible to use a crystal system that does not contain the diffusion atom as a reference system. , We have found that the cost of implementing the molecular dynamics method can be suppressed and the diffusion path can be derived efficiently, and the present invention has been completed.
各工程について以下に説明する。
（初期構造設定工程）
初期構造設定工程では、拡散経路探索に用いる結晶に含まれる、拡散原子以外の複数の原子の位置を設定することができる。すなわち、参照系計算工程で用いる結晶の初期座標を設定することができる。
Each step will be described below.
(Initial structure setting process)
In the initial structure setting step, the positions of a plurality of atoms other than the diffusion atom contained in the crystal used for the diffusion path search can be set. That is, the initial coordinates of the crystal used in the reference system calculation step can be set.
初期構造設定工程において、拡散経路探索に用いる結晶に含まれる拡散原子以外の複数の原子の位置を設定する具体的な方法は特に限定されない。例えば実験的に求めた、もしくは文献等に開示されている、該結晶の結晶構造に基いて各原子の原子配置を設定し、初期構造とすることができる。
（参照系計算工程）
参照系計算工程では、初期構造設定工程で位置を設定した、複数の原子を用いて分子動力学計算を行うことができる。そして、分子動力学計算の結果から、複数の原子の平均構造を算出できる。
In the initial structure setting step, the specific method for setting the positions of a plurality of atoms other than the diffusion atoms contained in the crystal used for the diffusion path search is not particularly limited. For example, the atomic arrangement of each atom can be set based on the crystal structure of the crystal, which is experimentally obtained or disclosed in the literature, and can be used as the initial structure.
(Reference system calculation process)
In the reference system calculation step, molecular dynamics calculation can be performed using a plurality of atoms whose positions are set in the initial structure setting step. Then, the average structure of a plurality of atoms can be calculated from the result of the molecular dynamics calculation.
分子動力学計算は、原子の物理的な動きのコンピューターシミュレーション手法であり、ニュートンの運動方程式を数値的に解くことにより、原子の位置の時間発展を求めることができる。従って、参照系計算工程を実施することで、初期構造設定工程で設定した複数の原子の座標の時系列変化を求めることができる。 Molecular dynamics calculation is a computer simulation method of the physical movement of an atom, and the time evolution of the position of an atom can be obtained by numerically solving Newton's equation of motion. Therefore, by carrying out the reference system calculation step, it is possible to obtain the time-series change of the coordinates of a plurality of atoms set in the initial structure setting step.
分子動力学計算では、原子と原子間相互作用の情報は、ポテンシャルエネルギーを記述するための関数形と、そのパラメータセット（力場）で表される。 In molecular dynamics calculations, information on atom-to-atom interactions is represented by a functional form for describing potential energy and its parameter set (force field).
参照系計算工程において分子動力学計算で用いる力場の種類は特に限定されるものではなく、各種力場を用いることができる。例えば金属/合金系ではＥＡＭやＭＥＡＭ等、無機化合物系ではＢｕｃｋｉｎｇｈａｍ、ＢＫＳ、Ｃｌａｙ−ＦＦ、ＣＶＦＦ＿ａｕｇ等、半導体系ではＴｅｒｓｏｆｆ等、有機化合物系ではＰＣＦＦ、Ｃｏｍｐａｓｓ、ＭＭＦＦ、ＯＰＬＳ−ＡＡ、ＡＭＢＥＲ、ＣＨＡＲＭＭ、ＵＦＦ等を用いることができる。また、分極力場であるＸ−Ｐｏｌ、ＡＭＢＥＲ分極力場、ＣＨＡＲＭＭ分極力場等や、反応力場であるＲｅａｘＦＦ等の既存の力場や、必要に応じて自作した力場から選択された力場を用いることができる。 The type of force field used in the molecular dynamics calculation in the reference system calculation process is not particularly limited, and various force fields can be used. For example, metal / alloy systems such as EAM and MEAM, inorganic compound systems such as Buckingham, BKS, Clay-FF, CVFF_aug, semiconductor systems such as Tersoff, organic compound systems such as PCFF, Compass, MMFF, OPLS-AA, AMBER, CHARMM, UFF and the like can be used. In addition, a force selected from existing force fields such as X-Pol, AMBER polarization force field, CHARMM polarization force field, which is a polarization force field, ReaxFF, which is a reaction force field, and a force field created by oneself as needed. A field can be used.
既存の力場では対象となる原子の電荷が規定されていない場合がある。その場合、ＲＥＳＰ（Ｒｅｓｔｒａｉｎｅｄ ＥｌｅｃｔｒｏＳｔａｔｉｃ Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ）電荷やＡＭ１−ＢＣＣ（Ｂｏｎｄ Ｃｈａｒｇｅ Ｃｏｒｒｅｃｔｉｏｎ）電荷等を用いることもできる。 In the existing force field, the charge of the target atom may not be specified. In that case, RESP (Restrained Electrostatic Potential) charge, AM1-BCC (Bond Charge Direction) charge, and the like can also be used.
分子動力学計算に用いるプログラム（ソフトウエア）についても特に限定されないが、例えば、ＬＡＭＭＰＳやＤＬ＿ＰＯＬＹ、Ｇｒｏｍａｃｓ（Ｇｒｏｎｉｎｇｅｎ Ｍａｃｈｉｎｅ ｆｏｒ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｓｉｍｕｌａｔｉｏｎｓ）、ＡＭＢＥＲ、ＣＨＡＲＭＭ、ＮＡＭＤ等の既存のプログラムや自作のプログラムから選択されたプログラムを用いることができる。 The program (software) used for molecular dynamics calculation is also not particularly limited, but is selected from existing programs such as LAMMPS, DL_POLY, Grocass (Groningen Machine for Chemical Simulations), AMBER, CHARMM, and NAMD, and self-made programs. Program can be used.
分子動力学計算を行う際の設定環境としては、例えば真空中や、溶媒が含まれる場合には周期境界条件下とすることができる。 The set environment for performing the molecular dynamics calculation can be, for example, a vacuum or a periodic boundary condition when a solvent is contained.
分子動力学計算を行う際のニュートンの運動方程式を解くための数値積分法についても特に限定されないが、例えばベルレ法や、速度ベルレ法、Ｌｅａｐ−ｆｒｏｇ法、予測子−修飾子法等から選択された方法を用いることができる。 The numerical integration method for solving Newton's equation of motion when performing molecular dynamics calculations is also not particularly limited, but is selected from, for example, the Verlet method, the velocity Verlet method, the Leap-frog method, the predictor-corrector method, and the like. Method can be used.
分子動力学計算を行う時間幅は特に限定されるものではないが、結晶を構成する複数の原子の動きやすい方向が把握でき、かつ計算コストを抑制できるように選択することが好ましい。分子動力学計算を行う時間幅としては、例えば０．５ｆｓ以上２ｆｓ以下とすることができる。 The time width for performing the molecular dynamics calculation is not particularly limited, but it is preferable to select it so that the directions in which a plurality of atoms constituting the crystal can move easily can be grasped and the calculation cost can be suppressed. The time width for performing the molecular dynamics calculation can be, for example, 0.5 fs or more and 2 fs or less.
また、温度の制御方法としても特に限定されないが、例えば、速度スケーリング法、Ｎｏｓｅ−Ｈｏｏｖｅｒ熱浴法、Ｎｏｓｅ−Ｈｏｏｖｅｒ ｃｈａｉｎ法、Ｂｅｒｅｎｄｓｅｎ熱浴法、Ａｎｄｅｒｓｅｎ熱浴法、Ｌａｎｇｅｖｉｎ動力学法等から選択された方法を用いることができる。 Further, the temperature control method is not particularly limited, and is selected from, for example, a speed scaling method, a Nose-Hoover heat bath method, a Nose-Hoover chain method, a Berendsen heat bath method, an Andersen heat bath method, a Langevin dynamics method, and the like. Method can be used.
周期境界条件下における圧力の制御方法についても特に限定されないが、例えば、Ｂｅｒｅｎｄｓｅｎ法、Ｐａｒｉｎｅｌｌｏ−Ｒａｈｍａｎ法等から選択された方法を用いることができる。 The pressure control method under periodic boundary conditions is also not particularly limited, and for example, a method selected from the Berendsen method, the Parinello-Rahman method, and the like can be used.
静電相互作用やｖａｎ ｄｅｒ Ｗａａｌｓ相互作用といった長距離相互作用の計算にはカットオフ法を用いることができる。特に、周期境界条件下での静電相互作用の計算にＰａｒｔｉｃｌｅ−Ｍｅｓｈ Ｅｗａｌｄ法や多重極展開法等を用いることができる。 The cutoff method can be used to calculate long-range interactions such as electrostatic interactions and van der Waals interactions. In particular, the Particle-Mesh Ewald method, the multipole expansion method, or the like can be used for the calculation of the electrostatic interaction under the periodic boundary conditions.
参照系計算工程における分子動力学計算は、例えば、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）や、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）、ハードディスク等の各種記憶媒体、ディスプレイ等の出力装置、キーボード等の入力装置、各種周辺機器等を備えた通常のコンピューターシステムを用いて実施することができる。なお、コンピューターシステムとしては、例えばネットワークサーバ、ワークステーション、パーソナルコンピュータ等が挙げられる。 Molecular dynamics calculations in the reference system calculation process include, for example, CPU (Central Processing Unit), RAM (Random Access Memory), various storage media such as hard disks, output devices such as displays, input devices such as keyboards, and various peripheral devices. It can be carried out using a normal computer system equipped with such as. Examples of computer systems include network servers, workstations, personal computers, and the like.
具体的には、例えば記憶媒体等に既述の分子動力学計算のプログラムを格納しておき、係るプログラムをＣＰＵにより実行すると共に、ＲＡＭ等の記憶媒体に格納された、またはキーボード等の入力装置から入力された初期構造や、条件を読み込むことにより実現することができる。 Specifically, for example, the above-mentioned molecular dynamics calculation program is stored in a storage medium or the like, the program is executed by the CPU, and is stored in a storage medium such as a RAM or an input device such as a keyboard. It can be realized by reading the initial structure and conditions input from.
分子動力学計算を実施することで、初期構造設定工程で設定した複数の原子の位置を経時的に変化させることができる。そこで、参照系計算工程で分子動力学法を用いて求めた複数の原子の位置の変化から、複数の原子の平均構造を算出できる。具体的には例えば、分子動力学法で求めた複数の原子の位置の経時的変化について、所定の時間毎に複数の原子の位置を記録し、各原子の位置情報を平均化することで、複数の原子の平均構造、具体的には平均座標を求めることができる。
（相互作用エネルギー算出工程）
相互作用エネルギー算出工程では、まず参照系計算工程で得られた複数の原子の平均構造に３次元の格子を設定できる。設定する３次元の格子は仮想的なものであり、相互作用エネルギー算出工程や、後述する繰り返し工程において、拡散原子を配置する位置を決めるために設けている。
By carrying out the molecular dynamics calculation, the positions of a plurality of atoms set in the initial structure setting step can be changed over time. Therefore, the average structure of a plurality of atoms can be calculated from the change in the position of a plurality of atoms obtained by using the molecular dynamics method in the reference system calculation step. Specifically, for example, with respect to the temporal change of the positions of a plurality of atoms obtained by the molecular dynamics method, the positions of the plurality of atoms are recorded at predetermined time intervals, and the position information of each atom is averaged. The average structure of a plurality of atoms, specifically the average coordinates, can be obtained.
(Interaction energy calculation process)
In the interaction energy calculation step, first, a three-dimensional lattice can be set in the average structure of a plurality of atoms obtained in the reference system calculation step. The three-dimensional lattice to be set is a virtual one, and is provided to determine the position where the diffusion atom is arranged in the interaction energy calculation step and the repetition step described later.
そして、設定した格子の格子点に拡散原子を配置した場合の、拡散原子と、拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーを求められる。 Then, the interaction energy between the diffused atom and the atoms around the diffused atom when the diffused atom is arranged at the lattice point of the set lattice is obtained.
複数の原子の平均構造に設定する３次元の格子の格子間隔や、格子の形状は特に限定されない。複数の原子の平均構造や、求める拡散制度に求められる精度等に応じて任意に選択できる。 The lattice spacing of the three-dimensional lattice set in the average structure of a plurality of atoms and the shape of the lattice are not particularly limited. It can be arbitrarily selected according to the average structure of multiple atoms and the accuracy required for the desired diffusion system.
そして、設定した格子が有する複数の格子点のうち、任意の１点に拡散原子を配置し、拡散原子を係る格子点に配置した場合の拡散原子と、拡散原子の周囲の原子との間の距離から、相互作用エネルギー（ポテンシャルエネルギー）を求められる。 Then, among the plurality of lattice points of the set lattice, the diffused atom is arranged at an arbitrary point, and the diffused atom is arranged between the diffused atom and the atom around the diffused atom. The interaction energy (potential energy) can be obtained from the distance.
相互作用エネルギーは、拡散原子と、拡散原子の周囲の原子との間の静電相互作用と斥力相互作用のポテンシャルエネルギーであり、その算出方法は特に限定されない。相互作用エネルギーは、例えば拡散原子から予め定めたカットオフ半径内にある原子と、拡散原子との間の原子間距離を用いて、以下の式（１）により求めることが好ましい。 The interaction energy is the potential energy of the electrostatic interaction and the repulsive force interaction between the diffusion atom and the atoms around the diffusion atom, and the calculation method thereof is not particularly limited. The interaction energy is preferably obtained by the following formula (1) using, for example, the interatomic distance between an atom within a predetermined cutoff radius from the diffusion atom and the diffusion atom.
（繰り返し工程）
繰り返し工程では、相互作用エネルギー算出工程で設定した、３次元の格子の格子点のうち、既に相互作用エネルギーを求めた格子点とは異なる格子点に拡散原子を配置し、相互作用エネルギー算出工程の場合と同様にして相互作用エネルギーを算出できる。
(Repeat process)
In the iterative process, among the three-dimensional lattice lattice points set in the interaction energy calculation step, diffusion atoms are placed at lattice points different from the lattice points for which the interaction energy has already been obtained, and the interaction energy calculation step is performed. The interaction energy can be calculated in the same way as in the case.
繰り返し工程では、例えば設定した３次元の格子の全ての格子点について、それぞれ拡散原子を配置し、相互作用エネルギーを算出するまで繰り返し実施できる。また、例えば３次元の格子の格子点のうち、選択した格子点について、それぞれ拡散原子を配置し、相互作用エネルギーを算出するまで繰り返し実施することもできる。
（拡散経路探索工程）
拡散経路探索工程では、相互作用エネルギー算出工程、および繰り返し工程で求めた拡散原子と、拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーから、原子の拡散経路を探索できる。
In the repeating step, for example, diffusion atoms can be arranged at all the lattice points of the set three-dimensional lattice, and the process can be repeated until the interaction energy is calculated. Further, for example, among the lattice points of the three-dimensional lattice, diffusion atoms can be arranged for each of the selected lattice points, and the process can be repeated until the interaction energy is calculated.
(Diffusion route search process)
In the diffusion path search step, the diffusion path of an atom can be searched from the interaction energy between the diffusion atom obtained in the interaction energy calculation step and the repetition step and the atoms around the diffusion atom.
既述の様に、本実施形態の拡散経路の探索方法では、拡散原子と周囲の原子との間の自由エネルギーが小さくなる経路を探索することで、拡散原子の拡散経路を探索する。そして、自由エネルギーＧ（ｘ）は、相互作用エネルギーＶ（ｒ）と以下の式（２）の関係を有している。 As described above, in the diffusion path search method of the present embodiment, the diffusion path of a diffusion atom is searched by searching for a path in which the free energy between the diffusion atom and surrounding atoms becomes small. The free energy G (x) has a relationship with the interaction energy V (r) by the following equation (2).
ｅｘｐ（−Ｇ（ｘ）／ｋＢＴ） ∝ ＜ｅｘｐ（−Ｖ（ｒ）／ｋＢＴ）＞・・・（２）
ここで、式（２）中のｘは反応座標、rは全原子の位置ベクトル、ｋＢはボルツマン定数、Ｔは絶対温度、<…>はｘ以外の自由度に対するアンサンブル平均を表わす。
exp (-G (x) / k B T) α <exp (-V (r) / k B T)> ··· (2)
Here, x in equation (2) is the reaction coordinate, r is the position vector of all atoms, k B is the Boltzmann constant, T is the absolute temperature, and <...> is the ensemble average for degrees of freedom other than x.
このため、相互作用エネルギーＶ（ｒ）を算出し、上記式（２）を用いて、自由エネルギーＧ（ｘ）に対応した値を求めることができる。 Therefore, the interaction energy V (r) can be calculated, and the value corresponding to the free energy G (x) can be obtained by using the above equation (2).
そして、拡散原子を配置した格子点の座標と、上記式（２）を用いて相互作用エネルギーから算出した自由エネルギーに対応した値とをマッピング、すなわち３次元プロットすることができる。得られたマップから、自由エネルギーＧ（ｘ）に対応した値が小さく、連続した領域を拡散原子の拡散経路として認定できる。 Then, the coordinates of the lattice points on which the diffusion atoms are arranged and the values corresponding to the free energy calculated from the interaction energy using the above equation (2) can be mapped, that is, three-dimensionally plotted. From the obtained map, the value corresponding to the free energy G (x) is small, and a continuous region can be recognized as the diffusion path of the diffusion atom.
以上に説明した本実施形態の拡散経路の探索方法によれば、拡散原子と、拡散原子の周囲の原子との相互作用を摂動として扱うことで、拡散原子が含まれない結晶を参照系とすることができ、分子動力学計算を実行する際の計算コストを抑制できる。 According to the diffusion path search method of the present embodiment described above, the interaction between the diffusion atom and the atoms around the diffusion atom is treated as a perturbation, so that a crystal containing no diffusion atom is used as a reference system. It is possible to suppress the calculation cost when executing the molecular dynamics calculation.
また、分子動力学計算により求めた参照系の平均構造に３次元の格子を設定し、その格子点に拡散原子を配した際の相互作用エネルギーから自由エネルギーを導き出し、該結晶内における拡散原子の自由エネルギーに対応した値を結晶全体で求めることができる。その結果、自由エネルギーが小さく、連続した領域を拡散経路として認定でき、効率的に拡散経路を探索できる。 In addition, a three-dimensional lattice is set in the average structure of the reference system obtained by molecular dynamics calculation, and free energy is derived from the interaction energy when diffused atoms are arranged at the lattice points, and the diffused atoms in the crystal are derived. The value corresponding to the free energy can be obtained for the entire crystal. As a result, the free energy is small, a continuous region can be recognized as a diffusion path, and the diffusion path can be searched efficiently.
以下、実施例を参照しながら本発明をより具体的に説明する。但し、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
［実施例１］
以下の手順により、ＬｉＭｎ２Ｏ４におけるＬｉ原子の拡散経路の探索を行った。
（初期構造設定工程）
ＬｉＭｎ２Ｏ４の初期構造の設定を行った。具体的には、図１に示すようにセル内に、リチウム原子１１と、マンガン原子１２と、酸素原子１３とが配置されたＬｉＭｎ２Ｏ４の構造１０を設定した。そして拡散原子となる、セルの中央部に配置したリチウム原子１１１については削除し、初期構造とした。なお、図１中、同じハッチングの原子は同種類の原子であることを示している。
（参照系計算工程）
次に、分子動力学計算を用いて、初期構造設定工程で位置を設定した、リチウム原子１１、マンガン原子１２、および酸素原子１３の座標の時系列変化を求めた。
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples. However, the present invention is not limited to the following examples.
[Example 1]
The diffusion path of the Li atom in LiMn 2 O 4 was searched by the following procedure.
(Initial structure setting process)
The initial structure of LiMn 2 O 4 was set. Specifically, as shown in FIG. 1, a structure 10 of LiMn 2 O 4 in which a
(Reference system calculation process)
Next, using molecular dynamics calculation, the time-series changes of the coordinates of the
分子動力学計算は、ソフトウエアとしてＬＡＭＭＰＳを用い、力場は東北大学鈴木らの開発した力場を用いて行った。そして、各原子の座標を入力し、結晶中の環境設定とした。 The molecular dynamics calculation was performed using LAMMPS as software and the force field developed by Suzuki et al. Of Tohoku University. Then, the coordinates of each atom were input and set as the environment setting in the crystal.
また、分子動力学計算を行う際の速度の計算方法として速度ベルレ法を用い、時間幅を１ｆｓとした。温度の制御方法としてＮｏｓｅ−Ｈｏｏｖｅｒ ｃｈａｉｎ法を用い、設定温度を３００Ｋとした。 In addition, the velocity Verlet method was used as the velocity calculation method when performing the molecular dynamics calculation, and the time width was set to 1 fs. The Nose-Hoover chain method was used as the temperature control method, and the set temperature was set to 300 K.
長距離相互作用の計算はＰａｒｔｉｃｌｅ−Ｍｅｓｈ Ｅｗａｌｄ法を用いた。 The Particle-Mesh Ewald method was used for the calculation of long-distance interactions.
上記条件下で１０ｎｓの分子動力学計算を行い、１ｐｓごとに各原子の位置を保存した。 Under the above conditions, a molecular dynamics calculation of 10 ns was performed, and the position of each atom was preserved every 1 ps.
そして、保存した各原子の位置を平均し、参照系、すなわち上記複数の原子の平均構造を算出した。
（相互作用エネルギー算出工程）
参照系計算工程で得られた、複数の原子の平均構造に、格子間隔が０．２Åの格子、すなわち一辺の長さが０．２Åの立方体のセルを複数配置した３次元の格子を設定した。そして、係る格子の任意の１つの格子点に拡散原子であるリチウムを配置した際の、リチウム原子と、該リチウム原子から予め定めたカットオフ半径内に位置する原子との相互作用エネルギーを既述の式（１）により算出した。
Then, the positions of the stored atoms were averaged, and the reference system, that is, the average structure of the plurality of atoms was calculated.
(Interaction energy calculation process)
A lattice with a lattice spacing of 0.2 Å, that is, a three-dimensional lattice in which a plurality of cubic cells with a side length of 0.2 Å are arranged is set in the average structure of a plurality of atoms obtained in the reference system calculation step. .. Then, when lithium, which is a diffusion atom, is arranged at any one lattice point of the lattice, the interaction energy between the lithium atom and the atom located within a predetermined cutoff radius from the lithium atom is described above. It was calculated by the formula (1) of.
既述の式（１）により、相互作用エネルギーを算出する際、東北大学鈴木らの開発したパラメータを使用している。具体的にはｆ０＝４．１８６８［ｋＪ／ｍｏｌÅ]とし、各原子（イオン）のパラメータとして、以下の表１に示す値を用いた。 When calculating the interaction energy by the above-mentioned equation (1), the parameters developed by Suzuki et al. Of Tohoku University are used. Specifically, f 0 = 4.1868 [kJ / molÅ], and the values shown in Table 1 below were used as the parameters of each atom (ion).
相互作用エネルギー算出工程で設定した３次元の格子の格子点のうち、既に拡散原子であるリチウム原子を配置し、相互作用エネルギーを算出した点とは異なる格子点にリチウム原子を１個配置した。そして、係るリチウム原子と、該リチウム原子の周囲の原子との相互作用エネルギーを相互作用エネルギー算出工程の場合と同様にして算出した。
Among the lattice points of the three-dimensional lattice set in the interaction energy calculation step, the lithium atom, which is a diffusion atom, was already arranged, and one lithium atom was arranged at a lattice point different from the point where the interaction energy was calculated. Then, the interaction energy between the lithium atom and the atoms around the lithium atom was calculated in the same manner as in the case of the interaction energy calculation step.
拡散原子であるリチウム原子を配置する格子点を変更する点以外は、上述の場合と同様にして、全ての格子点にそれぞれリチウム原子を配置し、相互作用エネルギーを算出するまで繰り返し実施した。
（拡散経路探索工程）
相互作用エネルギー算出工程、および繰り返し工程で求めた拡散原子と、拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーから、既述の式（２）により自由エネルギーに対応した値を算出した。
Lithium atoms were arranged at all the lattice points in the same manner as described above, except that the lattice points at which the lithium atoms, which are diffusion atoms, were arranged were changed, and the process was repeated until the interaction energy was calculated.
(Diffusion route search process)
From the interaction energy between the diffusion atom and the atoms around the diffusion atom obtained in the interaction energy calculation step and the repetition step, the value corresponding to the free energy was calculated by the above-mentioned equation (2).
そして、拡散原子の座標と、上記自由エネルギーに対応した値とをマッピングし、得られたマップから、自由エネルギーが小さく、連続した領域を探索し、拡散経路とした。 Then, the coordinates of the diffusion atom and the value corresponding to the free energy were mapped, and from the obtained map, a continuous region having a small free energy was searched and used as a diffusion path.
拡散経路探索工程で得られた拡散原子の拡散経路を図２に示す。 The diffusion path of the diffusion atom obtained in the diffusion path search step is shown in FIG.
図２に示すように、リチウム原子１１１の拡散経路として、拡散経路２１１〜２１４が見出された、係る拡散経路はセルの中央部に配置された拡散原子であるリチウム原子１１１（図１を参照）と、該リチウム原子１１１の周囲に配置されたリチウム原子との間をつなぐように形成されている。
As shown in FIG. 2, as the diffusion path of the
係る拡散経路２１１〜２１４は、これまでに報告されているＬｉＭｎ２Ｏ４におけるリチウム原子の拡散経路とも一致しており、本実施例で用いた拡散経路の探索方法が実際の現象に即したものであることを確認できた。
［比較例１］
（初期構造設定工程）
実施例１の場合と同様に、ＬｉＭｎ２Ｏ４の初期構造の設定を行った。具体的には、図１に示すようにセル内に、リチウム原子１１と、マンガン原子１２と、酸素原子１３とが配置されたＬｉＭｎ２Ｏ４の構造１０を設定し、初期構造とした。なお、本比較例では、拡散原子であるリチウム原子１１１も配置した。
（拡散経路探索工程）
各原子の位置と、拡散原子であるリチウム原子１１１の原子半径とから、拡散経路の探索を行った。
The
[Comparative Example 1]
(Initial structure setting process)
The initial structure of LiMn 2 O 4 was set in the same manner as in the case of Example 1. More specifically, in the cell, as shown in FIG. 1, a
(Diffusion route search process)
The diffusion path was searched from the position of each atom and the atomic radius of the
その結果、図３に示すように拡散経路３１を探索できた。
As a result, the
上記実施例の結果と比較すると明らかなように、本比較例では全ての拡散経路を探索することはできなかった。また、各原子の位置と、リチウム原子１１１の原子半径とから拡散経路を探索するため、拡散経路の探索に多くの時間を要し、実施例１の様に効率的に拡散経路を探索することはできなかった。
As is clear from the comparison with the results of the above Examples, it was not possible to search all the diffusion routes in this Comparative Example. Further, since the diffusion path is searched from the position of each atom and the atomic radius of the
Claims (1)
前記初期構造設定工程で位置を設定した、複数の前記原子を用いて分子動力学計算を行い、複数の前記原子の平均構造を算出する参照系計算工程と、
前記参照系計算工程で得られた複数の前記原子の平均構造に３次元の格子を設定し、前記格子の格子点に拡散原子を配置した場合の、前記拡散原子と、前記拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーを求める相互作用エネルギー算出工程と、
前記拡散原子を配置する、前記格子の格子点を変更した場合の、前記拡散原子と、前記拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーを求める繰り返し工程と、
前記相互作用エネルギー算出工程、および前記繰り返し工程で求めた前記拡散原子と、前記拡散原子の周囲の原子との相互作用エネルギーから、前記拡散原子の拡散経路を探索する拡散経路探索工程と、を有する拡散経路の探索方法。 The initial structure setting process for setting the positions of multiple atoms other than the diffusion atom contained in the crystal used for the diffusion path search, and the initial structure setting step.
A reference system calculation step of calculating the average structure of a plurality of the atoms by performing a molecular dynamics calculation using the plurality of the atoms whose positions are set in the initial structure setting step.
When a three-dimensional lattice is set in the average structure of a plurality of the atoms obtained in the reference system calculation step and the diffusion atoms are arranged at the lattice points of the lattice, the diffusion atoms and the surroundings of the diffusion atoms The process of calculating the interaction energy to obtain the interaction energy with the atom,
A repetitive step of obtaining the interaction energy between the diffused atom and the atoms around the diffused atom when the lattice point of the lattice in which the diffused atom is arranged is changed.
It has a diffusion path search step of searching for a diffusion path of the diffusion atom from the interaction energy of the diffusion atom obtained in the interaction energy calculation step and the diffusion atom and atoms around the diffusion atom. How to search for a diffusion path.
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| 押山 淳: "原子拡散のミクロな機構", 応用物理, vol. 68, no. 10, JPN6023004904, 10 October 1999 (1999-10-10), pages 1167 - 1170, ISSN: 0004988352 * |
| 池田 稔: "固体電解質Li7TaO6中のLi拡散の第一原理計算による解析", 2018年第79回応用物理学会秋季学術講演会講演予稿集[DVD-ROM], JPN6023004905, 5 September 2018 (2018-09-05), pages 58, ISSN: 0004988351 * |
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