JP2021015803A - Method of forming protective film for organic el element and method of manufacturing display device - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、有機ＥＬ素子用の保護膜の形成方法および表示装置の製造方法に関し、例えば、有機ＥＬ表示装置の製造方法に好適に利用できるものである。 The present invention relates to a method for forming a protective film for an organic EL element and a method for manufacturing a display device, and can be suitably used for, for example, a method for manufacturing an organic EL display device.
発光素子として、エレクトロルミネッセンスを利用した有機エレクトロルミネッセンス素子（organic electroluminescence device）の開発が進められている。なお、有機エレクトロルミネッセンス素子は、有機ＥＬ素子と称される。エレクトロルミネッセンスとは、物質に電圧を印加した際に発光する現象であり、特に、このエレクトロルミネッセンスを有機物質で生じさせる素子を有機ＥＬ素子（有機エレクトロルミネッセンス素子）と呼ぶ。有機ＥＬ素子は、電流注入型デバイスであり、かつ、ダイオード特性を示すため、有機発光ダイオード（Organic Light Emitting Diode：ＯＬＥＤ）とも呼ばれる。 As a light emitting device, the development of an organic electroluminescence device using electroluminescence is underway. The organic electroluminescence element is referred to as an organic EL element. Electroluminescence is a phenomenon in which light is emitted when a voltage is applied to a substance. In particular, an element that generates this electroluminescence from an organic substance is called an organic EL element (organic electroluminescence element). The organic EL element is also called an organic light emitting diode (OLED) because it is a current injection type device and exhibits diode characteristics.
特開２０１３−１８７０１９号公報（特許文献１）および特開２０１５−６９８５７号公報（特許文献２）には、有機ＥＬ表示装置に関する技術が記載されている。特開２００１−２８４０４２号公報（特許文献３）には、有機ＥＬ素子に関する技術が記載されている。特開２００６−２７８４８６号公報（特許文献４）には、ＡＬＤ法による成膜に関する技術が記載されている。国際公開第２０１２／０３９３１０号（特許文献５）には、有機ＥＬ素子の製造方法に関する技術が記載されている。 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2013-187019 (Patent Document 1) and Japanese Patent Application Laid-Open No. 2015-69857 (Patent Document 2) describe techniques related to organic EL display devices. Japanese Unexamined Patent Publication No. 2001-284042 (Patent Document 3) describes a technique relating to an organic EL device. Japanese Unexamined Patent Publication No. 2006-278486 (Patent Document 4) describes a technique relating to film formation by the ALD method. International Publication No. 2012/039310 (Patent Document 5) describes a technique relating to a method for manufacturing an organic EL element.
有機ＥＬ素子は、水分に弱いため、有機ＥＬ素子を覆うように保護膜を形成して、有機ＥＬ素子への水分の伝達を防ぐことが望ましい。有機ＥＬ素子用の保護膜においても、性能を向上させることが望まれる。 Since the organic EL element is vulnerable to moisture, it is desirable to form a protective film so as to cover the organic EL element to prevent the transfer of moisture to the organic EL element. It is also desired to improve the performance of the protective film for organic EL elements.
その他の課題と新規な特徴は、本明細書の記述および添付図面から明らかになるであろう。 Other challenges and novel features will become apparent from the description and accompanying drawings herein.
一実施の形態によれば、保護膜の形成方法は、（ａ）有機ＥＬ素子を覆うように、第１の絶縁膜をプラズマＣＶＤ法を用いて形成する工程、（ｂ）前記第１の絶縁膜上に、第２の絶縁膜をＡＬＤ法を用いて形成する工程、（ｃ）前記第２の絶縁膜上に、第３の絶縁膜をプラズマＣＶＤ法を用いて形成する工程、を有する。前記第１の絶縁膜と前記第２の絶縁膜と前記第３の絶縁膜とを有する積層膜により、前記有機ＥＬ素子用の保護膜が形成される。 According to one embodiment, the method for forming the protective film is (a) a step of forming a first insulating film by using a plasma CVD method so as to cover the organic EL element, and (b) the first insulation. It has a step of forming a second insulating film on the film by using the ALD method, and (c) a step of forming a third insulating film on the second insulating film by using the plasma CVD method. A protective film for the organic EL element is formed by a laminated film having the first insulating film, the second insulating film, and the third insulating film.
一実施の形態によれば、有機ＥＬ素子用の保護膜の性能を向上させることができる。 According to one embodiment, the performance of the protective film for the organic EL element can be improved.
以下の実施の形態においては便宜上その必要があるときは、複数のセクションまたは実施の形態に分割して説明するが、特に明示した場合を除き、それらはお互いに無関係なものではなく、一方は他方の一部または全部の変形例、詳細、補足説明等の関係にある。また、以下の実施の形態において、要素の数等（個数、数値、量、範囲等を含む）に言及する場合、特に明示した場合および原理的に明らかに特定の数に限定される場合等を除き、その特定の数に限定されるものではなく、特定の数以上でも以下でもよい。さらに、以下の実施の形態において、その構成要素（要素ステップ等も含む）は、特に明示した場合および原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必ずしも必須のものではないことは言うまでもない。同様に、以下の実施の形態において、構成要素等の形状、位置関係等に言及するときは、特に明示した場合および原理的に明らかにそうでないと考えられる場合等を除き、実質的にその形状等に近似または類似するもの等を含むものとする。このことは、上記数値および範囲についても同様である。 In the following embodiments, when necessary for convenience, the description will be divided into a plurality of sections or embodiments, but unless otherwise specified, they are not unrelated to each other, and one is the other. It is related to some or all of the modified examples, details, supplementary explanations, etc. In addition, in the following embodiments, when the number of elements (including the number, numerical value, quantity, range, etc.) is referred to, when it is specified in particular, or when it is clearly limited to a specific number in principle, etc. Except, the number is not limited to the specific number, and may be more than or less than the specific number. Furthermore, in the following embodiments, the components (including element steps, etc.) are not necessarily essential unless otherwise specified or clearly considered to be essential in principle. Needless to say. Similarly, in the following embodiments, when referring to the shape, positional relationship, etc. of a component or the like, the shape is substantially the same unless otherwise specified or when it is considered that it is not apparent in principle. Etc., etc. shall be included. This also applies to the above numerical values and ranges.
以下、実施の形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、実施の形態を説明するための全図において、同一の機能を有する部材には同一の符号を付し、その繰り返しの説明は省略する。また、以下の実施の形態では、特に必要なとき以外は同一または同様な部分の説明を原則として繰り返さない。 Hereinafter, embodiments will be described in detail with reference to the drawings. In all the drawings for explaining the embodiment, members having the same function are designated by the same reference numerals, and the repeated description thereof will be omitted. Further, in the following embodiments, the description of the same or similar parts is not repeated in principle except when it is particularly necessary.
また、実施の形態で用いる図面においては、断面図であっても図面を見易くするためにハッチングを省略する場合もある。また、平面図であっても図面を見易くするためにハッチングを付す場合もある。 Further, in the drawings used in the embodiment, hatching may be omitted in order to make the drawings easier to see even if they are cross-sectional views. Further, even if it is a plan view, hatching may be added to make the drawing easier to see.
（実施の形態）
＜表示装置の全体構造について＞
本実施の形態の表示装置は、有機ＥＬ素子を利用した有機ＥＬ表示装置（有機エレクトロルミネッセンス表示装置）である。本実施の形態の表示装置を、図面を参照して説明する。
(Embodiment)
<About the overall structure of the display device>
The display device of the present embodiment is an organic EL display device (organic electroluminescence display device) using an organic EL element. The display device of this embodiment will be described with reference to the drawings.
図１は、本実施の形態の表示装置１の全体構成を示す平面図である。
FIG. 1 is a plan view showing the overall configuration of the
図１に示される表示装置１は、表示部２と、回路部３とを有している。表示部２には、複数の画素がアレイ状に配列されており、画像の表示を可能としている。回路部３には、必要に応じて種々の回路が形成されており、例えば、駆動回路または制御回路などが形成されている。回路部３内の回路は、必要に応じて、表示部２の画素に接続されている。回路部３は、表示装置１の外部に設けることもできる。表示装置１の平面形状は、種々の形状を採用できるが、例えば矩形状である。
The
図２は、表示装置１の要部平面図であり、図３は、表示装置１の要部断面図である。図２には、表示装置１の表示部２の一部（図１に示される領域４）を拡大して示してある。図３は、図２のＡ１−Ａ１線の位置での断面図にほぼ対応している。
FIG. 2 is a plan view of a main part of the
表示装置１のベースを構成する基板１１は、絶縁性を有している。また、基板１１は、フレキシブル基板（フィルム基板）であり、可撓性を有している。このため、基板１１は、絶縁性を有するフレキシブル基板、すなわちフレキシブル絶縁基板である。基板１１は、更に透光性を有する場合もあり得る。基板１１として、例えばフィルム状のプラスチック基板（プラスチックフィルム）を用いることができる。基板１１は、図１の表示装置１の平面全体に存在しており、表示装置１の最下層を構成している。このため、基板１１の平面形状は、表示装置１の平面形状とほぼ同じであり、種々の形状を採用できるが、例えば矩形状とすることができる。なお、基板１１の互いに反対側に位置する２つの主面のうち、有機ＥＬ素子が配置される側の主面、すなわち後述のパッシベーション膜１２、電極層１３、有機層１４、電極層１５および保護膜１６を形成する側の主面を、基板１１の上面と称することとする。また、基板１１における上面とは反対側の主面を、基板１１の下面と称することとする。
The
基板１１の上面上には、パッシベーション膜（パッシベーション層）１２が形成されている。パッシベーション膜１２は、絶縁材料（絶縁膜）からなり、例えば酸化シリコン膜からなる。パッシベーション膜１２は、形成しない場合もあり得るが、形成した方がより好ましい。パッシベーション膜１２は、基板１１の上面のほぼ全体にわたって形成することができる。
A passivation film (passivation layer) 12 is formed on the upper surface of the
パッシベーション膜１２は、基板１１側から有機ＥＬ素子（特に有機層１４）への水分の伝達を防止（遮断）する機能を有している。このため、パッシベーション膜１２は、有機ＥＬ素子の下側の保護膜として機能することができる。一方、保護膜１６は、有機ＥＬ素子の上側の保護膜として機能することができ、上側から有機ＥＬ素子（特に有機層１４）への水分の伝達を防止（遮断）する機能を有している。
The
基板１１の上面上には、パッシベーション膜１２を介して、有機ＥＬ素子が形成されている。有機ＥＬ素子は、電極層１３と有機層１４と電極層１５とからなる。つまり、基板１１上のパッシベーション膜１２上には、電極層１３と有機層１４と電極層１５とが、下から順に形成（積層）されており、これら電極層１３と有機層１４と電極層１５とにより、有機ＥＬ素子が形成されている。
An organic EL element is formed on the upper surface of the
電極層１３は、下部電極層であり、電極層１５は、上部電極層である。電極層１３は、陽極および陰極うちの一方を構成し、電極層１５は、陽極および陰極うちの他方を構成する。すなわち、電極層１３が陽極（陽極層）の場合は、電極層１５は陰極（陰極層）であり、電極層１３が陰極（陰極層）の場合は、電極層１５は陽極（陽極層）である。電極層１３および電極層１５は、それぞれ導電膜からなる。
The
電極層１３および電極層１５のうちの一方は、反射電極として機能できるように、アルミニウム（Ａｌ）膜などの金属膜により形成することが好ましく、また、電極層１３および電極層１５のうちの他方は、透明電極として機能できるように、ＩＴＯ（インジウムスズオキサイド）などからなる透明導体膜により形成することが好ましい。基板１１の下面側から光を取出す、いわゆるボトムエミッション方式を採用する場合は、電極層１３を透明電極とすることができ、基板１１の上面側から光を取出す、いわゆるトップエミッション方式を採用する場合は、電極層１５を透明電極とすることができる。また、ボトムエミッション方式を採用する場合は、基板１１として透光性を有する透明基板（透明フレキシブル基板）を用いることができる。
One of the
基板１１上のパッシベーション膜１２上に電極層１３が形成され、電極層１３上に有機層１４が形成され、有機層１４上に電極層１５が形成されているため、電極層１３と電極層１５との間には、有機層１４が介在している。
Since the
有機層１４は、少なくとも有機発光層を含んでいる。有機層１４は、有機発光層以外にも、ホール輸送層、ホール注入層、電子輸送層および電子注入層のうちの任意の層を、必要に応じて更に含むことができる。このため、有機層１４は、例えば、有機発光層の単層構造、ホール輸送層と有機発光層と電子輸送層との積層構造、あるいは、ホール注入層とホール輸送層と有機発光層と電子輸送層と電子注入層との積層構造などを有することができる。
The
電極層１３は、例えば、Ｘ方向に延在するストライプ状のパターンを有している。すなわち、電極層１３は、Ｘ方向に延在するライン状の電極（電極パターン）１３ａが、Ｙ方向に所定の間隔で複数配列した構成を有している。電極層１５は、例えば、Ｙ方向に延在するストライプ状のパターンを有している。すなわち、電極層１５は、Ｙ方向に延在するライン状の電極（電極パターン）１５ａが、Ｘ方向に所定の間隔で複数配列した構成を有している。つまり、電極層１３は、Ｘ方向に延在するストライプ状の電極群からなり、電極層１５は、Ｙ方向に延在するストライプ状の電極群からなる。ここで、Ｘ方向とＹ方向とは、互いに交差する方向であり、より特定的には、互いに直交する方向である。また、Ｘ方向およびＹ方向は、基板１１の上面に略平行な方向でもある。
The
電極層１５を構成する各電極１５ａの延在方向はＹ方向であり、電極層１３を構成する各電極１３ａの延在方向はＸ方向であるため、電極１５ａと電極１３ａとは、平面視において互いに交差している。なお、平面視とは、基板１１の上面に略平行な平面で見た場合を言うものとする。電極１５ａと電極１３ａとの各交差部においては、電極１５ａと電極１３ａとで有機層１４が上下に挟まれた構造を有している。このため、電極１５ａと電極１３ａとの各交差部に、電極１３ａと電極１５ａと電極１３ａ，１５ａ間の有機層１４とで構成される有機ＥＬ素子（画素を構成する有機ＥＬ素子）が形成され、その有機ＥＬ素子により画素が形成される。電極１５ａと電極１３ａとの間に所定の電圧が印加されることで、その電極１５ａ，電極１３ａ間に挟まれた部分の有機層１４中の有機発光層が発光することができる。すなわち、各画素を構成する有機ＥＬ素子が発光することができる。電極１５ａが、有機ＥＬ素子の上部電極（陽極または陰極の一方）として機能し、電極１３ａが、有機ＥＬ素子の下部電極（陽極または陰極の他方）として機能する。
Since the extending direction of each
なお、有機層１４は、表示部２全体にわたって形成することもできるが、電極層１３と同じパターン（すなわち電極層１３を構成する複数の電極１３ａと同じパターン）として形成することもでき、あるいは、電極層１５と同じパターン（すなわち電極層１５を構成する複数の電極１５ａと同じパターン）として形成することもできる。いずれにしても、電極層１３を構成する複数の電極１３ａと電極層１５を構成する複数の電極１５ａとの各交点には、有機層１４が存在している。
The
このように、平面視において、表示装置１の表示部２では、平面視において、基板１１上に有機ＥＬ素子（画素）がアレイ状に複数配列した状態になっている。
As described above, in the plan view, the
なお、ここでは、電極層１３，１５がストライプ状のパターンを有している場合について説明した。このため、アレイ状に配列した複数の有機ＥＬ素子（画素）において、Ｘ方向に並んだ有機ＥＬ同士では、下部電極（電極１３ａ）同士が繋がっており、また、Ｙ方向に並んだ有機ＥＬ同士では、上部電極（電極１５ａ）同士が繋がっている。しかしながら、これに限定されず、アレイ状に配列する有機ＥＬ素子の構造は、種々変更可能である。
Here, the case where the electrode layers 13 and 15 have a striped pattern has been described. Therefore, in the plurality of organic EL elements (pixels) arranged in an array, the lower electrodes (
例えば、アレイ状に配列した複数の有機ＥＬ素子が、上部電極でも下部電極でも互いにつながっておらず、独立に配置されている場合もあり得る。この場合は、各有機ＥＬ素子は、下部電極と有機層と上部電極との積層構造を有する孤立パターンにより形成され、この孤立した有機ＥＬ素子が、アレイ状に複数配列することになる。この場合は、各画素において有機ＥＬ素子に加えてＴＦＴ（薄膜トランジスタ）などのアクティブ素子を設けるとともに、画素同士を必要に応じて配線を介して接続することができる。 For example, a plurality of organic EL elements arranged in an array may not be connected to each other in either the upper electrode or the lower electrode, and may be arranged independently. In this case, each organic EL element is formed by an isolated pattern having a laminated structure of a lower electrode, an organic layer, and an upper electrode, and a plurality of the isolated organic EL elements are arranged in an array. In this case, in addition to the organic EL element, an active element such as a TFT (thin film transistor) can be provided in each pixel, and the pixels can be connected to each other via wiring if necessary.
基板１１（パッシベーション膜１２）の上面上には、有機ＥＬ素子を覆うように、従って電極層１３と有機層１４と電極層１５とを覆うように、保護膜（保護層）１６が形成されている。表示部２に有機ＥＬ素子がアレイ状に配列している場合は、それらアレイ状に配列した有機ＥＬ素子を覆うように、保護膜１６が形成されている。このため、保護膜１６は、表示部２全体に形成されていることが好ましく、また、基板１１の上面のほぼ全体上に形成されていることが好ましい。有機ＥＬ素子（電極層１３、有機層１４および電極層１５）を保護膜１６により覆うことで、有機ＥＬ素子（電極層１３、有機層１４および電極層１５）を保護し、また、有機ＥＬ素子への水分の伝達、特に有機層１４への水分の伝達を、保護膜１６によって防止（遮断）することができる。すなわち、保護膜１６を設けたことで、保護膜１６を越えて有機ＥＬ素子側に水分が侵入するのを防止することができる。保護膜１６は、有機ＥＬ素子用の保護膜である。
A protective film (protective layer) 16 is formed on the upper surface of the substrate 11 (passivation film 12) so as to cover the organic EL element, and thus to cover the
但し、電極または配線などの一部を、保護膜１６から露出させる必要がある場合もあり得る。そのような場合は、基板１１の上面側の全領域に保護膜１６を形成するのではなく、基板１１の上面側の一部に保護膜１６が形成されない領域を設けておき、そこ（保護膜１６が形成されていない領域）から、電極または配線などの一部を露出させることもできる。但し、そのような場合でも、保護膜１６を形成していない領域から、有機層１４は露出しないようにすることが好ましい。
However, it may be necessary to expose a part of the electrode or wiring from the
本実施の形態では、保護膜１６は、絶縁膜（絶縁層）１６ａと、絶縁膜１６ａ上の絶縁膜（絶縁層）１６ｂと、絶縁膜１６ｂ上の絶縁膜（絶縁層）１６ｃとの積層膜からなる。すなわち、保護膜１６は、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｂと絶縁膜１６ｃとの３つの層を有している。
In the present embodiment, the
保護膜１６を構成する絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃのうち、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｃとは、それぞれ、プラズマＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition：化学的気相成長）法により形成された絶縁膜であり、絶縁膜１６ｂは、ＡＬＤ（Atomic Layer Deposition：原子層堆積）法で形成された絶縁膜である。絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｃとは、それぞれ、ＩＣＰ（Inductively Coupled Plasma）−ＣＶＤ法（誘導結合型プラズマＣＶＤ法）により形成されていれば、更に好ましい。
Of the insulating
絶縁膜１６ａとしては、窒化シリコン膜、酸化シリコン膜または酸窒化シリコン膜を好適に用いることができるが、窒化シリコン膜が最も好ましい。また、絶縁膜１６ｃとしては、窒化シリコン膜、酸化シリコン膜または酸窒化シリコン膜を好適に用いることができるが、窒化シリコン膜が最も好ましい。
As the insulating
絶縁膜１６ｂとしては、アルミニウム（Ａｌ）を含有する絶縁膜を用いることができ、例えば、酸化アルミニウム膜、酸窒化アルミニウム膜または窒化アルミニウム膜を好適に用いることができるが、その中でも、酸化アルミニウム膜または酸窒化アルミニウム膜が特に好ましい。
As the insulating
保護膜１６上には、樹脂膜（樹脂層、樹脂絶縁膜、有機絶縁膜）１７が形成されている。すなわち、絶縁膜１６ｃ上に樹脂膜１７が形成されている。樹脂膜１７の材料としては、例えばＰＥＴ（polyethylene terephthalate：ポリエチレンテレフタレート）などを好適に用いることができる。
A resin film (resin layer, resin insulating film, organic insulating film) 17 is formed on the
樹脂膜１７は、その形成を省略することもできる。但し、樹脂膜１７を形成しない場合よりも、樹脂膜１７を形成した場合の方が、より好ましい。樹脂膜１７は、柔らかいため、樹脂膜１７を設けることで、表示装置１を扱いやすくなる。
The formation of the
＜表示装置の製造方法＞
本実施の形態の表示装置１の製造方法について、図面を参照して説明する。図４は、本実施の形態の表示装置１の製造工程を示す、工程フロー図である。図５は、本実施の形態の表示装置１の製造工程のうちの、保護膜１６形成工程の詳細を示す、工程フロー図である。図６〜図１３は、本実施の形態の表示装置１の製造工程中の要部断面図であり、上記図３に相当する領域の断面図が示されている。なお、ここでは、主として、表示装置１の表示部２の製造工程を説明する。
<Manufacturing method of display device>
The manufacturing method of the
図６に示されるように、ガラス基板９とフレキシブル基板である基板１１とが貼り合わされた基板１０を用意（準備）する（図４のステップＳ１）。基板１１は可撓性を有しているが、基板１１がガラス基板９に貼り合わされていることで、基板１１はガラス基板９に固定される。これにより、基板１１上への各種の膜の形成やその膜の加工などが容易になる。なお、基板１１の下面が、ガラス基板９に貼り付けられている。
As shown in FIG. 6, a
次に、図７に示されるように、基板１０の上面上に、パッシベーション膜１２を形成する（図４のステップＳ２）。なお、基板１０の上面は、基板１１の上面と同義である。
Next, as shown in FIG. 7, a
パッシベーション膜１２は、スパッタリング法、ＣＶＤ法またはＡＬＤ法などを用いて形成することができる。パッシベーション膜１２は、絶縁材料からなり、例えば酸化シリコン膜からなる。例えば、ＣＶＤ法により形成した酸化シリコン膜を、パッシベーション膜１２として好適に用いることができる。
The
次に、図８に示されるように、基板１０の上面上に、すなわちパッシベーション膜１２上に、電極層１３と電極層１３上の有機層１４と有機層１４上の電極層１５とからなる有機ＥＬ素子を形成する。すなわち、パッシベーション膜１２上に、電極層１３と有機層１４と電極層１５とを順に形成する（図４のステップＳ３，Ｓ４，Ｓ５）。この工程は、例えば、次のようにして行うことができる。
Next, as shown in FIG. 8, the organic composition of the
すなわち、基板１０の上面上に、すなわちパッシベーション膜１２上に、電極層１３を形成する（図４のステップＳ３）。電極層１３は、例えば、導電膜をパッシベーション膜１２上に形成してから、この導電膜を、フォトリソグラフィ技術およびエッチング技術などを用いてパターニングすることなどにより、形成することができる。それから、電極層１３上に有機層１４を形成する（図４のステップＳ４）。有機層１４は、例えば、マスクを用いた蒸着法（真空蒸着法）などにより、形成することができる。それから、有機層１４上に電極層１５を形成する（図４のステップＳ５）。電極層１５は、例えば、マスクを用いた蒸着法などにより、形成することができる。
That is, the
電極層１３と有機層１４と電極層１５とからなる有機ＥＬ素子を形成した後、基板１０の上面上に、すなわち電極層１５上に、保護膜１６を形成する（図４のステップＳ６）。保護膜１６は、有機ＥＬ素子を覆うように形成される。
After forming the organic EL element composed of the
保護膜１６は、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ａ上の絶縁膜１６ｂと絶縁膜１６ｂ上の絶縁膜１６ｃとの積層膜からなるため、ステップＳ６の保護膜１６形成工程は、図５に示されるように、ステップＳ６ａの絶縁膜１６ａ形成工程と、ステップＳ６ｂの絶縁膜１６ｂ形成工程と、ステップＳ６ｃの絶縁膜１６ｃ形成工程と、を有している。ステップＳ６ａの絶縁膜１６ａ形成工程の後に、ステップＳ６ｂの絶縁膜１６ｂ形成工程が行われ、更にその後にステップＳ６ｃの絶縁膜１６ｃ形成工程が行われる。
Since the
このため、ステップＳ６の保護膜１６形成工程は、具体的には次のようにして行うことができる。すなわち、まず、図９に示されるように、基板１０上に、すなわち電極層１５上に、絶縁膜１６ａをプラズマＣＶＤ法を用いて形成する（図５のステップＳ６ａ）。絶縁膜１６ａは、有機ＥＬ素子を覆うように形成される。それから、図１０に示されるように、絶縁膜１６ａ上に絶縁膜１６ｂを、ＡＬＤ法を用いて形成する（図５のステップＳ６ｂ）。それから、図１１に示されるように、絶縁膜１６ｂ上に絶縁膜１６ｃを、プラズマＣＶＤ法を用いて形成する（図５のステップＳ６ｃ）。これにより、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｂと絶縁膜１６ｃとの積層膜からなる保護膜１６が形成される。
Therefore, the step of forming the
また、電極または配線などの一部を、保護膜１６から露出させる必要がある場合もあり得る。そのような場合は、基板１０の上面の全領域に保護膜１６を形成するのではなく、基板１０の上面の一部に保護膜１６が形成されない領域を設けて、そこ（保護膜１６が形成されていない領域）から、電極または配線などの一部を露出させることができる。この場合は、ステップＳ６の保護膜１６形成工程は、例えば次のようにして行うことができる。すなわち、まず、基板１０上に、すなわち電極層１５上に、マスク（メタルマスク）を配置してから、絶縁膜１６ａをプラズマＣＶＤ法を用いて形成する。それから、そのマスクを取り除いてから、次のマスク（メタルマスク）を基板１０上に、すなわち電極層１５上に配置してから、絶縁膜１６ａ上に絶縁膜１６ｂをＡＬＤ法を用いて形成する。それから、そのマスクを取り除いてから、次のマスク（メタルマスク）を基板１０上に、すなわち電極層１５上に配置してから、絶縁膜１６ｂ上に絶縁膜１６ｃをプラズマＣＶＤ法を用いて形成し、その後、そのマスクを取り除く。これにより、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｂと絶縁膜１６ｃとの積層膜からなる保護膜１６が形成される。マスクで覆われずに露出されていた領域には、絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃが形成され、従って保護膜１６が形成されるが、マスクで覆われていた領域には、絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃは形成されず、従って保護膜１６は形成されない。これにより、有機ＥＬ素子を覆うように保護膜１を形成することができるとともに、保護膜１６が形成されていない領域から、電極または配線などを必要に応じて露出させることができる。
In addition, it may be necessary to expose a part of the electrode or wiring from the
いずれにしても、ステップＳ６ａ，Ｓ６ｃにおいて、絶縁膜１６ａ，１６ｃはプラズマＣＶＤ法を用いて形成され、ステップＳ６ｂにおいて、絶縁膜１６ｂはＡＬＤ法を用いて形成される。ステップＳ６ａ，Ｓ６ｃにおいて、ＩＣＰ−ＣＶＤ法を用いれば、より好ましい。
In any case, in steps S6a and S6c, the insulating
詳細は後述するが、絶縁膜１６ｂは、絶縁膜１６ａをプラズマＣＶＤ法で成膜した際に絶縁膜１６ａに形成されてしまったピンホールを、絶縁膜１６ｂで埋めるために形成される。このため、ステップＳ６ｂでは、ＡＬＤ法を用いて、絶縁膜１６ｂを、絶縁膜１６ａ上に、絶縁膜１６ａに接するように形成する。また、詳細は後述するが、絶縁膜１６ｃは、絶縁膜１６ｂが水分に触れてその水分と反応してしまうのを防止するために形成される。このため、ステップＳ６ｃでは、プラズマＣＶＤ法を用いて、絶縁膜１６ｃを、絶縁膜１６ｂ上に、絶縁膜１６ｂに接するように形成する。このため、ステップＳ６ａ，Ｓ６ｂ，Ｓ６ｃを終了すると、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｂと絶縁膜１６ｃとの積層膜からなる保護膜１６が形成され、絶縁膜１６ｂは、絶縁膜１６ａ上に形成されてその絶縁膜１６ａに接し、絶縁膜１６ｃは、絶縁膜１６ｂ上に形成されてその絶縁膜１６ｂに接している。なお、ステップＳ６ａにおいて、絶縁膜１６ｃは有機ＥＬ素子を覆うように形成され、従って、保護膜１６は、有機ＥＬ素子を覆うように形成される。
Although the details will be described later, the insulating
有機ＥＬ素子（特に有機層１４）は高温に弱いため、ステップＳ６ａ，Ｓ６ｂ，Ｓ６ｃの各成膜温度、すなわち絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃの各成膜温度は、有機ＥＬ素子（特に有機層１４）に悪影響を及ぼさないように、比較的低温であることが好ましく、具体的には、１００℃以下であることが好ましく、例えば８０℃程度とすることができる。
Since the organic EL element (particularly the organic layer 14) is vulnerable to high temperatures, the film formation temperatures of steps S6a, S6b, and S6c, that is, the film formation temperatures of the insulating
このような低い成膜温度でも緻密な膜を形成できるようにするには、プラズマＣＶＤ法を用いる絶縁膜１６ａ，１６ｃについては、窒化シリコン膜、酸化シリコン膜または酸窒化シリコン膜を用いることが好ましく、その中でも窒化シリコン膜が特に好ましい。また、ＡＬＤ法を用いる絶縁膜１６ｂについては、酸化アルミニウム膜、酸窒化アルミニウム膜または窒化アルミニウム膜を用いることが好ましく、その中でも、酸化アルミニウム膜または酸窒化アルミニウム膜が特に好ましい。
In order to be able to form a dense film even at such a low film formation temperature, it is preferable to use a silicon nitride film, a silicon oxide film or a silicon oxynitride film for the insulating
保護膜１６を形成すると、電極層１３と有機層１４と電極層１５とからなる有機ＥＬ素子は、保護膜１６で覆われる。複数の有機ＥＬ素子がアレイ状に配列している場合は、それら複数の有機ＥＬ素子が保護膜１６で覆われる。
When the
ステップＳ６で保護膜１６を形成した後、図１２に示されるように、基板１０の上面上に、すなわち保護膜１６上に、樹脂膜１７を形成する（図４のステップＳ７）。
After forming the
保護膜１６の最上層は絶縁膜１６ｃであるので、絶縁膜１６ｃ上に樹脂膜１７が形成される。樹脂膜１７は、例えばＰＥＴなどからなり、スピンコート法（塗布法）などを用いて形成することができる。
Since the uppermost layer of the
その後、図１３に示されるように、基板１１をガラス基板９から引きはがすことにより、基板１１とその上面上の構造体とを、ガラス基板９から分離する。このようにして、表示装置１を製造することができる。
After that, as shown in FIG. 13, the
図１４は、保護膜１６形成用の成膜装置の一例を示す説明図である。
FIG. 14 is an explanatory diagram showing an example of a film forming apparatus for forming the
図１４の成膜装置２１は、複数のチャンバを有するマルチチャンバ型の成膜装置である。具体的には、成膜装置２１は、ロードロック室２２と、トランスファチャンバ２３と、複数のチャンバ(処理室、成膜室)２４，２５，２６とを有している。このうち、チャンバ２４，２６は、プラズマＣＶＤ法を用いて成膜が行われるチャンバであり、チャンバ２５は、ＡＬＤ法を用いて成膜が行われるチャンバである。チャンバ２４は、上記絶縁膜１６ａを形成するために用いられ、チャンバ２５は、上記絶縁膜１６ｂを形成するために用いられ、チャンバ２６は、上記絶縁膜１６ｃを形成するために用いられる。成膜装置２１を用いて保護膜１６を形成する工程フローについて、以下に説明する。
The
まず、保護膜１６形成工程より前の工程を終了した後、保護膜１６形成工程を行うために、処理対象物を、成膜装置２１のロードロック室２２に搬入する。ここで、ロードロック室２２に搬入する処理対象物は、上記パッシベーション膜１２、電極層１３、有機層１４および電極層１５などが形成された基板１０であり、基板１０上に図８の構造が形成されており、後述の図１５および図１６では、符号２７を付して処理対象物２７として示してある。
First, after completing the steps prior to the
それから、ロードロック室２２内に搬入された処理対象物を、トランスファチャンバ２３を経由してチャンバ２４内に搬送（真空搬送）する。そして、チャンバ２４内に配置された処理対象物に対して、プラズマＣＶＤ法を用いて絶縁膜１６ａを成膜する。この場合、上記ステップＳ６ａが、チャンバ２４で行われることになる。それから、チャンバ２４内の処理対象物を、トランスファチャンバ２３を経由してチャンバ２５内に搬送（真空搬送）する。そして、チャンバ２５内に配置された処理対象物に対して、ＡＬＤ法を用いて絶縁膜１６ｂを成膜する。この場合、上記ステップＳ６ｂが、チャンバ２５で行われることになる。それから、チャンバ２５内の処理対象物を、トランスファチャンバ２３を経由してチャンバ２６内に搬送（真空搬送）する。そして、チャンバ２６内に配置された処理対象物に対して、プラズマＣＶＤ法を用いて絶縁膜１６ｃを成膜する。この場合、上記ステップＳ６ｃが、チャンバ２６で行われることになる。それから、チャンバ２６内の処理対象物を、トランスファチャンバ２３を経由してロードロック室２２に搬送（真空搬送）する。その後、処理対象物は、ロードロック室２２から成膜装置２１の外部に搬出され、次の工程（例えば樹脂膜１７形成工程）を行うための製造装置に搬送される。
Then, the object to be processed carried into the
また、成膜装置２１において、搬入用のロードロック室と搬出用のロードロック室との２つのロードロック室を設けることもできる。その場合は、処理対象物は、搬入用のロードロック室に搬入され、トランスファチャンバ２３を経由してチャンバ２４，２５，２６でステップＳ６ａ，Ｓ６ｂ，Ｓ６ｃの処理が施され、その後、搬出用のロードロック室から成膜装置２１の外部に搬出され、次の工程に送られる。
Further, the
また、絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃの各成膜工程において、処理対象物上にマスクを配置した状態で成膜を行う場合は、トランスファチャンバ２３にマスク着脱用のチャンバ（マスクチャンバ）を連結しておき、そのマスクチャンバにおいて、マスクの着脱を行うことができる。
Further, in each of the film forming steps of the insulating
図１４の成膜装置２１を用いれば、上記ステップＳ６ａ（絶縁膜１６ａ形成工程）と、上記ステップＳ６ｂ（絶縁膜１６ｂ形成工程）と、上記ステップＳ６ｃ（絶縁膜１６ｃ形成工程）とを、処理対象物を大気中にさらすことなく、連続的に行うことができる。これにより、ステップＳ６ａで絶縁膜１６ａを形成した後、絶縁膜１６ａの表面に不要な膜が形成されることなく、ステップＳ６ｂで絶縁膜１６ａ上に絶縁膜１６ｂを形成することができ、また、ステップＳ６ｂで絶縁膜１６ｂを形成した後、絶縁膜１６ｂの表面に不要な膜が形成されることなく、ステップＳ６ｃで絶縁膜１６ｂ上に絶縁膜１６ｃを形成することができる。これにより、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｂと絶縁膜１６ｃとからなる保護膜１６をより的確に形成することができ、その保護膜１６により水分の侵入を防止する効果を、より的確に得ることができる。
Using the
図１５は、プラズマＣＶＤ法による成膜を行うチャンバ２４の構成の一例を示す断面図である。チャンバ２６の構成も、図１５のチャンバ２４と同様であるので、ここでは、チャンバ２４，２６を代表して、チャンバ２４の構成を、図１５を参照して説明する。
FIG. 15 is a cross-sectional view showing an example of the configuration of the
図１５に示されるように、チャンバ２４内には、処理対象物２７を配置するためのステージ３１と、ステージ３１の上方に配置されたシャワーヘッド（ガス供給部）３２と、シャワーヘッド３２の下に配置されたアンテナ３３と、が配置されている。アンテナ３３は、ステージ３１とシャワーヘッド３２との間において、シャワーヘッド３２の近くに配置されている。なお、図１５において、チャンバ２４内で、アンテナ３３は、紙面に略垂直な方向に延在している。チャンバ２４の排気部（排気口）３４は、真空ポンプ（図示せず）などに接続されており、チャンバ２４内を所定の圧力に制御できるようになっている。
As shown in FIG. 15, in the
チャンバ２４を用いた成膜時は、シャワーヘッド３２からチャンバ２４内に成膜用のガスが放出され、アンテナ３３に高周波電力が印加される。窒化シリコン膜を成膜する場合は、成膜用ガスとしては、例えば、ＳｉＨ４ガス（シランガス）とＮＨ３ガス（アンモニアガス）との混合ガスを用いることができる。ガスは、プラズマ化して化学反応し、生成されたＳｉＮ（窒化シリコン）の粒子が、ステージ３１上に配置された処理対象物２７上に堆積して、窒化シリコン膜が形成される。
At the time of film formation using the
図１６は、ＡＬＤ法による成膜を行うチャンバ２５の構成の一例を示す断面図である。
FIG. 16 is a cross-sectional view showing an example of the configuration of the
図１６に示されるように、チャンバ２５内には、処理対象物２７を配置するためのステージ４１と、ステージ４１の上方に配置された上部電極４２とが、配置されている。チャンバ２５の排気部（排気口）４３は、真空ポンプ（図示せず）などに接続されており、チャンバ２５内を所定の圧力に制御できるようになっている。また、チャンバ２５には、チャンバ２５内にガスを導入するためのガス導入部４４と、チャンバ２５内からガスを排出するためのガス排出部４５と、を有している。なお、図１６では、理解を簡単にするために、ガス導入部４４からチャンバ２５内に導入するガスの流れと、ガス排出部４５からチャンバ２５外に排出するガスの流れとを、それぞれ矢印で模式的に示してある。
As shown in FIG. 16, a
チャンバ２５を用いた成膜は、例えば、次のようにして行うことができる。
The film formation using the
まず、第１ステップとして、原料ガスをガス導入部４４からチャンバ２５内に導入する。酸化アルミニウム膜を成膜する場合は、原料ガスとしては、例えばＴＭＡ（Trimethylaluminium：トリメチルアルミニウム）ガスを用いることができる。ステージ４１上に配置された処理対象物２７の表面上に、原料ガスの分子が吸着する。
First, as a first step, the raw material gas is introduced into the
次に、第２ステップとして、チャンバ２５内への原料ガスの導入を停止し、パージガスをガス導入部４４からチャンバ２５内に導入する。パージガスとしては、例えば不活性ガスを用いることができる。パージガスを導入することで、処理対象物２７の表面に吸着していた原料ガス分子は残存するが、それ以外の原料ガスは、パージガスと一緒にガス排出部４５からチャンバ２５外に排出される（パージされる）。
Next, as a second step, the introduction of the raw material gas into the
次に、第３ステップとして、反応ガスを、ガス導入部４４からチャンバ２５内に導入する。酸化アルミニウム膜を成膜する場合は、反応ガスとしては、例えばＯ２ガス（酸素ガス）を用いることができる。そして、上部電極４２とステージ４１との間に、高周波電力を印加する。これにより、Ｏ２ガスはプラズマ化し、処理対象物２７の表面に吸着していた原料ガス分子と反応する。これにより、処理対象物２７の表面に、酸化アルミニウムの原子層（一層）が形成される。
Next, as a third step, the reaction gas is introduced into the
次に、第４ステップとして、チャンバ２５内への反応ガスの導入と上部電極４２への高周波電力の印加を停止し、パージガスをガス導入部４４からチャンバ２５内に導入する。パージガスとしては、例えば不活性ガスを用いることができる。パージガスを導入することで、反応ガスは、パージガスと一緒にガス排出部４５からチャンバ２５外に排出される（パージされる）。
Next, as a fourth step, the introduction of the reaction gas into the
このような第１ステップ、第２ステップ、第３ステップおよび第４ステップを、複数サイクル繰り返すことで、処理対象物２７の表面上に、所望の膜（例えば酸化アルミニウム膜）を所望の厚さに形成することができる。 By repeating the first step, the second step, the third step, and the fourth step for a plurality of cycles, a desired film (for example, an aluminum oxide film) is formed on the surface of the object to be treated 27 to a desired thickness. Can be formed.
チャンバ２４で形成される絶縁膜１６ａが窒化シリコン膜の場合、その窒化シリコン膜の成膜条件としては、例えば次の条件を例示できる。すなわち、基板温度(成膜温度)が８０℃で、ＳｉＨ４ガスの流量が１００ｓｃｃｍで、ＮＨ３ガスの流量が１５０ｓｃｃｍで、ＲＦパワー（高周波パワー）が１０００Ｗで、成膜速度が１００ｎｍ／分である。
When the insulating
チャンバ２５で形成される絶縁膜１６ｂが酸化アルミニウム膜の場合、その酸化アルミニウム膜の成膜条件としては、例えば次の条件を例示できる。すなわち、基板温度(成膜温度)が８０℃で、ＴＭＡガスの流量が５０ｓｃｃｍで、Ｏ２ガスの流量が４００ｓｃｃｍで、ＲＦパワー（高周波パワー）が８００Ｗで、成膜速度が４ｎｍ／分である。
When the insulating
チャンバ２６で形成される絶縁膜１６ｃが窒化シリコン膜の場合、その窒化シリコン膜の成膜条件としては、例えば次の条件を例示できる。すなわち、基板温度(成膜温度)が８０℃で、ＳｉＨ４ガスの流量が１００ｓｃｃｍで、ＮＨ３ガスの流量が１５０ｓｃｃｍで、ＲＦパワー（高周波パワー）が１０００Ｗで、成膜速度が１００ｎｍ／分である。
When the insulating
＜検討の経緯について＞
有機ＥＬ素子は、水分に弱いため、有機ＥＬ素子を覆うように保護膜（水分保護膜）を形成して、有機ＥＬ素子への水分の伝達を防ぐことが望ましい。この保護膜としては、プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜が適している。プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜は、低温での成膜が可能で、かつ、膜の密度を高くできるため、水分の伝達を防ぐ保護膜として好適だからである。なお、有機ＥＬ素子は、高温に弱く、高温にさらされると劣化するため、保護膜の成膜温度はある程度低くすることが望ましい。ここで、Ｓｉ含有無機絶縁膜とは、Ｓｉ（シリコン、ケイ素）を構成元素として含有する無機絶縁膜であり、窒化シリコン膜、酸化シリコン膜または酸窒化シリコン膜を例示できる。
<Background of examination>
Since the organic EL element is vulnerable to moisture, it is desirable to form a protective film (moisture protective film) so as to cover the organic EL element to prevent the transfer of moisture to the organic EL element. As the protective film, a Si-containing inorganic insulating film formed by the plasma CVD method is suitable. This is because the Si-containing inorganic insulating film formed by the plasma CVD method is suitable as a protective film for preventing the transfer of water because it can be formed at a low temperature and the density of the film can be increased. Since the organic EL element is vulnerable to high temperatures and deteriorates when exposed to high temperatures, it is desirable to lower the film formation temperature of the protective film to some extent. Here, the Si-containing inorganic insulating film is an inorganic insulating film containing Si (silicon, silicon) as a constituent element, and examples thereof include a silicon nitride film, a silicon oxide film, and a silicon oxynitride film.
しかしながら、プラズマＣＶＤ法で形成した膜は、成膜時にピンホール（微小な孔）などの欠陥が形成される虞がある。ピンホールが形成された状態の保護膜を、そのまま使用してしまうと、そのピンホールから水分が侵入してしまい、その水分が有機ＥＬ素子に伝達され、有機ＥＬ素子の劣化を引き起こす虞がある。 However, the film formed by the plasma CVD method may have defects such as pinholes (micropores) formed during film formation. If the protective film in which the pinholes are formed is used as it is, moisture may enter from the pinholes and be transmitted to the organic EL element, causing deterioration of the organic EL element. ..
そこで、プラズマＣＶＤ法でＳｉ含有無機絶縁膜を形成した後に、その成膜時に形成されたピンホールを埋める目的で、そのＳｉ含有無機絶縁膜上に、ＡＬＤ膜を形成することが考えられる。ここで、ＡＬＤ法で形成した膜を、ＡＬＤ膜と称することとする。ＡＬＤ法は、段差や孔に対する被覆性が高い成膜法であるため、プラズマＣＶＤ法でＳｉ含有無機絶縁膜を形成した際に、そのＳｉ含有無機絶縁膜にピンホールが形成されたとしても、そのＳｉ含有無機絶縁膜にＡＬＤ膜を形成すれば、そのＡＬＤ膜でＳｉ含有無機絶縁膜のピンホールを埋めることができる。これにより、ピンホールを介して水分が有機ＥＬ素子へ伝達してしまうのを防止できる。ピンホールを埋め込むためのＡＬＤ膜としては、緻密な膜を低温で形成できるように、Ａｌ含有絶縁膜を用いること望ましい。ここで、Ａｌ含有絶縁膜とは、アルミニウム（Ａｌ）を構成元素として含む絶縁膜であり、酸化アルミニウム膜、酸窒化アルミニウム膜または窒化アルミニウム膜を例示できる。 Therefore, after forming the Si-containing inorganic insulating film by the plasma CVD method, it is conceivable to form an ALD film on the Si-containing inorganic insulating film for the purpose of filling the pinholes formed during the film formation. Here, the film formed by the ALD method is referred to as an ALD film. Since the ALD method is a film forming method having high coverage for steps and holes, even if a pinhole is formed in the Si-containing inorganic insulating film when the Si-containing inorganic insulating film is formed by the plasma CVD method. If an ALD film is formed on the Si-containing inorganic insulating film, the pinholes of the Si-containing inorganic insulating film can be filled with the ALD film. This makes it possible to prevent water from being transmitted to the organic EL element through the pinhole. As the ALD film for embedding pinholes, it is desirable to use an Al-containing insulating film so that a dense film can be formed at a low temperature. Here, the Al-containing insulating film is an insulating film containing aluminum (Al) as a constituent element, and examples thereof include an aluminum oxide film, an aluminum nitride film, and an aluminum nitride film.
酸化シリコン膜または窒化シリコン膜をＡＬＤ法で成膜しようとすると、成膜温度をある程度高くする必要がある。有機ＥＬ素子への影響を考慮して、酸化シリコン膜や窒化シリコン膜をＡＬＤ法を用いてある程度低い温度で成膜しようとすると、緻密な膜を形成するのが難しくなる。このため、有機ＥＬ素子の保護膜に形成されたピンホールを埋め込むためのＡＬＤ膜としては、Ａｌ含有絶縁膜が好ましい。 When an attempt is made to form a silicon oxide film or a silicon nitride film by the ALD method, it is necessary to raise the film formation temperature to some extent. When a silicon oxide film or a silicon nitride film is formed at a certain low temperature by using the ALD method in consideration of the influence on the organic EL element, it becomes difficult to form a dense film. Therefore, an Al-containing insulating film is preferable as the ALD film for embedding the pinholes formed in the protective film of the organic EL element.
しかしながら、Ａｌ含有絶縁膜は、アルミニウム（Ａｌ）を含んでいることから、水分に触れると、その水分と反応しやすく、反応生成物が形成されるなどして、Ａｌ含有絶縁膜自身が劣化してしまう。Ａｌ含有絶縁膜自身が劣化してしまうと、ピンホールをＡｌ含有絶縁膜で埋め込むことでピンホールを介した水分の伝達を防ぐという効果が低下してしまう。 However, since the Al-containing insulating film contains aluminum (Al), when it comes into contact with moisture, it easily reacts with the moisture, and a reaction product is formed, so that the Al-containing insulating film itself deteriorates. It ends up. If the Al-containing insulating film itself is deteriorated, the effect of embedding the pinhole with the Al-containing insulating film to prevent the transfer of water through the pinhole is reduced.
このため、有機ＥＬ素子用の保護膜として、プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜の単体膜を用いた場合は、そのＳｉ含有無機絶縁膜に形成されてしまうピンホールが問題となり、保護膜の水分の伝達を防ぐ機能が低下してしまう。一方、有機ＥＬ素子用の保護膜として、プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜と、その上にＡＬＤ法で形成したＡｌ含有絶縁膜との積層膜を用いた場合には、そのＡｌ含有絶縁膜が水分と反応し得ることが問題となり、保護膜の水分の伝達を防ぐ機能が低下してしまう。これは、有機ＥＬ素子の信頼性の低下や、有機ＥＬ素子を用いた表示装置（有機ＥＬ表示装置）の信頼性の低下につながってしまう。このため、有機ＥＬ素子用の保護膜の性能を向上させることが望まれる。 Therefore, when a single film of a Si-containing inorganic insulating film formed by the plasma CVD method is used as the protective film for the organic EL element, pinholes formed in the Si-containing inorganic insulating film become a problem and are protected. The function of preventing the transfer of water from the membrane is reduced. On the other hand, when a laminated film of a Si-containing inorganic insulating film formed by the plasma CVD method and an Al-containing insulating film formed by the ALD method is used as the protective film for the organic EL element, the Al-containing film is contained. The problem is that the insulating film can react with moisture, and the function of the protective film to prevent the transfer of moisture is reduced. This leads to a decrease in the reliability of the organic EL element and a decrease in the reliability of the display device (organic EL display device) using the organic EL element. Therefore, it is desired to improve the performance of the protective film for the organic EL element.
＜主要な特徴と効果について＞
本実施の形態の主要な特徴のうちの一つは、有機ＥＬ素子用の保護膜１６が、プラズマＣＶＤ法で形成した絶縁膜１６ａと、絶縁膜１６ａ上にＡＬＤ法で形成した絶縁膜１６ｂと、絶縁膜１６ｂ上にプラズマＣＶＤ法で形成した絶縁膜１６ｃとを有する積層膜からなることである。
<Main features and effects>
One of the main features of the present embodiment is that the
絶縁膜１６ａは、プラズマＣＶＤ法で形成している。プラズマＣＶＤ法の利点として、形成する膜の応力の制御が容易であることや、形成する膜の下地（ここでは有機ＥＬ素子）に対するカバレッジが良いことなどが挙げられる。絶縁膜１６ａとしては、プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜が好ましく、そうすることで、低温での成膜が可能で、かつ、膜の密度を高くできるため、絶縁膜１６ａの成膜工程が有機ＥＬ素子に悪影響を及ぼすことなく、絶縁膜１６ａの水分の伝達を防ぐ機能を高めることができる。絶縁膜１６ａとしては、窒化シリコン膜、酸化シリコン膜または酸窒化シリコン膜を好適に用いることができるが、窒化シリコン膜が最も好ましい。窒化シリコン膜は、プラズマＣＶＤ法で成膜する場合、低温で、より緻密な膜を形成することができるからである。
The insulating
しかしながら、絶縁膜１６ａをプラズマＣＶＤ法で形成したことを反映して、絶縁膜１６ａの成膜時に、絶縁膜１６ａにピンホールが発生する虞がある。図１７は、上記図９（ステップＳ６ａで絶縁膜１６ａを形成した段階）における絶縁膜１６ａの一部を拡大して示した部分拡大断面図であり、絶縁膜１６ａをプラズマＣＶＤ法で成膜した際に、絶縁膜１６ａにピンホールＰＨが形成された状態が模式的に示されている。絶縁膜１６ａにピンホールＰＨが形成されてしまうと、そのピンホールＰＨを経由して有機ＥＬ素子側に水分が侵入してしまう懸念がある。
However, reflecting that the insulating
そこで、本実施の形態では、絶縁膜１６ａ上に、絶縁膜１６ｂを形成している。絶縁膜１６ｂは、アルミニウム（Ａｌ）を構成元素として含む絶縁膜（無機絶縁膜）、すなわちＡｌ含有絶縁膜（Ａｌ含有無機絶縁膜）であり、より特定的には、酸化アルミニウム膜、酸窒化アルミニウム膜または窒化アルミニウム膜である。その中でも、酸化アルミニウム膜または酸窒化アルミニウム膜が、絶縁膜１６ｂとして特に好ましい。絶縁膜１６ｂは、絶縁膜１６ａのピンホールを埋め込むことができるように、ＡＬＤ法で形成する。上述したＡｌ含有絶縁膜は、成膜法としてＡＬＤ法を用いた場合に、緻密な膜を低温で形成できる。このため、絶縁膜１６ｂとして、ＡＬＤ法で形成したＡｌ含有絶縁膜を用いることで、絶縁膜１６ｂの成膜工程が有機ＥＬ素子に悪影響を及ぼすことなく、絶縁膜１６ａに形成されているピンホールを絶縁膜１６ｂで的確に埋め込むことができる。図１８は、上記図１０（ステップＳ６ｂで絶縁膜１６ｂを形成した段階）における絶縁膜１６ａ，１６ｂの一部を拡大して示した部分拡大断面図であり、絶縁膜１６ｂをＡＬＤ法で成膜したことで、絶縁膜１６ａのピンホールＰＨが絶縁膜１６ｂで埋め込まれた状態が模式的に示されている。絶縁膜１６ａに形成されてしまったピンホールＰＨを絶縁膜１６ｂで埋め込むことで、ピンホールＰＨを経由して有機ＥＬ素子側に水分が侵入してしまうのを防止することができる。
Therefore, in the present embodiment, the insulating
そして、本実施の形態では、絶縁膜１６ｂ上に、絶縁膜１６ｃを形成している。絶縁膜１６ｃは、プラズマＣＶＤ法で形成している。絶縁膜１６ｃとしては、プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜が好ましく、そうすることで、低温での成膜が可能で、かつ、膜の密度を高くできるため、絶縁膜１６ｃの成膜工程が有機ＥＬ素子に悪影響を及ぼすことなく、絶縁膜１６ｃの水分の伝達を防ぐ機能を高めることができる。絶縁膜１６ｃとしては、窒化シリコン膜、酸化シリコン膜または酸窒化シリコン膜を好適に用いることができるが、窒化シリコン膜が最も好ましい。窒化シリコン膜は、プラズマＣＶＤ法で成膜する場合、低温で、より緻密な膜を形成することができるからである。図１９は、上記図１１（ステップＳ６ｃで絶縁膜１６ｃを形成した段階）における絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃの一部を拡大して示した部分拡大断面図であり、絶縁膜１６ｂの上面上に絶縁膜１６ｃが形成された状態が模式的に示されている。
Then, in the present embodiment, the insulating
絶縁膜１６ｂ上に、水分に対するバリア性を有する絶縁膜１６ｃを形成しているため、Ａｌ含有絶縁膜からなる絶縁膜１６ｂが水分に触れてその水分と反応してしまうのを、防止することができる。すなわち、プラズマＣＶＤ法で形成した絶縁膜１６ａ上に、ＡＬＤ法で形成したＡｌ含有絶縁膜からなる絶縁膜１６ｂを形成することで、絶縁膜１６ａに形成されたピンホールを絶縁膜１６ｂで埋めることができ、絶縁膜１６ｂ上に絶縁膜１６ｃを形成することで、水分と反応しやすい性質を有するＡｌ含有絶縁膜からなる絶縁膜１６ｂが水分と反応してしまうのを防止することができる。
Since the insulating
また、絶縁膜１６ｃは、プラズマＣＶＤ法で形成しているため、絶縁膜１６ｃにもピンホールが形成される虞はあるが、ピンホール以外は、水分に対するバリア性を有し、水分の伝達を防ぐことができる。また、絶縁膜１６ｃに形成されるピンホールの面積は、絶縁膜１６ｃ全体の面積に対して微小である。このため、絶縁膜１６ｂ上に絶縁膜１６ｃを形成したことで、絶縁膜１６ｃのピンホール経由以外での絶縁膜１６ｂへの水分の伝達を防止できるため、絶縁膜１６ｂ上に絶縁膜１６ｃを設けることで、Ａｌ含有絶縁膜からなる絶縁膜１６ｂが水分に触れてその水分と反応してしまうのを防止する効果を得ることができる。
Further, since the insulating
図２０は、本実施の形態とは異なり、絶縁膜１６ｂ上に絶縁膜１６ｃを形成せずに表示装置を製造した比較例の場合（上記「検討の経緯について」で説明した場合に対応）の断面図であり、水分と反応して劣化した状態の絶縁膜１６ｂが模式的に示されている。絶縁膜１６ｂ上に絶縁膜１６ｃを形成しなければ、図２０に模式的に示すように絶縁膜１６ｂは水分と反応して劣化する虞がある。それに対して、本実施の形態では、図１９のように、水分に対するバリア性を有する絶縁膜１６ｃを絶縁膜１６ｂ上に形成したことで、絶縁膜１６ｂが水分と反応してしまうのを防止することができ、水分との反応に起因した絶縁膜１６ｂの劣化を防止することができる。また、絶縁膜１６ｂに比べて絶縁膜１６ｃは水分と反応しにくい材料からなるため、絶縁膜１６ｃが水分と反応して劣化する懸念は無い。
FIG. 20 shows a comparative example in which the display device is manufactured without forming the insulating
このように、本実施の形態では、保護膜１６を、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｂと絶縁膜１６ｃとの積層膜としたことにより、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｃとが水分に対するバリア性を有し、絶縁膜１６ｂが絶縁膜１６ａのピンホールを埋めることができ、絶縁膜１６ｂが水分に触れて反応してしまうのを絶縁膜１６ｃにより防ぐことができる。これにより、保護膜１６の水分の伝達を防止（遮蔽）する機能を高めることができ、保護膜１６により有機ＥＬ素子への水分の伝達を防止する効果を高めることができる。このため、有機ＥＬ素子用の保護膜１６の性能を向上させることができる。従って、有機ＥＬ素子の信頼性を向上させることができ、有機ＥＬ素子を用いた表示装置（有機ＥＬ表示装置）の信頼性を向上させることができる。
As described above, in the present embodiment, since the
本実施の形態は、保護膜１６を、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｂと絶縁膜１６ｃとを積層した３層構造としているが、これは、プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜の膜中（厚さの途中）にＡｌ含有絶縁膜を挿入した構造に対応している。
In the present embodiment, the
上記「検討の経緯」で説明したように、プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜は、水分に対するバリア性を有しており、保護膜として使用したいが、ピンホールが形成されやすく、そのピンホールを介した水分の伝達が懸念される。それに対して、プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜の上面上にＡｌ含有絶縁膜をＡＬＤ法で形成し、この２層で保護膜を形成した場合には、Ａｌ含有絶縁膜が水分と反応してしまうことが懸念される。一方、プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜の下にＡＬＤ法で形成したＡｌ含有絶縁膜を設けておき、この２層で保護膜を形成した場合には、Ｓｉ含有無機絶縁膜に形成されたピンホールを埋め込むことはできず、ピンホールを介した水分の伝達が懸念される。 As explained in the above "History of Examination", the Si-containing inorganic insulating film formed by the plasma CVD method has a barrier property against moisture and is desired to be used as a protective film, but pinholes are easily formed and the film is formed. There is concern about the transfer of water through pinholes. On the other hand, when an Al-containing insulating film is formed on the upper surface of the Si-containing inorganic insulating film formed by the plasma CVD method by the ALD method and a protective film is formed by these two layers, the Al-containing insulating film becomes moisture. There is concern that it will react. On the other hand, when an Al-containing insulating film formed by the ALD method is provided under the Si-containing inorganic insulating film formed by the plasma CVD method and a protective film is formed by these two layers, the Si-containing inorganic insulating film is formed. It is not possible to embed the pinholes that have been formed, and there is concern about the transfer of water through the pinholes.
それに対して、本実施の形態の保護膜１６の構造は、プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜の膜中（厚さの途中）に、ＡＬＤ法で形成したＡｌ含有絶縁膜を挿入した構造に対応している。すなわち、プラズマＣＶＤ法で形成したＳｉ含有無機絶縁膜（１６ａ，１６ｃ）で、ＡＬＤ法で形成したＡｌ含有絶縁膜（１６ｂ）を挟んだ構造を採用している。これにより、下層側のＳｉ含有無機絶縁膜（１６ａ）のピンホールを、Ａｌ含有絶縁膜（１６ｂ）で埋めることができるとともに、Ａｌ含有絶縁膜（１６ｂ）が水分と反応してしまうのを抑制または防止することができる。
On the other hand, in the structure of the
本実施の形態の他の特徴について、更に説明する。 Other features of this embodiment will be further described.
本実施の形態では、保護膜１６を、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｂと絶縁膜１６ｃとの積層膜とするとともに、各絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃの厚さも工夫している。以下、具体的に説明する。
In the present embodiment, the
有機絶縁膜に比べて、無機絶縁膜は、水分を通過させにくいため、有機ＥＬ素子の保護膜として適している。このため、保護膜１６を構成する各絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃには、無機絶縁膜を用いている。しかしながら、無機絶縁膜は、有機絶縁膜に比べて硬さが硬いため、厚くなるとクラックが発生しやすくなる。このため、保護膜１６の厚さを薄くして、保護膜１６にクラックが生じにくいようにすることが望まれる。特に、基板１１として、可撓性を有するフレキシブル基板を用いる場合には、基板１１として、ガラス基板などの硬い基板を用いる場合に比べて、基板１１を曲げたときの応力に起因して、保護膜にクラックが生じやすい。このため、特に基板１１としてフレキシブル基板を用いる場合には、保護膜１６にクラックが生じにくいように、保護膜１６の厚さを薄くすることが重要である。
Compared to the organic insulating film, the inorganic insulating film is less likely to allow moisture to pass through, and is therefore suitable as a protective film for an organic EL element. Therefore, an inorganic insulating film is used for each of the insulating
このため、本実施の形態においても、保護膜１６の厚さを抑制することが望ましいが、保護膜１６の厚さを抑制しても、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を確保できるようにする必要がある。
Therefore, it is desirable to suppress the thickness of the
そこで、本実施の形態では、保護膜１６を、絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃの積層膜により形成するとともに、絶縁膜１６ａの厚さ（膜厚）Ｔ１を、絶縁膜１６ｂの厚さ（膜厚）Ｔ２および絶縁膜１６ｃの厚さ（膜厚）Ｔ３のそれぞれよりも厚くしている（すなわちＴ１＞Ｔ２かつＴ１＞Ｔ３）。これにより、保護膜１６の厚さを抑制しても、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を効率的に確保することができる。その理由について、以下に説明する。
Therefore, in the present embodiment, the
すなわち、Ａｌ含有絶縁膜よりもＳｉ含有無機絶縁膜の方が、水分に対するバリア性が高く、単位厚さ当たりの水分の透過率は低い。このため、絶縁膜１６ｂよりも絶縁膜１６ａ，１６ｃの方が、単位厚さ当たりの水分の透過率は低くなる。また、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｃとを比べると、絶縁膜１６ａのピンホールは絶縁膜１６ｂによって埋め込まれているのに対して、絶縁膜１６ｃのピンホールは絶縁膜１６ｂでは埋め込まれていないことから、ピンホールが絶縁膜１６ｂで埋め込まれた絶縁膜１６ａの方が、ピンホールが埋め込まれていない絶縁膜１６ｃよりも、単位厚さ当たりの水分の透過率は低くなる。すなわち、絶縁膜１６ａのピンホールは、絶縁膜１６ｂで埋め込まれているため、水分の伝達経路として機能せず、一方、絶縁膜１６ｃのピンホールは、絶縁膜１６ｂで埋め込まれていないため、水分の伝達経路として機能する可能性があり、それゆえ、絶縁膜１６ｃよりも、絶縁膜１６ａの方が、単位厚さ当たりの水分の透過率は低くなる。このため、絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃのうち、単位厚さ当たりの水分の透過率が最も低いのは、絶縁膜１６ａである。
That is, the Si-containing inorganic insulating film has a higher barrier property to moisture than the Al-containing insulating film, and the transmittance of moisture per unit thickness is lower. Therefore, the insulating
そこで、本実施の形態では、保護膜１６の厚さのうち、絶縁膜１６ｂおよび絶縁膜１６ｃにそれぞれ配分する厚さよりも、絶縁膜１６ａに配分する厚さを大きくする。つまり、絶縁膜１６ａの厚さＴ１を、絶縁膜１６ｂの厚さＴ２よりも厚くし、かつ、絶縁膜１６ｃの厚さＴ３よりも厚くする（すなわちＴ１＞Ｔ２かつＴ１＞Ｔ３）。絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃのうち、単位厚さ当たりの水分の透過率が最も低い絶縁膜１６ａを最も厚くしたことにより、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を高めることができ、絶縁膜１６ａよりも、単位厚さ当たりの水分の透過率が高い絶縁膜１６ｂ，１６ｃについては、厚さを薄くしたことにより、保護膜１６全体の厚さを抑制することができる。これにより、保護膜１６の厚さを抑制しながら、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を効率的に得ることができる。
Therefore, in the present embodiment, of the thickness of the
つまり、保護膜１６の厚さを一定にした場合を仮定する。この場合、絶縁膜１６ｂ，１６ｃを厚くして、その分だけ絶縁膜１６ａを薄くすると、単位厚さ当たりの水分の透過率が最も低い絶縁膜１６ａの厚さが薄くなることを反映して、保護膜１６全体の水分の透過率が高くなってしまう。一方、絶縁膜１６ｂ，１６ｃを薄くして、その分だけ絶縁膜１６ａを厚くすると、単位厚さ当たりの水分の透過率が最も低い絶縁膜１６ａの厚さが厚くなることを反映して、保護膜１６全体の水分の透過率を低下させることができる。このため、保護膜１６全体の厚さを増加させずに、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を効率的に高めるためには、絶縁膜１６ｂ，１６ｃを薄くして、その分だけ絶縁膜１６ａを厚くすることが有効である。それゆえ、保護膜１６の厚さのうち、絶縁膜１６ｂおよび絶縁膜１６ｃにそれぞれ配分する厚さよりも、絶縁膜１６ａに配分する厚さを大きくし、絶縁膜１６ａ，１６ｂ，１６ｃの各厚さＴ１，Ｔ２，Ｔ３が、Ｔ１＞Ｔ２かつＴ１＞Ｔ３の関係を満たすようにする。Ｔ１＞Ｔ２＋Ｔ３の関係（絶縁膜１６ｂ，１６ｃの厚さＴ２，Ｔ３の合計よりも絶縁膜１６ａの厚さＴ１が大きいという関係）を満たせば、更に好ましい。
That is, it is assumed that the thickness of the
また、保護膜１６の厚さのうち絶縁膜１６ｂに配分する厚さを、絶縁膜１６ａに配分する厚さよりも小さくする（すなわち絶縁膜１６ｂの厚さＴ２を絶縁膜１６ａの厚さＴ１よりも薄くする）が、絶縁膜１６ｂの厚さＴ２が薄すぎると、絶縁膜１６ａに形成されたピンホールを絶縁膜１６ｂで十分に埋められなくなる虞がある。このため、ステップＳ６ｂで形成する絶縁膜１６ｂの厚さＴ２は、１０ｎｍ以上（Ｔ２≧１０ｎｍ）が好ましく、１５ｎｍ以上（Ｔ２≧１５ｎｍ）であればより好ましい。そうすることにより、ステップＳ６ａで絶縁膜１６ａをプラズマＣＶＤ法で形成した際に絶縁膜１６ａにピンホールが発生しても、ステップＳ６ｂで絶縁膜１６ｂをＡＬＤ法で形成した際に、絶縁膜１６ａのピンホールを絶縁膜１６ｂで的確に埋め込むことができるようになる。これにより、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を、より的確に得ることができる。
Further, of the thickness of the
また、絶縁膜１６ｂは絶縁膜１６ａ，１６ｃに比べて単位厚さ当たりの水分の透過率が高いことから、絶縁膜１６ｂの厚さＴ２は、絶縁膜１６ａのピンホールを十分に埋め込むことができる厚さを確保すれば、あまり厚くさせ過ぎない方が、保護膜１６全体の厚さを抑制する観点で、有利である。また、ＡＬＤ法は成膜速度が遅いため、絶縁膜１６ｂの厚さＴ２は、絶縁膜１６ａのピンホールを十分に埋め込むことができる厚さを確保すれば、あまり厚くさせ過ぎない方が、製造時間を短縮してスループットを向上させる観点で、有利である。これらの観点で、ステップＳ６ｂで形成する絶縁膜１６ｂの厚さＴ２は、５０ｎｍ以下（Ｔ２≦５０ｎｍ）であることが好ましい。このため、絶縁膜１６ｂの厚さＴ２は、１０〜５０ｎｍがより好ましく、１５〜５０ｎｍであれば更に好ましい。
Further, since the insulating
また、絶縁膜１６ｃよりも絶縁膜１６ａの方が単位厚さ当たりの水分の透過率が低いため、絶縁膜１６ｃよりも絶縁膜１６ａを厚くした方が、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を高めることができるが、絶縁膜１６ｃの厚さＴ３を薄くし過ぎると、絶縁膜１６ｂが水分と反応するのを絶縁膜１６ｃにより防止する効果が、低下する虞がある。このため、ステップＳ６ｃで形成する絶縁膜１６ｃの厚さＴ３は、１０ｎｍ以上（Ｔ３≧１０ｎｍ）が好ましく、１５ｎｍ以上（Ｔ３≧１５ｎｍ）であればより好ましい。そうすることにより、絶縁膜１６ｂが水分と反応してしまうのを、絶縁膜１６ｃにより的確に防止することができる。
Further, since the insulating
図２１は、表示装置１の基板１１としてフレキシブル基板を用い、そのフレキシブル基板（表示装置１）を折り曲げた場合を模式的に示す断面図である。図２１は、断面図であるが、図面を見やすくするために、ハッチングは省略してある。表示装置１の基板１１としてフレキシブル基板を用いれば、表示装置１の折り曲げが可能になる。
FIG. 21 is a cross-sectional view schematically showing a case where a flexible substrate is used as the
基板１１としてフレキシブル基板を用いる場合には、曲げに伴って無機絶縁膜からなる保護膜にクラックが生じるリスクがあるため、無機絶縁膜からなる保護膜は、できるだけ薄くすることが望ましい。このため、基板１１としてフレキシブル基板を用いる場合には、保護膜１６の厚さを抑制しながら、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を効率的に得ることができる本実施の形態を適用する効果は、極めて大きい。
When a flexible substrate is used as the
また、基板１１としてフレキシブル基板を用いた場合、フレキシブル基板（表示装置）を小さな折り曲げ半径で折り曲げたときでも、保護膜１６にクラックが発生しないようにするためには、保護膜１６の厚さを薄くすることが有効であり、保護膜１６の厚さを２００ｎｍ以下にすれば、特に好適である。しかしながら、保護膜の厚さを薄くすることは、水分の侵入のリスクを増加させるように作用することが懸念される。それに対して、本実施の形態では、上述の工夫を行うことにより、保護膜１６の厚さを抑制しながら、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を効率的に得ることができるため、保護膜１６の厚さが２００ｎｍ以下の場合であっても、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を的確に得ることができる。このため、本実施の形態を適用すれば、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を的確に得ながら、保護膜１６の厚さを薄くすることができ、例えば２００ｎｍ以下にすることもできるため、フレキシブル基板（表示装置）を小さな折り曲げ半径で折り曲げたときでも、保護膜１６にクラックが発生するのを防止することができる。なお、保護膜１６の厚さが２００ｎｍ以下であることは、絶縁膜１６ａの厚さＴ１と絶縁膜１６ｂの厚さＴ２と絶縁膜１６ｃの厚さＴ３の合計が２００ｎｍ以下（すなわちＴ１＋Ｔ２＋Ｔ３≦２００ｎｍ）であることに対応している。
Further, when a flexible substrate is used as the
また、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を高めるためには、絶縁膜１６ａ，１６ｃ（特に絶縁膜１６ａ）の密度を高くすることが有効である。絶縁膜１６ａ，１６ｃの密度を高くすれば、ピンホール以外での絶縁膜１６ａ，１６ｃの水分に対するバリア性を高めることができる。このため、ステップＳ６ａでプラズマＣＶＤ法を用いて絶縁膜１６ａを形成する際には、ＩＣＰ−ＣＶＤ法を用いれば、より好ましい。また、ステップＳ６ｃでプラズマＣＶＤ法を用いて絶縁膜１６ｃを形成する際には、ＩＣＰ−ＣＶＤ法を用いれば、より好ましい。ＩＣＰ−ＣＶＤ法は、ＣＣＰ（Conductively Coupled Plasma）−ＣＶＤ法（容量結合型プラズマＣＶＤ法）などに比べて、プラズマ密度（プラズマ電子密度）を高くしやすく、成膜温度を抑えながら形成する膜の密度を高めやすい。絶縁膜１６ａ，１６ｃの形成工程にＩＣＰ−ＣＶＤ法を用いることにより、成膜温度を抑えながら、絶縁膜１６ａ，１６ｃの密度を高めることができ、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を更に高めることができる。従って、保護膜１６の厚さを抑制しながら、保護膜１６による水分の侵入を防止する効果を更に高めることができる。
Further, in order to enhance the effect of preventing the invasion of moisture by the
また、無機絶縁膜は、水分を通しにくい膜であるが、硬い膜でもある。このため、保護膜１６上に、すなわち絶縁膜１６ｃ上に、樹脂膜１７を形成することもできる。また、この樹脂膜１７を、表示装置１の最上層の膜として用いることもできる。樹脂膜（１７）は、無機絶縁膜（１６）に比べて、水分を通しやすいため、水分の侵入を防止する膜としての機能は小さい。しかしながら、樹脂膜（１７）は、無機絶縁膜（１６）に比べて、柔らかい。このため、保護膜１６上に柔らかい樹脂膜１７を形成することで、表示装置１を取り扱いやすくなる。また、樹脂膜１７は、物理的な衝撃からの保護膜（機械的保護膜）として機能することができる。また、基板１１としてフレキシブル基板を用いる場合には、保護膜１６上に樹脂膜１７を形成することで、曲げに伴う保護膜１６の割れを、より的確に防ぐことができる。
The inorganic insulating film is a film that does not easily allow moisture to pass through, but is also a hard film. Therefore, the
また、保護膜１６上に樹脂膜１７を形成した場合、保護膜１６と樹脂膜１７とを合わせたものを、保護膜とみなすこともできる。すなわち、樹脂膜１７を形成した場合は、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｂと絶縁膜１６ｃと樹脂膜１７との積層膜を、保護膜とみなすこともできる。但し、樹脂膜１７を形成した場合、水分の侵入を防止する膜（水分防止膜）として機能するのは、絶縁膜１６ａと絶縁膜１６ｂと絶縁膜１６ｃと積層体（積層膜）であり、樹脂膜１７は、主として、機械的な保護膜として機能する。水分保護膜（ここでは保護膜１６）は、無機絶縁物からなり、機械的保護膜（ここでは樹脂膜１７）は、樹脂材料（有機絶縁物）からなる。
Further, when the
また、本実施の形態とは異なり、絶縁膜１６ｃを形成することなく、絶縁膜１６ｂ上に直接的に樹脂膜１７を形成した場合を仮定する。この場合、樹脂膜は水分を通しやすいため、絶縁膜１６ｂ上に樹脂膜１７を形成しても、樹脂膜１７を通過した水分が絶縁膜１６ｂに到達してしまい、その水分がＡｌ含有絶縁膜からなる絶縁膜１６ｂと反応し、絶縁膜１６ｂの劣化を招いてしまう。
Further, unlike the present embodiment, it is assumed that the
それに対して、本実施の形態では、絶縁膜１６ｂ上に形成されて絶縁膜１６ｂに接する膜としては、樹脂膜ではなく、Ｓｉ含有無機絶縁膜からなる絶縁膜１６ｃを用いている。この絶縁膜１６ｃは、樹脂膜よりも水分を通しにくいため、絶縁膜１６ｂ上に直接的に絶縁膜１６ｃを形成することで、Ａｌ含有絶縁膜からなる絶縁膜１６ｂが水分と反応してしまうのを的確に防止することができる。
On the other hand, in the present embodiment, as the film formed on the insulating
図２２は、保護膜の水分透過率について実験した結果を示すグラフである。図２２には、試料Ａ、試料Ｂおよび試料Ｃについて、ＷＶＴＲ（Water Vapor Transmission Rate）をＣａ法（カルシウム法）で測定した結果が示されている。 FIG. 22 is a graph showing the results of experiments on the water permeability of the protective film. FIG. 22 shows the results of measuring the WVTR (Water Vapor Transmission Rate) of Sample A, Sample B, and Sample C by the Ca method (calcium method).
試料Ａは、プラズマＣＶＤ法で形成した窒化シリコン膜の単層により保護膜を形成した場合に対応している。試料Ｂは、プラズマＣＶＤ法で形成した窒化シリコン膜と、その上にＡＬＤ法で形成した酸化アルミニウム膜との２層により保護膜を形成した場合に対応している。試料Ｃは、プラズマＣＶＤ法で形成した窒化シリコン膜と、その上にＡＬＤ法で形成した酸化アルミニウム膜と、その上にプラズマＣＶＤ法で形成した窒化シリコン膜との３層により保護膜を形成した場合に対応している。試料Ａと試料Ｂと試料Ｃでは、それぞれ、基板上に保護膜を形成してあり、その保護膜のＷＶＴＲをＣａ法で測定している。また、試料Ａと試料Ｂと試料Ｃとで、保護膜の厚さは同じにしてある。なお、試料Ａと試料Ｂは、上記「検討の経緯」の欄で述べた保護膜に相当し、試料Ｃが、本実施の形態の保護膜１６に相当している。
Sample A corresponds to the case where the protective film is formed by a single layer of the silicon nitride film formed by the plasma CVD method. Sample B corresponds to the case where a protective film is formed by two layers of a silicon nitride film formed by the plasma CVD method and an aluminum oxide film formed by the ALD method on the silicon nitride film. In sample C, a protective film was formed by three layers of a silicon nitride film formed by the plasma CVD method, an aluminum oxide film formed by the ALD method on the silicon nitride film, and a silicon nitride film formed by the plasma CVD method on the aluminum oxide film. It corresponds to the case. In Sample A, Sample B, and Sample C, a protective film is formed on the substrate, respectively, and the WVTR of the protective film is measured by the Ca method. Further, the thickness of the protective film is the same for sample A, sample B, and sample C. In addition, sample A and sample B correspond to the protective film described in the above-mentioned "History of examination" column, and sample C corresponds to the
図２２のグラフに示されるように、ＷＶＴＲ（単位：ｇ・ｍ−２・day−１）は、試料Ａが１．７×１０−３で、試料Ｂが３×１０−４であるのに対して、試料Ｃは、検出限界以下であり、１×１０−６以下であった。この結果から、試料Ａおよび試料Ｂに比べて試料Ｃは、保護膜の水分透過率が非常に小さくなっていることが分かる。これは、本実施の形態の保護膜１６に相当する試料Ｃの保護膜が、試料Ａや試料Ｂの保護膜に比べて、水分を通過させにくく、水分の侵入を防止する膜として非常に優れていることを示している。本実施の形態では、上述のように、絶縁膜１６ａとその上の絶縁膜１６ｂとその上の絶縁膜１６ｃとの積層膜を、水分防止膜として用いることで、有機ＥＬ素子に水分が伝達されるのを的確に防止することができる。
As shown in the graph of FIG. 22, in the WVTR (unit: g ・ m -2・ day -1 ), sample A is 1.7 × 10 -3 and sample B is 3 × 10 -4. On the other hand, sample C was below the detection limit and below 1 × 10-6 . From this result, it can be seen that the water permeability of the protective film of sample C is much smaller than that of sample A and sample B. This is because the protective film of sample C corresponding to the
以上、本発明者によってなされた発明をその実施の形態に基づき具体的に説明したが、本発明は前記実施の形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能であることは言うまでもない。 Although the invention made by the present inventor has been specifically described above based on the embodiment thereof, the present invention is not limited to the embodiment and can be variously modified without departing from the gist thereof. Needless to say.
１ 表示装置
２ 表示部
３ 回路部
９ ガラス基板
１０ 基板
１１ 基板
１２ パッシベーション膜
１３ 電極層
１４ 有機層
１５ 電極層
１６ 保護膜
１６ａ，１６ｂ，１６ｃ 絶縁膜
１７ 樹脂膜
２１ 成膜装置
２２ ロードロック室
２３ トランスファチャンバ
２４，２５，２６ チャンバ
２７ 処理対象物
３１ ステージ
３２ シャワーヘッド
３３ アンテナ
３４ 排気部
４１ ステージ
４２ 上部電極
４３ 排気部
４４ ガス導入部
４５ ガス排出部
ＰＨ ピンホール
1
Claims (18)
（ａ）フレキシブル基板上に形成された前記有機ＥＬ素子を覆うように第１の絶縁膜を、プラズマＣＶＤ法を用いて形成する工程；
（ｂ）前記第１の絶縁膜上に第２の絶縁膜を、ＡＬＤ法を用いて形成する工程；
（ｃ）前記第２の絶縁膜上に第３の絶縁膜を、プラズマＣＶＤ法を用いて形成する工程、
ここで、
前記第１の絶縁膜、前記第２の絶縁膜および前記第３の絶縁膜からなる積層膜により、前記有機ＥＬ素子用の無機絶縁材料からなる前記保護膜が形成され、
前記保護膜の最下層は、前記第１の絶縁膜により構成され、かつ、前記保護膜の最上層は、前記第３の絶縁膜により構成され、
前記第１の絶縁膜の厚さは、前記第２の絶縁膜の厚さと前記第３の絶縁膜の厚さの合計よりも厚い。 Method of forming a protective film for an organic EL device, including the following steps:
(A) A step of forming a first insulating film by using a plasma CVD method so as to cover the organic EL element formed on a flexible substrate;
(B) A step of forming a second insulating film on the first insulating film by using the ALD method;
(C) A step of forming a third insulating film on the second insulating film by using a plasma CVD method.
here,
The protective film made of an inorganic insulating material for the organic EL element is formed by the laminated film made of the first insulating film, the second insulating film and the third insulating film.
The lowermost layer of the protective film is composed of the first insulating film, and the uppermost layer of the protective film is composed of the third insulating film.
The thickness of the first insulating film is larger than the sum of the thickness of the second insulating film and the thickness of the third insulating film.
前記第１の絶縁膜は、窒化シリコン膜、酸化シリコン膜または酸窒化シリコン膜からなり、
前記第２の絶縁膜は、酸化アルミニウム膜、窒化アルミニウム膜または酸窒化アルミニウム膜からなり、
前記第３の絶縁膜は、窒化シリコン膜、酸化シリコン膜または酸窒化シリコン膜からなる、有機ＥＬ素子用の保護膜の形成方法。 In the method for forming a protective film for an organic EL device according to claim 1,
The first insulating film is made of a silicon nitride film, a silicon oxide film or a silicon oxynitride film.
The second insulating film is made of an aluminum oxide film, an aluminum nitride film or an aluminum nitride film.
The third insulating film is a method for forming a protective film for an organic EL device, which comprises a silicon nitride film, a silicon oxide film, or a silicon oxynitride film.
前記第１の絶縁膜は、窒化シリコン膜からなり、
前記第２の絶縁膜は、酸化アルミニウム膜または酸窒化アルミニウム膜からなり、
前記第３の絶縁膜は、窒化シリコン膜からなる、有機ＥＬ素子用の保護膜の形成方法。 In the method for forming a protective film for an organic EL device according to claim 1,
The first insulating film is made of a silicon nitride film.
The second insulating film is made of an aluminum oxide film or an aluminum nitride film.
The third insulating film is a method for forming a protective film for an organic EL device, which is made of a silicon nitride film.
前記第２の絶縁膜の厚さは、１０ｎｍ以上である、有機ＥＬ素子用の保護膜の形成方法。 In the method for forming a protective film for an organic EL device according to claim 1,
A method for forming a protective film for an organic EL device, wherein the thickness of the second insulating film is 10 nm or more.
前記第３の絶縁膜の厚さは、１０ｎｍ以上である、有機ＥＬ素子用の保護膜の形成方法。 In the method for forming a protective film for an organic EL device according to claim 4.
A method for forming a protective film for an organic EL device, wherein the thickness of the third insulating film is 10 nm or more.
前記（ａ）工程および前記（ｃ）工程では、プラズマＣＶＤ法として、ＩＣＰ−ＣＶＤ法が用いられる、有機ＥＬ素子用の保護膜の形成方法。 In the method for forming a protective film for an organic EL device according to claim 1,
A method for forming a protective film for an organic EL device, in which the ICP-CVD method is used as the plasma CVD method in the step (a) and the step (c).
前記第２の絶縁膜は、前記第１の絶縁膜に接し、
前記第３の絶縁膜は、前記第２の絶縁膜に接している、有機ＥＬ素子用の保護膜の形成方法。 In the method for forming a protective film for an organic EL device according to claim 1,
The second insulating film is in contact with the first insulating film, and is in contact with the first insulating film.
A method for forming a protective film for an organic EL element, wherein the third insulating film is in contact with the second insulating film.
（ｄ）前記（ｃ）工程後、前記第３の絶縁膜上に樹脂膜を形成する工程、
を更に有する、有機ＥＬ素子用の保護膜の形成方法。 In the method for forming a protective film for an organic EL device according to claim 1,
(D) A step of forming a resin film on the third insulating film after the step (c).
A method for forming a protective film for an organic EL device.
前記第１の絶縁膜の厚さと前記第２の絶縁膜の厚さと前記第３の絶縁膜の厚さの合計は、２００ｎｍ以下である、有機ＥＬ素子用の保護膜の形成方法。 In the method for forming a protective film for an organic EL device according to claim 1,
A method for forming a protective film for an organic EL device, wherein the total of the thickness of the first insulating film, the thickness of the second insulating film, and the thickness of the third insulating film is 200 nm or less.
（ａ）前記フレキシブル基板上に前記有機ＥＬ素子を形成する工程；
（ｂ）前記フレキシブル基板上に形成された前記有機ＥＬ素子を覆うように第１の絶縁膜を、プラズマＣＶＤ法を用いて形成する工程；
（ｃ）前記第１の絶縁膜上に第２の絶縁膜を、ＡＬＤ法を用いて形成する工程；
（ｄ）前記第２の絶縁膜上に第３の絶縁膜を、プラズマＣＶＤ法を用いて形成する工程、
ここで、
前記第１の絶縁膜、前記第２の絶縁膜および前記第３の絶縁膜からなる積層膜により、前記有機ＥＬ素子用の無機絶縁材料からなる保護膜が形成され、
前記保護膜の最下層は、前記第１の絶縁膜により構成され、かつ、前記保護膜の最上層は、前記第３の絶縁膜により構成され、
前記第１の絶縁膜の厚さは、前記第２の絶縁膜の厚さと前記第３の絶縁膜の厚さの合計よりも厚い。 A method for manufacturing a display device having an organic EL element formed on a flexible substrate, which comprises the following steps:
(A) A step of forming the organic EL element on the flexible substrate;
(B) A step of forming a first insulating film by using a plasma CVD method so as to cover the organic EL element formed on the flexible substrate;
(C) A step of forming a second insulating film on the first insulating film by using the ALD method;
(D) A step of forming a third insulating film on the second insulating film by using a plasma CVD method.
here,
A protective film made of an inorganic insulating material for the organic EL element is formed by the laminated film made of the first insulating film, the second insulating film and the third insulating film.
The lowermost layer of the protective film is composed of the first insulating film, and the uppermost layer of the protective film is composed of the third insulating film.
The thickness of the first insulating film is larger than the sum of the thickness of the second insulating film and the thickness of the third insulating film.
前記第１の絶縁膜は、窒化シリコン膜、酸化シリコン膜または酸窒化シリコン膜からなり、
前記第２の絶縁膜は、酸化アルミニウム膜、窒化アルミニウム膜または酸窒化アルミニウム膜からなり、
前記第３の絶縁膜は、窒化シリコン膜、酸化シリコン膜または酸窒化シリコン膜からなる、表示装置の製造方法。 In the method for manufacturing a display device according to claim 10,
The first insulating film is made of a silicon nitride film, a silicon oxide film or a silicon oxynitride film.
The second insulating film is made of an aluminum oxide film, an aluminum nitride film or an aluminum nitride film.
A method for manufacturing a display device, wherein the third insulating film is made of a silicon nitride film, a silicon oxide film, or a silicon oxynitride film.
前記第１の絶縁膜は、窒化シリコン膜からなり、
前記第２の絶縁膜は、酸化アルミニウム膜または酸窒化アルミニウム膜からなり、
前記第３の絶縁膜は、窒化シリコン膜からなる、表示装置の製造方法。 In the method for manufacturing a display device according to claim 10,
The first insulating film is made of a silicon nitride film.
The second insulating film is made of an aluminum oxide film or an aluminum nitride film.
A method for manufacturing a display device, wherein the third insulating film is made of a silicon nitride film.
（ｅ）前記（ｄ）工程後、前記第３の絶縁膜上に樹脂膜を形成する工程、
を更に有する、表示装置の製造方法。 In the method for manufacturing a display device according to claim 10,
(E) A step of forming a resin film on the third insulating film after the step (d).
A method of manufacturing a display device, further comprising.
前記第２の絶縁膜の厚さは、１０ｎｍ以上である、表示装置の製造方法。 In the method for manufacturing a display device according to claim 10,
A method for manufacturing a display device, wherein the thickness of the second insulating film is 10 nm or more.
前記第３の絶縁膜の厚さは、１０ｎｍ以上である、表示装置の製造方法。 In the method for manufacturing a display device according to claim 14,
A method for manufacturing a display device, wherein the thickness of the third insulating film is 10 nm or more.
前記第１の絶縁膜の厚さと前記第２の絶縁膜の厚さと前記第３の絶縁膜の厚さの合計は、２００ｎｍ以下である、表示装置の製造方法。 In the method for manufacturing a display device according to claim 10,
A method for manufacturing a display device, wherein the total of the thickness of the first insulating film, the thickness of the second insulating film, and the thickness of the third insulating film is 200 nm or less.
前記（ｂ）工程および前記（ｄ）工程では、プラズマＣＶＤ法として、ＩＣＰ−ＣＶＤ法が用いられる、表示装置の製造方法。 In the method for manufacturing a display device according to claim 10,
A method for manufacturing a display device, wherein the ICP-CVD method is used as the plasma CVD method in the step (b) and the step (d).
前記第２の絶縁膜は、前記第１の絶縁膜に接し、
前記第３の絶縁膜は、前記第２の絶縁膜に接している、表示装置の製造方法。 In the method for manufacturing a display device according to claim 10,
The second insulating film is in contact with the first insulating film, and is in contact with the first insulating film.
A method for manufacturing a display device, wherein the third insulating film is in contact with the second insulating film.
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