JP2020196194A - 積層フィルム - Google Patents

Abstract

【課題】縦型製袋充填機（ＶＦＦＳ）の如き高速シーリング・包装手段を用いた場合であってもシール部分の破袋を起こすことなく包装袋を製造可能な包装用の延伸積層フィルム、ならびに内容物が収納された包装袋を提供すること。【解決手段】本発明は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位を１０〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数３または炭素原子数５〜２０のα—オレフィンから導かれる構成単位を９０〜１０モル％の量で含有する（ただし、１−ブテンから導かれる単位とα—オレフィンから導かれる単位との合計は１００モル％である。）１−ブテン系共重合体（Ｂ）を４０〜１００質量部、および示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１５０℃以上１７０℃以下であるプロピレン系重合体（Ａ）を０〜６０質量部、および、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位を１０〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数３または炭素原子数５〜２０のα—オレフィンから導かれる構成単位を９０〜１０モル％の量で含有する（ただし、１−ブテンから導かれる単位とα—オレフィンから導かれる単位との合計は１００モル％である。）１−ブテン系重合体（Ｂ）を４０〜１００質量部〔但し（ＡＢ）＋（ＢＡ）＝１００質量部とする。〕を含む樹脂組成物を含むヒートシール層および基材層を含むことを特徴とする延伸積層フィルムに係る。【選択図】なし

Description

本発明は、ヒートシール性に優れた積層フィルムに関するものであり、より詳細にはヒートシール性、低温シール性及びホットタック性に優れたヒートシール層に基材層が積層された、特に高速包装に好適に用いられる積層フィルムに関する。

魚肉、ハム、ソーセージなどの食用加工品、チーズやバターなどの乳製品、あるいはインスタント食品等に使われる液体スープ等の被包装物を包装する作業においては、包装体の生産スピードを向上させるために、連続的に供給されるプラスチックフィルムで包装袋を高速形成しつつ、ほぼ同時に形成された該包装袋中に、例えば縦型製袋充填機（ＶＦＦＳ）を用いて被包装物を高速充填・シーリングする包装手段が産業界に徐々に浸透しつつある（例えば、特許文献１、２）。

従来から直鎖状低密度ポリエチレン（Ｌ−ＬＤＰＥ）をベースとした樹脂フィルムが広く使われてきたが、ますます高速化される充填・シーリングスピードに対応して、より高度のヒートシール性と低温シール性及びホットタック性が付与された高速包装用の積層フィルムの要求が強まっている。

例えば、縦型製袋充填機（ＶＦＦＳ）の如き高速シーリング・包装手段を用いた場合であってもシール部分の破袋を起こすことなく包装体を製造可能な包装用積層フィルム、ならびに内容物が収納された包装体を提供しようとするものである。このような縦型製袋充填機（ＶＦＦＳ）を用いて高速包装する際には、被包装物が鉛直方向にヒートシール直後の十分冷えきっていない下部シール部分に落下するため、被包装物重量が重い場合や、あるいは被包装物形状に突起部分がある場合などでは下部シール面が裂けてしまい破袋する可能性があった。

このような不具合を防止するためヒートシール層に要求される主なる性能は高度なヒートシール性能と低温シール性（すなわち、現行より低いシール温度で高いヒートシール強度を発現、あるいは現行温度であっても、より短いシール時間で高いヒートシール強度を発現する性能）と、高度なホットタック性能（すなわち、シール部の温度が十分に冷えきっていない高温状態にあったとしてもシール部分が強い接着力を示す性能）の三点であり、本出願人は、低温ヒートシール性およびホットタック性を改良する方法として、ヒートシール層として融点が１２０〜１７０℃の範囲にあるプロピレン系重合体を主成分（５０〜９７重量部）に１−ブテン系重合体を３〜５０重量部加えた樹脂組成物を用いることを提案（特許文献３）した。当該特許文献３の実施例には、プロピレン系重合体として、融点が１３８℃のプロピレンランダム共重合体：８５重量部に、融点が７５．３℃のプロピレン・１−ブテン共重合体を１５重量部加えた組成物を用いたことが記載されている。

一方、近年では、更に製袋機を高速化することがはかられており、より低温ヒートシール性、ヒートシール性およびホットタック性に優れるフィルムへの要望が高まっている。

特開２００９−０５１２１２公報 特開２０１３−１８１６１号公報 国際公開ＷＯ２０１６／０５２３２６号パンフレット

本発明は、より低温ヒートシール性、ヒートシール強度およびホットタック性能に優れる積層フィルムを開発することにある。

すなわち、本発明は、［１］〜［１０］に係る。
［１］示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位を１０〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数３または炭素原子数５〜２０のα―オレフィンから導かれる構成単位を９０〜１０モル％の量で含有する（ただし、１−ブテンから導かれる単位とα―オレフィンから導かれる単位との合計は１００モル％である。）１−ブテン系共重合体（Ｂ）を４０〜１００質量部、および示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１５０℃以上１７０℃以下であるプロピレン系重合体（Ａ）を０〜６０質量部〔但し（Ｂ）＋（Ａ）＝１００質量部とする。〕を含む樹脂組成物を含むヒートシール層および基材層を含むことを特徴とする積層フィルム。
［２］上記樹脂組成物が、１−ブテン系共重合体（Ｂ）を５０〜９５質量部、およびプロピレン系重合体（Ａ）を５〜５０質量部〔但し（Ｂ）＋（Ａ）＝１００質量部とする。〕含むことを特徴とする項［１］に記載の積層フィルム。
［３］上記樹脂組成物が、さらに示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１５０℃未満であるプロピレン系共重合体（Ｃ）を０〜１００質量部〔但し（Ｂ）＋（Ａ）＝１００質量部に対し。〕含むことを特徴とする請求項１または２に記載の積層フィルム。項［１］または［２］に記載の積層フィルム。
［４］上記1−ブテン系共重合体（Ｂ）が、１−ブテンから導かれる構成単位を１０〜９０モル％の量で含有し、プロピレンから導かれる構成単位を９０〜１０モル％の量で含有する（ただし、1−ブテンから導かれる単位とプロピレンから導かれる単位との合計は１００モル％である。）1−ブテン系共重合体（Ｂ’）であることを特徴とする項［１］〜［３］の何れかの項に記載の積層フィルム。
［５］上記１−ブテン系共重合体（Ｂ’）が、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が９０℃以上１１０℃以下である１−ブテン系共重合体（ｂ１）、同方法により測定した融点が６５℃以上９０℃未満である１−ブテン系共重合体（ｂ２）および同方法により測定した融点が６５℃未満である１−ブテン系共重合体（ｂ３）から選ばれる一種以上を含むことを特徴とする項［４］に記載の積層フィルム。
［６］上記１−ブテン系共重合体（ｂ１）および（ｂ２）がメタロセン触媒によって製造された重合体であることを特徴とする項［５］に記載の積層フィルム。
［７］上記樹脂組成物を含むヒートシール層が延伸されてなる項［１］〜［６］の何れかの項に記載の積層フィルム。
［８］上記基材層が延伸されてなる項［１］〜［７］の何れかの項に記載の積層フィルム。
［９］項［１］〜［８］の何れかの項に記載の積層フィルムのヒートシール層を内側にしてシールされた包装袋。
［１０］項［９］に記載の包装袋に被包装物が収納されていることを特徴とする包装袋。

本発明の積層フィルムは、１１０℃以上はもちろん、7０〜１００℃の温度範囲でヒートシールした場合でも十分なヒートシール強度を示すと同時に、このような低温ヒートシール性を有するフィルムで懸念となる１１０℃以上におけるホットタック強度の低下が軽減され、高温で十分なホットタック強度を示す。そのため、縦型製袋充填機（ＶＦＦＳ）を用いて被包装物を高速充填・シーリングする際の包装フィルムとして好適に利用される。

実施例の積層フィルムを示す模式断面図である。

以下、本発明の実施の形態について詳説する。
〔１−ブテン系共重合体（Ｂ）〕
本発明の積層フィルムのヒートシール層を形成する樹脂組成物の主成分である１−ブテン系共重合体（Ｂ）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位を１０〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数３または炭素数５〜２０のα−オレフィンから導かれる構成単位を９０〜１０モル％の量で含有する、１−ブテン系共重合体（ただし、１−ブテンから導かれる単位とα−オレフィンから導かれる単位との合計は１００モル％である。）である。〔以下、「成分（Ｂ）」と呼称する場合がある。〕

炭素原子数３または炭素数５〜２０のα−オレフィンとしては、汎用性と入手容易性の視点から炭素原子数３のα−オレフィン、すなわちプロピレンが好適に用いられる（以下の説明では、α−オレフィンとしてプロピレンを用いた場合の１−ブテン系共重合体を成分（Ｂ’）と呼ぶ場合がある）。α−オレフィンとしてプロピレンを用いた場合の成分（Ｂ’）の融点（Ｔｍ）は、好ましくは４０℃〜１１５℃、より好ましくは４５〜１１０℃の範囲にある。

本発明に係わる成分（Ｂ）は、１−ブテンから導かれる構成単位を１０〜８０モル％の量で含有し、炭素原子数３または炭素数５〜２０のα−オレフィン、好ましくはプロピレンから導かれる構成単位を９０〜２０モル％の量で含有することが特に好ましい態様である。このような好ましい態様にすることによって、本発明の効果である優れたヒートシール性能とホットタック性を発現し易く、またハンドリング性にも優れる。

本実施形態においては、前記の成分（Ｂ’）が、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が９０℃以上１１０℃以下である１−ブテン系共重合体（ｂ１）、同方法により測定した融点（Ｔｍ）が６５℃以上９０℃未満である１−ブテン系共重合体（ｂ２）および同方法により測定した融点（Ｔｍ）が６５℃未満である１−ブテン系共重合体（ｂ３）から選ばれる一種以上から構成されていることが好ましい態様として挙げられる。

なお、本発明に係わる成分（Ｂ）の融点（Ｔｍ）は以下の方法にて測定することができる。すなわち、セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣを用い、測定用アルミパンに約５ｍｇの試料をつめて、１００℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持した後、１０℃／ｍｉｎで−１５０℃まで降温し、ついで１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温した吸熱曲線より求めることができる。

本発明に係わる成分（Ｂ）は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．０以下であること好ましく、より好ましくは２．０〜３．０であり、さらに好ましくは２．０〜２．５である。

Ｍｗ／Ｍｎを上記範囲に設定することで、成分（Ｂ）として低分子量の含有量を制御できるので、積層フィルムの表層からブリードが起こり辛くなり、積層フィルムの保管時における表層のべた付き、ブロッキングを抑制できる。Ｍｗ／Ｍｎの測定方法については、後述のプロピレン系重合体（Ａ）に対する測定方法と同様の方法を採用することができる。

本発明に係わる成分（Ｂ）は、示差走査型熱量計によって測定される融点（Ｔｍ）と、１−ブテン構成単位含量Ｍ（モル％）との関係が、
−３．２Ｍ＋１３０≦Ｔｍ≦−２．３Ｍ＋１５５
を満たすことが好ましい。このＴｍとＭが以上の関係を満たすことにより、低温ヒートシール性に優れ、ヒートシール強度が高く、延伸後のエージングによるシール強度の低下が少ない積層フィルムを得ることができる。

また、本実施形態に使用される成分（Ｂ）のメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）は、０．１〜３０ｇ／１０分とすることが好ましく、より好ましくは０．５〜２０ｇ／１０分、特に好ましくは１．０〜１０ｇ／１０分である。

本発明に係わる１−ブテン系共重合体（Ｂ）の好ましい態様である１−ブテン・プロピレン共重合体（Ｂ’）は、１−ブテンとプロピレンを、メタロセン化合物を含む触媒の存在下に共重合することにより好適に得ることができる。本発明においては１−ブテン・プロピレン共重合体（Ｂ’）の内で、融点（Ｔｍ）が９０℃以上１１０℃以下である１−ブテン系共重合体（ｂ１）と融点（Ｔｍ）が６５℃以上９０℃未満である１−ブテン系共重合体（ｂ２）は、メタロセン触媒、好ましくは、ＷＯ２００４／０８７７７５号パンフレットまたはＷＯ０１／２７１２４号パンフレットに記載の方法で製造することができる。

より好ましくは、成分（Ｂ）は、下記一般式（１ａ）で表される遷移金属化合物を含む触媒の存在下に、１−ブテンと炭素原子数３または炭素数５〜２０のα−オレフィン、好ましくはプロピレンとを共重合して得られたものであることが望ましい。遷移金属化合物（１ａ）は、置換シクロペンタジエニル環および置換フルオレニル環が炭素で架橋された配位子が、遷移金属原子に配位した化合物である。

ここで、遷移金属化合物（１ａ）を含む触媒は、（２ａ）有機金属化合物と、（２ｂ）有機アルミニウムオキシ化合物と、（２ｃ）遷移金属化合物（１ａ）と反応してイオン対を形成する化合物と、から選ばれる少なくとも１種の化合物を、遷移金属化合物（１ａ）とともに含む触媒であることが望ましい。

（式（１ａ）中、Ｒ¹、Ｒ³は水素であり、Ｒ²、Ｒ⁴は炭化水素基、ケイ素含有基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよい。Ｒ⁵、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ⁸、Ｒ⁹、Ｒ¹⁰、Ｒ¹¹、Ｒ¹²、Ｒ¹³およびＲ¹⁴は水素、炭化水素基、ケイ素含有基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよく、Ｒ⁵からＲ¹²までの、隣接した炭素に結合した置換基は互いに結合して環を形成してもよい。Ｒ¹³とＲ¹⁴はそれぞれ同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよい。Ｍは第４族遷移金属であり、Ｙは炭素原子であり、Ｑはハロゲン、炭化水素基、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれ、ｊは１〜４の整数である。）

上述の炭化水素基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、アリル基、ｎ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デカニル基などの直鎖状炭化水素基；イソプロピル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、アミル基、３−メチルペンチル基、１，１−ジエチルプロピル基、１，１−ジメチルブチル基、１−メチル−１−プロピルブチル基、１，１−プロピルブチル基、１，１−ジメチル−２−メチルプロピル基、１−メチル−１−イソプロピル−２−メチルプロピル基などの分岐状炭化水素基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基、シクロオクチル基、ノルボルニル基、アダマンチル基などの環状飽和炭化水素基；フェニル基、トリル基、ナフチル基、ビフェニル基、フェナントリル基、アントラセニル基などの環状不飽和炭化水素基；ベンジル基、クミル基、１，１−ジフェニルエチル基、トリフェニルメチル基などの環状不飽和炭化水素基の置換した飽和炭化水素基；メトキシ基、エトキシ基、フェノキシ基、フリル基、Ｎ−メチルアミノ基、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ基、Ｎ−フェニルアミノ基、ピリル基、チエニル基等のヘテロ原子含有炭化水素基などを挙げることができる。

上述のケイ素含有基としては、トリメチルシリル基、トリエチルシリル基、ジメチルフェニルシリル基、ジフェニルメチルシリル基、トリフェニルシリル基などを挙げることができる。

また、Ｒ⁵からＲ¹²までの、隣接した炭素に結合した置換基は互いに結合して環を形成してもよい。このような置換フルオレニル基としては、ベンゾフルオレニル基、ジベンゾフルオレニル基、オクタヒドロジベンゾフルオレニル基、オクタメチルオクタヒドロジベンゾフルオレニル基、オクタメチルテトラヒドロジシクロペンタフルオレニル基などを挙げることができる。

Ｒ¹³およびＲ¹⁴はアリール基であることが好ましい。アリール基としては、前述の環状不飽和炭化水素基、環状不飽和炭化水素基で置換された飽和炭化水素基、フリル基、ピリル基、チエニル基などのヘテロ原子含有環状不飽和炭化水素基等を挙げることができる。また、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴はそれぞれ同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよい。

一般式（１ａ）において、シクロペンタジエニル環に結合した置換基であるＲ²、Ｒ⁴は炭素数１〜２０の炭化水素基であることが好ましい。炭素数１〜２０の炭化水素基としては、前述の炭化水素基を例示することができる。中でも、Ｒ²はｔｅｒｔ−ブチル基、アダマンチル基、トリフェニルメチル基のような嵩高い置換基であることがより好ましく、Ｒ⁴はメチル基、エチル基、ｎ−プロピル基のようにＲ²より立体的に小さい置換基であることがより好ましい。ここでいう立体的に小さいとは、その置換基が占有する体積が小さいことを指す。

一般式（１ａ）において、フルオレニル環に結合した置換基であるＲ⁵からＲ¹²のうち、Ｒ⁶、Ｒ⁷、Ｒ¹⁰、Ｒ¹¹のうちの任意の二つ以上は炭素数１〜２０の炭化水素基であることが好ましい。炭素数１〜２０の炭化水素基としては、前述の炭化水素基を例示することができる。特に配位子の合成上の容易さから、左右対称、すなわちＲ⁶とＲ¹¹およびＲ⁷とＲ¹⁰が同一の基であることが好ましい。このような好ましい態様の中には、Ｒ⁶とＲ⁷が脂肪族環（ＡＲ−１）を形成し、かつ、Ｒ¹⁰とＲ¹¹が脂肪族環（ＡＲ−１）と同一な脂肪族環（ＡＲ−２）を形成している場合も含まれる。

一般式（１ａ）において、シクロペンタジエニル環とフルオレニル環を架橋するＹは炭素原子である。このＹに結合した置換基であるＲ¹³とＲ¹⁴は同時に炭素数６〜２０のアリール基であることが好ましい。炭素数６〜２０のアリール基としては、前述の環状不飽和炭化水素基、環状不飽和炭化水素基で置換された飽和炭化水素基、ヘテロ原子含有環状不飽和炭化水素基を挙げることができる。また、Ｒ¹³、Ｒ¹⁴はそれぞれ同一でも異なっていてもよく、互いに結合して環を形成してもよい。このような置換基としては、フルオレニリデン基、１０−ヒドロアントラセニリデン基、ジベンゾシクロヘプタジエニリデン基などが好ましい。

一般式（１ａ）において、Ｍは第４族遷移金属であり、具体的にはＴｉ、Ｚｒ、Ｈｆ等が挙げられる。
また、Ｑはハロゲン、炭化水素基、アニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選ばれる。ｊは１〜４の整数であり、ｊが２以上の時は、複数あるＱは互いに同一でも異なっていてもよい。

ハロゲンの具体例としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられ、炭化水素基の具体例としては前述と同様のものなどが挙げられる。アニオン配位子の具体例としては、メトキシ、ｔｅｒｔ−ブトキシ、フェノキシなどのアルコキシ基、アセテート、ベンゾエートなどのカルボキシレート基、メシレート、トシレートなどのスルホネート基等が挙げられる。孤立電子対で配位可能な中性配位子の具体例としては、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルメチルホスフィンなどの有機リン化合物、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジオキサン、１，２−ジメトキシエタンなどのエーテル類等が挙げられる。Ｑは少なくとも１つがハロゲンまたはアルキル基であることが好ましい。

このような遷移金属化合物（１ａ）としては、例えばジメチルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（２，７−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（３，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、イソプロピリデン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドリドジベンズフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、 ジフェニルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（２，７−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（３，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフルオレニル）ジルコニウムジクロリド、ジフェニルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）（オクタメチルオクタヒドリドジベンズフルオレニル）ジルコニウムジクロリドなどが挙げられるがこれらに限定されるものではない。

本発明に係わる成分（Ｂ）、好ましくは成分（ｂ１）および成分（ｂ２）、を製造する際に好適に用いられる触媒は、上述の遷移金属化合物（１ａ）とともに、（２ａ）有機金属化合物、（２ｂ）有機アルミニウムオキシ化合物、（２ｃ）遷移金属化合物（１ａ）と反応してイオン対を形成する化合物、から選ばれる少なくとも１種の化合物を含むことが好ましい。これらの（２ａ）、（２ｂ）、（２ｃ）の化合物には特に制限はないが、好ましくは、ＷＯ２００４／０８７７７５号パンフレットまたはＷＯ０１／２７１２４号パンフレットに記載の化合物が挙げられ、例えば以下のものが挙げられる。

（２ａ）有機金属化合物としては、下記のような第１、２族および第１２、１３族の有機金属化合物が用いられる。
（２ａ−１）一般式：Ｒ^a _mＡｌ（ＯＲ^b）_nＨ_pＸ_q
（式中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示し、Ｘはハロゲン原子を示し、ｍは０＜ｍ≦３、ｎは０≦ｎ＜３、ｐは０≦ｐ＜３、ｑは０≦ｑ＜３の数であり、かつｍ＋ｎ＋ｐ＋ｑ＝３である。）で表される有機アルミニウム化合物。

このような化合物の具体例として、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、ジイソブチルアルミニウムハイドライドなどを例示することができる。

（２ａ−２）一般式：Ｍ²ＡｌＲ^a ₄
（式中、Ｍ²はＬｉ、ＮａまたはＫを示し、Ｒ^aは炭素数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示す。）で表される第１族金属とアルミニウムとの錯アルキル化物。
このような化合物としては、ＬｉＡｌ（Ｃ₂Ｈ₅）₄、ＬｉＡｌ（Ｃ₇Ｈ₁₅）₄などを例示することができる。

（２ａ−３）一般式：Ｒ^aＲ^bＭ³
（式中、Ｒ^aおよびＲ^bは、互いに同一でも異なっていてもよく、炭素数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基を示し、Ｍ³はＭｇ、ＺｎまたはＣｄである）で表される第２族または第１２族金属のジアルキル化合物。

これらの有機金属化合物（２ａ）のなかでは、有機アルミニウム化合物が好ましい。また、このような有機金属化合物（２ａ）は、１種単独で用いてもよいし２種以上組み合わせて用いてもよい。

（２ｂ）有機アルミニウムオキシ化合物は、従来公知のアルミノキサンであってもよく、また特開平２−７８６８７号公報に例示されているようなベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。

従来公知のアルミノキサンは、たとえば下記のような方法によって製造することができ、通常、炭化水素溶媒の溶液として得られる。
１）吸着水を含有する化合物または結晶水を含有する塩類、たとえば塩化マグネシウム水和物、硫酸銅水和物、硫酸アルミニウム水和物、硫酸ニッケル水和物、塩化第１セリウム水和物などの炭化水素媒体懸濁液に、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物を添加して、吸着水または結晶水と有機アルミニウム化合物とを反応させる方法。
２）ベンゼン、トルエン、ジエチルエーテル、テトラヒドロフランなどの媒体中で、トリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に直接水、氷または水蒸気を作用させる方法。
３）デカン、ベンゼン、トルエンなどの媒体中でトリアルキルアルミニウムなどの有機アルミニウム化合物に、ジメチルスズオキシド、ジブチルスズオキシドなどの有機スズ酸化物を反応させる方法。

なお、アルミノキサンは、アルミノキサン以外の少量の有機金属成分を含有してもよい。また、回収された上記のアルミノキサンの溶液から溶媒または未反応有機アルミニウム化合物を蒸留して除去した後、溶媒に再溶解またはアルミノキサンの貧溶媒に懸濁させてもよい。アルミノキサンを調製する際に用いられる有機アルミニウム化合物として具体的には、前記（２ａ−１）に属する有機アルミニウム化合物として例示したものと同一の有機アルミニウム化合物を挙げることができる。これらのうち、トリアルキルアルミニウム、トリシクロアルキルアルミニウムが好ましく、トリメチルアルミニウムが特に好ましい。上記のような有機アルミニウム化合物は、１種単独でまたは２種以上組み合せて用いられる。

また、ベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物（２ｂ）としては、６０℃のベンゼンに対する溶解量（１００ミリグラム原子のアルミニウムに相当する有機アルミニウムオキシ化合物を１００ｍｌのベンゼンに懸濁させ、６０℃で撹拌しながら６時間混合した後、ジャケット付きＧ５ガラス製フィルターを用いて６０℃で熱時濾過を行い、フィルター上に分離した固体を６０℃のベンゼン５０ｍｌで４回洗浄して濾液を回収し、濾液中に存在するアルミニウム原子の存在量（ミリモル）を測定することによって求められる。）が、アルミニウム原子換算で通常１０ミリモル以下、好ましくは５ミリモル以下、特に好ましくは２ミリモル以下であるものが好ましく、すなわち、ベンゼンに対して不溶性または難溶性であるものが好ましい。これらの有機アルミニウムオキシ化合物（２ｂ）は、１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いられる。

（２ｃ）遷移金属化合物（１ａ）と反応してイオン対を形成する化合物としては、特公平１−５０１９５０号公報、特公平１−５０２０３６号公報、特開平３−１７９００５号公報、特開平３−１７９００６号公報、特開平３−２０７７０３号公報、特開平３−２０７７０４号公報、ＵＳＰ−５３２１１０６号明細書などに記載されたルイス酸、イオン性化合物、ボラン化合物およびカルボラン化合物などを挙げることができる。さらに、ヘテロポリ化合物およびイソポリ化合物も挙げることができる。このような（２ｃ）の化合物は、１種単独または２種以上組み合わせて用いられる。

本発明に係わる成分（Ｂ）の製造においては、遷移金属化合物（１ａ）とともに、メチルアルミノキサンなどの有機アルミニウムオキシ化合物（２ｂ）を併用した触媒を用いると、特に高い重合活性を達成できるため好ましい。

また、本発明に係わる成分（Ｂ）の製造に用いる重合用触媒は、必要に応じて担体を用いたものであってもよく、その他の助触媒成分を含むものであってもよい。
このような触媒は、あらかじめ各成分を混合するか、または担体に担持させて調製してもよく、重合系に各成分を同時にまたは逐次に添加して用いてもよい。

本発明に係わる成分（Ｂ）は、好適には、上述の触媒の存在下に、１−ブテンとプロピレンとを共重合して得られる。共重合に際し、各モノマーは、製造する成分（Ｂ）中の各構成単位量が所望の比率となる量で用いられればよく、具体的には、プロピレン／１−ブテンのモル比が５０／５０〜９５／５、好ましくは６０／４０〜９０／１０、より好ましくは７０／３０〜９０／１０となる割合で用いられる。

共重合条件は特に限定されるものではなく、たとえば、重合温度は通常−５０〜＋２００℃、好ましくは０〜１７０℃の範囲、重合圧力は、通常常圧〜１０ＭＰａゲージ圧、好ましくは常圧〜５ＭＰａゲージ圧の条件下で行うことができる。また、重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。さらに重合を反応条件の異なる二段以上に分けて行うことも可能である。

成分（Ｂ）の分子量は、重合系に水素を存在させるか、または重合温度を変化させることによっても調節することができ、触媒中の（２ａ）、（２ｂ）または（２ｃ）の量により調節することもできる。水素を添加する場合、その量はモノマー１ｋｇあたり０．００１〜１００ＮＬ程度が適当である。

〔プロピレン系重合体（Ａ）〕
本発明の積層フィルムのヒートシール層を形成する樹脂組成物の副成分であるプロピレン系重合体（Ａ）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１５０℃以上１７０℃以下であるプロピレン系重合体〔以下、「成分（Ａ）」と呼称する場合がある。〕であり、当該プロピレン系重合体はプロピレンの単独重合体（ホモＰＰ）であっても、プロピレンと炭素数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）とのランダム共重合体であっても、プロピレンブロック共重合体であってもよいが、好ましくはプロピレン単独重合体である。

本発明に係わる成分（Ａ）としては、積層フィルムのヒートシール層に耐熱性と剛性を付与する観点からは、融点（Ｔｍ）が高い、特にプロピレン単独重合体を用いることが好ましく、ヒートシール層に柔軟性と透明性を付与する観点からは、融点（Ｔｍ）が低いプロピレン・炭素数２〜２０のα−オレフィンランダム共重合体を用いることが好ましい。後述するように、プロピレン単独重合体とプロピレンランダム共重合体を併用する方法も本発明の好ましい仕様の一つである。

ここで、プロピレンと共重合させるα−オレフィンとしては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン等が挙げられる。本実施形態においては二種類以上のα−オレフィンを用いることも好ましい態様の一つである
また、本発明に係わる成分（Ａ）としては、アイソタクティックプロピレン系重合体が好ましく用いられる。

アイソタクティックプロピレン系重合体とは、ＮＭＲ法により測定したアイソタクティックペンタッド分率が０．９以上、好ましくは０．９５以上であるプロピレン系重合体である。このアイソタクティックプロピレン重合体のアイソタクティックペンタッド分率を百分率で表すと９０％以上、好ましくは９５％以上である。

アイソタクティックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）は、¹³Ｃ−ＮＭＲを使用して測定される分子鎖中のペンタッド分率単位でのアイソタクティック連鎖の存在割合を示しており、プロピレンモノマー単位が５個連続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である。具体的には¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルで観測されるメチル炭素領域の全吸収ピーク中に占めるｍｍｍｍピークの分率として算出される値である。なお、このアイソタクティックペンタッド分率（ｍｍｍｍ分率）は、以下のようにして測定される。

ｍｍｍｍ分率は、¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルにおけるＰ_mmmm（プロピレン単位が５単位連続してアイソタクティック結合した部位における第３番目のメチル基に由来する吸収強度）およびＰ_w（プロピレン単位の全メチル基に由来する吸収強度）の吸収強度から下記式により求められる。
ｍｍｍｍ分率＝Ｐ_mmmm／Ｐ_w

ＮＭＲ測定は、例えば次のようにして行われる。すなわち、試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍＬに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍＬを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入する。そして日本電子株式会社製ＪＮＭ ＧＸ−５００型ＮＭＲ測定装置を用い、１２０℃で¹³Ｃ−ＮＭＲ測定を行う。積算回数は１０，０００回以上とする。

また、本発明に係わる成分（Ａ）は、示差走査熱量測定（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｃａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ（ＤＳＣ））により得られる融点（Ｔｍ）は１５０℃以上１７０℃以下であり、好ましくは１５５℃以上１６８℃以下である。

融点（Ｔｍ）がこの範囲である成分（Ａ）を用いることで、ヒートシール層として優れたシール強度とホットタック性、成形性、耐熱性が付与される。
さらに、同時に得られる融解熱量（ΔＨ）は５０ｍＪ／ｍｇ以上であることが好ましい。

本発明に係わる成分（Ａ）の融点（Ｔｍ）ならびに融解熱量（ΔＨ）は例えば以下のようにして測定される。
すなわち、パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ１またはＤＳＣ７を用い、窒素雰囲気下（２０ｍｌ／ｍｉｎ）、約５ｍｇの試料を２００℃まで昇温・１０分間保持した後、１０℃／分で３０℃まで冷却する。３０℃で５分間保持した後、１０℃／分で２００℃まで昇温させた時の結晶溶融ピークのピーク頂点から融点を求めることができる。

本発明に係わる成分（Ａ）のメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）は、好ましくは０．０１〜４００ｇ／１０分、より好ましくは０．１〜１００ｇ／１０分である。このようなＭＦＲ値の成分（Ａ）を用いることにより、樹脂組成物としての流動性を向上させ、比較的大きめのシートであっても成形が容易となる。

また、本発明に係わる成分（Ａ）のゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により求められる分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．０以下であること好ましく、より好ましくは２．０〜３．０であり、さらに好ましくは２．０〜２．５である。

この分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、たとえばＷａｔｅｒｓ社製ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣ−２０００型を用い、以下のようにして測定することができる。分離カラムは、ＴＳＫｇｅｌ ＧＮＨ６−ＨＴを２本およびＴＳＫｇｅｌ ＧＮＨ６−ＨＴＬを２本であり、カラムサイズはいずれも直径７．５ｍｍ、長さ３００ｍｍであり、カラム温度は１４０℃とし、移動相にはｏ−ジクロロベンゼン（和光純薬工業社製）および酸化防止剤としてＢＨＴ（武田薬品社製）０．０２５質量部を用い、１．０ｍｌ／分で移動させ、試料濃度は１５ｍｇ/１０ｍＬとし、試料注入量は５００マイクロリットルとし、検出器として示差屈折計を用いる。標準ポリスチレンは、分子量Ｍｗ＜１０００およびＭｗ＞４×１０６については東ソー社製を用い、１０００≦Ｍｗ≦４×１０６についてはプレッシャーケミカル社製を用いる。

また、本発明に係わる成分（Ａ）としては、引張弾性率は５００ＭＰａ以上であるものを好ましく用いることができる。引張弾性率は、ＪＩＳ Ｋ６３０１に準拠して、ＪＩＳ ３号ダンベルを用いて、スパン間：３０ｍｍ、引張り速度：３０ｍｍ／ｍｉｎで２３℃にて測定した値である。

本発明に係わる成分（Ａ）は、種々の方法により製造することができるが、例えば立体規則性触媒を用いて製造することができる。具体的には、固体状チタン触媒成分と有機金属化合物触媒成分とさらに必要に応じて電子供与体とから形成される触媒を用いて製造することができる。固体状チタン触媒成分としては、具体的に、三塩化チタンまたは三塩化チタン組成物が、比表面積が１００ｍ²／ｇ以上である担体に担持された固体状チタン触媒成分、あるいはマグネシウム、ハロゲン、電子供与体（好ましくは芳香族カルボン酸エステルまたはアルキル基含有エーテル）およびチタンを必須成分とし、これらの必須成分を比表面積が１００ｍ²／ｇ以上である担体に担持した固体状チタン触媒成分が挙げられる。

また、メタロセン触媒を用いて製造することもできる。
また、有機金属化合物触媒成分としては、有機アルミニウム化合物が好ましく、有機アルミニウム化合物としては具体的に、トリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウムセスキハライド、アルキルアルミニウムジハライドなどが挙げられる。なお、有機アルミニウム化合物は、使用するチタン触媒成分の種類に合わせて適宜選択することができる。

電子供与体としては、窒素原子、リン原子、硫黄原子、ケイ素原子あるいはホウ素原子などを有する有機化合物を使用することができ、好ましくは上記のような原子を有するエステル化合物およびエーテル化合物等が挙げられる。
なお、このような触媒は、さらに共粉砕等の手法により活性化されていてもよく、また上記のようなα−オレフィンが前重合されていてもよい。

〔プロピレン系共重合体（Ｃ）〕
本発明の積層フィルムのヒートシール層を形成する樹脂組成物に含まれてもよい成分の一つであるプロピレン系共重合体（Ｃ）〔以下、「成分（Ｃ）」と呼称する場合がある。〕は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１５０℃未満であるプロピレン系共重合体であり、当該プロピレン系重合体はプロピレンと炭素数２〜２０のα−オレフィン（ただしプロピレンを除く）ランダム共重合体であっても、プロピレンブロック共重合体であってもよいが、好ましくはプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体である。

本発明に係わる成分（Ｃ）は、積層フィルムのヒートシール層に柔軟性と低温シール性を付与する観点から、プロピレン・炭素数２〜２０のα−オレフィンランダム共重合体を用いることが好ましい。

ここで、プロピレンと共重合させるα−オレフィンとしては、エチレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エイコセン等が挙げられる。本実施形態においてはエチレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンのα−オレフィンを用いることも好ましい態様の一つである。

また、本発明に係わる成分（Ｃ）は、アイソタクティックプロピレン系共重合体が好ましく用いられる。
アイソタクティックプロピレン系共重合体とは、ＮＭＲ法により測定したアイソタクティックペンタッド分率が０．９以上、好ましくは０．９５以上であるプロピレン系共重合体である。このアイソタクティックプロピレン系重合体のアイソタクティックペンタッド分率を百分率で表すと９０％以上、好ましくは９５％以上である。

本発明に係わる成分（Ｃ）は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１５０℃以下であるプロピレン系重合体（ａ１）０〜４５質量部、好ましくは０〜３０質量部、より好ましくは０〜２０質量部から構成されるプロピレン系重合体を用いる方法が好ましい態様である。成分（Ｃ）の好ましい融点（Ｔｍ）は１２０℃〜１５０℃、より好ましい融点（Ｔｍ）は１２０〜１４０℃である。

〔樹脂組成物〕
本発明の積層フィルムのヒートシール層を形成する樹脂組成物は、上記１−ブテン系共重合体（Ｂ）「成分（Ｂ）」を４０〜１００質量部、好ましくは５０〜１００質量部、さらに好ましくは７５〜９５質量部、および上記プロピレン系重合体（Ａ）「成分（Ａ）」を０〜６０質量部、好ましくは０〜５０質量部、さらに好ましくは５〜３０質量部〔但し、（Ｂ）＋（Ａ）＝１００質量部とする。〕の範囲で含む。

本発明に係わる樹脂組成物は、上記記載のように、上記成分（Ａ）が０、すなわち、上記成分（Ａ）を含まない態様を含むが、その場合も便宜上、樹脂組成物と呼称する。
本発明に係わる樹脂組成物は、上記成分（Ｂ）を主成分として含むので、当該樹脂組成物を含むヒートシール層は、低温ヒートシール性、ヒートシール強度、ホットタック性に優れる。

樹脂組成物に含まれる成分（Ａ）の量が６０質量部を超える樹脂組成物をヒートシール層に用いた場合は、低温ヒートシール性、ヒートシール強度、ホットタック性が改良されない。

本発明の積層フィルムを形成する樹脂組成物が、上記成分（Ｃ）を含む場合は、上記成分（Ｂ）と上記成分（Ａ）の合計量＝１００質量部〕に対して、上記プロピレン系共重合体（Ｃ）〔成分（Ｃ）〕を０〜１００質量部含む。
成分（Ｃ）の配合量の下限は、好ましくは、通常１重量部、好ましくは５質量部、より好ましくは１０質量部、さらに好ましく２０質量部である。

本発明に係る樹脂組成物、あるいは、本発明に係る成分（Ｂ）、成分（Ａ）および成分（Ｃ）には、必要に応じて、耐熱安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、スリップ剤、核剤、ブロッキング防止剤、帯電防止剤、防曇剤、顔料、染料等の通常ポリオレフィンに用いる各種添加剤を本発明の目的を損なわない範囲で添加しておいてもよい。

〔積層フィルム〕
本発明の積層フィルムは、上記樹脂組成物を含むヒートシール層と基材層を含む積層フィルムである。

〈ヒートシール層〉
本発明の積層フィルムを構成するヒートシール層は、上記樹脂組成物を含む層である。
本発明の積層フィルムを構成するヒートシール層の厚さは、用途に応じて、適宜決め得るが、通常、０．５〜２０μｍ、好ましくは１〜１５μｍ、さらに好ましくは１〜１０μｍの範囲にある。

〈基材層〉
本発明の積層フィルムを構成する基材層としては、用途に合わせて従来公知のものが適宜採用される。その具体例としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートに代表されるポリエステルからなるフィルム、ポリカーボネートフィルム、ナイロン６、ナイロン６６等からなるポリアミドフィルム、エチレン・ビニルアルコール共重合体フィルム、ポリビニルアルコールフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリ塩化ビニリデンフィルム、及びポリプロピレン、ポリエチレン、ポリ１−ブテン、ポリ４−メチルー１−ペンテン等のポリオレフィンからなるフィルム等の熱可塑性樹脂フィルム等が挙げられる。

また、基材層は目的に合わせて一層でも二層以上としてもよい。また、基材層としての熱可塑性樹脂フィルムは、アルミニウム、亜鉛、シリカ等の無機物あるいはその酸化物が蒸着された異種無機材料との積層フィルムの形態であってもよい。

本発明の積層フィルムを構成する基材層の厚さは、用途に応じて、適宜決め得るが、通常、５〜１００μｍ、好ましくは１０〜８０μｍ、さらに好ましくは１０〜５０μｍの範囲にある。

本発明の積層フィルムは、上記ヒートシール層および上記基材層に加えて、本発明の目的を損なわない範囲で、ポリオレフィンやポリ塩化ビニル等の他の樹脂からなる層、シリカ蒸着層等のガスバリア層などの中間層を介在させても良い。

本発明の積層フィルムは、通常、５〜２５０μｍ、好ましくは１０〜１２０μｍの範囲にある。
本発明の積層フィルムを構成するヒートシール層およびまたは基材層は、無延伸（未延伸）であっても、延伸されていてもよい。

〔積層フィルムの製造方法〕
本発明の積層フィルムは、公知の種々公知のフィルム成形方法を採用し得る。例えば、二層以上の構造の多層ダイを備えた少なくとも二台の押出機を用い、一台の押出機に予め用意したヒートシール層を形成する上記組成樹脂組成物、あるいは上記成分（Ｂ）、成分（Ａ）および成分（Ｃ）を所定量計量して投入し、他の押出機に基材層を形成する上記熱可塑性樹脂等を投入し、樹脂組成物と熱可塑性樹脂とを溶融して、共押出し成形して、ヒートシール層と基材層とが積層された積層フィルムとする方法、あるいは、それぞれ、別個のフィルム成形機で、樹脂組成物と熱可塑性樹脂とを溶融してフィルムを得た後、樹脂組成物からなるフィルム（ヒートシール層）と熱可塑性樹脂からなるフィルム（基材層）とを貼り合わせる（積層する）方法、あるいは、予め得た熱可塑性樹脂からなるフィルム（基材層）上に、上記樹脂組成物を押出しラミネートして、積層フィルムとする方法などが挙げられる。

延伸された積層フィルムを得るには、例えば、上記製造方法で得た積層フィルムを種々公知の方法で、一軸あるいは二軸延伸する方法、上記樹脂組成物あるいは熱可塑性樹脂からなるフィルムを各々個別に一軸、あるいは二軸延伸して得たフィルムを貼り合わせる（積層する方法）、予め一軸、あるいは二軸延伸して得た熱可塑性樹脂からなる基材層に上記樹脂組成物を押出しラミネートして、積層フィルムとする方法などが挙げられる。

〔積層フィルムの用途〕
本発明の積層フィルムは、当該積層フィルムのヒートシール層同士をヒートシールさせることにより、包装袋を作製することができる。そして包装袋の中に内容物（被包装物）を収納し、必要に応じて更なるヒートシール密封操作を行うことによって包装袋を得ることが可能となる。

本発明の積層フィルムは包装フィルムからの製袋業界で一般的に採用されているヒートシール温度でシールする場合であっても十分なヒートシール強度と現行の強度を凌駕するホットタック性能を発現し、また通常業界で採用されているヒートシール温度以下の温度であっても十分なヒートシール強度とホットタック性能を発現させる。

そのため、縦型製袋充填機（ＶＦＦＳ）の如き高速シーリング・包装手段を用いた場合であってもシール部分の破袋を起こすことのない丈夫な包装袋および包装袋を提供可能な包装用積層フィルムとして好適に用いられる。

次に、本発明の積層フィルムおよびそれから得られる包装袋について実施例を示してさらに詳細に説明するが、本発明はこれらによって限定されるものではない。
まず、成分（Ａ）および成分（Ｂ）の各物性値の測定方法を以下に示す。

［分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）］
分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、Ｗａｔｅｒｓ社製ゲル浸透クロマトグラフＡｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣ−２０００型を用い、以下のようにして測定した。分離カラムは、ＴＳＫｇｅｌ ＧＮＨ６−ＨＴが２本およびＴＳＫｇｅｌ ＧＮＨ６−ＨＴＬが２本であり、カラムサイズはいずれも直径７．５ｍｍ、長さ３００ｍｍであり、カラム温度は１４０℃とし、移動相にはｏ−ジクロロベンゼン（和光純薬工業社製）および酸化防止剤としてＢＨＴ（武田薬品社製）０．０２５質量部を用い、１．０ｍｌ／分で移動させ、試料濃度は１５ｍｇ／１０ｍＬとし、試料注入量は５００マイクロリットルとし、検出器として示差屈折計を用いた。標準ポリスチレンは、分子量Ｍｗ＜１０³およびＭｗ＞４×１０⁶については東ソー社製を用い、１０³≦Ｍｗ≦４×１０⁶についてはプレッシャーケミカル社製を用いた。

［重合体中のプロピレンおよびα−オレフィン含量］
プロピレンおよびα−オレフィン含量の定量は、日本電子（株）製ＪＮＭ ＧＸ−５００型ＮＭＲ測定装置を用いて、下記のように測定した。試料０．３５ｇをヘキサクロロブタジエン２．０ｍｌに加熱溶解させる。この溶液をグラスフィルター（Ｇ２）で濾過した後、重水素化ベンゼン０．５ｍｌを加え、内径１０ｍｍのＮＭＲチューブに装入して、１２０℃で¹³Ｃ−ＮＭＲ測定を行う。積算回数は、１０,０００回以上とする。得られた¹³Ｃ−ＮＭＲスペクトルにより、プロピレンおよびα−オレフィンの組成を定量化した。

［成分（Ａ）の融点（Ｔｍ）］
パーキンエルマー社製ＤＳＣＰｙｒｉｓ１またはＤＳＣ７を用い、窒素雰囲気下（２０ｍｌ／ｍｉｎ）、約５ｍｇの試料を２００℃まで昇温・１０分間保持した後、１０℃／分で−１００℃まで冷却した。−１００℃で１分間保持した後、１０℃／分で２００℃まで昇温させた時の結晶溶融ピークのピーク頂点から融点を求めた。

［成分（Ｂ）および成分（Ｃ）の融点（Ｔｍ）］
セイコーインスツルメンツ社製ＤＳＣを用い、測定用アルミパンに約５ｍｇの試料をつめて、１００℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持した後、１０℃／ｍｉｎで−１００℃まで降温し、ついで１０℃／ｍｉｎで２００℃まで昇温した吸熱曲線より求めた。

［成分（Ａ）、成分（Ｂ）および成分（Ｃ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）］
メルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下にて測定を行った。

［ヒートシール強度］
後述する方法で調製した積層フィルムをヒートシール層同士が重なるようにフィルムを重ね、重ねたフィルムの両面を厚さ５０μｍのテフロン（登録商標）シートで挟んだ試験体を作製した。次いで、ヒートシールテスター（テスター産業株式会社製ＴＢ−７０１Ｂ型）のヒートシールバーを幅５ｍｍ×長さ３００ｍｍに設置し、上下シールバーを同温度に設定した。ヒートシールバー部分に、該試験体（テフロン（登録商標）シート／フィルム／フィルム／テフロン（登録商標）シート）を挟み、０．１ＭＰａの圧力で０．５秒間ヒートシールを行った。テフロン（登録商標）シートを外し、ヒートシールされたフィルム部分を約２３℃の室温下で１日間放置した。フィルムのヒートシール部分を含むように１５ｍｍ幅のスリットを入れ、シールされていない部分を引張試験機（「ＩＮＴＥＳＣＯ社製 ＩＭ−２０ＳＴ」）にチャックした。３００ｍｍ／分の速度でフィルムの１８０°剥離強度を測定した。上記操作を５回行い、その平均値をヒートシール強度とした。

［ホットタック性］
後述する方法で調製した積層フィルムをヒートシール層同士が重なるように短冊状フィルムを重ねＰＥＴフィルム（１２μｍ）で挟んだ試験体を作製した。ホットタック試験機（Ｔｈｅｌｌｅｒ社製Ｍｏｄｅｌ ＨＴ、Ｕ．Ｓ．Ａ．特許＃５,３３１,８５８．；５，８４７，２８４．）でのシール面積は横幅２５ｍｍ、奥行き１２，７ｍｍとし、上下シールバー同温度、０，１ＭＰａの圧力で０，５秒間シール、次いで０．０５秒後に４００ｍｍ／分の速度でフィルムの１８０℃剥離強度を測定した。上記操作を５回行い、それぞれの最大強度の平均をホットタック強度とした。

次に、オレフィン重合触媒の構成成分であるメタロセン型錯体の合成例、並びに該メタロセン触媒を用いてプロピレン・１−ブテン共重合体成分（ｂ２）および（ｂ１）の調製例を示す。

〔合成例〕−メタロセン型錯体の合成−
（１）１−ｔｅｒｔ−ブチル−３−メチルシクロペンタジエンの調製
窒素雰囲気下でｔｅｒｔ−ブチルマグネシウムクロライド／ジエチルエーテル溶液（４５０ｍｌ、０．９０ｍｏｌ、２．０ｍｏｌ／Ｌ溶液）に脱水ジエチルエーテル（３５０ｍｌ）を加えた溶液に、氷冷下で０℃を保ちながら３−メチルシクロペンテノン（４３．７ｇ、０．４５ｍｍｏｌ）の脱水ジエチルエーテル（１５０ｍｌ）溶液を滴下し、さらに室温で１５時間攪拌した。反応溶液に塩化アンモニウム（８０．０ｇ、１．５０ｍｏｌ）の水（３５０ｍｌ）溶液を、氷冷下で０℃を保ちながら滴下した。この溶液に水（２５００ｍｌ）を加え攪拌した後、有機層を分離して水で洗浄した。この有機層に、氷冷下で０℃を保ちながら１０％塩酸水溶液（８２ｍｌ）を加えた後、室温で６時間攪拌した。この反応液の有機層を分離し、水、飽和炭酸水素ナトリウム水溶液、水、飽和食塩水で洗浄した後、無水硫酸マグネシウムで乾燥した。乾燥剤を濾過し、濾液から溶媒を留去して液体を得た。この液体を減圧蒸留（４５−４７℃／１０ｍｍＨｇ）することにより１４．６ｇの淡黄色の液体を得た。分析値を以下に示す。
¹Ｈ−ＮＭＲ（２７０ＭＨｚ、ＣＤＣｌ₃中、ＴＭＳ基準）δ６．３１＋６．１３＋５．９４＋５．８７（ｓ＋ｓ＋ｔ＋ｄ、２Ｈ）、３．０４＋２．９５（ｓ＋ｓ、２Ｈ）、２．１７＋２．０９（ｓ＋ｓ、３Ｈ）、１．２７（ｄ、９Ｈ）

（２）３−ｔｅｒｔ−ブチル−１，６，６−トリメチルフルベンの調製
窒素雰囲気下で１−ｔｅｒｔ−ブチル−３−メチルシクロペンタジエン（１３．０ｇ、９５．６ｍｍｏｌ）の脱水メタノール（１３０ｍｌ）溶液に、氷冷下で０℃を保ちながら脱水アセトン（５５．２ｇ、９５０．４ｍｍｏｌ）を滴下し、さらにピロリジン（６８．０ｇ、９５６．１ｍｍｏｌ）を滴下した後、室温で４日間攪拌した。反応液をジエチルエーテル（４００ｍｌ）で希釈後、水（４００ｍｌ）を加えた。有機層を分離し、０．５Ｎの塩酸水溶液（１５０ｍｌ×４）、水（２００ｍｌ×３）飽和食塩水（１５０ｍｌ）で洗浄した後、無水硫酸マグネシウムで乾燥した。乾燥剤を濾過し、濾液から溶媒を留去して液体を得た。この液体を減圧蒸留（７０〜８０℃／０．１ｍｍＨｇ）することにより１０．５ｇの黄色の液体を得た。分析値を以下に示す。
¹Ｈ−ＮＭＲ（２７０ＭＨｚ、ＣＤＣｌ₃中、ＴＭＳ基準）δ６．２３（ｓ、１Ｈ）、６．０５（ｄ、１Ｈ）、２．２３（ｓ、３Ｈ）、２．１７（ｄ、６Ｈ）、１．１７（ｓ、９Ｈ）

（３）２−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）−２−フルオレニルプロパンの調製
フルオレン（１０．１ｇ、６０．８ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（３００ｍｌ）溶液に、氷冷下でｎ−ブチルリチウムのヘキサン溶液（４０ｍｌ、６１．６ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で滴下し、さらに室温で５時間攪拌した（濃褐色溶液）。この溶液を再度氷冷し、３−ｔｅｒｔ−ブチル−１，６，６−トリメチルフルベン（１１．７ｇ、６６．５ｍｍｏｌ）のＴＨＦ（３００ｍｌ）溶液を窒素雰囲気下で滴下した。室温で１４時間攪拌した後に得られた褐色溶液を氷冷し、水（２００ｍｌ）を加えた。ジエチルエーテルで抽出、分離した有機相を硫酸マグネシウムで乾燥した後、濾過し、濾液から溶媒を減圧下で除去して橙褐色オイルを得た。このオイルをシリカゲルカラムクロマトグラフィー（展開溶媒：ヘキサン）で精製して３．８ｇの黄色オイルを得た。分析値を以下に示す。
¹Ｈ−ＮＭＲ（２７０ＭＨｚ、ＣＤＣｌ₃中、ＴＭＳ基準）δ７．７０（ｄ、４Ｈ）、７．３４−７．２６（ｍ、６Ｈ）、７．１８−７．１１（ｍ、６Ｈ）、６．１７（ｓ、１Ｈ）、６．０１（ｓ、１Ｈ）、４．４２（ｓ、１Ｈ）、４．２７（ｓ、１Ｈ）、３．０１（ｓ、２Ｈ）、２．８７（ｓ、２Ｈ）、２．１７（ｓ、３Ｈ）、１．９９（ｓ、３Ｈ）、２．１０（ｓ、９Ｈ）、１．９９（ｓ、９Ｈ）、１．１０（ｓ、６Ｈ）、１．０７（ｓ、６Ｈ）

（４）ジメチルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリドの調製
氷冷下で２−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）−２−フルオレニルプロパン（１．１４ｇ、３．３ｍｍｏｌ）のジエチルエーテル（２５ｍｌ）溶液にｎ−ブチルリチウムのヘキサン溶液（５．０ｍｌ、７．７ｍｍｏｌ）を窒素雰囲気下で滴下し、さらに室温で１４時間攪拌して桃色スラリーを得た。このスラリーに−７８℃でジルコニウムテトラクロライド（０．７７ｇ、３．３ｍｍｏｌ）を加え、−７８℃で数時間攪拌し、室温で６５時間撹拌した。得られた黒褐色スラリーを濾過し、濾物をジエチルエーテル１０ｍｌで洗浄した後、ジクロロメタンで抽出して赤色溶液を得た。この溶液の溶媒を減圧留去して０．５３ｇの赤橙色の固体状のメタロセン触媒であるジメチルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリドを得た。分析値を以下に示す。
¹Ｈ−ＮＭＲ（２７０ＭＨｚ、ＣＤＣｌ₃中、ＴＭＳ基準）δ８．１１−８．０２（ｍ、３Ｈ）、７．８２（ｄ、１Ｈ）、７．５６−７．４５（ｍ、２Ｈ）、７．２３−７．１７（ｍ、２Ｈ）、６．０８（ｄ、１Ｈ）、５．７２（ｄ、１Ｈ）、２．５９（ｓ、３Ｈ）、２．４１（ｓ、３Ｈ）、２．３０（ｓ、３Ｈ）、１．０８（ｓ、９Ｈ）

〔調製例１〕プロピレン・１−ブテン共重合体（ｂ２）の調製
充分に窒素置換した２０００ｍｌの重合装置に、８７５ｍｌの乾燥ヘキサン、１−ブテン７５ｇとトリイソブチルアルミニウム（１．０ｍｍｏｌ）を常温で仕込んだ後、重合装置内温を６５℃に昇温し、プロピレンで０．７ＭＰａに加圧した。次いで、上記合成例で得られたメタロセン触媒であるジメチルメチレン（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチルシクロペンタジエニル）フルオレニルジルコニウムジクロリド０．００２ｍｍｏｌと、アルミニウム換算で０．６ｍｍｏｌのメチルアルミノキサン（東ソー・ファインケム社製）とを接触させたトルエン溶液を重合器内に添加し、内温６５℃、プロピレン圧０．７ＭＰａを保ちながら３０分間重合し、２０ｍｌのメタノールを添加し重合を停止した。脱圧後、２Ｌのメタノール中で重合溶液からポリマーを析出し、真空下１３０℃、１２時間乾燥した。

得られた重合ポリマーは、１５．２ｇであった。重合ポリマーは、１−ブテン含量（Ｍ）：１９．４モル％、メルトフローレート（ＭＦＲ）：６．５ｇ／１０分で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：２．１１および融点（Ｔｍ）：７５．３℃であった。なお、以下の説明では該重合ポリマーをＰＢＲ（１）と略称する場合がある。

〔調製例２〕プロピレン・１−ブテン共重合体（ｂ１）の調製
前記調製例２において、１−ブテンの使用量を４５ｇに、プロピレン圧を０．７ＭＰａに変更した以外は調製例１と全く同様にして重合ポリマーを得た。重合ポリマーの、１−ブテン含量（Ｍ）：１４．５モル％、メルトフローレート（ＭＦＲ）：６．７ｇ／１０分で、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）：２．２５および融点（Ｔｍ）：８５．７℃であった。なお、以下の説明では該重合ポリマーをＰＢＲ（２）と略称する場合がある。

〔実施例１〕
（未延伸積層フィルム１の製造）
Ｔダイが接続された二台の押出機を用いて、以下に示すヒートシール層用の樹脂組成物と基材層用の熱可塑性樹脂をそれぞれの押出機に供給し、ダイおよび樹脂温度が２３０℃に、ヒートシール層と基材層の厚みが２／１８になるように各押出機の押出し量を設定し、共押出成形により厚み８００μｍの未延伸フィルム１を得た。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）を単独で用いた。
基材層用の熱可塑性樹脂；プロピレン単独重合体〔プライムポリマー社製 商品名 プライムポリプロＦ−３００ＳＰ〕

（延伸積層フィルム１の製造）
上記未延伸フィルム１をバッチ式二軸延伸機により、延伸温度１５８℃、延伸速度２３８％で、縦×横＝５倍×８倍に二軸延伸（延伸後応力緩和３０秒）して延伸積層フィルム１を得た（基材層厚み；１８μｍ、ヒートシール層厚み；２μｍ）。

（ヒートシール強度およびホットタック強度の測定）
次に、ヒートシール層同士が重なるように延伸積層フィルム１を重ね、重ねたフィルムの両面を厚さ５０μｍのテフロン（登録商標）シートで挟んだ試験体を作製した。前述のヒートシール強度およびホットタック試験方法に従い剥離強度を測定した。表１に各物性値を示す。

〔実施例２〕
実施例１で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）として、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）を５／９５の質量比でブレンドして得られた樹脂組成物。

〔実施例３〕
実施例１で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）として、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）を１０／９０の質量比でブレンドして得られた樹脂組成物。

〔実施例４〕
実施例１で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）として、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）を２０／８０の質量比でブレンドして得られた樹脂組成物。

〔実施例５〕
実施例１で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）として、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）を３０／７０の質量比でブレンドして得られた樹脂組成物。

〔実施例６〕
実施例１で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）として、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）を４０／６０の質量比でブレンドして得られた樹脂組成物。

〔実施例７〕
実施例１で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）として、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）を４５／５５の質量比でブレンドして得られた樹脂組成物。

〔実施例８〕
実施例１で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）として、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）を５０／５０の質量比でブレンドして得られた樹脂組成物。

〔実施例９〕
実施例１で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）として、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）を６０／４０の質量比でブレンドして得られた樹脂組成物。

〔実施例１０〕
実施例１で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、前記調製例２で得たＰＢＲ（２）を単独で用いる以外は、実施例１と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

〔実施例１１〕
実施例１０で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１０と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１０と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）として、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）としての前記調製例２で得たＰＢＲ（２）を３０／７０の質量比でブレンドして得られる樹脂組成物。

〔実施例１２〕
実施例１０で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１０と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１０と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）としてＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）として前記調製例２で得たＰＢＲ（２）を、成分（Ｃ）として、ＭＦＲ＝５．５ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１３８℃を有するプロピレンランダム共重合体〔ｌｙｏｎｄｅｌｌｂａｓｅｌｌ社製 商品名Ａｄｓｙｌ５Ｃ３０Ｆ〕を、３０／５０／３０の質量比でブレンドして得られる樹脂組成物。

〔実施例１３〕
実施例１０で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１０と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１０と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）としてＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）を、成分（Ｃ）として、ＭＦＲ＝５．５ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１３８℃を有するプロピレンランダム共重合体〔ｌｙｏｎｄｅｌｌｂａｓｅｌｌ社製 商品名Ａｄｓｙｌ５Ｃ３０Ｆ〕を、３０／３５／３５の質量比でブレンドして得られる樹脂組成物。

〔実施例１４〕
実施例１０で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１０と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１０と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ａ）としてＭＦＲ＝３ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１６０℃を有するプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）〔プライムポリマー社製 商品名Ｆ−３００ＳＰ〕と、成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）を、成分（Ｃ）として、ＭＦＲ＝５．５ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１３８℃を有するプロピレンランダム共重合体〔ｌｙｏｎｄｅｌｌｂａｓｅｌｌ社製 商品名Ａｄｓｙｌ５Ｃ３０Ｆ〕を、３０／２０／５０の質量比でブレンドして得られる樹脂組成物。

〔比較例１〕
実施例１で用いたヒートシール層用樹脂組成物に替えて、下記樹脂組成物を用いる以外は、実施例１と同様に行い延伸積層フィルムを製造し、実施例１と同様な評価方法でヒートシール強度およびホットタック強度を測定した。表１に結果を示す。

ヒートシール層用樹脂組成物；成分（Ｂ）として前記調製例１で得たＰＢＲ（１）と、成分（Ｃ）として、ＭＦＲ＝５．５ｇ／１０分および融点（Ｔｍ）＝１３８℃を有するプロピレンランダム共重合体〔ｌｙｏｎｄｅｌｌｂａｓｅｌｌ社製 商品名Ａｄｓｙｌ５Ｃ３０Ｆ〕をを１５／８５の質量比でブレンドして得られる樹脂組成物。

表１から容易に理解されるように、本発明の積層フィルムは、ヒートシール強度に優れる。例えばヒートシール温度が１１０℃を例にとった場合、成分（Ｂ）と成分（Ｃ）のみからなる比較例１のヒートシール強度が１．５Ｎであるのに対して実施例１〜１１のヒートシール強度は約４倍程度になる。本発明の積層フィルムの、このような低温における優れたヒートシール強度特性は、７０〜１２０℃の広いヒートシール温度範囲で認められる。一方で、実施例１〜４はホットタック強度においても８０〜１２０℃の範囲で比較例１以上の強度を発現している。

また、実施例１のように低温でのヒートシール強度が高いフィルムでは１１０℃以上のヒートシール強度が変化しない傾向を示すが、これに対し、実施例２〜５のように成分（Ａ）のようなプロピレン単独重合体（ホモＰＰ）を配合した積層フィルムでは、９０〜１００℃において、実施例１以上の十分なヒートシール強度を発現すると同時に、なおかつ、１００℃以上におけるホットタック強度の低下も抑制できることが分かる。すなわち、本願発明品は幅広い温度範囲において十分なヒートシール強度と低温シール性、ホットタック強度を発現することが認められる。よって高速包装時のヒートシール温度に幅広く対応することが可能となる、

３０・・・積層フィルム
１０・・・ヒートシール層
２０・・・基材層

Claims (10)

1. 示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃未満であり、１−ブテンから導かれる構成単位を１０〜９０モル％の量で含有し、炭素原子数３または炭素原子数５〜２０のα―オレフィンから導かれる構成単位を９０〜１０モル％の量で含有する（ただし、１−ブテンから導かれる単位とα―オレフィンから導かれる単位との合計は１００モル％である。）１−ブテン系共重合体（Ｂ）を４０〜１００質量部、および示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１５０℃以上１７０℃以下であるプロピレン系重合体（Ａ）を０〜６０質量部〔但し（Ｂ）＋（Ａ）＝１００質量部とする。〕を含む樹脂組成物を含むヒートシール層および基材層を含むことを特徴とする積層フィルム。
2. 上記樹脂組成物が、１−ブテン系共重合体（Ｂ）を５０〜９５質量部、およびプロピレン系重合体（Ａ）を５〜５０質量部〔但し（Ｂ）＋（Ａ）＝１００質量部とする。〕含むことを特徴とする請求項１に記載の積層フィルム。
3. 上記樹脂組成物が、さらに示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が１２０℃以上１５０℃未満であるプロピレン系共重合体（Ｃ）を０〜１００質量部〔但し（Ｂ）＋（Ａ）＝１００質量部に対し。〕含むことを特徴とする請求項１または２に記載の積層フィルム。
4. 上記1−ブテン系共重合体（Ｂ）が、１−ブテンから導かれる構成単位を１０〜９０モル％の量で含有し、プロピレンから導かれる構成単位を９０〜１０モル％の量で含有する（ただし、1−ブテンから導かれる単位とプロピレンから導かれる単位との合計は１００モル％である。）1−ブテン系共重合体（B’）であることを特徴とする請求項1〜３の何れか１項に記載の積層フィルム。
5. 上記１−ブテン系共重合体（Ｂ’）が、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により測定した融点（Ｔｍ）が９０℃以上１１０℃以下である１−ブテン系共重合体（ｂ１）、同方法により測定した融点が６５℃以上９０℃未満である１−ブテン系共重合体（ｂ２）および同方法により測定した融点が６５℃未満である１−ブテン系共重合体（ｂ３）から選ばれる一種以上を含むことを特徴とする請求項４に記載の積層フィルム。
6. 上記１−ブテン系共重合体（ｂ１）および（ｂ２）がメタロセン触媒によって製造された重合体であることを特徴とする請求項５に記載の積層フィルム。
7. 上記樹脂組成物を含むヒートシール層が延伸されてなる請求項１〜６の何れか１項に記載の積層フィルム。
8. 上記基材層が延伸されてなる請求項１〜７の何れか１項に記載の積層フィルム。
9. 請求項１〜８の何れか１項に記載の積層フィルムのヒートシール層を内側にしてシールされた包装袋。
10. 請求項９に記載の包装袋に被包装物が収納されていることを特徴とする包装袋。