JP2020027091A - 測定装置、近接場の測定方法 - Google Patents
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Description
本発明の第2の態様による近接場の測定方法は、キャリアエンベロプ位相がロックされた第1光を被照射物に照射し近接場を形成することと、前記第1光の照射範囲の少なくとも一部に重なるように、前記第1光よりもパルス幅が短い第2光を前記被照射物に照射することと、前記第2光が前記被照射物に照射されることで放出される光電子またはトンネル電流を測定することと、前記第1光により前記近接場が存在している期間に、前記第2光が前記被照射物に照射されるように、前記第1光および前記第2光の少なくとも一方の照射タイミングを調整することとを含む。
以下、図1〜図10を参照して、本発明に係る測定装置である電子顕微鏡の第1の実施の形態を説明する。
第1の実施の形態では、光電子を計測することにより、ポンプ光が照射されることで生じる近接場を観察する。
図1は、第1の実施の形態にかかる電子顕微鏡1の構成概要図である。電子顕微鏡1は、ポンプ光出力部2と、観察光出力部3と、プローブ光出力部4と、探針5と、計測部6と、印加部7とを備える。電子顕微鏡1は、試料900をポンプ・プローブ法により観察する。本実施の形態では、試料900はグラファイト(Highly oriented pyrolytic graphite:HOPG)である。
図3は、第1の実施の形態における近接場の測定状態を示す図である。ただし図3は位置関係などの概略を示すものであり、寸法や距離は誇張して表現されている。探針5は、印加部7によりバイアス電圧Vdcが印加される。探針5の先端と試料900との間にトンネル電流が流れないように、探針5は試料900から少なくとも100ナノメートルは離れて設置される。図3に示す環境は真空の常温である。
図4は光電子領域での近接場の測定メカニズムのモデル図である。図4に示すように、まずポンプ光21により近接場が形成されて、印加部7のバイアス電圧Vdcとあわせた電場の大きさで探針5の表面〜真空間の障壁が変調される。観察光31が探針5に照射されると、障壁の高さと観察光のエネルギーによって多光子吸収過程により光電子が発生し変調された障壁を通過して計測部6により測定される。
探針5に照射されたポンプ光21は近接場を形成し、探針表面−真空間の障壁を変化させる。計測部6において計測される電流Iは、ポンプ光21、観察光31、および印加部7によるバイアス電圧Vdcの影響を受けたものである。ここで、観察光31による電場によって生じる電圧をVovで表し、探針表面−真空間の障壁における光電子の通過のしやすさを関数Baで表すと、全電流IALLとの間に次の式1が成り立つ。
IALL=Ba(Vdc+Vov) ・・・(式1)
図7(a)および図7(d)は、第1探針5aおよび第2探針5bの光学顕微鏡写真である。第1探針5aの方が第2探針5bよりも、より鋭い形状である。なお後述する図7(b)、(c)は、図7(a)と空間的な位置を一致させ、図7(e)、(f)は図7(d)と空間的な位置を一致させている。
図9および図10はポンプ光21により形成された近接場の周波数依存性を示す図である。図9(a)〜(c)、および図10(a)は第1探針5aに関する記載、図9(d)〜(f)、および図10(b)は第2探針5bに関する記載である。図9(a)、(d)は、先に示した図7(a)、(d)と同一である。図10(a)、(b)は、第1探針5aと第2探針5bのそれぞれにおける電場強度スペクトルを示しており、A,B,Cの位置は図7と同様である。図10(a)、(d)における実線はポンプ光21の周波数依存性を示しており、1THzに中心成分を有する。これに対して近接場は0.5THzあたりを中心として低周波側へシフトしていることがわかる。この帯域の減少は、積分値が対応するというダイポールアンテナモデルである程度は説明できるが、実際にはより詳細な検討が必要である。
(1)電子顕微鏡1は、ポンプ光21を探針5に照射し近接場を形成するポンプ光出力部2と、ポンプ光21の照射範囲の少なくとも一部に重なるように、ポンプ光21もパルス幅が短い観察光31を探針5に照射する観察光出力部3と、観察光31が探針5に照射されることで放出される光電子またはトンネル電流を測定する計測部6と、ポンプ光21により探針5に近接場が形成されている間に、換言するとポンプ光21により試料900が励起されている間に、観察光31が探針5に照射されるように、ポンプ光21および観察光31の少なくとも一方の照射タイミングを調整する遅延時間調整部3Aとを備える。そのため近接場を直接測定することができる。
図11〜図13を参照して、本発明に係る測定装置である第2の実施の形態を説明する。以下の説明では、第1の実施の形態と同じ構成要素には同じ符号を付して相違点を主に説明する。特に説明しない点については、第1の実施の形態と同じである。
第2の実施の形態では、トンネル電流を計測することにより、ポンプ光が照射されることで生じる近接場を観察する。
図11は、第2の実施の形態にかかる電子顕微鏡1Aの構成概要図である。電子顕微鏡1Aの構成は以下の点を除いて第1の実施の形態における電子顕微鏡1と同一である。電子顕微鏡1Aは、観察光出力部3の代わりに観察光出力部3Kを備える。観察光出力部3Kが出力する観察光31Aは、第1の実施の形態における観察光31と波長が異なる。また観察光出力部3Kは遅延時間調整部3Aは備えるが照射位置調整部3Bは備えなくてもよい。また第2の実施の形態では、探針5の先端51aと試料900との距離がトンネル電流が流れる距離、すなわち1ナノメートル以下に設定される。
図12は、第2の実施の形態における近接場の測定状態を示す図である。ただし図12は位置関係などの概略を示すものであり、寸法や距離は誇張して表現されている。図2に示した第1の実施の形態との相違点は、探針5と試料900との距離が近い点、および観察光31Aが探針5の1か所のみに照射される点である。なお本実施の形態では探針5と試料900との距離を近づける必要があるので、電流増加時にサンプルが破壊されることを防止するために印加部7による印加電圧は低く設定している。
図13(a)はトンネル電流領域での近接場の測定メカニズムのモデル図である。図13(a)に示すように、トンネル接合ではポンププローブ光の電場に加え鏡像ポテンシャルの影響によってトンネル障壁が実質的に低下しホットエレクトロンがトンネルしやすくなる。ポンプ光21が探針5に照射されることで生じる近接場の影響により障壁が低くなっているところに観察光31Aが照射されると、ホットエレクトロンが効率的にトンネルする。トンネル電流Itは観察光31Aの探針5への照射により変化する障壁に依存し、光電子放出の場合と同様にホットエレクトロンの緩和がフェムト秒オーダーと早いため、観察光を照射した瞬間の電流を測定できることで高い分解能で近接場波形に近いスペクトルが得られる。
図13(b)、(c)はそれぞれ、試料900にグラファイトとセレン化ビスマスを用いた場合のトンネル電流Itの時系列変化を示す図である。なおこの場合のポンプ光21の時系列変化は図8(a)に示したとおりである。図13(b)に示すグラファイトの測定結果では、信号が小さく遅延時間ゼロのピーク以外はノイズレベルになっている。一方で図13(c)に示すセレン化ビスマスの測定結果では、よりはっきりとポンプ光21を反映した信号が得られている。これは、印加部7が印加電圧を下げることで探針5と試料900との間の距離を近づけることを可能にするが、グラファイトよりも試料抵抗の高いセレン化ビスマスは、グラファイトよりも探針5との距離が近いので信号が強く観察されたと考えられる。
(7)計測部6はトンネル電流を測定する。そのため探針5により探針増強され、さらに試料900の影響を受けた近接場を直接測定できる。非対称性は、IVカーブを用いて補正することで、正確な電場波形を得ることができる。
上述したそれぞれの実施の形態は次のA〜Eのように変形してもよい。
(A)遅延時間調整部3Aは、観察光出力部3ではなくポンプ光出力部2に備えられてもよい。(B)電子顕微鏡1はプローブ光出力部4を備えなくてもよい。(C)電子顕微鏡1は印加部7を備えなくてもよい。(D)電子顕微鏡1は遅延時間調整部3Aおよび照射位置調整部3Bを備えなくてもよい。(E)観察光31による信号が微弱な場合には、ポンプ光21や観察光31の位相を変調させ、ロックイン検出を行ってもよい。
上述したそれぞれの実施の形態は、さらに次のように変形してもよい。すなわち、波形が測定される対象となる光は、ポンププローブ法におけるポンプ光に限定されず、どのような実験に用いられる光であってもよいし、実験以外に用いられる光であってもよい。たとえばIR光をポンプ光として試料を励起し、THz光をプローブ光として用いれば、相転移等が測定できる。この際のTHz光の波形を測定してもよい。また、1ピコ秒のTHz光をポンプ光、30フェムト秒のTHz光をプローブ光として用いれば、サブサイクル分光が可能となる。この場合にいずれのTHz光を測定対象としてもよい。
第1の実施の形態では光電子領域、第2の実施の形態ではトンネル領域に本発明を適用する例を説明した。しかし本発明をさらに電界放出領域に適用してもよい。すなわち本発明は、観察対象光により障壁が変化するので、その障壁の変化に対応した電子の量を測定することで観察対象光の変化を間接的に測定するものであり、様々な領域に適用可能である。
2…ポンプ光出力部
3…観察光出力部
3A…遅延時間調整部
3B…照射位置調整部
4…プローブ光出力部
5…探針
6…計測部
7…印加部
21…ポンプ光
31…観察光
41…プローブ光
900…試料
Claims (11)
- キャリアエンベロプ位相がロックされた第1光を被照射物に照射し近接場を形成する第1光学系と、
前記第1光の照射範囲の少なくとも一部に重なるように、前記第1光よりもパルス幅が短い第2光を前記被照射物に照射する第2光学系と、
前記第2光が前記被照射物に照射されることで放出される光電子またはトンネル電流を測定する計測部と、
前記第1光により前記被照射物が励起されている間に、前記第2光が前記被照射物に照射されるように、前記第1光および前記第2光の少なくとも一方の照射タイミングを調整するタイミング調整部とを備える測定装置。 - 請求項1に記載の測定装置において、
前記第1光の照射開始から前記第2光の照射開始までの時間である遅延時間を複数通りに変化させる遅延時間調整部をさらに備える測定装置。 - 請求項1に記載の測定装置において、
前記第1光はポンププローブ法におけるポンプ光であり、
前記被照射物はポンププローブ法における探針であり、
ポンププローブ法におけるプローブ光を試料に照射する第3光学系をさらに備える測定装置。 - 請求項3に記載の測定装置において、
前記試料を、前記探針から前記光電子を受け取る対向電極として機能させ、
前記計測部は前記試料を介して前記光電子を測定し、
前記第2光は前記探針に照射されることで多光子吸収過程により前記光電子を放出させる測定装置。 - 請求項4に記載の測定装置において、
前記第2光の照射領域を移動させる照射位置調整部をさらに備える測定装置。 - 請求項3に記載の測定装置において、
前記探針にバイアス電圧を印加する印加部をさらに備える測定装置。 - 請求項3に記載の測定装置において、
前記計測部はトンネル電流を測定する測定装置。 - キャリアエンベロプ位相がロックされた第1光を被照射物に照射し近接場を形成することと、
前記第1光の照射範囲の少なくとも一部に重なるように、前記第1光よりもパルス幅が短い第2光を前記被照射物に照射することと、
前記第2光が前記被照射物に照射されることで放出される光電子またはトンネル電流を測定することと、
前記第1光により前記被照射物が励起されている間に、前記第2光が前記被照射物に照射されるように、前記第1光および前記第2光の少なくとも一方の照射タイミングを調整することとを含む近接場の測定方法。 - 請求項8に記載の近接場の測定方法において、
前記第1光の照射開始から前記第2光の照射開始までの時間である遅延時間を複数通りに変化させることをさらに含む近接場の測定方法。 - 請求項8に記載の近接場の測定方法において、
前記第1光はポンププローブ法におけるポンプ光であり、
前記被照射物はポンププローブ法における探針であり、
ポンププローブ法におけるプローブ光を試料に照射することをさらに含む近接場の測定方法。 - 請求項10に記載の近接場の測定方法において、
前記試料を、前記探針から前記光電子を受け取る対向電極として機能させ、
前記試料を介して前記光電子を測定し、
前記試料と前記探針の距離をトンネル電流が流れない距離とする近接場の測定方法。
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