JP2019515291A - 核燃料塩 - Google Patents

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Abstract

本開示は、特定の溶融塩原子炉の構成および関連するシステムおよび方法に使用可能な核燃料塩を記載する。ウランおよび他の核***性元素の二成分、三成分、四成分塩化物燃料塩が記載される。さらに、ＵＣｌｘＦｙの燃料塩および臭化物燃料塩が開示される。本開示はまた、そのような燃料塩を製造する方法およびシステム、原子炉部品の腐食を減らす塩を生成する方法およびシステム、兵器用途には不適切な燃料塩を生成する方法およびシステムを開示する。

Description

発明の詳細な説明
本願は、２０１７年５月２日にＰＣＴ国際特許出願として提出されたものであり、米国特許仮出願６２／３３０，６９５（提出日２０１６年５月２日）の優先権の利益を主張するものであり、これらの仮出願は参照により本明細書に含まれる。
〔イントロダクション〕
溶融燃料を原子炉において利用して発電することは、固体燃料に比べて大きな利点がある。例えば、溶融燃料炉は、一般に、固体燃料の構築において必要な燃料作製プロセスを抑えつつ、固体燃料炉よりも高い電力密度を提供する。また、溶融燃料炉は、塩浄化を行わないシステムにおいても、任意の炉においてより高いレベルの燃焼度を提供し得る。
原子炉における使用に好適な溶融フッ化物燃料塩が、四フッ化ウラン（ＵＦ４）および他のフッ化物塩を混合したものを用いて開発されている。例えば、ＵＦ４系燃料塩は、ＬｉＦ、ＢｅＦ２、ＴｈＦ４およびＵＦ４の混合物を含み得る。なお、このようなＵＦ４系燃料塩組成物のファミリーにおける重金属含有量は、およそ４０〜４５重量％の範囲である場合があり、その融解温度はおよそ５００℃である場合がある。
〔核燃料塩〕
本開示は、特定の溶融塩原子炉設計において核燃焼として使用可能な塩化物のウラン塩の詳細な三つの実施形態を記載する。親出願には、ウランだけでなく他の関連技術の二成分、三成分、四成分塩化物燃料塩の広範囲が記載されている。本開示は、特に特定の原子炉設計に適するように決定された燃料塩の実施形態に注目する。
一形態において、本開示の燃料塩は、（１）６００℃未満の融点、（２）１から５０モル％のＵＣｌ４、（３）１．５ｇ／ｃｃより大きいウラン濃度、および（４）６００Ｊ／ｋｇ−Ｃより大きい比熱、を有するＵＣｌ３、ＵＣｌ４、およびＮａＣｌの三成分塩化物燃料塩を含む。燃料塩の実施形態は、６００℃、５５０℃、５００℃、４５０℃、４００℃、もしくは、さらに３５０℃未満の融点を有していてもよい。燃料塩の実施形態は、１．５ｇ／ｃｃ、１．６ｇ／ｃｃ、１．７ｇ／ｃｃ、１．８ｇ／ｃｃ、１．９ｇ／ｃｃ、２ｇ／ｃｃ、もしくは、さらに２．１ｇ／ｃｃより大きいウラン濃度を有していてもよい。燃料塩の実施形態は、６００Ｊ／ｋｇ−Ｃ、７００Ｊ／ｋｇ−Ｃ、８００Ｊ／ｋｇ−Ｃ、もしくは、さらに９００Ｊ／ｋｇ−Ｃより大きい比熱を有していてもよい。
燃料塩の実施形態は、（１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌに対して）ＵＣｌ４の量を減らしてもよい。上述の特性に加え、そのような燃料塩の実施形態は、５０モル％未満のＵＣｌ４、４０％、３０％、２０％、１５％未満、もしくは、さらに１０モル％未満のＵＣｌ４であってもよい。ウラン燃料塩の実施形態は、モル分率で１から５０％までのＵＣｌ４を有する。燃料塩の実施形態は、モル分率で１から３３％までのＵＣｌ３を有する。燃料塩の実施形態は、核***性燃料塩が有するＮａＣｌのモル分率が４０から６６％までになるモル分率のＮａＣｌを有する。
本明細書に記載されたシステムおよび方法を特徴づける他の様々な利点および特徴は、以下の詳しい記載を読み、関連する図面を見れば明らかとなるであろう。追加の特徴は、以下の記載で示されるとともに、その一部は記載から明らかであろうし、あるいは本技術を実践することにより知りうる。本技術の利点および特徴は、明細書、その請求項、および添付された図面に特に示された構造により実現し、達成することができるであろう。
上記の概略的な記載および以下の詳細な記載はともに例示的なものであり、請求項に記載した発明をさらに説明するためのものであることを理解されたい。
〔図面の簡単な説明〕
以下の図面は、本願の一部をなすものであり、記載される技術を説明するものであって、本発明の範囲をいかなるかたちでも限定することを意図するものではない。本発明の範囲は添付の請求項に基づくものとする。
図１Ａ〜図１Ｇは、高速スペクトル増殖燃焼モードで運転する溶融塩原子炉の新規な実施形態の概要を示す。
図２は、溶融塩原子炉の他の構成を示す。
図３は、特定の炉向け燃料の作製方法の一実施形態を示す。
図４は、ＵＣｌ３−ＵＣｌ４−ＮａＣｌ燃料塩の予測三元状態図である。
図５は、６６ＮａＣｌ−３４ＵＣｌ３組成物を利用する図１Ａ〜図１Ｆに記載の炉の炉心部を大きくした場合における、時間関数としてのモデルｋｅｆｆを示す。
図６は、本開示の１つ以上の実施形態に係る、高速スペクトル溶融塩原子炉への燃料装荷に関する操作例を表すプロセスフローを示す。
図７は、ＣｌおよびＢｒの主な同位体の（ｎ，γ）捕獲断面積を示す。
図８は、１７ＵＢｒ３−７１ＵＢｒ４−１２ＮａＢｒおよび２３５Ｕ濃縮１９．９９％の臭化物燃料塩の実施形態の増殖燃焼曲線のモデル結果を示す。
図９は、ＵＣｌ４を含有する燃料塩の製造方法の一実施形態を示す。
図１０は、図９の方法を基にした、ＵＣｌ４を含有する燃料塩の製造を協調的に行う方法の一実施形態を示す。
図１１は、図１０の方法を行う際に好適に使用できる接触容器およびそれらの接続を概略的に示す。
図１２は、溶融核燃料を使用する原子炉において腐食を減らす方法の一実施形態を示す。
図１３は、溶融塩原子炉において燃料塩に対向する材料として使用し得る合金のリストである。
図１４は、溶融塩原子炉の操作方法を示す。
図１５は、放射性同位元素を１種類以上添加することにより、武器として応用され得る可能性を低減した燃料塩を作製する方法の一実施形態を示す。
図１６は、塩化アンモニウムを用いてＵＣｌ４を製造する方法の一実施形態を示す。図示した方法の実施形態において、固体状態のＵＯ２およびＮＨ４Ｃｌの混合物をウラン作製操作において作製する。
図１７は、ＵＣｌ３Ｆの製造方法の一実施形態を示す。
図１８は、ＵＣｌ３Ｆの別の製造方法の一実施形態を示す。
図１９は、ドレインタンクを利用して燃料精製を行う精製システムの一実施形態を示す。
図２０は、例えば図１９のオフガス処理システム等の、溶融塩炉によって生産された気体核***生成物の処理において好適に使用されるオフガス処理システムの一実施形態を示す。
図２１は、図１９および図２０に記載されたシステムに基づいて燃料塩を精製する方法の一実施形態を示す。
図２２は、製造された実施形態の燃料塩の図表における位置を示すＵＣｌ３−ＵＣｌ４−ＮａＣｌ燃料塩の三元状態図である。
〔発明を実施するための形態〕
本開示は、特定の溶融塩原子炉の構成および関連するシステムおよび方法に使用可能な核燃料塩の諸実施形態を記載する。ウランおよび他の核***性元素の二成分、三成分、四成分塩化物燃料塩が記載される。さらに、ＵＣｌｘＦｙの燃料塩および臭化物燃料塩が開示される。本開示はまた、そのような燃料塩を製造する方法およびシステム、原子炉部品の腐食を減らす塩を生成する方法およびシステム、兵器用途には不適切な燃料塩を生成する方法およびシステムを開示する。
本開示は、高速スペクトル溶融塩増殖燃焼原子炉燃料、および燃料製造、管理、使用の方法に関する。
溶融塩核***原子炉に関する従来および現在の研究の多くは、ウランベースおよびトリウムベースのフッ化塩に焦点を当ててきた。溶融塩化物は、二、三の主要な点のために、フッ化物ベースの塩とは大きく異なっている。第一に、塩化物はフッ化物よりも減速能力がいくらか低い。塩化物が３７Ｃｌ同位元素で濃縮されているときはとりわけそうである。第二に、塩化物は、適当な融点を有する混合物において重金属濃度を非常に高くし得る。これは、塩化ウラン混合物を高速中性子スペクトルにおいて用いることを可能にする点である。一般的に、フッ化物塩は１０〜２０モル％を超える重金属を含む。これまで提案されたフッ化物塩混合物は、一般的に、モル濃度で６３〜７２モル％のＬｉＦ（濃縮されて９９．９９７％７Ｌｉとなっている）、１６〜２５モル％のＢｅＦ２、６．７〜１１．７モル％のＴｈＦ４、そしてわずか０．３モル％のＵＦ４を含んでいた（重金属は４０〜４５重量％）。そのような塩は５００℃で融けた。一方、本明細書で提案される塩化物の一実施形態は、以下でさらに詳しく述べるように、１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌの組成を有しており（重金属は６２重量％）、やはり５００℃で融ける。
本開示の燃料の実施形態のいくつかは、燃料塩の再処理を伴わない平衡または疑似平衡増殖燃焼反応を提供し、一方、別の実施形態は、燃料塩の再処理を伴わない非平衡増殖燃焼反応を提供する。これは注目すべきことである。というのは、従来の溶融塩原子炉の構成では、原子炉内での燃料塩の化学的分離なしには平衡増殖燃焼反応を達成できず、燃料塩の化学的再処理を進行させることが必要だったからである。例えば、本開示は、平衡増殖燃焼反応、疑似平衡増殖燃焼反応、および／または非平衡増殖燃焼反応を示す高速スペクトル原子炉で用いるのに適当な溶融塩化物燃料塩を開示するが、これらに限定されるものではない。いくつかの実施形態では、再処理はほとんどあるいはまったく必要とされず、用いられるわずかな再処理も、物理的な再処理（例えば、ガススパージングおよび／または濾過などによる、副産物の物理的分離）のみでよい。本開示の溶融燃料塩の様々な実施形態は、第一の塩化ウラン、第二の塩化ウラン、および／または付加的な金属塩化物からなる混合物を含んでよい。本開示のいくつかの実施形態は、四塩化ウラン（ＵＣｌ４）含有レベルがモル分率で約５％の溶融燃料塩を提供する。これは、溶融燃料塩において、運転可能な融解温度を保ちつつ、高い重金属含有量（例えば、約６１重量％）を達成することを助ける。ＵＣｌ４を含む諸実施形態は、ＵＣｌ４、三塩化ウラン（ＵＣｌ３）、および／または付加的な金属塩化物（例えば、ＮａＣｌ）を、所望の重金属含有レベルおよび融解温度（例えば、３３０〜８００℃）が達成されるように混合することにより、生成できる。
本開示の溶融燃料塩によって達成できる高レベルの核***性物質含有量、および上記溶融燃料塩の生成しやすさのため、本開示の燃料には、核不拡散対策を施すことが望ましい。本開示の実施形態のいくつかは、１つ以上の選択されたランタニドを事前に加え（つまり、始動前に加え）て、初期塩（initial salt）の活性を増した溶融燃料塩を提供する。さらに、のちに分離しない限り、ランタニドは燃料内で中性子吸収物質として機能し、それにより、当該ランタニド入り燃料の兵器レベル用途の好ましさを減らす。
（溶融塩原子炉）
燃料塩の実施形態をより詳細に説明する前に、当該燃料塩の実施形態を用いるのに適当な溶融燃料塩原子炉の一般的な部品について簡単に説明しておくのが助けとなるだろう。図１Ａ〜図１Ｆは、高速スペクトル増殖燃焼モードで運転するための溶融塩原子炉１００の新規な実施形態を一般的に示す。図２は、溶融塩原子炉２００の異なる構成を示す。これらは、本明細書に記載する燃料の実施形態を説明するための状況を提供する例に過ぎず、潜在的にはいかなる溶融塩原子炉も以下に記載する燃料の実施形態を用いるのに合わせることができることを理解されたい。以下に示すように、溶融塩原子炉では様々なフッ化塩を用いることができるが、フッ化物ベースの燃料塩が通常示す重金属濃度は、本開示で記載する塩化物ベースおよびフッ化塩化物ベースの燃料塩で達成できる重金属濃度を大幅に下回る。
図１Ａは、本開示の１つ以上の実施形態に係る、溶融塩高速スペクトル原子炉１００の単純化された概略図である。１つの実施形態では、原子炉１００は炉心部１０２を備える。炉心部１０２（「炉容器」とも呼ぶ）は、燃料入口１０４と燃料出口１０６とを有する。燃料入口１０４および燃料出口１０６は、運転中、溶融燃料塩１０８が炉心部１０２を流れるように配置される。例えば、燃料入口１０４および／または燃料出口１０６はそれぞれ、集中ノズルおよび拡散ノズルとして機能する円錐部から成ってもよい。この点に関して、溶融燃料１０８は、炉心部１０２の入口１０４から出口１０６まで炉心部１０２の大部分（volume）を通って流体的に運ばれる。図１Ａは流体燃料の流れを矢印で示しているが、流れの方向は原子炉構成およびプラント構成ごとに適当に修正してよい。具体的には、図１Ａは炉心部の「底部」から「頂部」へ向かう流体燃料１０８の流れを示しているが、代替的な装置では、炉心部の頂部から底部へ向かう流体燃料１０８の流れを作り、かつ／または維持してもよい。
炉心部１０８は、炉心部１０２内の溶融燃料塩１０８内で臨界を達成するのに適した任意の形状であってよい。非限定的な例として、原子炉１００は、図１Ａに示すような細長い炉心部を備えてよいが、これに限定されない。さらに、炉心部１０８はいかなる断面形状でもよい。非限定的な例として、炉心部１０８は、円形断面、楕円形断面、または多角形断面でもよいが、これらでなければならないわけではない。
溶融燃料塩１０８が炉心部１０２を通って流れるとき、溶融燃料塩１０８内で臨界に達するように、炉心部１０２の寸法が選択される。臨界とは、核燃料が核***連鎖反応を維持する運転状態、つまり、燃料中の中性子生産速度が、中性子が消費される（あるいは、失われる）速度に少なくとも等しい状態のことである。例えば、細長い炉心部の場合、細長い炉心部の長さおよび断面積は、炉心部１０２内で臨界を確立するように選んでよい。臨界を確立するために必要な特定の寸法は、少なくとも、原子炉１００内の核***性物質、親物質、および／または担体塩の種類の関数である。溶融燃料原子炉の原理は、米国特許出願１２／１１８，１１８（Ｌｅｂｌａｎｃ，出願日２００８年５月９日）に記載されており、その全文がここに含まれる。
炉心部１０２は、溶融塩原子炉で使用するのに適切な任意の物質からできている。例えば、炉心部１０２の大部分は、１つ以上のモリブデン合金、１つ以上のジルコニウム合金（例えば、ジルカロイ（登録商標））、１つ以上のニオビウム合金、ニッケル、１つ以上のニッケル合金（例えば、ハステロイ（登録商標）Ｎ）、あるいは耐熱フェライト鋼、耐熱マルテンサイト鋼、または耐熱ステンレス鋼などからできているが、そうでなければならないわけではない。本明細書で追加で詳述するように、内面を１つ以上の追加の材料で覆うか、メッキするか、裏打ちするかして、腐食および／または放射線損傷に対する抵抗を与えてもよい。
示された実施形態では、原子炉１００は、一次冷却材システム１１０を備える。一次冷却材システム１１０は、炉心１０２から熱を取り、その熱を、熱交換器１１９を通して、二次冷却材システム１２０中の二次冷却材１２６に運ぶ。図１Ａに示す実施形態では、溶融燃料塩１０８が一次冷却材１１８として用いられる。冷却は、進行中の連鎖反応で熱せられた溶融燃料塩１０８を炉心１０２から流し、温度の下がった溶融燃料塩１０８を炉心１０２内へ流すことで行われる。その際の流れの速度は、炉心１０２の温度をその運転範囲内に保つのに必要な速度である。この実施では、一次冷却材システム１１０は、溶融燃料塩１０８が炉心１０２の外にあるときは、溶融燃料塩１０８を臨界未満の状態に保つようになっている。
一次冷却材システム１１０は、パイプ１１４から成る１つ以上の一時冷却材ループ１１２を備えてよい。一次冷却材システム１１０は、溶融燃料塩の状況における実施に適した本技術分野で既知の任意の一次冷却材システム構成を含んでよい。一次冷却材システム１１０は、１つ以上の一次冷却材ループ１１２の１つ以上のパイプ１１４および／または流体運搬アセンブリを通して、燃料１０８を循環させ、炉心部１０２で発生した熱を、下流にある熱駆動電気発生装置およびシステムに向けて運んでよい。単純化のため、図１Ａでは１つの一次冷却材ループ１１２だけを示す。しかしながら、一次冷却材システム１１０が複数の平行した一次冷却材ループ（例えば、２〜５個の平行ループ）を備え、それぞれのループが一次冷却材回路を通して、溶融燃料塩の総量のうち選ばれた部分を運んでもよい。
代替的な実施形態（その例を、図１Ｇおよび図２に示す）では、一次冷却材システム１１０は、一次冷却材１１８（溶融燃料塩１０８とは異なる）が炉心部１０８（例えば、主容器）に入るよう構成されてよい。この実施形態では、燃料塩１０８は炉心部あるいは主容器を離れず、むしろ一次冷却材１１８が炉心１０２に流入して、炉心の温度を所望の範囲内に保つ。この実施形態では、原子炉１００は炉心部１０２または主容器内に付加的な熱交換器（図示せず）を備えてよい。この実施形態では、二次冷却材システム１２０は任意でよく、使用可能な熱出力は一次冷却材システム１１０から直接導くことができる。この実施形態では、一次冷却材は、適切な融点を有する塩化物でよい。例えば、上記塩は塩化ナトリウムと塩化マグネシウムの混合物でよい。
図１Ａに示す実施形態では、一次冷却材システム１１０は１つ以上のポンプ１１６を備えている。例えば、１つ以上のポンプ１１６は一次冷却材システム１１０に流体的に接続され、１つ以上のポンプ１１６が、一次冷却材／炉心部回路を通して一次冷却材１１８（この場合は溶融燃料塩１０８）を流すようになっていてよい。１つ以上のポンプ１１６は、本技術分野における任意の冷却材／燃料ポンプを含んでよい。例えば、１つ以上のポンプ１１６として、一次冷却材ループ１１２に流体的に接続された１つ以上の機械的ポンプが挙げられるが、これらに限定されるものではない。他の例として、１つ以上のポンプ１１６として、一次冷却材ループ１１２に流体的に接続された１つ以上の電磁的（ＥＭ）ポンプが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
図１Ａにさらに示すように、原子炉１００は、一次冷却材システム１１０と１つ以上の熱交換器１１９を介して熱的に接続された二次冷却材システム１２０を備えている。二次冷却材システム１２０は、パイプ１２４から成る１つ以上の二次冷却材ループ１２２を有してよい。二次冷却材システム１２０は、溶融燃料塩の状況における実行に適した本技術分野で既知の任意の二次冷却材システム構成を有してよい。二次冷却材システム１２０は、１つ以上の二次冷却材ループ１２２の１つ以上のパイプ１２４および／または流体運搬アセンブリを通して二次冷却材１２６を循環させ、それによって、炉心部１０２で発生し一次熱交換器１１９を介して受け取った熱を、下流にある熱駆動電気発生装置およびシステムへと運んでよい。単純化のため、図１Ａには、二次冷却材ループ１２４を１つだけ示す。しかしながら、二次冷却材システム１２０は複数の平行した二次冷却材ループ（例えば、２〜５個の平行ループ）を有してよく、それぞれのループが二次冷却材回路を通して、二次冷却材の選ばれた部分を運んでよい。なお、二次冷却材としては、本技術分野で既知の任意の二次冷却材が挙げられる。例として、二次冷却材が液体ナトリウムを含んでいてもよいが、これに限定されるものではない。
図１Ａでは描かれていないが、原子炉１００は、任意の数の追加または中間加熱／冷却システムおよび／または熱伝達回路を備えてよい。そのような追加の加熱／冷却システムは、炉心１０２をその運転温度範囲内に保つ他に、様々な目的のために配置してよい。例えば、第三の加熱システムを炉心１０２と一次冷却材システム１１０とに配置して、固体化した燃料塩を含む冷たい炉が、塩が融けて流動性を有する運転温度まで熱せられるようにしてよい。
他の補助的な部品１２７を一次冷却材ループ１１２で用いてよい。そのような補助的な部品１２７としては、運転中に一次冷却材１１８が沈殿してできた粒子を除去する１つ以上のフィルタまたはドロップアウトボックス（drop out boxes）が挙げられる。望ましくない液体を一次冷却材１１８から除去するため、補助的な部品１２７は任意の適当な液液抽出システムを備えてよい。その例としては、１つ以上の並流または向流ミキサ／沈殿槽ステージ、イオン交換技術、または気体吸収システムが挙げられる。気体除去のために、補助的な部品１２７は、フラッシュ蒸発チャンバ、蒸留システム、またはガスストリッパのような任意の適当な気液抽出技術を備えてよい。補助的な部品１２７のうちいくつかの追加的な実施は、以下でより詳細に論じられる。
原子炉１００において、金属塩化物のような様々な金属塩を用いることで、時間とともに腐食および／または放射線劣化が生じるかもしれない。燃料塩またはその放射線と直接または間接に接触する原子炉１００の様々な塩対向部品（例えば、炉心部１０２、一次冷却パイプ１１４、熱交換器１１９など）の完全性に対する腐食および／または放射線劣化の影響を和らげるために、様々な手段を用いてよい。
１つの実施では、原子炉１００の１つ以上の部品を通る燃料の流れの速度は、選択された燃料塩速度に限られている。例えば、１つ以上のポンプ１１６が、溶融燃料塩１０８を、原子炉１００の一次冷却材ループ１１２を通して、選択された燃料塩速度で流してもよい。いくつかの例では、一定のレベルを下回る流速は、増殖プロセスおよび原子炉制御を含む原子炉の性能に悪影響をもたらし得る。非限定的な例として、一次ループ１１２（および一次冷却材システム１１０の他の部分）における全燃料塩の総量は、速度の下限値に関して望ましいレベルを超えてよい。これは、一次ループ１１２を通る適切な流量を維持するために、流速が減少すると一次ループ１１２の対応する管の断面積が大きくなるからである。そのため、速度の下限値を非常に低くすると（例えば、１ｍ／秒）、炉心外にある燃料塩の量が大きくなり、原子炉１００の増殖プロセスおよび原子炉制御に対してマイナスの影響を与え得る。さらに、一定レベルを超える流速は、一次ループ１１２および／または炉心部１０２の内側表面の腐食および／または浸食により、原子炉の性能および寿命に有害な影響を与え得る。そのため、運転中の燃料塩速度を適切にすることで、腐食／浸食を最小限にするための速度限界と、炉心外にある燃料塩の総量（out-of-core fuel salt inventory）を管理するための速度限界とのバランスをとることができる。例えば、溶融塩化物燃料塩の場合は、燃料塩速度は、２から２０ｍ／秒のあいだ（例えば７ｍ／秒だが、これに限定されない）に制御してよい。
図１Ｂと１Ｃは、本開示の１つ以上の実施形態に係る溶融塩高速スペクトル原子炉１００の単純化された概略図を示す。当該溶融塩高速スペクトル原子炉１００は、その１つ以上の内表面に保護層１２８を有している。
１つの実施形態では、保護層１２８は、原子炉１００の燃料塩１０８に面する原子炉１００の１つ以上の表面上に配置されている。保護層１２８は、原子炉１００の１つ以上の塩対抗面の腐食および／または放射線劣化に対する抵抗を提供してよい。本開示の目的にとって、腐食および／または放射線劣化に対する抵抗力のある物質とは、腐食および／または放射線劣化に対して、原子炉１００のむき出しの表面に比べてすぐれた抵抗力を見せる任意の物質と解釈される。
保護層１２８は、対応する核燃料塩に対する耐腐食抵抗および／または耐放射線抵抗を原子炉の内表面に与えるのに適した、本技術分野で既知の任意の物質を含んでよい。したがって、保護層１２８の材料は、用いられる塩１０８によって変わってよい。１つの実施形態では、保護層１２８は１つ以上の耐熱金属を含む。例えば、保護層１２８は、ニオビウム、モリブデン、タンタル、タングステン、またはレニウムのうち１つ以上を含んでよいが、これらに限定されない。他の実施形態では、保護層１２８は１つ以上の耐熱合金を含む。例えば、保護層１２８は、モリブデン合金（例えば、チタン−ジルコニウム−モリブデン（ＴＺＭ）合金）、タングステン合金、タンタル、ニオビウム、またはレニウムのうち１つ以上を含んでよいが、これらに限定されない。他の実施形態では、保護層１２８は、ニッケル、および／または、１つ以上のニッケル合金を含む。他の実施形態では、保護層１２８は、炭化ケイ素のような炭化物を含むが、これに限定されない。
一実施形態において、保護層１２８は、任意の保護材料を用いて原子炉１００の１つ以上の部分（例えば、パイプ１１４または一次ループ１１２）の内面にめっき処理を施すことにより形成される。他の実施形態において、保護層１２８は、原子炉１００の１つ以上の部分の内面に施された任意の保護材料からなる１つ以上の被膜を含む。さらに他の実施形態において、様々な部材のバルク材料は、１つ以上の上述した保護材料から形成されてもよい。例えば、一次冷却材ループ１１２のパイプ１１４はＴＺＭパイプを含んでもよいが、これに限定されない。
一実施形態において、図１Ｂに示すように、炉心部１０２の塩対向面は保護層１２８を含む。例えば、炉心部１０２の容器が鋼またはジルコニウム合金から形成され、炉心部１０２の塩対向内面に耐熱合金、ニッケル、またはニッケル合金によるめっきを施すことにより、保護層１２８が形成されてもよい。例えば、炉心部１０２は、厚さ約５〜７ｍｍのモリブデン系保護層１２８を含み、炉心部１０２の容器の壁厚が約９〜１１ｃｍであってもよいが、これに限定されない。
同様に、図１Ｃに示すように、一次冷却材ループ１１２のパイプ１１４の塩対向面（パイプまたは他の部材の内面および／または外面であり得る）は、保護層１２８を含む。例えば、耐熱合金またはニッケル合金によるめっきをパイプ１１４の塩対向面に施すことで、保護層１２８を形成してもよい。
図１Ｄは炉心１００の反射組立品１３０の概略図を示す。反射組立品１３０は、炉心部１０２から発せられる中性子を反射し、燃料塩１０８に戻すのに適している。一実施形態において、反射組立品１３０は炉心１０２を少なくとも部分的に囲むように炉心部１０２の外面に設けられる。図示した実施形態において、原子炉組立品１３０によって反射されて炉心部１０２に戻された中性子は、炉心部１０２内における臨界の維持および／または供給親物質からの核***性燃料の増殖に寄与し得る。そのような中性子の損失を減らすことによって、臨界に必要な燃料塩の量、ひいては、炉心１０２のサイズを小さくしてもよい。反射組立品１３０は、本技術分野で知られている中性子反射に適したいずれかの材料から形成されてもよい。例えば、反射組立品は、ジルコニウム、鋼、鉄、黒鉛、ベリリウム、炭化タングステン、鉛、鉛ビスマス、等の物質を１つ以上含んでもよいが、これに限定されない。
図１Ｅおよび図１Ｆは、本開示の１つ以上の実施形態における、複数の反射モジュール１３２からなる反射組立品１３０を示す。なお、本開示の原子炉１００のいくつかの運転温度において、様々な中性子反射物質が液化する。例えば、鉛および鉛ビスマスは両方とも良好な中性子反射特性を発揮する。しかしながら、鉛は約３２７℃で溶融する一方、鉛ビスマス合金の融解温度は一般的に２００℃未満である。本願の他の所で述べたとおり、原子炉１００は、約３３０〜８００℃の温度範囲にて運転してもよく、当該範囲は鉛および鉛ビスマス合金に対応する融点よりも高い。一実施形態において、図１Ｅおよび図１Ｆに示すように、原子炉モジュール１３２は任意の中性子反射物質１３３の液相を収容する反射容器を含んでいる。原子炉モジュール１３２は本技術分野で知られているいずれの物質から形成されてもよく、温度耐性、耐食性、他の部材との非反応性、および／または燃料、放射線耐性、構造支持性、重量、等を含む設計機能の内の１つ以上を考慮して選択してもよい。場合によっては、１つ以上の反射容器が、容器の内側の反射材料と共に、中性子に対してほぼ半透明な物質によって形成されてもよく、および／または１つ以上の反射容器が、耐熱性の物質によって形成されてもよい。例えば、反射モジュール１３２（反射容器等）は、１つ以上の耐熱合金、１つ以上のニッケル合金または１つ以上の炭化物、または黒鉛化合物から形成されてもよい。例えば、反射モジュール１３２および／または反射容器の形成に使用される物質は、１つ以上のモリブデン合金（例えば、ＴＺＭ合金）、１つ以上のタングステン合金、１つ以上のタンタル合金、１つ以上のニオビウム合金、１つ以上のレニウム合金、１つ以上のニッケル合金、炭化ケイ素、または黒鉛化合物、等のいずれか１つ以上の成分または組み合わせを含んでもよいが、これに限定されない。反射モジュールは、運転温度にて存在可能な１つ以上の減速化合物（例えば、黒鉛および／または鉛）を含んで（含有してまたはそれらから形成されて）もよく、強力な減速材（例えば、黒鉛）および弱い減速材料（例えば、鉛）のバランスを取ってもよく、反射体の全体に及ぶ中性子スペクトルの判定に使用されてもよい。
一実施形態において、反射モジュール１３２は炉心部１０２の外面に配置され、炉心部１０２の外面にわたって分散している。図１Ｅおよび図１Ｆの例に示すように、反射モジュール１３２は、炉心部１０２の外面にわたって方位的に配置されている。各反射モジュール１３２にはある量の中性子反射液（例えば、鉛または鉛ビスマス、等）が入っている。これに関して、中性子反射液１３３が炉心部１０２において連続的に形成されるように反射モジュール１３２を個別に配置してもよい。図１Ｅおよび図１Ｆは反射モジュール１３２の方位的な配置を示しているが、そのような構成は限定的に解釈されるべきではない。なお、反射モジュール１３２の幾何学的配置および数量がいずれであっても、本開示における原子炉１００の状況における範囲内での実施に好適である。例えば、図示はしないが、反射モジュール１３２のセットが積層リング状の構成を採用してもよく、当該構成において、各モジュールは任意の中性子反射液によって満たされたリングであってもよい。これに関して、モジュール１３２のセットは、炉心部１０２の周囲に中性子反射体積部を形成するように積み重ねられてもよい。上記体積部は、球体形状または円柱形状であってもよく、四角柱、六角柱、八角柱、三角柱、五角柱、またはその他の角柱、もしくはあらゆる断面形状を持つ体積部であってもよい。一実施形態において、反射器の外側表面全体には厚さ１２．７ｍｍ（１／２’’）のハステロイ（登録商標）ＮまたはＳｉＣによるめっきが施されており、内側容器には同じ材料のめっきが厚さ２ｃｍで施されている。反射モジュールの形状は炉心の設計に合わせて適宜形成すればよく、台形、六角形、円形、楕円形を含む好適な形状のいずれかを含んでもよく、不規則な形状でさえ含んでもよい。
図１Ｇは溶融塩化物高速炉（ＭＣＦＲ）を用いた核反応から電力を発生させる原子力発電所の一実施形態を示す。発電所の用途において、ＭＣＦＲによって生成された熱は、電力変換ハードウェアによって電力に変換される。図示した実施形態において、作動流体として水（蒸気）を用いたランキンサイクル電力変換ハードウェアを使用した。ランキンサイクルプラントの変換効率は、タービンに供給される蒸気の温度（および圧力）によって大きく左右され、温度が高いほど、効率は高くなる。パフォーマンスは蒸気の温度のみならず圧力にも関係しており、効率のもっとも高いランキンサイクルプラントは、超臨界および超々臨界蒸気を使用している。
電力変換システムは、電力変換システム用作動流体に接触するすべてのシステムを包含する。図示した蒸気ランキンサイクルプラントは、蒸気発生器１５２と、タービンシステム１５４と、１つ以上の水循環ポンプ１５６および冷却塔１５８を備える水循環ループ１６２と、電気発生器１６０と、制御システム１６２とを含んでいる。さらに、新しい燃料塩を保存するための燃料保存システム１６６と、使用済燃料塩を受け取り安全に収容するための反応生成物保存システム１６８とが図示されている。図１Ｇに示すように、電力変換システムにおいて、はじめに、熱交換器（例えば蒸気発生器１５２）を通じて一次冷却材が熱を動力サイクル作動流体に伝達する。モデル化されたシステムは、ランキンサイクルシステムのより詳細な構成要素と共に一次冷却材塩ループ１１４および蒸気発生器１５２の簡易モデルを含んでいる。モデル化の目的で、ランキンサイクルによる蒸気タービンを使用したが、他のサイクルに基づく熱機関も使用可能であり、ブレイトンサイクルによる密閉サイクルガスタービン（例えば、空気、ヘリウム、またはＣＯ２）等が挙げられる。
モデル化に使用される電力変換システムへは、一次冷却材熱伝達流体の質量流速、往き戻り温度および往き戻り圧力が入力される。動力サイクルのコストおよびパフォーマンスを、異なる定格の熱出力レベルである６００ＭＷ、１２００ＭＷ、１８００ＭＷ、２４００ＭＷ、および３０００ＭＷについて評価する。基準となる原子炉の設計条件として、一次冷却材塩の温度は６１２℃で蒸気発生器１５２に伝わり、４９８℃で蒸気発生器１５２から戻る。より高い／低い温度および圧力での操作がコストおよびパフォーマンスに影響する可能性があるが、分析は、５８０℃、３００ｂａｒの主蒸気条件および６００℃、７０ｂａｒの再熱蒸気条件のモデル化操作にて行った。
分析では、Ｔｈｅｒｍｏｆｌｏｗ社のソフトウェアパッケージであるＳＴＥＡＭＰＲＯＴＭおよびＴＨＥＲＭＯＦＬＥＸＴＭを使用し、定常状態運転における動力サイクルのコストおよびパフォーマンスのデータを取得する。分析において、タービンシステム１５４の構成要素として標準的な熱力学モデルを使用し、動力サイクルにおける特定の構成要素として専用のモデルを組み合わせた。図１Ｇに示すように、熱遮断用に冷却塔１５８を利用することもできたが、熱遮断には、川や湖等の大水域の利用を想定している（つまり、冷却塔はモデル化しなかった）。熱力学的効率および構成要素のパラメータは、ＳＴＥＡＭＰＲＯＴＭおよびＴＨＥＲＭＯＦＬＥＸＴＭのサブモデルによって決められたデフォルト値に維持される。モデル化には、燃料塩として１７％ＵＣｌ３−７１％ＵＣｌ４−１２％ＮａＣｌを使用し、一次冷却材として５８％ＮａＣｌ−４２％ＭｇＣｌ２を使用した。燃料塩の物性を、データ曲線のあてはめに基づくルックアップテーブルとしてＴＨＥＲＭＯＦＬＥＸＴＭに追加した。使用したデータを、下記燃料塩についての表１、および一次冷却材塩についての表２に示す。
Figure 2019515291
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電力変換システムは原子炉１００から熱出力を受け取り、その熱を機械力に変換し、続いて電力に変換する。分析では、特に、従来の電力変換用蒸気ランキンサイクルハードウェアの使用に焦点を当てた。分析対象の構成は、高圧力タービン（ＨＰＴ）、中圧力タービン（ＩＰＴ）、および低圧力タービン（ＬＰＴ）の３つのタービンを有し、タービンシステム１５４として簡略的に図示されている。図１Ｇは、２４００ＭＷｔｈランキンサイクル分析の簡易サイクル図である。図１Ｇに示すモデルは簡易化されており、発電所の主要構成部分のみを示している。使用したモデルにおいて、ＨＰＴは、原子炉からの熱エネルギーを運ぶ一時冷却液によって加熱された「主蒸気」発生システムから蒸気を受け取る。ＨＰＴからの排気は再熱蒸気発生システムへ送られ、そこで、一時冷却液がＨＰＴからの排気に熱を伝達し、そうして加熱された蒸気がＩＰＴへ供給される。ＩＰＴからの排気は直接ＬＰＴへ供給され、追加のエンタルピーが抽出される。ＬＰＴとしては特に、並行する複数のタービンが用いられることがある。使用したモデルにおいては、最終膨張工程用に２つのＬＰＴを用いる。モデルにおいて、すべてのタービンが共通の軸に取り付けられており、電気発生器１６０に直接連結されている。ＬＰＴの出口は凝縮器に繋がっており、そこで蒸気が周囲温度近くまで冷却される。本分析において、ＬＰＴは貫流凝縮器を想定しており、大きな湖または川等の大水域から熱を受け取る。凝縮器の後、水はポンプによってくみ出され、いくつかの給水温器へと送られる。給水温器は、タービンの様々な箇所から抽出した蒸気と混ぜることによって給水を予熱する。予熱された液体は、給水温器から蒸気発生器へと供給され、そこで、主タービン用の温度まで加熱される。
解析処理は、ランキンサイクルシステムの特徴を特定するためのＳＴＥＡＭＰＲＯＴＭの使用、および溶融塩ループとの相互作用を調査するための、そのモデルのＴｈｅｒｍｏｆｌｅｘへの転送を伴う。ＴｈｅｒｍｏｆｌｅｘはＳＴＥＡＭＰＲＯＴＭよりも多くの機能および選択肢を持った「完全に適応性のある」設計ツールとされる一方、ＳＴＥＡＭＰＲＯＴＭは蒸気タービンの部品を構成するための専用のツールである。ＳＴＥＡＭＰＲＯＴＭにおいて、プラントは「ブラックボックス蒸気発生装置」および「貫流開ループ水冷」を備えるものと定義される。蒸気サイクルは、電動モーター駆動ボイラー給水ポンプによる単回再熱復水超臨界サイクルと定義される。全てのタービンは、３６００ＲＰＭで運転する仕様になっている。タービングループの特徴、給水温器、およびポンプはＳＴＥＡＭＰＲＯのデフォルトパラメーターおよび選択方法によって決定される。そして、サイクルは計算され、ＴＨＥＲＭＯＦＬＥＸＴＭに転送される。ＳＴＥＡＭＰＲＯＴＭは、定格条件においての効率的な運転のために選択された、ランキンサイクルプラントの詳細な部品配置を提供する。
ＴＨＥＲＭＯＦＬＥＸＴＭにおいては、ブラックボックス蒸気発生装置は主蒸気および再熱蒸気発生装置用の「溶融塩−蒸気」熱交換器と置き替えられる。モデルには、簡略化された燃料塩および一次冷却材塩のループが含まれる。燃料および一次冷却材塩のループはエネルギー源を提供するために備えられ、詳細にはモデル化されていない。ＴＨＥＲＭＯＦＬＥＸＴＭにおけるモデル化法は、塩および蒸気のループにおいて熱交換器の吐出仕様を特定すること、そして燃料塩への入熱が定格条件に一致するように蒸気流量を調整することが目的である。プラントの部品配置や性能特性はＳＴＥＡＭＰＲＯＴＭによって決定されるが、ＴＨＥＲＭＯＦＬＥＸＴＭは流動している流体の状態のための良好な性能を得るために、部品（例えばタービン、ポンプ、熱交換器など）をさらに調整（リサイズ）する。燃料塩ループへの入熱は、原子炉の熱出力を表している。総効率は、熱入力に関連するタービン軸の出力である。正味電力は、熱入力に関連するポンピングおよび予備的な消失を減算した、発生装置の出力である。
下記表３は、６００ＭＷ、１２００ＭＷ、１８００ＭＷ、２４００ＭＷ、および３０００ＭＷの熱入力で運転された超臨界ランキンサイクルの性能およびコスト結果を示す。
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図２は、溶融塩原子炉２００の簡略概略図の他の実施形態を示す。原子炉２００は、いくつかの例では、燃料塩１０８がプールを流動／循環する、もしくは別の場合では、配管を通して収納または誘導されるプール式原子炉である。図２に示す例では、燃料塩は密閉原子炉容器２０６における冷却材２０２のプール２１０の中心に位置する管２０４の中に収納されている。原子炉容器２０６の上部は、いくらかの不活性ガス２１８が充填されている。燃料管２０４は、軽水原子炉における従来の固体燃料列と同様に配列されている。冷却材２０２は、プール２１０の中心から、プール２１０の外周部に位置する熱交換器２０８に熱を移動する。図示される本実施形態では、プール２１０内の冷却材２０２の（点線矢印２１２により示される）循環、つまり自然なまたは撹拌翼もしくは他の機構（図示せず）により誘起される循環は、熱を燃料管２０４から遠ざけるように移動させ、当該熱は熱交換器２０８によって取り除かれる。
熱交換器２０８は、プール２１０から二次冷却材システム２１４に熱を移動させる。一実施形態においては、二次冷却材は熱交換器において沸騰される水であり、その結果得られる蒸気２１６は、発電用にタービン（図示せず）を駆動するために使用される。
図１Ｅおよび１Ｆを参照して説明した反射モジュール１３２のような任意の複数の反射モジュール２３２は、原子炉の効率化のために、図２に示されるように原子炉容器内および／または図１Ｅおよび１Ｆと同様に原子炉容器の外の燃料管列の周りに配置されてもよい。必要に応じて、原子炉を亜臨界に保つために任意の停止用制御棒が備えられていてもよい。
濃縮された（〜１２％２３５Ｕ）燃料での初期始動の後、ＭＣＦＲは濃縮された核***性物質の持続的な供給を必要としなくてもよい。代わりに、ＭＣＦＲは、他の親物質のうち劣化または天然ウランを供給されてもよい。通常運転中、モデル化によれば、原子炉の反応度のゆっくりとした増大が示される。この反応度の増大を相殺するため、少量の十分に混合された燃料塩を除去して、供給親塩と置き換えてもよい。親物質の追加は、実質的には、反応度を低減する制御棒と同じ役割を果たす。
使用済ＭＣＦＲ燃料は、廃棄されるのではなく、新たな原子炉の始動のために十分な量が利用可能になるまで収集される。このような子原子炉は、化学的に同一の燃料塩を含むため、新たに濃縮することなく始動し得る。使用済燃料を子プラントの初期燃料として使用するために当該プラントに全て移動することで、ＭＣＦＲ群の全体の生成は、アクチニドの使用を著しく低減し、ＭＣＦＲ群の全体の構築が終了するまで放射性廃棄物の大部分の処分を先に延ばすことができる。アクチニド保持燃料塩の最終的な廃棄のため、これまでの研究では、塩自体が化学変換なしに適切な廃棄物形態にパッケージされ得ることが見出されている。
（塩化物系燃料塩）
核燃料塩は、E.H.Ottewitteによる「Configuration of a Molten Chloride Fast Reactor on a Thorium FuelCycle to Current Nuclear Fuel Cycle Concerns」（博士課程論文、米カリフォルニア大学ロサンゼルス校、１９８２年）におおまかに記載されており、この内容の全ては、参照により本明細書に含まれる。塩化ウラン化合物はB.R.Harder，G.LongおよびW.P.Stanawayによる「Compatibility and Processing Problems in the Use of Molten UraniumChloride-Alkali Chloride Mixtures as Reactor Fuels」（SymposiumonReprocessing of Nuclear Fuels、アイオワ州立大学、405-432、１９６９年８月）におおまかに記載されており、この内容の全ては、参照により本明細書に含まれる。下記の新規の燃料塩の実施形態は、この研究を改善したものであり、モデル化および他の理論的研究を通して進展している。
なお、本開示の溶融塩化物燃料塩は、妥当な温度における高重金属濃度の燃料塩１０８への導入をもたらす。非限定的な例として、本開示の１つ以上の塩化物燃料塩は、約５００℃の溶融温度にて６１重量％より高い重金属濃度をもたらす場合がある。下記の燃料塩を使用して運転される場合、溶融燃料塩炉は実施形態において２００〜８００℃の範囲の妥当なノミナルの運転温度を有している。異なる燃料の各々が若干異なる最適な運転温度を有する一方、原子炉は３３０〜５５０℃、３５０〜５２０℃、４００〜５１０℃、および４５０〜５００℃の運転温度範囲を有する。高ウラン含有量を達成できるということは、本開示の高速中性子スペクトル増殖燃焼原子炉において塩化ウラン系燃料塩混合物を利用することを可能とする。さらに、核***性物質は１２．５％２３５Ｕもしくは１９．９９％２３５Ｕ等のいかなる所望のレベルまたは他のいかなる適切な濃縮レベルまで濃縮されてもよい。
また、本開示の溶融塩化物燃料塩は、本明細書に記載の運転温度まで加熱された場合、比較的低い蒸気圧を有する。異なる燃料の各々において、燃料塩の気化量の低減のための最適動作圧が若干異なる一方、原子炉については動作圧が１〜１０ａｔｍおよび２〜５ａｔｍの範囲のものが検討される。
以下、１つ以上の付加的な金属塩化物と金属塩化物燃料塩との混合物を有する溶融塩化物核燃料塩の様々な実施形態について説明する。例えば、溶融塩化物核燃料塩は、第一の塩化ウラン、第二の塩化ウランおよび／または付加的な金属塩化物の混合物を含んでもよいが、これに限定されない。なお、燃料塩１０８の様々な成分の相対量は、限定されないが、融点、熱伝導度、腐食性、アクチニド含有量、反応度、平衡状態の実効中性子増倍率（ｋｅｆｆ）などを含む、燃料塩の１つ以上の熱的、化学的、または中性子的パラメータを制御するために操作される。例えば、任意の燃料塩混合物における核***性ウラン（例えば２３５Ｕ）の相対量は、任意の出力密度を得るのに必要な炉心部１０２の大きさに影響し得る。非限定的な例として、１６％の２３５Ｕ含有量を有する燃料塩は約１１ｍ３の炉心部体積しか必要としないかもしれないが、１０モル％（特記しないかぎり、化学物質のすべての％値はモル％で表される）の２３５Ｕ含有量を有する燃料塩は、約６７立方メートル（ｍ３）の炉心部体積を有していてもよく、また２００ＭＷ／ｍ３の出力密度を生成してもよい。このような関係は、炉心部１０２の大きさ（または燃料管２０４の数）の、用いられる燃料塩１０８の組成に対する強い依存性を示している。
一実施形態においては、本開示の塩混合物は、燃料塩１０８の（原子炉における核反応中に当該反応により消費される核***性物質に対する生成される新たな核***性物質の比率である）関連増殖率が１より大きく（例えば、増殖率＝１．０００００１、１．００１など）なるように、また、それにより潜在的に達成可能なレベル未満の増殖能力で長い原子炉寿命を得るように、選択される。他の実施形態においては、本開示の塩混合物は、燃料塩１０８の上記関連増殖率が１未満になるように、また、それにより任意の期間に濃縮を消費するように選択される。具体的な燃料組成の選択は、原子炉設計、通常の運転パラメータ（例えば、温度および圧力）、とりわけ、全体的な使用上の目的（例えば、濃縮度および原子炉寿命の低減、追加の核***性物質の増殖など）を含む、多くの異なる競合要因に依存されることが理解される。
（塩素３７修正塩化物燃料塩）
燃料塩の生成のために使用される核***元素（例えばウランまたはトリウム）の濃縮化に加えて、本明細書の燃料塩の実施形態は、塩化物化合物の何れか１つ以上におけるいくらかの量の塩化物イオンが特定のパーセントの３７Ｃｌを含有するように濃縮されてもよい。塩素は、様々な質量数の多くの同位元素を有する。もちろん、（天然に存在する塩素の７６％を形成する）３５Ｃｌおよび（天然に存在する塩素の２４％を形成する）３７Ｃｌという２つの安定した同位元素が存在する。最も一般的な同位元素である３５Ｃｌは中性子減速材である。つまり、３５Ｃｌは高速の中性子を減速し、それにより中性子を熱中性子に変化させる。同位元素３５Ｃｌは強い中性子吸収剤でもあり、腐食性硫黄および長命で放射性の３６Ｃｌの形成を導く。一方、同位元素３７Ｃｌは高速の中性子に対して比較的透過的である。
本技術の一態様によれば、溶融燃料塩１０８として使用される任意の塩化物含有化合物の３７Ｃｌ含有量を調整する。上記の通り、塩化物化合物を生成するために天然に存在する塩化物イオンを使用する場合、塩化物イオンのおよそ７６％が３５Ｃｌとなり、２４％が３７Ｃｌとなる。しかし、本明細書に記載の本実施形態では、いかなる特定の塩化物燃料塩の実施形態においても、全Ｃｌに対するいかなる比率の３７Ｃｌも使用してよく、場合によっては、全Ｃｌに対する３７Ｃｌの、選択された比率を満たしてもよいし、または選択された比率を超えてもよい。遠心機、イオン交換カラムなどを含むいかなる既知のまたは開発される濃縮技術も、所望および／または選択された３７Ｃｌ比率濃度を保証するために使用されてもよいが、これらに限定されない。
一実施形態において、すべての塩化物含有化合物は、限りなく純度の高い３７Ｃｌの供給から生成され得る。例えば、塩化物系燃料塩化合物は、燃料塩中の塩化物イオンの９０％、９５％、９８％、９９％、または、さらには９９．９％より多くが３７Ｃｌとなるように生成されてもよい。さらには、塩化物ベースの核燃料は、燃料中、または燃料の異なる成分中の３７Ｃｌの他の塩化物イオンに対するいかなる目標パーセント量もしくは選択されたパーセント量を達成するために開発され得る。例えば、熱反応用に設計された燃料用としては、塩化物系燃料塩化合物は、燃料塩中の塩化物イオンの１０％、５％、２％、１％、または、さらには０．１％未満が３５Ｃｌであり、残りが３７Ｃｌとなるように生成され得る。高速反応向けの燃料用としては、塩化物系燃料塩化合物は、上述したように、燃料塩中の塩化物イオンの１０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％より多く、または１００％までもが３７Ｃｌとなるように生成され得る。モデル化によれば、少なくとも７５％３７Ｃｌに濃縮された塩素により、ＭＣＦＲ性能は著しく向上することが示された。濃縮された塩素を使用することにより、長寿命の放射化生成物である３６Ｃｌの中性子寄生吸収および生成が低減される。
図３は、特定の原子炉向けの燃料を生成する方法の一実施形態を示す。３７Ｃｌに対する３５Ｃｌの相対量のこの調整は、高速反応または熱反応における燃料塩の反応度を制御する追加の方法を提供する。方法３００は、特定操作３０２から開始される。特定操作３０２においては、全Ｃｌに対する３７Ｃｌの所望の比が決定される。適切な比を決定するために、原子炉設計、原子炉の所望の運転パラメータ（例えば温度、圧力など）、および燃料において使用される塩化物系化合物などの要因が考慮される。
燃料特定操作３０２は、例えば、燃料中の全Ｃｌに対する３７Ｃｌの比が第二の比である初期Ｃｌ塩を選択して初期溶融塩化物燃料塩を用いる炉の初期中性子実効増倍率（ｋｅｆｆ）を決定すること、初期中性子実効増倍率を目標中性子実効増倍率と比較すること、および、次のまたは最終的に得られる３７Ｃｌの全Ｃｌに対する比を、比較操作の結果に基づいて計算することを含み得る。目標中性子実効増倍率（ｋｅｆｆ）は、原子炉の製造者または操作者の希望に基づいて特定し得る。これらの技術は、選択された３７Ｃｌの全Ｃｌに対する比を決定３０２するために適宜反復および／または調整し得る。
そして、燃料生成操作３０４を行う。燃料生成操作３０４において、最終的に得られる燃料における３７Ｃｌの全Ｃｌに対する比を修正することにより燃料を作製する。
一実施形態において、上記修正溶融塩化物燃料塩は、複数の異なる塩化物化合物の混合物を含み、この複数の異なる塩化物化合物は、第一の核***性塩化物塩化合物および第一の非核***性塩化物塩化合物を含む。この実施形態において、燃料生成操作３０４は、第一の核***性塩化物塩化合物または第一の非核***性塩化物塩化合物の３７Ｃｌの全Ｃｌに対する比がそれぞれ異なるように第一の核***性塩化物塩化合物および第一の非核***性塩化物塩化合物を生成することを含み得る。各化合物の３７Ｃｌの全Ｃｌに対する比は、２つ（またはそれ以上）の化合物を組み合わせて、最終的に得られる修正燃料塩混合物を作製した際に、当該修正溶融塩化物燃料塩が、化合物の質量平衡および化合物のそれぞれの３７Ｃｌの全Ｃｌに対する比に基づいた所望の３７Ｃｌの全Ｃｌに対する比を有するように調整する。
燃料生成操作３０４の結果、修正溶融塩化物燃料塩中の全Ｃｌに対する３７Ｃｌの比が第一の比である修正溶融塩化物燃料塩であって、原子炉において使用した場合、目標中性子実効増倍率が達成される、修正溶融塩化物燃料塩が得られる。当該燃料塩を「修正」と称して、最終的に得られる比が天然の３７Ｃｌの全Ｃｌに対する比と異なることを識別する。例えば、燃料塩は、３３％のＵＣｌ４、３３％のＵＣｌ３、および３３％のＮａＣｌの混合物であってもよく、最終的に得られる修正燃料塩の全Ｃｌに対する３７Ｃｌの比４０％を達成するために、ＮａＣｌを濃縮して３７Ｃｌの全Ｃｌに対する比が７５％になるようにしてもよく、残り２つの成分が天然の比となるようにしてもよい。これにより、全Ｃｌに対する３７Ｃｌの比が４０％である、最終修正ＵＣｌ４−ＵＣｌ３−ＮａＣｌ燃料塩が得られる。
前述の例は、効率のため、多元化合物燃料塩混合物のうち１つの化合物のみを濃縮することを決定してもよいことを示す。例えば、非核***性塩化物塩が最終的に得られる燃料塩に含まれている場合、３７Ｃｌの全Ｃｌに対する比が高い（または低い）塩を大量に生成して、後に配合燃料において使用するために保持してもよい。天然の塩素から３７Ｃｌを精製することは本技術分野において既知であり、いずれの好適な方法を用いてもよい。例えば、遠心分離カラムまたはイオン交換カラム（ＩＸＣ）濃縮法が使用可能であり、必要量まで拡張可能であると思われる。他の方法もまた可能である。
修正燃料を作製した後、炉操作３０６において、修正燃料を炉に装荷し、修正燃料を用いて炉を運転する。運転中に反応度が最適でないと判定された場合、今ある燃料と置き換えるか、または今ある燃料とブレンドするように、後段の燃料生成およびブレンド操作（図示せず）において所望の反応度が達成されるまで、方法３００を用いて新たな燃料を生成する。さらに他の実施形態において、方法３００を用いて、時間をかけて炉における反応度を変更または維持してもよい。
以下にさらに詳細に説明するように、塩化物含有燃料塩は、ＵＣｌ４、ＵＣｌ３、ＵＣｌ３Ｆ、ＵＣｌ２Ｆ２、およびＵＣｌＦ３のうち１つ以上、および／または本明細書に記載する特定の燃料塩の実施形態のうちのいずれかを含んでいてもよく、上述のように修正を加えてもよい。非核***性塩化物化合物を使用する場合、このような付加的な金属塩化物塩は、ＮａＣｌ、ＭｇＣｌ２、ＣａＣｌ２、ＢａＣｌ２、ＫＣｌ、ＳｒＣｌ２、ＶＣｌ３、ＣｒＣｌ３、ＴｉＣｌ４、ＺｒＣｌ４、ＴｈＣｌ４、ＡｃＣｌ３、ＮｐＣｌ４、ＡｍＣｌ３、ＬａＣｌ３、ＣｅＣｌ３、ＰｒＣｌ３および／またはＮｄＣｌ３から選択し得る。
（ＵＣｌ３−ＵＣｌ４−［Ｘ］Ｃｌｎ燃料塩）
核燃料としての使用に好適なウラン塩の実施形態は、０〜１００％のＵＣｌ３、０〜１００％のＵＣｌ４および０〜９５％の金属塩化物塩の混合物である塩を含む。そのため、これらの塩は、１００％ＵＣｌ３燃料塩、１００％ＵＣｌ４燃料塩を含み、同様に、付加的な金属塩化物塩有りまたは無しの、ＵＣｌ３および／またはＵＣｌ４の混合物である燃料塩を含む。付加的な金属塩化物塩としてのＮａＣｌの結果を基にして、モデル結果に基づくと、ＮａＣｌ含有量が６８モル％未満である燃料塩が好適であると考えられる。他の実施形態において、核燃料としての使用に好適なウラン塩は、融点が８００℃未満、７００℃未満、６００℃未満、５００℃未満、４００℃未満または３５０℃未満である、０〜１００％のＵＣｌ３、０〜１００％のＵＣｌ４および０〜９５％の金属塩化物塩の混合物である塩を含む。ＮａＣｌ実施形態について、核燃料としての使用に好適なウラン塩は、構成塩の各々の融点が８００℃未満、７００℃未満、６００℃未満、５００℃未満、４００℃未満または３５０℃未満である、０〜１００％のＵＣｌ３、０〜１００％のＵＣｌ４および０〜６８％のＮａＣｌの混合物である塩を含む。さらに他の実施形態において、燃料塩のＮａＣｌ含有量は１２％のＮａＣｌと６８％のＮａＣｌとの間で変化し得る。
溶融塩化物は、これまで使用されてきたフッ化物と、注目すべき２つの点において大幅に異なる。第１に、塩化物は、フッ化物よりも、中性子を減速する効果が弱いことである。これにより、増殖燃焼運転に欠かせない高速な中性子スペクトルを確保できる。より重要には第２に、塩化物によれば、コンパクトな高速増殖炉の設計を得るために重要な非常に高い重金属濃度が、混合物において、適度な融点とともに得られる可能性があることである。フッ化物塩は、通常、重金属の含有量が１０〜１２モル％以下であり、提案される塩混合物は、通常、モル濃度６３〜７２モル％のＬｉＦ（９９．９９７％７Ｌｉまで濃縮）、１６〜２５モル％のＢｅＦ２、６．７〜１１．７モル％のＴｈＦ４、およびわずか０．３モル％のＵＦ４（重金属は４０〜４５重量％）を含有する。
図４は、ＵＣｌ３−ＵＣｌ４−ＮａＣｌ燃料塩ベースの熱力学モデルの予測三元状態図である。三元状態図４００は、ＵＣｌ３−ＵＣｌ４−ＮａＣｌの任意の混合物の予測融解温度を示す。特に注目されるのは、融点が５００℃未満である混合物であって、三元状態図４００の網掛け部４０２に図示される混合物である。共融点４０４は、３３８℃の融解温度を有し、１７ＵＣｌ３−４０．５ＵＣｌ４−４２．５ＮａＣｌ（つまり、１７モル％のＵＣｌ３、４０．５モル％のＵＣｌ４および４２．５モル％のＮａＣｌ）の組成を有する。網掛け部４０２は、融点の限界範囲５００℃を示す。この限界範囲４０２の一番右へ移動すると、１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌである実施形態が得られるが、５００℃未満の融点を有する燃料塩混合物の実施形態として、限界範囲４０２内においては、多くの組成が考えられることに留意すべきである。また、融解温度限界を少し拡張して５０８℃にした場合、３４ＵＣｌ３−６６ＮａＣｌの組成物は、ＵＣｌ４を含まない選択肢を提供する。同様に、三元図４００では、８００℃〜３３８℃における任意の融点限界に対する特定のＵＣｌ３−ＵＣｌ４−ＮａＣｌ燃料塩実施形態を特定することが幅広く可能である。例えば、融点が３００〜５５０℃、３３８〜５００℃、および３３８〜４５０℃である三成分塩を容易に特定し得る。
混合物の具体的な組成は、得られるウラン含有レベルおよび融解温度が所望のレベルとなるような、ＵＣｌ４、ＵＣｌ３またはＮａＣｌのうち２つ以上を含む配合をいずれも含み得る。例えば、具体的な組成は、対応融解温度が３３０℃と８００℃との間となるように選択し得るが、これに限定されない。別の例として、具体的な組成は、全体的なウラン含有レベルが６１重量％以上となるように選択し得るが、これに限定されない。全体的なウラン含有レベルを選択することに加え、燃料組成を、任意の量の核***性ウラン（親物質の対語）を満たすように決定してもよい。例えば、燃料塩１０８の具体的な組成は、燃料塩１０８の２３５Ｕ含有量が２０％未満となるように選択し得る。
初期概念構築の一部として、様々な燃料塩、核***性物質の濃縮度、サイズおよび出力について、一連の中性子輸送計算および燃焼計算を行った。予想された通り、濃縮度が高いと、炉心のサイズを小さくできるが、増殖能力が低くなってしまう。何らかの形で核***生成物を取り除いた系は、平衡挙動に達することができる一方、その他は増殖して最終的に核***生成物の形成に圧倒されてしまう。燃料塩の選択については複数の選択肢が存在し、それぞれにメリットとリスクがある。以下の記載では、特に注目される実施形態を示すが、以下の記載は、本発明の範囲を、以下に記載する実施形態のみを請求するように限定するものではなく、図４から特定できるいずれの実施形態も検討され、同様に、ＮａＣｌ以外の異なる金属塩化物を有するいずれの実施形態も検討される。付加的な非核***性金属塩化物としては、例えば、ＮａＣｌ、ＭｇＣｌ２、ＣａＣｌ２、ＢａＣｌ２、ＫＣｌ、ＳｒＣｌ２、ＶＣｌ３、ＣｒＣｌ３、ＴｉＣｌ４、ＺｒＣｌ４、ＴｈＣｌ４、ＡｃＣｌ３、ＮｐＣｌ４、ＡｍＣｌ３、ＬａＣｌ３、ＣｅＣｌ３、ＰｒＣｌ３および／またはＮｄＣｌ３が挙げられる。
（ＵＣｌ４燃料塩の実施形態）
一実施形態において、燃料塩１０８はＵＣｌ４を含む。例えば、燃料塩１０８は、モル分率５％以上のＵＣｌ４含有量を有し得る。他の実施形態において、原子炉１００の燃料塩１０８は、ＵＣｌ４、付加的な塩化ウラン塩および／または付加的な金属塩化物塩（例：担体塩）の混合物を含んで混合物のＵＣｌ４含有量がモル分率５％以上となるようにしてもよい。他の実施形態において、混合物のＵＣｌ４含有量は、モル分率０．０１％以上、０．１％以上、０．５％以上、１％以上、２％以上、３％以上または４％以上のＵＣｌ４であってもよい。なお、ＵＣｌ４含有量がモル分率５％以上である燃料塩１０８は、腐食被爆（corrosive exposure）を受ける量が多くなる場合がある。以下に記載のように、塩化物含有量が増えることによって起こる腐食を軽減するために様々なアプローチを実施し得る。
他の実施形態において、炉の燃料塩１０８は、ＵＣｌ４、付加的な塩化ウラン塩および／または付加的な金属塩化物塩の混合物を含んで、混合物のウラン濃度が６１重量％以上となるようにしてもよい。
一実施形態において、以下にさらに詳細に記載するように、付加的な塩化ウラン塩は、ＵＣｌ３を含む。他の実施形態において、付加的な金属塩化物塩は、担体塩、核***生成物塩化物塩、アクチニド塩化物塩および／またはランタニド塩化物塩を含み得る。例えば、付加的な金属塩化物塩は、ＮａＣｌ、ＭｇＣｌ２、ＣａＣｌ２、ＢａＣｌ２、ＫＣｌ、ＳｒＣｌ２、ＶＣｌ３、ＣｒＣｌ３、ＴｉＣｌ４、ＺｒＣｌ４、ＴｈＣｌ４、ＡｃＣｌ３、ＮｐＣｌ４、ＡｍＣｌ３、ＬａＣｌ３、ＣｅＣｌ３、ＰｒＣｌ３および／またはＮｄＣｌ３（これらに限定されない）を含み得るが、これに限定されない。
例えば、原子炉１００の燃料塩１０８は、ＵＣｌ４およびＵＣｌ３の混合物（ＮａＣｌ無し）を含んでおり、当該混合物の組成が８２ＵＣｌ４−１８ＵＣｌ３（モル％）相当になるようにし得るが、これに限定されない。なお、このような燃料塩組成物は、ウラン含有量がおよそ６５重量％であり融解温度が５４５℃である。
例えば、原子炉１００の燃料塩１０８は、ＵＣｌ４、ＵＣｌ３およびＮａＣｌの混合物を含んでおり、当該混合物の組成が１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌ（モル％）相当になるようにし得るが、これに限定されない。なお、このような燃料塩組成物は、ウラン含有量がおよそ６１重量％であり融解温度がおよそ５００℃である。
例えば、原子炉１００の燃料塩１０８は、ＵＣｌ４およびＮａＣｌの混合物（ＵＣｌ３無し）を含んでおり、当該混合物の組成が５０ＵＣｌ４−５０ＮａＣｌ（モル％）相当になるようにし得るが、これに限定されない。なお、このような燃料塩組成物は、融解温度がおよそ３６８℃となる。なお、本明細書において、燃料塩１０８中にランタニドおよび／またはプルトニウムが形成されるにつれて、これらはＵＣｌ３と同じように機能する場合がある。なぜなら、ランタニドおよびプルトニウムは三塩化物化合物を形成するためである（上述の通り）。この場合、この組成の変更によって、燃料塩１０８の挙動が共融挙動に向けてシフトする場合があり（上述の通り）、これにより組成物の融点が下がる場合がある。
さらに他の例として、純ＵＣｌ４を燃料塩として使用し得る。純ＵＣｌ４の融解温度（図４に示す通り）は５９０℃である。
６６ＮａＣｌ−３４ＵＣｌ３組成物のウラン含有量は、より少ないため、初期臨界に達するために、この２成分塩は、ＵＣｌ４含有組成物よりも大きな炉心を必要とする。例えば、炉心部１０２は、初期臨界に達するために、ＵＣｌ４を含む燃料塩１０８の場合に必要な体積の３〜４倍大きな体積を必要とする場合がある。
図５は、６６ＮａＣｌ−３４ＵＣｌ３組成物を利用する図１Ａ〜図１Ｆに記載の炉の炉心部を大きくした場合における、時間関数としてのモデルｋｅｆｆを示す。曲線５０２は、出力レベル５８００ＭＷの場合のｋｅｆｆ曲線のモデルを示し、曲線５０４は、出力レベル３４２０ＭＷの場合のｋｅｆｆ曲線のモデルを示す。なお、双方の曲線５０２、５０４は、劣化ウラン（ＤＵ）供給にて、ランタニド除去を特に行わずに運転する場合のモデルである。図５に示すように、３４２０ＭＷの場合（曲線５０４）は、臨界未満になるまでに７０年近くの間運転でき、一方、５８００ＭＷの場合（曲線５０２）は臨界未満になるまでにおよそ４１年間運転できる。さらに、図５に示すモデルから、この何年にもわたる運転の間にランタニドを全く除去しない場合、燃料の燃焼度が４３％であることも予測される。そのため、従来の溶融塩原子炉は臨界維持を濃縮ウランに依存していたが、このモデリングから、塩素系ウラン燃料塩がこの依存度を減らすのに有効であることが分かる。
図６は、本開示の１つ以上の実施形態に係る、高速スペクトル溶融塩原子炉への燃料装荷に関する操作例を表すプロセスフロー６００を示す。図６の操作は図示した順に提示するが、当然、種々の操作は図示した順番以外の順番にて行ってもよく、また、同時に行ってもよい。
フロー図６００の操作６０２は、ある量のＵＣｌ４を準備することを含む。例えば、任意の量のＵＣｌ４を、ほぼ純粋な形で準備し得るが、これに限定されない。他の例として、任意の量のＵＣｌ４を、ＵＣｌ４と他の塩との混合物の形で準備し得るが、これに限定されない。他の塩としては、例えば担体塩（例：ＮａＣｌ）が挙げられるが、これに限定されない。
フロー図６００の操作６０４は、ある量の、付加的な塩化ウラン塩または付加的な金属塩化物塩のうち少なくとも１つを、準備することを含む。例えば、付加的な塩化ウランは、ＵＣｌ３（これに限定されない）を含み得るが、これに限定されない。一実施形態において、任意の量のほぼ純粋なＵＣｌ３を準備し得る。他の実施形態において、任意の量のＵＣｌ３を、ＵＣｌ３と他の塩との混合物の形で準備してもよく、他の塩としては、例えば担体塩（例：ＮａＣｌ）が挙げられるが、これに限定されない。他の例として、付加的な金属塩化物は、ＮａＣｌ、ＭｇＣｌ２、ＣａＣｌ２、ＢａＣｌ２、ＫＣｌ、ＳｒＣｌ２、ＶＣｌ３、ＣｒＣｌ３、ＴｉＣｌ４、ＺｒＣｌ４、ＴｈＣｌ４、ＡｃＣｌ３、ＮｐＣｌ４、ＡｍＣｌ３、ＬａＣｌ３、ＣｅＣｌ３、ＰｒＣｌ３および／またはＮｄＣｌ３のうち１つ以上（これらに限定されない）を含むが、これに限定されない。一実施形態において、任意の量の付加的な金属塩化物を準備してもよい。他の実施形態において、任意の量の付加的な金属塩化物を、金属塩化物と他の塩との混合物の形で準備してもよく、他の塩としては、例えば担体塩が挙げられるが、これに限定されない。
フロー図６００の操作６０６は、上記ある量のＵＣｌ４と、上記ある量の付加的な塩化ウラン塩または付加的な金属塩化物塩のうち少なくとも１つと、を混合して、ＵＣｌ４含有量がモル分率５％より多い溶融塩化物核燃料塩を生成することを含む。例えば、操作６０２において準備した、上記ある量のＵＣｌ４を、操作６０４にて準備したものと混合して、得られる溶融塩化物塩混合物のＵＣｌ４含有量がモル分率５％より多くなるようにし得るが、これに限定されない。この点について、操作６０２の上記ある量のＵＣｌ４および上記ある量の付加的な塩化ウランおよび／または付加的な金属塩化物は、得られる溶融塩化物塩混合物のＵＣｌ４含有量がモル分率５％より多くなるように選択し得る。追加するか、あるいは代わりに、操作６０６は、上記ある量のＵＣｌ４を、上記ある量の付加的な塩化ウラン塩および／または付加的な金属塩化物塩と混合して、融解温度が３３０〜８００℃である溶融塩化物塩混合物を作製することを含む。
一実施形態において、操作６０２および６０４にて準備するものは、得られる溶融塩化物塩混合物の化学組成が８２ＵＣｌ４−１８ＵＣｌ３（またはおよそ８２ＵＣｌ４−１８ＵＣｌ３）となるように選択および混合し得る。他の実施形態において、操作６０２および６０４にて準備するものは、得られる溶融塩化物塩混合物の化学組成が１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌ（またはおよそ１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌ）となるように選択および混合し得る。他の実施形態において、操作６０２および６０４にて準備するものは、得られる溶融塩化物塩混合物の化学組成が５０ＵＣｌ４−５０ＮａＣｌ（またはおよそ５０ＵＣｌ４−５０ＮａＣｌ）となるように選択および混合し得る。
フロー図６００の操作６０８は、上述のような、いくらかの量のＵＣｌ４を有する溶融塩化物核燃料塩（例：混合物のＵＣｌ４含有量はモル分率０．０１％以上、０．１％以上、０．５％以上、１％以上、２％以上、３％以上、４％以上または５％以上であり得る）を、少なくとも、高速スペクトル溶融塩原子炉の炉心部へ供給することを含む。一実施形態において、操作６０６の混合物は、上記ある量のＵＣｌ４と上記ある量の付加的な塩化ウラン塩または付加的な金属塩化物塩のうち少なくとも１つとを、高速スペクトル溶融塩原子炉内において混合することによって形成し得る。一実施形態において、操作６０６の混合物は、上記ある量のＵＣｌ４と上記ある量の付加的な塩化ウラン塩または付加的な金属塩化物塩のうち少なくとも１つとを、高速スペクトル溶融塩原子炉の外部（例えば、混合容器等が挙げられるが、これに限定されない）において混合することによって形成し得る。この点に関して、ＵＣｌ４と上記ある量の付加的な塩化ウラン塩または付加的な金属塩化物塩のうち少なくとも１つとを混合した後、この溶融塩化物塩混合物を原子炉１００に装荷してもよい。そして、炉は、本明細書に記載のとおり、例えば、燃料塩において核***を開始し、そして、炉心において、増殖燃焼挙動をある期間維持することにより運転され得る。
一実施形態において、付加的な金属塩化物（上述）のうち１つ以上の濃度は、核燃料混合物中に付加的な金属塩化物が析出する析出濃度以下となるように選択する。例えば、核***生成物濃度は、核***生成物によってＰｕ等の燃料塩１０８の他の成分が燃料溶液から析出するような濃度未満に維持し得る。
上述の溶融塩化物塩組成は、本開示の原子炉１００または関連する方法に対する限定ではないことに再度留意されたい。むしろ、具体的な組成は、単に説明目的のためのみに提示される。本開示の原子炉１００においてどのような溶融塩化物燃料塩を実施してもよいことを認識されたい。
（ＵＣｌ３燃料塩の実施形態）
ＵＣｌ３をＵＣｌ４と共に含有する上記の実施形態に加え、燃料塩のさらなる実施形態は、ＵＣｌ３を含み、ＵＣｌ４成分を含まない。これらの実施形態およびこれらに関連する融点も、図４において左軸に沿って示す。なお、ＵＣｌ４を含まない燃料混合物は、ＵＣｌ４腐食の懸念がかなり強まる場合に、特に注目される場合があり、腐食軽減技術の必要性を軽減する場合がある（下記の通り）。例えば、原子炉１００の燃料塩１０８は、ＵＣｌ３およびＮａＣｌの混合物を含んで混合物の組成が６６ＮａＣｌ−３４ＵＣｌ３（モル％）相当となるようにし得るが、これに限定されない。なお、このような燃料塩組成物は、融解温度がおよそ５０８℃であるが、ウラン含有レベルが、ＵＣｌ４含有組成物と比べて低い（上述）。
ＵＣｌ３燃料塩の実施形態は、また、純ＵＣｌ３も含むが、融点がわずかに８００℃を超えるため、この実施形態は、ある種の炉設計にとっては好適でない場合がある。
（混合塩化フッ化物燃料塩の実施形態）
アクチニドの混合塩化フッ化物塩、特にウランの混合塩化フッ化物塩もまた、核***性塩として溶融塩炉にて好適に使用し得る。ＵＣｌ３Ｆは、使用し得る塩化−フッ化物塩の一実施形態である。ＵＣｌ３Ｆの融点は４１０℃〜４４０℃であり、純ＵＣｌ４の融点（５９０℃）よりも低い。ＵＣｌ３Ｆ塩の分子対称性および化学組成から、ＵＣｌ３Ｆの揮発性もまたＵＣｌ４よりも低いと予想されるため、ＵＣｌ３Ｆは、低温（例：８００℃未満、またはさらに低い５００℃未満）溶融塩炉における燃料塩としてさらにいっそう注目されるものである。
上記の内容、図４に記載のＵＣｌ４の予測三元図、および、ＵＣｌ３ＦとＵＣｌ４との間の類似性に基づくと、燃料塩混合物中のＵＣｌ４の一部または全ての代わりにＵＣｌ３Ｆを使用することによって、ほぼ同等の反応性を維持しつつ、さらに性質の良い（例：融点が低く、揮発性が低い）燃料塩の実施形態を得られると期待される。ＵＣｌ３Ｆ、ＵＣｌ３、およびＮａＣｌの三元図は算出していないものの、ＵＣｌ３Ｆ、ＵＣｌ３およびＮａＣｌの三元図は、図４に記載の塩１７ＵＣｌ３−４０．５ＵＣｌ４−４２．５ＮａＣｌの共融点４０４相当の近傍の位置において最低融点を示すと予想される。つまり、このようなＵＣｌ３Ｆ、ＵＣｌ３、およびＮａＣｌの三元図は、ＵＣｌ３が１５〜２０モル％含まれ、残りの、ＮａＣｌが３５〜４５モル％であり、かつＵＣｌ３Ｆが３５〜４５モル％である領域において、低融点について類似の傾向を示すと予想される。ＵＣｌ３Ｆは通常ＵＣｌ４よりも十分に低い融点を有することから、ＵＣｌ３Ｆを燃料塩の実施形態においてＵＣｌ４の代替として用いることで、図４において見られる融点よりもさらに低い融点を有する燃料塩が得られると予想される。
この情報から考えると、Ｃｌ３Ｆ燃料塩のウラン実施形態は、ＵＣｌ３Ｆを１〜１００モル％有する塩を含む。例えば、混合塩化フッ化物燃料塩の実施形態は、ＵＣｌ３Ｆを少なくとも、５％、１０％、１５％、２０％、２５％、３０％、３５％、４０％、４５％、５０％、５５％、６０％、６５％、７０％、７５％、８０％、８５％、９０％、９５％、および９９％有する塩を含む。純粋な、または、ほぼ純粋なＵＣｌ３Ｆの燃料塩も可能である。なぜなら、融点が本明細書に記載された炉の動作領域の範囲内にあるからである。別の実施形態において、ＵＣｌ３Ｆ燃料塩は、ＵＣｌ３Ｆを検出可能な量だけ有し得る。検出限界は技術の進歩により変化し得ると認識されているが、一実施形態において、検出可能な量とは、０．０１モル％以上を意味する。
ＵＣｌ３Ｆと組み合わせて燃料塩の実施形態を作ることができる他の塩には、ＵＣｌ３、ＮａＣｌ、およびＵＣｌ４が含まれる。上述のとおり、ＵＣｌ３Ｆ−ＵＣｌ３−ＮａＣｌの塩は特に検討されており、ＵＣｌ３を１５〜２０モル％有し、残りの、ＮａＣｌが３５〜４５モル％であり、かつＵＣｌ３Ｆが３５〜４５モル％である実施形態が含まれる。さらに、本明細書において説明する他の塩、例えばＴｈＣｌ４、フッ化ウラン塩、非核***性の塩、および臭化ウラン塩等のいずれも含み得る。
ＵＣｌ３Ｆに加え、他の混合アクチニド塩、例えば、ＵＣｌ２Ｆ２およびＵＣｌＦ３を、溶融炉における燃料塩としてまたは燃料塩の構成物質として好適に使用し得る。プルトニウムまたはトリウムの混合塩化フッ化物塩もまた、溶融燃料塩として好適に使用し得る。
ＵＣｌ３Ｆ、ＵＣｌ２Ｆ２、およびＵＣｌＦ３の作製方法の実施形態を以下に記載する。ＵＣｌ３Ｆを作製する実験についても記載する。
塩化物燃料塩における全Ｃｌに対する３７Ｃｌの比を変更したものの実施形態もまた可能であり、溶融燃料塩に使用し得る。さらに、混合塩化フッ化物燃料塩の実施形態は、ＮａＣｌに加えて、またはＮａＣｌの代わりに、ＭｇＣｌ２、ＣａＣｌ２、ＢａＣｌ２、ＫＣｌ、ＳｒＣｌ２、ＶＣｌ３、ＣｒＣｌ３、ＴｉＣｌ４、ＺｒＣｌ４、ＴｈＣｌ４、ＡｃＣｌ３、ＮｐＣｌ４、ＡｍＣｌ３、ＬａＣｌ３、ＣｅＣｌ３、ＰｒＣｌ３および／またはＮｄＣｌ３等の非核***性塩化物化合物を含んでもよい。
使用にあたって、混合塩化フッ化ウラン塩の実施形態は、上述した塩化物塩の実施形態と同様に使用する。例えば、所望の塩組成物（例えばＵＣｌ３が１５〜２０モル％含まれ、残りの、ＮａＣｌが３５〜４５モル％であり、かつＵＣｌ３Ｆが３５〜４５モル％である組成物）を作製する。この作製は、離れて行ってもよいし、または、構成物質を直接炉心の中に添加することによって行ってもよい。構成物質は固体の状態で添加してもよいし、液体の状態で添加してもよい。炉心に燃料塩を装荷すると、炉は運転状態に入り、上述のように、連鎖反応が開始する。
（塩化トリウム燃料塩）
一実施形態において、燃料塩１０８は、任意の量のトリウムを含み得る。例として、塩化物ベースの核燃料塩の場合、トリウムは、燃料塩１０８中に、塩化トリウム（例：ＴｈＣｌ４）の形で存在し得る。ＴｈＣｌ４の製造方法は当該技術分野において既知であり、いずれの好適な方法を用いてもよい。
ＴｈＣｌ４を塩化物塩系に導入すると、系の融解温度が約５０℃下がることが分かっている。そのため、図４の塩の三元図の情報に基づけば、ＴｈＣｌ４実施形態は、この三成分系における融点以下の融点を有するはずであり、溶融状態にありながら増殖燃焼反応を維持することができるはずである。例えば、三元図の情報に基づけば、８００℃未満、さらに低い５５０℃の融点が実現可能であるはずである。
ＴｈＣｌ４を利用する実施形態の１つは、ＵＣｌ３Ｆ−ＵＣｌ４−ＵＣｌ３−ＴｈＣｌ４−［Ｘ］Ｃｌ（上述のように、［Ｘ］Ｃｌは任意の付加的な非核***性塩）である。これらの実施形態において、様々な塩化物塩のうちいずれかのモル比を適宜決定して所望の融点を実現し得る。一実施形態において、ＴｈＣｌ４の量は、検出可能量のＴｈＣｌ４および８０モル％の間であり、他の成分（つまり、ＵＣｌ３Ｆ、ＵＣｌ４、ＵＣｌ３、および［Ｘ］Ｃｌ）は、それぞれ独立に０から８０％の間である。そのため、ＵＣｌ４−ＵＣｌ３−ＴｈＣｌ４−ＮａＣｌと同様に、ＵＣｌ３Ｆ−ＴｈＣｌ４−［Ｘ］Ｃｌ、およびＵＣｌ３−ＴｈＣｌ４−［Ｘ］Ｃｌなどの実施形態が検討される。
（臭化ウラン燃料塩の実施形態）
本明細書の塩化物燃料塩の実施形態に加え、臭化物燃料塩もまた、塩化物燃料塩の代替として、または塩化物燃料塩のバックアップとして可能である。溶融塩化物燃料塩炉のひとつの特徴は、中性子スペクトルが非常に高速であるため、炉の核***性燃料を、燃料親物質から増殖燃焼できることである。これは、濃縮塩化物塩を用いてアクチニド原子を結合することによって可能となる。塩素は、一般に、水、黒鉛、フッ素等の他の物質と比べて、中性子減速材として比較的劣る。また、塩素は、寄生捕獲（無駄な中性子）の中性子捕獲断面積が比較的小さい。性能の良い塩成分は、アクチニドと強固な化学結合を形成し、低蒸気圧にて存在し、Ｚ数が高く高速スペクトルを可能にし、小さい（ｎ，γ）捕獲断面積を持つものであり得る。上述のように、３７Ｃｌはとても良い選択である。しかし、この分析に基づくと、臭素も好適であり得る。
臭化物塩（ＵＢｒ３、ＵＢｒ４）は塩化物塩と同じ族に属しており、類似の化学的性質を持つ。臭素は塩素よりもＺ数が大きいため、塩素ほど中性子を減速させず、より高速のスペクトルにつながるはずである。臭素の化学結合は塩素のそれと類似しているはずである。これらの特徴により、臭化物塩は、塩化物塩の代替として注目される。ＵＢｒ４の融解温度は５１９℃であると報告されており、これはＵＣｌ４の融解温度よりも低い。そのため、ＵＢｒ４は本明細書に記載するシステムおよび方法において好適に使用し得るはずである。ＵＢｒ４の沸点は７９１℃であると報告されており、高温での操作は不可能と思われるものの、本明細書に示す低い領域の一部（例：３３０〜５５０℃、３３８〜５００℃および３３８〜４５０℃）における運転を意図している原子炉にとっては、この沸点は制限とはならない。
図７は、ＣｌおよびＢｒの主な同位体についての（ｎ，γ）捕獲断面積を示す。図７によれば、Ｂｒの（ｎ，γ）捕獲断面積は、ほとんどのエネルギースペクトルにおいてＣｌよりも高い。実際、３７Ｃｌ（図７の曲線７０８）は、スペクトルのほぼ全域にわたって７９Ｂｒ（図７の曲線７０６）および８１Ｂｒ（図７の曲線７０４）よりも低い捕獲断面積を有する。３５Ｃｌ（図７の曲線７０２）もまた、１×１０−４ＭｅＶより上においてＢｒよりもおおよそ低い。
さらに、臭化物塩が実際に増殖燃焼反応を維持する好適性について調べた。調査開始時点における、塩の化学的構造および基準の塩化物塩の濃縮度は同じにした。化学的構造は１７ＵＢｒ３−７１ＵＢｒ４−１２ＮａＢｒ、濃縮度は１２．６％２３５Ｕであった。この燃料塩を、標準的な１ＧＷｔｈ溶融塩化物高速炉（他の変更なし）においてモデル化した。得られた系は臨界に達さず、炉心のサイズを大きくするか、濃縮度を高くするか、どちらかが求められた。モデルの濃縮度を１９．９９％（低濃縮燃料として認識することが許容される最大値）まで高めると、図８に示す増殖燃焼曲線が得られた。炉は、人工的に上昇させたｋｅｆｆにて運転開始し、数十年間で弱まっていくが、最終的に、ｋｅｆｆを再度上昇させるのに十分な量のＰｕおよびマイナーアクチニドを増殖させる。図８のモデル化の結果から、臭化物塩系に合わせて最適化しなくても、臭化物燃料塩の実施形態は増殖燃焼を起こし、溶融臭化物塩炉が運転可能であることが分かる。このように、ＵＢｒ３および／またはＵＢｒ４含有燃料塩であって、１９％よりも高い２３５Ｕ濃縮度であるものが好適である。
増殖燃焼反応を維持するのに必要な体積を最小限にしつつ最大限の性能を得るために、いくつかの最適化可能性が存在する。１つ目は、臨界未満に落ちることなく増殖燃焼性能を確保する最低濃縮度を求めることである。２つ目は、炉のサイズ調整および材料構成を用いて、スペクトルを増殖が最大になる領域に調整することである。３つ目は、上述の塩化物の実施形態に沿って、複数の異なる燃料塩の組み合わせ（ＸＸＵＢｒ３−ＹＹＵＢｒ４−ＺＺＮａＢｒ）を調査して最適な実施形態を見つけることである。
さらに、塩の１種類以上の成分において使用される臭化物アニオンを、３７Ｃｌを用いた塩化物塩について上述したものと同様に修正し得る。図７に示すように、２種類の安定した臭素同位体７９Ｂｒおよび８１Ｂｒは、それぞれ異なる中性子捕獲断面積を有する。そのため、臭化物塩に使用されるこれらの同位体の比を修正することにより、塩の捕獲特性を調整することができる。一実施形態において、全ての臭化物含有化合物は、可能な限り純度の高い７９Ｂｒまたは８１Ｂｒの供給から作製される。例えば、臭化物系燃料塩化合物は、燃料塩における臭化物イオンのうち９０％よりも多く、９５％よりも多く、９８％よりも多く、９９％よりも多く、さらには９９．９％よりも多い量が７９Ｂｒまたは８１Ｂｒとなるように作製される。また、臭化物ベースの核燃料は、９Ｂｒまたは８１Ｂｒ、もしくはこれら２つの組み合わせの、燃料中または燃料の他の成分中における他の臭化物イオンに対する量が、目標パーセント量または任意のパーセント量になるように開発される。例えば、一実施形態において、燃料塩中の臭化物イオンのうち１０％未満、５％未満、２％未満、１％未満、または０．１％よりも少ない量が８１Ｂｒとなり、残りが７９Ｂｒとなるように、臭化物系燃料塩化合物を作製し得る。また、上述のように、燃料塩中の臭化物イオンのうち、１０％より多く、２５％より多く、３０％より多く、３５％より多く、４０％より多く、４５％より多く、５０％より多く、５５％より多く、６０％より多く、６５％より多く、７０％より多く、７５％より多く、８０％より多く、８５％より多く、９０％より多くの、またはさらに多い１００％までの量が、８１Ｂｒとなるように、臭化物ベースの燃料塩化合物を作製し得る。
（塩化ウラン燃料製造方法）
ＵＣｌ４およびＵＣｌ３の製造方法は、様々な方法が本技術分野において知られており、いずれの好適な方法を用いてもよい。例えば、ＵＣｌ４は以下の化学反応から製造し得る。
ＵＯ３＋Ｃｌ３ＣＣＣｌ＝ＣＣｌ２→ＵＣｌ４＋副産物
同様に、ＵＣｌ３は、以下の反応のうちいずれかを用いて製造し得る。
Ｕ＋３／２Ｈ２→ＵＨ３およびＵＨ３＋３ＨＣｌ→ＵＣｌ３＋３Ｈ２
ＵＣｌ４＋Ｃｓ→ＵＣｌ３＋ＣｓＣｌ
上記の方法を用いて、任意の量のＵＣｌ４およびＵＣｌ３を作製し、その後、混合することにより、上述の塩化ウラン燃料塩の実施形態のうちいずれかを作製し得る。上記の方法に加えて、以下に、ＵＣｌ４−ＵＣｌ３−ＮａＣｌ実施形態を作製し得る効率的かつ簡便な他の方法を記載する。
合成した塩は、化学的に厳密に管理して、腐食および核物質の析出を最小限に抑える。このような化学的管理では、主に、酸化物および水酸化物の形成、特にウランカチオンに関するものを防ぐ。これらは塩化物のものよりもはるかに安定している。そのため、構成塩は、一旦製造したら、存在する間ずっと、酸化物層、酸素、または水に触れさせてはならない。この厳しい条件を満たすために、密閉容器内において、不活性雰囲気下にて塩を浄化および加工する。構成塩を混合する必要がある場合、混合操作は、空気、水、または酸素にさらすことなく行うべきである。保存は、漏れの無い、酸化物の含まれないキャニスター内で、不活性ガスの分圧を正の値にして行うべきである。これらの厳密な純度操作を、同位体濃縮および高温と関連して行うことは、特有の課題となる。
より簡便な実験室規模の方法が多数存在するものの、高純度で、塩素３７が高濃縮である塩化物塩混合物を得るためには、４ステップの方法を用いることが勧められる。まず、二酸化ウランおよび炭酸ナトリウムを、直列に繋がれた容器内において、連動して、塩素と一酸化炭素ガスとの制御された混合物と、液相温度より低い温度にて反応させ、四塩化ウラン、塩化ナトリウム、および二酸化炭素ガスを得る。２番目に、四塩化ウランを液相温度よりも低い温度にて加熱し、乾燥アルゴンをゆっくりと通過させ、昇華を起こし、続いて、加熱ラインを介して、新鮮な塩化ナトリウムの冷却床に移送する。３番目に、ある分量のケイ素をＵＣｌ４−ＮａＣｌ混合物に添加し、液相で反応させ、四塩化ケイ素を得る。四塩化ケイ素は塩からスパージし得る。Ｓｉの代わりに他の還元剤を使用することも可能であり、適宜検討される。四番目に、この塩を保存容器に移し、アルゴン下にて冷却保蔵する。
図９は、上述した方法に基づく、ＵＣｌ４を含有する燃料塩の製造方法の実施形態を示す。図示した実施形態において、この方法は、二酸化ウラン接触操作９０２からスタートする。二酸化ウラン接触操作９０２において、ある量のＵＯ２を、ＵＣｌ４の形成が可能な温度にて、気体状態の塩素および一酸化炭素に接触させる。一実施形態において、この操作は、ある量の固体状態のＵＯ２を準備することによって行い得る。気体との接触を容易にする高表面積形態、例えば、粉体、粒体、または多孔質基質等の形で固体状態のＵＯ２を準備することにより、反応をより効率的に行うことができる。接触操作９０２を行うと、気体に接触するＵＯ２のうち少なくとも一部が、以下の炭素塩素化（carbochlorination）反応を介してＵＣｌ４に変換される。
ＵＯ２（ｓ）＋２ＣＯ（ｇ）＋２Ｃｌ２（ｇ）＝ＵＣｌ４（ｓ）＋２ＣＯ２（ｇ）
この反応は、還元剤である一酸化炭素および酸化剤である塩化物が両方含まれているため、特殊である。上記２つの成分は、はるかに安定な酸化物から四塩化ウランを作製する熱力学を満たすために、ウランの酸化状態をＩＶからＶＩに変動させる。この反応は、部分反応について言うと、非常に複雑であり、以下の順に起こると考えることができる。
ＵＯ２（ｓ）＋１／２Ｃｌ２（ｇ）→ＵＯ２Ｃｌ；酸化、
ＵＯ２Ｃｌ＋１／２Ｃｌ２（ｇ）→ＵＯ２Ｃｌ２（ｓ）；酸化、
ＵＯ２Ｃｌ２（ｓ）＋ＣＯ（ｇ）→ＵＯＣｌ２＋ＣＯ２（ｇ）；還元、
ＵＯＣｌ２（ｓ）＋１／２Ｃｌ２（ｇ）→ＵＯＣｌ３（ｓ）；酸化、
ＵＯＣｌ３（ｓ）＋１／２Ｃｌ２（ｇ）→ＵＯＣｌ４；酸化、
ＵＯＣｌ４＋ＣＯ（ｇ）→ＵＣｌ４＋ＣＯ２（ｇ）；還元。
なお、四塩化物が得られた後、２つの反応が予測されることが重要である：
ＵＣｌ４＋１／２Ｃｌ２（ｇ）→ＵＣｌ５；酸化、
ＵＣｌ５＋１／２Ｃｌ２（ｇ）→ＵＣｌ６；酸化。
２つの酸化反応によって五塩化ウランおよび六塩化ウランが生成されることが知られているが、これらの生成物は２５０℃にて分解して四塩化ウランになると予測される。五塩化ウランおよび六塩化ウランの生成、および、四塩化ウランの融解および昇華をも避けるために、反応温度は２５０℃〜４００℃の間に保たれる。
上述のように、得られたＵＣｌ４における全Ｃｌに対する、または、上述の燃料全体におけるＣｌに対する、目標量の３７Ｃｌを得るために、塩素の一部または全部は３７Ｃｌである。所望の比によっては、複数の異なるＣｌ同位体の複数の供給源を用いて、全Ｃｌに対する所望の３７Ｃｌの比を達成し得る（例えば、純３７Ｃｌの供給源、天然Ｃｌの供給源、純３５Ｃの供給源、および／または他の３５Ｃｌおよび３７Ｃｌのブレンド）。
方法９００は、炭酸ナトリウム（Ｎａ２ＣＯ３）接触操作９０４も含む。ＵＯ２接触操作９０２と同様に、このＮａ２ＣＯ３接触操作９０４は、ある量のＮａ２ＣＯ３を、ＮａＣｌの形成が可能な温度にて、気体状態の塩素および一酸化炭素に接触させることを含む。一実施形態において、この操作は、ある量の固体状態のＮａ２ＣＯ３を準備することによって行い得る。気体との接触を容易にする高表面積形態、例えば、粉体、粒体、または多孔質基質等の形で固体のＮａ２ＣＯ３を準備することにより、反応をより効率的に行い得る。炭酸ナトリウム接触操作９０４を行うと、気体に接触するＮａ２ＣＯ３のうち少なくとも一部が、ＮａＣｌに変換される。また、上述のように、最終的に得られるＮａＣｌ中のＣｌ濃縮の量（例：３７Ｃｌ濃縮）は、使用する塩素ガスの濃縮度を制御することによって制御可能である。この反応の式は以下の通りである。
Ｎａ２ＣＯ３（ｓ）＋ＣＯ（ｇ）＋Ｃｌ２（ｇ）＝２ＮａＣｌ（ｓ）＋２ＣＯ２（ｇ）
方法９００は、液体または気体状態のＵＣｌ４をシリコン金属に接触させるケイ素接触操作９０６も含む。一実施形態において、ケイ素接触操作９０６では、反応状態を制御することによって特定のＵＣｌ４−Ｓｉ反応または特定の複数のＵＣｌ４−Ｓｉ反応が起こる。この操作では、得られるＵＣｌ３の量が、使用するＳｉの量によって制御され、ＵＣｌ４が過剰に準備される。この操作９０６は、過剰量の液体状態ＵＣｌ４を準備して、既知量のケイ素を、ケイ素が全てまたはほぼ全て反応するまでこの液体に浸すことによって行われる。ケイ素接触操作９０６を行うと、気体に接触するＵＣｌ４のうち少なくとも一部が、ＵＣｌ３に変換される。ＵＣｌ３に変換されるＵＣｌ４の量は、使用するＳｉの量に対する化学量論的な量である。これは、ＳｉはＵＣｌ４とはよく反応するがＵＣｌ３とはあまり反応しないためである。そのため、既知の開始量のＵＣｌ４を用いて、任意の所望のＵＣｌ４−ＵＣｌ３混合物を、ＵＣｌ４の気体と接触させるＳｉの量およびＵＣｌ４の量を制御するだけで得ることができる。この操作９０６の実施形態において好適に使用可能な反応の式は、以下のとおりである。
４ＵＣｌ４（ｇまたはｌ）＋Ｓｉ（ｓ）＝４ＵＣｌ３（ｇ）＋ＳｉＣｌ４（ｇ）
四塩化ケイ素の沸点は５７℃であり、溶融塩の温度において容易に気化してアルゴンによって運ばれていく。取り除いた後は、中和浴にて収集または反応させることができる。天然の酸化層である二酸化ケイ素は、塩に対して不活性であり、懸濁として存在するか、または析出物として沈殿する。二酸化ケイ素の存在は、塩の質に影響しない。
他の反応もまた可能である。例えば、ケイ素接触操作９０６において、ＵＣｌ４からＵＣｌ３およびＳｉＣｌ４を形成することができる温度および圧力状態下にてシラン（ＳｉＨ４）または二塩化ケイ素（ＳｉＣｌ２）等の他のケイ素含有ガスを用い得る。この反応においてＵＣｌ４は気体または固体の状態のいずれでもよく、温度および圧力状態に応じて選択し得る。
別の実施形態において、ケイ素接触操作９０６では、過剰量のＵＣｌ４を使用することに代えて、過剰量のＳｉを用いて、既知量のＵＣｌ４を、同じ化学量論的な量のＵＣｌ３に変換し得る。既知量のＵＣｌ３を作製することが目的であり、結果的に得られる塩化ケイ素種は重要ではないため、過剰量のＳｉを用いてケイ素接触操作９０６を行うことは、反応状態を制御するよりも簡便である。
接触操作９０２、９０４、９０６は、既知の、または今後開発される、任意の好適な接触容器または機器を用いて行い得る。例えば、一実施形態において、接触させる固体材料は、ルース粒体またはルース粉体であり、気体材料は、圧力下において、接触容器内を流すか循環させて（例：容器の一端にあるバルブに流し込み、容器の他端にあるバルブから取り除く）、容器が一時的に充填層反応器となるようにするか、または、容器を通る流速が十分である場合、流動層反応器となるようにする。これらの実施形態において、気体を固体材料に接触させる際、固体材料を容器から取り除くことなく行われる。
方法９００は、さらに、生成されたＵＣｌ３、ＵＣｌ４およびＮａＣｌを混合して所望の燃料塩実施形態を得ることを含む。混合する際、ＵＣｌ３、ＵＣｌ４およびＮａＣｌは、それぞれ独立に、気相、液相、または固相であり得る。例えば、各材料を適当な量ずつ別々に作製し、その後別々に加熱して溶融状態にし、１つの容器に移し、容器内にて混合および固体化されるようにしてもよい。これにより、輸送が容易な固体状態の燃料塩実施形態が得られる。上述したように、各材料は、原子炉容器内または外において混合および／または融解することができる。
方法９００は、独立した複数の操作として行い得る。また、方法９００では、複数の操作を協調的に行い得る。例えば、接触容器を繋げることにより、ＵＯ２接触操作９０２およびＮａ２ＣＯ３接触操作９０４において、同じ塩素ガスを用いてもよい。
図１０は、図９の方法を基にした、ＵＣｌ４を含有する燃料塩の製造を協調的に行う方法の実施形態を示す。この協調的方法１０００では、固体状態のＵＯ２を含む第１接触容器、固体状態のＮａ２ＣＯ３を含む第２接触容器、およびＳｉ元素の固体を含む収集容器を、システム準備操作１００２において準備する。この操作１００２は、システムの全ての部材を、適切な運転状態（例：２００〜５５０℃、１〜５ａｔｍ）へ持っていくことに加え、Ｃｌ２およびＣＯの準備を行うことも含む。一実施形態において、上述の容器は、アルゴン等の不活性ガスを用いて、固形分の周りの気層に充満させて準備してもよい。
上述のとおり、Ｃｌ２ガスは、３７Ｃｌの量を修正（つまり、天然の３７Ｃｌの量である２４％とは異なる量に修正）してもよく、これにより、最終的に得られる燃料塩におけるＣｌ成分の中性子減速度および中性子吸収度を変更してもよい。例えば、一実施形態において、Ｃｌ２の３７Ｃｌを２３％未満に修正し得る。別の実施形態において、Ｃｌ２ガスは、２５％より多い量の３７Ｃｌを有し得る。
図１１は、図１０の方法を行う際に使用するのに適した接触容器およびそれらの接続を概略的に示す。図１１は、固体状態のＵＯ２を保持する第１接触容器１１０２、固体状態のＮａ２ＣＯ３を保持する第２接触容器１１０４、およびシリコン（Ｓｉ）金属固体を収容する収集容器１１０６を示す。容器１１０２、１１０４、１１０６は、気体が第１容器１１０２を通って流れ、次いで第２容器１１０４を通ることができるように接続されている。収集容器１１０６は、さらに第２容器１１０４に接続され、第２容器から、例えば重力によって、または容器１１０４と１１０６との間に圧力差を誘起することよって、気体または液体のうち一方または両方を受け取ることができるようになっている。別の実施形態において、Ｓｉを第２容器１１０４に添加してもよく、また、Ｓｉを中間接触容器（図示せず）に準備してもよい。
Ｃｌ２供給源１１０８、ＣＯ供給源１１１０、および不活性ガス供給源１１１２は、ガスボンベとして記載されているが、どのような供給源を使用してもよい。図に記載の実施形態において、ＣＯおよびＣｌ２は第１容器１１０２のみに接続されている一方、不活性ガス（アルゴンとして記載されているが、どのような不活性ガスを用いてもよい）は、３つの容器全てに接続されて、各容器の環境をそれぞれ独立に制御できるようになっている。
バルブ、フィルタ、チェックバルブ、圧力および温度センサー、流量モニターおよび流量制御器、加熱および冷却機器、ポンプ、圧縮器等の補助的な部品は図示していない。当業者は、これらの部品をどのように実現すれば本明細書に記載の結果が得られるか、容易に理解する。同様に、フィッティングおよびアクセスポート、内部拡散部品、および他の要素もまた必要に応じて用いてもよく、これらは図１１において特に特定していない。
ここで図１０に戻って、準備操作１００２においてシステムの準備ができたら、反応ガス流動操作１００４において、Ｃｌ２およびＣＯを図１１の第１容器１１０２および第２容器１１０４内に流す。これにより、ＵＯ２およびＮａ２ＣＯ３がＣｌ２およびＣＯと接触して、ＵＣｌ４およびＮａＣｌが各容器にてそれぞれ生成される。これらの気体は各容器１１０２、１１０４を一度流してもよく（単回通過）、または、何度か再循環させてもよい。例えば、一実施形態において、反応ガス流動操作１００４は、全てのＵＯ２がＵＣｌ４に変換されるまで行ってもよく、全てのＮａ２ＣＯ３が変換されるまで行ってもよく、両方が変換されるまで行ってもよい。また、反応ガス流動操作１００４は、最終的に得られる燃料塩を作製するために、今のところ必要な量またはそれより多い量のＵＣｌ４およびＮａＣｌを得るのに十分な、一定の時間のみ行ってもよい。
２つの容器１１０２および１１０４内に気体を流した後、これらの気体は、再処理および再利用のために収集してもよい。特に、濃縮Ｃｌ２ガスを使用する場合、できる限り多くのＣｌガスを回収することはコスト効率が良い場合がある。また、これらの気体は処理をして外界へ放出してもよく、例えば、酸化銅吸収装置を通過させてＣＯを減少させることによって処理をして外界へ放出してもよい。
生成されるＵＣｌ４およびＮａＣｌの量は、操作環境および、容器１１０２、１１０４を気体が流れる時間の長さによって変わる。そのため、操作者は、システム１１００を簡単に制御して所望の量の各材料を得ることができる。さらに、容器１１０２、１１０４の相対寸法および形状は、一度の操作で、ある量のＵＣｌ４に対して特定の相対量のＮａＣｌが生成されるように調整することができる。これにより、どのような所望のＵＣｌ４−ＮａＣｌ燃料塩をも作製できるようにシステムを構成することができ、また、操作１０１２を参照して以下にさらに詳しく述べる拡張によって、どのようなＵＣｌ３−ＵＣｌ４−ＮａＣｌ燃料塩をも作製できるようにシステムを構成することができる。
図１１のシステムの実施形態において、容器は直列に接続されており、気体は、第１容器を最初に通り、次に第２容器を通る。また別の実施形態において、気体は、それぞれ独立に各容器を通ってもよい。この別の実施形態によれば、複数の異なるＣｌ２供給源（したがって、異なるＣｌ２濃縮度）を使用できる。
２つの容器１１０２および１１０４内に気体を流し、これにより、第１容器１１０２内に少なくともいくらかのＵＣｌ４および第２容器１１０４内に少なくともいくらかのＮａＣｌを生成した後、ＵＣｌ４ガス化操作１００６を行う。この操作において、第１容器１１０２の温度および／または圧力を、ＵＣｌ４が固相から気相に変換されるように調整する。一実施形態において、ＵＣｌ４は昇華を経て変換され、液相を経ずに変換が行われる。また、別の実施形態において、温度および圧力状態は、ＵＣｌ４がまず液相に変換され、次いで蒸発して気体になるように調整される。一実施形態において、ガス化操作１００６は、全てのまたはほぼ全てのＵＣｌ４が気相に変換されるまで、昇華状態を任意の一定時間保持してもよい。
一実施形態において、二酸化ウランの炭素塩素化（carbochlorination）は、完了するまで行われる。しかし、反応の程度は、効率の目的以外では、重要ではない。二酸化ウランおよび四塩化ウランの粉体のどのような混合物も、四塩化ウランの高蒸気圧により、都合よく分離することができる。四塩化ウランは、５２０℃という低い温度にて昇華することが分かっている。四塩化ウランを加熱すること、例えば、一実施形態において、５２０℃（四塩化ウランの融点の７０℃下）まで加熱することによって、ＵＣｌ４はゆっくりと揮発し、どのような未反応ＵＯ２からも容易に取り出すことができるはずである。ＵＣｌ４ガス化操作１００６は、第１容器１１０２から全てまたはほぼ全ての反応物Ｃｌ２およびＣＯガスを洗い流した後で行ってもよい。
気体状態のＵＣｌ４は、その後、ＵＣｌ４移動操作１００８において、第２容器１１０４に移される。この操作は、従来手段のいずれを用いて行ってもよい。ＵＯ２の融点（１ａｔｍにおいて２，８６５℃）はＵＣｌ４の沸点（７９１℃）よりも高いため、どのようなＵＯ２も、第１容器に固体として残る。しかし、フィルタまたはドロップアウトを設けることにより、気体移動の際に、粒体が第１容器１１０２から意図に反して取り除かれることを防ぐことができる。一実施形態において、全てまたはほぼ全てのＵＣｌ４が、この操作１００８の間に移動する。また、最終的に得られる所望の燃料塩の所望の量および割合に基づいて、既知量のＵＣｌ４を移動させてもよい。当該技術分野で知られているとおり、リアルタイム流量計およびガス分析器を用いて、移動量を確認または制御してもよい。
任意の量のＵＣｌ４ガスを第２容器１１０４に移動させた後、燃料塩融解操作１０１０において、第２容器１１０４の環境を調整し、ＵＣｌ４ガスが凝縮してＮａＣｌ固体が融解するようにし、これら両方を液相状態にする。第２容器が１ａｔｍの圧力に保たれる一実施形態において、この環境は、ＵＣｌ４のＮａＣｌに対する相対量に依存して、３６８℃〜８００℃の温度領域に対応する（図４の三元図の下軸に示されているとおり）。Ｎａ２ＣＯ３の融点が１ａｔｍにおいて８５１℃であるため、この環境は、Ｎａ２ＣＯ３が固体状態に保持されていながらＵＣｌ４−ＮａＣｌ混合物が液体になる点に容易に調整することができる。一実施形態において、例えば、塩化ナトリウムは３５０℃、つまりＵＣｌ４−ＮａＣｌの共晶融点の２０℃下にて保持される。
燃料塩融解操作１０１０の後、ＵＣｌ４−ＮａＣｌ移動操作１０１２において、一部または全ての液体ＵＣｌ４−ＮａＣｌが、その後、収集容器１１０６内に移される。この操作は、従来手段のいずれを用いて行ってもよく、例えば、第２容器１１０４をアルゴンにて加圧して溶融ＵＣｌ４−ＮａＣｌ混合物を押し出して収集容器１１０６へ移動させる等の手段がある。また、この液体は、単に重力を利用して収集容器１１０６に注いでもよい。既に述べたとおり、処理・特殊装置を利用して、残存Ｎａ２ＣＯ３が第２容器１１０４から取り除かれることを防いでもよい。
システム１１００は、さらに、収集容器１１０６に液体が入った際、液体中のＵＣｌ４が収集容器１１０６中のＳｉに接触するように設計される。一実施形態において、Ｓｉ反応が、上述の効果、つまり、ＵＣｌ４と化学量論的に反応してＳｉＣｌ４およびＵＣｌ３を形成する効果を得るように、状態が制御される。収集容器は、ＵＣｌ３が液体のまま保持される一方、ＳｉＣｌ４が沸騰して蒸発し気体になり容易に取り除けるような操作状態にて保持される。そのため、収集容器１１０６中のＳｉの量を制御することによって、得られるＵＣｌ３の量を制御することができる。
システム１１００は、最終的に収集容器１１０６に移されるＵＣｌ４およびＮａＣｌの相対量を容易に制御することが可能であり、ＵＣｌ３に変換されるＵＣｌ４の量も容易に制御可能であるため、システム１１００および方法１０００を用いて、どのような所望のＵＣｌ３−ＵＣｌ４−ＮａＣｌ混合物も作製することができる。
ＵＣｌ４−ＮａＣｌ移動操作１１１２の後、最終収集操作１０１２を行い得る。この操作１０１２において、ＳｉＣｌ４を取り除いて不活性ガスで置き換える。燃料塩は、輸送しやすいように収集容器１１０６内で固化してもよく、また、保存用または輸送用の他の容器（液体、固体、または気体状態にて）に移してもよい。
容器１１０２、１１０４、１１０６における反応の速度は、使用する固体ＵＯ２および固体Ｎａ２ＣＯ３の形態（例えば、粉体、粒体、多孔質基質、塊等）および、気体の流れ、温度および圧力状態、さらに、接触容器の内部構造（例えば、容器は、内部バッフル、拡散器、または他の部品を用いて流動する気体との接触を促進するように構成されている）に依存する。どのような固体ＵＯ２およびＮａ２ＣＯ３も使用することができるが、高表面積形態のものは反応の速度を増加させ、一般的に、より効率的である。同様に、既知のまたは今後開発されるどのような種類の容器も使用し得るが、固体−気体の接触および液体‐気体の接触を促進するように特に設計されている接触容器が、単純な設計のものと比して、より効率的である。さらに、混合器や攪拌器等の動的機器を、いずれかの容器においてまたは全ての容器において使用してよく、これにより、図９または図１０のいずれかの操作において接触、ガス化、または混合を促進し得る。
ＵＣｌ３−ＵＣｌ４−ＮａＣｌ燃料塩生成システム１１００および方法９００、１０００の種々の実施形態について、本開示の目的のために述べてきたが、本明細書に記載された技術の十分な範囲内において様々な変更や修正を行ってもよい。例えば、当業者は、システム１１００または方法９００、１０００に多くの細かい変更を施しても、最終的に得られる燃料塩混合物および最終生産物に関して同様の制御が可能であることを理解するであろう。例えば、固体ケイ素は、第２容器１１０４に導入してもよく、また、固体ケイ素は、第２容器１１０４および収集容器１１０６の間にあるフロースルーチャンバー（図示せず）に保持されてもよい。同様に、第１および第２容器は、直列ではなく、それぞれ独立に操作してもよく、ＵＣｌ４ガスおよびＮａＣｌ液体を別々に収集容器１１０６に移してもよい。当業者が容易に思いつく、および、本開示の精神の範囲内であり添付の請求項で規定されているような、多数の他の変更を行い得る。
また、ＵＣｌ３−ＮａＣｌの２成分混合物を所望する場合、図９または図１０の方法をさらに好適化してもよい。この実施形態において、ＵＣｌ４−ＮａＣｌ混合物全量を、長時間水素とともにスパージして、以下の反応を開始させることができる。
２ＵＣｌ４＋Ｈ２（ｇ）＝２ＵＣｌ３＋２ＨＣｌ（ｇ）
Ｈ２を過剰に準備することにより、ＵＣｌ４が全てＵＣｌ３に変換され得る。
（塩化アンモニウムを用いてＵＯ２からＵＣｌ４を合成する）
図１６は、塩化アンモニウムを用いてＵＣｌ４を製造する方法の実施形態を示す。図の方法１６００の実施形態では、固体状態のＵＯ２およびＮＨ４Ｃｌの混合物をウラン作製操作１６０２において作製する。この固体混合物は、どのような従来手段を用いて作製してもよく、例えば、ボールミル、ロッドミル、自生粉砕ミル、ＳＡＧミル、ペブルミル、ロールグラインダー、スタンプミル等の任意の好適な機器による粉砕、破砕、切断等が挙げられる。
続いて、第１変換操作１６０４を行う。この操作では、以下の反応によって（ＮＨ４）２ＵＣｌ６を生成するのに適した条件下にて、固体混合物をＨＣｌに曝す。
ＵＯ２（ｓ）＋２ＮＨ４Ｃｌ（ｓ）＋４ＨＣｌ（ｇ）＝（ＮＨ４）２ＵＣｌ６・２Ｈ２Ｏ
一実施形態において、変換操作１６０４は、閉鎖環境において固体混合物をＨＣｌガスに曝しながら１ａｔｍにて１００℃まで加熱し、十分に変換が行われるまでこの温度を維持することを含む。実施形態によっては、この温度は少なくとも１時間の間維持し得る。しかし、変換を完全に行うために、時間の延長が必要な場合もあり、例えば、温度を２時間、３時間、４時間、またはそれ以上維持することもある。使用するＨＣｌの濃度によっては、当該温度は、ＨＣｌ水溶液の沸点直下の温度にて維持し得る。これにより、閉鎖環境にＨＣｌ水溶液のプールを供給することによってＨＣｌガス環境を維持することが可能となる。
他の方法にて（ＮＨ４）２ＵＣｌ６への変換を行ってもよい。例えば、ＨＣｌガスを、より高温にて、窯、移動床、サイクロン流動床反応器、または他の気体−固体接触技術を通過させることが挙げられる。発煙ＨＣｌ（濃度が４０％よりも濃いＨＣｌ水溶液）を用いてＨＣｌガスを発生させてもよい。さらに他の実施形態において、混合物を、（ＮＨ４）２ＵＣｌ６が得られる条件下において、気体ではなく液体状態のＨＣｌ水溶液と接触させてもよい。
さらに他の実施形態では、塩化カルシウム（ＣａＣｌ２）およびＨＣｌ水溶液を用いることによって、第１変換操作１０６４用のＨＣｌガスを作製する。この実施形態において、ＨＣｌガスは、以下の反応を経て生成する。
ＣａＣｌ２（ｓ、無水）＋ＨＣｌ（ａｑ）＝ＣａｌＣｌ２・２Ｈ２Ｏ（ｓ）＋ＨＣｌ（ｇ）
この実施形態において、第１変換操作１６０４は、無水ＣａＣｌ２ペレットを反応環境に供給して無水ＣａＣｌ２をＨＣｌ水溶液に接触させることを含む。一実施形態において、ＣａＣｌ２ペレットをＨＣｌのプールに配置することによって接触させる。第１変換操作１６０４において、反応容器を設けてもよい。これにより、混合物と、ＣａＣｌ２ペレットを含むＨＣｌプールとを別々に保持し、ＨＣｌガスのみが混合物と接触できるようにし得る。別の実施形態において、液体ＨＣｌを、固体状態のＣａＣｌ２上に循環または流動させてもよい。接触方法にかかわらず、ＨＣｌ水溶液から水が取り除かれてＣａＣｌ２が水和されるため、ＨＣｌガスが環境内に放たれるような程度にまで液体中のＨＣｌの濃度が高くなる。このＨＣｌガス生成方法において投入物として使用するＨＣｌ水溶液の濃度は、安全性が高く取扱いも容易であり、他のＨＣｌガス供給源を用いるよりも好ましい場合がある。このＨＣｌ作製方法は、本明細書に記載されるどの方法にて使用するようにも好適化される。
また、アニオンである３７Ｃｌ同位体の量が修正されたＨＣｌ水溶液およびＮＨ４Ｃｌを用いて、方法１６００によって塩化物燃料塩を生成してもよい。上述したとおり、３７Ｃｌ同位体の分離および回収は、いくつかの方法により可能である。そして、この３７Ｃｌを用いて塩化水素を発生させることができ、この塩化水素は、水と組み合わせると、修正を含んだＨＣｌ水溶液を発生させる。塩化水素を作製する方法は多く知られており、どの好適な方法を用いてもよい。例えば、Ｃｌ２ガスをＨ２ガスと組み合わせてＮａＣｌをＨ２ＳＯ４と反応させる方法が含まれる。同様に、修正を含んだＮＨ４Ｃｌを、任意の既知の方法によって、３７Ｃｌ供給源を用いて発生させてもよい。ＨＣｌおよびＮＨ４Ｃｌ両者のうちいずれかの修正の量を制御して、最終的に得られる燃料塩における全Ｃｌに対する３７Ｃｌの任意の所望の比を得てもよい。例えば、最終的に得られる燃料塩における全Ｃｌに対する３７Ｃｌの比を、２５％より多くする等が挙げられる。
第１変換操作１６０４の後、第２変換１６０６操作を行う。この操作において、（ＮＨ４）２ＵＣｌ６は、以下の反応によってＵＣｌ４に変換されるのに適した条件下にて維持される。
（ＮＨ４）２ＵＣｌ６＝ＵＣｌ４＋２ＮＨ４Ｃｌ
一実施形態において、第２変換１６０６は、（ＮＨ４）２ＵＣｌ６・２Ｈ２ＯをＨＣｌ環境から取り出すこと、および、（ＮＨ４）２ＵＣｌ６・２Ｈ２Ｏを、所望の量の（ＮＨ４）２ＵＣｌ６がＵＣｌ４に変換されるまで変換に十分な温度に加熱することを含む。変換は２００℃より高い温度にて起こると予想されるが、より高温になると反応速度が上昇する場合がある。一実施形態において、（ＮＨ４）２ＵＣｌ６・２Ｈ２Ｏは、２００℃より高い任意の温度であって、（ＮＨ４）２ＵＣｌ６またはＵＣｌ４が融解する温度よりも低い温度まで加熱する。例えば、２００〜５００℃、２５０〜３５０℃または４００℃等である。変換操作１６０６中に、（ＮＨ４）２ＵＣｌ６を、発生するＵＣｌ４が融解する温度まで加熱する実施形態を含む、別の実施形態も可能である。
図示した方法１６００の実施形態は、ＵＣｌ４生成物を大量に製造するのに好適である。また、例えば上述のとおり、ＵＣｌ３はＵＣｌ４から還元によって容易に得ることができるため、方法１６００を用いて、図１６に示すように任意の還元操作１６０８を加えるだけで、容易にまとまった量のＵＣｌ３を作製することも可能である。
この方法を検証するために、方法１６００の実施形態を行った。この実験において、２グラムのＵＯ２および０．４４グラムのＮＨ４Ｃｌ（すなわち、ＮＨ４Ｃｌが１０％過剰）を共に粉砕し、ＨＣｌ水溶液と共に反応器に入れ、この環境にＨＣｌガスが過剰に存在するようにした。反応器を１００℃に加熱し、この温度にて４時間保持した。そして、真空下にて、得られた生成物を取り出して分解管に入れ、８０℃から４００℃まで加熱した。ＵＣｌ４の生成をＸ線回折にて確認した。
この実験において、ＣａＣｌ２法を用いてＨＣｌガスを生成した。ＵＯ２およびＮＨ４Ｃｌの混合物を、上部の開いたガラス容器に入れ、容器を反応器内に入れた。ＨＣｌ水溶液のプールを反応器の底に設け、ＣａＣｌ２のペレットをＨＣｌ水溶液と接触させるように置いた。ＣａＣｌ２の水和により過剰量のＨＣｌガスが発生し、このガスは容器中の固体混合物と反応した。
（塩化フッ化ウラン燃料製造プロセス）
図１７は、ＵＣｌ３Ｆの製造方法の実施形態を示す。方法１７００は、以下の反応をベースとする。
３ＵＣｌ４＋ＵＦ４＝４ＵＣｌ３Ｆ
図示した実施形態において、方法１７００は、前駆体作製操作１７０２においていくらかの量のＵＣｌ４およびＵＦ４を作製することからスタートする。ＵＣｌ４およびＵＦ４は、本明細書に記載したいずれかの方法で作製してもよいし、本技術分野で知られているいずれかの方法で作製してもよい。
そして、組み合わせ操作１７０４において、固体状態のＵＣｌ４およびＵＦ４を化学量論的な量にて組み合わせる。図示した実施形態において、ＵＣｌ４を３部およびＵＦ４を１部組み合わせる。組み合わせ操作１７０４は、次に記載する混合操作１７０６を見越して混合器（例：ボールミル）内で行ってもよいし、混合器に移す前に中間容器にて行ってもよい。
そして、混合操作１７０６において、組み合わせたＵＣｌ４およびＵＦ４をある時間の間混合し、固体状態のＵＣｌ３Ｆ混合物を得る。混合操作１７０６は、従来の固体混合手段のいずれを用いてもよく、例えば、ボールミル、ロッドミル、自生粉砕ミル、ＳＡＧミル、ペブルミル、ロールグラインダー、スタンプミル等の任意の好適な機器による粉砕、破砕、切断等が挙げられる。混合の際、温度または圧力を上昇させて行ってもよいし、上昇させずに行ってもよい。混合時間は、混合条件（例：高温）に基づき、１５分から５日の間から選択される一定の時間であり得る。例えば、１５分、３０分、４５分、１時間、２時間、４時間、６時間、８時間、１２時間、または２４時間等である。また、混合は、反応が完了するのに十分な長さの時間の間行ってもよく、この時間の長さは、リアルタイム検査または事前に行う検査に基づいて決定する。
別の実施形態において、混合操作１７０６は、一方または双方のウラン塩を、固体状態ではなく溶融状態で用いて行ってもよい。さらに他の実施形態において、混合操作は、炉の炉心内で行って、ＵＣｌ３Ｆ塩が炉心内で生成するようにしてもよい。
操作１７０２〜１７０６のうちいずれかまたは全ての操作は、さらに、無酸素環境において行ってもよい。例えば、アルゴンまたは他の不活性ガス下において混合を行うことにより操作を行ってもよい。
方法１７００を実証するために、実験を行った。行ったのは、以下のような実験である。７００ｍｇのＵＣｌ４を、アルゴン下、ボールミル内にて１９３ｍｇのＵＦ４と１時間混合した。１時間混合した後、Ｘ線回折分析を行った。混合前の前駆体および本実験の生成物のＸ線回折分析によれば、前駆体ＵＣｌ４またはＵＦ４は最終生成物において存在していないことが分かった。これによれば、反応は完了しており最終生成物はＵＣｌ３Ｆであると推定される。
なお、方法１７００は、前駆体塩の化学量論量を変化させることによってＵＣｌ２Ｆ２およびＵＣｌＦ３を生成するように好適化してもよい。上述のとおり、これらの塩もまた、溶融塩炉における、核燃料としての使用、または核燃料塩の構成物質としての使用に適した性質を有し得る。
図１８は、ＵＣｌ３Ｆの他の製造方法の実施形態を示す。この方法１８００では、以下の反応に基づき、ＵＯ２からＵＣｌ３Ｆを生成する。
２ＵＯ２（ｓ）＋３ＮＨ４Ｃｌ（ｓ）＋ＮＨ４ＨＦ２（ｓ）＋７ＨＣｌ（ｇ）＝２［ＮＨ４］２ＵＣｌ５Ｆ・２Ｈ２Ｏ（ｓ）
［ＮＨ４］２ＵＣｌ５Ｆ・２Ｈ２Ｏ（ｓ）＝２ＮＨ４Ｃｌ＋ＵＣｌ３Ｆ＋２Ｈ２Ｏこの反応は、図１６を参照して説明したものと類似のものである。
図示した方法１８００の実施形態では、前駆体作製操作１８０２において、固体状態のＵＯ２、ＮＨ４Ｃｌ、およびＮＨ４ＨＦ２の混合物を作製する。この固体混合物は、どのような従来手段を用いて生成してもよく、例えば、ボールミル、ロッドミル、自生粉砕ミル、ＳＡＧミル、ペブルミル、ロールグラインダー、スタンプミル等の任意の好適な機器による粉砕、破砕、切断等が挙げられる。
そして、第１変換操作１８０４を行う。この操作では、以下の反応によって（ＮＨ４）２ＵＣｌ５Ｆを生成するのに適した条件下にて、固体混合物をＨＣｌに曝す。
２ＵＯ２（ｓ）＋３ＮＨ４Ｃｌ（ｓ）＋ＮＨ４ＨＦ２（ｓ）＋７ＨＣｌ（ｇ）＝２［ＮＨ４］２ＵＣｌ５Ｆ・２Ｈ２Ｏ（ｓ）
一実施形態において、第１変換操作１８０４は、閉鎖環境において固体混合物を過剰量のＨＣｌガスに曝しながら１ａｔｍにて１００℃まで加熱し、十分に変換が行われるまでこの温度を維持することを含む。実施形態によっては、この温度は少なくとも１時間の間維持し得る。しかし、変換を完全に行うために、時間の延長が必要な場合もあり、例えば、温度を２時間、３時間、４時間、またはそれ以上維持することもある。使用するＨＣｌの濃度によっては、当該温度は、ＨＣｌ水溶液の沸点直下の温度にて維持し得る。これにより、閉鎖環境にＨＣｌ水溶液のプールを供給することによってＨＣｌガス環境を維持することが可能となる。
他の方法にて（ＮＨ４）２ＵＣｌ５Ｆへの変換を行ってもよい。例えば、ＨＣｌガスを、より高温にて、窯、移動床、サイクロン、流動床反応器、または他の気体‐固体接触技術を通過させることが挙げられる。発煙ＨＣｌ（濃度が４０％よりも濃いＨＣｌ水溶液）を用いてＨＣｌガスを発生させてもよい。さらに他の実施形態において、図１６を参照して上述したとおり、第１変換操作１８０４用のＨＣｌガスを、塩化カルシウム（ＣａＣｌ２）およびＨＣｌ水溶液を用いて作製してもよい。
第１変換操作１８０４の後、第２変換１８０６操作を行う。この操作において、（ＮＨ４）２ＵＣｌ５Ｆは、以下の反応によってＵＣｌ３Ｆに変換されるのに適した条件下にて維持される。
［ＮＨ４］２ＵＣｌ５Ｆ・２Ｈ２Ｏ（ｓ）＝２ＮＨ４Ｃｌ＋ＵＣｌ３Ｆ＋２Ｈ２Ｏ
一実施形態において、第２変換１８０６は、（ＮＨ４）２ＵＣｌ５Ｆ・２Ｈ２ＯをＨＣｌ環境から取り出すこと、および、（ＮＨ４）２ＵＣｌ５Ｆ・２Ｈ２Ｏを、所望の量の（ＮＨ４）２ＵＣｌ５ＦがＵＣｌ３Ｆに変換されるまで変換に十分な温度に加熱することを含む。変換は２００℃より高い温度で起こると予想されるが、より高温になると反応速度が上昇する場合がある。一実施形態において、（ＮＨ４）２ＵＣｌ５Ｆ・２Ｈ２Ｏは、２００℃より高い任意の温度であって、（ＮＨ４）２ＵＣｌ５ＦまたはＵＣｌ３Ｆが融解する温度よりも低い温度まで加熱し得る。例えば、２００〜５００℃、２５０〜３５０℃または４００℃等である。第２変換操作１８０６中に、（ＮＨ４）２ＵＣｌ５Ｆを、発生するＵＣｌ３Ｆが融解する温度まで加熱する実施形態を含む、別の実施形態も可能である。
また、他の箇所で述べたように、方法１８００を用いて、アニオンである３７Ｃｌ同位体の量が修正されたＨＣｌ水溶液およびＮＨ４Ｃｌを用いて、修正を含んだ３７Ｃｌ塩を生成してもよい。ＨＣｌおよびＮＨ４Ｃｌ両者のうちいずれかの修正の量を制御して、最終的に得られる燃料塩におけるＣｌの全量に対する３７Ｃｌの任意の所望の比を達成してもよい。例えば、最終的に得られる燃料塩における全Ｃｌに対する３７Ｃｌの比を、２５％より多くする等が挙げられる。
（燃料塩実施例）
様々な燃料塩の実施形態を実験室において作製し、試験を行って、図４の三元状態図の裏付けを行った。
数バッチのＵＣｌ３を作製した。作製した中でも典型的な１つのバッチは、以下のように作製した。１．８９５ｇの金属ウランのサンプルをヘキサン類で洗浄し、硝酸で処理して、酸化物を除去した。この金属ウランを石英るつぼに入れ、管状炉に装填し、流動Ｈ２下、２５０℃にて３０分間保持し、ＵＨ３を得た。このＵＨ３は、より高表面積の生産物として観察され、出発物質の金属ウランとは形態学的に異なっていた。炉温を３５０℃まで昇温し、流動ガスをＨＣｌに切り替え、温度を９０分保持し、ＵＣｌ３を得た。雰囲気をＨ２に変更し、炉を室温にした。管状炉をＨ２雰囲気下にて保持し、Ａｒグローブボックスに移した。ＵＣｌ３の特性をＸ線回折にて明らかにしたところ、総回収質量は２．４７ｇであった。
同様に、数バッチのＵＣｌ４を作製した。作製した中でも典型的な１つのバッチは、以下のように作製した。１．５０ｇのＵＯ３のサンプルをシュレンクフラスコに加え、Ａｒを充填した。不活性状態下、１０倍モル過剰のヘキサクロロプロペンを加えた。フラスコ温度を７５℃に昇温し、３０分間保持した。温度を１６５℃付近の還流まで昇温し、３時間保持した。生成物を室温にし、四塩化炭素、トルエン、およびヘキサンで洗浄した。ヘキサンによる洗浄後、乾燥させ、Ｘ線回折にてＵＣｌ４であることを特定した。この手順により、１．９ｇのＵＣｌ４を得た。
適当な量の構成化合物をＭｏるつぼ内でＡｒ雰囲気下６５０℃にて２時間融解させることによって、２成分混合物および３成分混合物を作製した。３．７６１ｇのＵＣｌ３および１．２３９ｇのＮａＣｌを用いて、同様の方法にて、６６ＮａＣｌ−３４ＵＣｌ３のサンプルを作製し、特性を明らかにした。７１ＵＣｌ４−１７ＵＣｌ３−１２ＮａＣｌの典型的なバッチは、０．６１８８ｇのＵＣｌ４、０．１３３１ｇのＵＣｌ３および０．０１５８ｇのＮａＣｌを含む。これら３つの成分をＭｏるつぼに加え、上述のように処理した。混合塩生成物を、示差走査熱量測定によって分析した。
ＵＣｌ３Ｆの実施形態を、上述のように、ＵＣｌ４とＵＦ４との間の合成反応を用いて作製した。この実験において、７００ｍｇのＵＣｌ４を、１９３ｍｇのＵＦ４と、ボールミル内においてアルゴン下にて１時間混合した。１時間混合した後、Ｘ線回折分析を行った。混合する前の前駆体および本実験の生成物のＸ線回折分析によれば、前駆体ＵＣｌ４またはＵＦ４は最終生成物において存在していないことが分かった。これによれば、反応は完了しており最終生成物はＵＣｌ３Ｆであると推定される。
以下の燃料塩を作製した。当該燃料塩の融点は表４のように測定された。
Figure 2019515291
（腐食を低減するための燃料の修正）
溶融塩腐食を管理するために、ニッケルおよびモリブデン合金等の新型材料を反射器、ＰＨＸ、および容器等の燃料塩対向部材として使用することが必要になる場合がある。実施形態によっては、好適な炉の設計および運転条件のおかげで、これらの新型材料を用いて部材をクラッドまたはコーティングするだけでよい場合があるが、このような部材の大半は、既存のＡＳＭＥ Code Caseのステンレスおよびその他の材料等の、より従来から存在する材料から構成することができる。さらに、もし部材の交換が定期的に行われる場合は、非常に優れたクラッド性能を与えたり、完璧なコーティングを実証したりする必要はない。
一実施形態において、適合性耐食肉盛（corrosion resistantcladding，CRC）を、ＡＳＭＥ基準適合基材と共に、全ての燃料塩対向面において利用する。ＡＳＭＥのセクションＩＩＩ、ディビジョンＶの「高温炉（High Temperature Reactors）」では、ＣＲＣの使用が許可されている。材料、接合法、および非破壊検査法を注意深く選択することにより、腐食、放射線損傷、および高温運転に対する防御を複数層備えた頑強な複合金属製炉格納容器を建設することが可能になる。本実施形態において、ＣＲＣは、無制御に放出される放射性核種に対する第一の障壁である。これは、圧力容器板、配管、一次熱交換器管および管板における耐食肉盛からなり、陽圧用に設計されている。
一実施形態において、燃料塩は、腐食によって生成されると思われる塩に対応する、１種類以上の塩化物塩を設けることによって腐食を減らすように好適化されている。このような塩を、付加的な非核***性塩化物塩の１つとして（または唯一の付加的な非核***性塩化物塩として）設けることにより、塩対向機械部品の腐食を減らす。
図１２は、溶融核燃料を用いる原子炉において腐食を削減する方法の実施形態を示す。方法１２００は、Ｃｌ、Ｆ、またはＣｌ３Ｆ、Ｃｌ２Ｆ、Ｃｌ２Ｆ２等の組み合わせ等を含む燃料塩アニオンのいずれに対しても、好適である。図示した実施形態において、方法１２００は、特定操作１２０２からスタートする。特定操作１２０２では、どの材料（単数の材料または複数の材料）が炉において塩に対向するかを判定する。例えば、上述のように、ニッケルおよびモリブデン合金は、様々な塩対向部材に用い得る。
そして、特定操作１２０２の後、分析操作１２０４において、当該特定された材料中における、腐食する可能性が最も高いカチオン（単数のカチオンまたは複数のカチオン）の判定を行う。この分析操作１２０４は、純粋な理論解析であってもよく、例えば、材料中の各元素に関する塩生成の相対自由エネルギーの比較に基づいていてもよい。代わりに、またはさらに追加で、分析操作１２０４は、代表的な塩を複数用いて腐食試験を行い、実験的に、腐食しやすい化学的性質を特定することを含んでもよい。
塩腐食の影響を受けるカチオン（単数のカチオンまたは複数のカチオン）の判定を行った後、当該炉専用に燃料塩を作製し得る。当該炉の核燃料塩には、塩アニオン（例：ＭＣＦＲ中の塩化物）および材料カチオン（例：分析操作１０２４にて、特定の合金についてＭｏ腐食が問題であると判定された場合、Ｍｏ）からなる腐食抑制塩が含まれる。腐食抑制塩の量は実験的に決定してもよく、または、燃料塩中の腐食抑制塩の量を、炉の運転条件下（圧力、温度等）において平衡を達成するのに必要な量にすることによって腐食反応を防止するのに必要な塩の量に基づいて選択してもよい。または、核燃料に可溶にすることができる核燃料中の腐食抑制塩の量の上限値。
例えば、方法１２００の一実施形態において、分析操作１０２４にて、Ｃｒ腐食が発生する可能性があると判定される場合がある。これを受けて、少なくともいくらかの量のＣｒＣｌ２を含む耐食燃料を作製し得る。
図１３は、採用候補であるいくつかの合金のリストである。当該図には、合金、各合金の主成分（＞１質量％）元素（単数の元素または複数の元素）、および各合金の少量（＜１質量％）元素を記載する。
図１３に記載の合金のうちいくつかについて、代表条件下にて、７１ＵＣｌ４−１７ＵＣｌ３−１２ＮａＣｌ燃料塩の実施形態と６６ＮａＣｌ−３４ＵＣｌ３燃料塩の実施形態との両方を用いて、実験を行った。試験した合金は、３１６ＳＳステンレスを含む。これらの実験において、合金の試験片を、ある量の燃料塩に挿入し、この状態を６５０℃にて１００時間保持した。そして、これらの試験片を、エネルギー分散分光法を用いて検査した。ステンレスを検査した結果、合金試験片から、クロムが激減し、Ｆｅが測定可能な程度減少したことが分かった。これにより、合金（以下を参照）中のカチオンの相対自由エネルギーに基づいた理論的解析の結果、すなわち、ＣｒはＣｌ塩によって腐食する可能性がより高く、Ｆｅは比較的低く、ＮｉおよびＭｏはさらに低い、ということを示す結果が有効であることが分かった。
ΔＨＣｒＣｌ２＜ΔＨＣｒＣｌ３＜ΔＨＦｅＣｌ２＜ΔＨＮｉＣｌ２＜ΔＨＭｏＣｌ２
この分析を受けて、腐食抑制塩は、３１６ＳＳ合金向けに、ＣｒＣｌ２、ＣｒＣｌ３およびＦｅＣｌ３のうち１つ以上を含み得る。これらの腐食抑制塩のうちいくつかまたは全てを塩化物燃料塩に加えて、当該合金の腐食を減少または防止し得る。
（燃料モニタリング）
運転中、溶融塩炉内の燃料塩をモニターしてもよい。このモニタリングを行って、十分な増殖がいつ起こったかを判定し、燃料のうちいくらかを取り出して新たな燃料と入れ替えることにより反応度を低く保つことができるようにしてもよい。このようなモニタリングは様々な形で行い得るが、溶融塩の全体的な質を示す、溶融塩中の分子の少なくとも１つの濃度をモニターすることを含む。モニタリングの結果（例えば、十分な増殖が起こったことを示す結果）を受けて、運転パラメータを変更したり、いくらかの燃料塩を新たな燃料塩で置き換えたりする等の、何らかの動作を行い得る。
モニタリングは、分光法または分光ツールを含む、既知のまたは今後開発されるどのような種類の好適なスペシエーション法またはスペシエーション機器を用いて行ってもよい。例えば、一実施形態において、ラマン分光法またはレーザーアブレーション法を用いてリアルタイムでモニタリングを行う。ラマン分光法では、サンプルの同定および定量に用いることができる、分子振動の情報が得られる。この技術では、単色光源（すなわち、レーザー）をサンプルに照射し、散乱光を検出する。いくらかの量の燃料を炉心（サイドストリーム内等）から取り出し、「窓」を含むモニタリングセルを通過させることにより、分光法を行い得る。ラマン窓部の材料としては、例えば、石英ガラス、溶融シリカ、サファイア、ダイアモンド、およびいくつかのガラス等が挙げられる。レーザーアブレーション法では、化合物を高エネルギー状態に励起した。励起された材料は、質量分析計によって、または光学的に評価し、成分組成および場合により分子種を判定することができる。炉およびモニタリングシステムの運転パラメータを満たすことができる限り、どのような材料を用いてもよい。実施形態によっては、モニタリングのために炉心から取り出す燃料は、以下にさらに述べるような燃料精製／処理のために取り出した燃料のサイドストリームの全てまたは一部、制御目的のために燃料親物質によって置き換えられるサイドストリームの全てまたは一部、および／または図１Ａを参照して上述した一次冷却材ループ１１０からのサイドストリームの全てまたは一部であり得る。
サイドストリームのサンプリング構成以外のサンプリング構成を使用してもよい。例えば、一実施形態において、炉心のどこかに窓を設置し、この窓を通してスペシエーション機器（例：ラマン分光器またはアブレーション装置）が燃料に対して、または、もしあれば、燃料上のヘッドスペースに対して、光を送ることができるようにしてもよい。また、スペシエーション機器は、炉の外にあるモニタリングシステムと無線または有線で接続されている遠隔計器であって、例えば炉心または配管の壁を通して燃料塩または燃料塩ストリームに挿入可能な遠隔計器であり得る。他の実施形態において、分光器は、炉心内における熱交換器または他の部材に物理的に内蔵して燃料塩を直接サンプリングすることができるようにしてもよい。さらに他の実施形態において、分光器またはアブレーション装置は、図１Ａを参照して説明したような補助部材１２７であってもよい。
また、さらに別の、非リアルタイムの実施形態において、サンプルを周期的に炉心から取り出して分析してもよい。そして、このようなサンプルは、元に戻すか、または後で用いるために収集し得る。例えば、一実施形態において、いくらかの量の燃料塩を、運転中のＭＣＦＲにおいてスケジュールに従って交換し、取り出した燃料塩を、レーザーアブレーションにて、光学的方法にて、またはラマンプローブを用いて、分析する。そして、この分析の結果を用いて、例えば燃料塩の置き換えのスケジュールを変更する等、１つ以上のパラメータを変更する。調整し得る他の運転パラメータとしては、例えば、炉心温度、交換する燃料塩の質、変位要素の位置、燃料塩の反応度、および炉心への添加剤の供給速度等が挙げられる。
図１４は、溶融塩原子炉の運転方法を示す。図示した実施形態において、方法１４００は、操作１４０２において、原子炉の炉心において溶融塩における増殖燃焼挙動を維持することからスタートする。
運転中、溶融塩のうち少なくともいくらかをリアルタイム分析操作１４０４において分析する。一実施形態において、ラマン分光法またはレーザーアブレーション法等のスペシエーション法を用いて分析を行い、溶融塩中の分子の少なくとも１つの濃度を判定する。また、スペシエーションを行って、燃料中の全てではないにしてもほぼ全ての分子およびそれらの相対量を判定することにより、当該位置における燃料塩の完全なまたはほぼ完全な化学的組成が分かるようにしてもよい。また他の実施形態において、ガンマ検出器等の放射線検出器を用いて溶融塩のエネルギーまたは活性をモニターしてもよく、当該位置の燃料塩の部分的または完全な化学的組成の判定を、塩の組成および測定に基づいて行ってもよい。
燃料塩の化学的組成について得られた情報に基づき、化学的組成またはある特定の濃度が何らかの規定の閾値を超えている場合、調整操作１４０６を行い得る。この調整は、原子炉の運転パラメータを１つ以上調整する、または燃料交換等の特定のタスクを行うことを含み得る。
ラマン分光法は、燃料塩の質および／または他の安全または設計考慮事項、例えば、核***生成物の蓄積、粘性、等、をモニターするのに用い得るスペシエーション技術のうちの１つにすぎない。他の技術としては、吸光度分光法、レーザーアブレーション分光法、レーザー誘導破壊分光法、赤外線（ＩＲ）分光法、および、電気化学によって複数の異なる塩組成（例：ＵＣｌ３、ＵＣｌ４およびＮａＣｌ）の相対濃度を判定することが含まれる。上述のとおり、既知のまたは今後開発されるいずれかの技術を用いてモニタリングを行ってもよい。
（凍結栓）
溶融燃料塩炉の他の態様は、複数の凍結材料栓の複数の異なる目的のための使用可能性を含む。凍結材料栓（本明細書において凍結栓と称する）は、意図される運転状況において、固体状態であり、燃料塩と非反応性であり、燃料塩が炉内で移動することを防ぐために用い得るのに十分な強さの固体構造を有しているが、所望の活性化温度に達すると、融解して混合可能になり燃料塩の移動を可能にする、ある量の材料である。
凍結栓は多岐にわたる目的のために使用し得る。実施形態によっては、一度に多数の目的のために使用し得る。例えば、単純な実施形態において、凍結栓を用いて、運転温度においては燃料塩が炉心から流れ出て廃棄物タンクに流れ込むことを防ぐが、炉心温度が凍結栓の活性化温度を超えると融解が起こり、これにより、燃料塩が廃棄物タンクに向かって出て行くことができるようにしてもよい。これは、廃棄物タンクを炉心の下に配置して燃料塩が重力にて流動可能にする、または炉心および廃棄物タンクを異なる圧力に保持することにより凍結栓が融解したら溶融燃料塩が圧力下において廃棄物タンクに流れこむようにすることによって達成し得る。
場合によっては、凍結栓は、融解した際に燃料内において検出されることがある。例えば、凍結栓は、中性子吸収物質である材料から作製して、もし炉心が活性化温度を超えた場合、中性子吸収物質が融解し、その後炉心中に分散され、反応度が下がるようにしてもよい。この実施形態において、凍結栓は、中性子吸収物質である。類似の機能を達成するために、他の実施形態において、凍結栓を用いて、炉心とは別に設置された容器内に保持されたある量の中性子吸収物質が燃料塩と混合するのを防ぐ。活性化温度に達すると、凍結栓が融解し、中性子吸収物質が炉内に放たれる。廃棄物タンクの実施形態と同様に、中性子吸収物質の容器を炉心上に設置して重力下において炉心に流れ込むように、または圧力下において保持して中性子吸収物質が炉心に押し出されるようにしてもよい。このように、凍結栓が活性化または融解すると、炉心の中性子の反応において非常に検出しやすい。追加のまたは別の実施形態において、凍結栓は、１つ以上の元素であって、例えば、燃料モニタリングシステム（例：ラマン分光法）、炉内の他のセンサー、等の、他の好適な方法にて検出可能な元素を含み得るまたは分離し得る。多くの他の構成の安全関連の凍結栓が可能である。
凍結栓は、所望の活性化温度に応じた適切な融点を有する凍結栓材料を設けることによってパッシブに保持され得る。別の実施形態において、凍結栓は、冷却ジャケット等のアクティブに冷却された材料を凍結栓の位置の周辺に設けることによってアクティブに保持され得る。アクティブに保持される凍結栓は、例えば、操作者による活性化制御（冷却を制御することによって）を可能にするために、または外からの電力または制御が失われた際に発動する安全対策として、使用し得る。アクティブな制御によって、燃料塩を凍結栓として使用することも可能になり、炉の運転における凍結栓の使用が簡略化される。
好適な凍結栓材料としては、燃料塩に混和性を有し炉の運転温度のそれよりも高い適切な融解温度を有する塩が含まれる。場合によっては、意図しない凍結栓の溶出の発生を減少させる、凍結栓と燃料塩との間の化学的障壁を含むことが妥当である場合がある。例えば、上述した燃料塩等の３成分燃料塩を利用するＭＣＦＲの実施形態において、好適な凍結栓は、３成分塩の実施形態の融点よりも高い融点を有する任意の塩化物塩であり得る。
減速の目的のため、中性子吸収物質として機能する凍結栓の実施形態は、３５Ｃｌで作られた凍結栓を含む。上述のとおり、３５Ｃｌは中性子減速材であって中性子吸収材であり、３５Ｃｌの塩は、燃料塩に溶けると、塩の反応度を低下させる。ＭＣＦＲでの使用に適した凍結栓の他の候補には、１３３Ｃｓ、１０１Ｒｕ、１０３Ｒｈ、９９Ｔｃおよび１０５Ｐｄ等、高吸収断面積の核***生成元素の塩化物塩が含まれる。
実施形態によっては、凍結栓材料は燃料塩でなくてもよく、また燃料塩と同じアニオンを有する塩でなくてもよい。好適な凍結栓材料は、アクションを起こすための安全な融点を目標とする融解温度を有するものであって、燃料塩とネガティブに反応する可能性の低い材料を含む。燃料塩の融解温度を高くしたものは、この一例にすぎない。そのため、凍結栓は、場合によってはどのような材料でも作られ得る。
さらに他の実施形態において、凍結栓材料は中性子反射材であってもよく、これにより、活性化温度に達した際、反射性凍結栓が融解して中性子の反射が減少し、これにより炉の反応度全体が変更されるようにしてもよい。本実施形態において、凍結栓が融解した際に、さらに中性子吸収物質がさらされる、放出される、またはむき出しにされ得る。例えば、反射性凍結栓は、中性子吸収剤を覆っており、これにより活性化温度に達した際に自己分解する反射部材として機能し得る。
（持続的な燃料精製）
一実施形態において、ＭＣＦＲの通常運転中、周期的にいくらかの量の核燃料塩を新鮮な燃料塩と置き換えること以外には、燃料塩に対しては小さな処理しか行われない。場合によっては、取り出された核***性燃料は燃料塩親物質と置き換えられる。燃料精製のための小さな処理のいくつかの候補には、貴金属等の核***生成物を機械的に濾過すること、および希ガスを最小限取り除くことが含まれる。一実施形態において、当該処理は、持続的な核反応中に生成された希ガスを取り除くことを含む。このようなガスには、様々なＫｒ、ＸｅおよびＡｒの同位体が含まれる。これらのガスは、燃料塩をスパージすることにより取り除き得る。スパージによって、その他の発生し得る揮発性気体核***生成物を取り除く効果も得られる。
一実施形態において、核***性物質は、ＭＣＦＲ燃料サイクルのどの部分においても分離しない。むしろ、増殖したプルトニウムが、運転中に、親物質ウランおよび、ランタニドを含む生成された核***生成物（これらは化学的に類似する）と混合し、燃料塩の実施形態に可溶となると思われる。ＭＣＦＲ内のランタニドは取り除く必要がないため、このように、ＭＣＦＲにおける燃料精製は、既存のフッ化物溶融塩炉の典型的な燃料処理よりも簡略化し得る。
燃料精製は、さらに、機械的濾過を行って、持続する核反応および／または流体流動および移動部材の操作によって発生し得るあらゆる析出物を取り除くことを含み得る。濾過およびスパージは、両方とも、図１Ａを参照して上述したものを含む従来手段によって行い得る。
燃料精製は、さらに、機械的濾過を行って、持続する核反応および／または流体流動および移動部材の操作によって発生し得るあらゆる析出物を取り除くことを含み得る。濾過およびスパージは、両方とも、図１Ａを参照して上述したものを含む従来手段によって行い得る。
図１９は、ドレインタンク１９０４を利用した燃料精製のための精製システムの実施形態を示す。一実施形態において、システム１９００は、全てとまではいかずともほぼ全ての不溶核***生成物、腐食物質、および、設計仕様を超えて燃料塩の化学量論組成を変化させる可能性のある他の成分を取り除くように設計される。システム１９００はまた、燃料塩を、通常運転および非設計運転下において許容できる仕様にまで浄化してもよい。図示したシステム１９００において、気相の混在物は、炉心上のボイドスペースとなり得る。これらの混在物は、核***生成物、希ガス、ＵＣｌ４等を含み得る。オフガスシステムは、このオフガス流を安全に扱ってＵＣｌ４を回収する機器を含む。システム１９００は、熱を消散させ、安定した長寿命ガスを収集および保存／処分し、ＵＣｌ４を回収し、不活性ガスを再圧縮／リサイクルする機器を含む。さらに、システム１９００は、酸素および硫黄等の腐食元素の濃度を下げる能力を有し得る。その上、システム１９００は、１３５Ｘｅ等の溶解希ガスを取り除き得る。
図示した実施形態において、本システムは、燃料塩の浄化を円滑にするいくつかの異なる単位操作からなる。これらには、以下のものが含まれる：不溶核***生成物を濾過する；炉心に再挿入する前に燃料塩から希ガス核***生成物を取り除く手助けをするヘリウム気泡を発生させる；炉心に再挿入する前の溶融塩からヘリウム気泡／希ガスを脱泡させる；脱泡したヘリウム気泡／希ガスを、長延期化学的捕捉システムに通過させる（長延期化学的捕捉システムにおいて、同位元素が、問題ないレベルまで減衰する）；および、ヘリウムをリサイクルする。一実施形態において、炉システムからのいずれのベントガスもこのシステム１９００に放出され得る。これらの気体は、スクラバーを通り、スクラバーにおいて、冷却された燃料塩と接触して、ガス流中のいかなるＵＣｌ４も取り除かれ得る。
図示した実施形態において、ドレインタンク１９０４は、炉心１９０２中の燃料塩液面１９１２よりも低い位置に配置され、炉心１９０２からの溶融燃料塩が、重力下、ドレインタンク１９０４に流れ込んで精製されるようになっている。燃料１９０６は炉心中の１つ以上の位置から、重力流動またはサイフォンによって取り出し得る。炉心ヘッドスペース１９２０とドレインタンクヘッドスペース１９２１との間の気体の輸送を制御して、ドレインタンク１９０４中の燃料塩の所望の液面１９１６を維持し得る。一実施形態において、炉心の完全性を維持するために、浸漬管１９１０が、炉心１９０２の上部から燃料塩１９０６中の深さ（ここから取り除くことが所望される）まで設けられている。流速は、バルブにより、または吐出管径および炉心１９０２とドレインタンク１９０４との間の圧力差を選択することにより、制御し得る。
処理システム１９００は、連続的、または一度に運転することができる。本システムは、任意の所望の処理量を扱うように大きさを決定し得る。例えば、システム中の燃料塩１９０６全量のうち毎分１％または毎分０．１％処理するように大きさを決定し得る。一実施形態において、ドレインタンク１９０４は、炉心と同じ運転温度および圧力にて保持し得る。別の実施形態において、ドレインタンクおよび、処理済燃料塩のサイドストリームは、燃料塩の処理または取扱い特性を向上するように選択された複数の異なる状態下において保持し得る。例えば、一実施形態において、ドレインタンク１９０４中の燃料塩１９０６は、８００〜９００℃の温度、例えば、８５０℃等にて保持し得る。ヒーター交換器１９０８が温度制御のためにドレインタンク１９０４中に図示されているが、ドレインタンク周りの加熱ジャケット等、どのような好適な技術を用いてもよい。さらに他の実施形態において、炉心１９０２とドレインタンク１９０４との相対運転状態によって、ドレインタンク１９０４をアクティブに加熱することなく処理が可能となる。この場合、タンク１９０４は、アクティブに加熱するよりも、むしろ断熱すればよい。
実施形態によっては、バルブ数を減らして、または省略して、必要メンテナンス量を減らしてもよい。例えば、一実施形態において、システムはバッチ式に運転され、バルブは省略される。ドレインタンク１９０４は、炉心１９０２に対するドレインタンク１９０４の圧力を調整することによって（例えば、気体をドレインタンク１９０４内に注入することによって、または物理的にドレインタンク１９０４を炉心１９０２中の燃料塩液面１９１２より高くする／低くすることによって）、炉心１９０２との間でやりとりをする。別の実施形態において、Ｆｌｏｗｓｅｒｖｅ社のＶＴＰＴＭ変速式溶融塩ポンプ等の、ポンプ１９１４を１つ以上設けて、処理済燃料塩１９０６を炉心１９０２に送り返すようにしてもよい。一実施形態において、戻り配管に液面制御バルブを設けることは望ましくない場合があるため、ドレインタンク１９０４中の塩１９０６の液面１９１６は、ポンプ１９１４のスピードによって制御し得る。液面１９１６は、非侵入型核液面検出器（non-intrusive nuclear level detector）、ドレインタンク中の熱電対、または任意の好適な液面検出技術のいずれかによって測定し得る。
システム１９００は、ドレインタンク１９０４から燃料塩を受け取ることができる、３つの異なる燃料塩処理部材を含む：ヘリウム接触器１９２６および分離容器１９２８を含む脱気システム１９２４；フィルタ１９３０として図示される濾過システム；およびＵＣｌ４凝縮器１９３２である。図示した実施形態において、脱気システム１９２４および濾過システム１９３０は直列に接続され、脱気システムから出ていく燃料塩が濾過システムを通るようになっており、ＵＣｌ４凝縮器１９３２は並列処理部材となっている。しかし、別の実施形態において、これらの３つの部材は、直列または並列のどちらの構成で接続してもよい。各部材１９２４、１９３０、１９３２は、以下でさらに詳細に説明する。
図示した脱気システム１９２４において、ドレインタンク１９０４からの燃料塩１９０６は、ヘリウム接触器１９２６として機能する脱ガス容器に移され、そこで強い撹拌を伴いながらヘリウムが追加され得る。一実施形態において、回転脱ガス装置をヘリウム接触器１９２６として使用し得る。接触の結果、１３５Ｘｅおよび他の希ガスが燃料塩１９０６からヘリウムガスに拡散する。ここで１３５Ｘｅおよび他の希ガスとのＨｅ混合物となったヘリウムガスは、燃料塩１９０６から分離して、オフガス処理システム１９２２へ、直接、またはドレインタンク１９０４中のヘッドスペース１９２１をまず経由してから間接的に、放出され得る。ヘリウム接触器１９２６からの燃料塩１９０６は、分離容器１９２８へ、例えば重力によるまたはポンピングによるオーバーフローによって移され、ヘリウムが燃料塩１９０６から分離するためのさらなる滞留時間が与えられる。一実施形態において、ヘリウム接触器１９２６および分離容器１９２８は、ドレインタンクよりも高い位置に配置され、燃料塩がヘリウム接触器から「オーバーフロー」して分離タンクを通って第ニのポンプなしでフィルタ１９３０まで到達するのに必要な圧力降下が与えられる。ポンピングまたは差圧輸送を用い得る、別の実施形態を用いてもよい。さらに他の実施形態において、分離容器１９２８を省略して、より大きいヘリウム接触器１９２６、または、独立におよび交互にバッチモードで運転することによりヘリウム接触および分離時間が十分に得られる一連の並列接触器１９２６を用いてもよい。
図示した実施形態において、脱気システム１９２４は連続運転をしてもよく、それにより燃料塩が双方の容器１９２６、１９２８を通って各１９２６、１９２８の底から出ていく一定の流れが維持されるようにしてもよい。重力流動および各容器の底から排出することの利点の１つは、各容器の底に固体物質が蓄積するのが避けられることである。蓄積された固体物質は放射性廃棄物となる場合があり、取り除いて処分しなければならないことがある。分離容器１９２８からの流れは濾過システム１９３０に流れ出て、これにより、燃料塩１９０６がドレインタンク１９０４に返送される前に、いかなる粒子も取り除かれる。
一実施形態において、燃料塩を脱気システム１９２４に、濾過システム１９３０に、または両方に導入する前に、燃料塩にいくつかの処理薬品を加えてもよい。このような処理薬品の目的は、燃料塩中の混在物を化学的に修飾して、脱気システム１９２４または濾過システム１９３０によって混在物をより効率的に取り除くことであり得る。例えば、液体ＮａＡｌＣｌ４を注入することで、酸化物の除去を補助し得る。
別の実施形態において、脱気システム１９２４は炉心１９０２に内蔵してもよい。本実施形態において、ヘリウムガスは炉心１９０２に送達される。一部の気体は燃料塩から分離してヘッドスペース１９２０に集まり、そこで、上述したとおり、オフガスシステム１９２２によって取り除かれて処理されてもよく（ドレインタンク１９０４を通過させる、または通過させない）、一部のヘリウムは循環ポンプにおいてキャビテーションを起こす。本実施形態において、ヘリウムはポンプから収集され、同様に、上述したとおり、オフガスシステム１９２２によって取り除かれて処理され得る。
一実施形態において、濾過システム１９３０は、ドレインタンク１９０４の上部に直接接続されていてもよい。どのような好適な種類のフィルタを用いてもよい。例えば、一実施形態において、濾過システムは、フィルタ容器１９３０内におけるいくつかの独立したチューブフィルタ素子を支持する管板を含んでいてもよい。一実施形態において、フィルタ素子は、使用中に浄化されない場合がある。固体物質は、フィルタ容器１９３０が使われなくなるまで時間とともにフィルタ材料の表面に蓄積し、フィルタ素子は廃棄物として廃棄されるかまたは再生される。フィルタ容器１９３０は、システム１９００の設計処理量に基づく任意の所望の通常寿命に合わせて大きさを決定し得る。
一実施形態において、フィルタ素子は、腐食を減少させるために、焼結モリブデン粉体または繊維のいずれかから形成される。フィルタシステムの初期の圧力降下は非常に低い。フィルタ素子は「逆さ」に取り付けてもよく、つまり、管板を容器１９３０の下にして、フィルタ素子が垂直に上に向かって管板の上に延在するように取り付けてもよく、これにより、容器からの流れが継続的にタンク１９０４に流れ込むようにしてもよい。フィルタ注入口は管板のできる限り近くに配置してもよく、これによりフィルタ容器内に溶融塩が停滞することを最小限にし得る。粒子がフィルタ表面に蓄積して圧力降下が増加するにつれて、フィルタ容器内の液面が上昇する。
ＵＣｌ４凝縮器１９３２は、気体ＵＣｌ４を凝縮してドレインタンク１９０６へ送り返すように設計されている。図示した実施形態において、ＵＣｌ４凝縮器１９３２は、フィルタシステム１９３０およびドレインタンク１９０４から気体を受けとって処理するように接続されている。別の実施形態において、ＵＣｌ４凝縮器１９３２は、炉心１９０２等の他の部材からの他のガス流に接続してもよい。
一実施形態において、凝縮器１９３２は、ドレインタンク１９０４から来る冷却された燃料塩１９０６を冷却材として使用する向流接触熱交換器である。純ＵＣｌ４の融点は５９０℃であり沸点は７９１℃であるため、図示したシェルアンドチューブ熱変換器１９３４等の任意の従来の熱交換器を用いて、ドレインタンク１９０４からの燃料塩１９０６の一部をＵＣｌ４の沸点より低い温度、例えば７００℃等まで冷却してもよく、ニッケルまたはモリブデンで構成された充填物に、ベントガスと反対方向に通過させてもよい。凝縮器１９３２は、ニッケルおよび／またはモリブデンの充填要素をランダムに含有する充填塔であってもよい。これによりベントガス中のどのようなＵＣｌ４も凝縮し得る。交換器は接触容器であるため、凝縮されたＵＣｌ４は冷却された燃料塩と組み合わされ、ドレインタンク１９０４に戻り得る。凝縮器１９３２から排出された気体は、オフガス処理システム１９２２へと送られる前に冷却してもよい。
図１９に示すとおり、ドレインタンク１９０４からの吐出流は、炉心１９０２、脱気システム１９２６、またはＵＣｌ４凝縮器１９３２へ、冷却材として移送され得る。これらの流れは、バルブを設ける（図示せず）ことによってアクティブに制御してもよく、また、制限オリフィスを様々なラインに配置することにより燃料塩の流れのバランスをとってバルブの必要性が無くなるようにしてもよい。これらの制限オリフィスのサイジングは、配管の実際の経路指定およびそれに伴う水理計算に依存する。
オフガス処理システム１９２２は、核***生成物ガスを受け取り、一部の放射性同位元素を減衰させるのに十分な時間の間保持する。図示した実施形態において、ベントガス１９１８は、炉心１９０２中の燃料塩液面１９１２上のボイドスペース１９２０から取り出されてドレインタンク１９０４に流れ込む。ドレインタンク１９０４を離れたガスの流れは、直接、または図１９に示すようにＵＣｌ４凝縮器１９２８を得て間接的に、オフガス処理システム１９２２を通過し得る。さらに、図示した実施形態において、オフガス処理システム１９２２は脱気システム１９２４から気体を直接受け取る。一実施形態において、炉心１９０２、ドレインタンク１９０４、およびオフガス処理システム１９２２を含むシステム全体を通る気体の流速は、オフガス処理システム１９２２の出口に配置されるバルブおよび機器によって制御される。この出口においては、温度は冷たく、放射線は無いかまたはほとんど無い。本実施形態によれば、炉とドレインタンクとの間に圧縮機／送風機は必要ない。トリチウムの全収率がオフガスシステム１９２２を通って流出すると予想される。
図２０は、例えば図１９のオフガス処理システム１９２２等の、溶融塩炉によって生成される気体核***生成物を処理するために好適に使用できるオフガス処理システム２０００の実施形態を示す。このシステムは、ヘリウム等の担体ガス中の気体核***生成物を受け取るように設計されるが、他のガスも可能である。図示した実施形態において、オフガスシステム２００を通る流れは、主に２つのリサイクルループからなる。短延期ホールドアップループ２００２および長延期ホールドアップループ２００４である。
処理される入口ガスは、図２０に記載のリサイクルループに入る前に、まず、冷却器２００６およびフィルタ２００８によって冷却され濾過され得る。一実施形態において、フィルタ２００８は、ガス中に存在し得る、気体によって運ばれる粒体、金属、塩、または核***生成物をいずれも取り除くように設計される。溶融塩の化学的性質に基づけば、濾過された入口ガスの主成分はＫｒ、Ｘｅおよびトリチウムである。
短延期ホールドアップループ２００２は、活性炭を含有する容器を１つ以上含む。図示した実施形態において、短延期ホールドアップループ２００２は、３つの並列する活性炭容器２００６を有し、それぞれが、通常、予想されるＸｅ量の５０％を扱うような大きさになっている。一実施形態において、短延期ホールドアップループ２００２は、受け取ったガスを、１３５Ｘｅが入口濃度の５％未満にまで低下するのに十分な間保持するように設計されたホールドアップループである。この期間は、１３５Ｘｅの入口濃度および出口濃度をモニタリングすることによってアクティブに制御および判定してもよく、また、ループ２００２は、１３５Ｘｅの半減期、例えば、４５〜４９時間または４０〜６０時間、に基づいた一定の滞留時間にて設計してもよい。
活性炭容器２００６は遮蔽空間において保持してもよく、または、システム２０００から逃げる放射線を弱くするために個別に遮蔽された容器であってもよい。例えば、容器２００６を浸す水または他の熱伝達流体のサーマル槽等の、容器冷却システム２００８をさらに設けて、崩壊熱を軽減するようにしてもよい。一実施形態において、容器２００６からの廃熱を用いて低圧蒸気を発生させてもよく、これにより冷却システム２００８からエネルギーを回収してもよい。
短延期ホールドアップループ２００２から出ていくガスは、長延期ホールドアップループ２００４に移送してもよく、担体ガス回収システムに移送してもよく、または両方に移送してもよい。図示した実施形態において、短延期ホールドアップループ２００２から出ていくガスは、２つの流れに分離し、一方は長延期ホールドアップループ２００４に向かい、他方はヘリウムガス回収システム２０１０へ向かう。一実施形態において、短延期ホールドアップループ２００２からのガスの全流出量の５０％より多い量（例：７０〜９０％）のガスの流れが、１つ以上の化学的トラップ２０１２および放射線警報機２０１４を通過してから、担体ガス圧縮機２０１８の入口にあるサージタンク２０１６に入る。ヘリウムは圧縮され、そして、蓄積タンク２０２０に格納される。一実施形態において、この蓄積タンク２０２０からのヘリウムは、例えば脱ガスシステム１９２４に送り込まれることによって、新たに担体ガスとして使用するために定量されてリサイクルされる。
担体ガス回収システム２０１０によって処理されない短延期ホールドアップループ２００２からの出口ガスは、いずれも長延期ホールドアップループ２００４に移送される。長延期ホールドアップループ２００４は、ＫｒおよびＸｅを、放射性同位体濃度が、放出しても許容される閾値にまで降下するのに十分な長さの間保持するように設計されている。一実施形態において、短延期ホールドアップループ２００２と同様に、長延期ホールドアップループ２００４は、活性炭を含有する容器を１つ以上含む。図示した実施形態において、長延期ホールドアップループ２００４は、３つの並列する活性炭容器２００６を有し、それぞれが、通常、予想されるＸｅ量の５０％を規定の期間取り扱うような大きさになっており、この場合、９０日であるが、所望の放出閾値によっては５０〜１５０日であり得る。活性炭容器２００６は遮蔽空間に保持してもよく、または、システム２０００から逃げる放射線を弱くするために個別に遮蔽された容器であってもよい。上述のように、容器冷却システム２００８をさらに設けてもよい。
この長期Ｘｅホールドアップシステムを出ると、ガスは、予熱器２０２２を通って移送され得る。予熱器２０２２では、ガス温度が８００℃以上に昇温される。そして、ガスは触媒容器２０２４を通過し、触媒容器２０２４では、トリチウムが空気によって酸化される。そして、ガスは、単数の水冷式後段冷却器２０２６または図示するような複数の水冷式後段冷却器２０２６を通って流れる。水冷式後段冷却器２０２６は、最後の炭充填吸収器２０２８における熱負荷を減らすために温度を降下させる。一実施形態において、吸収器２０２８は−２０℃において動作するように設計される。トリチウム、ＫｒおよびＸｅは、ヘリウムガスが床を通過する間、炭上に保持される。冷却された吸収器を離れると、ヘリウムは圧縮され、炉パージシステムへ、ポンプシール等向けに再循環することができる。図示した実施形態において、３つの冷却吸収器２０２８があり、これらは、予想量の５０％を扱うような大きさとなっており、３つのうち２つが常に運転されている。どの時点においても、停止中の吸収器２０２８が、吸収器を電気的に加熱して吸収器中に加熱したヘリウムを少し逆方向に流すことによって再生される。Ｋｒ、Ｘｅ、および３Ｈ２Ｏを含有する、この再生されたガス流は、液体窒素冷却式レシーバーシリンダー２０３０に流れ込んで永久貯蔵され得る。
図２１は、図１９および図２０に記載のシステムに基づいて燃料塩を精製する方法の実施形態を示す。図示した実施形態において、方法２１００は、移動操作２１０２において、運転中の炉心１９０２から、照射済燃料塩をドレインタンク１９０４に移すことからスタートする。
そして、燃料塩は、脱ガス操作２１０４において脱ガスされる。脱ガス操作２１０４において、ヘリウムガス等の担体ガスが、照射済燃料塩と接触し、これにより気体状態の核***生成物が燃料塩から取り除かれる。一実施形態において、脱ガス操作２１０４は、接触容器内において燃料塩を担体ガスに接触させた後、燃料塩を第２容器に移動させ、しばらくの間滞留させることにより、分離を起こすための追加の時間を稼ぐようにすることを含み得る。操作２０１４においては、担体／核***生成物ガス混合物、および、照射済燃料塩に比して気体核***生成物の量が減少した、脱ガスされた燃料塩が生成される。
脱ガス操作２１０４の後、脱ガスされた燃料塩は、濾過操作２１０６において濾過し得る。濾過操作２１０６の一実施形態において、脱ガスされた燃料塩は、重力下においてフィルタ１９３０を通過し、濾過された燃料塩廃物は、ドレインタンク１９０４に流れ込む。おそらく、運転温度においては燃料塩中のいずれの固形物も何らかの形の混在物（核***生成物固形物、腐食生成物、または他の混在物のいずれか）であるため、濾過された固形物はいずれも不要であり、この操作２１０６において取り除かれて処分される。
精製方法２１００は、さらに、担体ガス処理・回収操作２１０８において、脱ガス操作２１０４にて発生した担体／核***生成物ガス混合物を処理することを含む。この操作２１０８は、システムからの担体ガス／核***生成物混合物を収集して、それを上述のシステム１９２２等のオフガス処理システムに送ることを含む。担体ガス処理・回収操作２１０８は、担体ガス／核***生成物混合物を第一の期間保管してから、担体ガスを分離器、カーボンフィルタ、イオン交換体、または、他の化学的トラップに通すことによって混合物から回収することを含んでもよい。これらの分離器、カーボンフィルタ、イオン交換体、または、他の化学的トラップは、ＫｒおよびＸｅを担体ガスから取り除くか、または担体ガスを十分に浄化して再利用できるようにする。
精製方法２１００は、さらに、ＵＣｌ４凝縮操作２１１０において、燃料塩から蒸発する気体状態のＵＣｌ４を回収してそれを再凝縮することを含み得る。回収したＵＣｌ４凝縮物は、燃料塩流に溶かしてこの流れをドレインタンクまたは炉心に戻すことによって、燃料塩に戻す。この燃料塩の流れは、高濃度ＵＣｌ４燃料塩とみなし得る。
方法２１００は、濾過されて脱ガスされた燃料塩を炉心に戻すことを含む。図１９のシステム１９００の一実施形態において、方法２１００は、炉心１９０２からのサイドストリームに対して連続的に操作される。本実施形態において、ドレインタンク１９０４は、炉心１９０２からの照射済燃料塩と、濾過システム１９３０からの濾過済み燃料塩との両方を連続的に受け取る。さらに、ＵＣｌ４凝縮器からも、ＵＣｌ４が凝縮された燃料塩を受け取る。同時に、ドレインタンクから、精製済み燃料塩が炉心に送られる。別の実施形態において、上記の方法２１００の操作は、連続的処理またはバッチ処理として同時に行い得る。さらに、種々の操作を順次、連続的処理またはバッチ処理として行い得る。
（燃料塩の後処理）
運転中の炉から取り出された燃料塩は、本明細書の燃料塩成分以外に、核***生成物を含む。一部の核***生成物はスパージ、沈降、または示差沈殿によって容易に取り除き得るが、他の核***生成物、特に上述のようなランタニドは、取り除きにくい場合がある。なお、使用済燃料塩は別の溶融塩炉用の出発原料として「そのまま（as is）」の使用に適し得るため、このような使用済燃料塩の精製は、塩化物燃料塩の高速スペクトルにおいては必要ない場合がある。しかし、精製することが望ましい場合は、核***生成物除去システムを利用し得る。
除去システムは、核燃料塩から１種類以上のランタニドを取り除くように構成し得る。核***生成物除去システムは、プラズマ質量フィルタを１つ以上含んでいてもよい。１つ以上のプラズマ質量フィルタとしては、例えば、アルキメデス型プラズマ質量フィルタが含まれるが、これに限定されない。アルキメデス型プラズマ質量フィルタの使用については、R. Freemanらによる『Archimedes Plasma MassFilter,』 AIP Conf. Proc. 694, 403 (2003) に記載されており、この内容の全ては、参照により本明細書に含まれる。
他の実施形態において、アルキメデスフィルタプラント（ＡＦＰ）は、１つ以上の炉の燃料塩から１種類以上のランタニドを取り除くように作用し得る。一実施形態において、ＡＦＰは、プラズマ質量フィルタを２つ含み得る。例えば、２つのプラズマ質量フィルタの各々は、１日におよそ１トンの燃料塩を処理することができるが、これに限定されない。他の実施形態において、１つ目のプラズマフィルタは、燃料塩から重い元素を分離するように調整され、２つ目のプラズマフィルタは核***生成物から塩成分を分離するように調整される。この構成において、ＡＦＰはおよそ１００〜２００の溶融塩原子炉群（例：溶融塩化物塩高速炉）をサポートし得る。他の実施形態において、これらの原子炉群は、アルキメデス型フィルタリングをバッチ型処理にて利用し得る。バッチ型処理において、例えば、各炉は、炉自体の塩の一部（例：１０〜２０％）をＡＦＰに対して１〜３年ごとに送り得るが、これに限定されない。また、この塩は、元の炉に戻してもよいし、他の炉の塩と交換してもよいし、または元の炉における、劣化ウラン含有塩と置き換えてもよい。ランタニドを浄化した塩は、上述のとおり、継続的な濃縮を必要とすることなく、追加の溶融塩原子炉を始動させるのに用い得る。
なお、上述のアルキメデス型フィルタは単に説明目的のために提示したものであり、本開示の原子炉１００は、これに限られない。本明細書において、本開示の原子炉１００は、アルキメデス型システムの状況において使用される典型的なシステムと比べて、分離を行う必要性がかなり低い場合があることが認識される。例えば、本開示の原子炉１００は、およそ０．９９または０．９に要求される分離効率で十分である場合がある。そのため、本開示の原子炉１００の状況においては、大幅に簡略化されたプラズマ質量フィルタ設計を用い得る。
他の実施形態において、核***生成物除去システムは、毎日３０〜５０ｋｇの塩を浄化することができる、かなり小さいプラズマ質量フィルタを含む。例えば、少ないバイパス流量（流れのうち、〜１０−８）をフィルタに送って浄化し、その後すぐに、オフサイト転送の必要なく炉心に送り返し得るが、これに限定されない。なお、本明細書において、小型のプラズマ質量フィルタではスケールメリットがいくらか下がり得るが、これらのフィルタは値段が手ごろであり、核***性物質が濃縮された新鮮な燃料を調達するよりもはるかに価格が安い。
（拡散防止技術）
溶融核燃料塩は原子炉１００から取り出し得るため、本開示の溶融燃料塩１０８に対して、拡散防止の安全措置を講じることが望ましい。一実施形態において、溶融燃料塩１０８は、ランタニドまたは他の元素等の１種類以上の材料があらかじめ加えられているか、または、初めにランタニドまたは他の元素等の１種類以上の材料を用いて作製される。これらの材料は、燃料塩から分離しづらいが、拡散抵抗性を向上させ、溶融燃料塩１０８において中性子吸収材として機能する。これにより、もし燃料塩を溶融塩炉において核燃料として使用する前に取り出しても、燃料塩を武器用途に用い得る可能性が低くなるが、その高速スペクトルのため、ＭＣＦＲの臨界条件には大きく影響しない。ランタニドを加えることによって、燃料塩の取扱いもさらに危険になり、これによっても、燃料塩の武器用途での使用に対する魅力度は減少する。
材料の武器使用に対する魅力度を判定する１つの方法は、性能指数（Figure ofMerit, FOM）と称される。ＦＯＭは、材料（単数の材料または複数の材料）の質量、線量、および崩壊熱を考慮した計算である。ＦＯＭの式の１つは以下のとおりである。
Figure 2019515291
上記の式において、Ｍは化合物の金属成分の最低限の臨界質量（ｋｇ）であり（すなわち、酸化物、塩化物、他のアニオン、等の重量寄与分は含まない）、ｈは崩壊熱の熱量（Ｗ／ｋｇ）であり、Ｄは表面から１ｍにおける０．２Ｍの線量（ｒａｄ／ｈｒ）である。非拡散目的のため、ＦＯＭが＜１．０であると、武器目的に対する魅力度が無いとみなされる。このように、一実施形態において、ランタニドを、ＦＯＭを＜１．０とするのに必要な程度まで燃料塩に加える。
一実施形態において、１種類以上のランタニドをあらかじめ溶融塩化物系燃料に加えると、このあらかじめ加えられている１種類以上のランタニドは、１種類以上のランタニド三塩化物を形成するように働く。なお、これらの化合物は、少なくとも化学的意味においてＰｕＣｌ３と類似しており、ＰｕＣｌ３は、溶融塩中に存在するものである（例：Ｐｕ−２３９は、濃縮中に形成されてＰｕＣｌ３を形成し得る）。１種類以上のランタニド三塩化物が存在することにより、ＰｕＣｌ３が武器用途に使用されにくくなる。
溶融燃料塩１０８中にランタニド三塩化物が存在することにより、誰かが化学処理を適用してＰｕを残りの溶融燃料塩から分離しようとした場合、溶融燃料塩１０８中に存在するＰｕの有用性が減少する。この意味で、ランタニドは、ある形の化学分離の間に、Ｐｕと「相乗り（ride along）」する。この特徴によって少なくとも３つの利点がもたらされる。１つ目は、ランタニドによって、最終的なＰｕサンプルがより強い放射性を持ち、より取扱いが難しくなり、遮蔽することがより難しくなる等のことが起こる。２つ目に、ランタニドによって、Ｐｕサンプル内での発熱が増加し、Ｐｕの融点より高い温度に達し得るため、すでに述べたように、Ｐｕの取扱いがより難しくなり、遮蔽することがより難しくなる等のことが起こる。３つ目に、ランタニドが存在することにより、材料の臨界質量が変化し、任意量のＰｕサンプル中における反応プロセスが、ランタニドを含まないサンプルよりもはるかに効率が悪くなる。そのため、ランタニド含有Ｐｕサンプルの場合、武器機器の目的にはより多くのＰｕ材料が必要となり得るため、武器使用が難しく現実的でなくなる。
また、混合物から化学的に分離したウランは、低濃縮ウラン（ＬＥＵ）であるため、武器用途に適さない。
なお、いくらかのランタニドが、原子炉１００の運転中に核***生成物として燃料塩１０８内に形成され得るが、本明細書において、本実施形態のランタニドは、原子炉１００の始動の前に核燃料塩１０８中にあらかじめ加えられる、つまり、有意量のプルトニウムが生産される前に、あらかじめ加えられることが意図される。運転開始後、連鎖反応によってランタニド核***生成物が生成されて増大していくため、燃料塩は、自然と武器用途に適さなくなっていく。
一実施形態において、１種類以上のランタニドは、原子炉１００の始動よりも前に、溶融燃料塩１０８にあらかじめ加える。一実施形態において、１種類以上のランタニドは、原子炉１００が任意の反応度閾値に達するよりも前に、溶融燃料塩１０８にあらかじめ加える。１種類以上のランタニドは、例えば、原子炉１００が臨界に達する前に、または臨界未満の閾値に達する前に、溶融燃料塩１０８にあらかじめ加えるが、これに限定されない。
他の実施形態において、１種類以上のランタニドは、炉内において（例：ウラン−プルトニウム増殖燃焼運転においてウランを濃縮することによって発生される）任意の閾値のプルトニウム（例：Ｐｕ−２３９）が発生する前に、溶融燃料塩１０８にあらかじめ加える。１種類以上のランタニドは、例えば、炉内において任意の量のプルトニウムが発生する前に、溶融燃料塩１０８にあらかじめ加えるが、これに限定されない。例として、１種類以上のランタニドは、８ｋｇのプルトニウムが原子炉１００内において発生する前に、溶融燃料塩１０８にあらかじめ加える。他の例において、１種類以上のランタニドは、４ｋｇのプルトニウムが原子炉１００内において発生する前に、溶融燃料塩１０８にあらかじめ加える。また他の例において、１種類以上のランタニドは、２ｋｇ（その他様々な量）のプルトニウムが原子炉１００内において発生する前に、溶融燃料塩１０８にあらかじめ加える。なお、上記のプルトニウム質量は、本実施形態を限定するものではなく、単に説明目的のためのものであり、本実施形態の状況において、どのようなプルトニウム閾値を実施してもよい。
他の実施形態において、１種類以上のランタニドは、溶融燃料塩１０８と混合して、得られるランタニド入り燃料塩のランタニド濃度が０．１〜１０重量％となるようにしてもよい。他の実施形態において、１種類以上のランタニドは、溶融燃料塩１０８と混合して、得られるランタニド入り燃料塩のランタニド濃度が４〜８％となるようにしてもよい。また他の実施形態において、任意の単数種類のランタニドまたは複数種類のランタニドは、溶融燃料塩１０８と、＜１．０の閾値ＦＯＭ、例えば、０．９９未満、０．９８未満、０．９７未満、０．９６未満、または０．９５未満のＦＯＭ閾値が達成されるような割合で混合してもよい。実施形態によっては、０．９５未満のＦＯＭ閾値、例えば、０．９未満または０．８未満のＦＯＭ閾値が要求される場合がある。
一実施形態において、１種類以上のランタニドは、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、およびＮｄのうち１種類以上を含み得る。他の実施形態において、塩化物系溶融核燃料塩１０８の場合、１種類以上のランタニドは、溶融燃料塩１０８と１種類以上のランタニド塩化物とを混合することにより、溶融核燃料塩１０８中に混合し得る。例として、１種類以上のランタニド塩化物は、ＬａＣｌ３、ＣｅＣｌ３、ＰｒＣｌ３およびＮｄＣｌ３のうち１種類以上を含み得る。他の実施形態において、塩化物系溶融核燃料塩１０８の場合、１種類以上のランタニド（または１種類以上のランタニド塩化物）は、１種類以上のランタニドまたはランタニド塩化物を含有する１種類以上の担体塩（例：ＮａＣｌ）と溶融燃料塩１０８とを混合することによって、溶融核燃料塩１０８中に混合し得る。
他の実施形態において、溶融核燃料塩と少なくとも１種のランタニドとの混合物は、高速スペクトル溶融塩原子炉の外で形成される。例えば、溶融核燃料塩１０８と１種類以上のランタニドとの混合物は、ある量の溶融核燃料塩１０８（原子炉１００内に加える前）と１種類以上のランタニド（またはランタニド塩化物）とを、原子炉１００の炉心部１０２の外に設けた分離混合ステーション中にて混合することによって、または運転開始から規定の時間が経った後、期待量のＰｕが炉心において増殖するとされるモデル時間において形成され得るが、これらに限定されない。
他の実施形態において、溶融核燃料塩と少なくとも１種のランタニドとの混合物は、高速スペクトル溶融塩原子炉内において形成される。例えば、溶融核燃料塩１０８と１種類以上のランタニドとの混合物は、原子炉１００の始動前に、ある量の１種類以上のランタニド（またはランタニド塩化物）を、一次回路（例：炉心部１０２、一次冷却システム１１０、等）内に含有される溶融核燃料塩１０８内に混合することによって形成し得るが、これに限定されない。
図１５は、プロセスフロー１５００の一実施形態を示す。プロセスフロー１５００は、本開示の１つ以上の実施形態に係る、高速スペクトル溶融塩核に、１種類以上のランタニドがあらかじめ加えられた核燃料を装荷することに関する操作の例を示す。図１５における記載および説明は、上述の図１Ａ〜図１Ｆの例に関して、および／または他の例および状況に関して行い得る。当然のことながら、操作フローは、他のいくつかの環境および状況において実施してもよく、および／または図１Ａ〜図１Ｆに修正を加えた状態において実施してもよい。また、図１５の操作は図示した順に提示するが、当然、種々の操作は図示した順番以外の順番にて行ってもよく、また、同時に行ってもよい。
プロセス１５００は、操作１５０２において、溶融核燃料塩を準備することを含む。例えば、任意の量の溶融核燃料塩を準備し得るが、これに限定されない。例えば、溶融核燃料塩は、本開示の全体に記載されている塩化物ベースの燃料塩のいずれかを含み得るが、これに限定されない。他の例において、溶融核燃料塩は、本開示の全体に記載されているフッ化物ベースの燃料塩のいずれかを含み得るが、これに限定されない。
プロセス１５００は、操作１５０４において、少なくとも１種のランタニドを準備することを含む。例えば、１種類以上のランタニド（例えば、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、およびＮｄのうち１種類以上等が挙げられるが、これらに限定されない）を準備するが、これに限定されない。一実施形態において、１種類以上のランタニドは、ランタニド塩の形で準備される。例えば、１種類以上のランタニドは、操作１５０２の溶融核燃料塩と化学的に親和性があるランタニド塩の形で準備され得る。例えば、塩化物系溶融核燃料塩の場合、１種類以上のランタニドは、１種類以上のランタニド塩（例えば、ＬａＣｌ３、ＣｅＣｌ３、ＰｒＣｌ３またはＮｄＣｌ３等が挙げられるが、これらに限定されない）の形で準備され得る。他の実施形態において、任意の量の１種類以上のランタニド（または１種類以上のランタニド塩）を、１種類以上のランタニド（または１種類以上のランタニド塩）と付加的な塩（例えば、操作１５０２の溶融核燃料塩と親和性のある担体塩が挙げられるが、これに限定されない）との混合物の形で準備し得る。
プロセス１５００は、操作１５０６において、高速スペクトル溶融塩原子炉の始動よりも前に、または所定量のＰｕが増殖された後に、溶融核燃料塩と少なくとも１種のランタニドとを混合してランタニド入り溶融核燃料塩を形成することを含む。一実施形態において、操作１５０２において準備された上記ある量の溶融燃料塩を操作１５０４の１種類以上のランタニド（または１種類以上のランタニド塩）と混合して、得られる溶融塩混合物のランタニド含有量が０．１〜１０重量％となるようにする。例えば、操作１５０２において準備された上記ある量の溶融燃料塩を、操作１５０４の１種類以上のランタニド（または１種類以上のランタニド塩）と混合して（ただし混合する必要はない）、得られる溶融塩混合物のランタニド含有量が４〜８重量％になるようにし得るが、これに限定されない。
プロセス１５００は、操作１５０８において、ランタニド入り溶融核燃料塩を、少なくとも高速スペクトル溶融塩原子炉の炉心部に供給することを含む。一実施形態において、操作１５０６の混合物は、高速スペクトル溶融塩原子炉１００内において上記ある量の溶融燃料塩を１種類以上のランタニド（または１種類以上のランタニド塩）と混合することによって形成し得る。一実施例において、炉心内においてランタニドを溶融燃料塩に加えてもよい。他の実施形態において、高速スペクトル溶融塩原子炉１００の外で（例えば、混合容器が挙げられるが、これに限定されない）、操作１５０６の混合物を、上記ある量の溶融燃料塩を１種類以上のランタニド（または１種類以上のランタニド塩）と混合することによって形成し得る。この点に関して、溶融燃料塩を１種類以上のランタニド（または１種類以上のランタニド塩）と混合した後、ランタニド入り塩混合物を原子炉１００に加えてもよい。
上述のとおり、方法１５００の目標の１つは、燃料塩を、武器開発の供給原料としての使用に対する魅力度が劣るものにすることである。方法１５００の実施形態の一態様は、線量、つまり、ランタニド入り燃料塩による放射線被曝が、増加することである。加えるランタニドの量は、目標線量に基づいて決定され得る。例えば、エネルギー省およびその他の規制機関は、「自衛の限界値（self-protecting limits）」と称されるものに対する、推奨閾値を発行している。この閾値以上では、材料の武器使用に対する魅力度がなくなるとされている。このような魅力度対策は、線量が高いためにレシピエントが多くの放射線に被爆して、被爆によるダメージによって、意図するタスクを完了できなくなるような高さの線量であり得る。このような線量の限界値の１つは毎時１００ｒａｄｓ（ｒａｄｓ／ｈｒ）であり、もう１つは５００ｒａｄｓ／ｈｒであり、３つ目は１，０００ｒａｄｓ／ｈｒである。これらは全て１メートルの距離において測定される。しかし、１０，０００ｒａｄｓ／ｈｒという高い限界値が提案されており、これを用い得る。方法１５００の実施形態は、どのような所望の線量を有する燃料塩を提供するようにも好適化することができる。
このような魅力度対策のもう１つは、上述のＦＯＭである。上述したとおり、この対策に基づいて、１．０未満のＦＯＭを有するように初期燃料塩に人工的修正を加えたものは、武器使用に対する魅力度が無いとみなされる。一実施形態において、任意の単数種類のランタニドまたは複数種類のランタニドは、溶融燃料塩１０８と、＜１．０という閾値ＦＯＭを達成するような割合で混合し得る。別の実施形態において、０．９９未満、０．９８未満、０．９７未満、０．９６未満または０．９５未満という、より厳しいＦＯＭ閾値を選択してもよく、ランタニドまたは、ＦＯＭ方程式の因子である最低臨界質量Ｍ、熱量ｈ、および線量Ｄを変更することにより所望の閾値を達成する他の原料を加えてもよい。いくつかの実施形態では、０．９５未満のＦＯＭ閾値、例えば、０．９未満や０．８未満のＦＯＭ閾値が求められる場合がある。
使用するランタニドはいずれのランタニドでもよいが、特に高い線量であって長寿命のランタニド同位体がより好ましい。ランタニドに加えて、他の元素の放射性同位体を用いて燃料塩の線量を増加させてもよい。これらにはセシウム−１３７およびヨウ素−１２１が含まれる。
（塩化プルトニウム燃料塩）
一実施形態において、燃料塩１０８は、任意の量のプルトニウムを含み得る。例として、塩化物ベースの核燃料塩の場合、プルトニウムは、燃料塩１０８中に、三塩化プルトニウム（例：ＰｕＣｌ３）の形で存在し得る。ＰｕＣｌ３の製造方法は当該技術分野において既知であり、いずれの好適な方法を用いてもよい。
ＰｕＣｌ３は、塩化ウラン塩と混合可能であることが分かっている。ＰｕＣｌ３を利用する実施形態の１つは、ＵＣｌ４−ＵＣｌ３−ＰｕＣｌ３−［Ｘ］Ｃｌ（上述のように、［Ｘ］Ｃｌは任意の付加的な非核***性塩）である。これらの実施形態において、様々な塩化物塩のうちいずれかのモル比を適宜決定して所望の融点を実現し得る。一実施形態において、ＰｕＣｌ３の量は、検出可能量のＰｕＣｌ３から８０モル％までの間であり、他の成分（つまり、ＵＣｌ４、ＵＣｌ３、および［Ｘ］Ｃｌ）は、それぞれ独立に０から８０％までの間である。そのため、ＵＣｌ４−ＵＣｌ３−ＰｕＣｌ３−ＮａＣｌと同様に、ＵＣｌ３−ＰｕＣｌ３−［Ｘ］Ｃｌ、およびＵＣｌ４−ＰｕＣｌ３−［Ｘ］Ｃｌなどの実施形態が検討される。
（ウラン燃料塩の実施形態）
上記に開示した燃料塩の１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌの実施形態は、５００℃、あるいはそれ以下の融点を有する燃料塩に対して、最高ウラン濃度を有する三成分塩化ウラン塩の実施形態を示す。そのため、この塩の実施形態は、燃料におけるウランの量を最大化するそれらの状態および炉にふさわしく、それによって全臨界塩量の最小化が最適な目標となる。
また一方で、臨界塩量の大きさは、溶融塩炉における原価作用因だけではない。燃料のその他の特性は、下記の（１）から（３）を含む全炉コストにも影響を及ぼす。（１）燃料塩の温度特性、例えば、体積熱容量および熱伝導率（熱交換器および必要とされるパイプの大きさ、システムを通る冷却材および燃料塩の速度、さらに冷やされる炉心の外面にある燃料塩の所定の時間での量に影響を及ぼす）。（２）燃料塩の腐食性（炉の塩対向部品のために必要とされる材料のコストに影響を及ぼす）。（３）塩におけるＵＣＬ４の量（相対的に高い蒸気圧により、より高いＵＣＬ４燃料塩は塩上のヘッドスペースにおいてより高いＵＣＬ４の濃度を持つという手法（means）は、オフガスを扱うために、より高額な設備および材料を必要とする）。
それは、特定の溶融塩炉設計において、相対的に低いウラン濃度、ただし、高い熱伝導率および高い比熱を有する燃料塩の実施形態は、高ウラン含量燃料塩よりコスト効率が良くなることを示している。１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌの実施形態よりも潜在的によりコスト効率がよい燃料塩実施形態は、６００℃未満の融点、１．５ｇ／ｃｃより大きいウラン濃度、６００Ｊ／ｋｇ−Ｃより大きい比熱、を持つＵＣｌ３−ＵＣｌ４−ＮａＣｌの三成分実施形態である。燃料塩の実施形態は６００℃、５５０℃、５００℃、４５０℃、４００℃、もしくは、さらに３５０℃未満の融点を有していてもよい。燃料塩の実施形態は、１．５ｇ／ｃｃ、１．６ｇ／ｃｃ、１．７ｇ／ｃｃ、１．８ｇ／ｃｃ、１．９ｇ／ｃｃ、２ｇ／ｃｃ、もしくは、さらに２．１ｇ／ｃｃより大きいウラン濃度を有していてもよい。燃料塩の実施形態は、６００Ｊ／ｋｇ−Ｃ、７００Ｊ／ｋｇ−Ｃ、８００Ｊ／ｋｇ−Ｃ、もしくは、さらに９００Ｊ／ｋｇ−Ｃより大きい比熱を有していてもよい。
燃料塩の実施形態は、より腐食性を減らし、かつ腐食性を１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌより小さくするために（１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌに対して）ＵＣｌ４の量を減らしてもよい。腐食性が減らされた燃料塩は、潜在的に、費用がかかる部品を減らす効果がある。その部品は組み立てが容易であり、塩対向材料（例えば、モリブデン被覆材の代わりにニッケル被覆材）が高価ではないからである。ウラン燃料塩の実施形態は、モル分率で１から５０％までのＵＣｌ４を有する。腐食性を抑えた燃料塩の実施形態は、５０モル％未満のＵＣｌ４、４０％、３０％、２０％、１５％未満、もしくは、さらに１０モル％未満のＵＣｌ４を有していてもよい。例えば、モル分率で２から３０％までのＵＣｌ４、モル分率で５から２０％までのＵＣｌ４、モル分率で８から１２％までのＵＣｌ４を有する燃料塩が考えられる。実施形態によっては、腐食性を抑えた燃料塩の実施形態は、微量の（１％未満）、ただし測ることのできるＵＣｌ４だけを有していてもよい。
燃料塩の実施形態は、モル分率で１から３３％までのＵＣｌ３を有する。燃料塩の実施形態は、核***性燃料塩が有するＮａＣｌのモル分率が４０から６６％までになるモル分率のＮａＣｌを有する。
熱量計算に基づくと、燃料塩の実施形態の実施例は、上記のように、３０ＵＣｌ３−１０ＵＣｌ４−６０ＮａＣｌである。下記表５は、３０ＵＣｌ３−１０ＵＣｌ４−６０ＮａＣｌ燃料塩と、１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌの高ウラン濃度の実施形態との６５０℃における推定の材料特性の差を示す。下記表６は、３０ＵＣｌ３−１０ＵＣｌ４−６０ＮａＣｌ実施形態燃料塩が、１７ＵＣｌ３−７１ＵＣｌ４−１２ＮａＣｌ燃料塩と比較して、代表的な溶融塩炉の名目上の大きさ（２５００Ｗ）の性能をどの程度向上させるのかを示す。
Figure 2019515291
Figure 2019515291
これらの上記表が示すように、伝熱特性が改善されるため、燃料塩の実施形態を利用する溶融塩炉は低い燃料塩流量で動作することができ、そのため、利用するポンプを両方小さくすることを可能にする。モル分率で４０から６６％までのＮａＣｌを有する燃料塩の実施形態を利用する溶融塩炉は、より多くのウラン高濃度の実施形態とは対照的に、同等の多量のウラン、および／または、発電能力を持つために、相対的により大きい炉心を必要とする。しかしながら、モル分率で４０から６６％までのＮａＣｌを有するいくつかの燃料塩の実施形態を利用する溶融塩炉は、稼働するために、より少ない燃料塩全体の全容積が必要とするように計算される。より少ない燃料塩が、冷却目的のために炉の外部に必要とされているからである。これは、燃料塩実施形態のウランの濃さがより薄いのにも関わらず、である。燃料塩はとても高価なので、炉を稼働するための燃料塩の総量におけるこの削減は、相当なコスト削減となる。燃料塩実施形態のさらなる利益は、炉心での強力な自然循環、体積流量の削減によるポンプサイズの縮小、製造の容易さと安価な材料とによる高価な部品の削減、そして、放射線障害の減少による維持コストの縮小である。
燃料塩の実施例は、製造所で製造された。その実験では、ＵＣｌ３０．１２２７２ｇ、ＵＣｌ４０．０４７９２ｇ、およびＮａＣｌ０．０４０８９ｇが結合されて０．２１１５３ｇの３０．１４３モル％ＵＣｌ３−１０．６７１モル％ＵＣｌ４−５９．１８６モル％ＮａＣｌが作られた。この合成物のサンプル３１．３１ｍｇは、Ｎｅｔｚｃｈ ＳＴＡ ４４９ Ｆ３ Ｊｕｐｉｔｅｒ 同時熱分析器を使用する、温度の比熱測定法および示差走査熱量測定分析（thermogravimetric and differential scanning calorimetry analysis）（ＴＧＡ−ＤＳＣ）を使い分析された。ＴＧＡ−ＤＳＣ分析はサンプルの融点を５０５．６℃と測定した。
図２２は、図４の三角図において製造された燃料塩の位置を示している。製造時の実施形態に関して図４の計算は融点を５０８℃として特定している。上述したように、製造所分析は、測定された融点が５０５.６℃であること示している。
（結論）
本明細書に記載された発明の特定の態様を示して説明したが、本明細書の教示に基づいて、本明細書の発明およびそのより広範な態様から逸脱することなく、変更や修正を行ってもよいこと、したがって、添付の請求項の範囲に、本明細書の発明の真の精神および範囲内におけるそのような変更および修正が全て含まれることは、当業者にとって明らかであろう。当業者は、通常、本明細書および、特に、添付の請求項（例：添付の請求項の本体部）において使用される用語は、通常、「オープン」な用語（例：「含んでいる」という語は、「含んでいるが、これに限定されない」と解釈されるべきであり、「有する」という語は、「少なくとも有する」と解釈されるべきであり、「含む」という語は、「含むが、これに限定されない」と解釈されるべきである、等）を意図するものであることを理解するであろう。また、もし、導入される請求項の文言に特定の数量が意図される場合、このような意図は明確にその請求項において記載し、このような記載が無い場合は、このような意図は存在しないということを、当業者は理解するであろう。
例えば、理解をしやすくするために、以下の添付請求項では、請求項の文言の先頭に「少なくとも１つ」「１つ以上の」といった導入句を用いることがある。しかし、これらの句を用いることによって、不定冠詞「ａ」または「ａｎ」等が先頭にくる請求項文言を含む特定の請求項が、このような記載事項を１つしか含まない請求項として限定されることを暗示すると解釈されるべきではない。たとえ１つの請求項が、「１以上の」または「少なくとも１つ」といった導入句と、「ａ」または「ａｎ」等の不定冠詞とを含んでいる場合でもである。（例：「ａ」および／または「ａｎ」は、通常、「少なくとも１つ」または「１つ以上」を意味すると解釈されるべきである。）請求項の文言の先頭に定冠詞を用いることについても同様のことが言える。また、もし仮に、導入される請求項文言について特定の数量が明確に記載されていても、このような文言は、通常、記載の数量以上を意味すると解釈されるべきである（例：他に修飾語句のない「２つの記載事項」という最小限の記載は、通常、少なくとも２つの記載事項、または２つ以上の記載事項、を意味する）ことを、当業者は理解するであろう。
特に断りの無い限り、明細書および請求項において使用する原料の量、分子量等の特性、反応条件等を表す数値は全て、「およそ（約）」という用語によって、いかなる場合も変更されるものとして理解されたい。「およそ（約）」という用語は、均等物の程度を拡大または制限して、「およそ（約）」という用語が無い場合は特定の数値を意味するという意図ではない。また、特に記載しない限り、「およそ（約）」という用語は、範囲および数値データに関する記載に沿って、「ちょうど（厳密に）」を明確に含むものである。本開示のコンテクストにおける「およそ（約）」という用語は、「およそ（約）」の直後に記載された数値の１５％以内（±１５％）の数値を意味し、この範囲内におけるいずれの数値（この範囲内における、上限値（つまり、＋１５％）と同じ数値および下限値（つまり、−１５％）と同じ数値）をも含む。例えば、数値「１００」は、８５と１１５との間の、８５および１１５を含む全ての数値を包含する。（１００％は例外である。１００％の上限値は常に１００％であるからである。）
濃度、量、およびその他の数値データは、本明細書において、範囲の形で表現または提示され得る。当然のことながら、このような範囲の形は便宜および簡略化のためのみに使用されるため、当該範囲の限界として明確に記載されている数値のみを含むのではなく、当該範囲内に含まれる個々の数値または小領域の全てをも、各数値および小領域が明確に記載されているかのように含むものとして柔軟に解釈されるべきである。実例として、「４％〜７％」という数値範囲は、およそ４パーセント〜およそ７パーセントという明確に記載されている数値のみを含むのではなく、当該範囲内の個々の数値および小範囲をも含むものとして解釈されるべきである。つまり、この数値範囲に含まれるのは、４．５、５．２５および６等の個々の数値および４〜５、５〜７、および５．５〜６．５等のような小領域である。１つの数値のみを記載している範囲についても同様の原理が適用される。また、このような解釈は、記載された範囲の広さや特徴にかかわらず適用されるべきである。
本発明の広い範囲について説明する数値範囲およびパラメータはおおよその値であるが、具体例において記載される数値は、可能な限り正確に報告する。しかし、どのような数値も、潜在的に、それぞれの試験測定において求められる標準偏差による一定の誤差を必然的に含む。
また、「Ａ、Ｂ、およびＣ等のうち少なくとも１つ」に類似する表記を使用する場合、通常、このような構成は、当業者がこの表記を理解するであろうということを意図する（例：「Ａ、Ｂ、およびＣのうち少なくとも１つを有するシステム」は、Ａのみを有するシステム、Ｂのみを有するシステム、Ｃのみを有するシステム、ＡおよびＢを共に有するシステム、ＡおよびＣを共に有するシステム、ＢおよびＣを共に有するシステム、および／またはＡ、Ｂ、およびＣを共に有するシステム、等を含み得るが、これらに限定されない）。「Ａ、Ｂ、またはＣ等のうち少なくとも１つ」に類似する表記を使用する場合、通常、このような構成は、当業者がこの表記を理解するであろうということを意図する（例：「Ａ、Ｂ、またはＣのうち少なくとも１つを有するシステム」は、Ａのみを有するシステム、Ｂのみを有するシステム、Ｃのみを有するシステム、ＡおよびＢを共に有するシステム、ＡおよびＣを共に有するシステム、ＢおよびＣを共に有するシステム、および／またはＡ、Ｂ、およびＣを共に有するシステム、等を含み得るが、これらに限定されない）。また、通常、２つ以上の代替語を示す離接語および／または離接句は、明細書、請求項、または図面のいずれにおいても、文脈から判断してそうでないと分かる場合を除いて、それらの代替語のうち１つ、代替語のうちいずれか、または双方の代替語を含む可能性を考慮するものと理解されるべきであることは、当業者にとって当然である。例えば、「ＡまたはＢ」というフレーズは、通常、「Ａ」または「Ｂ」または「ＡおよびＢ」である可能性を含むものとして理解されるであろう。
場合により、本明細書において、１つ以上の要素は、「〜するように構成される」、「〜するように構成可能な」、「〜するように機能する／〜する働きをする」、「〜ように好適化された／好適化され得る」、「〜可能な」、「〜するように適合可能な／適合する」、等と記載することがある。このような用語（例：「〜するように構成される」）は、文脈から判断してそうでないと分かる場合を除いて、通常、アクティブな状態の要素および／または非アクティブな状態の要素および／または待機状態の要素を包含し得ることを、当業者は理解するであろう。
添付の請求項に関して、当該請求項に記載の操作は通常どのような順番でも行い得ることを当業者は理解するであろう。また、様々な操作フローが順序立てて示されているが、これらの様々な操作は、記載された順番以外の順番で行ってもよく、また、同時に行ってもよいと理解されるべきである。文脈から判断してそうでないと分かる場合を除いて、このような別の順序付けの例としては、重複、交互、中断、並べ替え、漸増的、予備、補足的、同時、逆、または他の異なる順序付けが挙げられ得る。また、「〜に応じて」、「〜に関する」のような用語、または他の過去形の形容詞は、文脈から判断してそうでないと分かる場合を除いて、通常、そのような変形を排除するものではない。
本明細書に記載のシステムおよび方法は、本明細書に固有の目的および利点と同時に、言及した目的および利点を達成するように、うまく好適化されていることは明確である。本明細書中に記載の方法およびシステムは、多くの方法で実施することができるため、上記に例示した実施形態および実施例によって制限されるものではないということを、当業者は理解するであろう。この点に関して、本明細書に記載の複数の異なる実施形態の特徴のいくつかを組み合わせて１つの実施形態としてもよく、本明細書に記載の特徴の全てよりも少ない特徴または多い特徴を有する別の実施形態が可能である。
本開示の目的のために様々な実施形態を記載したが、本明細書に記載の技術の十分な範囲内において、様々な変更および修正を施し得る。例えば、明確に記載していないが、ラマン分光法は、溶融塩炉の運転中に燃料塩の品質をモニターするために用いられる多くの技術のうちの１つにすぎない場合があり、同様に、複数のラマンプローブを用いて炉中の複数の異なる位置において燃料塩の品質の変化の情報を得てもよい。当業者が容易に思いつく、および、本開示の精神の範囲内であり添付の請求項で規定されているような、多数の他の変更を行い得る。
高速スペクトル増殖燃焼モードで運転する溶融塩原子炉の新規な実施形態の概要を示す図である。 上記溶融塩高速スペクトル原子炉の単純化された概略図を示す。 上記溶融塩高速スペクトル原子炉の他の単純化された概略図を示す。 炉心の反射組立品の概略図を示す図である。 複数の反射モジュールからなる反射組立品を示す図である。 複数の反射モジュールからなる反射組立品を示す図である。 溶融塩化物高速炉を用いた核反応から電力を発生させる原子力発電所の一実施形態を示す図である。 溶融塩原子炉の他の構成を示す図である。 特定の炉向け燃料の作製方法の一実施形態を示す図である。 ＵＣｌ３−ＵＣｌ４−ＮａＣｌ燃料塩の予測三元状態図である。 ６６ＮａＣｌ−３４ＵＣｌ３組成物を利用する図１Ａ〜図１Ｆに記載の炉の炉心部を大きくした場合における、時間関数としてのモデルｋｅｆｆを示す図である。 本開示の１つ以上の実施形態に係る、高速スペクトル溶融塩原子炉への燃料装荷に関する操作例を表すプロセスフローである。 ＣｌおよびＢｒの主な同位体の（ｎ，γ）捕獲断面を示す図である。 １７ＵＢｒ３−７１ＵＢｒ４−１２ＮａＢｒおよび２３５Ｕ濃縮１９．９９％の臭化物燃料塩の実施形態の増殖燃焼曲線のモデル結果を示す図である。 ＵＣｌ４を含有する燃料塩の製造方法の一実施形態を示す図である。 図９に記載の方法を基にした、ＵＣｌ４を含有する燃料塩の製造を協調的に行う方法の一実施形態を示す図である。 図１０に記載の方法を行う際に好適に使用できる接触容器およびそれらの接続を概略的に示す図である。 溶融核燃料を使用する原子炉において腐食を減らす方法の一実施形態を示す図である。 溶融塩原子炉において燃料塩に対向する材料として使用し得る合金のリストである。 溶融塩原子炉の操作方法を示す図である。 放射性同位元素を１種類以上添加することにより、武器として応用され得る可能性を低減した燃料塩を作製する方法の一実施形態を示す図である。 塩化アンモニウムを用いてＵＣｌ４を製造する方法の一実施形態を示す図である。 ＵＣｌ３Ｆの製造方法の一実施形態を示す図である。 ＵＣｌ３Ｆの別の製造方法の一実施形態を示す。 ドレインタンクを利用して燃料精製を行う精製システムの一実施形態を示す図である。 例えば図１９のオフガス処理システム等の、溶融塩炉によって生産された気体核***生成物の処理において好適に使用されるオフガス処理システムの一実施形態を示す図である。 図１９および図２０に記載されたシステムに基づいて燃料塩を精製する方法の一実施形態を示す図である。 製造された実施形態の燃料塩の図表における位置を示すＵＣｌ３−ＵＣｌ４−ＮａＣｌ燃料塩の三元状態図である。

Claims (16)

  1. 核反応から電力を生成する原子炉施設であって、
    核***性塩化ウラン燃料塩を含む炉心であって、上記核***性塩化ウラン燃料塩はモル分率で１％から５０％までのＵＣｌ４を含み、上記核***性塩化ウラン燃料塩は６００℃未満の融点を有する、炉心と、
    熱を上記燃料塩から冷却材に移動するように構成された熱交換器と、を備える、原子炉施設。
  2. 上記核***性塩化ウラン燃料塩におけるＵＣｌ３のモル分率は、１から３３％までである、請求項１に記載の原子炉。
  3. 上記核***性塩化ウラン燃料塩はモル分率で４０％から６６％までのＮａＣｌを有する、請求項１に記載の原子炉。
  4. 上記核***性塩化ウラン燃料塩は、３０％ＵＣｌ３、１０％ＵＣｌ４、６０％ＮａＣｌである、請求項１に記載の原子炉。
  5. 上記核***性塩化ウラン燃料塩は、３０％ＵＣｌ３、１１％ＵＣｌ４、５９％ＮａＣｌである、請求項１に記載の原子炉。
  6. 上記核***性塩化ウラン燃料塩は、６００Ｊ／ｋｇ−Ｃより大きい熱容量を有する、請求項１に記載の原子炉。
  7. 上記核***性塩化ウラン燃料塩の融点は、３３８から５５０℃までである、請求項１に記載の原子炉。
  8. 上記核***性塩化ウラン燃料塩は、複数の塩化物塩の混合物であり、
    上記複数の塩化物塩の塩化物イオンは、全Ｃｌに対する３７Ｃｌの第一の比を有し、上記第一の比は天然に生じる全Ｃｌに対する３７Ｃｌの比とは異なる、請求項１に記載の原子炉。
  9. 上記複数の塩化物塩の混合物の上記塩化物イオンの２５％以上は３７Ｃｌである、請求項８に記載の原子炉。
  10. 上記核***性塩化ウラン燃料塩は、ＵＣｌ４と、ＵＣｌ３、ＵＣｌ３Ｆ、ＵＣｌ２Ｆ２、ＵＣｌＦ３、ＰｕＣｌ３、ＴｈＣｌ４、ＮａＣｌ、ＭｇＣｌ２、ＣａＣｌ２、ＢａＣｌ２、ＫＣｌ、ＳｒＣｌ２、ＶＣｌ３、ＣｒＣｌ３、ＴｉＣｌ４、ＺｒＣｌ４、ＴｈＣｌ４、ＡｃＣｌ３、ＮｐＣｌ４、ＡｍＣｌ３、ＬａＣｌ３、ＣｅＣｌ３、ＰｒＣｌ３、および／またはＮｄＣｌ３の一種以上との混合物である、請求項１に記載の原子炉。
  11. 上記核***性塩化ウラン燃料塩は、ＵＣｌ４と、少なくとも一種のランタニドとの混合物であり、上記核***性燃料塩の性能指数は１．０未満である、請求項１に記載の原子炉。
  12. 上記炉の燃料塩対向部品は、ニッケル、または、ニッケル合金の被覆材を備えている、請求項１に記載の原子炉。
  13. 上記核***性塩化ウラン燃料塩におけるＵＣｌ４のモル分率は、２から３０％までである、請求項１に記載の原子炉。
  14. 上記核***性塩化ウラン燃料塩におけるＵＣｌ４のモル分率は、５から２０％までである、請求項１に記載の原子炉。
  15. 上記核***性塩化ウラン燃料塩におけるＵＣｌ４のモル分率は、８から１２％である、請求項１に記載の原子炉。
  16. モル分率で少なくとも１％のＵＣｌ４を含み、
    核***性燃料塩は６００℃未満の融点を有する、核***性ウラン燃料塩。
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