JP2019178962A - 放射性廃液処理用カートリッジ - Google Patents
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Abstract
【課題】染込性に優れた放射性廃液処理用カートリッジを提供する。【解決手段】ガラス繊維と、ガラス繊維を融着させる無機結合剤と、を備え、所定形状に成形された放射性廃液処理用カートリッジであり、前記無機結合剤を、０．０４０〜０．０５５ｇ/ｃｍ３含有する。また、前記カートリッジから切り出された所定形状の複数の試験体間における前記無機結合剤の含有量の標準偏差は、０．４ｇ/ｃｍ３以下であることが好ましい。前記無機結合剤はホウ酸またはホウ酸塩であることが好ましい。【選択図】なし
Description
本発明は、放射性廃液を廃棄処分するに際し、被処理物の放射性廃液を含浸させて加熱溶融し、ガラス固化させるのに使用される放射性廃液処理用カートリッジに関する。
原子力発電において使用された使用済み燃料を再処理工場において再処理するに際して、ウラン、超ウラン元素及び核***生成物を含んだ硝酸を含む高レベル放射性廃液が副生する。
例えば、特許文献１には、充分な圧縮強度や衝撃強度を保有し、外観の毛羽立ちも少なく保管する際の形状安定性も高く、大量生産に向いた放射性廃液処理用ガラスファイバーカートリッジが開示されている。
しかし、特許文献１のカートリッジは、カートリッジへの廃液の染込性が十分ではなく、さらなる改良が求められていた。
本発明はこのような事情を考慮してなされたもので、染込性に優れた放射性廃液処理用カートリッジを提供することを目的とする。
本発明に係る放射性廃液処理用カートリッジは、上述した課題を解決するために、ガラス繊維と、ガラス繊維を融着させる無機結合剤と、を備え、所定形状に成形された放射性廃液処理用カートリッジであり、前記無機結合剤を、０．０４０〜０．０５５ｇ/ｃｍ３含有することを特徴とする。
本発明に係る放射性廃液処理用カートリッジにおいては、優れた染込性を有することができる。
本発明の放射性廃液処理用カートリッジ（以下、単に「カートリッジ」という。）は、ガラス繊維と、ガラス繊維を融着させる無機結合剤と、を備えている。カートリッジは、例えば直径７０ｍｍ、高さ７０ｍｍの円柱形状などの所定形状に成形されている。カートリッジは、無機結合剤を、０．０４０〜０．０５５ｇ/ｃｍ３含有している。無機結合剤の含有量は、例えばカートリッジから既定形状（例えば縦２０ｍｍ、横２０ｍｍ、高さ２０ｍｍの立方体）の試験体を抽出し、試験体について無機結合剤の含有量を確認することにより行われる。含有量が０．０４０ｇ/ｃｍ３以下の場合は圧縮強度、衝撃強度が低くなり、０．０５５ｇ/ｃｍ３以上の場合は染込性が低くなる。
また、無機結合剤は、カートリッジ全体にわたり圧縮強度、衝撃強度及び染込性を備えるために、カートリッジ全体にわたり均一にバラツキなく含有されていることが好ましい。バラツキは、例えば、上述した試験体を１０体切り出して、無機結合剤の含有量に関する標準偏差を算出することにより測定することができる。カートリッジから切り出された試験体間における無機結合剤の含有量の標準偏差は、０．４ｇ/ｃｍ３以下であることが好ましい。標準偏差が０．４ｇ/ｃｍ３を超える場合、無機結合剤の偏析が大きく、カートリッジの染込性が低くなるためである。
また、無機結合剤は、カートリッジ全体にわたり圧縮強度、衝撃強度及び染込性を備えるために、カートリッジ全体にわたり均一にバラツキなく含有されていることが好ましい。バラツキは、例えば、上述した試験体を１０体切り出して、無機結合剤の含有量に関する標準偏差を算出することにより測定することができる。カートリッジから切り出された試験体間における無機結合剤の含有量の標準偏差は、０．４ｇ/ｃｍ３以下であることが好ましい。標準偏差が０．４ｇ/ｃｍ３を超える場合、無機結合剤の偏析が大きく、カートリッジの染込性が低くなるためである。
ガラス繊維としては、繊維径が０．５〜４０μｍ、繊維長が０．５〜２２ｍｍの範囲のものを使用できる。その中でも、残留応力、形状安定性及び染込速度等の特性全体を満足でき、生産性も満足できるという観点から、繊維径が７〜１５μｍ、繊維長が１〜１５ｍｍの範囲で、アスペクト比が１００〜１９００となるような組み合わせを選択するのが好ましい。ここで、前記アスペクト比は、次ぎのように定義される値である。
アスペクト比＝繊維長（ｍｍ）÷繊維径（ｍｍ）
アスペクト比＝繊維長（ｍｍ）÷繊維径（ｍｍ）
例えば、繊維径が１１．５μｍの場合は、繊維長が１．２〜１５ｍｍの範囲においてアスペクト比が１００〜１９００の範囲内とすることができる。この繊維長の範囲で、残留応力、形状安定性及び染込性等の特性全体を満足できるものとなるが、その中でも、特に繊維長は３〜６ｍｍの範囲とすることが好ましい。
アスペクト比が１００未満となる繊維長０．５ｍｍ未満では、加熱融着時に繊維同士の接着が少なくなり、落下した際の粉落ちが多くなる。また、アスペクト比が１９００を超える繊維長２２ｍｍ超えでは、ガラス繊維を型に入れ、加熱融着させた際に残留応力が残りやすく、落下させた際の割れが生じやすいものとなる。
本発明カートリッジを構成するガラス繊維の密度は２４０〜２６０ｋｇ／ｍ３となるように調整するのが好ましい。密度が２４０ｋｇ／ｍ３未満の場合には、十分な圧縮強度が得られない。また、密度が２６０ｋｇ／ｍ３を超えると、放射性廃液の染込量が少なくなる。
本発明の無機質結合剤としては、特に限定されるものではないが、ホウ酸、ケイ酸や、ケイ酸ナトリウム、ケイ酸カリウム、ケイ酸リチウム、ケイ酸亜鉛、ホウ酸ナトリウム、ホウ酸カリウム、ホウ酸リチウム、ホウ酸亜鉛等のケイ酸塩やホウ酸塩の使用が好ましいが、硝酸ナトリウム、硫酸ナトリウム、炭酸ナトリウム、硝酸カリウム、硫酸カリウム、炭酸カリウム等の各種無機酸、無機塩が使用可能である。
特に、放射性廃液処理用カートリッジにおいて、組成のバランスが崩れないという理由でホウ酸またはホウ酸塩（ホウ酸系）であることが好ましい。
次ぎに、本発明に係る放射性廃液処理用カートリッジの実施例を、比較例と共に説明する。
実施例１から３として、ホウ酸の含有量が０．０４０〜０．０５５ｇ/ｃｍ３の範囲に入るようにするために、脱水処理時にカートリッジ全体に均一に加熱されるように加熱処理を行った。シート状に形成せずに、繊維長がある程度均一になるように解繊し、表１に示すようにアスペクト比が１００〜１９００の範囲内となるように調整した各種ガラス繊維を型に入れ、ガラス繊維の密度が２５０ｋｇ／ｍ３となるように型内に充填した。次に、加熱融着温度７００℃、加熱融着時間３０分間の条件で、加熱融着してガラス繊維を融着し、直径７０ｍｍ、高さ７０ｍｍの円柱形状のガラスファイバー製のカートリッジを作成した。
比較例１から３として、ホウ酸の含有量が０．０４０〜０．０５５ｇ/ｃｍ３の範囲を外れるようにしたこと以外は実施例１から３と同様にしてガラスファイバー製のカートリッジを作成した。特に比較例３については、後述する方法で測定されるホウ酸の含有量の標準偏差が０．４ｇ/ｃｍ３以上となるカートリッジを作成した。
得られた実施例１から３、比較例１から３の各カートリッジについて、性能試験を実施した。その結果を下表に示す。
表１中のホウ酸含有量（溶出量）、硬さ（圧縮強度）、衝撃強度、染込性、総合評価については、次のようにして評価した。
１．ホウ酸含有量（溶出量）
容器内に超純水を約１５０ｍｌ入れ、その中にカートリッジ（直径７０ｍｍ、高さ７０ｍｍ）から切り出した立方体の試験体（縦２０ｍｍ、横２０ｍｍ、高さ２０ｍｍ）を浸漬させ、溶出液をＩＣＰ−ＭＳ（Agilent社製7500S）にて分析した。
バラツキは、上述した試験体１０体のホウ酸含有量に関する標準偏差を算出することにより測定した。
容器内に超純水を約１５０ｍｌ入れ、その中にカートリッジ（直径７０ｍｍ、高さ７０ｍｍ）から切り出した立方体の試験体（縦２０ｍｍ、横２０ｍｍ、高さ２０ｍｍ）を浸漬させ、溶出液をＩＣＰ−ＭＳ（Agilent社製7500S）にて分析した。
バラツキは、上述した試験体１０体のホウ酸含有量に関する標準偏差を算出することにより測定した。
２．硬さ（圧縮強度）
カートリッジの直径方向に１０ｋｇの荷重を掛け、その際のカートリッジの変化量を測定した。求められる強度は変形量５ｍｍ以下とし、評価基準は次のようにした。
○：変化量が３ｍｍ未満、△：変化量が３〜５ｍｍ、×：変化量が５ｍｍ超え
カートリッジの直径方向に１０ｋｇの荷重を掛け、その際のカートリッジの変化量を測定した。求められる強度は変形量５ｍｍ以下とし、評価基準は次のようにした。
○：変化量が３ｍｍ未満、△：変化量が３〜５ｍｍ、×：変化量が５ｍｍ超え
３．衝撃強度
垂直に立てた直径８０ｍｍ、長さ３０００ｍｍのパイプの中に２０個のカートリッジを一度に落下させ、最下部のカートリッジの欠損状態を確認した。評価基準は次のようにした。
○：変化なし、△：やや膨らみ等が発生、×：明らかに欠け、変形、クラックが発生
垂直に立てた直径８０ｍｍ、長さ３０００ｍｍのパイプの中に２０個のカートリッジを一度に落下させ、最下部のカートリッジの欠損状態を確認した。評価基準は次のようにした。
○：変化なし、△：やや膨らみ等が発生、×：明らかに欠け、変形、クラックが発生
４．染込性
カートリッジの初期重量を測定し、その後、カートリッジを水に浸漬させ、泡が出なくなる状態まで放置した。その後、垂直に持ち上げ水が落ちなくなるまで静かに待ち、重量を測定した。求められる染込性は、前後の重量差がカートリッジ１ｇ当り、水３．２ｇ以上とし、評価基準は次のようにした。
○：３．４ｇ／ｇ超え、△：３．２〜３．４ｇ／ｇ、×：３．２ｇ／ｇ未満
カートリッジの初期重量を測定し、その後、カートリッジを水に浸漬させ、泡が出なくなる状態まで放置した。その後、垂直に持ち上げ水が落ちなくなるまで静かに待ち、重量を測定した。求められる染込性は、前後の重量差がカートリッジ１ｇ当り、水３．２ｇ以上とし、評価基準は次のようにした。
○：３．４ｇ／ｇ超え、△：３．２〜３．４ｇ／ｇ、×：３．２ｇ／ｇ未満
５．総合評価
◎：全ての項目で○、○：ひとつでも△の項目がある、×：ひとつでも×の項目がある
◎：全ての項目で○、○：ひとつでも△の項目がある、×：ひとつでも×の項目がある
上記の表１から明らかなように、本発明の放射性廃液処理用カートリッジの実施例１から３では、充分な圧縮強度（硬さ）及び衝撃強度を保有し、染込性も良好な放射性廃液処理用カートリッジが得られることが確認できた。特に、実施例１及び２のようにホウ酸含有量が０．０４０〜０．０５５ｇ/ｃｍ３の範囲においては、染込性にも極めて優れた放射性廃液処理用カートリッジが得られることが確認できた。一方、ホウ酸含有量が０．０４０〜０．０５５ｇ/ｃｍ３の範囲を外れる比較例１から３のカートリッジでは、圧縮強度または染込性が不十分ではなく、カートリッジに求められる性能を備えていないことがわかる。
また、ホウ酸含有量の標準偏差が０．４ｇ/ｃｍ３以上である比較例３においては、硬さ、衝撃強度及び染込性の全ての評価項目において不十分となり、ホウ酸含有量が既定内であってもカートリッジ全体においてホウ酸含有量のバラツキがあると、カートリッジに求められる性能を備えていないことがわかる。
また、ホウ酸含有量の標準偏差が０．４ｇ/ｃｍ３以上である比較例３においては、硬さ、衝撃強度及び染込性の全ての評価項目において不十分となり、ホウ酸含有量が既定内であってもカートリッジ全体においてホウ酸含有量のバラツキがあると、カートリッジに求められる性能を備えていないことがわかる。
以上説明したように、本発明によればホウ酸含有量が０．０４０〜０．０５５ｇ/ｃｍ３のカートリッジ、特にバラツキが小さいカートリッジにおいて、充分な圧縮強度及び衝撃強度を保有し、染込性も良好な放射性廃液処理用カートリッジが得られる。
本発明に係る放射性廃液処理用カートリッジは、上述した課題を解決するために、ガラス繊維と、ガラス繊維を融着させる無機結合剤と、を備え、所定形状に成形された放射性廃液処理用カートリッジであり、前記無機結合剤を、０．０４０〜０．０５５ｇ/ｃｍ３含有し、前記無機結合剤はホウ酸またはホウ酸塩であることを特徴とする。
Claims (3)
- ガラス繊維と、ガラス繊維を融着させる無機結合剤と、を備え、所定形状に成形された放射性廃液処理用カートリッジであり、
前記無機結合剤を、０．０４０〜０．０５５ｇ/ｃｍ３含有することを特徴とする放射性廃液処理用カートリッジ。 - 前記カートリッジから切り出された所定形状の複数の試験体間における前記無機結合剤の含有量の標準偏差は、０．４ｇ/ｃｍ３以下であることを特徴とする請求項１に記載の放射性廃液処理用カートリッジ。
- 前記無機結合剤はホウ酸またはホウ酸塩であることを特徴とする請求項１または２に記載の放射性廃液処理用カートリッジ。
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