JP2019117795A - 電池用包装材料、電池用包装材料の製造方法、及び電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、これらの知見に基づいて、さらに検討を重ねることにより完成された発明である。
項1. 少なくとも、基材層と、バリア層と、熱融着性樹脂層とをこの順に備える積層体から構成されており、
前記バリア層の少なくとも一方側の表面には、耐酸性皮膜を備えており、
前記耐酸性皮膜について、飛行時間型2次イオン質量分析法を用いて分析した場合に、CePO4 -に由来するピーク強度PCePO4に対するPO3 -に由来するピーク強度PPO3の比PPO3/CePO4が、80〜120の範囲内にある、電池用包装材料。
項2. 前記バリア層の少なくとも前記熱融着性樹脂層側の表面に、前記耐酸性皮膜を備えている、項1に記載の電池用包装材料。
項3. 前記耐酸性皮膜と前記熱融着性樹脂層とが、接着層を介して積層されている、項2に記載の電池用包装材料。
項4. 前記接着層を構成している樹脂は、ポリオレフィン骨格を有している、項3に記載の電池用包装材料。
項5. 前記接着層が、酸変性ポリオレフィンを含む、項3又は4に記載の電池用包装材料。
項6. 前記接着層を赤外分光法で分析すると、無水マレイン酸に由来するピークが検出される、項3〜5のいずれかに記載の電池用包装材料。
項7. 前記接着層の前記酸変性ポリオレフィンが、無水マレイン酸変性ポリプロピレンであり、
前記熱融着性樹脂層が、ポリプロピレンを含む、項6に記載の電池用包装材料。
項8. 前記接着層が、イソシアネート基を有する化合物、オキサゾリン基を有する化合物、及びエポキシ基を有する化合物からなる群より選択される少なくとも1種を含む樹脂組成物の硬化物である、項3〜7のいずれかに記載の電池用包装材料。
項9. 前記接着層が、酸素原子、複素環、C=N結合、及びC−O−C結合からなる群より選択される少なくとも1種を有する硬化剤を含む樹脂組成物の硬化物である、項3〜8のいずれかに記載の電池用包装材料。
項10. 前記接着層が、ウレタン樹脂、エステル樹脂、及びエポキシ樹脂からなる群より選択される少なくとも1種を含む、項3〜9のいずれかに記載の電池用包装材料。
項11. 前記バリア層が、アルミニウム箔により構成されている、項1〜10のいずれかに記載の電池用包装材料。
項12. 前記熱融着性樹脂層を構成している樹脂が、ポリオレフィン骨格を含んでいる、項1〜11のいずれかに記載の電池用包装材料。
項13. モバイル機器の電池に使用される包装材料である、項1〜12のいずれかに記載の電池用包装材料。
項14. 少なくとも、基材層と、バリア層と、熱融着性樹脂層とがこの順となるように積層して積層体を得る工程を備えており、
前記バリア層を積層する際に、前記バリア層の少なくとも一方側の表面に、耐酸性皮膜を備えており、耐酸性皮膜について、飛行時間型2次イオン質量分析法を用いて分析した場合に、CePO4 -に由来するピーク強度PCePO4に対するPO3 -に由来するピーク強度PPO3の比PPO3/CePO4が、80〜120の範囲内である、電池用包装材料の製造方法。
項15. 少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた電池素子が、項1〜13のいずれかに記載の電池用包装材料により形成された包装体中に収容されている、電池。
項16. 少なくとも、基材層と、バリア層と、熱融着性樹脂層とをこの順に備える積層体の電池用包装材料への使用であって、
前記バリア層の少なくとも一方側の表面には、耐酸性皮膜を備えており、
前記耐酸性皮膜について、飛行時間型2次イオン質量分析法を用いて分析した場合に、CePO4 -に由来するピーク強度PCePO4に対するPO3 -に由来するピーク強度PPO3の比PPO3/CePO4が、80〜120の範囲内にある、前記積層体の電池用包装材料への使用。
本発明の電池用包装材料は、例えば図1に示すように、少なくとも、基材層1、バリア層3、熱融着性樹脂層4をこの順に有する積層体から構成されている。本発明の電池用包装材料において、基材層1が最外層側になり、熱融着性樹脂層4は最内層になる。即ち、電池の組み立て時に、電池素子の周縁に位置する熱融着性樹脂層4同士が熱融着して電池素子を密封することにより、電池素子が封止される。
[基材層1]
本発明の電池用包装材料において、基材層1は最外層側に位置する層である。基材層1を形成する素材については、絶縁性を備えるものであることを限度として特に制限されるものではない。基材層1を形成する素材としては、例えば、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリウレタン樹脂、珪素樹脂、フェノール樹脂、ポリカーボネート樹脂及びこれらの混合物や共重合物などの樹脂フィルムが挙げられる。これらの中でも、好ましくはポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂が挙げられ、より好ましくは2軸延伸ポリエステル樹脂、2軸延伸ポリアミド樹脂が挙げられる。ポリエステル樹脂としては、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、共重合ポリエステルなどが挙げられる。また、ポリアミド樹脂としては、具体的には、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン6とナイロン66との共重合体、ナイロン6,10、ポリアミドMXD6(ポリメタキシリレンアジパミド)などが挙げられる。
本発明の電池用包装材料10において、接着剤層2は、基材層1とバリア層3を強固に接着させるために、必要に応じて、これらの間に設けられる層である。
電池用包装材料において、バリア層3は、電池用包装材料の強度向上の他、電池内部に水蒸気、酸素、光などが侵入することを防止する機能を有する層である。バリア層3は、金属層、すなわち、金属で形成されている層であることが好ましい。バリア層3を構成する金属としては、具体的には、アルミニウム、ステンレス、チタンなどが挙げられ、好ましくはアルミニウムが挙げられる。バリア層3は、例えば、金属箔や金属蒸着膜、これらの蒸着膜を設けたフィルムなどにより形成することができ、金属箔により形成することが好ましく、アルミニウム合金箔により形成することがさらに好ましい。電池用包装材料の製造時に、バリア層3にしわやピンホールが発生することを防止する観点からは、バリア層は、例えば、焼きなまし処理済みのアルミニウム(JIS H4160:1994 A8021H−O、JIS H4160:1994 A8079H−O、JIS H4000:2014 A8021P−O、JIS H4000:2014 A8079P−O)など軟質アルミニウム合金箔により形成することがより好ましい。
本発明の電池用包装材料においては、バリア層3の少なくとも一方側の表面に耐酸性皮膜を備えている。本発明の電池用包装材料においては、バリア層3の熱融着性樹脂層4側の表面のみに、耐酸性皮膜3aを備えていてもよいし、バリア層3の基材層1側の表面のみに、耐酸性皮膜3bを備えていてもよいし、バリア層3の両面に、それぞれ、耐酸性皮膜3a,3bを備えていてもよい。
1次イオン:ビスマスクラスターのダブルチャージイオン(Bi3 ++)
1次イオン加速電圧:30 kV
質量範囲(m/z):0〜1500
測定範囲:100μm×100μm
スキャン数:16 scan/cycle
ピクセル数(1辺):256 pixel
エッチングイオン:Arガスクラスターイオンビーム(Ar−GCIB)
エッチングイオン加速電圧:5.0 kV
本発明の電池用包装材料において、熱融着性樹脂層4は、最内層に該当し、電池の組み立て時に熱融着性樹脂層同士が熱融着して電池素子を密封する層である。
本発明の電池用包装材料において、接着層5は、バリア層3と熱融着性樹脂層4との密着性を高めるために、これらの間に必要に応じて設けられる層である。接着層5は、単層により構成されていてもよいし、同一又は異なる複数層により構成されていてもよい。
本発明の電池用包装材料においては、意匠性、耐電解液性、耐擦過性、成形性の向上などを目的として、必要に応じて、基材層1の外側(基材層1のバリア層3とは反対側)に、必要に応じて、表面被覆層6を設けてもよい。表面被覆層6を設ける場合、表面被覆層6は、電池用包装材料の最外層となる。
本発明の電池用包装材料の製造方法については、所定の組成の各層を積層させた積層体が得られる限り、特に制限されず、第1の態様の電池用包装材料については、少なくとも、基材層と、バリア層と、熱融着性樹脂層とがこの順となるように積層して積層体を得る工程を備えており、バリア層を積層する際に、前記バリア層の少なくとも一方側の表面に、耐酸性皮膜を備えており、耐酸性皮膜について、飛行時間型2次イオン質量分析法を用いて分析した場合に、CePO4 -に由来するピーク強度PCePO4に対するPO3 -に由来するピーク強度PPO3の比PPO3/CePO4が、80〜120の範囲内である方法が挙げられる。
本発明の電池用包装材料は、正極、負極、電解質などの電池素子を密封して収容するための包装体に使用される。すなわち、本発明の電池用包装材料によって形成された包装体中に、少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた電池素子を収容して、電池とすることができる。なお、本発明の電池用包装材料において、前記のピーク強度などは、電池から電池用包装材料を切り出して分析することができる。電池から電池用包装材料を切り出す場合には、電池の天面、底面など、熱融着性樹脂層同士が熱融着されていない部分からサンプルを取得して分析に供する。
実施例1
基材層として、ポリエチレンテレフタレートとナイロンとが共押出しにより積層され、2軸延伸した積層フィルムを用意した。当該積層フィルムにおいて、2軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム(厚さ5μm)と2軸延伸ナイロンフィルム(厚さ20μm)との間は、不飽和カルボン酸誘導体成分でグラフト変性した変性熱可塑性樹脂を含有する樹脂組成物を用いた接着剤層(接着剤、厚さ1μm)により接着されている。次に、後述の方法で両面に化成処理を施して、耐酸性皮膜(厚さ20nm)を備えたアルミニウム箔(JIS H4160:1994 A8021H−O、厚さ40μm)から構成されるバリア層を、2軸延伸ナイロンフィルム側の表面にドライラミネート法により積層させた。具体的には、耐酸性皮膜を備えたアルミニウム箔の一方面に、2液型ウレタン接着剤(ポリオール化合物と芳香族イソシアネート系化合物)を塗布し、接着剤層(厚さ3μm)を形成した。次いで、耐酸性皮膜を備えたバリア層上の接着剤層と、基材層の2軸延伸ナイロンフィルム側を積層した後、エージング処理を実施することにより、2軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム/接着剤/2軸延伸ナイロンフィルム/接着剤層/両面に耐酸性皮膜を備えたバリア層の積層体を作製した。
熱融着性樹脂層として、前記未延伸の積層ポリプロピレンフィルム(厚さ40μm)の代わりに、未延伸の積層ポリプロピレンフィルム(ランダムポリプロピレン(厚さ10μm)/ブロックポリプロピレン(厚さ60μm)/ランダムポリプロピレン(厚さ10μm)、合計厚さ80μm)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、2軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム(5μm)/接着剤(1μm)/2軸延伸ナイロンフィルム(20μm)/接着剤層(3μm)/両面に耐酸性皮膜(厚さ20nm)を備えたバリア層(40μm)/接着層(3μm)/未延伸の積層ポリプロピレンフィルム(80μm)がこの順に積層された電池用包装材料を得た。なお、バリア層としてのアルミニウム箔は、実施例1と同じ耐酸性皮膜を備えるものを用いた。
基材層としての2軸延伸ナイロンフィルム(25μm)の表面に、後述の方法で両面に化成処理を施して、クロムを含む耐酸性皮膜(厚さ20nm)を備えたアルミニウム箔(JIS H4160:1994 A8021H−O、厚さ40μm)から構成されるバリア層をドライラミネート法により積層させた。具体的には、耐酸性皮膜を備えたアルミニウム箔の一方面に、2液型ウレタン接着剤(ポリオール化合物と芳香族イソシアネート系化合物)を塗布し、接着剤層(厚さ3μm)を形成した。次いで、耐酸性皮膜を備えたバリア層上の接着剤層と、基材層として2軸延伸ナイロンフィルムを積層した後、エージング処理を実施することにより、2軸延伸ナイロンフィルム/接着剤層/両面に耐酸性皮膜を備えたバリア層の積層体を作製した。
熱融着性樹脂層として、ランダムポリプロピレン(厚さ50μm)の代わりに、ランダムポリプロピレン(厚さ20μm)を押出したこと以外は、比較例1と同様にして、2軸延伸ナイロンフィルム(20μm)/接着剤層(3μm)/両面に耐酸性皮膜(厚さ20nm)を備えたバリア層(40μm)/接着層(3μm)/未延伸の積層ポリプロピレンフィルム(30μm)/ランダムポリプロピレン(20μm)がこの順に積層された電池用包装材料を得た。なお、バリア層としてのアルミニウム箔は、比較例1と同じ耐酸性皮膜を備えるものを用いた。
実施例1において、バリア層の表面における耐酸性皮膜の形成を、比較例3では、リン酸が実施例1の半分(質量比)程度、比較例4では、リン酸が実施例の1.5倍(質量比)程度となるようにして行ったこと以外は、実施例1と同様にして、それぞれ、電池用包装材料を得た。
耐酸性皮膜の分析は、次のようにして行った。まず、バリア層と接着層との間を引き剥がした。この際、水や有機溶剤、酸やアルカリの水溶液などを利用せずに、物理的に剥離させた。バリア層と接着層との間を剥離した後には、バリア層の表面に接着層が残存していたため、残存している接着層をAr−GCIBによるエッチングで除去した。このようにして得られたバリア層の表面について、飛行時間型2次イオン質量分析法を用いて、耐酸性皮膜の分析を行った。それぞれ、CePO4 -、PO2 -、及びPO3 -に由来するピーク強度PCePO4、PPO2、PPO3と、ピーク強度PCePO4に対するピーク強度PPO2の比PPO2/CePO4と、ピーク強度PCePO4に対するピーク強度PPO3の比PPO3/CePO4を、それぞれ、表1に示す。なお、比較例1,2においては、化成処理の処理液にクロムが使用されており、セリウムは使用されていないため、表1には、CePO4 -のピーク強度PCePO4に関する項目について「−」で示した。
測定装置:ION−TOF社製 飛行時間型2次イオン質量分析装置TOF.SIMS5(測定条件)
1次イオン:ビスマスクラスターのダブルチャージイオン(Bi3 ++)
1次イオン加速電圧:30 kV
質量範囲(m/z):0〜1500
測定範囲:100μm×100μm
スキャン数:16 scan/cycle
ピクセル数(1辺):256 pixel
エッチングイオン:Arガスクラスターイオンビーム(Ar−GCIB)
エッチングイオン加速電圧:5.0 kV
以下の方法により、電池用包装材料に電解液が付着した場合のバリア層と熱融着性樹脂層との間の密着性の評価を、剥離強度(N/15mm)を測定することにより行った。
2…接着剤層
3…バリア層
3a,3b…耐酸性皮膜
4…熱融着性樹脂層
5…接着層
6…表面被覆層
10…電池用包装材料
Claims (1)
- 少なくとも、基材層と、バリア層と、熱融着性樹脂層とをこの順に備える積層体から構成されており、
前記バリア層の少なくとも一方側の表面には、耐酸性皮膜を備えており、
前記耐酸性皮膜について、飛行時間型2次イオン質量分析法を用いて分析した場合に、CePO4 -に由来するピーク強度PCePO4に対するPO3 -に由来するピーク強度PPO3の比PPO3/CePO4が、80〜120の範囲内にある、電池用包装材料。
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