JP2019022891A - 粒子製造装置 - Google Patents

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【課題】比較的簡単な装置構成で粒子を製造回収できる粒子製造装置を得る。【解決手段】ミスト供給ライン71を介して立方状チャンバー7の導入口7iから液滴状の原料が水平方向D7に導入され、立方状チャンバー7内部の捕獲空間SP7に導かれる。立方状チャンバー7の外部において、水平方向D7と直交する垂直方向において捕獲空間SP7を挟むように、捕獲空間SP7の上部及び下部に天井ホットプレート8a及び床ホットプレート8bが設けられ、立方状チャンバー7の内部において、底面7b上に粒子捕集基板9が設けられる。【選択図】図1

Description

この発明は、噴霧熱分解法を利用して、蛍光体、太陽電池、半導体等の電子デバイスに用いられる粒子を得る粒子製造装置に関する。
ブラウン管(CRT, Cathode Ray Tube)、FED(Field Emission Displays, 電界放出ディスプレイ)、PDP(Plasma Display Panels, プラズマディスプレイパネル)等のディスプレイの蛍光体に用いられる、サブミクロンからミクロンオーダーの微粒子は超音波噴霧火炎法を用いて製造されるのが一般的である。噴霧熱分解法である超音波噴霧火炎法は工業的に使用されている固相法に代替しうる微粒子の製造方法として開発された方法である。
超音波噴霧火炎法を用いた微粒子製造装置においては、超音波を利用して原料溶液を噴霧して液滴化させて液滴状の原料を得る超音波噴霧器と、火炎を生じさせるバーナーと、火炎中を液滴状の原料を導入して得られた微粒子を捕集する静電捕集器とから構成されるのが一般的であり、超音波噴霧器の上方にはバーナーが設置されており、同軸中心を有する複数の円筒から構成されているバーナーの上部には火炎が生じる。このような構成の微粒子製造装置として、例えば、特許文献1で開示された製造装置がある。
超音波噴霧器では超音波を利用して原料溶液を噴霧して液滴状の原料を形成する。超音波噴霧器で形成された液滴状の原料はキャリアガスで火炎中に導入され、火炎中の温度を制御して、火炎中で微粒子を生成する。バーナーの火炎中で反応し生成した微粒子は静電捕集器内に捕集される。火炎中で生成された微粒子と共に上昇したキャリアガス等のガスは吸引ポンプにより、冷却トラップ内に集められ、吸引ポンプを介して排出される。
前述した構成の従来の微粒子製造装置で粒子粒径分布を抑制するために、比較的に均一な液滴(液滴状の原料)を形成できる超音波を利用して原料溶液を液滴化させる方法を用いた。また、原料溶液の濃度を変えることにより、粒子の粒径を制御することが可能である。
特開2005−120283号公報
従来の超音波噴霧火炎法では液滴化させた原料溶液である液滴状の原料を直接火炎中に導入して微粒子を生成するため、粒子を製造する工程が単純になっている反面、粒子を捕集する静電捕集器は欠かせないものになっている。
従来の微粒子製造装置では火炎の温度を変化させても、微粒子の粒径変化が見られなかった。但し、原料溶液の濃度が高くなるにつれて、微粒子の粒径も大きくなっていく傾向が得られた。しかしながら、従来の微粒子製造装置では一定濃度と一定容量の原料溶液をバッチ式の超音波噴霧器に投入しており、原料溶液の濃度と容量を変化させることができないため、粒子粒径の調整と粒子連続生産ができないという問題点があった。
この発明は上記のような課題を解決するためになされたものであり、比較的簡単な装置構成で粒子を製造回収できる装置を得ること、及び粒子を連続的に製造できることのうち、少なくとも一方を実現する粒子製造装置を得ることを目的とする。
この発明における一態様の粒子製造装置は、霧化容器内の原料溶液を霧化して液滴状の原料を得る原料溶液霧化機構と、捕獲空間内で前記液滴状の原料を熱分解して原料粒子を得る粒子製造捕獲機構と、前記液滴状の原料を前記粒子製造捕獲機構に向けて搬送する原料搬送部とを備え、前記粒子製造捕獲機構は、前記捕獲空間を有し、水平方向に沿って前記液滴状の原料を前記捕獲空間内に導入するように設けられたチャンバーと、前記チャンバー外において、前記水平方向と直交する垂直方向において前記捕獲空間を挟むように、前記捕獲空間の上部及び下部に設けられた上部加熱器及び下部加熱器と前記チャンバー内において、前記捕獲空間の下部に設けられた粒子捕集基板とを含み、前記上部加熱器の加熱温度は前記下部加熱器の加熱温度より高く設定される。
この発明における一態様の粒子製造装置において、捕獲空間内に水平方向に沿って導入された液滴状の原料が、部加熱器及び下部加熱器による加熱処理により熱分解されて原料粒子となり、捕獲空間の下部に設けられた粒子捕集基板上に堆積することより、チャンバー内で原料粒子の生成及び捕獲を行うことができる。
上記原料粒子の捕獲に際し、上部加熱器の加熱温度を下部加熱器の加熱温度より高く設定することにより、下部加熱器の加熱温度により生じる上昇気流を抑制して支障なく粒子捕集基板上に原料粒子を堆積することができる。
その結果、この発明における一態様の粒子製造装置は、原料粒子の生成と捕集とを併せて一つのチャンバー内で行うことができるため、装置構成の簡略化を図りつつ、原料溶液から原料粒子を得ることができる。
この発明の実施の形態1である粒子製造装置の構成を模式的に示すブロック図である。 この発明の実施の形態2である粒子製造装置の構成を模式的に示すブロック図である。 この発明の実施の形態3である粒子製造装置の構成を模式的に示すブロック図である。
<実施の形態1>
図1はこの発明の実施の形態1である粒子製造装置100の構成を模式的に示すブロック図である。実施の形態1の粒子製造装置100は、主要構成部としてキャリア導入機構60、原料溶液霧化機構50及び粒子製造捕獲機構80を有している。
原料溶液霧化機構50は、超音波を発生する超音波振動子1を利用して霧化容器4に投入した原料溶液5をマイクロメーターサイズの液滴に霧化して液滴状の原料を得る。
粒子製造捕獲機構80は、粒子捕集基板9を内部に設けた立方状チャンバー7(チャンバー)内で直接的に原料粒子の製造と原料粒子の捕集とを行う。
キャリア導入機構60は、原料溶液霧化機構50に得られた液滴状の原料を立方状チャンバー7内に搬送するために必要なガス供給源である。
粒子製造装置100の原料溶液霧化機構50において、超音波振動子1としては、例えば1.5〜2.5MHz範囲内の超音波周波数を用いることができる。超音波振動子1上に設けられた水槽2に超音波振動子1で発生した超音波伝播の媒体として水槽2に水3を導入し、超音波振動子1を駆動することにより、霧化容器4に投入した原料溶液5を液滴化させて、マイクロメーターサイズの液滴である、液滴状の原料を得る。
キャリア導入機構60内のキャリアガスボンベ16から送られたキャリアガスをキャリアガス導入ライン6から霧化容器4内に供給することにより、霧化容器4の内部空間で噴霧された液滴状の原料は、ミスト供給ライン71を介して水平に配置された立方状チャンバー7内に運ばれる。すなわち、キャリア導入機構60は、霧化容器4で生成される液滴状の原料を粒子生成部である立方状チャンバー7に向けて搬送する原料搬送部として機能する。
ミスト供給ライン71を介して立方状チャンバー7の導入口7iから液滴状の原料が水平方向D7に導入され、内部の捕獲空間SP7に導かれる。立方状チャンバー7は内部に直方体形状の捕獲空間SP7を形成するために水平方向に沿って上面7u及び底面7b並びに2つの側面を有しており、ミスト供給ライン71に連結される導入口7i及び排ガス排出ライン72に連結される排出口7oは形成高さが上面7u及び底面7bの中間位置に設けられる。このように、立方状チャンバー7は、水平方向D7に沿って液滴状の原料を捕獲空間SP7間内に導入するように設けられる。
この立方状チャンバー7の外部において、上面7u上に板状の天井ホットプレート8a(上部加熱器)が設けられ、底面7b上に板状の床ホットプレート8b(下部加熱器)が設けられる。すなわち、水平方向D7と直交する垂直方向において捕獲空間SP7を挟むように、捕獲空間SP7の上部及び下部に設けられた天井ホットプレート8a及び床ホットプレート8bによりホットプレート群8が構成される。
一方、立方状チャンバー7の内部において底面7b上に粒子捕集基板9が設けられる。このように、実施の形態1の粒子製造装置100は、粒子製造捕獲機構80における捕獲容器として、内部に直方体形状の捕獲空間SP7を有する立方状チャンバー7を用いることにより、立方状チャンバー7内の底面7b上に粒子捕集用の粒子捕集基板9を設置できる。
また、天井ホットプレート8a及び床ホットプレート8bそれぞれは抵抗発熱体等を用いて構成することができるため、立方状チャンバー7の捕獲空間SP7内の温度を製造する原料粒子に応じて、任意に100〜1000℃範囲内に制御することができる。なお、天井ホットプレート8aの加熱温度を床ホットプレート8bの加熱温度より高く設定している。
キャリア導入機構60から得られるキャリアガスは主に液滴状の原料の搬送目的で窒素ガスが使われており、窒素キャリアガス流量は2〜10 L/minである。また、ターゲットの原料粒子に応じて還元雰囲気にするための水素ガス、あるいは酸化雰囲気にするための酸素ガスを混合する。
このような構成の粒子製造装置100において、立方状粒子製造チャンバー7は水平方向D7に導入された液滴状の原料から得られる原料粒子を粒子捕集基板9にて捕集することができる。
以下、この点を詳述する。液滴化させた原料は立方状チャンバー7の捕獲空間SP7内でホットプレート群8による加熱処理により溶媒が蒸発し、原料が熱分解して原料粒子を生成し、この原料粒子が落下し粒子捕集基板9上に堆積することにより捕集される。
なお、底面7b上に設けられた床ホットプレート8bの加熱温度により捕獲空間SP7内で上昇気流が生じる可能性があるが、上面7u上に設けた天井ホットプレート8aの加熱温度を床ホットプレート8bの加熱温度より高く設定することにより、床ホットプレート8bによる上昇気流を抑制することができ、原料粒子を粒子捕集基板9上に堆積し易くすることができる。
また、原料の熱分解生成物と溶媒蒸気を含んだキャリアガスは立方状チャンバー7の排出口7oに排ガス排出ライン72を介して連結された排ガス処理装置10で処理された後に排ガス出力ライン19から大気に放出される。
上述したように、実施の形態1の粒子製造装置100では、液滴状の原料を捕獲空間SP7内に導入した立方状チャンバー7にて原料粒子を生成するとともに、捕集も併せて実現できるため、別途、粒子捕集装置を用いることなく、比較的単純な構成で、原料粒子の生成及び捕集を行うことができる。その結果、粒子の製造工程を単純化することにより、粒子の製造コストが安価になり、操作性と粒子製造装置100のメンテナンス性の向上が期待できる。
このように、実施の形態1の粒子製造装置100において、立方状チャンバー7の捕獲空間SP7内に水平方向D7に導入される液滴状の原料は、捕獲空間SP7内で流速が低下しつつ、ホットプレート群8による加熱処理により熱分解して原料粒子となり、捕獲空間SP7の下部に設けられた粒子捕集基板9上に堆積することより、立方状チャンバー7内で原料粒子の生成及び捕獲を行うことができる。
上述した原料粒子の捕獲に際し、天井ホットプレート8aの加熱温度を床ホットプレート8bの加熱温度より高く設定することにより、床ホットプレート8bの加熱温度により生じる上昇気流を抑制して支障なく粒子捕集基板9上に原料粒子を堆積することができる。
その結果、実施の形態1の粒子製造装置100における粒子製造捕獲機構80は、原料粒子の生成と捕集とを併せて一つの立方状チャンバー7内で行うことができるため、装置構成の簡略化を図りつつ、原料溶液から原料粒子を得ることができる効果を奏する。
<実施の形態2>
図2はこの発明の実施の形態2である粒子製造装置100Bの構成を模式的に示すブロック図である。実施の形態2の粒子製造装置100Bは、主要構成部としてキャリア導入機構60、原料溶液霧化機構50B及び粒子製造捕獲機構80を有している。
原料溶液霧化機構50Bは、実施の形態1の原料溶液霧化機構50の構成に加え、さらに原料溶液供給タンク11、溶媒供給タンク12、原料供給ライン41及び溶媒供給ライン42を備えたことを特徴としている。なお、他の構成(キャリア導入機構60、粒子製造捕獲機構80、排ガス処理装置10)は、図1で示した粒子製造装置100と同様であるため、同一符号を付して説明を適宜省略する。
原料溶液供給タンク11は内部に原料溶液5用の原料溶液5rを有し、原料溶液5rを原料供給ライン41を介して霧化容器4内に連続的に供給する。溶媒供給タンク12は内部に原料溶液5用の溶媒5sを有し、溶媒5sを溶媒供給ライン42を介して霧化容器4内に連続的に供給する。
このように、実施の形態2の粒子製造装置100Bにおける原料溶液霧化機構50Bは、原料溶液供給部として原料溶液供給タンク11及び原料供給ライン41を有し、溶媒供給部として溶媒供給タンク12及び溶媒供給ライン42を有している。
したがって、霧化容器4内の原料溶液5が無くならないように、原料溶液供給タンク11及び溶媒供給タンク12から原料溶液5r及び溶媒5sを補充することができる。その結果、原料溶液霧化機構50Bは連続的に液滴状の原料を生成することができ、粒子製造装置100Bは原料粒子を連続的に生成することができる。
さらに、原料溶液供給タンク11から供給される原料溶液5rと、溶媒供給タンク12から供給される溶媒5sとの比率を調整することにより、霧化容器4内の原料溶液5の濃度を設定することができるため、製造中においても原料粒子の粒径の調整を実現することができる。
以下、原料粒子の粒径調整例を示す。原料粒子の粒径は原料溶液5の濃度に正の相関を有していることが一般的に知られている。
霧化容器4内の原料溶液5の濃度制御は、原料溶液供給タンク11及び溶媒供給タンク12からの原料溶液5r及び溶媒5sの供給比を適宜変更しながら行うことができる。ここで、原料溶液供給タンク11内の原料溶液5rの濃度は1%に設定されていると仮定する。
濃度1%の原料溶液5の100mL(ミリリットル)を濃度0.1%に調整するためには、溶媒5sを900mL供給し、原料溶液5の濃度を1/10に薄めることが実現できる。
その後、濃度0.1%に調整された原料溶液5(1000mL)を濃度0.5%に上げるためには、1%の原料溶液5rを800mL供給することにより、霧化容器4内の原料溶液5(1800ml)の濃度を0.5%に調整することができる。
実際には、霧化容器4内の原料溶液5は液滴状の原料の生成によって消費されるため、これらの量を考慮しつつ、原料溶液供給タンク11及び溶媒供給タンク12から供給される原料溶液5r及び溶媒5sの供給比率を設定する必要がある。
なお、霧化容器4内の原料溶液5の消費流量は、キャリア導入機構60から供給されるキャリアガス流量から推定することができる。
<実施の形態3>
上述した実施の形態1及び実施の形態2の粒子製造装置100及び100Bでは、超音波を発生する超音波振動子1を用いて、霧化容器4に投入した原料溶液5を液滴化させて得られる液滴状の原料を、キャリア導入機構60において、キャリアガスボンベ16からキャリアガス導入ライン6を介して霧化容器4内に供給されるキャリアガスによって、立方状チャンバー7内に搬送することにより、原料粒子を簡単に製造する場合について述べた。
図3はこの発明の実施の形態3である粒子製造装置100Cの構成を模式的に示すブロック図である。実施の形態3の粒子製造装置100Cは、主要構成部としてキャリア導入機構60C、原料溶液霧化機構50C、粒子製造捕獲機構80C及び粒径制御部30を有している。
キャリア導入機構60Cはキャリア導入機構60(図1,図2参照)の構成に加え、キャリアガス導入ライン6上に制御信号C6により開閉度合が制御されるキャリアガス流量調整用のバルブ6bを設けた点が異なる。キャリア導入機構60Cは、霧化容器4で生成される液滴状の原料を粒子生成部である管状反応炉13に向けて搬送する原料搬送部として機能する。
原料溶液霧化機構50Cは、原料溶液霧化機構50B(図2参照)の構成に加え、原料溶液5r及び溶媒5sの制御信号C11及びC12により開閉度合が制御される供給流量調整用のバルブ11b及びバルブ12bを原料供給ライン41及び溶媒供給ライン42上に設けた点が異なる。なお、実施の形態2の粒子製造装置100Bの原料溶液霧化機構50Bにおいても、原料溶液霧化機構50Cと同様に、原料溶液5r及び溶媒5sの供給比制御用にバルブ11b及び12bを設けても良い。
粒子製造捕獲機構80Cは、管状反応炉13、粒子分級器14、微粒子出口15、粒子粒径計測装置17、粒子捕集器18、粗粒子出口25、粒子粒径計測装置27、及び粒子捕集器28より構成される。
霧化容器4の内部空間で噴霧された液滴状の原料は、ミスト供給ライン22を介して粒子分級器14内に運ばれる。管状反応炉13は、粒子分級器14の導入口14i近傍のミスト供給ライン22の外周を覆うように円筒状に形成され、従来の超音波噴霧火炎法で用いられる火炎と等価な働きが可能な加熱処理を実行する。すなわち、管状反応炉13は、管状反応炉13で覆われるミスト供給ライン22内の反応空間SP22内で液滴状の原料を熱分解して原料粒子を得る粒子生成部として機能する。
したがって、ミスト供給ライン22の反応空間SP22内の液滴状の原料が管状反応炉13による加熱処理によって熱分解され原料粒子として粒子分級器14内に供給される。
粒子分級器14は管状反応炉13で覆われた反応空間SP22内で生成された原料粒子を受け、原料粒子を微粒子と粗粒子に分離し、微粒子を微粒子出口15から出力し、粗粒子を粗粒子出口25から出力する。
粒子粒径計測装置17(第1の粒径計測部)は、微粒子出口15から得られる微粒子(微粒子として分離された原料粒子である第1の原料粒子)の粒径を計測して微粒子測定結果M17(第1の測定結果)を得た後、中継ライン37を介して粒子捕集器18に微粒子を出力する。
粒子粒径計測装置27(第2の粒径計測部)は、粗粒子出口25から得られる粗粒子(粗粒子として分離された原料粒子である第2の原料粒子)の粒径を計測して粗粒子測定結果M27(第2の測定結果)を得た後、中継ライン47を介して粒子捕集器28に粗粒子を出力する。
粒子分級器14、粒子粒径計測装置17及び粒子粒径計測装置27は、既存の装置を用いて実現される。
粒子捕集器18(第1の粒子捕集器)は微粒子を捕集し、粒子捕集器28(第2の粒子捕集器)は粗粒子を捕集する。粒子捕集器18及び28は、特許文献1で開示された静電捕集器と同様な構成、フィルタ式捕集器、あるいは遠心式捕集器等、既存の粒子捕集器を用いて実現できる。
なお、原料の熱分解生成物と溶媒蒸気を含んだキャリアガスは粒子捕集器18及び28に中継ライン38及び48を介して連結された排ガス処理装置20及び30で処理された後に排ガス出力ライン39及び49から大気に放出される。
実施の形態3の粒子製造装置100Cは、粒径制御部30をさらに有していることを特徴としている。粒径制御部30は、粒子粒径計測装置17及び27から微粒子測定結果M17及び粗粒子測定結果M27を受ける。そして、排ガス処理装置20は、微粒子測定結果M17及び粗粒子測定結果M27に基づき、制御信号C6、制御信号C11及び制御信号C12をバルブ6b、バルブ11b及びバルブ12bに出力することにより、バルブ6b、11b及び12bの開閉度合を制御する。
したがって、粒径制御部30は、バルブ6bの開閉制御によってキャリア導入機構60Cによる液滴状の原料の搬送能力である液滴状の原料の搬送流量を制御し、バルブ11bの開閉制御によって原料溶液5rの供給能力である原料溶液5rの供給流量を制御し、バルブ12bの開閉制御によって溶媒5sの供給能力である溶媒5sの供給流量を制御して、微粒子及び粗粒子それぞれの粒径を所望のターゲット粒径に調整する粒径調整機能を有している。
なお、微粒子測定結果M17及び粗粒子測定結果M27に基づく粒径調整機能として、微粒子測定結果M17を重視した微粒子粒径優先制御、粗粒子測定結果M27を重視した粗粒子粒径優先制御、微粒子測定結果M17及び粗粒子測定結果M27を均等に重視した微粒子・粗粒子均等制御等が考えられる。
なお、説明の都合上、制御信号C6、C11及びC12をバルブ6b、11b及び12bに出力する構成を示したが制御信号C6、C11及びC12をバルブ6b、11b及び12bそれぞれの流量制御装置に出力し、流量制御装置によってバルブ6b、11b及び12bの開閉度合を制御するようにしても良いことは勿論である。
また、バルブ6b、11b及び12bの開閉度合の調整以外の方法を用いて、液滴状の原料の搬送能力(搬送流量)、原料溶液5rの供給能力(供給流量)、及び溶媒5sの供給能力(供給流量)を制御するようにしても良い。
実施の形態3の粒子製造装置100Cのキャリア導入機構60Cは、キャリア導入機構60Bと同様、原料溶液供給部及び溶媒供給部である原料溶液供給タンク11、溶媒供給タンク12、原料供給ライン41及び溶媒供給ライン42を備えることにより、実施の形態2の粒子製造装置100Bと同様、原料粒子を連続的に生成し、かつ、製造中においても原料粒子の粒径の調整を実現することができる。
さらに、実施の形態3は、粒径制御部30による微粒子測定結果M17及び粗粒子測定結果M27に基づく粒径調整機能により、原料粒子の連続製造時においても微粒子及び粗粒子(第1及び第2の原料粒子)の粒径を実測しつつ、微粒子及び粗粒子が粒径目標値になるように制御することができる。
このように、実施の形態3の粒子製造装置100Cによれば、粒子分級器14により、粒子を微粒子と粗粒子に分離し、粒子連続生産中において原料粒子の粒径を調整し、ターゲット粒径の原料粒子を得ることができる。すなわち、粒子分級器14及び粒径制御部30による粒径調整機能により、生成する原料粒子の粒径の自動調整システムを実現し、粒径の分布範囲が小さく粒径が均一した原料粒子を製造できるため、粒子製造装置の付加価値を高めることができる。
なお、本発明は、その発明の範囲内において、各実施の形態を自由に組み合わせたり、各実施の形態を適宜、変形、省略したりすることが可能である。
1 超音波振動子
4 霧化容器
5,5s 原料溶液
7 立方状チャンバー
8a 天井ホットプレート
8b 床ホットプレート
9 粒子捕集基板
11 原料溶液供給タンク
12 溶媒供給タンク
13 管状反応炉
14 粒子分級器
17,27 粒子粒径計測装置
18,28 粒子捕集器
30 粒径制御部
50,50B,50C 原料溶液霧化機構
60,60C キャリア導入機構
80,80C 粒子製造捕獲機構

Claims (1)

  1. 原料溶液を霧化して液滴状の原料を得る霧化容器と、
    前記原料溶液を前記霧化容器に供給する原料溶液供給部と、
    前記原料溶液用の溶媒を前記霧化容器に供給する溶媒供給部と、
    反応空間内で前記液滴状の原料を熱分解して原料粒子を得る粒子生成部と、
    前記液滴状の原料を前記粒子生成部に向けて搬送する原料搬送部と、
    前記粒子生成部で生成された前記原料粒子を受け、前記原料粒子を微粒子と粗粒子とに分離する粒子分級器と、
    微粒子として分離された前記原料粒子である第1の原料粒子の粒径を計測して第1の計測結果を得る第1の粒径計測部と、
    粗粒子として分離された前記原料粒子である第2の原料粒子の粒径を計測して第2の計測結果を得る第2の粒径計測部と、
    前記第1及び第2の原料粒子を捕集する第1及び第2の粒子捕集器と、
    前記第1及び第2の計測結果に基づき、前記原料搬送部による前記液滴状の原料の搬送能力、前記原料溶液供給部による前記原料溶液の供給能力、及び前記溶媒供給部による前記溶媒の供給能力を制御して、前記第1及び第2の原料粒子それぞれの粒径を調整する粒径調整機能を有する粒径制御部とを備えた、
    粒子製造装置。
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