JP2018536995A - 混合カチオンペロブスカイト - Google Patents
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Abstract
Description
(i)Cs+、
(ii)(H2N-C(H)=NH2)+、
(iii)1種以上の金属又は半金属(metalloid)のジカチオン[B]、及び
(iv)2種以上の異なるハロゲン化物アニオン[X]
を含む結晶性化合物を提供する。
(i)Cs+、
(ii)(H2N-C(H)=NH2)+、
(iii)1種以上の金属又は半金属のジカチオン[B]、及び
(iv)2種以上の異なるハロゲン化物アニオン[X]
を含む、半導体デバイスも提供する。
(i)Cs+、
(ii)(H2N-C(H)=NH2)+、
(iii)1種以上の金属又は半金属のジカチオン[B]、並びに
(iv)第1のハロゲン化物アニオンX、及び
(v)第2のハロゲン化物アニオンX'を含み、
方法が、
(a)基板上に、
- CsX及び/又はCsX'、
- (H2N-C(H)=NH2)X及び/又は(H2N-C(H)=NH2)X'、
- BX2及び/又はBX'2
を含む前駆体組成物を配置するステップを含む、方法が提供される。
Csx(H2N-C(H)=NH2)(1-x)[B][X]3 (I)
[式中、[B]は1種以上の金属又は半金属のジカチオンであり、[X]は2種以上の異なるハロゲン化物アニオンであり、xは0.01〜0.99である]
のペロブスカイト化合物である。
Csx(H2N-C(H)=NH2)(1-x)[B]X3yX'3(1-y) (II)
[式中、[B]は1種以上の金属又は半金属のジカチオンであり、XはI-、Br-、Cl-及びF-から選択される第1のハロゲン化物アニオンであり、X'は第1のハロゲン化物アニオンとは異なる、I-、Br-、Cl-及びF-から選択される第2のハロゲン化物アニオンであり、xは0.01〜0.99であり、yは0.01〜0.99である]
のペロブスカイト化合物である。典型的には、XはI-、Br-及びCl-から選択される第1のハロゲン化物アニオンであり、X'は、第1のハロゲン化物アニオンとは異なる、I-、Br-及びCl-から選択される第2のハロゲン化物アニオンである。
Csx(H2N-C(H)=NH2)(1-x)PbBr3yI3(1-y) (III)
[式中、xは0.15〜0.20であり、yは0.30〜0.50である]
のペロブスカイト化合物である。
少なくとも1つのn型層を含むn型領域、
少なくとも1つのp型層を含むp型領域、並びに、n型領域とp型領域との間に配置された、
(i)多孔質骨格材料、及び
(ii)骨格材料に接する前記半導電性材料
を含む。
少なくとも1つのn型層を含むn型領域、
少なくとも1つのp型層を含むp型領域、並びにn型領域とp型領域との間に配置された、
(i)多孔質骨格材料及び前記半導電性材料を含む第1の層、及び
(ii)前記第1の層上に配置されたキャッピング層であって、開放気孔率のない前記半導電性材料の層である、キャッピング層
を含み、
ここで、キャッピング層中の半導電性材料は、第1の層中の半導電性材料に接触している。
I.本明細書で規定される1つ以上の第1の電極、
II.場合により、本明細書で規定される緻密なn型層、
III.本明細書で規定されるn型材料の多孔質層、
IV.(例えば、増感剤としての)前記半導電性材料の層、
V.本明細書で規定されるp型領域、
VI.場合により、本明細書で規定されるさらなる緻密なp型層、及び
VII.本明細書で規定される1つ以上の第2の電極
を記載の順に含んでもよい。
I.本明細書で規定される1つ以上の第1の電極、
II.本明細書で規定される少なくとも1つのn型層を含むn型領域、
III.本明細書で規定される結晶性化合物を含む半導電性材料の層、
IV.本明細書で規定される少なくとも1つのp型層を含むp型領域、及び
V.本明細書で規定される1つ以上の第2の電極
を記載の順に含んでもよい。
I.透明な導電性酸化物、好ましくはFTOを含む1つ以上の第1の電極、
II.本明細書で規定される少なくとも1つのn型層を含むn型領域、
III.本明細書で規定される半導電性材料の層、
IV.本明細書で規定される少なくとも1つのp型層を含むp型領域、及び
V.金属、好ましくは銀又は金を含む1つ以上の第2の電極
を記載の順に含んでもよい。
少なくとも1つのn型層を含むn型領域、
電極材料の層、及び
n型領域と電極材料の層との間に配置された、電極材料の層に接触する半導電性材料の層
を含む、光起電力デバイスでありうる。
透明な導電性酸化物(例えばFTO又はITO)の層、
透明な導電性酸化物の層上に配置された、場合により多孔質である、n型金属酸化物(例えばTiO2又はSnO2)の層、
n型金属酸化物の層上に配置された、本明細書で(例えば式(III)で)規定される結晶性化合物の層、及び
結晶性化合物の層上に配置された、電極材料(例えば、金などの金属、又は黒鉛を含む電極材料)の層
を含むことができる。
FTO又はITOの層、
場合により、FTO又はITOの層上に配置された、ZrO2の多孔質層、
FTO又はITOの層上に、又は存在する場合にはZrO2の多孔質層上に配置された、場合により多孔質である、TiO2の層、
TiO2の層上に配置された、本明細書で(例えば式(III)で)規定される結晶性化合物の層、及び
結晶性化合物の層上に配置された、黒鉛を含む電極材料の層
を含むことができる。
(i)シリコンの層、
(ii)シリコンの層上に配置された、透明な導電性酸化物の層、
(iii)透明な導電性酸化物の層上に配置された、少なくとも1つのn型層を含むn型領域、
(iv)n型領域上に配置された、前記半導電性材料の層、
(v)前記半導電性材料の層上に配置された、少なくとも1つのp型層を含むp型領域、及び
(vi)p型領域上に配置された、電極材料の層
を含む。
(a)基板上に、
- CsX及び/又はCsX'、
- (H2N-C(H)=NH2)X及び/又は(H2N-C(H)=NH2)X'、
- BX2及び/又はBX'2
を含む前駆体組成物を配置するステップを含む、方法も提供する。
(Ai)基板を、前記前駆体組成物を含む1種以上の蒸気に曝露するステップ、及び
(Aii)基板上に1種以上の蒸気を堆積させて、その上に結晶性化合物の層を生成するステップ
を含むことができる。
(Bi)前駆体組成物及び1種以上の溶媒を基板上に配置するステップ、及び
(Bii)1種以上の溶媒を除去して、基板上に結晶性化合物の層を生成するステップ
を含むことができる。
- CsI及び/又はCsBr、
- (H2N-C(H)=NH2)I及び/又は(H2N-C(H)=NH2)Br、
- PbI2、
- PbBr2、並びに
- 極性の非プロトン性溶媒
を含む。
(FA/Cs)Pb(I/Br)3ペロブスカイトを含有するデバイスの合成
材料及び方法:
材料:別途言及しない限り、すべての材料はSigma-Aldrich又はAlfa Aesarから購入し、受け取ったまま使用した。スピロ-OMeTADはBorun Chemicalsから購入し、受け取ったまま使用した。
上記の方法により、約1.75eVのバンドギャップの完全な同調性を有する高結晶性材料が生成され、ニートな三ヨウ化鉛ペロブスカイトのものに匹敵する電荷移動度、再結合動力学及び低い電子的無秩序が観察された。17%を超えるPCE及び16%の安定化電力出力(SPO)を実証する、高効率の溶液処理平面ヘテロ接合太陽電池が作製された。タンデム太陽電池におけるこの新しいペロブスカイト材料の潜在的な影響を実証するために、インジウムスズ酸化物(ITO)の上部電極を含めて半透明なペロブスカイト太陽電池を作り出し、ペロブスカイトトップセルを通して太陽光を「フィルターがけ」した後に、シリコンセルの性能を測定した。シリコンセルは、半透明ペロブスカイトセルの後面で測定して、7.3%の効率上昇をもたらし、25%を超える効率的なペロブスカイトシリコンタンデムセルを達成する実現可能性を示した。
Br含量の変化
式FA0.83Cs0.17Pb(I(1-x)Brx)3の様々なペロブスカイトを含有するデバイスを、実施例1に記述したものと同等の方法によって合成した。それぞれのデバイスのPCEを実施例1と同様に評価し、その結果を図33に示す。デバイスは、異なる臭素含量で概して良好に機能し、10%を超える含量で改善が観察される。
エレクトロルミネッセンス研究
実施例1及び2は、本発明の混合カチオン/混合ハロゲン化物ペロブスカイトの光吸収特性に関する。本発明の結晶性化合物が、有効な光電子放出化合物であることも見出された。そのため、本発明の結晶性化合物を含有する発光デバイスを構築することができた。
比較安定性研究
FA0.83Cs0.17Pb(I0.6Br0.4)3太陽電池の長期運転安定性を評価するために、吸収材層として混合カチオン鉛混合ハロゲン化物ペロブスカイトを含む太陽電池について、安定性測定を実施した。本発明による混合カチオンペロブスカイトを含む太陽電池の安定性を、吸収材としてメチルアンモニウム鉛ハロゲン化物ペロブスカイトMAPbIxCl3-xを含む参照デバイスと比較した。
混合カチオンペロブスカイトの吸収、ルミネッセンス及びXRD研究
FA0.83Cs0.17Pb(ClXBrYIZ)3ペロブスカイト層を、4:1 DMF:DMSO溶媒混合物に溶解した0.1M溶液、及びスピンコーティング中の結晶化を抑制する窒素フローを使用して、フッ素ドープ酸化スズ(FTO)被覆ガラス基板上に形成し、窒素中150℃で30分間アニールした。
Claims (32)
- (i)Cs+、
(ii)(H2N-C(H)=NH2)+、
(iii)1種以上の金属又は半金属のジカチオン[B]、及び
(iv)2種以上の異なるハロゲン化物アニオン[X]
を含む、結晶性化合物。 - 2種以上の異なるハロゲン化物アニオン[X]が、I-、Br-及びCl-から選択される、請求項1に記載の結晶性化合物。
- 2種以上の異なるハロゲン化物アニオン[X]が、I-及びBr-である、請求項1又は請求項2に記載の結晶性化合物。
- 1種以上の金属又は半金属のジカチオン[B]が、Pb2+、Sn2+、Ge2+及びCu2+から選択される、請求項1から3のいずれか一項に記載の結晶性化合物。
- 1種以上の金属又は半金属のジカチオン[B]が、Pb2+である、請求項1から4のいずれか一項に記載の結晶性化合物。
- 式(I):
Csx(H2N-C(H)=NH2)(1-x)[B][X]3 (I)
[式中、
[B]は1種以上の金属又は半金属のジカチオンであり、
[X]は2種以上の異なるハロゲン化物アニオンであり、
xは0.01〜0.99である]
のペロブスカイト化合物である、請求項1から5のいずれか一項に記載の結晶性化合物。 - 式(II):
Csx(H2N-C(H)=NH2)(1-x)[B]X3yX'3(1-y) (II)
[式中、
[B]は1種以上の金属又は半金属のジカチオンであり、
XはI-、Br-、Cl-及びF-から選択される第1のハロゲン化物アニオンであり、
X'は、第1のハロゲン化物アニオンとは異なる、I-、Br-、Cl-及びF-から選択される第2のハロゲン化物アニオンであり、
xは0.01〜0.99であり、
yは0.01〜0.99である]
のペロブスカイト化合物である、請求項1から6のいずれか一項に記載の結晶性化合物。 - XがBr-であり、X'がI-である、請求項7に記載の結晶性化合物。
- xが0.05〜0.50である、好ましくは、xが0.10〜0.30である、請求項6から8のいずれか一項に記載の結晶性化合物。
- xが0.15〜0.20である、請求項6から9のいずれか一項に記載の結晶性化合物。
- yが0.01〜0.70である、好ましくは、yが0.20〜0.60である、請求項6から10のいずれか一項に記載の結晶性化合物。
- yが0.30〜0.50である、請求項6から11のいずれか一項に記載の結晶性化合物。
- 式(III):
Csx(H2N-C(H)=NH2)(1-x)PbBr3yI3(1-y) (III)
[式中、
xは0.15〜0.20であり、
yは0.30〜0.50である]
のペロブスカイト化合物である、請求項1から12のいずれか一項に記載の結晶性化合物。 - Cs0.175(H2N-C(H)=NH2)0.825Pb(Br0.4I0.6)3である、請求項1から13のいずれか一項に記載の結晶性化合物。
- 1.5〜2.0eVのバンドギャップを有する、請求項1から14のいずれか一項に記載の結晶性化合物。
- 結晶性化合物を含む粒子の形態である、請求項1から15のいずれか一項に記載の結晶性化合物。
- 請求項1から16のいずれか一項に記載の結晶性化合物を含む半導電性材料であって、好ましくは光活性材料である、半導電性材料。
- 80重量%以上の結晶性化合物を含む、請求項17に記載の半導電性材料。
- 半導電性材料を含む半導体デバイスであって、半導電性材料が結晶性化合物を含み、結晶性化合物が、
(i)Cs+、
(ii)(H2N-C(H)=NH2)+、
(iii)1種以上の金属又は半金属のジカチオン[B]、及び
(iv)2種以上の異なるハロゲン化物アニオン[X]
を含む、半導体デバイス。 - 結晶性化合物が、請求項2から16のいずれか一項にさらに記載の通りである、請求項19に記載の半導体デバイス。
- オプトエレクトロニックデバイスである、好ましくは光起電力デバイス、光検出器又は発光デバイスである、より好ましくは光起電力デバイスである、請求項19又は請求項20に記載の半導体デバイス。
- 半導体デバイスが前記半導電性材料の層を含み、好ましくは前記半導電性材料の層が5nm〜10000nmの厚さを有する、請求項19から21のいずれか一項に記載の半導体デバイス。
- 少なくとも1つのn型層を含むn型領域、
少なくとも1つのp型層を含むp型領域、及び
n型領域とp型領域との間に配置された、前記半導電性材料の層
を含む、請求項19から22のいずれか一項に記載の半導体デバイス。 - 半導体デバイスがタンデム光起電力デバイスであり、かつ第2の半導体材料の層をさらに含み、第2の半導体材料のバンドギャップが、結晶性化合物を含む半導体材料のバンドギャップより低く、好ましくは第2の半導体材料が、シリコン、ペロブスカイト、セレン化銅インジウム(CIS)、二セレン化銅インジウムガリウム(CIGS)、CdTe、PbS又はPbSeを含む、請求項19から23のいずれか一項に記載の半導体デバイス。
- 請求項24に記載のタンデム光起電力デバイスである半導体デバイスであって、タンデム光起電力デバイスが、
(i)シリコンの層、
(ii)シリコンの層上に配置された、透明な導電性酸化物の層、
(iii)透明な導電性酸化物の層上に配置された、少なくとも1つのn型層を含むn型領域、
(iv)n型領域上に配置された、前記半導電性材料の層、
(v)前記半導電性材料の層上に配置された、少なくとも1つのp型層を含むp型領域、及び
(vi)p型領域上に配置された、電極材料の層
を含む、半導体デバイス。 - 透明な導電性酸化物の層、
透明な導電性酸化物の層上に配置された、n型金属酸化物の層、
n型金属酸化物の層上に配置された、前記結晶性化合物の層、及び
結晶性化合物の層上に配置された、電極材料の層
を含む、請求項19又は請求項20に記載の半導体デバイス。 - 結晶性化合物の層を生成する方法であって、結晶性化合物が、
(i)Cs+、
(ii)(H2N-C(H)=NH2)+、
(iii)1種以上の金属又は半金属のジカチオン[B]、並びに
(iv)第1のハロゲン化物アニオンX、及び
(v)第2のハロゲン化物アニオンX'
を含み、方法が、
(a)基板上に、
- CsX及び/又はCsX'、
- (H2N-C(H)=NH2)X及び/又は(H2N-C(H)=NH2)X'、
- BX2及び/又はBX'2
を含む前駆体組成物を配置するステップを含む、方法。 - 基板上に前駆体組成物を配置するステップが、
(Ai)基板を、前記前駆体組成物を含む1種以上の蒸気に曝露するステップ、及び
(Aii)基板上に1種以上の蒸気を堆積させて、その上に結晶性化合物の層を生成するステップ、
又は
(Bi)基板上に前駆体組成物及び1種以上の溶媒を配置するステップ、及び
(Bii)1種以上の溶媒を除去して、基板上に結晶性化合物の層を生成するステップ
を含む、請求項27に記載の方法。 - 結晶性化合物が、請求項1から16のいずれか一項にさらに記載の通りである、請求項27又は請求項28に記載の方法。
- 前駆体組成物が、
- CsI及び/又はCsBr、
- (H2N-C(H)=NH2)I及び/又は(H2N-C(H)=NH2)Br、
- PbI2、
- PbBr2、並びに
- 極性の非プロトン性溶媒
を含む、請求項27から29のいずれか一項に記載の方法。 - 半導体デバイスを生成する方法であって、請求項27から30のいずれか一項に記載の結晶性化合物の層を生成する方法を含む、方法。
- 半導体デバイスが、請求項19から26のいずれか一項にさらに記載の通りである、請求項31に記載の方法。
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