JP2018182015A - 電気化学デバイス - Google Patents

Abstract

【課題】リチウムイオンのプレドープにおけるばらつきの抑制。【解決手段】電気化学デバイスは、第１電極ユニットにおいては、第１正極と第１負極とが第１セパレータを介して交互に積層されている。第２電極ユニットにおいては、第２正極と第２負極とが第２セパレータを介して交互に積層されている。リチウムイオン供給源は、上記第１電極ユニットと上記第２電極ユニットとの間に設けられている。第３セパレータは、上記第１電極ユニットに捲回されている。第４セパレータは、上記第２電極ユニットに捲回されている。上記第１電極ユニットと上記リチウムイオン供給源との間における上記第３セパレータの重複数は、上記第２電極ユニットと上記リチウムイオン供給源との間における上記第４セパレータの重複数と同じである。上記第１負極及び上記第２負極には、上記リチウムイオン供給源に設けられた金属リチウムからリチウムイオンのプレドープがなされている。【選択図】図１

Description

本発明は、負極、正極及び集電体を有する電気化学デバイスに関する。

大容量キャパシタとして、エネルギー密度が高いリチウムイオンキャパシタが検討されている。リチウムイオンキャパシタにおいては、リチウムイオンを負極にプレドープすることを要する。リチウムイオンキャパシタを長期間にわたり安定させるには、負極へのリチウムイオンのプレドープがより均一になることが望ましい。

例えば、エネルギー密度が高いリチウムイオンキャパシタとして、負極と正極とが交互に配置された電極ユニットが複数設けられ、隣接する電極ユニット間にリチウムイオン供給源が設けられた電気化学デバイスが提供されている（例えば、特許文献１参照）。そして、プレドープは、複数の電極ユニット及びリチウムイオン供給源が電解液に浸漬され、電解液に溶解したリチウムイオンが複数の電極ユニットの負極に供給されることでなされる。

国際公開第２００６／１１２０６８号

しかしながら、複数の電極ユニットのそれぞれがセパレータによって積層捲回された場合、複数の電極ユニット間に位置するセパレータの枚数が異なると、電気化学デバイスにおいて、リチウムイオンのプレドープのばらつきがより大きくなる可能性がある。

以上のような事情に鑑み、本発明の目的は、リチウムイオンのプレドープのばらつきが抑制された電気化学デバイスを提供することにある。

上記目的を達成するため、本発明の一形態に係る電気化学デバイスは、第１電極ユニットと、第２電極ユニットと、リチウムイオン供給源と、第３セパレータと、第４セパレータとを具備する。上記第１電極ユニットにおいては、第１正極と第１負極とが第１セパレータを介して交互に積層されている。上記第２電極ユニットにおいては、第２正極と第２負極とが第２セパレータを介して交互に積層されている。上記リチウムイオン供給源は、上記第１電極ユニットと上記第２電極ユニットとの間に設けられている。上記第３セパレータは、上記第１電極ユニットに捲回されている。上記第４セパレータは、上記第２電極ユニットに捲回されている。上記第１電極ユニットと上記リチウムイオン供給源との間における上記第３セパレータの重複数は、上記第２電極ユニットと上記リチウムイオン供給源との間における上記第４セパレータの重複数と同じである。上記第１負極及び上記第２負極には、上記リチウムイオン供給源に設けられた金属リチウム層からリチウムイオンのプレドープがなされている。

このような電気化学デバイスであれば、上記第１電極ユニットと上記リチウムイオン供給源との間における上記第３セパレータの重複数が上記第２電極ユニットと上記リチウムイオン供給源との間における上記第４セパレータの重複数と同じになり、リチウムイオンのプレドープのばらつきが抑制される。

上記の電気化学デバイスにおいては、上記第１電極ユニットに捲回された上記第３セパレータの最外端は、上記第１電極ユニットの側壁に並んでもよい。上記第２電極ユニットに捲回された上記第４セパレータの最外端は、上記第２電気ユニットの側壁に並んでもよい。このような電気化学デバイスであれば、第１及び第２電気ユニットにおけるプレドープのばらつきがさらに抑制される。

上記の電気化学デバイスは、上記第３セパレータの上記最外端を上記第３セパレータ自体に固定する第１巻止テープと、上記第４セパレータの上記最外端を上記第４セパレータ自体に固定する第２巻止テープとをさらに具備してもよい。このような電気化学デバイスであれば、第３及び第４セパレータの最外端が巻止テープによって各セパレータ自体に確実に固定されるとともに、プレドープの際、第１及び第２電気ユニットにおけるプレドープのばらつきがさらに抑制される。

上記の電気化学デバイスは、上記第３セパレータの上記最外端を上記第３セパレータ自体に固定する第１粘着剤層と、上記第４セパレータの上記最外端を上記第４セパレータ自体に固定する第２粘着剤層とをさらに具備してもよい。このような電気化学デバイスであれば、巻止テープによる遮蔽効果が減少し、第１及び第２電気ユニットにおけるプレドープのばらつきがさらに抑制される。

上記の電気化学デバイスにおいては、上記第３セパレータの上記最外端は、熱圧着によって上記第３セパレータ自体に固定されてもよい。上記第４セパレータの上記最外端は、熱圧着によって上記第４セパレータ自体に固定されてもよい。このような電気化学デバイスであれば、このような電気化学デバイスであれば、巻止テープによる遮蔽効果が減少し、第１及び第２電気ユニットにおけるプレドープのばらつきがさらに抑制される。

上記の電気化学デバイスにおいては、上記リチウムイオン供給源とは反対側の上記第１電極ユニットに積層された上記第３セパレータの重複数は、上記第１電極ユニットと上記リチウムイオン供給源との間における上記第３セパレータの重複数と同じでもよい。このような電気化学デバイスであれば、さらに第１電気ユニットの積層が可能になり、蓄電容量の設計自由度が増す。

上記の電気化学デバイスにおいては、上記リチウムイオン供給源とは反対側の上記第２電極ユニットに積層された上記第４セパレータの重複数は、上記第２電極ユニットと上記リチウムイオン供給源との間における上記第４セパレータの重複数と同じでもよい。このような電気化学デバイスであれば、さらに第２電極ユニットの積層が可能になり、蓄電容量の設計自由度が増す。

以上述べたように、本発明によれば、リチウムイオンのプレドープのばらつきがより抑制された電気化学デバイスが提供される。

本実施形態に係る電気化学デバイスを示す模式的断面図である。 図１の枠Ｐにおける電気化学デバイスを示す模式的断面図である。 図（ａ）は、本実施形態に係る外装フィルムに封止された電気化学デバイスを示す模式的断面図である。図（ｂ）は、本実施形態に係る外装フィルムに封止された電気化学デバイスを示す模式的斜視図である。 比較例に係る電気化学デバイスを示す模式的断面図である。 本実施形態の変形例に係る電気化学デバイスを示す模式的断面図である。

以下、図面を参照しながら、本発明の実施形態を説明する。各図面には、ＸＹＺ軸座標が導入される場合がある。ＸＹＺ軸は、互いに直交する。

［電気化学デバイスの構成］
本実施形態に係る電気化学デバイス１００の構成を以下に説明する。本実施形態で例示される電気化学デバイス１００は、リチウムイオンキャパシタである。

図１は、本実施形態に係る電気化学デバイスを示す模式的断面図である。
図２は、図１の枠Ｐにおける電気化学デバイスを示す模式的断面図である。

図１及び図２に示す電気化学デバイス１００は、電極ユニット１０１（第１電極ユニット）と、電極ユニット１０２（第２電極ユニット）と、リチウムイオン供給源１８０と、セパレータ１５３（第３セパレータ）と、セパレータ１５４（第４セパレータ）とを具備する。電極ユニット１０１、１０２、リチウムイオン供給源１８０及びセパレータ１５３、１５４は、電解液によって浸漬されることが可能である。図１及び図２には、リチウムイオンが電極ユニット１０１、１０２にプレドープされる前の状態が表されている。

電極ユニット１０１、リチウムイオン供給源１８０及び電極ユニット１０２は、Ｚ軸方向（第１方向）に並ぶ。電極ユニット１０１、１０２及びリチウムイオン供給源１８０は、Ｘ−Ｙ軸平面おいて、例えば、矩形状である。リチウムイオン供給源１８０は、例えば、シート状である。例えば、電極ユニット１０１がリチウムイオン供給源１８０に対向する主面（上面１０１ｕ）は、電極ユニット１０２がリチウムイオン供給源１８０に対向する主面（下面１０２ｄ）と、Ｚ軸方向において重なる。リチウムイオン供給源１８０は、電極ユニット１０１の上面１０１ｕと、電極ユニット１０２の下面１０２ｄとの間に設けられている。

本実施形態では、便宜上、電極ユニット１０１から電極ユニット１０２に向かう方向を上方、電極ユニット１０２から電極ユニット１０１に向かう方向を下方とする。但し、電気化学デバイス１００の用途によっては、その方向は問われない。また、電極ユニット及びリチウムイオン供給源は、図示する数に限らない。

図１に示すように、セパレータ１５３は、電極ユニット１０１を囲む。例えば、セパレータ１５３は、電極ユニット１０１のＸＺ軸平面における任意の断面において電極ユニット１０１を囲んでいる。これにより、リチウムイオン供給源１８０は、電極ユニット１０１に接触しなくなる。但し、セパレータ１５３は、電解液中に含まれるイオンを透過する。例えば、セパレータ１５３は、電極ユニット１０１の上面１０１ｕを覆い、電極ユニット１０１を旋回し、上面１０１ｕとは反対側の下面１０１ｄを覆い、上面１０１ｕを再び覆い、下面１０１ｄを再び覆っている。すなわち、セパレータ１５３は、電極ユニット１０１とリチウムイオン供給源１８０との間で重複するように設けられている。さらに、セパレータ１５３は、リチウムイオン供給源１８０とは反対側の下面１０１ｄの側においても重複するように設けられている。

図１の例では、この重複した部分のセパレータ１５３の重複数は、「２」である。セパレータ１５３は、図１に例示される重複数以上に電極ユニット１０１に捲回されてもよい。また、図１の例では、電極ユニット１０１のＹ軸方向（第２方向）における側壁は、セパレータ１５３から開放されている。電極ユニット１０１は、セパレータ１５３から開放された側壁を経由してリチウムイオン供給源１８０、他の電極ユニット及び電極端子等の外部との電気的な接続を図ることができる。

セパレータ１５４は、電極ユニット１０２を囲む。例えば、セパレータ１５４は、電極ユニット１０２のＸＺ軸平面における任意の断面において電極ユニット１０２を囲む。これにより、リチウムイオン供給源１８０は、電極ユニット１０２に接触しなくなる。但し、セパレータ１５４は、電解液中に含まれるイオンを透過する。例えば、セパレータ１５４は、電極ユニット１０２の上面１０２ｕを覆い、電極ユニット１０２を旋回し、上面１０２ｕとは反対側の下面１０２ｄを覆い、上面１０２ｕを再び覆い、下面１０２ｄを再び覆っている。すなわち、セパレータ１５４は、電極ユニット１０２とリチウムイオン供給源１８０との間で重複するように設けられている。さらに、セパレータ１５４は、リチウムイオン供給源１８０とは反対側の上面１０２ｕの側においても重複するように設けられている。

図１の例では、この重複した部分のセパレータ１５４の重複数は、例えば、「２」である。セパレータ１５４は、図１に例示される重複数以上に電極ユニット１０２に捲回されてもよい。また、図１の例では、電極ユニット１０２のＹ軸方向における側壁は、セパレータ１５４から開放されている。電極ユニット１０２は、セパレータ１５４から開放された側壁を経由してリチウムイオン供給源１８０、他の電極ユニット及び電極端子等の外部との電気的な接続を図ることができる。

電気化学デバイス１００においては、電極ユニット１０１とリチウムイオン供給源１８０との間においてセパレータ１５３が重複した部分のセパレータ１５３の重複数は、電極ユニット１０２とリチウムイオン供給源１８０との間においてセパレータ１５４が重複した部分のセパレータ１５４の重複数と同じである。また、リチウムイオン供給源１８０とは反対側の電極ユニット１０１に積層されたセパレータ１５３の重複数は、電極ユニット１０１とリチウムイオン供給源１８０との間におけるセパレータ１５３の重複数と同じである。さらに、リチウムイオン供給源１８０とは反対側の電極ユニット１０２に積層されたセパレータ１５４の重複数は、電極ユニット１０２とリチウムイオン供給源１８０との間におけるセパレータ１５４の重複数と同じである。例えば、それぞれの重複数は、「２」である。また、それぞれの重複数は、「２」に限らず、例えば、３重〜１０重であってもよい。

リチウムイオン供給源１８０は、電極ユニット１０１と電極ユニット１０２との間に設けられている。リチウムイオン供給源１８０は、電極ユニット１０１の上面１０１ｕまたは電極ユニット１０２の下面１０２ｄとＺ軸方向において重なる。リチウムイオン供給源１８０は、金属箔１８１と、金属リチウム層１８３とを有する。金属箔１８１は、電極ユニット１０１、１０２の負極と直接的または間接的な電気的接続がなされている。金属リチウム層１８３は、金属箔１８１の上面１８１ｕ及び下面１８１ｄに設けられている。

金属箔１８１には、複数の貫通孔１８１ｈが設けられてもよい。金属箔１８１は、例えば、多孔金属箔である。金属リチウム層１８３は圧着等によって金属箔１８１に固定されている。金属箔１８１の両主面に設けられた金属リチウム層１８３は、金属箔１８１の主面に沿って均等な厚さを有する。

電気化学デバイス１００においては、電極ユニット１０１に捲回されたセパレータ１５３の最外端１５３ｔは、電極ユニット１０１の上面１０１ｕとリチウムイオン供給源１８０との間から外れるように配置される。例えば、セパレータ１５３の最外端１５３ｔは、Ｘ軸方向（第３方向）において電極ユニット１０１の側壁１０１ｗに並ぶ。また、電極ユニット１０２に捲回されたセパレータ１５４の最外端１５４ｔは、電極ユニット１０２の下面１０２ｄとリチウムイオン供給源１８０との間から外れるように配置される。例えば、セパレータ１５４の最外端１５４ｔは、Ｘ軸方向において電気ユニット１０２の側壁１０２ｗに並んでいる。このように、セパレータ１５３の構成と、セパレータ１５４の構成とは、同じになっている。または、セパレータ１５３の構成とセパレータ１５４の構成とをリチウムイオン供給源１８０の中心軸１８０ｃに対して線対称にしてもよい。

電気化学デバイス１００においては、セパレータ１５３の最外端１５３ｔが巻止テープ１６１（第１巻止テープ）によってセパレータ１５３自体に固定されている。セパレータ１５４の最外端１５４ｔは、巻止テープ１６２（第２巻止テープ）によってセパレータ１５４自体に固定されている。巻止テープ１６１、１６２は、例えば、粘着層を有する樹脂製の粘着テープである。

図２に示すように、電極ユニット１０１は、負極１３０（第１負極）と、正極１４０（第１正極）と、セパレータ１５１（第１セパレータ）を有する。負極１３０、正極１４０及びセパレータ１５１のそれぞれは、ＸＹ平面において平行に配置されている。負極１３０、正極１４０及びセパレータ１５１のそれぞれは、例えば、シート状である。

電極ユニット１０１においては、正極１４０と負極１３０とがセパレータ１５１を介して交互にＺ軸方向に積層されている。複数の正極１４０同士は、直接的または間接的に電気的な接続がなされている。複数の負極１３０同士は、直接的または間接的に電気的な接続がなされている。負極１３０の個数及び正極１４０の個数は、図示される数に限られない。

負極１３０は、負極集電体１３２と、負極活物質層１３３とを有する。負極活物質層１３３は、負極集電体１３２の主面１３２ａ、１３２ｂに設けられている。すなわち、Ｚ軸方向において、負極集電体１３２は、２つの負極活物質層１３３の間に設けられている。負極１３０における任意の負極集電体１３２は、直接的または間接的に、他の負極集電体１３２、金属箔１８１、負極端子等に電気的に接続されている。

正極１４０は、正極集電体１４２と、正極活物質層１４３とを有する。正極活物質層１４３は、正極集電体１４２の主面１４２ａ、１４２ｂに設けられている。すなわち、Ｚ軸方向において、正極集電体１４２は、２つの正極活物質層１４３の間に設けられている。正極１４０における任意の正極集電体１４２は、直接的または間接的に、他の正極集電体１４２、正極端子等に電気的に接続されている。

セパレータ１５１は、負極１３０と正極１４０とを絶縁する。セパレータ１５１は、負極１３０と正極１４０を隔て、電解液中に含まれるイオンを透過する。複数の負極１３０には、リチウムイオン供給源１８０に設けられた金属リチウムからリチウムイオンのプレドープがなされる。

電極ユニット１０２は、負極１３５（第２負極）と、正極１４５（第２正極）と、セパレータ１５２（第２セパレータ）を有する。負極１３５、正極１４５及びセパレータ１５２のそれぞれは、ＸＹ平面において平行に配置されている。負極１３５、正極１４５及びセパレータ１５２のそれぞれは、例えば、シート状である。

電極ユニット１０２においては、正極１４５と負極１３５とがセパレータ１５２を介して交互にＺ軸方向に積層されている。複数の正極１４５同士は、直接的または間接的に電気的な接続がなされている。複数の負極１３５同士は、直接的または間接的に電気的な接続がなされている。負極１３５の個数及び正極１４５の個数は、図示される数に限られない。電極ユニット１０１と同様に、ＸＹ平面において、負極１３５が正極１４５よりも外側に突き出ている。

負極１３５は、負極集電体１３７と、負極活物質層１３８とを有する。負極活物質層１３８は、負極集電体１３７の主面１３７ａ、１３７ｂに設けられている。すなわち、Ｚ軸方向において、負極集電体１３７は、２つの負極活物質層１３８の間に設けられている。負極１３５における任意の負極集電体１３７は、直接的または間接的に、他の負極集電体１３７、金属箔１８１、負極端子等に電気的に接続されている。

正極１４５は、正極集電体１４７と、正極活物質層１４８とを有する。正極活物質層１４８は、正極集電体１４７の主面１４７ａ、１４７ｂに設けられている。すなわち、Ｚ軸方向において、正極集電体１４７は、２つの正極活物質層１４８の間に設けられている。正極１４５における任意の正極集電体１４７は、直接的または間接的に、他の正極集電体１４７、正極端子等に電気的に接続されている。

セパレータ１５２は、負極１３５と正極１４５とを絶縁する。セパレータ１５２は、負極１３５と正極１４５を隔て、電解液中に含まれるイオンを透過する。複数の負極１３５には、リチウムイオン供給源１８０に設けられた金属リチウムからリチウムイオンのプレドープがなされる。プレドープ後においては、図１、２から、金属リチウム層１８３が電解液に溶解し厚さが減少する。

図３（ａ）は、本実施形態に係る外装フィルムに封止された電気化学デバイスを示す模式的断面図である。図３（ｂ）は、本実施形態に係る外装フィルムに封止された電気化学デバイスを示す模式的斜視図である。図３（ａ）には、図３（ｂ）のＡ−Ａ線断面が示されている。

図３（ａ）に示すように、電気化学デバイス１００は、電極ユニット１０１、１０２が外装フィルム１０６に封止されている。外装フィルム１０６内の電極ユニット１０１、１０２には、電解液１２０が含浸されている。図３（ａ）の例では、図１、２の構成に電極ユニット１０１が増設されている。増設される電極ユニットの数は、図示する数に限らない。電極ユニット１０１と電極ユニット１０２との間には、リチウムイオン供給源１８０が設けられている。負極端子１３１は、電極ユニット１０１、１０２のそれぞれの負極に電気的に接続されている。正極端子１４１は、電極ユニット１０１、１０２のそれぞれの正極に電気的に接続されている。

外装フィルム１０６は、外装フィルム１０６ａと外装フィルム１０６ｂとを有する。外装フィルム１０６ａと、外装フィルム１０６ｂとは、電極ユニット１０２の外周で、例えば、熱圧着等によって接合されている。

電気化学デバイス１００の材料について説明する。

金属箔１８１は、例えば、銅箔である。金属リチウム層１８３は、例えば、金属リチウム箔である。金属リチウム層１８３の量は、リチウムイオンのプレドープにおいて負極活物質層１３３、１３８にドープ可能な範囲で任意に調整される。

負極集電体１３２、１３７は、例えば、金属箔である。負極集電体１３２、１３７は、例えば、銅箔等でもよい。負極活物質層１３３、１３８に含まれる負極活物質は、リチウムイオンの吸蔵と放出とが可能な材料であり、例えば難黒鉛化炭素（ハードカーボン）、グラファイトやソフトカーボン等の炭素系材料、ケイ素、酸化ケイ素等の合金系材料、または、それらの複合材料でもよい。負極活物質層１３３、１３８は、負極活物質がバインダ樹脂と混合されたものでもよく、さらに導電助剤を含んでもよい。例えば、負極活物質層１３３、１３８は、上記の活物質、導電助剤及び合成樹脂のスラリー状の混合物を塗布してシート状に形成し、それを裁断したものである。

バインダ樹脂は、負極活物質を接合する合成樹脂でよい。バインダ樹脂は、例えばカルボキシメチルセルロース、スチレンブタジエンゴム、ポリエチレン、ポリプロピレン、芳香族ポリアミド、フッ素系ゴム、ポリビニリデンフルオライド、イソプレンゴム、ブタジエンゴム及びエチレンプロピレン系ゴム等を用いてもよい。

導電助剤は、導電性材料からなる粒子であり、負極活物質の間での導電性を向上させるものでよい。導電助剤は、例えば、黒鉛、カーボンブラック等の炭素材料が挙げられる。これらは単独でもよいし、複数種が混合されてもよい。なお、導電助剤は、導電性を有する材料であれば、金属材料あるいは導電性高分子などであってもよい。

正極集電体１４２、１４７の材料は、例えば、アルミニウム等である。正極活物質層１４３、１４８に含まれる正極活物質は、例えば、活性炭、ＰＡＳ（Polyacenic Semiconductor：ポリアセン系有機半導体）、コバルト酸リチウム、マンガン酸リチウム、ニッケル酸リチウム等のリチウム複合酸化物等の活物質の少なくともいずれかを含む。正極活物質層１４３、１４８は、上記の活物質、導電助剤（例えば、カーボンブラック）及び合成樹脂（例えば、ＰＴＦＥ等）のスラリー状の混合物を塗布してシート状に形成し、それを裁断したものである。

セパレータ１５１、１５２、１５３、１５４は、織布、不織布、合成樹脂微多孔膜等でもよい。セパレータ１５１、１５２、１５３，１５４は、ガラス繊維、セルロース繊維、オレフィン系樹脂等のプラスチック繊維等からなる多孔質シートでもよい。

電解液は、任意に選択することが可能である。例えば、電解液において、カチオンとしては、リチウムイオンを少なくとも含む。アニオンとしてはＢＦ_４ ⁻（四フッ化ホウ酸イオン）、ＰＦ_６ ⁻（六フッ化リン酸イオン）、（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２Ｎ⁻（ＴＦＳＡイオン）等のアニオンを含み、溶媒としてはプロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネート、ジメチルカーボネート、スルホラン、ジメチルスルホン、エチルメチルスルホン、エチルイソプロピルスルホン等を含むものとすることができる。具体的には、四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ_４）または、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ_６）のプロピレンカーボネート溶液等でもよい。

［電気化学デバイスの作用］

本実施形態に係る電気化学デバイス１００の作用を説明する前に、比較例に係る電気化学デバイスについて説明する。

図４（ａ）及び図４（ｂ）は、比較例に係る電気化学デバイスを示す模式的断面図である。

図４（ａ）に示す電気化学デバイス５０１では、電極ユニット１０１とリチウムイオン供給源１８０との間におけるセパレータ１５３の重複数は、電極ユニット１０２とリチウムイオン供給源１８０との間におけるセパレータ１５４の重複数と異なっている。

例えば、電極ユニット１０１とリチウムイオン供給源１８０との間では、セパレータ１５３の重複数は、「２」であり、電極ユニット１０２とリチウムイオン供給源１８０との間では、セパレータ１５４が重複していない。

このような構成においては、プレドープの際、リチウムイオンがセパレータの重複数がより少ないセパレータ１５４を介して電極ユニット１０２に浸透しやすくなる。これにより、電気化学デバイス５０１では、電極ユニット１０１と電気ユニト１０２とにおけるリチウムイオンのドープ量の差が大きくなってしまう。

また、図４（ｂ）に示す電気化学デバイス５０２では、セパレータ１５３の最外端１５３ｔが電極ユニット１０１とリチウムイオン供給源１８０との間に位置している。この最外端１５３ｔは、巻止テープ１６１によってセパレータ１５３に固定されている。さらに、電気化学デバイス５０２では、電極ユニット１０１とリチウムイオン供給源１８０との間にセパレータ１５３が重複する部分がある。一方、電極ユニット１０２とリチウムイオン供給源１８０との間では、セパレータ１５４が重複していない。さらに、電極ユニット１０２とリチウムイオン供給源１８０との間に、巻止テープ１６２が位置していない。

このような構成においては、プレドープの際、リチウムイオンがセパレータの重複数がより少ないセパレータ１５４を介して電極ユニット１０２に浸透しやすくなる。さらに、プレドープの際、巻止テープ１６１によってリチウムイオンが遮蔽されて巻止テープ１６１付近の負極１３０にリチウムイオンがドープされにくくなる。これにより、電気化学デバイス５０２では、電極ユニット１０１と電気ユニト１０２とにおいて、リチウムイオンのドープ量の差が大きくなってしまう。さらに、電極ユニット１０１の内部においてもリチウムイオンのプレドープのばらつきが大きくなる。

これに対して、本実施形態に係る電気化学デバイス１００では、電極ユニット１０１とリチウムイオン供給源１８０との間におけるセパレータ１５３の重複数が電極ユニット１０２とリチウムイオン供給源１８０との間におけるセパレータ１５４の重複数と同じである（図１、２）。

これにより、電気化学デバイス１００においては、プレドープの際、セパレータ１５３を介して電極ユニット１０１に拡散するリチウムイオンの量と、セパレータ１５４を介して電極ユニット１０２に拡散するリチウムイオンの量とが均衡し、電極ユニット１０１、１０２のそれぞれにおけるリチウムイオンのプレドープのばらつきがより抑制される。例えば、電気化学デバイス１００では、電極ユニット１０１と電気ユニト１０２とにおけるリチウムイオンのドープ量の差が比較例に比べて減少する。

さらに、電極ユニット１０１とリチウムイオン供給源１８０との間及び電極ユニット１０２とリチウムイオン供給源１８０との間においてセパレータを重複させることにより、次の効果を奏する。

例えば、電気化学デバイス１００では、リチウムイオンがセパレータ１５３を介して電極ユニット１０１に浸透するときのリチウムイオンの拡散速度が単層のセパレータを用いた場合に比べて緩和される。この結果、プレドープの際には、電極ユニット１０１の内部への急峻なドープが抑制される。すなわち、プレドープの際には、電極ユニット１０１の内部にリチウムイオンが徐々に浸透し、電極ユニット１０１の内部におけるリチウムイオンのドープ量がより均一になる。電極ユニット１０２も同様な作用をする。

また、電気化学デバイス１００においては、セパレータ１５３の最外端１５３ｔが電極ユニット１０１の側壁１０１ｗの横に位置している。これにより、電極ユニット１０１とリチウムイオン供給源１８０との間では、セパレータ１５３の段差がなく、セパレータ１５３の枚数が同じになる。この結果、プレドープの際、リチウムイオンが電極ユニット１０１の内部により均等に浸透しやすくなり、電極ユニット１０１の内部におけるリチウムイオンのドープ量がより均一になる。電極ユニット１０２も同様な作用をする。

また、電気化学デバイス１００においては、巻止テープ１６１が電極ユニット１０１の側壁１０１ｗの横に位置している。これにより、セパレータ１５３の最外端１５３ｔが巻止テープ１６１によってセパレータ１５３自体に確実に固定されるとともに、プレドープの際、リチウムイオンが巻止テープ１６１によって遮蔽されにくくなる。この結果、電極ユニット１０１の内部におけるリチウムイオンのドープ量がより均一になる。電極ユニット１０２も同様な作用をする。

また、プレドープ後は、リチウムイオン供給源１８０から金属箔１８１が露出し、金属箔１８１がセパレータに直接接触する場合がある。さらに、プレドープ後に金属リチウム層１８３が残存した場合には、金属リチウム片がセパレータに直接接触する場合がある。このような場合、電気化学デバイス１００では、セパレータ１５３が電極ユニット１０１と金属箔１８１との間で重複しているため、セパレータ１５３の機械的強度が強くなり、セパレータ１５３は、破損しにくくなっている。これにより、電気化学デバイス１００の耐久性が向上する。

このように、電気化学デバイス１００においては、リチウムイオンのプレドープのばらつきが抑制される。

また、電気化学デバイス１００においては、電極ユニット１０１（または、電極ユニット１０２）において、上面側及び下面側におけるセパレータの重複数が同じである。従って、図１、２に例示する構成のほかに、電極ユニット１０１（または、電極ユニット１０２）を追加積層するこが可能になる。この場合、リチウムイオン供給源１８０は、それぞれの電極ユニット間に配置される。これにより、各電極ユニットにおけるリチウムイオンのドープ量がより均一になるともに、蓄電容量の設計自由度が増加する。

図５（ａ）及び図５（ｂ）は、本実施形態の変形例に係る電気化学デバイスを示す模式的断面図である。

図５（ａ）に示す変形例では、セパレータ１５３の最外端１５３ｔが粘着剤層１７０によってセパレータ１５３自体に固定されている。セパレータ１５４の最外端１５４ｔも、粘着剤層１７０によってセパレータ１５４自体に固定されてもよい。

図５（ｂ）に示す変形例では、セパレータ１５３の最外端１５３ｔが熱圧着によってセパレータ１５３自体に固定されている。例えば、セパレータ１５３の最外端１５３ｔは、熱圧着領域１５３ｂにおいて、セパレータ１５３自体に固定されている。セパレータ１５４の最外端１５４ｔも、熱圧着によってセパレータ１５４自体に固定されてもよい。

このような構成であれば、巻止テープ１６１が用いられず、セパレータ１５３の最外端１５３ｔがセパレータ１５３自体に固定されている。これにより、巻止テープ１６１によって被覆されるセパレータ１５３の部分の面積が減少し、巻止テープ１６１によるリチウムイオンの遮蔽効果がより減退する。これにより、電気ユニット１０１の内部におけるリチウムイオンのドープ量がより均一になる。電気ユニット１０２においても同様の作用を奏する。

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上述の実施形態にのみ限定されるものではなく種々変更を加え得ることは勿論である。

１００、５０１、５０２…電気化学デバイス
１０１、１０２…電極ユニット
１０１ｄ、１０２ｄ…下面
１０１ｗ、１０２ｗ…側壁
１０１ｕ、１０２ｕ…上面
１０６、１０６ａ、１０６ｂ…外装フィルム
１２０…電解液
１３０、１３５…負極
１３０ｅ…端部
１３１…負極端子
１３２、１３７…負極集電体
１３２ａ、１３２ｂ、１３７ａ、１３７ｂ…主面
１３３、１３８…負極活物質層
１４０、１４５…正極
１４１…正極端子
１４２ａ、１４２ｂ、１４７ａ、１４７ｂ…主面
１４２、１４７…正極集電体
１４３、１４８…正極活物質層
１５１、１５２、１５３、１５４…セパレータ
１５３ｔ、１５４ｔ…最外端
１５３ｂ…熱圧着領域
１６１、１６２…巻止テープ
１７０…粘着剤層
１８０…リチウムイオン供給源
１８０ｃ…中心軸
１８１…金属箔
１８１ｈ…貫通孔
１８１ｄ…下面
１８１ｕ…上面
１８３…金属リチウム層

Claims (7)

1. 第１正極と第１負極とが第１セパレータを介して交互に積層された第１電極ユニットと、
   第２正極と第２負極とが第２セパレータを介して交互に積層された第２電極ユニットと、
   前記第１電極ユニットと前記第２電極ユニットとの間に設けられたリチウムイオン供給源と、
   前記第１電極ユニットに捲回された第３セパレータと、
   前記第２電極ユニットに捲回された第４セパレータと
   を具備し、
   前記第１電極ユニットと前記リチウムイオン供給源との間における前記第３セパレータの重複数は、前記第２電極ユニットと前記リチウムイオン供給源との間における前記第４セパレータの重複数と同じであり、
   前記第１負極及び前記第２負極には、前記リチウムイオン供給源に設けられた金属リチウム層からリチウムイオンのプレドープがなされている
   電気化学デバイス。
2. 請求項１に記載の電気化学デバイスであって、
   前記第１電極ユニットに捲回された前記第３セパレータの最外端は、前記第１電極ユニットの側壁に並び、
   前記第２電極ユニットに捲回された前記第４セパレータの最外端は、前記第２電気ユニットの側壁に並んでいる
   電気化学デバイス。
3. 請求項１または２に記載の電気化学デバイスであって、
   前記第３セパレータの前記最外端を前記第３セパレータ自体に固定する第１巻止テープと、
   前記第４セパレータの前記最外端を前記第４セパレータ自体に固定する第２巻止テープと
   をさらに具備する
   電気化学デバイス。
4. 請求項１または２に記載の電気化学デバイスであって、
   前記第３セパレータの前記最外端を前記第３セパレータ自体に固定する第１粘着剤層と、
   前記第４セパレータの前記最外端を前記第４セパレータ自体に固定する第２粘着剤層と
   をさらに具備する
   電気化学デバイス。
5. 請求項１または２に記載の電気化学デバイスであって、
   前記第３セパレータの前記最外端は、熱圧着によって前記第３セパレータ自体に固定され、
   前記第４セパレータの前記最外端は、熱圧着によって前記第４セパレータ自体に固定されている
   電気化学デバイス。
6. 請求項１〜５のいずれか１つに記載の電気化学デバイスであって、
   前記リチウムイオン供給源とは反対側の前記第１電極ユニットに積層された前記第３セパレータの重複数は、前記第１電極ユニットと前記リチウムイオン供給源との間における前記第３セパレータの重複数と同じである
   電気化学デバイス。
7. 請求項１〜６のいずれか１つに記載の電気化学デバイスであって、
   前記リチウムイオン供給源とは反対側の前記第２電極ユニットに積層された前記第４セパレータの重複数は、前記第２電極ユニットと前記リチウムイオン供給源との間における前記第４セパレータの重複数と同じである
   電気化学デバイス。

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