JP2018169367A - Biomolecule sensor - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、生体分子センサーに関する。 The present invention relates to a biomolecular sensor.
体内に微量に存在する物質である生体分子の検出は病気の診断に欠かせないものである。例えば、脳内物質であるドーパミンなどの生体分子の検出は脳の診断に欠かせない。しかしながら、濃度が極端に小さいこと、また類似の化学物質が脳内に存在することから、それらの中から、対象の生体分子を精確に選択して検出することは既存の装置では困難である。従って、高位置分解能、高検出感度、及び優れた化学種選択性を満たすドーパミンを検出する生体分子センサーの開発が望まれている。 Detection of biomolecules, which are substances present in minute amounts in the body, is indispensable for diagnosing diseases. For example, detection of biomolecules such as dopamine, which is a substance in the brain, is indispensable for brain diagnosis. However, since the concentration is extremely small and similar chemical substances exist in the brain, it is difficult to accurately select and detect the target biomolecule from among them. Therefore, it is desired to develop a biomolecular sensor that detects dopamine that satisfies high positional resolution, high detection sensitivity, and excellent chemical species selectivity.
分子検出を目論む半導体センサーにおいて、ターゲット分子に対する選択性を高めることについては多くの試みがなされてきた。従来、電界効果トランジスタ（ＦＥＴ）のゲート部分にターゲット分子を選択的に捕獲する分子を事前に吸着させることによって選択性を改善する技術が開発されている。例えば、特許文献１には、ｐＨ−電界効果トランジスタのゲート上にドーパミンと反応してｐＨを変えるフラビン含有のドーパミンモノアミンオキシダーゼを固定化した膜で被覆した測定ｐＨ−電界効果トランジスタと、被覆しない参照ｐＨ−電界効果トランジスタとを用意し、両者のｐＨ−電界効果トランジスタの差分を取る差動手段とを設けたドーパミン検出センサーが開示されている。 Many attempts have been made to increase selectivity for a target molecule in a semiconductor sensor intended for molecular detection. 2. Description of the Related Art Conventionally, a technique for improving selectivity by previously adsorbing a molecule that selectively captures a target molecule to a gate portion of a field effect transistor (FET) has been developed. For example, Patent Document 1 discloses a measurement pH-field effect transistor that is coated with a film in which a flavin-containing dopamine monoamine oxidase that reacts with dopamine to change pH by reacting with dopamine on the gate of the pH-field effect transistor, and is not covered. A dopamine detection sensor is disclosed in which a pH-field effect transistor is provided and a differential means for taking a difference between the pH-field effect transistors is provided.
上述の特許文献１に記載のように、従来、ＦＥＴのゲート部分にターゲット分子を選択的に捕獲する分子を事前に吸着させる技術は、それらの分子の開発が容易ではなく、感度を高めることは難しい。 As described in the above-mentioned Patent Document 1, conventionally, the technology for preliminarily adsorbing molecules that selectively capture target molecules to the gate portion of the FET is not easy to develop those molecules, and the sensitivity is not improved. difficult.
本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、生体分子内部の電子励起・振動励起で変化するＦＥＴにおける電流を検出し、生体分子を識別することができ、また、ターゲット分子を選択的に捕獲する分子を事前に吸着させる必要がなく、検出工程が簡略化され、高感度で多くの分子に適用可能などの特性を備える生体分子センサーを提供することを目的としている。 The present invention has been made in view of the above problems, and can detect a current in an FET that changes due to electronic excitation and vibration excitation inside a biomolecule, identify the biomolecule, and selectively select the target molecule. It is an object of the present invention to provide a biomolecular sensor that has any characteristic that can be applied to many molecules with high sensitivity, because it is not necessary to adsorb the molecules to be captured in advance, the detection process is simplified.
本発明者らは、ＦＥＴにおいて、層状化合物を用いることで、チャンネル層に吸着した生体分子への高い感度が得られ、また分子内部の電子励起・振動励起を用いることで化学選択性を高めていることを見出し、本発明を完成させた。
すなわち、本発明は、上記課題を解決するため、以下の手段を提供する。
The inventors of the present invention can obtain high sensitivity to biomolecules adsorbed on the channel layer by using a layered compound in FET, and can improve chemical selectivity by using electronic excitation and vibration excitation inside the molecule. The present invention was completed.
That is, this invention provides the following means in order to solve the said subject.
［１］ 層状化合物からなるチャンネル層を有する電界効果トランジスタ構造と、ソース・ドレイン電圧に対するソース・ドレイン電流の依存性を利用して、前記チャンネル層の表面に吸着した生体分子の種類を識別する生体分子種識別手段と、を備える生体分子センサー。
［２］ 前記チャンネル層に吸着した生体分子に光を照射する光照射手段を備える、［１］に記載の生体分子センサー。
［３］ 前記電界効果トランジスタ構造は、ゲート電極として機能する導電性基板を備える［１］又は［２］に記載の生体分子センサー。
［４］ 前記層状化合物が窒化ホウ素、窒化ケイ素、二硫化モリブデン、二硫化タングステン、二硫化ニオブ及びセレン化タングステンからなる群から選択された一つである、［１］〜［３］のいずれかに記載の生体分子センサー。
［５］ 前記生体分子がセロトニン、ノルアドレナリン、アドレナリン、ヒスタミン、ドーパミン、カテコールアミン、ＤＮＡ、ＲＮＡ及びプロテインからなる群から選択された一つである、［１］〜［４］のいずれかに記載の生体分子センサー。
[1] Using a field effect transistor structure having a channel layer made of a layered compound and the dependency of the source / drain current on the source / drain voltage, a biological body that identifies the type of biomolecule adsorbed on the surface of the channel layer A biomolecular sensor comprising molecular species identifying means.
[2] The biomolecule sensor according to [1], comprising light irradiation means for irradiating light to the biomolecule adsorbed on the channel layer.
[3] The biomolecule sensor according to [1] or [2], wherein the field effect transistor structure includes a conductive substrate that functions as a gate electrode.
[4] Any one of [1] to [3], wherein the layered compound is one selected from the group consisting of boron nitride, silicon nitride, molybdenum disulfide, tungsten disulfide, niobium disulfide, and tungsten selenide. The biomolecule sensor according to 1.
[5] The living body according to any one of [1] to [4], wherein the biomolecule is one selected from the group consisting of serotonin, noradrenaline, adrenaline, histamine, dopamine, catecholamine, DNA, RNA, and protein. Molecular sensor.
本発明の上記態様にかかる生体分子センサーは、層状化合物を用いることで、従来のＭＯＳ−ＦＥＴに比較して圧倒的な面積・体積比に起因する、チャンネル層に吸着した生体分子への高い感度を利用する。生体分子センサーは、電場によって励起される、分子内部の電子励起・振動励起を用いることで化学選択性をさらに高めている。これらのことより、高検出感度、高検出選択性で生体分子を検出することができる。また、その他の態様にかかる生体分子センサーは、光によって励起される、分子内部の電子励起・振動励起を用いることで化学選択性をさらに高めている。これらのことより、高検出感度、高検出選択性で生体分子を検出することができる。 The biomolecule sensor according to the above aspect of the present invention uses a layered compound, and has high sensitivity to biomolecules adsorbed on the channel layer due to an overwhelming area / volume ratio compared to conventional MOS-FETs. Is used. The biomolecular sensor further enhances the chemical selectivity by using electronic excitation and vibration excitation inside the molecule, which is excited by an electric field. As a result, biomolecules can be detected with high detection sensitivity and high detection selectivity. In addition, the biomolecular sensor according to another aspect further enhances the chemical selectivity by using electronic excitation / vibration excitation inside the molecule that is excited by light. As a result, biomolecules can be detected with high detection sensitivity and high detection selectivity.
以下、本実施形態について、図を適宜参照しながら詳細に説明する。以下の説明で用いる図面は、本実施形態の特徴をわかりやすくするために便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などは実際とは異なっていることがある。
以下の説明において例示される材料、寸法等は一例であって、本実施形態はそれらに限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。
Hereinafter, the present embodiment will be described in detail with appropriate reference to the drawings. In the drawings used in the following description, in order to make the features of the present embodiment easier to understand, the features may be enlarged for the sake of convenience, and the dimensional ratios of the components are different from actual ones. There is.
The materials, dimensions, and the like exemplified in the following description are merely examples, and the present embodiment is not limited to these, and can be appropriately modified and implemented without changing the gist thereof.
「第１実施形態」
［生体分子センサー］
図１は、本発明の第１実施形態にかかる生体分子センサー１００の断面模式図である。図１に示す生体分子センサー１００は、層状化合物からなるチャンネル層を有する電界効果トランジスタ構造１０と、ソース・ドレイン電圧に対するソース・ドレイン電流の依存性を利用して、前記チャンネル層の表面に吸着した生体分子の種類を識別する生体分子種識別手段２０とを備える。
“First Embodiment”
[Biomolecular sensor]
FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a
（電界効果トランジスタ構造）
電界効果トランジスタ構造１０は、図１に示すように、ゲート電極として機能する導電性基板１１と、該導電性基板１１上に配置するゲート絶縁膜１３と、該ゲート絶縁膜１３上に配置するチャンネル層１４と、該チャンネル層１４の両端にチャンネル層を挟むように配置するソース電極１５及びドレイン電極１６とからなる。
図１に示す電界効果トランジスタ構造１０では、ゲート電極として機能する導電性基板１１を用いているが、絶縁基板上にゲート電極を形成した構成としてもよい。
(Field effect transistor structure)
As shown in FIG. 1, the field
In the field
電界効果トランジスタ（Ｆｉｅｌｄ ｅｆｆｅｃｔ ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ；ＦＥＴ）とは、電圧入力によって発生させた電界により電流を制御するトランジスタのことである。電界効果トランジスタには、ソース電極とドレイン電極のほかにゲート電極と呼ばれる電極が設けられている。ゲート電極に電圧をかけると電界が生じ、ソース電極とドレイン電極の間を流れる電子（あるいは正孔）の流れを任意にせき止めて電流を制御することができる。 A field effect transistor (FET) is a transistor that controls current by an electric field generated by voltage input. In a field effect transistor, an electrode called a gate electrode is provided in addition to a source electrode and a drain electrode. When a voltage is applied to the gate electrode, an electric field is generated, and the current can be controlled by arbitrarily blocking the flow of electrons (or holes) flowing between the source electrode and the drain electrode.
本発明における「電界効果トランジスタ構造」は、電界効果トランジスタと同じ基本構成要素すなわち、ソース電極、ドレイン電極、チャンネル層、ゲート絶縁膜及びゲート電極を有する構造を意味する。本発明の生体分子センサーは、「電界効果トランジスタ構造」を生体分子の種類を識別するために利用するものである。すなわち、本発明の生体分子センサーは、ソース・ドレイン電圧に対するソース・ドレイン電流の依存性がチャンネル層に分子が吸着することによって変化することを利用して生体分子の種類を識別するものである。
例えば、ソース・ドレイン電流の微分コンダクタンスを測定することにより、チャンネル層に吸着した分子の分子振動の振動モードエネルギーを検出することができ、分子振動の振動モードエネルギーが既知の分子についてはこれによって分子種の特定が可能になる。
The “field effect transistor structure” in the present invention means a structure having the same basic components as a field effect transistor, that is, a source electrode, a drain electrode, a channel layer, a gate insulating film, and a gate electrode. The biomolecule sensor of the present invention utilizes a “field effect transistor structure” to identify the type of biomolecule. That is, the biomolecule sensor according to the present invention identifies the type of biomolecule by utilizing the fact that the dependency of the source / drain current on the source / drain voltage is changed by the adsorption of the molecule to the channel layer.
For example, by measuring the differential conductance of the source / drain current, the vibration mode energy of the molecular vibration of the molecule adsorbed on the channel layer can be detected. Species can be identified.
＜基板＞
絶縁基板上にゲート電極を形成する場合、絶縁基板としては例えば、ガラス基板などを用いることができる。ゲート電極として機能する導電性基板を用いる場合については後述する。
<Board>
When forming a gate electrode on an insulating substrate, a glass substrate etc. can be used as an insulating substrate, for example. The case of using a conductive substrate that functions as a gate electrode will be described later.
＜層状化合物＞
本実施形態にかかる層状化合物は、窒化ホウ素、窒化ケイ素、二硫化モリブデン、二硫化タングステン、二硫化ニオブ及びセレン化タングステンからなる群から選択された一つであることが好ましい。二硫化モリブデンがより好ましい。
二硫化モリブデン（ＭｏＳ２）は六方晶型の層状結晶構造を持ち、各層はモリブデンの層の両面を硫黄で挟んだ格好になっている。モリブデンと硫黄の結合が強固であるのに対し、層と層を繋ぐ硫黄同士の結合は弱いため、せん断力が加わると容易に層間がすべる。二次元方向に広がる層状の結晶構造を備えているため、結晶構造が３次元のシリコンよりも、膜状に加工しやすい。さらにバンドギャップを備えているために層状物質であるグラフェンよりも扱いやすい。二硫化モリブデンは１．８ｅＶ（電子ボルト）のバンドギャップを有し、半導体材料として利用できる。この値は、ＧａＡｓ（ガリウム・ヒ素）の１．４ｅＶとＧａＮ（窒化ガリウム）の３．４ｅＶとの中間に位置する。このためＭｏＳ２を使えば、電子的な機能と光学的な機能の両方を備えた生体分子センサーを実現できる。
チャンネル層を構成する層状化合物の層数は、後述する生体分子を識別することができれば、特に限定されない。例えば、二硫化モリブデンの場合、単層以上１０層以下であることが好ましく、単層以上５層以下であることがより好ましい。特に、検出感度の観点から、単層か２層であることが好ましい。
<Layered compound>
The layered compound according to this embodiment is preferably one selected from the group consisting of boron nitride, silicon nitride, molybdenum disulfide, tungsten disulfide, niobium disulfide, and tungsten selenide. More preferred is molybdenum disulfide.
Molybdenum disulfide (MoS 2 ) has a hexagonal layered crystal structure, and each layer looks like both sides of the molybdenum layer sandwiched by sulfur. While the bond between molybdenum and sulfur is strong, the bond between the layers connecting the layers is weak, so the layers easily slip when shearing force is applied. Since it has a layered crystal structure extending in a two-dimensional direction, the crystal structure is easier to process into a film than a three-dimensional silicon. Furthermore, since it has a band gap, it is easier to handle than graphene, which is a layered material. Molybdenum disulfide has a band gap of 1.8 eV (electron volts) and can be used as a semiconductor material. This value is located between 1.4 eV of GaAs (gallium arsenic) and 3.4 eV of GaN (gallium nitride). For this reason, if MoS 2 is used, a biomolecular sensor having both an electronic function and an optical function can be realized.
The number of layered compounds constituting the channel layer is not particularly limited as long as a biomolecule described later can be identified. For example, in the case of molybdenum disulfide, it is preferably a single layer or more and 10 layers or less, and more preferably a single layer or more and 5 layers or less. In particular, from the viewpoint of detection sensitivity, a single layer or two layers are preferable.
＜ゲート電極＞
本実施形態にかかる電界効果トランジスタ構造において、ゲート電極としては、支持体としての機能とゲート電極としての機能を有する導電性基板を用いることができる。導電性基板の上に、絶縁膜を介してチャンネル層１４を形成するので、少なくとも、チャンネル層１４を形成する側の表面が十分な平坦性を有する基板が好ましい。導電性基板としては、例えば、ｎ型あるいはｐ型シリコン基板、ポリシリコン基板、シリコン膜もしくは金属膜などの導電性膜が少なくとも一方の面に形成されているガラス基板、金属基板などが挙げられる。シリコン基板は、その表面が平坦であり、かつ、酸化膜からなる絶縁膜が容易に作成できる観点から、好ましい。
<Gate electrode>
In the field effect transistor structure according to the present embodiment, a conductive substrate having a function as a support and a function as a gate electrode can be used as the gate electrode. Since the
＜ソース電極とドレイン電極＞
本実施形態にかかる電界効果トランジスタ構造において、ソース電極１５とドレイン電極１６は、チャンネル層１４の両端にチャンネル層１４を挟むように配置することが好ましい。ソース電極１５とドレイン電極１６の材料は、特に限定されなく、例えば、Ｎｉ／Ａｕ、Ｔｉ、Ａｌ，Ｐｔなどの金属材料使用することができる。その中において、Ｎｉ／Ａｕが好ましい。
<Source electrode and drain electrode>
In the field effect transistor structure according to the present embodiment, the
（生体分子種識別手段）
本実施態様にかかる生体分子種識別手段２０は、電界効果トランジスタ構造１０のソース・ドレイン電圧に対するソース・ドレイン電流の依存性を利用して、チャンネル層の表面に吸着した生体分子の種類を識別する。
ソース・ドレイン電圧に対するソース・ドレイン電流の依存性とは、チャンネル層の表面に生体分子を吸着した場合、ソース・ドレイン電圧の変化に応じてソース・ドレイン電流もその電流値、その電流値の増減幅などの変化をする意味である。
(Biomolecular species identification means)
The biomolecular species identifying means 20 according to the present embodiment identifies the type of biomolecule adsorbed on the surface of the channel layer using the dependence of the source / drain current on the source / drain voltage of the field
The dependence of the source / drain current on the source / drain voltage means that when a biomolecule is adsorbed on the surface of the channel layer, the source / drain current also changes in value as the source / drain voltage changes. It means to change the width.
本実施態様にかかる生体分子種識別手段２０は、好ましく、ソース・ドレイン電流ＩＤの微分コンダクタンスｄＩＤ／ｄＶＳ−Ｄとソース・ドレイン電圧ＶＳ−Ｄとの依存性を利用して、チャンネル層の表面に吸着した生体分子の種類を特定する。より具体的には、生体分子の種類に特徴的な振動モードエネルギーを、微分コンダクタンスｄＩＤ／ｄＶＳ−Ｄのソース・ドレイン電圧ＶＳ−Ｄの依存性を示すグラフから検出することによって生体分子の種類を特定する。 Biomolecular species identification means 20 according to this embodiment, preferably, by utilizing the dependence of the differential conductance dI D / dV S-D and the source-drain voltage V S-D of the source-drain current I D, channel Identify the type of biomolecule adsorbed on the surface of the layer. More specifically, the biomolecule by a characteristic oscillation mode energy on the type of biomolecules, for detecting a graph showing the dependence of the source-drain voltage V S-D of differential conductance dI D / dV S-D Identify the type.
例えば、本実施形態にかかる生体分子センサーにおいて、チャンネル層の表面に以下の化学式で表されるドーパミン分子が吸着された場合、ソース・ドレイン電流ＩＤの微分コンダクタンスｄＩＤ／ｄＶＳ−Ｄとソース・ドレイン電圧ＶＳ−Ｄとの関係を図２に示す。測定の詳細は後述するが、図２において、グラフａ、ｂ、ｃ、ｄはそれぞれ、ゲート電圧−２．５Ｖ、−５．０Ｖ，−７．５Ｖ，−１０．０Ｖにおける微分コンダクタンスのソース・ドレイン電圧依存性を示すグラフである。いずれのゲート電圧においても、ソース・ドレイン電圧ＶＳ−Ｄが１５ｍｅＶの付近において、ドーパミン分子の振動モードに対応するシャープなピークが観測された。 For example, the biomolecule sensor according to the present embodiment, if the dopamine molecule represented by the following formula in the surface of the channel layer is adsorbed, differential conductance dI D / dV S-D and the source of the source-drain current I D The relationship with the drain voltage V SD is shown in FIG. Details of the measurement will be described later. In FIG. 2, graphs a, b, c, and d are sources of differential conductance at gate voltages of −2.5 V, −5.0 V, −7.5 V, and −10.0 V, respectively. It is a graph which shows drain voltage dependence. At any gate voltage, a sharp peak corresponding to the vibration mode of the dopamine molecule was observed when the source-drain voltage V SD was around 15 meV.
なお、１５ｍｅＶは、Ａｕ（１１０）上に吸着したドーパミン分子について、電子エネルギー損失分光法（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｅｎｅｒｇｙ Ｌｏｓｓ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ；ＥＥＬＳ）によって得られた振動モードエネルギーの値である（Ｍ．Ｗｅｉｎｈｏｌｄ，Ｓ．Ｓｏｕｂａｔｃｈ，Ｒ．Ｔｅｍｉｒｏｖ，Ｍ．Ｒｏｈｌｆｉｎｇ，Ｂ．Ｊａｓｔｏｒｆｆ，Ｆ．Ｓ．Ｔａｕｔｚ，Ｃ．Ｄｏｏｓｅ，ＳＴＲＵＣＴＵＲＥ ＡＮＤ ＢＯＮＤＩＮＧ ＯＦ ＴＨＥ ＭＵＬＴＩＦＵＮＣＴＩＯＮＡＬ ＡＭＩＮＯ ＡＣＩＤ Ｌ−ＤＯＰＡ ＯＮ ＡＵ（１１０），Ｊ Ｐｈｙｓ Ｃｈｅｍ Ｂ，１１０（２００６）２３７５６−２３７６９．）。この測定結果は、本発明に係る生体分子センサーによってチャンネル層の表面に吸着した生体分子の振動モードエネルギーを検出でき、生体分子の種類が特定できることを示すものである。 Note that 15 meV is the value of vibration mode energy obtained by electron energy loss spectroscopy (EELS) for dopamine molecules adsorbed on Au (110) (M. Weinhold, S. Sobatch, R. Temirov, M. Rohlfing, B. Jastorff, F. S. Tautz, C. Dose, STRUCTURE AND BONDING OF THE MULTIFUNCTIONAL AMINO ACID L-DOPA ON AU (110), J Phy6 (H) 23769.). This measurement result shows that the vibration mode energy of the biomolecule adsorbed on the surface of the channel layer can be detected by the biomolecule sensor according to the present invention, and the type of the biomolecule can be specified.
層状化合物としては、二硫化モリブデン（ＭｏＳ２）以外の化合物、例えば、窒化ホウ素、窒化ケイ素、二硫化タングステン（ＷＳ２）、二硫化ニオブ（ＮｂＳ２）、又はセレン化タングステン（ＷＳｅ２）を用いても、上記と同様な方法でドーパミンを検出でき、その種類を特定することができる。また、生体分子としては、ドーパミン以外の分子、例えば、セロトニン、ＤＮＡ、ＲＮＡ、プロテインなどを同様な方法で検出でき、それらの種類を特定することができる。それらの層状化合物と生体分子の組み合わせの具体例としては、例えば、ＭｏＳ２／ドーパミン、ＮｂＳ２／セロトニン、ＷＳ２／ＤＮＡ、ＷＳ２／ＲＮＡ、ＷＳｅ２／プロテイン、ＭｏＳ２／ドーパミンなどが挙げられる。 As the layered compound, a compound other than molybdenum disulfide (MoS 2 ), for example, boron nitride, silicon nitride, tungsten disulfide (WS 2 ), niobium disulfide (NbS 2 ), or tungsten selenide (WSe 2 ) is used. However, dopamine can be detected by the same method as described above, and its type can be specified. In addition, as biomolecules, molecules other than dopamine, such as serotonin, DNA, RNA, protein, etc. can be detected by the same method, and their types can be specified. Specific examples of the combination of these layered compounds and biomolecules include, for example, MoS 2 / dopamine, NbS 2 / serotonin, WS 2 / DNA, WS 2 / RNA, WSe 2 / protein, MoS 2 / dopamine and the like. .
一方、比較のために、チャンネル層の表面にドーパミンが吸着されていない場合、同様の測定を行った。測定の詳細は後述するが、図３において、グラフａとｂは、それぞれ、ゲート電極の電圧−２．５Ｖ、−７．５Ｖにおける微分コンダクタンスのソース・ドレイン電圧依存性を示すグラフである。何れも、ソース・ドレイン電圧ＶＳ−Ｄが１５ｍｅＶである付近において、ピークが観測されなかった。
すなわち、本実施態様にかかる生体分子種識別手段２０は、例えば、チャンネル層に吸着した神経伝達物質であるドーパミンを同定することができる。
On the other hand, for comparison, the same measurement was performed when dopamine was not adsorbed on the surface of the channel layer. Although details of the measurement will be described later, in FIG. 3, graphs a and b are graphs showing the source / drain voltage dependence of the differential conductance at −2.5 V and −7.5 V, respectively, of the gate electrode. In any case, no peak was observed in the vicinity where the source-drain voltage V SD was 15 meV.
That is, the biomolecular species identifying means 20 according to the present embodiment can identify, for example, dopamine, which is a neurotransmitter adsorbed on the channel layer.
（生体分子）
本実施形態にかかる生体分子センサーの測定対象である生体分子は、生命現象で重要な働きを有する低分子の有機化合物及び高分子の有機化合物を含む。例えば、セロトニン、ノルアドレナリン、アドレナリン、ヒスタミン、ドーパミン、カテコールアミンなどの神経伝達物質が挙げられ、又は、プロテイン、脂質、核酸（ＤＮＡ又はＲＮＡ）、ホルモン、糖、アミノ酸などが挙げられる。生体分子の識別精度などから、神経伝達物質が好ましく、ドーパミンがより好ましい。
(Biomolecule)
The biomolecules to be measured by the biomolecule sensor according to the present embodiment include low-molecular organic compounds and high-molecular organic compounds that have an important function in life phenomena. Examples thereof include neurotransmitters such as serotonin, noradrenaline, adrenaline, histamine, dopamine and catecholamine, or proteins, lipids, nucleic acids (DNA or RNA), hormones, sugars, amino acids and the like. A neurotransmitter is preferable, and dopamine is more preferable in terms of biomolecule identification accuracy.
「第２実施形態」
第２実施形態にかかる生体分子センサー２００は、図４に示すように、上記第１実施形態と同じ構成を有し、さらに、生体分子吸着量計測手段２５を備える。
“Second Embodiment”
As shown in FIG. 4, the
（生体分子吸着量計測手段）
本実施態様にかかる生体分子吸着量計測手段２５は、電界効果トランジスタ構造１０のソース・ドレイン電圧に対するソース・ドレイン電流の依存性を利用して、チャンネル層１４の表面に吸着した生体分子の量を測定する。
本実施態様にかかる生体分子吸着量計測手段２５は、好ましく、ソース・ドレイン電流ＩＤの微分コンダクタンスｄＩＤ／ｄＶＳ−Ｄとソース・ドレイン電圧ＶＳ−Ｄとの依存性を利用して、チャンネル層の表面に吸着された生体分子の吸着量を測定する。
(Measurement of biomolecule adsorption amount)
The biomolecule adsorption amount measuring means 25 according to the present embodiment uses the dependency of the source / drain current on the source / drain voltage of the field
Biomolecule adsorption amount measuring means 25 according to this embodiment, preferably, by utilizing the dependence of the differential conductance dI D / dV S-D and the source-drain voltage V S-D of the source-drain current I D, The amount of biomolecule adsorbed on the surface of the channel layer is measured.
例えば、本実施形態にかかる生体分子センサーにおいて、チャンネル層の表面にドーパミンが吸着された場合、ソース・ドレイン電流ＩＤの微分コンダクタンスｄＩＤ／ｄＶＳ−Ｄとソース・ドレイン電圧ＶＳ−Ｄとの関係を図５に示す。測定の詳細は後述するが、図５において、グラフａ、ｂ、ｃは、ゲート電極の電圧−７．５Ｖにおいて、それぞれ、吸着されたドーパミン層の厚み０ｎｍ（吸着層なし）、０．２５ｎｍ、０．５ｎｍのそれぞれにおける微分コンダクタンスのソース・ドレイン電圧依存性を示すグラフである。ドーパミン層の厚みが０．２５ｎｍ及び０．５ｎｍの場合のいずれにおいても、ソース・ドレイン電圧ＶＳ−Ｄが１５ｍｅＶである付近においてドーパミン分子の振動モードに対応するシャープなピークが観察されたが、ピーク強度は０．５ｎｍの場合の方が強いことがわかる。従って、ピーク強度に基づいて、生体分子の吸着量（層厚）を算定することができる。
生体分子吸着量計測手段は、例えば、生体分子が１層のときのピークの面積や高さ等（すなわち、基準のピークの面積や高さ等）と、実際の生体分子の測定データのピークの面積や高さ等とを比較することにより、生体分子の吸着量（層厚）を算定することができる。
For example, the biomolecule sensor according to the present embodiment, if the dopamine is adsorbed on the surface of the channel layer, and the differential conductance dI D / dV S-D and the source-drain voltage V S-D of the source-drain current I D The relationship is shown in FIG. Although details of the measurement will be described later, in FIG. 5, graphs a, b, and c show the thicknesses of the adsorbed dopamine layer of 0 nm (no adsorbing layer), 0.25 nm, respectively, at the gate electrode voltage of −7.5 V. It is a graph which shows the source-drain voltage dependence of the differential conductance in each 0.5 nm. In both cases where the thickness of the dopamine layer was 0.25 nm and 0.5 nm, a sharp peak corresponding to the vibration mode of the dopamine molecule was observed in the vicinity where the source-drain voltage V SD was 15 meV. It can be seen that the peak intensity is stronger at 0.5 nm. Therefore, the amount of biomolecule adsorption (layer thickness) can be calculated based on the peak intensity.
The biomolecule adsorption amount measuring means is, for example, the peak area and height when the biomolecule is a single layer (that is, the reference peak area and height) and the peak of the actual biomolecule measurement data. The amount of adsorption (layer thickness) of the biomolecule can be calculated by comparing the area and height.
「第３実施形態」
図６は、第３実施形態にかかる生体分子センサー３００の断面模式図である。図３に示す生体分子センサー３００は、上記図１に生体分子センサー１００と同じ構成を有し、さらに、光照射手段３０を備える。
“Third Embodiment”
FIG. 6 is a schematic cross-sectional view of a
（光照射手段）
光照射手段３０は、分析対象の生体分子の電子励起もしくは振動励起をすることができれば特に限定されない。例えば、可視光もしくは赤外線領域の特定波長を持つ発光ダイオード素子（ＬＥＤ）、可視光もしく赤外線半導体レーザーなどのフォトニックデバイスが挙げられる。生体分子センサーの小型化が有利な観点から、電界効果トランジスタ構造１０がゲート電極として機能する導電性基板１１を備え、その導電性基板１１上に形成できる発光ダイオード素子（ＬＥＤ）などのフォトニックデバイスが好ましい。
(Light irradiation means)
The light irradiation means 30 is not particularly limited as long as it can perform electronic excitation or vibration excitation of the biomolecule to be analyzed. For example, a photonic device such as a light emitting diode element (LED) having a specific wavelength in the visible light or infrared region, visible light, or an infrared semiconductor laser can be used. From the viewpoint of advantageously reducing the size of the biomolecular sensor, the field
図７は、第３実施形態の一実施態様にかかる生体分子センサー３００の測定原理を示す斜視図である。
光照射手段３０から特定波長の光を、チャンネル層に吸着している生体分子、例えば、ドーパミンに照射させ、生体分子を選択的に電子励起もしくは振動励起させる。その際に、第１実施形態の生体分子センサー１００と同様に、電界効果トランジスタ構造１０のソース・ドレイン電圧に対するソース・ドレイン電流の依存性を利用して、チャンネル層の表面に吸着した生体分子の種類を識別する。あるいは、第２実施形態の生体分子センサー２００と同様に、チャンネル層の表面に吸着した生体分子の量を測定する。あるいは、複数の特定波長を含む光を照射することによって、生体分子の複数の電子エネルギー又は複数の振動エネルギーを励起し、複数の生体分子に特徴的な信号を検出することで、生体分子の種類の特定の精度を高めることができる。
そのように、電界効果トランジスタ構造と新たに光の照射を組み合わせることで、従来にない小型化・高感度・化学選択性を実現する生体分子センサーができる。
FIG. 7 is a perspective view showing the measurement principle of the
A biomolecule adsorbed on the channel layer, for example, dopamine, is irradiated with light of a specific wavelength from the light irradiation means 30, and the biomolecule is selectively electronically excited or vibrationally excited. At that time, similarly to the
In this way, by combining the field effect transistor structure with new light irradiation, a biomolecule sensor that realizes unprecedented miniaturization, high sensitivity, and chemical selectivity can be achieved.
（実施例１）
実施例１として、図８に示す電界効果トランジスタ構造を有する生体分子センサーを作製した（生体分子種識別手段は図示せず）。各層は、以下のようにした。
導電性基板１１： ｎ型シリコン基板
絶縁膜１３： ＳｉＯ２膜（膜厚２８５ｎｍ）
チャンネル層１４： ＭｏＳ２層（２層）
チャンネルサイズ： １μｍ×１μｍ
ソース電極１５： Ａｕ／Ｎｉ（膜厚５０ｎｍ／１０ｎｍ）
ドレイン電極１６： Ａｕ／Ｎｉ（膜厚５０ｎｍ／１０ｎｍ）
生体分子種識別手段２０：ソース・ドレイン電流ＩＤの微分コンダクタンス
ｄＩＤ／ｄＶＳ−Ｄのピーク位置を測定するデバイス
Example 1
As Example 1, a biomolecule sensor having the field effect transistor structure shown in FIG. 8 was produced (biomolecule species identifying means is not shown). Each layer was as follows.
Conductive substrate 11: n-type silicon substrate Insulating film 13: SiO 2 film (film thickness 285 nm)
Channel layer 14: MoS 2 layers (2 layers)
Channel size: 1μm × 1μm
Source electrode 15: Au / Ni (film thickness 50 nm / 10 nm)
Drain electrode 16: Au / Ni (film thickness 50 nm / 10 nm)
Biomolecular species identification means 20: differential conductance of source / drain current ID
Device for measuring the peak position of dI D / dV S-D
＜チャンネル層にドーパミンが吸着する前の微分コンダクタンス測定＞
測定条件は以下の通りである。
ゲート電圧： −２．５Ｖ、−７．５Ｖ
ソース・ドレイン電圧： 最小−１００ｍＶ、最大１００ｍＶ
図３にその測定結果を示す。図３において、グラフａとｂは、それぞれ、ゲート電圧−２．５Ｖ、−７．５Ｖについての測定結果である。何れも、ソース・ドレイン電圧ＶＳ−Ｄが１５ｍｅＶである付近において、ピークが観測されなかった。
<Differential conductance measurement before dopamine is adsorbed to the channel layer>
The measurement conditions are as follows.
Gate voltage: -2.5V, -7.5V
Source-drain voltage: Minimum -100 mV, maximum 100 mV
FIG. 3 shows the measurement results. In FIG. 3, graphs a and b are measurement results for gate voltages of −2.5 V and −7.5 V, respectively. In any case, no peak was observed in the vicinity where the source-drain voltage V SD was 15 meV.
＜チャンネル層にドーパミンが吸着した後の微分コンダクタンス測定＞
測定条件は以下の通りである。
ゲート電圧： −２．５Ｖ、−２．５Ｖ、−５．０Ｖ、−７．５Ｖ、
−１０．０Ｖ
ソース・ドレイン電圧： 最小−１００ｍＶ、最大１００ｍＶ
図２にその測定結果を示す。図２において、グラフａ、ｂ、ｃ、ｄは、それぞれ、ゲート電極の電圧−２．５Ｖ、−５．０Ｖ，−７．５Ｖ，−１０．０Ｖに対応する測定値である。何れも、ソース・ドレイン電圧ＶＳ−Ｄが１５ｍｅＶである付近において、シャープなピークが観測された。
<Differential conductance measurement after dopamine adsorbed to channel layer>
The measurement conditions are as follows.
Gate voltage: -2.5V, -2.5V, -5.0V, -7.5V,
-10.0V
Source-drain voltage: Minimum -100 mV, maximum 100 mV
FIG. 2 shows the measurement results. In FIG. 2, graphs a, b, c, and d are measured values corresponding to gate electrode voltages of −2.5 V, −5.0 V, −7.5 V, and −10.0 V, respectively. In both cases, a sharp peak was observed in the vicinity where the source-drain voltage V SD was 15 meV.
（実施例２）
実施例２として、さらに、生体分子吸着量検出手段を備える以外に、実施例１と同様に図４に示す生体センサー２００を作成した。
生体分子吸着量検出手段２５：ソース・ドレイン電流ＩＤの微分コンダクタンス
ｄＩＤ／ｄＶＳ−Ｄのピーク高さを測定するデバイス
(Example 2)
As Example 2, a
Biomolecule adsorption amount detection means 25: differential conductance of source / drain current ID
Device for measuring the peak height of dI D / dV SD
測定条件は以下の通りである。
ドーパミンの膜厚： ０ｎｍ、０．２５ｎｍ、０．５ｎｍ
ゲート電圧： −７．５ Ｖ
ソース・ドレイン電圧： 最小−１００ｍＶ、最大１００ｍＶ
測定値： ソース・ドレイン電流ＩＤの微分コンダクタンス
ｄＩＤ／ｄＶＳ−Ｄのピーク高さ
図５において、グラフａ、ｂ、ｃは、ゲート電極の電圧７．５ｖにおいて、それぞれ、吸着したドーパミン層の厚み０ｎｍ（吸着層なし）、０．２５ｎｍ、０．５ｎｍに対応する測定値である。ソース・ドレイン電圧ＶＳ−Ｄ が１５ｍｅＶである付近において、ドーパミン層の厚い場合、比較的に強い微分コンダクタンスｄＩＤ／ｄＶＳ−Ｄピークが観測された。
The measurement conditions are as follows.
Dopamine film thickness: 0nm, 0.25nm, 0.5nm
Gate voltage: -7.5 V
Source-drain voltage: Minimum -100 mV, maximum 100 mV
Measured value: Differential conductance of source / drain current ID
In dI D / dV S-D peak height Figure 5, graph a, b, c, in the voltage 7.5v gate electrode, respectively, (no adsorption layer) 0 nm thickness of the adsorbed dopamine layer, 0.25 nm , The measured value corresponding to 0.5 nm. In the vicinity of the source / drain voltage V S-D being 15 meV, a relatively strong differential conductance dI D / dV S-D peak was observed when the dopamine layer was thick.
１００、２００、３００ 生体分子センサー
１０ 生体分子種識別手段
１１ 導電性基板（ゲート、Ｓｉシリコン基板）
１３ 絶縁膜（ＳｉＯ２膜）
１４ チャンネル層（ＭｏＳ２層）
１５ ソース電極
１６ ドレイン電極
２０ 生体分子種識別手段
２５ 生体分子吸着量計測手段
３０ 光照射手段
100, 200, 300
13 Insulating film (SiO 2 film)
14 Channel layer (MoS 2 layers)
15
Claims (5)
ソース・ドレイン電圧に対するソース・ドレイン電流の依存性を利用して、前記チャンネル層の表面に吸着した生体分子の種類を識別する生体分子種識別手段と、を備える生体分子センサー。 A field effect transistor structure having a channel layer made of a layered compound;
A biomolecule sensor comprising biomolecule species identification means for identifying the type of biomolecule adsorbed on the surface of the channel layer using the dependence of the source / drain current on the source / drain voltage.
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