JP2018063749A - Scattering film for organic el and organic el light-emitting device using the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、有機EL発光装置に用いられる散乱フィルムに関する。 The present invention relates to a scattering film used in an organic EL light emitting device.
従来から、陽極(透明電極)と陰極(背面電極)との間に発光層を挟んだ有機エレクトロルミネッセンス(有機EL)素子に電圧を供給することで発光させる有機EL発光装置が存在している。有機EL発光装置は、軽量、薄型、低消費電力などの利点を有しているため、液晶ディスプレイのバックライトや、平面型照明装置として用いられている(特許文献1)。 Conventionally, there is an organic EL light emitting device that emits light by supplying a voltage to an organic electroluminescence (organic EL) element having a light emitting layer sandwiched between an anode (transparent electrode) and a cathode (back electrode). Organic EL light-emitting devices have advantages such as light weight, thinness, and low power consumption, and thus are used as backlights for liquid crystal displays and flat illumination devices (Patent Document 1).
有機EL発光装置は、上述した優れた特徴を有しているが、以下説明するような問題も抱えている。 The organic EL light-emitting device has the above-described excellent features, but also has problems as described below.
即ち、有機EL発光装置を構成する有機発光層などの有機薄膜層もしくはその有機薄膜層を備える支持体は、その屈折率が空気より高いため、発光した光の界面での全反射が起こり易い。そのため、その光の利用効率は全体の20%に満たず、大部分の光を損失している。 That is, an organic thin film layer such as an organic light emitting layer constituting the organic EL light emitting device or a support provided with the organic thin film layer has a higher refractive index than air, and therefore, total reflection at the interface of emitted light tends to occur. Therefore, the light use efficiency is less than 20% of the total, and most of the light is lost.
また、有機EL発光装置には視野角依存の問題もある。具体的には、有機EL発光装置の発光層は、赤色発光層、緑色発光層及び青色発光層の組み合わせから構成されているが、これら発光層はそれぞれ屈折率が異なるため、有機EL発光装置の発光面を斜め方向から見たときに発光層どうしの界面において光が波長毎に分離してしまう。光が波長分離すると、発光層間において光路長に変化が生じ、見る角度によっては色相が変わって見えてしまうこととなる。例えば、有機EL発光装置を正面方向から見る場合であれば、光路長変化はほとんど生じないので有機EL発光装置の発光色に変化はほとんどないが、斜め方向から見ると、発光層間における光路長変化により色相が変わって見えてしまう。 Further, the organic EL light emitting device has a problem of viewing angle dependency. Specifically, the light-emitting layer of the organic EL light-emitting device is composed of a combination of a red light-emitting layer, a green light-emitting layer, and a blue light-emitting layer. When the light emitting surface is viewed from an oblique direction, light is separated for each wavelength at the interface between the light emitting layers. When the wavelength of light is separated, the optical path length changes between the light emitting layers, and the hue changes depending on the viewing angle. For example, if the organic EL light emitting device is viewed from the front direction, there is almost no change in the light path length, so there is almost no change in the light emission color of the organic EL light emitting device. Will change the hue.
このような有機EL発光装置の問題を解消するために、一般に光源装置等で光源パターンなどを見えにくくしたり視野角を高めるたりするために多用されている光拡散フィルムを利用することが考えられる。しかし、通常の光拡散フィルムはその要求性能として光の拡散や正面輝度向上に重点を置いているため、有機EL発光装置に適用した場合には、十分な光の利用効率の向上を図ることができない。 In order to solve such a problem of the organic EL light emitting device, it is conceivable to use a light diffusing film that is generally used for making the light source pattern difficult to see or increasing the viewing angle in the light source device or the like. . However, normal light diffusing films place emphasis on light diffusion and front luminance improvement as required performance, so that when applied to organic EL light emitting devices, sufficient light utilization efficiency can be improved. Can not.
一方、有機EL発光装置に適した散乱フィルムとして、バインダー樹脂と屈折率差のある粒子とを含む散乱層を持つ散乱フィルムが提案されている(特許文献1、特許文献2)。これらの散乱フィルムは、散乱材として、バインダー樹脂との屈折率差が大きい粒子を用いることによって、比較的少ない粒子含有量でも高い色差抑制効果が得られる。 On the other hand, as a scattering film suitable for an organic EL light emitting device, a scattering film having a scattering layer containing a binder resin and particles having a difference in refractive index has been proposed (Patent Documents 1 and 2). These scattering films can obtain a high color difference suppressing effect even with a relatively small particle content by using particles having a large refractive index difference from the binder resin as a scattering material.
しかし、バインダー樹脂と屈折率差が大きい散乱性粒子を用いた場合には、バインダー樹脂と屈折率差が小さい又はない散乱性粒子を用いた場合に比べ、光の取り出し効率が劣るという欠点がある。一方、樹脂との屈折率差の少ない粒子の場合、屈折率差の大きい粒子と同様の色差抑制効果を得るためには含有量を多くする必要があり、含有量が多くなれば光取り出し効率が低下すると考えられる。つまり色差抑制と光の取り出し効率はトレイドオフの関係にあり、両者を満足させることは難しい。 However, when scattering particles having a large refractive index difference from the binder resin are used, there is a disadvantage in that the light extraction efficiency is inferior compared to using scattering particles having a small or no refractive index difference from the binder resin. . On the other hand, in the case of particles having a small refractive index difference with the resin, it is necessary to increase the content in order to obtain the same color difference suppressing effect as particles having a large refractive index difference, and if the content increases, the light extraction efficiency increases. It is thought to decline. That is, there is a trade-off relationship between color difference suppression and light extraction efficiency, and it is difficult to satisfy both.
これに対し、本出願人は、2種類の粒子、すなわち樹脂との屈折率差のある微粒子とそれより平均粒子径の大きい粒子とを組み合わせることで、色差の抑制と光取り出し効率の向上を図ることを提案している。しかし、この場合には材料として2種類の粒子の管理が必要であり、また最適な効果を得るために、これら2種類の粒子の比率を最適化する必要がある。 On the other hand, the present applicant intends to suppress color difference and improve light extraction efficiency by combining two types of particles, that is, fine particles having a difference in refractive index with resin and particles having a larger average particle diameter. Propose that. However, in this case, it is necessary to manage two types of particles as a material, and in order to obtain an optimum effect, it is necessary to optimize the ratio of these two types of particles.
本発明は、1種類の光散乱性粒子を用いて、色差を抑制でき且つ光取り出し効率が良好な有機EL用散乱フィルムを提供することを課題とする。 This invention makes it a subject to provide the scattering film for organic EL which can suppress a color difference and has favorable light extraction efficiency using one type of light-scattering particle | grains.
上記課題を解決するため、本発明者らは、バインダー樹脂との屈折率差が所定の小さい範囲にある散乱性樹脂粒子には、色差抑制と光取り出し効率のいずれにおいても最も良好となる含有量範囲があることを見出し、本発明に至ったものである。 In order to solve the above problems, the present inventors have found that the scattering resin particles having a refractive index difference with a binder resin in a predetermined small range have the best content in both color difference suppression and light extraction efficiency. The present inventors have found that there is a range and have arrived at the present invention.
すなわち本発明の有機EL用散乱フィルムは、有機EL発光装置の光出射面に配置される散乱フィルムであって、バインダー樹脂と、前記バインダー樹脂中に分散された樹脂粒子を含む散乱層を有し、前記樹脂粒子は、平均粒子径が1μmを超え10μm未満であって、且つ屈折率n1が、前記バインダー樹脂の硬化後の屈折率をn2とするとき、|n1−n2|≦0.05を満たし、前記バインダー樹脂100重量部に対し100重量部以上、160重量部以下含有されることを特徴とするものである。 That is, the scattering film for organic EL of the present invention is a scattering film disposed on the light emitting surface of an organic EL light emitting device, and includes a binder resin and a scattering layer including resin particles dispersed in the binder resin. The resin particles have an average particle diameter of more than 1 μm and less than 10 μm, and a refractive index n1 of | n1−n2 | ≦ 0.05, where n2 is a refractive index after curing of the binder resin. And 100 parts by weight or more and 160 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the binder resin.
また、本発明の有機EL発光装置は、一対の電極と、当該一対の電極間に設けられた発光層とを備え、前記一対の電極のうち、光出射側となる電極の光出射側に散乱フィルムを備えたものであって、前記散乱フィルムが本発明の散乱フィルムであることを特徴とするものである。 In addition, the organic EL light emitting device of the present invention includes a pair of electrodes and a light emitting layer provided between the pair of electrodes, and is scattered on the light emitting side of the electrode serving as the light emitting side of the pair of electrodes. A scattering film is provided, wherein the scattering film is the scattering film of the present invention.
本発明によれば、一種類の光散乱性粒子を用いながら、光利用効率の向上と色差の抑制を両立させることができる。 According to the present invention, it is possible to achieve both improvement in light utilization efficiency and suppression of color difference while using one kind of light scattering particles.
以下、本発明の有機EL用散乱フィルム(以下、「散乱フィルム」という場合もある)の実施の形態について説明する。 Hereinafter, embodiments of the scattering film for organic EL of the present invention (hereinafter sometimes referred to as “scattering film”) will be described.
本発明の有機EL用散乱フィルムは散乱層を含むものであり、構造としては散乱層単独からなるものであってもよく、支持体や他の層を含んでいてもよい。図1に、本発明の散乱フィルム10の構成例を示す。図1の(a)は、支持体11の上に、散乱層12を形成した散乱フィルム、(b)は散乱層12の単層からなる散乱フィルムである。いずれの場合も、散乱層12はバインダー樹脂と樹脂粒子とを含む。
The scattering film for organic EL of the present invention includes a scattering layer, and the structure may be composed of a scattering layer alone, or may include a support and other layers. In FIG. 1, the structural example of the scattering film 10 of this invention is shown. FIG. 1A shows a scattering film in which a
以下、散乱層を構成する要素、主としてバインダー樹脂及び樹脂粒子について説明する。
本発明の散乱層に含まれるバインダー樹脂としては、光学的透明性に優れた樹脂を用いることができる。例えばポリエステル系樹脂、アクリル系樹脂、アクリルウレタン系樹脂、ポリエステルアクリレート系樹脂、ポリウレタンアクリレート系樹脂、エポキシアクリレート系樹脂、ウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、セルロース系樹脂、アセタール系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、メラミン系樹脂、フェノール系樹脂、シリコーン系樹脂などの熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂、電離放射線硬化性樹脂などを用いることができる。特に塗膜硬度と耐候性に優れた熱硬化性樹脂や電離放射線硬化性樹脂が好ましく、上述した樹脂の中でも耐候性や光学特性の観点から、アクリル系樹脂が特に好適に使用される。
Hereinafter, the elements constituting the scattering layer, mainly the binder resin and the resin particles will be described.
As the binder resin contained in the scattering layer of the present invention, a resin excellent in optical transparency can be used. For example, polyester resin, acrylic resin, acrylic urethane resin, polyester acrylate resin, polyurethane acrylate resin, epoxy acrylate resin, urethane resin, epoxy resin, polycarbonate resin, cellulose resin, acetal resin, polyethylene It is possible to use thermoplastic resins, thermosetting resins, ionizing radiation curable resins, and the like such as resin, polystyrene resin, polyamide resin, polyimide resin, melamine resin, phenol resin, and silicone resin. In particular, thermosetting resins and ionizing radiation curable resins excellent in coating film hardness and weather resistance are preferable, and acrylic resins are particularly preferably used from the viewpoint of weather resistance and optical properties among the above-described resins.
バインダー樹脂の屈折率n2は、後述する樹脂粒子の屈折率との関係で所定の範囲を満たすものであれば特に限定されないが、光の取り出し性の観点から、本発明の散乱フィルムを有機EL装置に組み込んだときに、散乱フィルムと重なる材料の屈折率との関係が光取り出し方向に向かって屈折率が低くなる関係であることが好ましい。例えば、散乱フィルムが重ねられる有機EL装置の光取り出し面となる上部電極の屈折率をna、散乱フィルムの上側に重ねられる部材の屈折率或いはそのような部材がないときには空気の屈折率をnbとしたとき、na>n2>nbの関係であることが好ましい。具体的には、1.4〜1.65程度のものが用いられる。 The refractive index n2 of the binder resin is not particularly limited as long as it satisfies a predetermined range in relation to the refractive index of the resin particles described later. From the viewpoint of light extraction, the scattering film of the present invention is used as an organic EL device. It is preferable that the relationship between the refractive index of the material overlapping with the scattering film is a relationship in which the refractive index decreases in the light extraction direction. For example, the refractive index of the upper electrode serving as the light extraction surface of the organic EL device on which the scattering film is stacked is na, the refractive index of the member stacked on the upper side of the scattering film, or the refractive index of air when there is no such member. It is preferable that the relationship is na> n2> nb. Specifically, those having a value of about 1.4 to 1.65 are used.
次に、本発明の散乱層に含まれる樹脂粒子は、散乱層表面に凹凸形状を形成し、従来全反射により出射することのできなかった分の光を出射させ、光の利用効率を向上させるために用いられる。凹凸形状は、無機粒子によっても形成することは可能であるが、樹脂粒子は無機粒子に比べ光の透過率が高く、粒子による光の吸収が極めて少ないため、全体として光の利用効率を向上させることができる。 Next, the resin particles contained in the scattering layer of the present invention form a concavo-convex shape on the surface of the scattering layer, and emits the amount of light that could not be emitted by conventional total reflection, thereby improving the light utilization efficiency. Used for. The uneven shape can be formed by inorganic particles, but resin particles have higher light transmittance than inorganic particles, and light absorption by the particles is extremely small, so that the light utilization efficiency is improved as a whole. be able to.
また、本発明の散乱層に含まれる樹脂粒子は、バインダー樹脂の屈折率との屈折率差が0.05以下のものを用いる。屈折率は、樹脂粒子とバインダー樹脂のいずれが高くてもよい。すなわち樹脂粒子の屈折率n1は、バインダー樹脂の硬化後の屈折率をn2とするとき、|n1−n2|≦0.05を満たすものを用いる。好適には屈折率差(|n1−n2|)が0.04以下のものを用いる。屈折率差の下限は0.01以上であることが好ましい。バインダー樹脂の屈折率差が所定の範囲のものを所定の量用いることで、高い光の取り出し効率を保ちながら、視野角依存性を向上することができる。 The resin particles contained in the scattering layer of the present invention have a refractive index difference of 0.05 or less with respect to the refractive index of the binder resin. Either the resin particles or the binder resin may be high in the refractive index. That is, the refractive index n1 of the resin particles satisfies the condition of | n1-n2 | ≦ 0.05, where n2 is the refractive index after curing of the binder resin. Preferably, those having a refractive index difference (| n1-n2 |) of 0.04 or less are used. The lower limit of the refractive index difference is preferably 0.01 or more. By using a predetermined amount of the binder resin having a refractive index difference in a predetermined range, the viewing angle dependency can be improved while maintaining high light extraction efficiency.
樹脂粒子としては、具体的には、シリコーン樹脂粒子、アクリル樹脂粒子、ナイロン樹脂粒子、スチレン樹脂粒子、アクリルスチレン樹脂粒子、ポリエチレン粒子、ベンゾグアナミン樹脂粒子、ウレタン樹脂粒子、メラミン樹脂粒子等が挙げられる。特に、バインダー樹脂との屈折率差が上記範囲にある組み合わせとして、例えば、アクリル系樹脂(1.50)とアクリル樹脂粒子(1.49)、アクリル系樹脂(1.50)とナイロン樹脂粒子(1.53)、エポキシ系樹脂(1.55)とポリエチレン樹脂粒子(1.53)、などが挙げられる(括弧内は材料の屈折率である)。 Specific examples of the resin particles include silicone resin particles, acrylic resin particles, nylon resin particles, styrene resin particles, acrylic styrene resin particles, polyethylene particles, benzoguanamine resin particles, urethane resin particles, and melamine resin particles. In particular, as a combination in which the difference in refractive index from the binder resin is in the above range, for example, acrylic resin (1.50) and acrylic resin particles (1.49), acrylic resin (1.50) and nylon resin particles ( 1.53), epoxy resin (1.55), polyethylene resin particles (1.53), and the like (the refractive index of the material is in parentheses).
樹脂粒子の平均粒子径は、1μmを超え10μm未満のものを用いる。特に平均粒子径が6μm以下であることが好ましい。また平均粒子径は3μm以上であることが好ましい。樹脂粒子の平均粒子径を比較的小さな値とすることにより、散乱層の表面が数μm程度の微細な凸部形状となり、視野角依存性を良好なものとすることができる。ちなみに、樹脂粒子の平均粒子径が10μmを超える場合には、EL発光層からの光を適切に散乱させることができなくなり、視野角依存性を悪化させることとなるため、好ましくない。また樹脂粒子の平均粒子径が、1μm以下の場合には光利用効率が低下し、また視野角依存性も悪化する傾向がある。なお、本発明でいう平均粒子径とは、コールターカウンター法により算出した値のことをいう。 The average particle diameter of the resin particles is more than 1 μm and less than 10 μm. In particular, the average particle size is preferably 6 μm or less. Moreover, it is preferable that an average particle diameter is 3 micrometers or more. By setting the average particle diameter of the resin particles to a relatively small value, the surface of the scattering layer has a fine convex shape of about several μm, and the viewing angle dependency can be improved. Incidentally, when the average particle diameter of the resin particles exceeds 10 μm, it is not preferable because the light from the EL light emitting layer cannot be appropriately scattered and the viewing angle dependency is deteriorated. Further, when the average particle diameter of the resin particles is 1 μm or less, the light utilization efficiency is lowered and the viewing angle dependency tends to be deteriorated. In addition, the average particle diameter as used in the field of this invention means the value computed by the Coulter counter method.
本発明の散乱層中における、バインダー樹脂に対する樹脂粒子の含有割合は、視野角依存性を改善するために、バインダー樹脂100重量部に対し樹脂粒子の含有量が100重量部以上であることが好ましく、120重量部以上であることがより好ましい。また光の取出し効率を低下させないために、バインダー樹脂100重量部に対する粒子の含有量は160重量部以下とする。 In the scattering layer of the present invention, the content ratio of the resin particles to the binder resin is preferably such that the resin particle content is 100 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the binder resin in order to improve the viewing angle dependency. 120 parts by weight or more is more preferable. In order not to reduce the light extraction efficiency, the content of particles with respect to 100 parts by weight of the binder resin is set to 160 parts by weight or less.
散乱層は、上述したバインダー樹脂及び粒子の他に、これらの機能を阻害しない範囲で、架橋剤、着色剤、帯電防止剤、難燃剤、抗菌剤、防カビ剤、紫外線吸収剤、光安定剤、酸化防止剤、可塑剤、レベリング剤、分散剤、流動調整剤、消泡剤等の添加剤を含むことができる。 In addition to the binder resin and particles described above, the scattering layer includes a crosslinking agent, a colorant, an antistatic agent, a flame retardant, an antibacterial agent, an antifungal agent, an ultraviolet absorber, and a light stabilizer as long as these functions are not impaired. , Antioxidants, plasticizers, leveling agents, dispersants, flow regulators, antifoaming agents and the like.
散乱層の厚みとしては、散乱フィルムとした際のカールの発生を防止し易くする観点から、3〜15μmとすることが好ましい。 The thickness of the scattering layer is preferably 3 to 15 μm from the viewpoint of easily preventing the curling when the scattering film is formed.
本発明の散乱フィルムが、図1(a)に示すように、支持体上に散乱層を備えたものである場合、支持体としては、光透過性のある材料であれば、特に制限されることなく種々のものを使用することができる。例えば、ポリエステル系樹脂、アクリル系樹脂、アクリルウレタン系樹脂、ポリエステルアクリレート系樹脂、ポリウレタンアクリレート系樹脂、エポキシアクリレート系樹脂、ウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、セルロース系樹脂、アセタール系樹脂、ビニル系樹脂、ポリエチレン系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、メラミン系樹脂、フェノール系樹脂、シリコーン系樹脂、フッ素系樹脂、環状オレフィンなどの1種もしくは2種以上を混合した透明プラスチックフィルムを使用することができる。このうち、延伸加工、特に二軸延伸加工されたポリエチレンテレフタレートフィルムが、機械的強度や寸法安定性に優れる点で好ましい。また、散乱層との接着性を向上させるために、表面にコロナ放電処理を施したり、易接着層を設けたものも好適に用いられる。なお、支持体の厚みは、通常10〜400μm程度であることが好ましい。 As shown in FIG. 1A, when the scattering film of the present invention is provided with a scattering layer on a support, the support is particularly limited as long as it is a light-transmitting material. Various things can be used without it. For example, polyester resin, acrylic resin, acrylic urethane resin, polyester acrylate resin, polyurethane acrylate resin, epoxy acrylate resin, urethane resin, epoxy resin, polycarbonate resin, cellulose resin, acetal resin, One or more of vinyl resin, polyethylene resin, polystyrene resin, polypropylene resin, polyamide resin, polyimide resin, melamine resin, phenol resin, silicone resin, fluorine resin, cyclic olefin, etc. A transparent plastic film mixed with can be used. Of these, a stretched polyethylene terephthalate film, particularly a biaxially stretched film, is preferred because of its excellent mechanical strength and dimensional stability. Moreover, in order to improve adhesiveness with a scattering layer, what gave the surface a corona discharge process or provided the easily bonding layer is used suitably. In addition, it is preferable that the thickness of a support body is about 10-400 micrometers normally.
また、本発明の散乱フィルム表面の凹凸面とは反対側の面には、光透過率を向上させるために反射防止処理を施してもよい。さらには、帯電防止層や粘着層を設けてもよい。 Moreover, you may give an antireflection process in order to improve the light transmittance to the surface on the opposite side to the uneven | corrugated surface of the scattering film surface of this invention. Furthermore, an antistatic layer or an adhesive layer may be provided.
本発明の散乱フィルムをコーティング法により作製する場合には、上述したバインダー樹脂及び樹脂粒子などの材料を適当な溶媒に溶解させた散乱層用塗布液を、従来から公知の方法、例えば、バーコーター、ブレードコーター、スピンコーター、ロールコーター、グラビアコーター、フローコーター、ダイコーター、スプレー、スクリーン印刷等により支持体上に塗布し、乾燥することにより作製することができる。 When the scattering film of the present invention is produced by a coating method, a coating solution for a scattering layer in which materials such as the binder resin and resin particles described above are dissolved in an appropriate solvent is applied to a conventionally known method such as a bar coater. It can be produced by coating on a support by a blade coater, spin coater, roll coater, gravure coater, flow coater, die coater, spray, screen printing or the like and drying.
散乱層単層からなる散乱フィルムの場合には、上述した散乱層を支持体上に形成したものから、支持体を剥離除去することで、散乱層単層からなる散乱フィルムを作製することができる。或いはバインダー樹脂中に樹脂粒子を含む樹脂組成物をフィルム状に成型することによって散乱フィルムを作製することができる。 In the case of a scattering film consisting of a single scattering layer, a scattering film consisting of a single scattering layer can be prepared by peeling off the support from the above-mentioned scattering layer formed on the support. . Alternatively, a scattering film can be produced by molding a resin composition containing resin particles in a binder resin into a film shape.
次に本発明の有機EL発光装置について説明する。本発明の有機EL発光装置は、その光出射面側に、上述した本発明の散乱フィルムを貼着したものであり、それ以外の構造は公知の有機EL発光装置と同様である。 Next, the organic EL light emitting device of the present invention will be described. The organic EL light emitting device of the present invention is obtained by attaching the above-described scattering film of the present invention to the light emitting surface side, and the other structure is the same as that of a known organic EL light emitting device.
図2に、有機EL発光装置20の一例を示す。この有機EL発光装置20は、透明高分子樹脂やガラス等からなる支持体24にそれぞれ陽極(透明電極)21と陰極(背面電極)22を備え、陽極21と陰極22との間に発光層23を挟んだ有機エレクトロルミネッセンス(有機EL)素子を備え、光出射側となる陽極21の支持体24上に散乱層25が設けられている。
FIG. 2 shows an example of the organic EL
透明電極21としては、SnO2、In2O3、ITOなどの導電性金属酸化物を用いることができる。また陰極22としては、Al、Ag、Mo等の高反射率金属や合金を用いることができる。これら電極21、22は、いずれも蒸着、スパッタ、イオンプレーティング等公知の手法で成膜することができる。
As the
発光層23を構成する材料としては、公知の有機発光材料やドーピング材が用いられ、白色の発光を得るために、発光色の異なる複数の発光層(例えば赤色発光層、青色発光層及び緑色発光層)23を組み合わせることができる。複数の発光層23を組み合わせる方法は、複数の層を積層してもよいし、発光装置の発光面を細かい領域に分割し、複数の発光層をモザイク状に配置してもよい。複数の層を積層する場合には、隣接する発光層間に透明電極を挿入し、各発光層にそれぞれ電圧を印加する構成とすることができる。また単色を発光する発光層と蛍光体層を組み合わせて白色の発光を実現することも可能である。本発明は、これら全てのタイプの発光装置に適用することができる。
As a material constituting the
また有機EL発光装置は、発光層の他に、正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層、バリア層などを備えていてもよい。これら各層を構成する材料としては、例えばポリチオフェン−ポリスチレンスルホン酸(PEDOT/PSS)(正孔注入層)、トリフェニルアミン誘導体(正孔輸送層)、フッ化チリウム(電子注入層)、オキサジアゾール誘導体(電子輸送層)、窒化シリコン(バリア層)など公知の材料が用いられ、それぞれ蒸着等公知の手法で形成することができる。 In addition to the light emitting layer, the organic EL light emitting device may include a hole injection layer, a hole transport layer, an electron injection layer, an electron transport layer, a barrier layer, and the like. Examples of materials constituting these layers include polythiophene-polystyrene sulfonic acid (PEDOT / PSS) (hole injection layer), triphenylamine derivative (hole transport layer), thyllium fluoride (electron injection layer), and oxadiazole. Known materials such as a derivative (electron transport layer) and silicon nitride (barrier layer) are used, and each can be formed by a known method such as vapor deposition.
支持体24は、透明な樹脂フィルム或いはガラス板からなる。
The
散乱層25は、支持体24を介して発光層23から出射される光を取り出すとともに光を散乱し視野角依存性を改善するものである。本発明の有機EL発光装置20は、この散乱層25として、図1(b)示す、本発明の散乱層12単層からなる散乱フィルムを用いる。或いは支持体24及び散乱層25として、図1(a)に示す、支持体11上に散乱層12が形成された散乱フィルム10を用いてもよい。さらに支持体11を備えた散乱フィルム10を散乱層25として用いることも可能である。いずれの場合にも、散乱フィルム10は、樹脂粒子によって凹凸が形成された表面が光出射面となるように配置することが好ましい。有機EL発光装置の光出射側に散乱フィルム10を設ける方法としては、透明な粘着層或いは接着層を介して或いは散乱フィルム10をそのまま光出射側に貼着してもよいし、光出射側の最表面となる層に、散乱層を構成する材料をコーティング法などにより直接積層して形成することも可能である。
The
本発明の有機EL発光装置は、その光出射面側に特定の散乱層を備えることにより、光の利用効率が高く且つ視野角依存性を改善することができる。 The organic EL light-emitting device of the present invention is provided with a specific scattering layer on the light exit surface side, so that the light use efficiency is high and the viewing angle dependency can be improved.
以下、実施例により本発明を更に説明する。なお、「部」、「%」は特に示さない限り、重量基準とする。 The following examples further illustrate the present invention. “Parts” and “%” are based on weight unless otherwise specified.
1.散乱フィルムの作製
<実験例1:粒子径の違い>
[実施例1]
下記処方の散乱層用塗布液を混合し撹拌した後、厚み100μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(ルミラーT60:東レ社)からなる支持体上に、乾燥後の厚みが8μmとなるようにバーコーティング法により塗布、乾燥して散乱層を形成し、実施例1の散乱フィルムを得た。
1. Production of scattering film <Experimental example 1: Difference in particle diameter>
[Example 1]
After mixing and stirring the coating solution for the scattering layer of the following formulation, it was applied on a support made of a polyethylene terephthalate film (Lumirror T60: Toray) with a thickness of 100 μm by a bar coating method so that the thickness after drying was 8 μm. Then, a scattering layer was formed by drying, and the scattering film of Example 1 was obtained.
<実施例1の散乱層用塗布液>
・アクリルポリオール 124部
(アクリディック52-666:DIC社、固形分50%)
・イソシアネート系硬化剤 63.3部
(タケネートD110N:三井化学社、固形分60%)
・アクリル樹脂粒子 150部
(ガンツパールGM−0407S:ガンツ化成社 平均粒子径4μm、屈折率1.49)
・希釈溶剤 912部
<Coating liquid for scattering layer of Example 1>
・ Acrylic polyol 124 parts (Acridic 52-666: DIC, solid content 50%)
-Isocyanate-based curing agent 63.3 parts (Takenate D110N: Mitsui Chemicals, solid content 60%)
-150 parts of acrylic resin particles (Gantz Pearl GM-0407S: Gantz Kasei Co., Ltd. average particle size 4 μm, refractive index 1.49)
・ Dilute solvent 912 parts
この散乱層に用いた樹脂(アクリルポリオール及びイソシアネート系硬化剤)の硬化後の屈折率は1.50であった。 The refractive index after curing of the resin (acrylic polyol and isocyanate curing agent) used for the scattering layer was 1.50.
[実施例2]
実施例1で用いた散乱層のアクリル樹脂粒子を、ガンツパールGM−0607S(ガンツ化成社、平均粒子径6μm、屈折率1.49)に変更した以外は実施例1と同様にして、実施例2の散乱フィルムを得た。
[Example 2]
In the same manner as in Example 1, except that the acrylic resin particles in the scattering layer used in Example 1 were changed to Gantz Pearl GM-0607S (Gantz Kasei Co., Ltd., average particle diameter 6 μm, refractive index 1.49) 2 scattering films were obtained.
[参考例1]
実施例1で用いた散乱層のアクリル樹脂粒子を、ガンツパールGM−0105(ガンツ化成社、平均粒子径1μm、屈折率1.49)に変更した以外は実施例1と同様にして、参考例1の散乱フィルムを得た。
[Reference Example 1]
A reference example was obtained in the same manner as in Example 1 except that the acrylic resin particles in the scattering layer used in Example 1 were changed to Gantz Pearl GM-0105 (Gantz Kasei Co., Ltd., average particle diameter 1 μm, refractive index 1.49). 1 scattering film was obtained.
[参考例2]
実施例1で用いた散乱層のアクリル樹脂粒子を、ガンツパールGM−1007S(ガンツ化成社、平均粒子径10μm、屈折率1.49)に変更した以外は実施例1と同様にして、参考例2の散乱フィルムを得た。
[Reference Example 2]
A reference example was obtained in the same manner as in Example 1 except that the acrylic resin particles in the scattering layer used in Example 1 were changed to Gantz Pearl GM-1007S (Gantz Kasei Co., Ltd., average particle diameter 10 μm, refractive index 1.49). 2 scattering films were obtained.
<実験例2:バインダー樹脂の違い>
[実施例3]
実施例1で用いた散乱層の樹脂のアクリルポリオールを、アクリディックA817(DIC社、固形分50%、イソシアネート系硬化剤との硬化後の屈折率1.50)に変更した以外は実施例1と同様にして実施例3の散乱フィルムを得た。
<Experimental example 2: difference in binder resin>
[Example 3]
Example 1 except that the acrylic polyol of the resin of the scattering layer used in Example 1 was changed to ACRIDIC A817 (DIC Corporation, solid content 50%, refractive index 1.50 after curing with an isocyanate curing agent). In the same manner as described above, the scattering film of Example 3 was obtained.
<実験例3:屈折率差の違い>
[実施例4]
下記処方の散乱層用塗布液を混合し撹拌した後、厚み100μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(ルミラーT60:東レ社)からなる支持体上に、乾燥後の厚みが8μmとなるようにバーコーティング法により塗布、乾燥して散乱層を形成し、実施例4の散乱フィルムを得た。
<Experimental Example 3: Difference in refractive index difference>
[Example 4]
After mixing and stirring the coating solution for the scattering layer of the following formulation, it was applied on a support made of a polyethylene terephthalate film (Lumirror T60: Toray) with a thickness of 100 μm by a bar coating method so that the thickness after drying was 8 μm. The film was dried to form a scattering layer, and the scattering film of Example 4 was obtained.
<実施例4の散乱層用塗布液>
・アクリルポリオール 166部
(アクリディック52-666:DIC社、固形分50%)
・イソシアネート系硬化剤 28.3部
(タケネートD110N:三井化学社、固形分60%)
・アクリル樹脂粒子 128部
(ケミスノーKMR-3TA:綜研化学社、平均粒子径3μm、屈折率1.49)
・希釈溶剤 817部
<Coating liquid for scattering layer of Example 4>
-Acrylic polyol 166 parts (Acridic 52-666: DIC, solid content 50%)
・ Isocyanate-based curing agent 28.3 parts (Takenate D110N: Mitsui Chemicals, solid content 60%)
-128 parts of acrylic resin particles (Kemisnow KMR-3TA: Soken Chemical Co., Ltd., average particle diameter of 3 μm, refractive index of 1.49)
・ Dilution solvent 817 parts
この散乱層に用いた樹脂(アクリルポリオール及びイソシアネート系硬化剤)の硬化後の屈折率は1.53であった。 The refractive index after curing of the resin (acrylic polyol and isocyanate curing agent) used for the scattering layer was 1.53.
[参考例3]
実施例4で用いた散乱層のアクリル樹脂粒子を、ベンゾグアナミンホルムアルデヒド樹脂粒子(エポスターMS:日本触媒社、平均粒子径3μm、屈折率1.66)に変更した以外は実施例4と同様にして参考例3の散乱フィルムを得た。
[Reference Example 3]
Reference was made in the same manner as in Example 4 except that the acrylic resin particles in the scattering layer used in Example 4 were changed to benzoguanamine formaldehyde resin particles (Epester MS: Nippon Shokubai Co., Ltd., average particle diameter 3 μm, refractive index 1.66). The scattering film of Example 3 was obtained.
[参考例4]
実施例1で用いた散乱層のアクリル樹脂粒子を、シリコーン粒子(トスパール130:モメンティブパフォーマンスマテリアルズ社、平均粒子径3μm、屈折率1.43)に変更した以外は実施例4と同様にして参考例4の散乱フィルムを得た。
[Reference Example 4]
Reference was made in the same manner as in Example 4 except that the acrylic resin particles in the scattering layer used in Example 1 were changed to silicone particles (Tospearl 130: Momentive Performance Materials, average particle diameter 3 μm, refractive index 1.43). The scattering film of Example 4 was obtained.
<実験例4:樹脂粒子含有量の違い>
[実施例5]
実施例1で用いた散乱層のアクリル樹脂粒子の含有量を、100部に変更した以外は実施例1と同様にして実施例5の散乱フィルムを得た。
<Experimental Example 4: Difference in resin particle content>
[Example 5]
A scattering film of Example 5 was obtained in the same manner as in Example 1 except that the content of the acrylic resin particles in the scattering layer used in Example 1 was changed to 100 parts.
[実施例6]
実施例1で用いた散乱層のアクリル樹脂粒子の含有量を、150部に変更した以外は実施例1と同様にして実施例6の散乱フィルムを得た。
[Example 6]
A scattering film of Example 6 was obtained in the same manner as in Example 1 except that the content of the acrylic resin particles in the scattering layer used in Example 1 was changed to 150 parts.
[参考例5]
実施例1で用いた散乱層のアクリル樹脂粒子の含有量を、170部に変更した以外は実施例1と同様にして参考例5の散乱フィルムを得た。
[Reference Example 5]
A scattering film of Reference Example 5 was obtained in the same manner as in Example 1 except that the content of the acrylic resin particles in the scattering layer used in Example 1 was changed to 170 parts.
[参考例6]
実施例1で用いた散乱層のアクリル樹脂粒子の含有量を、78部に変更した以外は実施例1と同様にして参考例6の散乱フィルムを得た。
[Reference Example 6]
A scattering film of Reference Example 6 was obtained in the same manner as in Example 1 except that the content of the acrylic resin particles in the scattering layer used in Example 1 was changed to 78 parts.
2.有機EL発光装置の作製
実施例1〜6及び参考例1〜6で作製した散乱フィルムを、それぞれ有機EL発光装置(ORBEOS CDW−031:オスラム社)の光出射面上に貼り付け、散乱フィルムを有する有機EL発光装置を作製した。
2. Production of Organic EL Light Emitting Device The scattering films produced in Examples 1 to 6 and Reference Examples 1 to 6 were respectively pasted on the light emitting surface of an organic EL light emitting device (ORBEOS CDW-031: OSRAM), and the scattering film was attached. An organic EL light emitting device having the same was manufactured.
3.評価
(1)光利用効率
散乱フィルムを有する有機EL発光装置について、3.5V、120mAの電圧・電流を印加して発光させることで、発光効率(lm/W)を測定した。なお、基準となる、散乱フィルムを有さない有機EL発光装置における発光効率(lm/W)も、別途測定した。測定結果を表1に示す。表中、発光効率は基準の有機EL発光装置の数値を1としたときの相対値で表している。
3. Evaluation (1) Light Utilization Efficiency The light emission efficiency (lm / W) of the organic EL light emitting device having a scattering film was measured by applying a voltage and current of 3.5 V and 120 mA to emit light. In addition, the luminous efficiency (lm / W) in the organic EL light-emitting device which does not have a scattering film used as a reference | standard was also measured separately. The measurement results are shown in Table 1. In the table, the luminous efficiency is expressed as a relative value when the numerical value of the reference organic EL light emitting device is 1.
(2)視野角依存性
散乱フィルムを有する有機EL発光装置について、正面を0度としたときに−85度から+85度まで視野角を変化させた際の色度(CIE表色系(1931))を色彩輝度計(CS−100:コニカミノルタ社)を用いて測定した。色度xと色度yについて、最大値(max)と最小値(min)との差Δx、Δyを式(1)、(2)により求め、さらに式(3)により色差ΔEを算出し、視野角依存性を評価するための指標とした。また、比較の基準となる、散乱フィルムを有さない有機EL発光装置においても、同様に色差ΔEを測定・算出した。結果を表1に示す。表中、色差は基準の有機EL発光装置に対する相対値で表している。
(2) Viewing Angle Dependence For an organic EL light emitting device having a scattering film, the chromaticity (CIE color system (1931) when the viewing angle is changed from −85 degrees to +85 degrees when the front is set to 0 degrees. ) Was measured using a color luminance meter (CS-100: Konica Minolta). For chromaticity x and chromaticity y, the differences Δx and Δy between the maximum value (max) and the minimum value (min) are obtained by equations (1) and (2), and the color difference ΔE is calculated by equation (3). The index was used to evaluate the viewing angle dependency. Further, the color difference ΔE was measured and calculated in the same manner in an organic EL light emitting device that does not have a scattering film as a reference for comparison. The results are shown in Table 1. In the table, the color difference is expressed as a relative value with respect to the reference organic EL light emitting device.
[数1]
Δx=xmax−xmin (1)
Δy=ymax−ymin (2)
ΔE=√(Δx2+Δy2) (3)
[Equation 1]
Δx = xmax−xmin (1)
Δy = ymax−ymin (2)
ΔE = √ (Δx 2 + Δy 2 ) (3)
実験例1は、散乱層に含まれる樹脂粒子の平均粒子径を変化させた場合の性能を比較したものである。表に示す結果からわかるように、平均粒子径がそれぞれ4μm、6μmである実施例1、2の散乱フィルムを用いた場合には、光効率も高く視野角依存性も向上したが、1μmの樹脂粒子を用いた参考例1では光利用効率が低下し、平均粒子径が10μmの樹脂粒子を用いた参考例2では良好な視野角依存性が得られなかった。 Experimental Example 1 compares the performance when the average particle diameter of the resin particles contained in the scattering layer is changed. As can be seen from the results shown in the table, when the scattering films of Examples 1 and 2 having an average particle diameter of 4 μm and 6 μm, respectively, the light efficiency was high and the viewing angle dependency was improved. In Reference Example 1 using particles, the light utilization efficiency was lowered, and in Reference Example 2 using resin particles having an average particle diameter of 10 μm, good viewing angle dependency was not obtained.
実験例2は、バインダー樹脂の種類を異ならせた場合の性能を検討したものであるが、実施例1の散乱フィルムとは異なるバインダー樹脂を用いた実施例3でも、樹脂粒子の平均粒子径及び含有量並びに樹脂粒子とバインダー樹脂の屈折率差を適切な範囲とすることにより実施例1と同様の結果が得られた。 Experimental Example 2 examined the performance when different types of binder resin were used. In Example 3 using a binder resin different from the scattering film of Example 1, the average particle diameter of the resin particles and The same results as in Example 1 were obtained by adjusting the content and the difference in refractive index between the resin particles and the binder resin within an appropriate range.
実験例3は、散乱層に含まれるバインダー樹脂の屈折率と樹脂粒子の屈折率が異なる場合の性能を比較したものである。表に示す結果からわかるように、屈折率差が0.04の実施例4は、屈折率差が0.01の実施例1と比べて、やや光利用効率が低くなり逆に視野角依存性がより改善される傾向がみられたものの全体としては優れた性能を示した。これに対し、屈折率差の大きい組み合わせを用いた参考例3及び参考例4では視野角依存性の改善効果は優れていたが光利用効率が大幅に低下した。なお表には示していないが、屈折率差の大きい組み合わせで、樹脂粒子の含有量を減らすことにより(含有量を78重量部に変更)、光利用効率はやや改善したものの、依然として低い光利用効率しか得られなかった。 Experimental Example 3 compares the performance when the refractive index of the binder resin contained in the scattering layer is different from the refractive index of the resin particles. As can be seen from the results shown in the table, Example 4 with a refractive index difference of 0.04 has a slightly lower light utilization efficiency than the Example 1 with a refractive index difference of 0.01, and conversely the viewing angle dependency. Although there was a tendency to improve, overall performance was excellent. On the other hand, Reference Example 3 and Reference Example 4 using a combination with a large difference in refractive index were excellent in the effect of improving the viewing angle dependency, but the light utilization efficiency was greatly reduced. Although not shown in the table, the light utilization efficiency is slightly improved by reducing the resin particle content in a combination with a large refractive index difference (the content is changed to 78 parts by weight), but the light utilization is still low. Only efficiency was obtained.
実験例4は、散乱層に含まれる樹脂粒子の含有量を変化させた場合の性能を比較したものである。表に示す結果からわかるように、視野角依存性は、樹脂粒子の含有量が高くなるにつれて改善される傾向がみられたが、光利用効率については、樹脂粒子の含有量が少なすぎても多すぎても低下する傾向があり、バインダー樹脂100重量部に対する含有量が100〜160重量部で、基準装置に対し1.25以上の光利用効率の向上がみられ、特に120〜160重量部の範囲で基準装置に対し1.3以上の光利用効率の向上がみられた。 Experimental Example 4 compares the performance when the content of the resin particles contained in the scattering layer is changed. As can be seen from the results shown in the table, the viewing angle dependency tended to improve as the resin particle content increased, but for light utilization efficiency, the resin particle content was too small. Even if the amount is too much, there is a tendency to decrease, and the content with respect to 100 parts by weight of the binder resin is 100 to 160 parts by weight. As a result, the light utilization efficiency improved by 1.3 or more with respect to the reference device.
10・・・散乱フィルム
11・・・支持体
12・・・散乱層
20・・・有機EL発光装置
21・・・陽極(透明電極)
22・・・陰極(背面電極)
23・・・発光層
24・・・支持体
25・・・散乱層(散乱フィルム)
DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ...
22 ... Cathode (back electrode)
23 ...
Claims (7)
前記樹脂粒子は、平均粒子径が1μmを超え10μm未満であって、且つ屈折率n1が、前記バインダー樹脂の硬化後の屈折率をn2とするとき、
|n1−n2|≦0.05を満たし、
前記バインダー樹脂100重量部に対し100重量部以上且つ160重量部未満含有されることを特徴とする有機EL用散乱フィルム。 A scattering film disposed on a light emitting surface of an organic EL light-emitting device, having a scattering layer containing a binder resin and resin particles dispersed in the binder resin,
The resin particles have an average particle diameter of more than 1 μm and less than 10 μm, and when the refractive index n1 is n2 as the refractive index after curing of the binder resin,
| N1-n2 | ≦ 0.05 is satisfied,
The scattering film for organic EL, comprising 100 parts by weight or more and less than 160 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the binder resin.
前記樹脂粒子は、平均粒子径が6μm以下であることを特徴とする有機EL用散乱フィルム。 The organic EL scattering film according to claim 1,
The resin particle has an average particle size of 6 μm or less, and is a scattering film for organic EL.
前記樹脂粒子は、平均粒子径が3μm以上であることを特徴とする有機EL用散乱フィルム。 The organic EL scattering film according to claim 1,
The scattering particle for organic EL, wherein the resin particles have an average particle diameter of 3 μm or more.
前記樹脂粒子は、前記バインダー樹脂100重量部に対し120重量部以上含有されることを特徴とする有機EL用散乱フィルム。 The organic EL scattering film according to claim 1,
The organic EL scattering film, wherein the resin particles are contained in an amount of 120 parts by weight or more based on 100 parts by weight of the binder resin.
前記樹脂粒子の屈折率n1と前記バインダー樹脂の屈折率n2との差が、0.01≦|n1−n2|であることを特徴とする有機EL用散乱フィルム。 The organic EL scattering film according to claim 1,
The organic EL scattering film, wherein a difference between a refractive index n1 of the resin particles and a refractive index n2 of the binder resin is 0.01 ≦ | n1-n2 |.
前記樹脂粒子は、平均粒子径が3μm以上6μm以下であって、且つ屈折率のn1は、前記バインダー樹脂の硬化後の屈折率をn2とするとき、0.01≦|n1−n2|≦0.05を満たし、
前記バインダー樹脂100重量部に対し120重量部以上160重量部未満含有されることを特徴とする有機EL用散乱フィルム。 A scattering film disposed on a light emitting surface of an organic EL light-emitting device, having a scattering layer containing a binder resin and resin particles dispersed in the binder resin,
The resin particles have an average particle diameter of 3 μm or more and 6 μm or less, and the refractive index n1 is 0.01 ≦ | n1−n2 | ≦ 0 when the refractive index after curing of the binder resin is n2. .05,
An organic EL scattering film, which is contained in an amount of 120 to 160 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the binder resin.
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