JP2018014249A - Method of manufacturing electrode - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for manufacturing an electrode which increases the density of an active material layer while suppressing the manufacturing cost of an electrode.SOLUTION: The method for manufacturing an electrode includes: a step of forming an active material layer on a current collector; and a pressurizing step 130 for pressurizing the surface of the active material layer with a fluid in which at least a part of the liquid has undergone a phase transition to a solid state. In the pressurizing step 130, the surface of an active material layer is pressurized using a gel-like fluid as a fluid.SELECTED DRAWING: Figure 8

Description

この発明は、電極の製造方法に関する。   The present invention relates to a method for manufacturing an electrode.

特許文献１には、３次元的立体的構造を有する電極の密度を高めるため、電極の集電体に活物質層を積層した積層体をチャンバに収容してチャンバ内にアルゴンガスを充填することにより活物質層の表面を加圧する技術が開示されている。   In Patent Document 1, in order to increase the density of an electrode having a three-dimensional three-dimensional structure, a stacked body in which an active material layer is stacked on an electrode current collector is accommodated in a chamber, and the chamber is filled with argon gas. Discloses a technique for pressurizing the surface of the active material layer.

特開２０１２−６９３１０号公報JP 2012-69310 A

上述のような加圧技術では、活物質層の表面に対して、活物質層の内部圧力よりも大きな圧力が加わるようにチャンバ内の圧力を高くする必要がある。   In the pressurization technique as described above, it is necessary to increase the pressure in the chamber so that a pressure larger than the internal pressure of the active material layer is applied to the surface of the active material layer.

しかしながら、チャンバ内に満たされたアルゴンガスは活物質層の空孔に入り込むため、チャンバ内の圧力上昇に伴って活物質層の内部圧力も上昇してしまう。その結果、チャンバ内の圧力を１５ＭＰａ（メガパスカル）よりも高くしなければならず、耐圧性の高い容器が必要になる。これに伴い設備の構成が複雑になり設備自体が大掛かりになることから、電極の製造コストが増加するという問題がある。   However, since the argon gas filled in the chamber enters the vacancies in the active material layer, the internal pressure of the active material layer also increases with the pressure increase in the chamber. As a result, the pressure in the chamber must be higher than 15 MPa (megapascal), and a container with high pressure resistance is required. Accordingly, the construction of the equipment becomes complicated and the equipment itself becomes large, and there is a problem that the manufacturing cost of the electrode increases.

本発明は、このような問題点に着目してなされたものであり、電極の製造コストを抑制しつつ活物質層の密度を高める電極の製造方法を提供することを目的とする。   This invention is made paying attention to such a problem, and it aims at providing the manufacturing method of the electrode which raises the density of an active material layer, suppressing the manufacturing cost of an electrode.

本発明のある態様によれば、電極の製造方法は、集電体に活物質層を形成する形成工程と、前記活物質層の表面を液体の少なくとも一部が固体へと相転移した流体により加圧する加圧工程を含むことを特徴とする。   According to an aspect of the present invention, there is provided a method for manufacturing an electrode comprising: a forming step of forming an active material layer on a current collector; A pressurizing step of pressurizing is included.

この態様によれば、電極の製造コストを抑制しつつ活物質層の密度を高めることができる。   According to this aspect, it is possible to increase the density of the active material layer while suppressing the manufacturing cost of the electrode.

図１は、本発明の第１実施形態における電極を含む二次電池の断面構造の一例を示す断面図である。FIG. 1 is a cross-sectional view showing an example of a cross-sectional structure of a secondary battery including an electrode according to the first embodiment of the present invention. 図２は、本実施形態における二次電池の製造方法のうち集電箔の配置工程から電極層の加圧工程までの一連の工程を説明する図である。FIG. 2 is a diagram illustrating a series of steps from the current collector foil placement step to the electrode layer pressurization step in the method for manufacturing a secondary battery in the present embodiment. 図３は、二次電池の製造方法のうち加圧後の電極層の搬出工程から電極層の重ね合わせ工程までの一連の工程を説明する図である。FIG. 3 is a diagram for explaining a series of steps from the electrode layer unloading step after pressurization to the electrode layer overlapping step in the method of manufacturing a secondary battery. 図４は、電極層の表面をゲル状の流体によって加圧する加圧ユニットの構成例を示す構成図である。FIG. 4 is a configuration diagram illustrating a configuration example of a pressurizing unit that pressurizes the surface of the electrode layer with a gel-like fluid. 図５は、加圧ユニットによる電極層の加圧状態を示す模式図である。FIG. 5 is a schematic diagram showing a pressure state of the electrode layer by the pressure unit. 図６は、加圧ユニットによる電極層の密度変化を示す図である。FIG. 6 is a diagram showing a change in density of the electrode layer due to the pressure unit. 図７は、本実施形態における二次電池の製造方法の一例を示すフローチャートである。FIG. 7 is a flowchart showing an example of a method for manufacturing a secondary battery in the present embodiment. 図８は、電極層の加圧工程に関する処理手順例を示すフローチャートである。FIG. 8 is a flowchart showing an example of a processing procedure related to the pressing process of the electrode layer. 図９は、本発明の第２実施形態における電極層の加圧工程に関する処理手順例を示すフローチャートである。FIG. 9 is a flowchart showing an example of a processing procedure relating to the pressurizing step of the electrode layer in the second embodiment of the present invention. 図１０は、本発明の第３実施形態における加圧ユニットの構成例を示す構成図である。FIG. 10 is a configuration diagram illustrating a configuration example of a pressure unit according to the third embodiment of the present invention. 図１１は、本発明の第４実施形態における二次電池の内部構成を示す図である。FIG. 11 is a diagram showing an internal configuration of the secondary battery in the fourth embodiment of the present invention. 図１２は、本実施形態における二次電池の製造方法の一連の工程を説明する図である。FIG. 12 is a diagram illustrating a series of steps of the method for manufacturing a secondary battery in the present embodiment. 図１３は、容器に電極の積層体を搬入した加圧ユニットの外観を示す外観図である。FIG. 13 is an external view showing an external appearance of a pressure unit in which a laminated body of electrodes is carried into a container. 図１４は、本実施形態における二次電池の製造方法の一例を示すフローチャートである。FIG. 14 is a flowchart showing an example of a method for manufacturing a secondary battery in the present embodiment.

以下、添付図面を参照しながら本発明の実施形態について説明する。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the accompanying drawings.

（第１実施形態）
図１は、本発明の第１実施形態における二次電池１０の構造を示す断面図である。 (First embodiment)
FIG. 1 is a cross-sectional view showing the structure of the secondary battery 10 according to the first embodiment of the present invention.

二次電池１０は、充電及び放電を交互に繰り返し行うことが可能な電池である。二次電池１０は、例えば、電動車両に搭載されて、電動車両の電動モータ等に電力を供給したり、電動モータによる回生電力を蓄えたりする。   The secondary battery 10 is a battery that can be repeatedly charged and discharged alternately. For example, the secondary battery 10 is mounted on an electric vehicle and supplies electric power to an electric motor or the like of the electric vehicle or stores regenerative electric power by the electric motor.

二次電池１０は、例えばリチウムイオン電池により実現される。二次電池１０は、第１電極積層体１と、セパレータ層２と、第２電極積層体３とを有する。第１電極積層体１は、第１の集電箔１ａと電極層１ｂを有し、第２電極積層体３は、第２の集電箔３ａと対極電極層３ｂを有する。   The secondary battery 10 is realized by, for example, a lithium ion battery. The secondary battery 10 includes a first electrode laminate 1, a separator layer 2, and a second electrode laminate 3. The 1st electrode laminated body 1 has the 1st current collection foil 1a and the electrode layer 1b, and the 2nd electrode laminated body 3 has the 2nd current collection foil 3a and the counter electrode layer 3b.

第１の集電箔１ａの表面には電極層１ｂが形成され、電極層１ｂの表面にはセパレータ層２が形成され、セパレータ層２の表面には対極電極層３ｂが形成され、対極電極層３ｂには第２の集電箔３ａが形成される。本実施形態では、二次電池１０は、セパレータ層２を介して第１電極積層体１と第２電極積層体３を互いに重ね合わせることにより形成される。   The electrode layer 1b is formed on the surface of the first current collector foil 1a, the separator layer 2 is formed on the surface of the electrode layer 1b, the counter electrode layer 3b is formed on the surface of the separator layer 2, and the counter electrode layer A second current collector foil 3a is formed on 3b. In the present embodiment, the secondary battery 10 is formed by overlapping the first electrode laminate 1 and the second electrode laminate 3 with the separator layer 2 interposed therebetween.

第１の集電箔１ａは、二次電池１０の基板であり、電子を通す集電層を構成する。本実施形態における第１の集電箔１ａは、電子を通しつつイオンを遮断するイオン隔壁である。第１の集電箔１ａは、正極集電層及び負極集電層のうちの一方の集電層を構成する。正極集電層は、例えばアルミニウムなどにより形成され、負極集電層は、例えば銅などにより形成される。   The first current collecting foil 1a is a substrate of the secondary battery 10 and constitutes a current collecting layer through which electrons pass. The first current collector foil 1a in the present embodiment is an ion barrier that blocks ions while allowing electrons to pass through. The first current collecting foil 1a constitutes one current collecting layer of the positive electrode current collecting layer and the negative electrode current collecting layer. The positive electrode current collecting layer is made of, for example, aluminum, and the negative electrode current collecting layer is made of, for example, copper.

電極層１ｂは、正極層及び負極層のうち一方の電極層を構成する。正極層は、正極活物質の材料、例えばＬｉＣｏＯ2（ＬＣＯ）により形成される。負極層は、負極活物質の材料、例えばＬｉ4Ｔｉ5Ｏ12（ＬＴＯ）により形成される。このように、電極層１ｂは活物質層により形成される。 The electrode layer 1b constitutes one of the positive electrode layer and the negative electrode layer. The positive electrode layer is formed of a positive electrode active material, such as LiCoO 2 (LCO). The negative electrode layer is formed of a negative electrode active material, for example, Li 4 Ti 5 O 12 (LTO). Thus, the electrode layer 1b is formed of an active material layer.

セパレータ層２は、正極層と負極層の間でイオンを透過させるものの、正極層と負極層を電気的に絶縁する。セパレータ層２は、例えば、複数の固体電解質を連続して形成した薄膜であり、ポリエチレンオキサイド及びポリスチレンにより形成される。   The separator layer 2 allows ions to pass between the positive electrode layer and the negative electrode layer, but electrically insulates the positive electrode layer and the negative electrode layer. For example, the separator layer 2 is a thin film in which a plurality of solid electrolytes are continuously formed, and is formed of polyethylene oxide and polystyrene.

対極電極層３ｂは、電極層１ｂの極性に対して反対の極性を有する電極層であり、正極層及び負極層のうち他方の電極層を構成する。例えば、電極層１ｂが正極層である場合は、対極電極層３ｂが負極層となる。   The counter electrode layer 3b is an electrode layer having a polarity opposite to that of the electrode layer 1b, and constitutes the other electrode layer of the positive electrode layer and the negative electrode layer. For example, when the electrode layer 1b is a positive electrode layer, the counter electrode layer 3b is a negative electrode layer.

第２の集電箔３ａは、第１の集電箔１ａと同様、電子を通しつつイオンを遮断するイオン隔壁である。第２の集電箔３ａは、正極集電層及び負極集電層のうち他方の集電層を構成する。例えば、第１の集電箔１ａが正極集電層である場合は、第２の集電箔３ａが負極集電層となる。   Similar to the first current collector foil 1a, the second current collector foil 3a is an ion barrier that blocks ions while passing electrons. The second current collecting foil 3a constitutes the other current collecting layer among the positive electrode current collecting layer and the negative electrode current collecting layer. For example, when the first current collector foil 1a is a positive electrode current collector layer, the second current collector foil 3a is a negative electrode current collector layer.

次に、本実施形態における二次電池１０の製造方法について図２及び図３を参照しながら説明する。   Next, a method for manufacturing the secondary battery 10 in the present embodiment will be described with reference to FIGS.

図２は、二次電池１０の製造方法のうち集電箔１ａの配置工程から電極層１ｂの加圧工程までの一連の工程を説明する図である。図２（ａ）は集電箔１ａの配置工程を示し、図２（ｂ）は電極層１ｂの形成工程を示し、図２（ｃ）は電極層１ｂの乾燥工程を示し、図２（ｄ）は電極層１ｂの加圧工程を示す。   FIG. 2 is a diagram for explaining a series of steps from the step of arranging the current collector foil 1 a to the step of pressing the electrode layer 1 b in the method for manufacturing the secondary battery 10. 2 (a) shows the step of arranging the current collector foil 1a, FIG. 2 (b) shows the step of forming the electrode layer 1b, FIG. 2 (c) shows the step of drying the electrode layer 1b, and FIG. ) Shows a pressing process of the electrode layer 1b.

まず、図２（ａ）に示すように、二次電池１０の基板である第１の集電箔１ａがプレートに配置される。   First, as shown to Fig.2 (a), the 1st current collection foil 1a which is a board | substrate of the secondary battery 10 is arrange | positioned at a plate.

そして、図２（ｂ）に示すように、第１の集電箔１ａの表面（上）に、断面形状が凹凸状となるよう電極層１ｂが形成される。   And as shown in FIG.2 (b), the electrode layer 1b is formed in the surface (upper) of the 1st current collection foil 1a so that a cross-sectional shape may become uneven | corrugated shape.

続いて、図２（ｃ）に示すように、電極層１ｂに含まれる溶媒が揮発するよう、例えば不図示の加温器を用いて電極層１ｂが加熱される。加温器は、例えば第１の集電箔１ａの裏面（下）に配置される。   Subsequently, as shown in FIG. 2C, the electrode layer 1b is heated using, for example, a heater (not shown) so that the solvent contained in the electrode layer 1b volatilizes. A warmer is arrange | positioned at the back surface (lower) of the 1st collector foil 1a, for example.

その後、図２（ｄ）に示すように、加圧ユニット９０を用いて電極層１ｂの表面が加圧（プレス）される。これにより、電極層１ｂの密度を高めることができる。   Thereafter, as shown in FIG. 2 (d), the surface of the electrode layer 1 b is pressurized (pressed) using the pressure unit 90. Thereby, the density of the electrode layer 1b can be increased.

このように、図２（ａ）から図２（ｄ）までの一連の工程を実行することにより、第１電極積層体１が形成される。さらに第１電極積層体１と同様に、第２電極積層体３が形成される。   Thus, the 1st electrode laminated body 1 is formed by performing a series of processes from Fig.2 (a) to FIG.2 (d). Further, the second electrode laminate 3 is formed in the same manner as the first electrode laminate 1.

次に、二次電池１０の製造方法における電極層１ｂの加圧工程後の工程について説明する。   Next, the process after the pressurization process of the electrode layer 1b in the manufacturing method of the secondary battery 10 is demonstrated.

図３は、二次電池１０の製造方法のうち第１電極積層体１の搬出工程から第２電極積層体３の重ね合わせ工程までの一連の工程を説明する図である。図３（ｅ）は、加圧後の第１電極積層体の搬出工程を示し、図３（ｆ）はセパレータ層２の形成工程を示し、図３（ｇ）は第２電極積層体３の重ね合わせ工程を示す。   FIG. 3 is a diagram for explaining a series of steps from the carrying-out step of the first electrode laminate 1 to the overlapping step of the second electrode laminate 3 in the method for manufacturing the secondary battery 10. FIG. 3 (e) shows the unloading process of the first electrode laminate after pressurization, FIG. 3 (f) shows the process of forming the separator layer 2, and FIG. The superposition process is shown.

図２（ｄ）に示した加圧工程が終了した後、図３（ｅ）に示すように、電極層１ｂの表面を加圧した第１電極積層体１が加圧ユニット９０の容器から取り出される。   After the pressurization step shown in FIG. 2D is completed, as shown in FIG. 3E, the first electrode laminate 1 pressurizing the surface of the electrode layer 1b is taken out from the container of the pressurization unit 90. It is.

続いて、図３（ｆ）に示すように、電極層１ｂの表面に、不図示のスプレー手段を用いて薄膜のセパレータ層２が塗布される。その後、セパレータ層２が不図示の加熱器を用いて加熱されてセパレータ層２の揮発溶媒が取り除かれる。これにより、セパレータ層２が乾燥する。   Subsequently, as shown in FIG. 3 (f), a thin film separator layer 2 is applied to the surface of the electrode layer 1b using a spray means (not shown). Thereafter, the separator layer 2 is heated using a heater (not shown), and the volatile solvent in the separator layer 2 is removed. Thereby, the separator layer 2 is dried.

その後、図３（ｇ）に示すように、第１電極積層体１と同様に形成された第２電極積層体３がセパレータ層２の表面に積層される。本実施形態においては、セパレータ層２を介して第１電極積層体１と第２電極積層体３が互いに重ね合わされる。これにより、三次元構造を有する二次電池１０が形成される。   Thereafter, as shown in FIG. 3G, the second electrode laminate 3 formed in the same manner as the first electrode laminate 1 is laminated on the surface of the separator layer 2. In the present embodiment, the first electrode laminate 1 and the second electrode laminate 3 are overlapped with each other via the separator layer 2. Thereby, the secondary battery 10 having a three-dimensional structure is formed.

次に、本実施形態における電極層１ｂの加圧工程について説明する。   Next, the pressurizing process of the electrode layer 1b in the present embodiment will be described.

図４は、電極層１ｂの表面をゲル状の流体により加圧する加圧ユニット９０の構成例を示す模式図である。   FIG. 4 is a schematic diagram showing a configuration example of a pressurizing unit 90 that pressurizes the surface of the electrode layer 1b with a gel-like fluid.

加圧ユニット９０は、第１電極積層体１を収容するための容器９１と、第１電極積層体１を設置するステージ９２と、第１電極積層体１を搬送するキャリア９３と、容器９１を冷却する冷却機９４とを備える。   The pressurizing unit 90 includes a container 91 for housing the first electrode stack 1, a stage 92 for installing the first electrode stack 1, a carrier 93 for transporting the first electrode stack 1, and a container 91. And a cooler 94 for cooling.

そして、加圧ユニット９０は、流体を溜める流体タンク９０１と、流体タンク９０１に溜められた流体を吐出するポンプ９０２と、ポンプ９０２から吐出された流体を容器９１に供給する供給通路９０４と、供給通路９０４を開閉するバルブ９０３とを備える。また、加圧ユニット９０は、容器９１から流体を排出する排出通路９０５と、排出通路９０５を開閉するバルブ９０６とを備える。さらに加圧ユニット９０は、流体タンク９０１の内部温度を調整する温度調整器９５を有する。   The pressurizing unit 90 includes a fluid tank 901 that stores fluid, a pump 902 that discharges the fluid stored in the fluid tank 901, a supply passage 904 that supplies the fluid discharged from the pump 902 to the container 91, and a supply And a valve 903 for opening and closing the passage 904. The pressurizing unit 90 includes a discharge passage 905 that discharges fluid from the container 91 and a valve 906 that opens and closes the discharge passage 905. Further, the pressurizing unit 90 has a temperature regulator 95 that adjusts the internal temperature of the fluid tank 901.

流体タンク９０１には、液体の一部が固体へと相転移した流体が溜められている。例えば、水や有機溶媒などの液体の一部が固化したゲル状の流体が流体タンク９０１に溜められる。有機溶媒としては、例えば、セパレータ層２に注入される電解液が用いられる。流体タンク９０１内の流体がゲル状態で維持されるよう、温度調整器９５によって流体タンク９０１の内部温度が調整される。   The fluid tank 901 stores a fluid in which a part of the liquid undergoes phase transition to a solid. For example, a gel-like fluid in which a part of a liquid such as water or an organic solvent is solidified is stored in the fluid tank 901. As the organic solvent, for example, an electrolytic solution injected into the separator layer 2 is used. The temperature regulator 95 adjusts the internal temperature of the fluid tank 901 so that the fluid in the fluid tank 901 is maintained in a gel state.

容器９１の内部空間ＳＰに第１電極積層体１が搬入されると、バルブ９０６が閉じられ、その後にバルブ９０３が開かれてポンプ９０２が駆動される。これにより、流体タンク９０１から供給通路９０４を介してゲル状の液体が容器９１に供給される。内部空間ＳＰにゲル状の液体が充填されると、容器９１の圧力が所定の値に達するまでポンプ９０２が駆動される。ここにいう所定の値は、電極層１ｂの密度が高まるよう実験等を通じてあらかじめ定められた圧力値である。   When the first electrode stack 1 is carried into the internal space SP of the container 91, the valve 906 is closed, and then the valve 903 is opened to drive the pump 902. As a result, the gel-like liquid is supplied from the fluid tank 901 to the container 91 via the supply passage 904. When the internal space SP is filled with the gel-like liquid, the pump 902 is driven until the pressure in the container 91 reaches a predetermined value. The predetermined value here is a pressure value determined in advance through experiments or the like so that the density of the electrode layer 1b is increased.

図５（ａ）は、電極層１ｂの加圧状態を観念的に示す。図５（ａ）に示すように、容器９１に満たされた流体９１ａによって、凹凸状の電極層１ｂの表面に圧力が均一に加えられる。   FIG. 5A conceptually shows the pressurized state of the electrode layer 1b. As shown in FIG. 5A, the pressure is uniformly applied to the surface of the uneven electrode layer 1b by the fluid 91a filled in the container 91.

ゲル状の流体９１ａには液体の一部が固化したものが含まれており、この固体は、電極層１ｂに形成された空孔の幅よりも大きい。このため、電極層１ｂに存在する多数の空孔への流体の流入が抑制されるとともに、固体により一部の空孔が塞がれるので電極層１ｂの空孔に液体が入り込み難くなる。   The gel-like fluid 91a includes a solidified part of the liquid, and this solid is larger than the width of the holes formed in the electrode layer 1b. For this reason, inflow of the fluid to many holes existing in the electrode layer 1b is suppressed, and part of the holes are blocked by the solid, so that it is difficult for the liquid to enter the holes of the electrode layer 1b.

仮に電極層１ｂの表面を液体だけで加圧しようとすると、電極層１ｂの多数の空孔に液体が入り込むため、容器９１の圧力上昇に伴って電極層１ｂの内部圧力も上昇する。その結果、電極層１ｂの表面を加圧するのに必要となる容器９１の圧力を、例えば１５ＭＰａ（メガパスカル）よりも高くしなければならず、加圧ユニットの構成が複雑で大掛かりなものとなってしまう。このため、高価な加圧ユニットを準備することが必要になるので、電極の製造に要する設備費用が増加する。   If an attempt is made to pressurize the surface of the electrode layer 1b with only the liquid, the liquid enters a large number of pores of the electrode layer 1b, so that the internal pressure of the electrode layer 1b also increases as the pressure of the container 91 increases. As a result, the pressure of the container 91 required to pressurize the surface of the electrode layer 1b must be higher than, for example, 15 MPa (megapascal), and the configuration of the pressurizing unit becomes complicated and large. End up. For this reason, since it is necessary to prepare an expensive pressurization unit, the installation expense required for manufacture of an electrode increases.

これに対し、本実施形態によれば、ゲル状の流体９１ａを用いることにより、液体のみを用いる場合に比べて容器９１の圧力上昇に伴う電極層１ｂの内部圧力の上昇を抑えることができる。よって、電極層１ｂの内部圧力と電極層１ｂの外部圧力との差圧を確保するために、容器９１の圧力を、例えば１５Ｍｐａ（メガパスカル）よりも高くする必要がなくなる。したがって、加圧ユニット９０の設備費用の増加を抑制しつつ電極層１ｂの密度を高めるこができる。   On the other hand, according to the present embodiment, by using the gel-like fluid 91a, it is possible to suppress an increase in the internal pressure of the electrode layer 1b due to an increase in the pressure of the container 91 as compared with the case where only the liquid is used. Therefore, in order to ensure the differential pressure between the internal pressure of the electrode layer 1b and the external pressure of the electrode layer 1b, the pressure in the container 91 does not need to be higher than, for example, 15 Mpa (megapascal). Therefore, it is possible to increase the density of the electrode layer 1b while suppressing an increase in equipment cost of the pressure unit 90.

図５（ｂ）は、図５（ａ）に示した加圧工程後の電極層１ｂの断面形状を示す。図５（ｂ）に示すように、電極層１ｂが損傷せず、かつ、電極層１ｂの縦と横の比率（アスペクト比）が変化することなく、電極層１ｂの密度を均一に高めることができる。   FIG. 5B shows a cross-sectional shape of the electrode layer 1b after the pressurizing step shown in FIG. As shown in FIG. 5B, the density of the electrode layer 1b can be increased uniformly without damaging the electrode layer 1b and without changing the vertical / horizontal ratio (aspect ratio) of the electrode layer 1b. it can.

このように、電極層１ｂの表面を、液体ではなく液体の一部が固体へと相転移したゲル状の流体を用いて加圧することにより、電極層１ｂの空孔に流体が入り込み難くなるので、電極層１ｂの内部圧力が増加するのを抑えることができる。したがって、容器９１の圧力が高くなり過ぎるのを回避できるので、加圧ユニット９０の設備費用の増加を抑制することができる。このため、第１電極積層体１及び第２電極積層体３に要する製造コストを低減することができる。   In this way, by pressing the surface of the electrode layer 1b with a gel-like fluid in which a part of the liquid is transformed into a solid instead of a liquid, it is difficult for the fluid to enter the pores of the electrode layer 1b. It is possible to suppress an increase in the internal pressure of the electrode layer 1b. Therefore, since it can avoid that the pressure of the container 91 becomes high too much, the increase in the installation cost of the pressurization unit 90 can be suppressed. For this reason, the manufacturing cost required for the 1st electrode laminated body 1 and the 2nd electrode laminated body 3 can be reduced.

図６は、水及び氷が混合したゲル状の流体を用いて電極層１ｂを加圧したときの電極層１ｂの体積の変化を説明する図である。図６では、電極Ａは、加圧前の電極層１ｂの膜厚であり、電極Ｂは、加圧後の電極層１ｂの膜厚である。   FIG. 6 is a diagram for explaining a change in the volume of the electrode layer 1b when the electrode layer 1b is pressurized using a gel-like fluid in which water and ice are mixed. In FIG. 6, the electrode A is the film thickness of the electrode layer 1b before pressurization, and the electrode B is the film thickness of the electrode layer 1b after pressurization.

図６に示すように、水及び氷が混合したゲル状の流体により電極層１ｂの膜厚が小さくなる。例えば、黒鉛の負極活物質によって形成された電極層１ｂをゲル状の流体により加圧したときには、電極層１ｂの膜厚は約３０％（パーセント）小さくなる。なお、使用する活物質材料の種類や、電極層１ｂの各種物性（電極密度、材料の混合比など）により電極層１ｂの膜厚の変化量は異なる。   As shown in FIG. 6, the film thickness of the electrode layer 1b is reduced by a gel-like fluid in which water and ice are mixed. For example, when the electrode layer 1b formed of a graphite negative electrode active material is pressurized with a gel fluid, the film thickness of the electrode layer 1b is reduced by about 30% (percent). The amount of change in the thickness of the electrode layer 1b varies depending on the type of active material used and various physical properties of the electrode layer 1b (electrode density, material mixing ratio, etc.).

このように、ゲル状の流体を用いることにより、電極層１ｂのアスペクト比を変えることなく、電極層１ｂの密度を高めることができる。   Thus, by using a gel fluid, the density of the electrode layer 1b can be increased without changing the aspect ratio of the electrode layer 1b.

図７は、本実施形態における二次電池１０の製造方法に関する工程を示すフローチャートである。   FIG. 7 is a flowchart showing steps related to the method for manufacturing the secondary battery 10 in the present embodiment.

ステップＳ１１０においては、電極層１ｂを形成するために、例えば、フォトリソグラフィ法や、ノズルスキャン法、スリットダイコータ方式、インクジェット方式などにより、集電箔１ａの表面にスラリー状の電極部材が塗布される。   In step S110, in order to form the electrode layer 1b, a slurry-like electrode member is applied to the surface of the current collector foil 1a by, for example, a photolithography method, a nozzle scan method, a slit die coater method, an ink jet method, or the like. .

ステップＳ１２０においては、電極層１ｂを乾燥させるために、例えば加温器により電極層１ｂが加熱される。これにより、電極層１ｂに含まれる揮発溶媒が取り除かれる。   In step S120, in order to dry the electrode layer 1b, the electrode layer 1b is heated by, for example, a heater. Thereby, the volatile solvent contained in the electrode layer 1b is removed.

ステップＳ１３０においては、電極層１ｂの密度を高めるために、加圧ユニット９０により電極層１ｂが加圧される。この電極層１ｂの加圧工程については図８を参照して後述する。   In step S130, the electrode layer 1b is pressurized by the pressurizing unit 90 in order to increase the density of the electrode layer 1b. The pressing process of the electrode layer 1b will be described later with reference to FIG.

ステップＳ１４０においては、セパレータ層２を形成するために、例えば、スプレー方式やインクジェット方式などにより、電極層１ｂの表面にセパレータ部材が塗布される。   In step S140, in order to form the separator layer 2, a separator member is applied to the surface of the electrode layer 1b by, for example, a spray method or an inkjet method.

ステップＳ１５０においては、対極の電極積層体を形成するために、第１電極積層体１と同様に形成された第２電極積層体３をセパレータ層２の表面に重ね合わせる。   In step S <b> 150, the second electrode laminate 3 formed in the same manner as the first electrode laminate 1 is overlaid on the surface of the separator layer 2 in order to form a counter electrode laminate.

ステップＳ１６０においては、二次電池１０を形成するためにセパレータ層２に電解液が注入される。   In step S <b> 160, an electrolytic solution is injected into the separator layer 2 to form the secondary battery 10.

図８は、ステップＳ１３０で実行される電極層１ｂの加圧工程における処理手順の一例を示すフローチャートである。   FIG. 8 is a flowchart illustrating an example of a processing procedure in the pressurizing process of the electrode layer 1b executed in step S130.

ステップＳ１３１において加圧ユニット９０は、容器９１に第１電極積層体１を搬入してキャリア９３に配置する。   In step S <b> 131, the pressurizing unit 90 carries the first electrode stack 1 into the container 91 and places it on the carrier 93.

ステップＳ１３２において加圧ユニット９０は、流体タンク９０１からゲル状の流体を容器９１の内部空間ＳＰに導入する。   In step S <b> 132, the pressurizing unit 90 introduces a gel-like fluid from the fluid tank 901 into the internal space SP of the container 91.

ステップＳ１３３において加圧ユニット９０は、ポンプ９０２を駆動して容器９１の圧力を所定の値まで高めることにより、電極層１ｂの表面をゲル状の流体により加圧する。   In step S133, the pressurizing unit 90 pressurizes the surface of the electrode layer 1b with a gel-like fluid by driving the pump 902 to increase the pressure of the container 91 to a predetermined value.

ステップＳ１３４において加圧ユニット９０は、容器９１からゲル状の流体を排出通路９０５に排出する。   In step S <b> 134, the pressurizing unit 90 discharges the gel fluid from the container 91 to the discharge passage 905.

ステップＳ１３５において加圧ユニット９０は、容器９１から第１電極積層体１を搬出して、電極層１ｂの加圧工程に関する一連の処理を終了する。   In step S135, the pressurizing unit 90 unloads the first electrode stack 1 from the container 91, and ends a series of processes relating to the pressurizing process of the electrode layer 1b.

このように、容器９１に導入する流体としてゲル状の流体を用いることにより、電極層１ｂの内部圧力の上昇が抑えられることから、容器９１の耐圧性を高める必要がなくなるため、加圧ユニット９０の構成を簡素にすることができる。したがって、加圧ユニット９０に要する費用を低減することができる。   Thus, since the increase in the internal pressure of the electrode layer 1b is suppressed by using a gel-like fluid as the fluid introduced into the container 91, it is not necessary to increase the pressure resistance of the container 91. The configuration can be simplified. Therefore, the cost required for the pressure unit 90 can be reduced.

本発明の第１実施形態によれば、電極の製造方法は、ステップＳ１１０及び１２０において集電体１ａの表面に電極層１ｂを構成する活物質層を形成する形成工程と、ステップ１３０において活物質層の表面を、液体の少なくとも一部が固体へと相転移した流体９１ａにより加圧する加圧工程を含む。   According to the first embodiment of the present invention, the electrode manufacturing method includes a forming process of forming an active material layer constituting the electrode layer 1b on the surface of the current collector 1a in steps S110 and S120, and an active material in step 130. It includes a pressurizing step of pressurizing the surface of the layer with a fluid 91a in which at least a part of the liquid is phase-transformed into a solid.

このように、電極層１ｂの表面を加圧する流体として、液体と固体が混在する流体９１ａを用いることにより、活物質層の空孔に流体９１ａが入り込み難くなるため、電極層１ｂの内部圧力の上昇が抑えられる。したがって、電極層１ｂの加圧に必要となる容器９１の圧力を抑制することができるので、加圧ユニット９０に要する費用の増大を抑制しつつ電極層１ｂの密度を高めることができる。   As described above, by using the fluid 91a in which a liquid and a solid are mixed as the fluid for pressurizing the surface of the electrode layer 1b, the fluid 91a is difficult to enter the pores of the active material layer. The rise is suppressed. Therefore, since the pressure of the container 91 required for pressurization of the electrode layer 1b can be suppressed, the density of the electrode layer 1b can be increased while suppressing an increase in cost required for the pressurizing unit 90.

また、本実施形態によれば、ステップＳ１３０において加圧ユニット９０は、流体９１ａとしてゲル状の流体を用いて電極層１ｂの表面を加圧する。これにより、電極層１ｂの内部圧力の上昇を抑制しつつ電極層１ｂの密度を高めることができる。   According to the present embodiment, in step S130, the pressurizing unit 90 pressurizes the surface of the electrode layer 1b using a gel-like fluid as the fluid 91a. Thereby, the density of the electrode layer 1b can be increased while suppressing an increase in the internal pressure of the electrode layer 1b.

また、本実施形態によれば、ステップＳ１３０において加圧ユニット９０は、集電体１ａに電極層１ｂを積層した積層体１を容器９１に収容し、図５（ａ）に示したように、容器９１にゲル状の流体９１ａを満たして電極層１ｂの表面を加圧する。   Further, according to the present embodiment, in step S130, the pressurizing unit 90 accommodates the laminate 1 in which the electrode layer 1b is laminated on the current collector 1a in the container 91, and as shown in FIG. The container 91 is filled with the gel-like fluid 91a and the surface of the electrode layer 1b is pressurized.

このように、流体タンク９０１からゲル状の流体９１ａを容器９１に導入するだけで済むので、加圧ユニット９０の構成を複雑にすることなく電極層１ｂの密度を高めることができる。すなわち、二次電池１０の製造コストを抑制することができる。   Thus, since it is sufficient to introduce the gel-like fluid 91a from the fluid tank 901 into the container 91, the density of the electrode layer 1b can be increased without complicating the configuration of the pressurizing unit 90. That is, the manufacturing cost of the secondary battery 10 can be suppressed.

また、本実施形態によれば、ステップＳ１１０において塗工ユニットは、電極層１ｂの断面形状が凹凸状となるよう電極層１ｂを形成する。これにより、電極層１ｂの表面積が大きくなるので、電子の移動量が多くなって効率よく充放電を繰り返すことが可能になる。これに加えて、電極層１ｂを加圧することにより電極層１ｂの密度が高くなるので、二次電池１０の充放電性能をさらに向上させることができる。   Moreover, according to this embodiment, in step S110, the coating unit forms the electrode layer 1b so that the cross-sectional shape of the electrode layer 1b is uneven. Thereby, since the surface area of the electrode layer 1b becomes large, the amount of movement of electrons increases, and it becomes possible to repeat charging / discharging efficiently. In addition, since the density of the electrode layer 1b is increased by pressurizing the electrode layer 1b, the charge / discharge performance of the secondary battery 10 can be further improved.

本実施形態ではゲル状の流体９１ａをそのまま容器９１に導入したが、容器９１に液体のみを導入した後、容器９１の内部空間ＳＢに溜められた液体の一部を固化するようにしてもよい。以下では、容器９１内の液体の一部を固化させる実施形態について説明する。   In the present embodiment, the gel-like fluid 91a is directly introduced into the container 91. However, after only the liquid is introduced into the container 91, a part of the liquid stored in the internal space SB of the container 91 may be solidified. . Below, embodiment which solidifies a part of liquid in the container 91 is described.

（第２実施形態）
本発明の第２実施形態の加圧ユニットは、図４に示した加圧ユニット９０の構成と基本的に同じである。そのため、図４に示した構成と同じものについては同一符号を付して説明する。 (Second Embodiment)
The pressure unit of the second embodiment of the present invention is basically the same as the configuration of the pressure unit 90 shown in FIG. Therefore, the same components as those shown in FIG.

本実施形態の流体タンク９０１には、ゲル状の流体ではなく、水や電解液などの液体のみが蓄えられている。そして、加圧ユニット９０は、ポンプ９０２を駆動して容器９１に液体を導入し、容器９１に液体が満たされた状態で冷却機９４を用いて容器９１を冷却する。   In the fluid tank 901 of the present embodiment, only a liquid such as water or an electrolytic solution is stored instead of a gel fluid. The pressurizing unit 90 drives the pump 902 to introduce the liquid into the container 91, and cools the container 91 using the cooler 94 while the container 91 is filled with the liquid.

本実施形態では、加圧ユニット９０は、容器９１に満たされた液体の一部が固体へと相転移するまで容器９１を継続して冷却する。そして加圧ユニット９０は、ポンプ９０２を駆動して容器９１の圧力を所定の値まで上昇させる。   In the present embodiment, the pressurizing unit 90 continuously cools the container 91 until a part of the liquid filled in the container 91 undergoes a phase transition to a solid. Then, the pressurizing unit 90 drives the pump 902 to increase the pressure in the container 91 to a predetermined value.

例えば、流体タンク９０１に溜められる液体として水を用いる場合には、加圧ユニット９０は、容器９１に水を充填し、その状態で容器９１の内部温度を例えば０℃まで低下させる。そして、水と氷が混ざり合ってゲル状の流体になった時点で容器９１の圧力を所定の値まで上げる。   For example, when water is used as the liquid stored in the fluid tank 901, the pressurizing unit 90 fills the container 91 with water, and lowers the internal temperature of the container 91 to, for example, 0 ° C. in that state. And when water and ice mix and it becomes a gel-like fluid, the pressure of the container 91 is raised to a predetermined value.

このように、加圧ユニット９０は、容器９１に液体を充填した後、容器９１に充填した液体の一部を固化させることによりゲル状の流体を生成する。そして加圧ユニット９０は、容器９１の圧力を上昇させることにより、電極層１ｂの表面をゲル状の流体で加圧する。   As described above, the pressurizing unit 90 generates a gel-like fluid by solidifying a part of the liquid filled in the container 91 after filling the container 91 with the liquid. The pressurizing unit 90 pressurizes the surface of the electrode layer 1b with a gel fluid by increasing the pressure of the container 91.

図１１は、本実施形態における電極層１ｂの加圧工程における処理手順例を示すフローチャートである。   FIG. 11 is a flowchart showing an example of a processing procedure in the pressurizing step of the electrode layer 1b in the present embodiment.

本実施形態の加圧工程は、図７に示したステップＳ１３２の処理に代えてステップＳ１３２ａ及びＳ１３２ｂの処理を備えている。他の処理については図７に示した処理内容と同じであるため、同一符号を付して説明を省略する。   The pressurizing process of the present embodiment includes processes of steps S132a and S132b instead of the process of step S132 shown in FIG. Since the other processing is the same as the processing content shown in FIG. 7, the same reference numerals are given and description thereof is omitted.

ステップＳ１３２ａにおいて加圧ユニット９０は、流体タンク９０１に蓄えられた液体をそのまま容器９１に導入する。   In step S132a, the pressurizing unit 90 introduces the liquid stored in the fluid tank 901 into the container 91 as it is.

ステップＳ１３２ｂにおいて加圧ユニット９０は、冷却機９４を用いて容器９１の液体の一部を固化させる。これにより、電極層１ｂの表面にはゲル状の流体が生成される。その後ステップＳ１３３の処理により電極層１ｂの表面が加圧される。   In step S <b> 132 b, the pressurizing unit 90 solidifies a part of the liquid in the container 91 using the cooler 94. Thereby, a gel-like fluid is generated on the surface of the electrode layer 1b. Then, the surface of the electrode layer 1b is pressurized by the process of step S133.

なお、本実施形態では、容器９１に配置した冷却機９４を用いて容器９１の内部温度を低下させる例について説明したが、流体タンク９０１や供給通路９０４などに冷却機９４を配置し、容器９１に導入する前に液体をゲル状の流体に転移させるようにしてもよい。   In the present embodiment, the example in which the internal temperature of the container 91 is lowered using the cooler 94 disposed in the container 91 has been described. However, the cooler 94 is disposed in the fluid tank 901, the supply passage 904, and the like, and the container 91 is disposed. The liquid may be transferred to a gel fluid before being introduced into the liquid.

あるいは、流体タンク９０１や供給通路９０４などに新たに冷却機を配置し、液体を固化しない程度に冷却して容器９１へ導入するようにしもよい。これにより、液体をゲル状の流体に転移させるまでの時間を短くすることができる。   Alternatively, a cooler may be newly disposed in the fluid tank 901, the supply passage 904, etc., and cooled to such an extent that the liquid is not solidified and introduced into the container 91. Thereby, time until it transfers a liquid to a gel-like fluid can be shortened.

または、凝固点が室温又は０℃〜２５℃程度の電解液を流体タンク９０１に蓄えておき、温度調整器９５を用いて流体タンク９０１の内部温度を室温よりも高い温度に維持するようにしてもよい。これにより、流体タンク９０１から容器９１に電解液を導入するだけで、容器９１の内部空間ＳＢで電解液の一部が固化してゲル状の流体が生成されるので、冷却機９４を駆動することなく、電極層１ｂの表面をゲル状の流体で加圧することが可能になる。したがって、冷却機９４の消費電力を削減することができる。   Alternatively, an electrolyte solution having a freezing point of room temperature or about 0 ° C. to 25 ° C. is stored in the fluid tank 901, and the temperature regulator 95 is used to maintain the internal temperature of the fluid tank 901 at a temperature higher than room temperature. Good. Thus, only by introducing the electrolyte from the fluid tank 901 into the container 91, a part of the electrolyte is solidified in the internal space SB of the container 91 to generate a gel-like fluid, so that the cooler 94 is driven. Without any problem, the surface of the electrode layer 1b can be pressurized with a gel-like fluid. Therefore, the power consumption of the cooler 94 can be reduced.

本発明の第２実施形態によれば、ステップＳ１３２ｂにおいて加圧ユニット９０は、第１電極積層体１を容器９１に収容し、容器９１に充填した液体の一部を固化させることにより電極層１ｂを構成する活物質層の表面を加圧する。これにより、容器９１に流体を充填するのに要する時間が短くなるので、速やかに電極層１ｂの加圧工程を完了させることができる。   According to 2nd Embodiment of this invention, the pressurization unit 90 accommodates the 1st electrode laminated body 1 in the container 91 in step S132b, and solidifies a part of the liquid with which the container 91 was filled, and electrode layer 1b. The surface of the active material layer constituting is pressed. Thereby, since the time required to fill the container 91 with the fluid is shortened, the pressurizing step of the electrode layer 1b can be completed promptly.

また、本実施形態によれば、加圧ユニット９０は、容器９１の内部温度を変化させることによりゲル状の流体を生成する。例えば、流体として水を容器９１に導入した場合には、加圧ユニット９０は、冷却機９４を用いて液体の温度を低下させることにより、水と氷が混ざったゲル状の流体を生成する。このように、流体として水を用いる場合には、高価な溶媒を使用することなく、速やかに電極層１ｂの加圧工程を完了させることができる。   Further, according to the present embodiment, the pressurizing unit 90 generates a gel fluid by changing the internal temperature of the container 91. For example, when water is introduced into the container 91 as a fluid, the pressurizing unit 90 generates a gel-like fluid in which water and ice are mixed by lowering the temperature of the liquid using the cooler 94. Thus, when water is used as the fluid, the pressurizing step of the electrode layer 1b can be completed quickly without using an expensive solvent.

なお、本実施形態では、容器９１に充填した液体の一部を固体へと相転移させる例について説明したが、冷却機９４を用いて容器９１に充填した液体の全部を固化させるようにしてもよい。このような場合には、液体から固体への体積膨張により電極層１ｂの表面をさらに加圧することが可能になる。例えば、加圧ユニット９０は、容器９１の圧力を所定の値まで高くした状態で冷却機９４を用いて液体の全てを固化させる。これにより、電極層１ｂの密度をさらに高めることができる。   In the present embodiment, the example in which a part of the liquid filled in the container 91 is phase-shifted to a solid has been described. However, the liquid filled in the container 91 may be solidified by using the cooler 94. Good. In such a case, it is possible to further pressurize the surface of the electrode layer 1b by volume expansion from a liquid to a solid. For example, the pressurizing unit 90 solidifies all of the liquid using the cooler 94 in a state where the pressure in the container 91 is increased to a predetermined value. Thereby, the density of the electrode layer 1b can be further increased.

また、本実施形態では容器９１内の液体の温度を変化させることでゲル状の流体を生成したが、これに限られるものではない。以下に容器９１の圧力を変化させることでゲル状の流体を生成する実施形態について説明する。   In this embodiment, the gel-like fluid is generated by changing the temperature of the liquid in the container 91. However, the present invention is not limited to this. Hereinafter, an embodiment in which a gel-like fluid is generated by changing the pressure of the container 91 will be described.

（第３実施形態）
図１０は、本発明の第３実施形態における加圧ユニット９０の構成を示す模式図である。 (Third embodiment)
FIG. 10 is a schematic diagram showing the configuration of the pressure unit 90 in the third embodiment of the present invention.

本実施形態の加圧ユニット９０は、図４に示した容器９１に代えて容器９６ａ及び加圧部９６ｂを備えている。他の構成については図４に示した構成と同じであるため、同一符号を付して説明を省略する。   The pressurizing unit 90 of the present embodiment includes a container 96a and a pressurizing unit 96b instead of the container 91 shown in FIG. Since the other configuration is the same as the configuration shown in FIG. 4, the same reference numerals are given and description thereof is omitted.

本実施形態では、流体タンク９０１に液体の電解液が蓄えられている。電解液としては電解液に僅かな圧力を加えることで固化するものが好ましい。例えば、少なくともエチレンカーボネートを含む流体が挙げられる。このエチレンカーボネートの凝固点は３４℃〜３７℃程度であり、エチレンカーボネートに僅かに圧力を加えることでエチレンカーボネートは固化しやすくなる。   In the present embodiment, a liquid electrolyte solution is stored in the fluid tank 901. The electrolyte solution is preferably one that is solidified by applying a slight pressure to the electrolyte solution. For example, a fluid containing at least ethylene carbonate can be mentioned. The freezing point of the ethylene carbonate is about 34 ° C. to 37 ° C., and the ethylene carbonate is easily solidified by slightly applying pressure to the ethylene carbonate.

加圧ユニット９０は、流体タンク９０１から液体の電解液を容器９６ａに導入し、ポンプ９０２を駆動して容器９６ａに電解液を充填する。そして、加圧ユニット９０は、加圧部９６ｂをステージ９２に向かって下げることで、容器９６ａと加圧部９６ｂとで形成される内部空間ＳＰの体積を小さくする。   The pressurizing unit 90 introduces a liquid electrolyte from the fluid tank 901 into the container 96a, and drives the pump 902 to fill the container 96a with the electrolyte. The pressurizing unit 90 lowers the pressurizing part 96b toward the stage 92, thereby reducing the volume of the internal space SP formed by the container 96a and the pressurizing part 96b.

これにより、容器９６ａの電解液が固化しながら容器９６ａの圧力が高くなるので、ゲル状の流体により電極層１ｂの表面を加圧することができる。このように、容器９６ａの圧力を高くするだけで、容器９６ａの電解液を液体からゲル状の流体へと転移させるとともに電極層１ｂを加圧することができる。   Thereby, since the pressure of the container 96a becomes high while the electrolyte solution of the container 96a is solidified, the surface of the electrode layer 1b can be pressurized with a gel-like fluid. In this way, by simply increasing the pressure in the container 96a, the electrolyte in the container 96a can be transferred from a liquid to a gel-like fluid and the electrode layer 1b can be pressurized.

本発明の第３実施形態によれば、ステップＳ１３０において加圧ユニット９０は、容器９６ａの圧力を変化させることによってゲル状の流体を生成する。これにより、第２実施形態とは異なり、容器９６ａに充填した流体を冷却する冷却工程を省略できるので、加圧ユニット９０の消費電力を抑制しつつ、電極層１ｂの密度を高めるのに要する時間を短くすることができる。   According to 3rd Embodiment of this invention, the pressurization unit 90 produces | generates a gel-like fluid by changing the pressure of the container 96a in step S130. Thereby, unlike the second embodiment, the cooling process for cooling the fluid filled in the container 96a can be omitted, so the time required to increase the density of the electrode layer 1b while suppressing the power consumption of the pressurizing unit 90. Can be shortened.

また、本実施形態によれば、流体タンク９０１に蓄えられた液体は有機溶媒であり、加圧ユニット９０は、容器９６ａの容積を小さくすることにより内部空間ＳＰの圧力を高くする。これにより、僅かに加圧することで固化しやすくなる有機溶媒を、液体からゲル状の流体に相転移させることが可能になる。   Further, according to the present embodiment, the liquid stored in the fluid tank 901 is an organic solvent, and the pressurizing unit 90 increases the pressure of the internal space SP by reducing the volume of the container 96a. Thereby, the organic solvent that is easily solidified by slightly pressurizing can be phase-transformed from a liquid to a gel-like fluid.

有機溶媒としては、凝固点が０℃から２５℃までの液体を用いるのが好ましい。これにより、冷却機を用いることなく容器９６ａにおいて有機溶媒がゲル状に相転移するので、冷却工程を省略することができる。   As the organic solvent, a liquid having a freezing point of 0 ° C. to 25 ° C. is preferably used. Thereby, the organic solvent undergoes a gel-like phase transition in the container 96a without using a cooler, so that the cooling step can be omitted.

例えば、有機溶媒としてはエチレンカーボネートを含む流体が挙げられる。エチレンカーボネートは、凝固点が３４℃〜３７℃であって室温に近く、かつ、僅かな圧力で固化しやすいという特性を有している。さらに電解液に用いられる有機溶媒であることから、流体として水を用いる場合に比べて、電極層１ｂの加圧工程後にエチレンカーボネートを取り除く必要性はない。このように、二次電池１０に対して親和性の高いエチレンカーボネートを用いることにより、二次電池１０の製造に要する工程を簡素にすることができる。   For example, the organic solvent includes a fluid containing ethylene carbonate. Ethylene carbonate has a characteristic that it has a freezing point of 34 ° C. to 37 ° C., is close to room temperature, and is easily solidified with a slight pressure. Furthermore, since it is an organic solvent used in the electrolytic solution, it is not necessary to remove ethylene carbonate after the pressurizing step of the electrode layer 1b, compared to the case where water is used as the fluid. Thus, by using ethylene carbonate having high affinity for the secondary battery 10, it is possible to simplify the steps required for manufacturing the secondary battery 10.

また、容器９６ａの内部圧力と内部温度を調整することで有機溶媒の凝固点が変わることから、有機溶媒の凝固点が室温となるよう圧力部９６ｂ及び冷却機の作動を制御するようにしてもよい。これにより、加圧ユニット９０の消費電力の低減と二次電池１０の製造工程の簡素化とを図ることが可能になる。   Further, since the freezing point of the organic solvent changes by adjusting the internal pressure and the internal temperature of the container 96a, the operation of the pressure unit 96b and the cooler may be controlled so that the freezing point of the organic solvent becomes room temperature. Thereby, it is possible to reduce the power consumption of the pressure unit 90 and simplify the manufacturing process of the secondary battery 10.

なお、上記実施形態ではセパレータ層２を介して第１電極積層体１と第２電極積層体３とを組み合わせたが、二次電池１０の電極構造はこれに限られるものではない。
（第４実施形態）
図１１は、本発明の第４実施形態における二次電池を構成する電極積層体２０の構造を示す模式図である。図１１（ａ）は電極積層体２０の俯瞰を示し、図１１（ｂ）は図１１（ａ）のＡ−Ａ断面を示す。 In addition, in the said embodiment, although the 1st electrode laminated body 1 and the 2nd electrode laminated body 3 were combined through the separator layer 2, the electrode structure of the secondary battery 10 is not restricted to this.
(Fourth embodiment)
FIG. 11 is a schematic diagram showing the structure of the electrode laminate 20 constituting the secondary battery in the fourth embodiment of the present invention. Fig.11 (a) shows the bird's-eye view of the electrode laminated body 20, and FIG.11 (b) shows the AA cross section of Fig.11 (a).

図１１（ｂ）に示すように、電極積層体２０は、第１電極積層体２１と第２電極積層体２２と、基板２３とを有する。   As shown in FIG. 11B, the electrode stack 20 includes a first electrode stack 21, a second electrode stack 22, and a substrate 23.

第１電極積層体２１は、図１に示した第１電極積層体１に対応し、第１の集電箔２１ａと電極層２１ｂとを有する。第２電極積層体２２は、図１に示した第２電極積層体３に対応し、第２の集電箔２２ａと対極電極層２２ｂとを有する。   The 1st electrode laminated body 21 respond | corresponds to the 1st electrode laminated body 1 shown in FIG. 1, and has the 1st current collection foil 21a and the electrode layer 21b. The second electrode laminate 22 corresponds to the second electrode laminate 3 shown in FIG. 1 and includes a second current collector foil 22a and a counter electrode layer 22b.

図１１（ａ）に示すように、電極層１ｂと対極電極層３ｂとが交互に直線的に形成されており、第１の集電箔２１ａは、各電極層１ｂの一端を通過するように形成され、第２の集電箔２２ａは、各対極電極層３ｂの他端を通過するように形成される。   As shown in FIG. 11A, the electrode layers 1b and the counter electrode layers 3b are alternately and linearly formed, and the first current collector foil 21a passes through one end of each electrode layer 1b. The second current collector foil 22a is formed so as to pass through the other end of each counter electrode layer 3b.

図１２は、本実施形態における二次電池１１の製造方法の一例を説明する図である。   FIG. 12 is a diagram illustrating an example of a method for manufacturing the secondary battery 11 in the present embodiment.

図１２（ａ）乃至図１２（ｄ）は、それぞれ、電極層２１ｂと対極電極層２２ｂの形成工程、加圧工程、搬出工程、及び封入工程を示す。   FIG. 12A to FIG. 12D show the formation process, pressurization process, unloading process, and encapsulation process of the electrode layer 21b and the counter electrode layer 22b, respectively.

図１２（ａ）に示すように、基板２３に形成された第１及び第２の集電箔２１ａ及び２２ａの上に、それぞれ電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂが形成される。電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂは、例えばフォトリソグラフィ法により形成される。   As shown in FIG. 12A, the electrode layer 21b and the counter electrode layer 22b are formed on the first and second current collector foils 21a and 22a formed on the substrate 23, respectively. The electrode layer 21b and the counter electrode layer 22b are formed by, for example, a photolithography method.

図１２（ｂ）に示すように、図４に示した加圧ユニット９０を用いて電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの表面が加圧される。すなわち、電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの表面がゲル状の流体により加圧される。これにより、電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの密度が大きくなる。   As shown in FIG. 12B, the surfaces of the electrode layer 21b and the counter electrode layer 22b are pressurized using the pressurizing unit 90 shown in FIG. That is, the surfaces of the electrode layer 21b and the counter electrode layer 22b are pressurized with a gel fluid. Thereby, the density of the electrode layer 21b and the counter electrode layer 22b increases.

図１２（ｃ）に示すように、加圧ユニット９０から電極積層体２０が搬出され、図１２（ｄ）に示すように、電極積層体２０を嵌め込んだ筐体２４に電解液が充填される。これにより、二次電池１１が形成される。   As shown in FIG. 12 (c), the electrode laminate 20 is unloaded from the pressurizing unit 90, and as shown in FIG. 12 (d), the casing 24 into which the electrode laminate 20 is fitted is filled with the electrolyte. The Thereby, the secondary battery 11 is formed.

図１３は、本実施形態における加圧ユニット９０の構成を示す模式図である。   FIG. 13 is a schematic diagram showing the configuration of the pressure unit 90 in the present embodiment.

本実施形態では、二次電池１１に封入される電解液をゲル状にした流体が流体タンク９０１に溜められており、流体タンク９０１から供給通路９０４を通じてゲル状の電解液が容器９１に導入される。そして容器９１の圧力が所定の値に達するまでポンプ９０２が駆動される。その後、容器９１からゲル状の電解液が排出通路９０５へ排出されて、電極積層体２０が搬出される。   In the present embodiment, a fluid in which the electrolyte solution sealed in the secondary battery 11 is gelled is stored in the fluid tank 901, and the gel electrolyte solution is introduced into the container 91 from the fluid tank 901 through the supply passage 904. The The pump 902 is driven until the pressure in the container 91 reaches a predetermined value. Thereafter, the gel electrolyte is discharged from the container 91 to the discharge passage 905, and the electrode laminate 20 is carried out.

本実施形態では、ゲル状の流体として電解液を用いることにより、電極積層体２０の搬出後に電極積層体２０に付着した電解液を除去する必要がなくなることから、電極積層体２０の乾燥工程を省略することができる。   In the present embodiment, by using the electrolytic solution as the gel-like fluid, it is not necessary to remove the electrolytic solution adhering to the electrode laminated body 20 after the electrode laminated body 20 is carried out. Therefore, the drying process of the electrode laminated body 20 is performed. Can be omitted.

図１４は、本実施形態における二次電池１１の製造方法に関する工程の一例を示すフローチャートである。   FIG. 14 is a flowchart illustrating an example of a process related to the method for manufacturing the secondary battery 11 in the present embodiment.

ステップＳ２１０において図１０（ａ）に示したように電極積層体２０が形成され、ステップＳ２２０において電極積層体２０が乾燥するように電極積層体２０が加熱される。   In step S210, the electrode laminate 20 is formed as shown in FIG. 10A, and in step S220, the electrode laminate 20 is heated so that the electrode laminate 20 is dried.

ステップＳ２３０において加圧ユニット９０は、例えば、図７及び図８に示したステップＳ１３０の加圧工程と同じように、電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの表面をゲル状の電解液によって加圧する。加圧後の電極積層体２０は、電解液を取り除く必要がないため、乾燥させることなく搬出される。   In step S230, the pressurizing unit 90 pressurizes the surfaces of the electrode layer 21b and the counter electrode layer 22b with a gel electrolyte, for example, in the same manner as the pressurizing step in step S130 shown in FIGS. The pressed electrode laminate 20 is carried out without being dried because it is not necessary to remove the electrolyte solution.

ステップＳ２４０において電極積層体を嵌め込んだ筐体２４に電解液が充填されて二次電池１１が形成され、二次電池１１の製造方法の一連の工程が終了する。   In step S240, the casing 24 in which the electrode laminate is fitted is filled with the electrolytic solution to form the secondary battery 11, and a series of steps of the method for manufacturing the secondary battery 11 is completed.

本発明の第４実施形態によれば、加圧ユニット９０は、電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの表面を加圧する流体としてゲル状の流体を容器９１に充填する。これにより、加圧後における電極積層体２０の乾燥工程を省略できるので、二次電池１１の製造時間を短縮することができる。   According to the fourth embodiment of the present invention, the pressurizing unit 90 fills the container 91 with a gel-like fluid as a fluid that pressurizes the surfaces of the electrode layer 21b and the counter electrode layer 22b. Thereby, since the drying process of the electrode laminated body 20 after pressurization can be omitted, the manufacturing time of the secondary battery 11 can be shortened.

また、本実施形態によれば、断面形状が凹凸状となるよう電極積層体２０を形成することにより、電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの表面積が大きくなるので、二次電池１１の充放電性能を高めることができる。   In addition, according to the present embodiment, the surface area of the electrode layer 21b and the counter electrode layer 22b is increased by forming the electrode laminate 20 so that the cross-sectional shape is uneven, so that the charge / discharge performance of the secondary battery 11 is increased. Can be increased.

なお、二次電池１１を形成するにあたり、必要に応じて電極積層体２０の表面にセパレータ層を形成するようにしてもよい。このような場合であっても上記実施形態と同様の作用効果を得ることができる。   In forming the secondary battery 11, a separator layer may be formed on the surface of the electrode laminate 20 as necessary. Even in such a case, it is possible to obtain the same effect as that of the above embodiment.

以上、本発明の実施形態について説明したが、上記実施形態は本発明の適用例の一部を示したに過ぎず、本発明の技術的範囲を上記実施形態の具体的構成に限定する趣旨ではない。   The embodiment of the present invention has been described above. However, the above embodiment only shows a part of application examples of the present invention, and the technical scope of the present invention is limited to the specific configuration of the above embodiment. Absent.

なお、上記実施形態は、適宜組み合わせ可能である。   In addition, the said embodiment can be combined suitably.

１ａ、３ａ、２１ａ、２２ａ 集電箔（集電体）
１ｂ、２１ｂ 電極層（活物質層）
３ｂ、２２ｂ 対極電極層（活物質層）
９１ａ 流体（ゲル状の流体） 1a, 3a, 21a, 22a Current collector foil (current collector)
1b, 21b Electrode layer (active material layer)
3b, 22b Counter electrode layer (active material layer)
91a Fluid (gel fluid)

Claims (10)

電極の集電体に活物質層を形成する形成工程と、
前記活物質層の表面を、液体の少なくとも一部が固体へと相転移した流体により加圧する加圧工程と、
を含むことを特徴とする電極の製造方法。 Forming the active material layer on the current collector of the electrode;
A pressurizing step of pressurizing the surface of the active material layer with a fluid in which at least a part of the liquid has undergone a phase transition;
The manufacturing method of the electrode characterized by including. 請求項１に記載の電極の製造方法であって、
前記加圧工程では、前記流体としてゲル状の流体を用いて前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。 It is a manufacturing method of the electrode according to claim 1, Comprising:
In the pressurizing step, the surface of the active material layer is pressurized using a gel fluid as the fluid.
Electrode manufacturing method. 請求項１又は請求項２に記載の電極の製造方法であって、
前記加圧工程では、前記集電体に前記活物質層を積層した積層体を容器に収容し、前記容器に前記流体を満たして前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。 It is a manufacturing method of the electrode according to claim 1 or 2,
In the pressurizing step, a laminate obtained by laminating the active material layer on the current collector is accommodated in a container, and the container is filled with the fluid to pressurize the surface of the active material layer.
Electrode manufacturing method. 請求項１又は請求項２に記載の電極の製造方法であって、
前記加圧工程では、前記集電体に前記活物質層を積層した積層体を容器に収容し、前記容器に満たされた液体の一部を固化させることにより前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。 It is a manufacturing method of the electrode according to claim 1 or 2,
In the pressurizing step, a laminate obtained by laminating the active material layer on the current collector is accommodated in a container, and the surface of the active material layer is pressurized by solidifying a part of the liquid filled in the container. ,
Electrode manufacturing method. 請求項３又は請求項４に記載の電極の製造方法であって、
前記加圧工程では、前記容器の温度及び圧力のうちの少なくとも一方を変化させることにより前記流体を生成する、
電極の製造方法。 It is a manufacturing method of the electrode according to claim 3 or 4,
In the pressurizing step, the fluid is generated by changing at least one of temperature and pressure of the container.
Electrode manufacturing method. 請求項５に記載の電極の製造方法であって、
前記加圧工程では、前記流体の体積膨張により前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。 It is a manufacturing method of the electrode according to claim 5,
In the pressurizing step, the surface of the active material layer is pressurized by volume expansion of the fluid.
Electrode manufacturing method. 請求項５に記載の電極の製造方法であって、
前記流体は、有機溶媒であり、
前記加圧工程では、前記容器の容積を小さくすることにより前記容器の圧力を高くする、
電極の製造方法。 It is a manufacturing method of the electrode according to claim 5,
The fluid is an organic solvent;
In the pressurizing step, the pressure of the container is increased by reducing the volume of the container.
Electrode manufacturing method. 請求項７に記載の電極の製造方法であって、
前記有機溶媒は、凝固点が０℃から２５℃までの液体である、
電極の製造方法。 It is a manufacturing method of the electrode according to claim 7,
The organic solvent is a liquid having a freezing point from 0 ° C. to 25 ° C.,
Electrode manufacturing method. 請求項７又は請求項８に記載の電極の製造方法であって、
前記有機溶媒は、少なくともエチレンカーボネートを含む、
電極の製造方法。 A method for producing an electrode according to claim 7 or claim 8, wherein
The organic solvent contains at least ethylene carbonate,
Electrode manufacturing method. 請求項１から請求項９までのいずれか１項に記載の電極の製造方法であって、
前記形成工程では、前記活物質層の断面形状が凹凸状となるよう前記活物質層を形成する、
電極の製造方法。 It is a manufacturing method of the electrode according to any one of claims 1 to 9,
In the forming step, the active material layer is formed so that a cross-sectional shape of the active material layer is uneven.
Electrode manufacturing method.
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