JP2017084550A - Battery pack - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a battery pack that can suppress increase of the resistance caused by repetition of high-rate charging and discharging.SOLUTION: A battery pack includes plural single batteries 20 arranged in a predetermined direction, and spacers 40 interposed between the single batteries 20. The single battery 20 is a nonaqueous electrolyte secondary battery. The single battery 20 has a square-shaped case 50 having side walls 51 orthogonal to the arrangement direction, and an electrode group housed in the square-shaped case 50. The electrode group 30 is configured by laminating a positive electrode plate 31 and a negative electrode plate 32 with a separator 33 interposed therebetween. On the surface of the spacer 40 are formed plural protrusions 41 that are in contact with the side wall 51 and extend along the side wall 51. The arrangement direction of the single batteries 20 and the lamination direction of the negative electrode plates 32 are the same. The spring constant of the negative electrode plate 32 in the lamination direction is larger than the spring constant of the spacer 40 in the arrangement direction.SELECTED DRAWING: Figure 3

Description

本発明は、組電池に関する。   The present invention relates to an assembled battery.

特開２００９−２７７４７１号公報（特許文献１）には、組電池において、単電池同士の間に、櫛歯状に複数の突起部を有するシール部材（スペーサ）を配置する構成が開示されている。   Japanese Patent Laying-Open No. 2009-277471 (Patent Document 1) discloses a configuration in which a sealing member (spacer) having a plurality of protrusions in a comb-like shape is disposed between cells in an assembled battery. .

特開２００９−２７７４７１号公報JP 2009-277471 A 特開２０１５−１６４１０１号公報JP2015-164101A

特許文献１の構成では、スペーサの突起部が単電池の側壁に押し当てられることにより、突起部同士の間に空間が形成される。かかる空間には、冷媒を流通させることができる。これにより単電池の温度上昇を抑制することができる。さらに突起部によって単電池の側壁を押圧することにより、充放電等に伴う単電池の膨張、変形を抑制できる。しかしここで、以下のような不都合が生じていることが見出された。   In the configuration of Patent Document 1, a space is formed between the protrusions by pressing the protrusion of the spacer against the side wall of the unit cell. A refrigerant can be circulated in such a space. Thereby, the temperature rise of a single cell can be suppressed. Furthermore, the expansion | swelling and deformation | transformation of a cell accompanying charging / discharging etc. can be suppressed by pressing the side wall of a cell by a projection part. However, it has been found that the following inconvenience occurs.

単電池は、発電要素である電極群と、該電極群を収容するケース（外装体）とを備える。電極群は、正極板、セパレータおよび負極板が積層されて構成される。電極群は、充放電に伴って、電極板の積層方向に膨張、収縮する。正極板および負極板が充放電に伴って膨張、収縮するためである。   The unit cell includes an electrode group that is a power generation element, and a case (exterior body) that houses the electrode group. The electrode group is configured by laminating a positive electrode plate, a separator, and a negative electrode plate. The electrode group expands and contracts in the stacking direction of the electrode plates with charge and discharge. This is because the positive electrode plate and the negative electrode plate expand and contract with charge / discharge.

正極板および負極板は、多孔体である活物質層を含む。活物質層内の空隙には、電解液が保持されている。このため、活物質層の表面だけでなく層内においても電極反応が進行する。   The positive electrode plate and the negative electrode plate include an active material layer that is a porous body. An electrolytic solution is held in the voids in the active material layer. For this reason, the electrode reaction proceeds not only on the surface of the active material layer but also in the layer.

一般的に、非水電解液二次電池では、正極板の活物質層が金属酸化物粒子等の比較的硬い物質から構成され、負極板の活物質層が黒鉛等の比較的柔らかい物質から構成される。それゆえ負極板は、正極板に比し、柔らかい傾向にある。   Generally, in a non-aqueous electrolyte secondary battery, the active material layer of the positive electrode plate is composed of a relatively hard material such as metal oxide particles, and the active material layer of the negative electrode plate is composed of a relatively soft material such as graphite. Is done. Therefore, the negative electrode plate tends to be softer than the positive electrode plate.

充電時、膨張した電極群は、ケースの内側から側壁に接触し、該側壁を外側に向かって押圧する。他方、スペーサの突起部は、当該側壁をケースの外側から内側に向かって押圧する。これにより、電極群の膨張によるケースの変形が抑制される。   During charging, the expanded electrode group contacts the side wall from the inside of the case and presses the side wall outward. On the other hand, the protrusion of the spacer presses the side wall from the outside to the inside of the case. Thereby, deformation of the case due to expansion of the electrode group is suppressed.

しかしその結果として、電極群の膨張によるひずみが、押圧力が作用する部材の中で相対的に柔らかい部材である、負極板に吸収されることになる。すなわち、負極板の活物質層が押し潰されることにより、当該ひずみが吸収される。これにより、負極板の活物質層に保持されていた電解液が、活物質層から押し出されることになる。   However, as a result, the strain due to the expansion of the electrode group is absorbed by the negative electrode plate, which is a relatively soft member among the members on which the pressing force acts. That is, when the active material layer of the negative electrode plate is crushed, the strain is absorbed. As a result, the electrolytic solution retained in the active material layer of the negative electrode plate is pushed out from the active material layer.

電極群の膨張、収縮は、充放電レートが高くなるほど激しくなる。したがってハイレート充放電が繰り返されると、負極板からの電解液の押出しが促進され、組電池の抵抗が増加することになる。   The expansion and contraction of the electrode group become more severe as the charge / discharge rate increases. Therefore, when high rate charge / discharge is repeated, extrusion of the electrolyte from the negative electrode plate is promoted, and the resistance of the assembled battery increases.

本発明は上記の課題に鑑みてなされたものである。すなわち本発明の目的は、ハイレート充放電の繰り返しに伴う抵抗増加が抑制された組電池を提供することである。   The present invention has been made in view of the above problems. That is, the objective of this invention is providing the assembled battery by which the resistance increase accompanying the repetition of high-rate charging / discharging was suppressed.

組電池は、所定の方向に配列されている複数の単電池と、該単電池同士の間に介在するスペーサと、を備える。
単電池は、非水電解液二次電池である。単電池は、配列方向に直交する側壁を有する角形ケースと、該角形ケース内に収容されている電極群と、を含む。電極群は、セパレータを挟んで、正極板と負極板とが積層されて構成されている。スペーサの表面には、側壁に接触し、かつ該側壁に沿って延びる突起部が複数形成されている。
単電池の配列方向と、負極板の積層方向とは同方向である。積層方向における負極板のばね定数は、配列方向におけるスペーサのばね定数よりも大きい。 The assembled battery includes a plurality of single cells arranged in a predetermined direction, and a spacer interposed between the single cells.
The single battery is a non-aqueous electrolyte secondary battery. The unit cell includes a rectangular case having a side wall orthogonal to the arrangement direction, and an electrode group accommodated in the rectangular case. The electrode group is configured by laminating a positive electrode plate and a negative electrode plate with a separator interposed therebetween. On the surface of the spacer, a plurality of protrusions that are in contact with the side wall and extend along the side wall are formed.
The arrangement direction of the unit cells and the lamination direction of the negative electrode plates are the same direction. The spring constant of the negative electrode plate in the stacking direction is larger than the spring constant of the spacer in the arrangement direction.

上記の組電池では、負極板のばね定数が、スペーサのばね定数よりも大きい。すなわち負極板は、スペーサよりも硬い。そのため電極群が膨張すると、負極板よりも柔らかいスペーサが変形して、ひずみを吸収する。すなわち負極板の活物質層が押し潰されずに、電極群が膨張できる。これにより負極板からの電解液の押出しが抑制できる。   In the above assembled battery, the spring constant of the negative electrode plate is larger than the spring constant of the spacer. That is, the negative electrode plate is harder than the spacer. Therefore, when the electrode group expands, the spacer softer than the negative electrode plate is deformed to absorb the strain. That is, the electrode group can be expanded without the active material layer of the negative electrode plate being crushed. Thereby, extrusion of the electrolyte from the negative electrode plate can be suppressed.

負極板のばね定数は、主に活物質層の密度によって変化する。上記の組電池では、スペーサの表面に複数の突起部が形成されている。そのため負極板の仕様（密度）に合わせて、スペーサのばね定数を調整可能である。すなわちスペーサのばね定数は、スペーサの材質だけでなく、突起部の幅、間隔によっても調整可能である。このようにスペーサの設計自由度が高いため、たとえば角形ケースおよびスペーサの塑性変形を抑制し、かつスペーサが電極群の膨張、収縮に追随できるように、スペーサを構成することも可能である。   The spring constant of the negative electrode plate mainly varies depending on the density of the active material layer. In the above assembled battery, a plurality of protrusions are formed on the surface of the spacer. Therefore, the spring constant of the spacer can be adjusted according to the specification (density) of the negative electrode plate. That is, the spring constant of the spacer can be adjusted not only by the material of the spacer but also by the width and interval of the protrusions. Since the design freedom of the spacer is thus high, it is also possible to configure the spacer so that, for example, the plastic deformation of the rectangular case and the spacer is suppressed, and the spacer can follow the expansion and contraction of the electrode group.

上記によれば、ハイレート充放電の繰り返しに伴う抵抗増加が抑制された組電池が提供される。   According to the above, an assembled battery in which an increase in resistance due to repeated high-rate charge / discharge is suppressed is provided.

本発明の実施形態に係る組電池の構成の一例を示す概略図である。It is the schematic which shows an example of a structure of the assembled battery which concerns on embodiment of this invention. 図１の組電池の側面図である。It is a side view of the assembled battery of FIG. 単電池およびスペーサの構成の一例を示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows an example of a structure of a cell and a spacer. スペーサの構成の一例を示す概略平面図である。It is a schematic plan view which shows an example of a structure of a spacer. スペーサのばね定数をＸ軸、負極板のばね定数をＹ軸とするグラフである。It is a graph which makes the spring constant of a spacer X-axis, and makes the spring constant of a negative electrode plate a Y-axis.

以下、本発明の実施形態（以下「本実施形態」と記す）について説明する。ただし、本実施形態は、以下の説明に限定されるものではない。   Hereinafter, an embodiment of the present invention (hereinafter referred to as “the present embodiment”) will be described. However, this embodiment is not limited to the following description.

＜組電池＞
図１は、本実施形態の組電池の構成の一例を示す概略図である。図２は、図１の組電池の側面図である。組電池１００は、たとえば電動車両（ＥＶ）、ハイブリッド車両（ＨＶ）等の駆動電源として使用できる組電池である。組電池１００は、所定の方向に配列されている複数の単電池２０と、単電池２０同士の間に介在するスペーサ４０とを備える。単電池は複数（２個以上）であればよく、単電池の個数に上限はない。単電池の個数は、組電池に求められる出力等に応じて適宜変更できる。単電池の個数は、たとえば２０個以下であってもよい。 <Battery assembly>
FIG. 1 is a schematic diagram illustrating an example of the configuration of the assembled battery of the present embodiment. FIG. 2 is a side view of the assembled battery of FIG. The assembled battery 100 is an assembled battery that can be used as a driving power source for an electric vehicle (EV), a hybrid vehicle (HV), and the like. The assembled battery 100 includes a plurality of unit cells 20 arranged in a predetermined direction, and a spacer 40 interposed between the unit cells 20. There may be a plurality of cells (two or more), and there is no upper limit to the number of cells. The number of single cells can be appropriately changed according to the output required for the assembled battery. The number of unit cells may be 20 or less, for example.

単電池２０は、非水電解液二次電池（典型的には角形リチウムイオン二次電池）である。単電池２０は、角形ケース５０を含む。角形ケースの外形は、直方体（典型的には扁平状の直方体）である。角形ケース５０は、配列方向に直交する側壁５１を有する。典型的には角形ケースの側壁のうち最も面積が大きい側壁が、配列方向に直交する側壁となる。   The unit cell 20 is a non-aqueous electrolyte secondary battery (typically a prismatic lithium ion secondary battery). The unit cell 20 includes a square case 50. The outer shape of the rectangular case is a rectangular parallelepiped (typically a flat rectangular parallelepiped). The rectangular case 50 has a side wall 51 orthogonal to the arrangement direction. Typically, the side wall having the largest area among the side walls of the rectangular case is the side wall orthogonal to the arrangement direction.

角形ケース５０には、正極端子６０および負極端子６２が設けられている。複数の単電池２０は、電気的に直列に接続されている。すなわち各単電池２０は、１個ずつ向きを反転させられながら配列されている。そして一の単電池２０の正極端子６０と、隣接する別の単電池２０の負極端子６２とが、接続部材６４（バスバー）によって電気的に接続されている。   The square case 50 is provided with a positive electrode terminal 60 and a negative electrode terminal 62. The plurality of single cells 20 are electrically connected in series. That is, each unit cell 20 is arranged while the direction is reversed one by one. The positive electrode terminal 60 of one unit cell 20 and the negative electrode terminal 62 of another adjacent unit cell 20 are electrically connected by a connection member 64 (bus bar).

複数の単電池２０の配列の両端には、拘束板７６Ａ，７６Ｂが配置されている。拘束バンド７２は、拘束板７６Ａと拘束板７６Ｂとの間を架橋するように取り付けられている。拘束バンド７２と拘束板７６Ａ，７６Ｂとはビス７８によって連結されている。ビス７８を締め付けることにより、複数の単電池２０およびスペーサ４０を、拘束バンド７２および拘束板７６Ａ，７６Ｂによって固定することができる。またビス７８を締め付けることにより、単電池２０およびスペーサ４０に、拘束による圧力が加わることになる。この圧力の大きさは、たとえば０．１〜１０ＭＰａ程度である。   Restraint plates 76A and 76B are disposed at both ends of the array of the plurality of unit cells 20. The restraint band 72 is attached so as to bridge between the restraint plate 76A and the restraint plate 76B. The restraint band 72 and restraint plates 76A and 76B are connected by screws 78. By tightening the screw 78, the plurality of single cells 20 and the spacer 40 can be fixed by the restraint band 72 and the restraint plates 76A and 76B. Further, by tightening the screws 78, restraint pressure is applied to the unit cells 20 and the spacers 40. The magnitude of this pressure is, for example, about 0.1 to 10 MPa.

《スペーサ》
本実施形態において、スペーサとは、単電池同士の間に介在し、かつ充放電に関与しない部材を示す。図３は、スペーサおよび単電池の構成の一例を示す概略断面図である。 "Spacer"
In the present embodiment, the spacer refers to a member that is interposed between the cells and does not participate in charge / discharge. FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing an example of the configuration of the spacer and the unit cell.

スペーサ４０の表面には、側壁５１に接触し、かつ側壁５１に沿って延びる突起部４１が複数形成されている。図３において突起部４１は、紙面の法線方向に延びている。図３では、スペーサの一方の表面に突起部が形成されているが、突起部は、スペーサの両面に形成されていてもよい。突起部４１は、単電池２０の配列方向に、側壁５１を押圧している。   A plurality of protrusions 41 that are in contact with the side wall 51 and extend along the side wall 51 are formed on the surface of the spacer 40. In FIG. 3, the protrusion 41 extends in the normal direction of the paper surface. In FIG. 3, the protrusion is formed on one surface of the spacer, but the protrusion may be formed on both surfaces of the spacer. The protrusion 41 presses the side wall 51 in the arrangement direction of the cells 20.

突起部４１の高さ（Ｈ）は、たとえば１〜３０ｍｍ程度（典型的には５ｍｍ程度）である。またスペーサ本体４２の厚さ（Ｔ）は、たとえば１〜１０ｍｍ程度（典型的には３ｍｍ程度）である。図３に示すように、単電池２０の配列方向と、負極板３２の積層方向とは同方向である。スペーサの材質は特に限定されない。スペーサは、たとえば樹脂材料、金属材料等から構成され得る。   The height (H) of the protrusion 41 is, for example, about 1 to 30 mm (typically about 5 mm). The spacer body 42 has a thickness (T) of, for example, about 1 to 10 mm (typically about 3 mm). As shown in FIG. 3, the arrangement direction of the unit cells 20 and the lamination direction of the negative electrode plate 32 are the same direction. The material of the spacer is not particularly limited. The spacer can be made of, for example, a resin material, a metal material, or the like.

図４は、スペーサの構成の一例を示す概略平面図である。スペーサの表面には、所定幅を有する突起部４１が、所定間隔ごとに複数形成されている。図４に示されるように、突起部４１はスペーサ４０の表面を横断するように延びていてもよい。突起部４１の延びる方向は、たとえばスペーサ４０の幅方向であってもよい。   FIG. 4 is a schematic plan view showing an example of the configuration of the spacer. On the surface of the spacer, a plurality of protrusions 41 having a predetermined width are formed at predetermined intervals. As shown in FIG. 4, the protrusion 41 may extend so as to cross the surface of the spacer 40. The extending direction of the protrusion 41 may be, for example, the width direction of the spacer 40.

スペーサのばね定数は、突起部４１の幅（Ｗ１）および間隔（Ｗ２）によって調整可能である。表１は、突起部の幅および間隔を変化させた際のスペーサのばね定数の変化を示している。表１より、突起部の幅（Ｗ１）が大きくなるほど、突起部の間隔（Ｗ２）が狭くなるほど、ばね定数を大きくできることが分かる。なお表１では、突起部の高さ（Ｈ）は５ｍｍ、スペーサ本体の厚さ（Ｔ）は１０ｍｍに固定されている。   The spring constant of the spacer can be adjusted by the width (W1) and the interval (W2) of the protrusion 41. Table 1 shows changes in the spring constant of the spacer when the width and interval of the protrusions are changed. From Table 1, it can be seen that the spring constant can be increased as the width (W1) of the protrusion is increased and the interval (W2) of the protrusion is decreased. In Table 1, the height (H) of the protrusion is fixed to 5 mm, and the thickness (T) of the spacer body is fixed to 10 mm.

Figure 2017084550
Figure 2017084550

表１に示すスペーサのばね定数は、次のようにして測定される。測定環境は、２０±５℃とする。試験装置には、たとえば島津製作所製の「オートグラフ」、あるいはこれと同等品を用いる。当該試験装置において、上部平面圧子と試料台との間にスペーサを配置する。上部平面圧子には、スペーサの全面（すべての突起部）に圧力が加わる形状のものを用いる。そして単電池の配列方向になるべき方向（図４の法線方向）から、上部平面圧子を押し込み、荷重および変位量を測定する。このとき変位速度は、たとえば０．０２ｍｍ／秒程度とする。測定結果を、荷重を縦軸、変形量を横軸とする直交座標にプロットする。弾性域（変位ゼロ〜降伏変位まで）における曲線の傾きから、ばね定数を求める。   The spring constant of the spacer shown in Table 1 is measured as follows. The measurement environment is 20 ± 5 ° C. As the test apparatus, for example, “Autograph” manufactured by Shimadzu Corporation or an equivalent product is used. In the test apparatus, a spacer is disposed between the upper planar indenter and the sample stage. The upper planar indenter is of a shape that applies pressure to the entire surface of the spacer (all protrusions). Then, the upper planar indenter is pushed in from the direction (the normal direction in FIG. 4) that should be the unit cell arrangement direction, and the load and displacement are measured. At this time, the displacement speed is about 0.02 mm / second, for example. The measurement results are plotted in orthogonal coordinates with the load as the vertical axis and the deformation amount as the horizontal axis. The spring constant is obtained from the slope of the curve in the elastic range (from zero displacement to yield displacement).

《単電池》
図３に示すように、単電池２０は、配列方向に直交する側壁５１を有する角形ケース５０と、角形ケース５０内に収容されている電極群３０とを含む。角形ケースの材質は、たとえばアルミニウム（Ａｌ）合金等である。 <Single cell>
As shown in FIG. 3, the unit cell 20 includes a rectangular case 50 having a side wall 51 orthogonal to the arrangement direction, and an electrode group 30 accommodated in the rectangular case 50. The material of the rectangular case is, for example, an aluminum (Al) alloy.

（電解液）
図示していないが角形ケース５０内には、電解液も収容されている。電解液は、非プロトン性溶媒と、該溶媒に溶解しているリチウム（Ｌｉ）塩とを含む。非プロトン性溶媒は、たとえばエチレンカーボネート（ＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）等からなる混合溶媒でよい。Ｌｉ塩は、たとえばＬｉＰＦ6等でよい。電解液は、電極群の内部、たとえば電極板およびセパレータ内の細孔等にも保持されている。 (Electrolyte)
Although not shown, the electrolyte solution is also accommodated in the rectangular case 50. The electrolytic solution includes an aprotic solvent and a lithium (Li) salt dissolved in the solvent. The aprotic solvent may be a mixed solvent composed of, for example, ethylene carbonate (EC), ethyl methyl carbonate (EMC), dimethyl carbonate (DMC), diethyl carbonate (DEC) and the like. Li salt may for example LiPF 6 and the like. The electrolytic solution is also held in the electrode group, for example, the pores in the electrode plate and the separator.

（電極群）
電極群３０は、セパレータ３３を挟んで、正極板３１と負極板３２とが積層されて構成されている。図３では、巻回型の電極群を示している。すなわち電極群３０は、セパレータ３３を挟んで、正極板３１と負極板３２とが積層され、さらに巻回されて構成されている。電極群３０は、少なくとも充電時に、側壁５１と接触する。なお電極群は、スタック型の電極群であってもよい。 (Electrode group)
The electrode group 30 is configured by laminating a positive electrode plate 31 and a negative electrode plate 32 with a separator 33 interposed therebetween. FIG. 3 shows a wound electrode group. That is, the electrode group 30 is configured by laminating the positive electrode plate 31 and the negative electrode plate 32 with the separator 33 interposed therebetween and further winding the electrode plate 30. The electrode group 30 contacts the side wall 51 at least during charging. The electrode group may be a stack type electrode group.

（セパレータ）
セパレータは、たとえばポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン系樹脂から構成される微多孔膜等であってもよい。セパレータの厚さは、たとえば５〜３０μｍ程度であってもよい。 (Separator)
The separator may be a microporous film made of a polyolefin resin such as polyethylene (PE) or polypropylene (PP). The thickness of the separator may be, for example, about 5 to 30 μm.

（正極板）
正極板は、たとえば正極集電体と、正極集電体の両面に配置されている正極活物質層とを含む。正極集電体は、たとえばＡｌ箔等である。正極集電体の厚さは、たとえば５〜２５μｍ程度であってもよい。正極活物質層は、たとえば正極活物質を含有する正極合材が、正極集電体の表面に塗着されて構成される。正極活物質層の厚さは、たとえば１０〜１００μｍ程度であってもよい。 (Positive electrode plate)
The positive electrode plate includes, for example, a positive electrode current collector and a positive electrode active material layer disposed on both surfaces of the positive electrode current collector. The positive electrode current collector is, for example, an Al foil. The thickness of the positive electrode current collector may be, for example, about 5 to 25 μm. The positive electrode active material layer is configured, for example, by coating a positive electrode mixture containing a positive electrode active material on the surface of the positive electrode current collector. The thickness of the positive electrode active material layer may be, for example, about 10 to 100 μm.

正極活物質は、たとえば、層状岩塩型の結晶構造を有するリチウム含有ニッケルコバルトマンガン複合酸化物等であってもよい。正極活物質層は、正極活物質の他、導電材（たとえばアセチレンブラック等）、バインダ（たとえばポリフッ化ビニリデン等）を含有していてもよい。   The positive electrode active material may be, for example, a lithium-containing nickel cobalt manganese composite oxide having a layered rock salt type crystal structure. The positive electrode active material layer may contain a conductive material (for example, acetylene black) and a binder (for example, polyvinylidene fluoride) in addition to the positive electrode active material.

（負極板）
単電池２０内において、負極板３２は、組電池における単電池の配列方向と同じ方向に積層されている。すなわち、単電池２０の配列方向と、負極板３２の積層方向とは同方向である。積層方向における負極板の積層枚数は、たとえば２〜２００枚程度（典型的には６０枚程度）であってもよい。 (Negative electrode plate)
In the unit cell 20, the negative electrode plate 32 is laminated in the same direction as the unit cell arrangement direction in the assembled battery. That is, the arrangement direction of the unit cells 20 and the lamination direction of the negative electrode plate 32 are the same direction. The number of negative electrode plates stacked in the stacking direction may be, for example, about 2 to 200 (typically about 60).

負極板は、たとえば負極集電体と、負極集電体の両面に配置されている負極活物質層とを含む。負極集電体は、たとえば銅（Ｃｕ）箔等である。負極集電体の厚さは、たとえば５〜２５μｍ程度であってもよい。負極活物質層は、たとえば負極活物質を含有する負極合材が、負極集電体の表面に塗着されて構成される。負極活物質層の厚さは、たとえば１０〜１００μｍ程度であってもよい。   The negative electrode plate includes, for example, a negative electrode current collector and negative electrode active material layers disposed on both surfaces of the negative electrode current collector. The negative electrode current collector is, for example, a copper (Cu) foil. The thickness of the negative electrode current collector may be, for example, about 5 to 25 μm. The negative electrode active material layer is configured, for example, by coating a negative electrode mixture containing a negative electrode active material on the surface of the negative electrode current collector. The thickness of the negative electrode active material layer may be, for example, about 10 to 100 μm.

本実施形態の負極活物質は、好ましくは黒鉛である。すなわち負極活物質層は、好ましくは黒鉛を含有する。負極活物質層は、黒鉛の他、易黒鉛化性炭素等の黒鉛以外の炭素系負極活物質、あるいは珪素等の合金系負極活物質を含有していてもよい。負極活物質層は、負極活物質の他、増粘材（たとえばカルボキシメチルセルロース等）、バインダ（たとえばスチレンブタジエンゴム等）を含有していてもよい。   The negative electrode active material of this embodiment is preferably graphite. That is, the negative electrode active material layer preferably contains graphite. The negative electrode active material layer may contain, in addition to graphite, a carbon-based negative electrode active material other than graphite, such as graphitizable carbon, or an alloy-based negative electrode active material such as silicon. The negative electrode active material layer may contain a thickener (for example, carboxymethyl cellulose) and a binder (for example, styrene butadiene rubber) in addition to the negative electrode active material.

積層方向における負極板のばね定数は、活物質層（負極活物質層）の密度によって変化する。ここで活物質層の密度とは、活物質層のみかけの密度を示す。すなわち活物質層の密度は、活物質層の質量を、活物質層のみかけの体積で除した値を示す。活物質層のみかけの体積とは、活物質層内の空隙（細孔容積）も含めた体積であり、活物質層の厚さに活物質層の面積を乗じることにより求められる。   The spring constant of the negative electrode plate in the stacking direction varies depending on the density of the active material layer (negative electrode active material layer). Here, the density of the active material layer indicates an apparent density of the active material layer. That is, the density of the active material layer indicates a value obtained by dividing the mass of the active material layer by the apparent volume of the active material layer. The apparent volume of the active material layer is a volume including voids (pore volume) in the active material layer, and is obtained by multiplying the thickness of the active material layer by the area of the active material layer.

表２は、活物質層の密度を変化させた際の負極板のばね定数の変化を示している。表１より、活物質層の密度を高くするほど、ばね定数を大きくできることが分かる。   Table 2 shows changes in the spring constant of the negative electrode plate when the density of the active material layer is changed. From Table 1, it can be seen that the higher the density of the active material layer, the larger the spring constant.

Figure 2017084550
Figure 2017084550

表２に示されるばね定数は、負極板を６０枚積層した積層体に、積層方向から荷重を印可して測定される。ここで６０枚は、一つの単電池内での負極板の積層枚数を想定したものである。測定時の積層枚数は、単電池の仕様（すなわち単電池内での負極板の積層枚数）に応じて変更するものとする。これらを除いては、前述のスペーサと同様にして、ばね定数を測定することができる。   The spring constant shown in Table 2 is measured by applying a load from the stacking direction to a stacked body in which 60 negative electrode plates are stacked. Here, 60 sheets assumes the number of stacked negative electrode plates in one unit cell. The number of stacked layers at the time of measurement is changed according to the specifications of the unit cells (that is, the number of stacked negative electrode plates in the unit cells). Except for these, the spring constant can be measured in the same manner as the spacer described above.

以下、具体的な実験例を用いて本実施形態を説明するが、本実施形態は以下の例に限定されるものではない。   Hereinafter, although this embodiment is described using a specific experimental example, this embodiment is not limited to the following example.

《実験１：ハイレートサイクル後の抵抗増加率の評価》
前述のように活物質層の密度を変更することにより、ばね定数がそれぞれ異なる各種負極板を作製した。該負極板を用いて、単電池（定格容量が２．８Ａｈである角形リチウムイオン二次電池）を作製した。単電池内における負極板の積層枚数は６０枚とした。 << Experiment 1: Evaluation of resistance increase after high-rate cycle >>
As described above, various negative electrode plates having different spring constants were produced by changing the density of the active material layer. A single battery (a prismatic lithium ion secondary battery having a rated capacity of 2.8 Ah) was produced using the negative electrode plate. The number of negative electrode plates stacked in the unit cell was 60.

前述のように、突起部の幅および間隔を変更することにより、ばね定数がそれぞれ異なる各種スペーサを作製した。図３に示すように、単電池２０とスペーサ４０とを配列し、所定の固定治具を用いて、それらを固定した。このとき単電池とスペーサには、実際の組電池において、それらに加わる圧力と同等の圧力が加わるように固定した。表３に示すように、ばね定数がそれぞれ異なる負極板とスペーサとを組み合わせて、単電池とスペーサとから構成される各種試料を作製した。   As described above, various spacers having different spring constants were produced by changing the width and interval of the protrusions. As shown in FIG. 3, the unit cells 20 and the spacers 40 were arranged and fixed using a predetermined fixing jig. At this time, the unit cell and the spacer were fixed so that a pressure equivalent to the pressure applied to them was applied in the actual assembled battery. As shown in Table 3, various samples composed of single cells and spacers were prepared by combining negative plates and spacers having different spring constants.

Figure 2017084550
Figure 2017084550

単電池のＳＯＣ（Ｓｔａｔｅ Ｏｆ Ｃｈａｒｇｅ）を６０％に調整した。２５℃に設定された恒温槽内に試料を配置した。以下の「定電流充電→第１休止→定電流放電→第２休止」を１サイクルとして、充放電サイクルを３０００サイクル実行した。   The SOC (State Of Charge) of the unit cell was adjusted to 60%. The sample was placed in a thermostat set at 25 ° C. The following “constant current charge → first pause → constant current discharge → second pause” was set as one cycle, and 3000 charge / discharge cycles were executed.

（ハイレートサイクル条件）
定電流充電：電流＝１２０Ａ、充電時間＝１０秒（時間カット）
第１休止 ：５秒
定電流放電：電流＝１０Ａ、放電時間＝１２０秒（時間カット）
第２休止 ：５秒。 (High-rate cycle conditions)
Constant current charging: Current = 120A, charging time = 10 seconds (time cut)
First pause: 5 seconds Constant current discharge: Current = 10 A, discharge time = 120 seconds (time cut)
Second pause: 5 seconds.

サイクル前後でＩＶ抵抗を測定し、サイクル後の抵抗をサイクル前の抵抗で除することにより、抵抗増加率（無次元単位）を求めた。ここでＩＶ抵抗とは、各種放電電流でパルス放電を行い、放電電流に対して、電圧降下量をプロットした際の直線の傾きとして求められる抵抗値を示す。抵抗増加率の測定結果を表３に示す。   The IV resistance was measured before and after the cycle, and the resistance increase rate (dimensionalless unit) was determined by dividing the resistance after the cycle by the resistance before the cycle. Here, the IV resistance indicates a resistance value obtained as a slope of a straight line when pulse discharge is performed with various discharge currents and a voltage drop amount is plotted with respect to the discharge current. Table 3 shows the measurement results of the rate of increase in resistance.

表３中、たとえば負極板のばね定数が１２．３ｋＮ／ｍｍである行と、スペーサのばね定数が８．３ｋＮ／ｍｍである列とが交差する欄は、負極板のばね定数が１２．３ｋＮ／ｍｍであり、かつスペーサのばね定数が８．３ｋＮ／ｍｍである試料の抵抗増加率が１．０８であることを示している。抵抗増加率が低いほど、ハイレート充放電に伴う抵抗増加が抑制されていることを示している。   In Table 3, for example, the column where the row where the spring constant of the negative electrode plate is 12.3 kN / mm and the column where the spring constant of the spacer is 8.3 kN / mm intersects is the column where the spring constant of the negative plate is 12.3 kN. It is shown that the resistance increase rate of the sample in which the spring constant of the spacer is 8.3 kN / mm is 1.08. It shows that the resistance increase accompanying high-rate charging / discharging is suppressed, so that a resistance increase rate is low.

表３に示されるように、負極板のばね定数がスペーサのばね定数よりも大きい試料は、かかる条件を満たさない試料に比し、ハイレート充放電の繰り返しに伴う抵抗増加が抑制されていた。負極活物質層の潰れが抑制されるためと考えられる。   As shown in Table 3, the sample in which the spring constant of the negative electrode plate was larger than the spring constant of the spacer suppressed the increase in resistance due to repetition of high-rate charge / discharge, compared to the sample that did not satisfy such conditions. This is considered to be because the collapse of the negative electrode active material layer is suppressed.

すなわち、単電池内の負極板の積層方向における負極板のばね定数が、該単電池の配列方向におけるスペーサのばね定数よりも大きくなるように構成されている組電池によれば、ハイレート充放電の繰り返しに伴う抵抗増加を抑制できることが確認された。   That is, according to the assembled battery configured such that the spring constant of the negative electrode plate in the stacking direction of the negative electrode plates in the unit cell is larger than the spring constant of the spacer in the arrangement direction of the unit cell, high rate charge / discharge is performed. It was confirmed that an increase in resistance due to repetition can be suppressed.

《実験２：中ＳＯＣ領域における低温放電特性の評価》
表４に示すように、ばね定数がそれぞれ異なる負極板とスペーサとを組み合わせて、実験１と同様の各種試料を構成した。 << Experiment 2: Evaluation of low-temperature discharge characteristics in middle SOC range >>
As shown in Table 4, various samples similar to those in Experiment 1 were configured by combining negative plates and spacers having different spring constants.

Figure 2017084550
Figure 2017084550

単電池のＳＯＣを５６％に調整した。−１０℃に設定された恒温槽内に試料を配置し、２時間静置した。その後、３０Ａの電流で放電し、放電開始から２０秒後の電圧を用いて、ＩＶ抵抗を算出した。結果を表４に示す。ＩＶ抵抗が低いほど、放電特性が良好であることを示している。   The SOC of the unit cell was adjusted to 56%. The sample was placed in a thermostat set to −10 ° C. and left to stand for 2 hours. Then, it discharged with the electric current of 30 A, and IV resistance was computed using the voltage 20 second after a discharge start. The results are shown in Table 4. The lower the IV resistance, the better the discharge characteristics.

表４より、負極板のばね定数が１２．３ｋＮ／ｍｍ以上２２．２ｋＮ／ｍｍ以下である試料は、かかる条件を満たさない試料に比し、中ＳＯＣ領域における低温放電特性が向上していることが分かる。したがって、負極板のばね定数は、好ましくは１２．３ｋＮ／ｍｍ以上２２．２ｋＮ／ｍｍ以下である。   From Table 4, the low-temperature discharge characteristics in the middle SOC region are improved in the sample in which the spring constant of the negative electrode plate is 12.3 kN / mm or more and 22.2 kN / mm or less as compared with the sample that does not satisfy such conditions. I understand. Therefore, the spring constant of the negative electrode plate is preferably 12.3 kN / mm or more and 22.2 kN / mm or less.

《実験３：低ＳＯＣ領域における低温放電特性の評価》
表５に示すように、ばね定数がそれぞれ異なる負極板とスペーサとを組み合わせて、実験１と同様の各種試料を構成した。 << Experiment 3: Evaluation of Low Temperature Discharge Characteristics in Low SOC Region >>
As shown in Table 5, various samples similar to those in Experiment 1 were configured by combining negative plates and spacers having different spring constants.

Figure 2017084550
Figure 2017084550

単電池のＳＯＣを２０％に調整した。−２５℃に設定された恒温槽内に試料を配置し、２時間静置した。その後、１０Ａの電流で放電し、放電開始から２秒後の電圧を用いて、ＩＶ抵抗を算出した。結果を表５に示す。ＩＶ抵抗が低いほど、放電特性が良好であることを示している。   The SOC of the unit cell was adjusted to 20%. The sample was placed in a thermostatic bath set at −25 ° C. and left to stand for 2 hours. Thereafter, the battery was discharged at a current of 10 A, and the IV resistance was calculated using the voltage 2 seconds after the start of discharge. The results are shown in Table 5. The lower the IV resistance, the better the discharge characteristics.

表５より、スペーサのばね定数が１０．４ｋＮ／ｍｍ以上である試料は、かかる条件を満たさない試料に比し、低ＳＯＣ領域における低温放電特性が向上していることが分かる。したがって、スペーサのばね定数は、好ましくは１０．４ｋＮ／ｍｍ以上である。   From Table 5, it can be seen that the sample having a spacer spring constant of 10.4 kN / mm or more has improved low-temperature discharge characteristics in the low SOC region as compared with a sample that does not satisfy such conditions. Therefore, the spring constant of the spacer is preferably 10.4 kN / mm or more.

図５は、スペーサのばね定数をＸ軸、負極板のばね定数をＹ軸とするグラフである。上記の実験１〜３の結果をまとめると、図５中、Ｙ≧Ｘ、Ｘ≧１０．４かつ１２．３≦Ｙ≦２２．２を満たす領域αに、Ｘ（スペーサのばね定数）およびＹ（負極板のばね定数）が含まれるように、組電池を構成することが特に好ましいと考えられる。   FIG. 5 is a graph in which the spring constant of the spacer is the X axis and the spring constant of the negative electrode plate is the Y axis. Summarizing the results of the above experiments 1 to 3, in FIG. 5, X (spacer spring constant) and Y in the region α satisfying Y ≧ X, X ≧ 10.4 and 12.3 ≦ Y ≦ 22.2. It is considered that it is particularly preferable to configure the assembled battery so that (the spring constant of the negative electrode plate) is included.

今回開示された実施形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。   It should be understood that the embodiments and examples disclosed herein are illustrative and non-restrictive in every respect. The scope of the present invention is defined by the terms of the claims, rather than the description above, and is intended to include any modifications within the scope and meaning equivalent to the terms of the claims.

２０ 単電池、３０ 電極群、３１ 正極板、３２ 負極板、３３ セパレータ、４０ スペーサ、４１ 突起部、４２ スペーサ本体、５０ 角形ケース、５１ 側壁、６０ 正極端子、６２ 負極端子、６４ 接続部材、７２ 拘束バンド、７６Ａ，７６Ｂ 拘束板、７８ ビス、１００ 組電池。   20 cell, 30 electrode group, 31 positive electrode plate, 32 negative electrode plate, 33 separator, 40 spacer, 41 protrusion, 42 spacer body, 50 square case, 51 side wall, 60 positive electrode terminal, 62 negative electrode terminal, 64 connecting member, 72 Restraint band, 76A, 76B Restraint plate, 78 screws, 100 batteries.

Claims (1)

所定の方向に配列されている複数の単電池と、
前記単電池同士の間に介在するスペーサと、を備え、
前記単電池は、非水電解液二次電池であり、
前記単電池は、配列方向に直交する側壁を有する角形ケースと、前記角形ケース内に収容されている電極群と、を含み、
前記電極群は、セパレータを挟んで、正極板と負極板とが積層されて構成されており、
前記スペーサの表面には、前記側壁に接触し、かつ前記側壁に沿って延びる突起部が複数形成されており、
前記配列方向と、前記負極板の積層方向とは同方向であり、
前記積層方向における前記負極板のばね定数は、前記配列方向における前記スペーサのばね定数よりも大きい、組電池。 A plurality of cells arranged in a predetermined direction;
A spacer interposed between the single cells,
The unit cell is a non-aqueous electrolyte secondary battery,
The unit cell includes a rectangular case having a side wall perpendicular to the arrangement direction, and an electrode group accommodated in the rectangular case,
The electrode group is configured by laminating a positive electrode plate and a negative electrode plate with a separator interposed therebetween,
A plurality of protrusions that are in contact with the side wall and extend along the side wall are formed on the surface of the spacer,
The arrangement direction and the lamination direction of the negative electrode plate are the same direction,
The assembled battery, wherein a spring constant of the negative electrode plate in the stacking direction is larger than a spring constant of the spacer in the arrangement direction.
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