JP2017063002A - 積層型電池の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】正極及び／又は負極積層体をセパレータに対して正確に位置決めすることを必要とすることなく、セパレータに包まれた正極及び／又は負極積層体を製造することができ、それによって積層型電池の生産性を向上させる。【解決手段】複数の山折部を有する帯状セパレータ原反で、第１の帯状電極積層体原反を両面から挟み込む工程、帯状セパレータ原反のうちの少なくとも一部を、対向している帯状セパレータ原反の少なくとも一部と接着する工程、帯状セパレータ原反の対向している２つの山折部、及び第１の帯状電極積層体原反を切断する工程、セパレータのうちの、山折部を構成していた部分を互いに接着させて、第１の電極積層体を封止する工程、並びにセパレータで包み込まれている第１の電極積層体と、セパレータで包み込まれていない第２の電極積層体とを交互に積層する工程を含む、積層型電池の製造方法。【選択図】なし

Description

本発明は、積層型電池の製造方法に関する。

近年、高電圧及び高エネルギー密度を有する電池として、リチウムイオン二次電池が実用化されている。リチウムイオン二次電池の用途が広い分野に拡大していること及び高性能の要求から、リチウムイオン二次電池の更なる性能向上のために様々な研究が行われている。

リチウムイオン二次電池の形態としては、積層型リチウムイオンム二次電池、捲回型リチウムイオン二次電池等の態様が存在する。その中で、積層型リチウムイオン二次電池は、捲回型リチウムイオン二次電池と比較して、エネルギーの体積効率、安全性、品質、耐久性に優れている利点を有する。

ここで、積層型リチウムイオン二次電池の１つの態様では、セパレータで包み込まれており、かつ正極活物質層及び正極集電体を有する正極積層体と、セパレータで包み込まれておらず、かつ負極活物質層及び負極集電体を有する負極積層体とが交互に積層されている構成を有する。この態様では、短絡防止のため、セパレータで完全に包み込まれている正極積層体を用いることが一般的であり、このセパレータに包み込まれている正極積層体を効率的に製造する手段が提案されている。

特許文献１では、帯状のセパレータ上に複数の矩形状の正極積層体を整列して配置する工程と、セパレータを、正極積層体を挟み込むように正極積層体の底辺部で折り返す工程と、正極積層体の側辺部に沿ってセパレータに間欠的に溶着部を形成する工程と、溶着部に沿ってセパレータを切断し正極積層体入り袋状セパレータを形成する工程と、正極積層体入り袋状セパレータと矩形状の負極積層体を積層する工程とを含むことを特徴とする積層型二次電池の製造方法が開示されている。特許文献１では、これにより、生産性向上及び材料の使用量の低減がもたらされるとしている。

また、特許文献２では、複数個の正極又は負極積層体を上下のセパレータ帯ではさみ、所定の位置で切断することで袋入り正極又は負極積層体を形成する、リチウムイオン電池の製造方法が開示されている。特許文献２では、これにより、積層型電池の生産性向上がもたらされるとしている。

特開２００９−２８９４１８号公報 特開２００７−２４２５０７号公報

積層型リチウムイオン二次電池を製造するためには、事前に１枚ずつ切り離された複数の正極積層体と負極積層体とを１枚ずつ積層していく必要があり、積層の際には１枚ずつ正確に位置を決めなければならない。また、積層型リチウムイオン二次電池の製造に当たっては、リチウムの析出を防止するため、正極積層体の面積は、負極積層体の面積よりも小さくなければならない。更に正極積層体は、負極積層体より外側（積層に対して直角方向）にはみ出してはならない。

これらの条件を満足しつつ、正極積層体と負極積層体とを短時間で大量に積層させるための手段としては、負極積層体の面積と、セパレータに包まれた正極積層体の面積を等しくすることによって、積層時の位置精度を緩和し、そして高速に積層した後に整列させることが考えられる。

しかしながら、特許文献１及び２の方法を用いてセパレータに包まれた正極積層体の面積の調節を試みた場合、複数の正極及び／又は負極積層体のそれぞれを、セパレータに対して正確に位置決めすることが必要となるため、生産性の向上が不十分である。

本発明者らは、鋭意検討したところ、以下の手段により上記課題を解決できることを見出して、本発明を完成させた。すなわち、本発明は、下記のとおりである：
セパレータで包み込まれており、かつ第１の活物質層及び第１の集電体を有する第１の電極積層体と、上記セパレータで包み込まれておらず、かつ第２の活物質層及び第２の集電体を有する第２の電極積層体とが交互に積層されている、積層型電池の製造方法であって、
短手方向に形成されている複数の山折部を有する帯状セパレータ原反で、第１の帯状電極積層体原反を、上記山折部が外側に位置するように両面から挟み込む工程、
上記帯状セパレータ原反のうちの、上記山折部を形成していない部分の少なくとも一部を、対向している上記帯状セパレータ原反のうちの、上記山折部を形成していない部分の少なくとも一部と接着する工程、
上記帯状セパレータ原反の対向している２つの上記山折部を切断して、上記セパレータにし、かつ上記第１の帯状電極積層体原反のうちの対向している２つの上記山折部の間に存在している部分を切断して、上記第１の電極積層体にする工程、
上記セパレータのうちの、上記山折部を構成していた部分を互いに接着させて上記第１の電極積層体を封止して、上記セパレータで挟み込まれている第１の電極積層体を形成する工程、並びに
上記セパレータで挟み込まれている上記第１の電極積層体と、上記セパレータで挟み込まれていない上記第２の電極積層体とを交互に積層する工程
を含む、積層型電池の製造方法。

本発明によれば、切り離された複数の正極及び／又は負極積層体のそれぞれをセパレータに対して１枚ずつ正確に位置決めすることを必要とすることなく、セパレータに包まれた正極及び／又は負極積層体を製造することができ、それによって積層型電池の生産性を向上させることができる。

図１（ａ）は、帯状セパレータ原反の上面図である。図１（ｂ）は、帯状セパレータ原反の側面断面図である。図１（ｃ）は、帯状セパレータ原反の別の態様の側面断面図である。 図２は、第１の帯状電極積層体原反の上面図である。 図３（ａ）は、挟み込み工程を経た段階における、帯状セパレータ原反及び第１の帯状電極積層体原反の上面透視図である。図３（ｂ）は、この段階における、セパレータ及び第１の帯状電極積層体原反の側面断面図である。 図４（ａ）は、接着工程を経た段階における、帯状セパレータ原反及び第１の電極積層体原反の上面透視図である。図４（ｂ）は、この段階における、帯状セパレータ原反及び第１の帯状電極積層体原反の側面断面図である。 図５（ａ）は、帯状セパレータ原反を切断する工程の模式図である。図５（ｂ）は、第１の帯状電極積層体原反を切断する工程の模式図である。 図６（ａ）は、切断工程を経た段階における、セパレータ及び第１の電極積層体の上面透視図である。図６（ｂ）は、この段階における、セパレータ及び第１の電極積層体の側面断面図である。 図７（ａ）は、封止工程を経た段階における、セパレータ及び第１の電極積層体の上面透視図である。図７（ｂ）は、この段階における、セパレータ及び第１の電極積層体の側面断面図である。 図８（ａ）は、セパレータで包み込まれている第１の電極積層体、及びセパレータで包み込まれていない第２の電極積層体の上面図である。図８（ｂ）は、積層工程の１つの態様の模式図である。

《積層型電池の製造方法》
本発明の積層型電池の製造方法は、セパレータで挟み込まれており、かつ第１の活物質層及び第１の集電体を有する第１の電極積層体と、セパレータで挟み込まれておらず、かつ第２の活物質層及び第２の集電体を有する第２の電極積層体とが交互に積層されている、積層型電池の製造方法である。

特に、本発明の積層型電池の製造方法は、挟み込み工程、接着工程、切断工程、封止工程、及び積層工程を含む。

以下では、本発明の積層型電池の製造方法の各工程及び各工程に用いる物について、図面を参照しながら説明する。

〈挟み込み工程〉
挟み込み工程は、短手方向に形成されている複数の山折部を有する帯状セパレータ原反で、第１の帯状電極積層体原反を、山折部が外側に位置するように両面から挟み込む工程を意味する。

より具体的には、まず、図１（ａ）及び（ｂ）に示すような帯状セパレータ原反（１０）を用意する。この帯状セパレータ原反（１０）は、短手方向に形成されている複数の山折部（１２）を有する。また、帯状セパレータ原反（１０）は、折り曲げ予定線（１６）に沿って折り曲げたときに山折部の形状が崩れないよう、折り曲げ予定線（１６）と山折部（１２）が重なる部分に切断部（１４）を有していてもよい。

また、図１（ｃ）に示すように、セパレータの別の態様（１０’）においては、山折部（１２）は、セパレータ（１０’）が重なっている形状であってもよい。

また、図２に示すような、第１の帯状電極積層体原反（２０）を用意する。第１の帯状電極積層体原反（２０）は、第１の活物質層（２２）及び第１の集電体を有する。また、第１の帯状電極積層体原反は、随意のタブ部を有していてもよい。

次いで、帯状セパレータ原反（１０）を、第１の帯状電極積層体原反（２０）上に配置する。そして、帯状セパレータ原反（１０）を折り曲げ予定線（１６）に沿って折り曲げることによって、図３（ａ）及び（ｂ）に示すように、第１の帯状電極積層体原反（２０）を、山折部（１２）が外側に位置するように両面から挟み込む。

なお、図示しないが、この挟み込み工程は、同一形状の２つのセパレータで、第１の電極積層体を挟み込むことによっても行うことができる。

〈接着工程〉
接着工程は、帯状セパレータ原反のうちの、山折部を形成していない部分の少なくとも一部を、対向している帯状セパレータ原反のうちの、山折部を形成していない部分の少なくとも一部と接着する工程を意味するものである。

より具体的には、図４に示すように、接着工程は、帯状セパレータ原反（１０）のうちの、山折部を形成していない部分で第１の帯状電極積層体原反を挟み込み、そして接着箇所（１０ａ）において互いに接着する工程を意味するものである。

この接着は、例えば熱溶着、帯状セパレータ原反への接着剤の塗布等によって行うことができる。

〈切断工程〉
切断工程は、帯状セパレータ原反の対向している２つの山折部を切断してセパレータにし、かつ第１の帯状電極積層体原反のうちの対向している２つの山折部の間に存在している部分を切断して、第１の電極積層体にする工程を意味するものである。

より具体的には、まず、図５（ａ）に示すように、帯状セパレータ原反の対向している２つの山折部（１２）の頂部を切断する。切断位置は、例えば切断線（３０ａ）によって示した位置であることができる。帯状セパレータ原反の切断は、ＣＯ_２レーザー、切断刃等によって行うことができる。

次いで、図５（ｂ）に示すように、第１の帯状電極積層体原反（２０）のうちの対向している２つの山折部の間に存在している部分を切断する。切断の際には、セパレータのうちの山折部を形成していた部分（１２ａ）を、拡張治具等を用いて拡張してもよい。切断位置は、例えば切断線（３０ｂ）によって示した位置であることができる。第１の帯状電極積層体原反の切断は、ＹＡＧレーザー、切断刃等によって行うことができる。

この切断工程を経て、帯状セパレータ原反及び第１の帯状電極積層体原反は、図６（ａ）及び（ｂ）において示すように切り分けられ、そして帯状セパレータ原反は、セパレータとなり、かつ第１の帯状電極積層体原反は、第１の電極積層体となる。

〈封止工程〉
封止工程は、セパレータのうちの、山折部を形成していた部分を互いに接着させて第１の電極積層体を封止する工程である。この工程によって、セパレータで包み込まれている第１の電極積層体が形成される。

より具体的には、図７（ａ）及び（ｂ）に示すように、封止工程は、セパレータのうちの山折部を形成していた部分で第１の電極積層体を挟み込み、そして接着箇所（１０ｂ）において互いに接着させて、第１の電極積層体（２０）を封止する工程である。

〈積層工程〉
積層工程は、セパレータで包み込まれている第１の電極積層体と、セパレータで包み込まれていない第２の電極積層体とを交互に積層する工程である。

より具体的には、積層工程は、図８（ａ）に示すような、セパレータで挟み込まれている第１の電極積層体（２０ａ）と、セパレータで挟み込まれていない第２の電極積層体（４０）とを交互に積層することにより行うことができる。

ここで、図８（ａ）に示すように、第２の電極積層体は、第２の活物質層（４２）及び第２の集電体を有する。また、第２の電極積層体は、随意のタブ部（４４）を有していてもよい。

また、図８（ｂ）に示すように、積層の際には、必要に応じ、外径位置決め治具（５０）、アクチュエーター等を用いてもよい。

〈各工程に用いる物〉
以下では、上記の各工程に用いる物について説明する。

｛帯状セパレータ原反｝
帯状セパレータ原反は、基材のみ、又は基材及び基材上の固体電解質層で構成されていてよい。特に、液系の積層型電池の製造においては、帯状セパレータ原反は、基材のみで構成されていてよく、また固体電解質を用いる積層型電池の製造においては、帯状セパレータ原反は、基材及び基材上の固体電解質層で構成されていてよい。

特に、本発明の積層型電池の製造方法においては、帯状セパレータ原反は、短手方向に形成されている複数の山折部を有する。帯状セパレータ原反は、上記の切断工程を経て、セパレータとなる。

基材は、例えばポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、テフロン（登録商標）で構成されていてよい。特に基材は、セパレータ原反が基材のみから構成されている場合には、微多孔質状基材であってよく、かつセパレータ原反が基材及び基材上の固体電解質層で構成されている場合には、メッシュ状基材であってよい。

基材が微多孔質状基材である場合、基材の開孔率は、６０％以上、６５％以上、又は７０％以上であることができ、また９５％以下、９０％以下又は８５％以下であることができる。また、基材の細孔の大きさは例えば、１００ｎｍ〜３００ｎｍ×３０ｎｍ〜６０ｎｍであってよい。

基材がメッシュ状基材である場合、基材の開孔率は、６０％以上、６５％以上、又は７０％以上であることができ、また９５％以下、９０％以下又は８５％以下であることができる。また、孔間の桟幅は、１０μｍ以上、１５μｍ以上、又は２０μｍ以上であることができ、また５０μｍ以下、４０μｍ以下、又は３０μｍ以下であることができる。

基材の厚さは、１０μｍ以上、１２μｍ以上、又は１５μｍ以上であることができ、また５０μｍ以下、４０μｍ以下、又は３０μｍ以下であることができる。

固体電解質層を構成する材料は、リチウム、ナトリウム、カルシウム等のイオンに対する伝導性を有する材料で、かつ絶縁材料であれば特に限定されない。

（山折部）
山折部は、セパレータの短手方向に複数本形成されている。同一形状の積層型電池を製造する場合、山折部は、等間隔で形成されていることが好ましい。

｛第１の帯状電極積層体原反｝
第１の帯状電極積層体原反は、第１の活物質層及び第１の集電体を有する。また、第１の帯状電極積層体原反は、随意のタブ部を有していてもよい。第１の帯状電極積層体原反は、上記の切断工程を経て、第１の電極積層体となる。

（第１の活物質層）
第１の活物質層は、例えば正極活物質を含有することができる。正極活物質としては、リチウム、ナトリウム、カルシウム等のイオンを、放電の際に吸蔵し、また任意に充電の際には放出させることができる物質であれば、特に限定されない。

（第１の集電体）
第１の集電体は、例えば正極集電体であることができる。正極集電体を構成する材料は、正極活物質からの集電を行うことができる材料であれば特に限定されない。

（タブ部）
タブ部は、第１の電極積層体の側面に複数存在していてよい。また、同一形状の積層型電池を製造する場合、この複数のタブ部の間隔は、等間隔であり、かつセパレータの山折部の間隔と等しいことが好ましい。

｛第２の電極積層体｝
第２の電極積層体は、第２の活物質層及び第２の集電体を有する。また、第２の電極積層体は、随意のタブ部を有していてもよい。

（第２の活物質層）
第２の活物質層は、例えば負極活物質を含有することができる。負極活物質としては、リチウム、ナトリウム、カルシウム等のイオンを、放電の際に放出させ、また任意に充電の際には吸蔵させることができる物質であれば、特に限定されない。

（第２の集電体）
第２の集電体は、例えば負極集電体であることができる。負極集電体を構成する材料は、負極活物質からの集電を行うことができる材料であれば特に限定されない。

１０、１０’ 帯状セパレータ原反
１０ａ、１０ｂｃ 接着箇所
１０ｂ セパレータ
１２ 山折部
１４ 切断部
１６ 折り曲げ予定線
２０ 第１の帯状電極積層体原反
２０ａ 第１の電極積層体
２０ｂ セパレータで挟み込まれている第１の電極積層体
２２ 第１の活物質層
２４ 第１の帯状電極積層体原反のタブ部
３０ａ、３０ｂ 切断線
４０ 第２の電極積層体
４２ 第２の活物質層
４４ 第２の電極積層体のタブ部
５０ 外形位置決め治具

Claims (1)

1. セパレータで包み込まれており、かつ第１の活物質層及び第１の集電体を有する第１の電極積層体と、前記セパレータで包み込まれておらず、かつ第２の活物質層及び第２の集電体を有する第２の電極積層体とが交互に積層されている、積層型電池の製造方法であって、
   短手方向に形成されている複数の山折部を有する帯状セパレータ原反で、第１の帯状電極積層体原反を、前記山折部が外側に位置するように両面から挟み込む工程、
   前記帯状セパレータ原反のうちの、前記山折部を形成していない部分の少なくとも一部を、対向している前記帯状セパレータ原反のうちの、前記山折部を形成していない部分の少なくとも一部と接着する工程、
   前記帯状セパレータ原反の対向している２つの前記山折部を切断して、前記セパレータにし、かつ前記第１の帯状電極積層体原反のうちの対向している２つの前記山折部の間に存在している部分を切断して、前記第１の電極積層体にする工程、
   前記セパレータのうちの、前記山折部を構成していた部分を互いに接着させて前記第１の電極積層体を封止して、前記セパレータで挟み込まれている第１の電極積層体を形成する工程、並びに
   前記セパレータで挟み込まれている前記第１の電極積層体と、前記セパレータで挟み込まれていない前記第２の電極積層体とを交互に積層する工程
   を含む、積層型電池の製造方法。

Images