JP2016225035A - Cell stack device, module and module housing apparatus - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、セルスタック装置、モジュールおよびモジュール収容装置に関する。 The present invention relates to a cell stack device, a module, and a module housing device.
近年、次世代エネルギーとして、燃料ガス（水素含有ガス）と酸素含有ガス（空気）とを用いて電力を得ることができるセルの１種である燃料電池セルが複数配列されてなる燃料電池セルスタック装置を収納容器内に収納してなる燃料電池モジュールや、燃料電池モジュールを外装ケース内に収納してなる燃料電池装置が種々提案されている（例えば、特許文献１参照。）。 In recent years, as a next-generation energy, a fuel cell stack in which a plurality of fuel cells which are one type of cells capable of obtaining electric power using a fuel gas (hydrogen-containing gas) and an oxygen-containing gas (air) are arranged. Various fuel cell modules in which the device is housed in a storage container and fuel cell devices in which the fuel cell module is housed in an outer case have been proposed (see, for example, Patent Document 1).
また、水蒸気と電圧とを付与して水蒸気（水）を電気分解することにより、水素と酸素（Ｏ２）を生成する電解セルが複数配列されてなる電解セルスタック装置を収納容器内に収納してなる電解モジュールや、電解モジュールを外装ケース内に収納してなる電解装置も提案されている（例えば、特許文献２参照。）。 In addition, an electrolysis cell stack device in which a plurality of electrolysis cells that generate hydrogen and oxygen (O 2 ) are electrolyzed by applying water vapor and voltage to electrolyze water vapor (water) is accommodated in a storage container. There have also been proposed an electrolysis module and an electrolysis apparatus in which the electrolysis module is housed in an outer case (see, for example, Patent Document 2).
ところで、燃料電池セルスタック装置における各燃料電池セルには、燃料ガスが供給され、電解装置における各電解セルには、水蒸気が供給される。これらの燃料電池セル又は電解セルは、燃料ガスや水蒸気を燃料電池セル又は電解セルに供給するためのマニホールドに、シール材を介して固定されている。しかし、このシール材にクラック等が生じ、それによりガスリークが生じるという問題があった。 By the way, fuel gas is supplied to each fuel cell in the fuel cell stack device, and water vapor is supplied to each electrolysis cell in the electrolysis device. These fuel cells or electrolysis cells are fixed to a manifold for supplying fuel gas or water vapor to the fuel cells or electrolysis cells via a sealing material. However, there is a problem that cracks or the like are generated in the sealing material, thereby causing gas leakage.
それゆえ、本発明は、シール材にクラックが発生することを抑制することができ、長期信頼性が向上したセルスタック装置、それを備えるモジュールおよびモジュール収容装置を提供することにある。 Therefore, an object of the present invention is to provide a cell stack device that can suppress the occurrence of cracks in the sealing material and has improved long-term reliability, a module including the cell stack device, and a module housing device.
本発明のセルスタック装置は、複数個のセルが配列されてなるセルスタックと、前記複数個のセルの一端がシール材にて固定されているとともに、前記複数個のセルに反応ガスを供給するためのマニホールドと、を具備し、前記シール材は、前記マニホールドの内部空間側である内側表面と、前記セルの他端側である外側表面とを有しており、前記内側表面は、前記外側表面よりも表面粗さが大きいことを特徴とする。 In the cell stack device of the present invention, a cell stack in which a plurality of cells are arranged, one end of the plurality of cells is fixed with a sealing material, and a reactive gas is supplied to the plurality of cells. And the sealing material has an inner surface that is an inner space side of the manifold and an outer surface that is the other end side of the cell, and the inner surface is the outer surface. The surface roughness is larger than the surface.
また、本発明のモジュールは、収納容器内に、上記に記載のセルスタック装置を収納してなることを特徴とする。 The module of the present invention is characterized in that the cell stack device described above is housed in a housing container.
さらに、本発明のモジュール収容装置は、外装ケース内に、上記に記載のモジュールと、該モジュールの運転を行なうための補機とを収納してなることを特徴とする。 Furthermore, the module housing apparatus of the present invention is characterized in that the module described above and an auxiliary machine for operating the module are housed in an exterior case.
本発明のセルスタック装置は、シール材にクラックが発生することを抑制することがで
き、長期信頼性の向上したセルスタック装置とすることができる。
The cell stack device of the present invention can suppress the occurrence of cracks in the sealing material, and can be a cell stack device with improved long-term reliability.
また、本発明のモジュールは、収納容器内に上記のセルスタック装置を収納してなることから、長期信頼性の向上したモジュールとすることができる。 In addition, the module of the present invention can be a module with improved long-term reliability since the cell stack device is stored in a storage container.
さらに、本発明のモジュール収容装置は、上記のモジュールと、該モジュールの運転を行なうための補機とを収納してなることから、長期信頼性の向上したモジュール収容装置とすることができる。 Furthermore, since the module housing apparatus of the present invention houses the above-described module and an auxiliary machine for operating the module, the module housing apparatus can be improved in long-term reliability.
図１〜１０を用いて、セル、セルスタック装置、モジュールおよびモジュール収容装置について説明する。 A cell, a cell stack device, a module, and a module housing device will be described with reference to FIGS.
（セル）
図１は、セルの実施形態の一例を示すもので、（ａ）は横断面図、（ｂ）は側面図である。なお、両図面において、セル１の各構成の一部を拡大して示している。
(cell)
FIG. 1 shows an example of an embodiment of a cell, where (a) is a cross-sectional view and (b) is a side view. In both drawings, a part of each component of the
図１に示す例において、セル１は中空平板型で、細長い板状である。図１（ｂ）に示すように、セル１の全体を正面から見た形状は、例えば、長さ方向Ｌの辺の長さが５〜５０ｃｍで、この長さ方向に直交する幅方向Ｗの長さが１〜１０ｃｍの長方形である。このセル１の全体の厚さは１〜５ｍｍである。
In the example shown in FIG. 1, the
図１に示すように、セル１は、一対の対向する平坦面ｎ１、ｎ２をもつ柱状の導電性支持基板２（以下、支持基板２と略す場合がある）の一方の平坦面ｎ１上に内側電極３、固体電解質層４及び外側電極５を順次積層してなる柱状（中空平板状等）からなる。
As shown in FIG. 1, the
図１に示す例においては、内側電極３を燃料極とし、外側電極５を空気極として説明する。
In the example shown in FIG. 1, the
また、図１に示す例においては、セル１の他方の平坦面ｎ２上にはインターコネクタ６が設けられており、インターコネクタ６の外面（上面）にはＰ型半導体層（不図示）が設けられている。Ｐ型半導体層を介して、後述する導電部材をインターコネクタ６に接続させることにより、両者の接触がオーム接触となり、電位降下を少なくし集電性能の低下を
有効に回避することが可能となる。
Further, in the example shown in FIG. 1, an interconnector 6 is provided on the other flat surface n2 of the
以下、セル１を構成する各構成部材について説明する。
Hereinafter, each structural member which comprises the
支持基板２は、ガスが流れるガス流路２ａが内部に設けられており、図１においては６つのガス流路２ａが設けられた例を示している。
The
支持基板２としては、燃料ガスを燃料極３まで透過するためにガス透過性であること、さらには、インターコネクタ６を介して集電するために導電性であることが要求される。
The
支持基板２は、例えば、鉄族金属成分と無機酸化物からなる。例えば、鉄族金属成分はＮｉおよび／またはＮｉＯであって、無機酸化物は特定の希土類酸化物である。特定の希土類酸化物は、支持基板２の熱膨張係数を固体電解質層４の熱膨張係数に近づけるために使用されるものであり、例えば、Ｙ、Ｌｕ、Ｙｂ、Ｔｍ、Ｅｒ、Ｈｏ、Ｄｙ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｐｒからなる群より選択される少なくとも１種の元素を含む希土類酸化物が用いられる。このような希土類酸化物の具体例としては、Ｙ２Ｏ３、Ｌｕ２Ｏ３、Ｙｂ２Ｏ３、Ｔｍ２Ｏ３、Ｅｒ２Ｏ３、Ｈｏ２Ｏ３、Ｄｙ２Ｏ３、Ｇｄ２Ｏ３、Ｓｍ２Ｏ３、Ｐｒ２Ｏ３を例示することができる。また、本実施形態においては、支持基板２の良好な導電率を維持し、かつ熱膨張係数を固体電解質層４と近似させるという点で、Ｎｉおよび／またはＮｉＯ：希土類酸化物＝３５：６５〜６５：３５の体積比で存在する。
The
また、図１に示したセル１において、柱状（中空平板状）の支持基板２は、立設方向に細長く延びる板状体であり、平坦な両面ｎ１、ｎ２と半円形状の両側面ｍを有する。
In addition, in the
また、支持基板２は、ガス透過性を備えるために開気孔率が３０％以上、特に３５〜５０％の範囲にあるのが好適であり、そしてまたその導電率は３００Ｓ／ｃｍ以上、特に４４０Ｓ／ｃｍ以上であるのが好ましい。
The
燃料極３は、一般的に公知のものを使用することができ、多孔質の導電性セラミックス、例えば希土類元素酸化物が固溶しているＺｒＯ２（安定化ジルコニアと称し、部分安定化も含むものとする）とＮｉおよび／またはＮｉＯとから形成することができる。
As the
固体電解質層４は、燃料極３、空気極５間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有していると同時に、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを防止するためにガス遮断性を有することが必要とされ、３〜１５モル％の希土類元素酸化物が固溶したＺｒＯ２から形成される。なお、上記特性を有する限りにおいては、他の材料等を用いて形成してもよい。
The
空気極５は、一般的に用いられるものであれば特に制限はなく、例えば、いわゆるＡＢＯ３型のペロブスカイト型酸化物からなる導電性セラミックスから形成することができる。空気極５はガス透過性を有していることが必要であり、開気孔率が２０％以上、特に３０〜５０％の範囲にあることが好ましい。
The
Ｐ型半導体層（不図示）としては、遷移金属ペロブスカイト型酸化物からなる層を例示することができる。具体的には、インターコネクタ６を構成する材料よりも電子伝導性が大きいもの、例えば、ＢサイトにＭｎ、Ｆｅ、Ｃｏなどが存在するＬａＭｎＯ３系酸化物、ＬａＦｅＯ３系酸化物、ＬａＣｏＯ３系酸化物などの少なくとも一種からなるＰ型半導体セラミックスを使用することができる。このようなＰ型半導体層の厚みは、一般に、３０〜１００μｍの範囲にあることが好ましい。 As a P-type semiconductor layer (not shown), a layer made of a transition metal perovskite oxide can be exemplified. Specifically, a material having higher electronic conductivity than the material constituting the interconnector 6, for example, LaMnO 3 -based oxide, LaFeO 3 -based oxide, LaCoO 3 -based oxide in which Mn, Fe, Co, etc. are present at the B site P-type semiconductor ceramics made of at least one oxide or the like can be used. In general, the thickness of such a P-type semiconductor layer is preferably in the range of 30 to 100 μm.
インターコネクタ６は、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ３系酸化物）、もしくは、ランタンストロンチウムチタン系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＳｒＴｉＯ３系酸化物）が好適に使用される。これらの材料は、導電性を有し、かつ燃料ガス（水素含有ガス）および酸素含有ガス（空気等）と接触しても還元も酸化もされない。また、インターコネクタ６は支持基板２に形成されたガス流路２ａを流通する燃料ガス、および支持基板２の外側を流通する酸素含有ガスのリークを防止するために緻密質でなければならず、９３％以上、特に９５％以上の相対密度を有していることが好ましい。
For the interconnector 6, a lanthanum chromite-based perovskite oxide (LaCrO 3 -based oxide) or a lanthanum strontium titanium-based perovskite oxide (LaSrTiO 3 -based oxide) is preferably used. These materials have conductivity and are neither reduced nor oxidized even when they come into contact with a fuel gas (hydrogen-containing gas) and an oxygen-containing gas (air or the like). Further, the interconnector 6 must be dense to prevent leakage of the fuel gas flowing through the
（セルスタック装置）
次に、上述したセルを用いた本発明の実施形態に係るセルスタック装置について図２、図３を用いて説明する。
(Cell stack device)
Next, a cell stack device according to an embodiment of the present invention using the above-described cell will be described with reference to FIGS.
図２は、本実施形態のセルスタック装置の一例を示す斜視図である。図３（ａ）は、本実施形態のセルスタック装置の一例の側面側の断面図であり、図３（ｂ）は図３（ａ）に示した断面図の一部を拡大した拡大断面図である。 FIG. 2 is a perspective view showing an example of the cell stack device of the present embodiment. FIG. 3A is a side sectional view of an example of the cell stack device of the present embodiment, and FIG. 3B is an enlarged sectional view in which a part of the sectional view shown in FIG. It is.
セルスタック装置１０は、セルスタック１８と、マニホールド７とを備える。
The
セルスタック１８は、複数個のセル１が配列されてなる。
The
また、セルスタック１８は、図３（ａ）に示す例のように、隣接するセル１の間に介在する導電部材９ａを有していても良い。この導電部材９ａは、隣接するセル１の間（より詳細には、一方のセル１の燃料極３と他方のセル１の空気極５）を電気的に直列に接続する。なお、図２、図３（ｂ）では、導電部材９ａの図示を省略している。
Moreover, the
また、図３（ａ）に示す例のように、複数個のセル１の配列方向における最も外側に位置するセル１の外側に、端部導電部材９ｂが設けられている。なお、図２では、端部導電部材９ｂの図示を省略している。
Further, as in the example illustrated in FIG. 3A, the end
この端部導電部材９ｂは、セルスタック５の外側に突出する導電部１１を有している。導電部１１は、セル１の発電により生じた電気を集電して外部に引き出す機能を有する。
The end
導電部材９ａ、端部導電部材９ｂは、弾性を有する金属若しくは合金からなる部材又は金属繊維若しくは合金繊維から成るフェルトに所望の表面処理を加えた部材から構成される。
The conductive member 9a and the end
マニホールド７は、複数個のセル１の一端がシール材８にて固定されているとともに、複数個のセル１に反応ガスを供給する。
In the
図２、３に示す例においては、マニホールド７は、支持体７ａと、ガスタンク７ｂとを備えている。この支持体７ａと、ガスタンク７ｂとで形成される内部空間に燃料ガスが貯留される。ガスタンク７ｂにはガス流通管１２が設けられており、後述する改質器１３で生成された燃料ガスが、このガス流通管１２を介してマニホールド７に供給され、その後マニホールド７よりセル１の内部のガス流路に供給される。
In the example shown in FIGS. 2 and 3, the
各セル１はマニホールド７側からセル１の長手方向に沿ってそれぞれ突出し、且つ複数個のセル１がスタック状に整列するように、各セル１の長手方向の一端がシール材８で支持体７ａに固定されている。
Each
図２、３に示す例では、支持体７ａは、その下端部がガスタンク７ｂに接合されている。この支持体７ａは、ガスタンク７ｂの内部空間と連通する１つの挿入孔１７を有している。この挿入孔１７には、１列に整列した複数個のセル１の一端が挿入されている。
In the example shown in FIGS. 2 and 3, the lower end of the
図２、３に示す例においては、セルスタック１８が２列設けられており、各列がそれぞれ支持体７ａに固定されている。この場合、ガスタンク７ｂの上面には２つの貫通孔が設けられている。この貫通孔のそれぞれに、挿入孔１７を合わせるように各支持体７ａが設けられる。結果、１つのガスタンクと、２つの支持体７ａとで内部空間が形成される。
In the example shown in FIGS. 2 and 3, two rows of cell stacks 18 are provided, and each row is fixed to the
図３に示す例では、支持体７ａは筒状体であり、上端が内部空間側に湾曲している。この湾曲した上端の内側が挿入孔１７となっている。
In the example shown in FIG. 3, the
挿入孔１７の形状は、例えば、上面視で長円形状である。挿入孔１７は、例えば、セル１の配列方向において、２つの端部導電部材９ｂの間の距離よりも長ければよい。また、この挿入孔は、例えば、セル１の幅よりも広ければよい。
The shape of the
図３に示すように、挿入孔１７とセル１との間、および、セル１同士の間に、隙間が存在している。言い換えれば、それぞれが離れて配置されている。
As shown in FIG. 3, there are gaps between the
図３に示すように、挿入孔１７とセル１の一端との接合部、およびセル１同士の接合部において、固化されたシール材８が前記隙間に充填されるように設けられている。これにより、挿入孔１７と複数個のセル１の一端とがそれぞれ接合・固定されている。図３（ｂ）に示すように、各セル１のガス流路２ａの一端は、マニホールド７の内部空間と連通している。
As shown in FIG. 3, a solidified sealing
シール材８は、マニホールド７の内部空間側である内側表面８ａと、セル１の他端側である外側表面８ｂとを有している。図３に示す例においては、外側表面８ｂとは、セル１の上端側の表面のことである。
The sealing
シール材８は、非晶質ガラス、金属ろう材等でも構成されてもよいが、結晶化ガラスで構成されることが好適である。結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ２−Ｂ２Ｏ３系、ＳｉＯ２−ＣａＯ系、ＭｇＯ−Ｂ２Ｏ３系が採用され得るが、ＳｉＯ２−ＭｇＯ系のものが最も好ましい。なお、本明細書では、結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラス（セラミックス）を指す。結晶化ガラスの結晶化度は、具体的には、例えば、「ＸＲＤ等を用いて結晶相を同定し、ＳＥＭ及びＥＤＳ、或いは、ＳＥＭ及びＥＰＭＡ等を用いて結晶化後のガラスの組織や組成分布を観察した結果に基づいて、結晶相領域の体積割合を算出する」ことによって得ることができる。
The sealing
以上、説明した燃料電池のセルスタック装置１０を稼働させる際には、図３（ｂ）に示すように、高温（例えば、５００〜８００℃）の燃料ガス（水素等）及び酸素を含むガス（空気等）をセルスタック装置１０の周辺に流通させる。燃料ガスは、マニホールド７の内部空間へ導入され、その後、挿入孔１７を介して複数個のセル１のガス流路２ａにそれぞれ導入される。各ガス流路２ａを通過した燃料ガスは、その後、各ガス流路２ａの他端（開放端）から外部に排出される。空気は、隣接するセル１間の隙間に沿って、セル１の長手方向に沿って流れる。
As described above, when operating the
（シール材のガスリーク発生の抑制）
図２、３に示したセルスタック装置１０では、熱応力的に過酷な環境下で稼働されると、シール材８にクラックが発生する場合があった。
(Suppression of gas leakage from sealing material)
In the
図４は、挿入孔とセルの一端との接合部においてシール材にクラックが発生している様子を示した図である。図４（ａ）に示す例においては、クラックがシール材８の外側表面８ｂに発生している。図４（ｂ）に示す例においては、クラックがシール材８の内側表面８ａに発生している。
FIG. 4 is a diagram illustrating a state in which a crack is generated in the sealing material at the joint between the insertion hole and one end of the cell. In the example shown in FIG. 4A, cracks are generated on the
図４（ａ）に示したように、シール材８の外側表面８ｂにクラックが発生した場合、そのクラックの一部が、シール材８の内部でセル１に向かって進展し、その後、点線で示すようにクラックがセル１内部に進展する可能性がある。このような場合、ガス流路２ａ内部を流れる燃料ガスがセル１の外部にリークする可能性がある。
As shown in FIG. 4 (a), when a crack occurs on the
従って、本実施形態においては、シール材８の内側表面８ａが、外側表面８ｂよりも表面粗さが大きくなっている。この構成によって、熱応力的に過酷な環境下において、シール材８に発生するクラックは、図４（ｂ）に示すように、表面粗さが大きい内側表面８ａに優先的に発生することとなる。 ここで、図４（ｂ）に示すように、シール材８の内側表面８ａにクラックが発生し、そのクラックの一部が点線で示すようにセル１に進展したとしても外部へのガスリークを抑制できる。なぜなら、クラックがガス流路２ａまで進展したとしても、セル１内部のガス流路２ａとマニホールド７の内部空間とが連通するに過ぎず、結果として燃料ガスは外部へリークしないからである。よって、外側表面８ｂでクラックが発生することを抑制し、内側表面８ａにクラックを発生させることで、結果、ガスリークを抑制することができる。
Therefore, in this embodiment, the inner surface 8a of the sealing
上述の表面粗さは、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２００１で定義される「最大高さＲｚ」が採用される。表面粗さの測定は、挿入孔１７とセル１の一端との接合部におけるシール材１３を切り出して、シール材１３の表面に沿って測定すればよい。この測定に使用された表面粗さ測定器は、ＫＥＹＥＮＣＥ社製のデジタルマイクロスコープ ＶＨＸ-5000である
。
As the above-mentioned surface roughness, “maximum height Rz” defined in JIS B 0601: 2001 is adopted. The surface roughness may be measured by cutting out the sealing
また、シール材８の内側表面８ａの表面粗さは、外側表面８ｂの１．１〜１５倍であることが好ましい。１．１倍以上であることによって、内側表面８ａでのクラック発生がより優先的になるので、外側表面８ｂのクラック発生をさらに抑制することができる。１５倍であることによって、内側表面８ａにクラックが発生し過ぎることを抑制することができる。
Moreover, it is preferable that the surface roughness of the inner surface 8a of the sealing
また、シール材８の内側表面８ａにおいて、セル１の配列方向の端部側は、セル１の配列方向の中央部側よりも表面粗さが大きいことが好ましい。高温でセルスタック装置１０を使用する際、シール材８とマニホールド７との熱膨張差によりマニホールド７が変形することによって、セル１の配列方向の端部側の根元に応力が集中し、該端部側でシール材８にクラックが発生する可能性が高まる。従って、端部側の表面粗さを中央部側よりも大きくしておくことによって、端部側の内側表面８ａでのクラック発生を優先させ、端部側の外側表面８ｂでのクラック発生を抑制することができる。
Further, on the inner surface 8 a of the sealing
ここで、「セル１の中央部側」とは、セル１の配列方向においてセルスタック１８を３等分した場合の、中央の部分である。
Here, the “center side of the
また、「セル１の端部側」とは、セル１の配列方向においてセルスタック１８を３等分した場合の、端の部分である。
The “end side of the
また、シール材８の内側表面８ａにおけるセル１の配列方向の端部側の表面粗さは、セル１の配列方向の中央部側の表面粗さの１．１〜１．７倍であることが好ましい。１．１
倍以上であることにより、端部側において外側表面８ｂにクラックが発生する可能性をさらに低減することができる。また、１．７倍以下であることにより、端部側で内側表面８ａにクラックが発生し過ぎることを抑制することができる。
The surface roughness of the inner surface 8a of the sealing
By being more than twice, the possibility of cracks occurring on the
上述したセルスタック装置１０は、例えば、以下の手順で組み立てられる。先ず、必要な枚数のセル１、並びに、支持体７ａを準備する。次いで、所定の治具等を用いて、複数個のセル１をスタック状に整列・固定する。次に、複数個のセル１をスタック状に整列・固定した状態を維持しながら、複数個のセル１のそれぞれの一端を、支持体７ａの挿入孔１７に一度に挿入する。次いで、シール材８用のペースト（典型的には、非晶質材料（非晶質ガラス）のペースト）を、挿入孔１７と複数個のセル１の一端との接合部の隙間に充填する。
The
次に、上記のように充填されたシール材８用のペーストに熱処理（結晶化処理）を施す。この熱処理によって非晶質材料の温度がその結晶化温度まで到達すると、結晶化温度下にて、材料の内部で結晶相が生成されて、結晶化が進行していく。この結果、非晶質材料が固化・セラミックス化されて、結晶化ガラスとなる。これにより、結晶化ガラスで構成されるシール材８が機能を発揮し、複数個のセル１の一端が挿入孔１７に接合・固定される。換言すれば、各セル１の一端がシール材８を用いて支持体７ａにそれぞれ接合・支持される。その後、前記所定の治具を複数個のセル１から取り外す。
Next, heat treatment (crystallization treatment) is performed on the paste for the sealing
次に、シール材８の内側表面８ａの表面粗さを外側表面８ｂより大きくするために、やすり等の所定の治具によって内側表面８ａに所定の表面処理を行う。また、シール材８の表面粗さの調整は、接合材の原料（非晶質ガラス等）（平均粒径、粒度分布、比表面積）、添加する造孔材（平均粒径、添加量）、熱処理条件（最高温度、保持時間）等を調整することによって行っても良い。なお、シール材８の内側表面８ａの端部側の表面粗さを、中央部側より大きくする場合には、より多くの表面処理を端部側に行えばよい。
Next, in order to make the surface roughness of the inner surface 8a of the sealing
次に、支持体７ａをガスタンク７ｂに接合することによって、セルスタック装置１０が完成する。
Next, the
（モジュール）
次に、上述したセルスタック装置を用いた本発明の実施形態に係るモジュールについて図５を用いて説明する。図５は、本実施形態のセルスタック装置の一例を備えるモジュールを示す外観斜視図である。
(module)
Next, a module according to an embodiment of the present invention using the above-described cell stack device will be described with reference to FIG. FIG. 5 is an external perspective view showing a module including an example of the cell stack device of the present embodiment.
図５に示すように、モジュール２０は、収納容器１４内に、セルスタック装置１０を収納してなる。また、セルスタック装置１０の上方には、セル１に供給する燃料ガスを生成するための改質器１３が配置されている。
As shown in FIG. 5, the
また、図５に示す改質器１３においては、原燃料供給管１０を介して供給される天然ガスや灯油等の原燃料を改質して燃料ガスを生成する。なお、改質器１３は、効率のよい改質反応である水蒸気改質を行うことができる構造とすることが好ましく、水を気化させるための気化部１３ａと、原燃料を燃料ガスに改質するための改質触媒（図示せず）が配置された改質部１３ｂとを備えている。そして、改質器１３で生成された燃料ガスは、ガス流通管１２を介してマニホールド７に供給され、マニホールド７よりセル１の内部に設けられたガス流路に供給される。
Further, in the
また図５においては、収納容器１４の一部（前後面）を取り外し、内部に収納される燃料電池セルスタック装置１０を後方に取り出した状態を示している。ここで、図５に示したモジュール２０においては、セルスタック装置１０を、収納容器１４内にスライドして
収納することが可能である。
Further, FIG. 5 shows a state in which a part (front and rear surfaces) of the
また、上述の構成のモジュール２０においては、セル１におけるガス流路より排出される発電に使用されなかった燃料ガスと酸素含有ガスとをセル１の上端と改質器１３との間で燃焼させることにより、セル１の温度を上昇・維持させることができる。あわせて、セル１の上方に配置された改質器１３を温めることができ、改質器１３で効率よく改質反応を行なうことができる。なお、通常発電時においては、上記燃焼やセル１の発電に伴い、モジュール２０内の温度は５００〜１０００℃程度となる。
In the
（モジュール収容装置）
図６は、外装ケース内に図５で示したモジュール２０と、モジュール２０を動作させるための補機（図示せず）とを収納してなる本実施形態のモジュール収容装置の一例を示す分解斜視図である。なお、図６においては一部構成を省略して示している。
(Module housing device)
FIG. 6 is an exploded perspective view showing an example of the module housing device of the present embodiment in which the
図６に示すモジュール収容装置４０は、支柱４１と外装板４２から構成される外装ケース内を仕切板４３により上下に区画し、その上方側を上述したモジュール２０を収納するモジュール収納室４４とし、下方側をモジュール２０を動作させるための補機を収納する補機収納室４５として構成されている。なお、補機収納室４５に収納する補機を省略して示している。
The
また、仕切板４３には、補機収納室４５の空気をモジュール収納室４４側に流すための空気流通口４６が設けられており、モジュール収納室４４を構成する外装板４２の一部に、モジュール収納室４４内の空気を排気するための排気口４７が設けられている。
In addition, the
このようなモジュール収容装置４０においては、上述したように、長期信頼性の向上した燃料電池モジュール１をモジュール収納室４４に収納し、モジュール２０を動作させるための補機を補機収納室４５に収納して構成されることにより、長期信頼性の向上したモジュール収容装置４０とすることができる。
In such a
以上、本発明について詳細に説明したが、本発明は上述の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更、改良等が可能である。 Although the present invention has been described in detail above, the present invention is not limited to the above-described embodiments, and various modifications and improvements can be made without departing from the scope of the present invention.
本実施形態では、支持基板の表面に内側電極、固体電解質層および外側電極から成る発電素子部が１つのみ設けられた所謂「縦縞型」の構成が採用されているが、支持基板の表面の互いに離れた複数個所にて前記発電素子部がそれぞれ設けられ、隣り合う発電素子部の間が電気的に接続された所謂「横縞型」のセルスタックが採用されてもよい。 In the present embodiment, a so-called “vertical stripe type” configuration in which only one power generation element portion including an inner electrode, a solid electrolyte layer, and an outer electrode is provided on the surface of the support substrate is employed. A so-called “horizontal stripe type” cell stack in which the power generation element portions are provided at a plurality of locations separated from each other and the adjacent power generation element portions are electrically connected may be employed.
また、上記実施形態では、支持基板が板状体を呈しているが、支持基板が円筒状を呈していても良い。この場合、円筒状の支持基板の内側空間がガス流路として機能する。 In the above embodiment, the support substrate has a plate-like body, but the support substrate may have a cylindrical shape. In this case, the inner space of the cylindrical support substrate functions as a gas flow path.
また、上記実施形態のセルでは、燃料極と空気極とを入れ替えて、内側電極を空気極とし、外側電極を燃料極としてもよい。この場合、図２において燃料ガスと空気とが入れ替えられたガスの流れが採用される。 In the cell of the above embodiment, the fuel electrode and the air electrode may be interchanged so that the inner electrode is an air electrode and the outer electrode is a fuel electrode. In this case, a gas flow in which the fuel gas and air are interchanged in FIG. 2 is employed.
また、支持基板が内側電極を兼ねるものとし、その表面に固体電解質層および外側電極を順次積層してセルを構成してもよい。 Alternatively, the support substrate may also serve as the inner electrode, and a cell may be configured by sequentially laminating a solid electrolyte layer and an outer electrode on the surface thereof.
また、上記実施形態では、図２に示すように、支持体は筒状体であるが、図７に示すように、平板状であってもよい。この場合には、ガスタンクを平板状である支持体の下面に
接合することによって内部空間を形成すればよい。
Moreover, in the said embodiment, as shown in FIG. 2, although a support body is a cylindrical body, as shown in FIG. In this case, the internal space may be formed by joining the gas tank to the lower surface of the flat support.
また、上記実施形態では、図２に示すように、支持体に１つのみ形成された挿入孔１７に１列全てのセル１の一端が挿入されているが、図８に示すように、支持体７ａに形成された複数の挿入孔１７のそれぞれにセル１が１つずつ挿入されていてもよい。なお、支持体７ａに形成された複数の挿入孔のそれぞれに、複数個ずつのセル１が挿入されていてもよい。
Further, in the above embodiment, as shown in FIG. 2, one end of all the
また、上記実施形態では、支持体がマニホールドとは別体で構成されているが、マニホールドの内部空間と複数のセルのガス流路とが連通する限りにおいて、支持体がマニホールドと一体で構成されていてもよい。 In the above embodiment, the support is configured separately from the manifold. However, as long as the internal space of the manifold and the gas flow paths of the plurality of cells communicate with each other, the support is configured integrally with the manifold. It may be.
また、上記実施形態では、図２に示すように、セルスタック１８が２列に整列されたセルスタック装置を示したが、図９に示すように、セルスタック１８が１列に整列されたセルスタック装置であってもよい。
In the above embodiment, as shown in FIG. 2, the cell stack device is shown in which the cell stacks 18 are arranged in two rows. However, as shown in FIG. 9, the
また、上記実施形態では、「セル」、「セルスタック」、「セルスタック装置」、「モジュール」および「モジュール収容装置」の一例として燃料電池セル、燃料電池セルスタック、燃料電池セルスタック装置、燃料電池モジュールおよび燃料電池装置を示したが、他の例としてはそれぞれ、電解セル、電解セルスタック、電解セルスタック装置、電解モジュールおよび電解装置であってもよい。 In the above embodiment, as an example of “cell”, “cell stack”, “cell stack device”, “module”, and “module housing device”, a fuel cell, a fuel cell stack, a fuel cell stack device, a fuel Although the battery module and the fuel cell device are shown, other examples may be an electrolysis cell, an electrolysis cell stack, an electrolysis cell stack device, an electrolysis module, and an electrolysis device, respectively.
図１０に、電解セルスタック装置の一例を示す。セル１の他端（上端）がシール材８にてマニホールドに固定されており、第１のマニホールド７が高温の水蒸気を供給するための供給部となり、第２のマニホールド７が生成された水素を回収するための回収部となる。図１０に示す例では、ガス流通管１２が水蒸気を供給し、ガス流通管１６が水素を回収している。この電解セルスタック装置１１０の場合は、セル１の一端および他端のそれぞれを固定するシール材８について、上述した本実施形態を適用することができる。
FIG. 10 shows an example of an electrolytic cell stack apparatus. The other end (upper end) of the
（サンプルの作製）
上述したセルスタック装置（図２を参照）について、シール材の材質、表面粗さが異なる複数のサンプルを作製した。具体的には、表１に示すように、９個のサンプル（Ｎ＝９）を作製した。
(Sample preparation)
About the cell stack apparatus (refer FIG. 2) mentioned above, the several sample from which the material and surface roughness of a sealing material differ was produced. Specifically, as shown in Table 1, nine samples (N = 9) were produced.
セルスタック装置の各サンプルは、１０個のセルを含む。各サンプルにて使用したセルの形状は図１、２と同様の板形状とした。セルの長手方向の長さが２０ｃｍ、セルの幅方向の長さが２０ｍｍ、厚みが２ｍｍであった。支持体の挿入孔の開口の形状としては、図２、３と同様、１つの長円形状を採用した。セルの熱膨張係数は約１１．５ｐｐｍ／Ｋ（常温から１０００℃における熱膨張係数）とした。シール材は、ＳｉＯ２−ＭｇＯ−Ｂ２Ｏ５−Ａｌ２Ｏ３系を用いた。支持体（マニホールド）の材質としてはステンレス鋼を使用した。 Each sample of the cell stack device includes 10 cells. The cell shape used in each sample was the same plate shape as in FIGS. The length in the longitudinal direction of the cell was 20 cm, the length in the width direction of the cell was 20 mm, and the thickness was 2 mm. As the shape of the opening of the insertion hole of the support, one oval shape was adopted as in FIGS. The thermal expansion coefficient of the cell was about 11.5 ppm / K (the thermal expansion coefficient from room temperature to 1000 ° C.). As the sealing material, a SiO 2 —MgO—B 2 O 5 —Al 2 O 3 system was used. Stainless steel was used as the material for the support (manifold).
（表面粗さの測定）
次に、上述のように作製されたセルスタック装置のシール材の表面粗さを測定した。その結果を表１、２に示す。
(Measurement of surface roughness)
Next, the surface roughness of the sealing material of the cell stack device manufactured as described above was measured. The results are shown in Tables 1 and 2.
測定は、ＪＩＳ Ｂ ０６０１：２００１で定義される「最大高さＲｚ」を採用した。表面粗さ測定器は、ＫＥＹＥＮＣＥ社製のデジタルマイクロスコープ ＶＨＸ-5000であっ
た。
The measurement employed “maximum height Rz” defined in JIS B 0601: 2001. The surface roughness measuring instrument was a digital microscope VHX-5000 manufactured by KEYENCE.
なお、表１の「内側表面の表面粗さ」は、シール材の内側表面における、セル配列方向の一端から他端までの５箇所を等間隔で測定した。 The “surface roughness of the inner surface” in Table 1 was measured at equal intervals at five locations from one end to the other end in the cell arrangement direction on the inner surface of the sealing material.
表１の「外側表面の表面粗さ」は、シール材の外側表面における、セル配列方向の一端から他端までの５箇所を等間隔で測定した。 “Surface roughness of the outer surface” in Table 1 was measured at five equal intervals from one end to the other end in the cell arrangement direction on the outer surface of the sealing material.
表２の「中央部側の表面粗さ」は、シール材の内側表面における、セル配列方向の５つ目のセルと、６つ目のセルとの間の箇所を測定して、これらの平均値を算出した。 “Surface roughness on the central portion side” in Table 2 is the average of these measured points on the inner surface of the sealing material between the fifth cell and the sixth cell in the cell arrangement direction. The value was calculated.
表２の「端部側の表面粗さ」は、シール材の内側表面における、セル配列方向の１つ目のセルと、２つ目のセルとの間の箇所を測定して、これらの平均値を算出した。 “Surface roughness on the end portion side” in Table 2 is the average of these measured points on the inner surface of the sealing material between the first cell and the second cell in the cell arrangement direction. The value was calculated.
（耐久性試験）
そして、上記各サンプルについて、「燃料極に還元性の燃料ガスを流通させながら、雰囲気温度を常温から７５０℃まで１時間で上げた後に７５０℃から常温まで２時間で下げるパターン」を繰り返す熱サイクル試験を行った。
(Durability test)
For each of the above samples, a thermal cycle in which “a pattern in which the ambient temperature is raised from room temperature to 750 ° C. in 1 hour and then lowered from 750 ° C. to room temperature in 2 hours while reducing fuel gas is circulated through the fuel electrode” A test was conducted.
繰り返し数が所定回数（２０回、３０回、４０回、５０回）になる度に試験を停止し、ガスリークの発生の有無を確認した。その結果を表１、２に示す。 The test was stopped every time the number of repetitions reached a predetermined number (20 times, 30 times, 40 times, 50 times), and the presence or absence of gas leaks was confirmed. The results are shown in Tables 1 and 2.
なお、確認時にガスリークが生じているスタック装置については、それ以降の試験は行わなかった。 In addition, the subsequent test was not performed on the stack apparatus in which gas leak occurred at the time of confirmation.
（耐久性試験結果）
表１から明らかなように、サンプルＮｏ．１では、２０回の熱サイクル試験でガスリークが生じた。また、ガスリークが生じた箇所のシール材の断面をＳＥＭで観察したところ、シール材の外側表面に生じたクラックがセルのガス流路まで貫通していた。これは、内側表面が、外側表面よりも表面粗さが小さかったからである。
(Durability test results)
As is clear from Table 1, sample no. In No. 1, a gas leak occurred in 20 thermal cycle tests. Further, when the cross section of the sealing material at the location where the gas leak occurred was observed with an SEM, cracks generated on the outer surface of the sealing material penetrated to the gas flow path of the cell. This is because the inner surface had a smaller surface roughness than the outer surface.
また、表１から明らかなように、サンプルＮｏ．２、９では、サンプルＮｏ．１と比較して、熱サイクル試験の繰り返し数が多かった。これは、シール材の内側表面の表面粗さが、外側表面よりも大きかったからである。 As is clear from Table 1, the sample No. 2 and 9, sample no. Compared to 1, the number of repetitions of the thermal cycle test was larger. This is because the surface roughness of the inner surface of the sealing material was larger than that of the outer surface.
また、表１から明らかなように、サンプルＮｏ．３〜８では、サンプルＮｏ．２、９と比較して、熱サイクル試験の繰り返し数が多かった。これは、シール材の内側表面の表面粗さが、外側表面の１．１〜１５倍であったからである。 As is clear from Table 1, the sample No. 3 to 8, sample No. Compared with 2 and 9, the number of repetitions of the thermal cycle test was larger. This is because the surface roughness of the inner surface of the sealing material was 1.1 to 15 times that of the outer surface.
また、表２から明らかなように、サンプルＮｏ．４〜８では、サンプルＮｏ．３と比較して、熱サイクル試験の繰り返し数が多かった。これは、シール材の内側表面において、セルの配列方向の端部側が、セルの配列方向の中央部側よりも表面粗さが大きかったからである。 As is clear from Table 2, the sample No. In Nos. 4 to 8, sample no. Compared with 3, the number of repetitions of the thermal cycle test was larger. This is because, on the inner surface of the sealing material, the end portion side in the cell arrangement direction has a larger surface roughness than the center side in the cell arrangement direction.
また、表２から明らかなように、サンプルＮｏ．５〜７では、サンプルＮｏ．４、８と比較して、熱サイクル試験の繰り返し数が多かった。これは、シール材の内側表面におけるセルの配列方向の端部側の表面粗さが、セルの配列方向の中央部側の表面粗さの１．１〜１．７倍であったからである。 As is clear from Table 2, the sample No. 5-7, sample no. Compared with 4 and 8, the number of repetitions of the thermal cycle test was larger. This is because the surface roughness on the end side in the cell arrangement direction on the inner surface of the sealing material was 1.1 to 1.7 times the surface roughness on the center side in the cell arrangement direction.
なお、シール材として、ＳｉＯ２−ＭｇＯ−Ｂ２Ｏ５−ＺｎＯ系を用いた場合にも上記と同様の試験結果となることを確認した。 It was confirmed that the same test results as described above were obtained when the SiO 2 —MgO—B 2 O 5 —ZnO system was used as the sealing material.
１：セル
２：支持基板
２ａ：ガス流路
３：燃料極（内側電極）
４：固体電解質層
５：空気極（外側電極）
６：インターコネクタ
７：マニホールド
７ａ：支持体
７ｂ：ガスタンク
８：シール材
８ａ：内側表面
８ｂ：外側表面
９ａ：導電部材
９ｂ：端部導電部材
１０、１００、１１０：セルスタック装置
１１：導電部
１２：ガス流通管
１３：改質器
１４：収納容器
１５：空気導入部材
１６：原燃料供給管
１７：挿入孔
１８：セルスタック
２０：モジュール
４０：モジュール収容装置
1: Cell 2:
4: Solid electrolyte layer 5: Air electrode (outer electrode)
6: Interconnector 7:
Claims (6)
前記複数個のセルの一端がシール材にて固定されているとともに、前記複数個のセルに反応ガスを供給するためのマニホールドと、を具備し、
前記シール材は、前記マニホールドの内部空間側である内側表面と、前記セルの他端側である外側表面とを有しており、
前記内側表面は、前記外側表面よりも表面粗さが大きい
ことを特徴とするセルスタック装置。 A cell stack in which a plurality of cells are arranged;
One end of the plurality of cells is fixed with a sealant, and a manifold for supplying a reaction gas to the plurality of cells,
The sealing material has an inner surface that is the inner space side of the manifold, and an outer surface that is the other end side of the cell,
The cell stack device, wherein the inner surface has a larger surface roughness than the outer surface.
ことを特徴とする請求項１に記載のセルスタック装置。 The cell stack device according to claim 1, wherein the surface roughness of the inner surface of the sealing material is 1.1 to 15 times that of the outer surface.
ことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載のセルスタック装置。 3. The surface roughness of the inner surface of the sealing material is larger on the end side in the cell arrangement direction than on the center side in the cell arrangement direction. Cell stack device.
ことを特徴とする請求項３に記載のセルスタック装置。 The surface roughness on the inner side surface of the sealing material on the end side in the cell arrangement direction is 1.1 to 1.7 times the surface roughness on the center side in the cell arrangement direction. The cell stack device according to claim 3.
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