JP2016190199A - 燃焼施設から発生する酸性排ガスの処理方法、燃焼施設及び酸性排ガス処理剤 - Google Patents
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Abstract
Description
そして、中和工程を経て集塵機で捕集された煤塵及び酸性物質の中和物(以下、総称して「飛灰」という場合がある。)は特別管理一般廃棄物であるため、法律に定める中間処理を施されたのち、管理型最終処分場に排出される。
また、法律に定める飛灰の中間処理方法として、薬剤による処理が普及している。しかし、薬剤による飛灰の処理はコストがかかる。さらに、薬剤により無害化された飛灰が排出される最終処分場では、飛灰中に含まれる物質により、塩害、カルシウムスケール障害、重金属等の有害物質の再溶出等の問題が懸念される。
[1]以下の工程(1)及び(2)を1サイクルとして該サイクルを繰り返し実施するとともに、2回目以降の何れかのサイクルの工程(1)に用いる層状複水酸化物の少なくとも一部として、当該サイクル以前のサイクルの工程(2)で再生した層状複水酸化物を用いる、燃焼施設から発生する酸性排ガスの処理方法。
(1)燃焼施設から発生する酸性排ガスに層状複水酸化物を含む固体状の酸性排ガス処理剤を接触させ、層状複水酸化物内に含まれる陰イオンiと、酸性排ガス中の酸性物質に基づく陰イオンiiとを交換する工程。
(2)層状複水酸化物中の陰イオンiiを陰イオンiに交換して層状複水酸化物を再生するとともに、該陰イオンiiの離脱に伴い生成する酸性物質を回収する工程。
[2]前記工程(1)で用いる層状複水酸化物及び前記工程(2)で再生する層状複水酸化物が、CO3型Mg−Al系層状複水酸化物である上記[1]に記載の燃焼施設から発生する酸性排ガスの処理方法。
[3]以下の工程(1)及び(2)を1サイクルとして該サイクルを繰り返し実施する手段、及び2回目以降の何れかのサイクルの工程(1)に用いる層状複水酸化物の少なくとも一部として、当該サイクル以前のサイクルの工程(2)で再生した層状複水酸化物を用いる手段を備えた燃焼施設。
(1)燃焼施設から発生する酸性排ガスに層状複水酸化物を含む固体状の酸性排ガス処理剤を接触させ、層状複水酸化物内に含まれる陰イオンiと、酸性排ガス中の酸性物質に基づく陰イオンiiとを交換する工程。
(2)層状複水酸化物中の陰イオンiiを陰イオンiに交換して層状複水酸化物を再生するとともに、該陰イオンiiの離脱に伴い生成する酸性物質を回収する工程。
[4]前記工程(1)で用いる層状複水酸化物及び前記工程(2)で再生する層状複水酸化物が、CO3型Mg−Al系層状複水酸化物である上記[3]に記載の燃焼施設。
[5]層状複水酸化物を含有してなる固体状の酸性排ガス処理剤。
[6]前記層状複水酸化物がCO3型Mg−Al系層状複水酸化物である上記[5]に記載の固体状の酸性排ガス処理剤。
さらに、従来の消石灰や重曹を用いた従来法では、排ガス処理剤を元に生成される物質を原因として、塩害、カルシウムスケール障害、COD(化学的酸素要求量)上昇、重金属等の有害物質の再溶出が問題となっていたが、本発明の燃焼施設から発生する酸性排ガスの処理方法、燃焼施設及び酸性排ガス処理剤では、該問題を抑制できる。
また、本発明の燃焼施設から発生する酸性排ガスの処理方法、燃焼施設及び酸性排ガス処理剤は、従来の触媒脱硝法で用いている触媒脱硝装置及び再加熱器が不要となるため、脱硝のためのコストを大幅に削減できるとともに、脱硝時の排ガスの再加熱によって発電量が損なわれることもない。
本発明の燃焼施設から発生する酸性排ガスの処理方法は、以下の工程(1)及び(2)を1サイクルとして該サイクルを繰り返し実施するとともに、2回目以降の何れかのサイクルの工程(1)に用いる層状複水酸化物の少なくとも一部として、当該サイクル以前のサイクルの工程(2)で再生した層状複水酸化物を用いるものである。
(1)燃焼施設から発生する酸性排ガスに層状複水酸化物を含む固体状の酸性排ガス処理剤を接触させ、層状複水酸化物内に含まれる陰イオンiと、酸性排ガス中の酸性物質に基づく陰イオンiiとを交換する工程。
(2)層状複水酸化物中の陰イオンiiを陰イオンiに交換して層状複水酸化物を再生するとともに、該陰イオンiiの離脱に伴い生成する酸性物質を回収する工程。
なお、以下、「燃焼施設から発生する酸性排ガスの処理方法」のことを「酸性排ガスの処理方法」と略称する場合がある。
酸性排ガスの酸性物質としては、塩化水素(HCl)、硫黄酸化物(SOx)、窒素酸化物(NOX)等が挙げられる。これら酸性物質を含む酸性排ガスは、焼却炉等の燃焼施設から生じる。
式中、M2+は二価金属イオンを示し、M3+は三価金属イオンを示し、An−は層間陰イオンを示す。x=[M3+]/([M2+]+[M3+])であり、通常のxの範囲は0.2〜0.33である。
二価の金属イオンとしては、Mg2+、Mn2+、Co2+、Ni2+、Zn2+等が挙げられる。三価の金属イオンとしては、Al3+、Cr3+、Fe3+、Co3+、In3+等が挙げられる。層間陰イオンとしては、CO3 2−、SO4 2−、OH−、F−、Cl−、Br−、NO3 −、I−等が挙げられる。
層状複水酸化物は、例えば、特開2007−22881号公報に記載の方法により製造することができる。
これら層状複水酸化物を固体状で酸性ガスと接触させることにより、層状複水酸化物内に含まれる層間陰イオンiと、酸性排ガス中の酸性物質に基づく陰イオンiiとを交換することができ、酸性物質を中和できる。
層状複水酸化物の代表例であるCO3型Mg−Al系層状複水酸化物は、以下の反応で酸性物質を除去している。
以下の反応から、本発明の酸性排ガス処理方法は、塩化水素、硫黄酸化物及び窒素酸化物等の酸性物質を同時に処理でき、酸性物質を効率的に処理できることが分かる。
Mg0.8Al0.2(OH)2(CO3)0.1・0.72H2O + 0.2HCl
→ Mg0.8Al0.2(OH)2Cl0.2 + 0.1CO2 + 0.82H2O
(H2SO3の除去)
Mg0.8Al0.2(OH)2(CO3)0.1・0.72H2O + 0.1H2SO3
→ Mg0.8Al0.2(OH)2(SO3)0.1 + 0.1CO2 + 0.82H2O
(HNO2の除去)
Mg0.8Al0.2(OH)2(CO3)0.1・0.72H2O + 0.2HNO2
→ Mg0.8Al0.2(OH)2(NO2)0.2 + 0.1CO2 + 0.82H2O
例えば、層間陰イオンがCO3 2−である固体状のCO3型層状複水酸化物は、以下の(a)、(b)の機構で層状複水酸化物中にCl−を取り込んでいると考えられる。
(a)CO3型層状複水酸化物の炭酸イオン(CO3 2−)が排ガス中のHClガスのプロトン(H+)と反応し、炭酸イオンはCO2となって層状複水酸化物から脱離する。
(b)層状複水酸化物から炭酸イオンが脱離した部分にCl−が入り込み、Cl型層状複水酸化物が形成される。
酸性排ガス処理剤を煙道で添加すると、酸性排ガス処理剤中の層状複水酸化物は集塵機の濾布の表面で堆積層を形成し、該堆積層において酸性物質と効率的に反応する。このため、酸性排ガス処理剤を上記の箇所で添加することが効果的である。
酸性排ガス処理剤は、汎用的な薬剤である消石灰及び重曹と同様の装置を用い、同様の方法で添加することができる。例えば、薬剤貯蔵層内に酸性排ガス処理剤を貯蔵し、薬剤輸送配管で酸性排ガス処理剤を輸送し、吹き込みノズルで煙道に酸性排ガス処理剤を添加できる。酸性排ガス処理剤は連続的に添加することが好ましい。
酸性排ガス処理剤は、イオン交換の効率を良好にするため、粉体であることが好ましい。該粉体のBET比表面積は10〜300m2/gであることが好ましく、50〜300m2/gであることがより好ましい。また、該粉体の細孔容積は1.0×10−4〜1.0×10−2cm3/gであることが好ましく、1.0×10−3〜1.0×10−2であることがより好ましい。
なお、「BET比表面積」とは窒素吸着によるBET法により、窒素の吸着量からBET1点法により算出される比表面積を意味し、「細孔容積」とはBJH法により算出される細孔容積を意味し、いずれもQuanta chrome社製の商品名 NOVA 2000等の測定装置により測定できる。
例えば、CO3型層状複水酸化物のCO3 2−がCl−、SO3 2−、又はNO2 −に交換された層状複水酸化物は、下記のイオン交換反応でCO3型層状複水酸化物に再生することができる。また、下記の再生反応は同時反応が可能であるため、CO3型層状複水酸化物は再生効率にも優れている。なお、中間層の層間水は、下記の反応後に大気中に放置することにより補充される。
Mg0.8Al0.2(OH)2Cl0.2 + 0.1H2CO3
→ Mg0.8Al0.2(OH)2(CO3)0.1 + 0.2HCl
(SO3型層状複水酸化物からCO3型層状複水酸化物への再生)
Mg0.8Al0.2(OH)2(SO3)0.1 + 0.1H2CO3
→ Mg0.8Al0.2(OH)2(CO3)0.1 + 0.1H2SO4
(SO3型層状複水酸化物からCO3型層状複水酸化物への再生)
Mg0.8Al0.2(OH)2(NO2)0.2 + 0.1H2CO3
→ Mg0.8Al0.2(OH)2(CO3)0.1 + 0.20HNO3
上記乾燥工程で使用するエネルギーは、燃焼施設の発電により生じるエネルギーに比べて無視できるほど小さい。つまり、上記乾燥工程を実施しても、触媒脱硝法の排ガスの再加熱のように大きなエネルギーを使用しないため、発電量の減少により売電収入が減少することはない。
具体的には、本発明の酸性排ガスの処理方法では、上述した工程(1)及び(2)を1サイクルとして該サイクルを繰り返し実施するとともに、2回目以降の何れかのサイクルの工程(1)に用いる層状複水酸化物の少なくとも一部として、当該サイクル以前のサイクルの工程(2)で再生した層状複水酸化物を用いている。
このように、再生した層状複水酸化物を再利用することにより、酸性物質の無害化に必要な薬剤の使用量を削減することができるとともに、最終処分場に排出する飛灰量を削減でき、最終処分場の使用期間を延命できる。
また、本発明の酸性排ガスの処理方法は、従来の触媒脱硝法で用いている触媒脱硝装置及び再加熱器が不要となるため、脱硝のためのコストを大幅に削減できるとともに、脱硝時の排ガスの再加熱によって発電量が損なわれることを防止できる。
さらに、従来の消石灰や重曹を用いた従来法では、排ガス処理剤を元に生成される物質を原因として、塩害、カルシウムスケール障害、COD上昇、重金属等の有害物質の再溶出が問題となっていたが、本発明の酸性排ガスの処理方法では、該問題を抑制できる。
本発明の燃焼施設は、以下の工程(1)及び(2)を1サイクルとして該サイクルを繰り返し実施する手段、及び2回目以降の何れかのサイクルの工程(1)に用いる層状複水酸化物の少なくとも一部として、当該サイクル以前のサイクルの工程(2)で再生した層状複水酸化物を用いる手段を備えたものである。
(1)燃焼施設から発生する酸性排ガスに層状複水酸化物を含む固体状の酸性排ガス処理剤を接触させ、層状複水酸化物内に含まれる陰イオンiと、酸性排ガス中の酸性物質に基づく陰イオンiiとを交換する工程。
(2)層状複水酸化物中の陰イオンiiを陰イオンiに交換して層状複水酸化物を再生するとともに、該陰イオンiiの離脱に伴い生成する酸性物質を回収する工程。
また、図1の燃焼施設100は、酸性排ガス処理剤の収納容器30を備え、該収納容器30と煙道23とが、酸性排ガス処理剤供給路31を介して接続されている。
さらに、図1の燃焼施設100は、層状複水酸化物の再生手段40を備え、該再生手段40と集塵機14とは配管41を介して接続され、該再生手段40と収納容器30とは層状複水酸化物供給路42を介して接続されている。なお、層状複水酸化物の再生手段40は、図1のように燃焼施設100に接続されたインサイトに位置する必要はなく、オフサイトに位置していてもよい。
酸性排ガス処理剤の供給路は、集塵機より上流の何れかの煙道に接続されることが好ましく、ボイラ及び/又はガス冷却設備によって冷却された後の煙道に接続されることがより好ましく、集塵機直前の煙道に接続されることがさらに好ましい。
酸性排ガス処理剤の添加量は、酸性排ガス中の酸性物質との反応当量が1以上となる量で添加することが好ましく、反応当量が1.5〜2.0となる量で添加することがより好ましい。
なお、酸性排ガス処理剤を補給する装置は、後述する再利用ユニットから収納容器に供給される再生した層状複水酸化物の供給量をモニタリングして、再生した層状複水酸化物のみでは処理剤の量が不足する場合に、新規の層状複水酸化物を補給する手段を備えることが好ましい。
層状複水酸化物の再生手段は、上述したように、加熱を行う手段、あるいはイオン交換再生装置を用いる手段が挙げられる。酸性物質は、例えば、水に溶解させて回収できる。
再生及び回収ユニットは、さらに集塵機で回収した飛灰を移動する配管等の移動手段を有することが好ましい。この場合、該移動先に層状複水酸化物の再生手段、及び酸性物質の回収手段を有することが好ましい。
なお、集塵機で回収した飛灰には層状複水酸化物以外の不純物も含まれているため、層状複水酸化物の純度を高める工程を実施することが好ましい。層状複水酸化物の純度を高める手段としては、層状複水酸化物を再生する前後で、遠心分離等で物理的に分離する手段、水等の溶媒に層状複水酸化物を溶解させて固液分離する手段等が挙げられる。
本発明の酸性排ガス処理剤は、層状複水酸化物を含有してなる固体状の酸性排ガス処理剤である。
本発明の酸性排ガス処理剤の実施の形態は、本発明の酸性排ガス処理方法で用いる酸性排ガス処理剤の実施の形態と同様である。
1−1.試薬
CO3型Mg−Al系層状複水酸化物の合成に使用した試薬を表1に示す。水は、ADVANTEC社製の純水製造装置(商品名:RFD240HA aquarius)により、蒸留後脱イオン処理したものを用いた。
CO3型Mg−Al系層状複水酸化物の合成に使用した溶液は以下の方法で調製した。
(Mg−Al混合溶液)
表1の硝酸マグネシウム六水和物を615.4g、表1の硝酸アルミニウム九水和物を225.1g秤量し、イオン交換水に溶解させて1500mLに定容し、Mg2+濃度が1.6mol/L、Al3+濃度が0.4mol/L、Mg/Alモル比が4.0のMg−Al混合溶液を調製した。
(炭酸ナトリウム溶液)
表1の炭酸ナトリウムを63.6g秤量し、イオン交換水に溶解させて1000mlに定容し、CO3 2−濃度が0.6mol/Lの溶液を調製した。
CO3型Mg−Al系層状複水酸化物の合成の理論反応式を式(a)に示す。
0.80Mg2++0.20Al3++0.10CO3 2−+2OH−
→ Mg0.80Al0.20(OH)2(CO3 2−)0.10 (a)
実験は下記に示す手順(1)〜(5)により行った。また、実験のフローシートを図2に示す。
(1)容量5Lのビーカーに、式(a)より決定した、化学量論量2.0(Mg−Al混合溶液基準)でCO3 2−を含む炭酸ナトリウム溶液(1−2で調製した炭酸ナトリウム溶液)1000mLを入れた。そこに、30℃、300rpmで攪拌しながらMg−Al混合溶液1500mLを6mL/minの速度で滴下した。このとき、5.0mol/LのNaOH溶液の滴下によりpH10.5を保持した。
(2)滴下終了後、直ちに40℃に昇温して4時間攪拌した。その後、さらに70℃に昇温し、攪拌速度を500rpmにして40時間攪拌した。なお、このときもpH10.5を保持した。
(3)懸濁液をNo.5Cのろ紙で吸引ろ過し、ろ液が中性になるまで洗浄した。得られた固相を重量減少がなくなるまで40℃で減圧乾燥し、粉砕して生成物Aを得た。
(4)生成物AをX線回折装置(XRD)を用いて相同定した。生成物AのMg2+、Al3+の含有量は、生成物A0.10gを1mol/LのHNO310mLに溶解させ、100mLに定容したものを母液として、そこから10mL採取したものを250mLに定容した溶液を誘導結合プラズマ発光分光分析装置(ICP−AES)より分析することで決定した。このとき溶液のHNO3濃度は0.1mol/Lとした。この結果、生成物A中に、上記理論反応式(a)の反応生成物であるCO3型Mg−Al系層状複水酸化物が含まれることが確認された。また、BET比表面積を測定したところ、84m2/gであった。
(HClガス)
[実施例1]
HCl濃度1500ppmのガスを150℃に加熱し、該ガスに固体状のCO3型Mg−Al系層状複水酸化物(上記試験方法により得られた生成物A、BET比表面積84m2/g)を反応当量1.75の量で散布した。60分経過後にHCl濃度を測定したところ、435ppmであり、HCl除去率は71%であった。
HCl濃度1500ppmのガスを150℃に加熱し、該ガスに固体状の高反応性消石灰(BET比表面積51m2/g)を反応当量1.75の量で散布した。60分経過後にHCl濃度を測定したところ、570ppmであり、HCl除去率は62%であった。
[実施例2]
HCl濃度1500ppm、SO2濃度150ppm、NO濃度150ppmの混合ガスを190℃に加熱し、該ガスに固体状のCO3型Mg−Al系層状複水酸化物(上記試験方法により得られた生成物A、BET比表面積84m2/g)を反応当量1.75の量で散布した。60分経過後に各酸性排ガスの濃度を測定したところ、HCl濃度180ppm、SO2濃度97.5ppm、NO濃度133.5ppmとなり、HCl除去率は88%、SO2除去率は35%、NO除去率は11%であった。
HCl濃度1500ppm、SO2濃度150ppm、NO濃度150ppmの混合ガスを190℃に加熱し、該ガスに固体状の高反応性消石灰(BET比表面積51m2/g)を反応当量1.75の量で散布した。60分経過後に各酸性排ガスの濃度を測定したところ、HCl濃度660ppm、SO2濃度132ppm、NO濃度148.5ppmとなり、HCl除去率は56%、SO2除去率は12%、NO除去率は1%であった。
実施例1で用いた固体状のCO3型Mg−Al系層状複水酸化物を用いて酸性排ガスを処理したケース(ケースA)と、触媒脱硝法を実施するとともに、比較例1で用いた高反応性消石灰を用いて酸性排ガスを処理したケース(ケースB)について、発電増加量及びコストをシミュレーションした。シミュレーションは以下の条件(1)〜(13)に従って行った。結果を表2に示す。
(1)施設条件
施設規模:1日あたりの焼却量が250トンの焼却炉を2炉。稼働日数:280日
(2)排ガス性状
排ガス量(乾き、12%02換算):6,000m3N/トン−ごみ
(3)排ガス再加熱器の運転条件
排ガスを170℃から210℃まで昇温
(4)触媒脱硝装置に関する条件
触媒充填量:7.5m3×2炉、触媒交換頻度:4回/年
(5)NOx自主規制値:50ppm
(6)各種単価
電力価値(FIT導入):10円/kwh、NH3単価:55円/kg−25%NH3、触媒単価:6,000千円/m3
(7)排ガス再加熱蒸気の電力変換率:30%
(8)二酸化炭素排出係数:0.561kg−CO2/kwh
(9)高反応消石灰使用量:6kg/トン−ごみ
(10)高反応性消石灰単価:32/kg
(11)重金属固定剤(キレート剤)使用量:3%対飛灰
(12)飛灰発生量:2.5% 対ごみ
(13)キレート剤単価:300円/kg
実施例1〜2及び比較例1〜2の結果から、実施例1〜2の固体状の層状複水酸化物は、比較例1〜2の高反応性消石灰よりも、塩化水素、硫黄酸化物及び窒素酸化物の3種類の酸性物質の全ての除去性能が優れることが確認できる。
また、発電量及びコストのシミュレーションから、実施例1の固体状の層状複水酸化物を用いた酸性排ガスの処理方法(ケースA)は、触媒脱硝法及び高反応性消石灰による処理方法を併用した従来の汎用的な酸性排ガスの処理方法(ケースB)に比べて、発電効率、コストの面で極めて優れることが確認できる。
12:ボイラ
13:ガス冷却装置
14:集塵機
15:誘引通風気
16:煙突
21〜25: 煙道
30:酸性排ガス処理剤の収納容器
31:酸性排ガス処理剤の供給路
40:層状複水酸化物の再生手段
41:配管
42:再生した複水酸化物の供給路
Claims (6)
- 以下の工程(1)及び(2)を1サイクルとして該サイクルを繰り返し実施するとともに、2回目以降の何れかのサイクルの工程(1)に用いる層状複水酸化物の少なくとも一部として、当該サイクル以前のサイクルの工程(2)で再生した層状複水酸化物を用いる、燃焼施設から発生する酸性排ガスの処理方法。
(1)燃焼施設から発生する酸性排ガスに層状複水酸化物を含む固体状の酸性排ガス処理剤を接触させ、層状複水酸化物内に含まれる陰イオンiと、酸性排ガス中の酸性物質に基づく陰イオンiiとを交換する工程。
(2)層状複水酸化物中の陰イオンiiを陰イオンiに交換して層状複水酸化物を再生するとともに、該陰イオンiiの離脱に伴い生成する酸性物質を回収する工程。 - 前記工程(1)で用いる層状複水酸化物及び前記工程(2)で再生する層状複水酸化物が、CO3型Mg−Al系層状複水酸化物である請求項1に記載の燃焼施設から発生する酸性排ガスの処理方法。
- 以下の工程(1)及び(2)を1サイクルとして該サイクルを繰り返し実施する手段、及び2回目以降の何れかのサイクルの工程(1)に用いる層状複水酸化物の少なくとも一部として、当該サイクル以前のサイクルの工程(2)で再生した層状複水酸化物を用いる手段を備えた燃焼施設。
(1)燃焼施設から発生する酸性排ガスに層状複水酸化物を含む固体状の酸性排ガス処理剤を接触させ、層状複水酸化物内に含まれる陰イオンiと、酸性排ガス中の酸性物質に基づく陰イオンiiとを交換する工程。
(2)層状複水酸化物中の陰イオンiiを陰イオンiに交換して層状複水酸化物を再生するとともに、該陰イオンiiの離脱に伴い生成する酸性物質を回収する工程。 - 前記工程(1)で用いる層状複水酸化物及び前記工程(2)で再生する層状複水酸化物が、CO3型Mg−Al系層状複水酸化物である請求項3に記載の燃焼施設。
- 層状複水酸化物を含有してなる固体状の酸性排ガス処理剤。
- 前記層状複水酸化物がCO3型Mg−Al系層状複水酸化物である請求項5に記載の固体状の酸性排ガス処理剤。
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