JP2016185999A - レジスト下層膜材料用重合体、レジスト下層膜材料、及びパターン形成方法 - Google Patents
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Abstract
Description
(A)ベース樹脂として上記のレジスト下層膜材料用重合体、及び
(B)有機溶剤、
を含有するレジスト下層膜材料を提供する。
(I−1)被加工基板上に、上記のレジスト下層膜材料を用いてレジスト下層膜を形成する工程、
(I−2)該レジスト下層膜上に、フォトレジスト材料を用いてレジスト上層膜を形成する工程、
(I−3)該レジスト上層膜をパターン露光した後、現像液で現像して、前記レジスト上層膜にパターンを形成する工程、及び
(I−4)該パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト下層膜にパターンを転写する工程、
を有するパターン形成方法を提供する。
(II−1)被加工基板上に、上記のレジスト下層膜材料を用いてレジスト下層膜を形成する工程、
(II−2)該レジスト下層膜上に、レジスト中間膜を形成する工程、
(II−3)該レジスト中間膜上に、フォトレジスト材料を用いてレジスト上層膜を形成する工程、
(II−4)該レジスト上層膜をパターン露光した後、現像液で現像して、前記レジスト上層膜にパターンを形成する工程、
(II−5)該パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト中間膜にパターンを転写する工程、及び
(II−6)該パターンが転写されたレジスト中間膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト下層膜にパターンを転写する工程、
を有するパターン形成方法を提供する。
(III−1)被加工基板上に、上記のレジスト下層膜材料を用いてレジスト下層膜を形成する工程、
(III−2)該レジスト下層膜上に、ケイ素酸化膜、ケイ素窒化膜、及びケイ素酸化窒化膜から選ばれる無機ハードマスク中間膜を形成する工程、
(III−3)該無機ハードマスク中間膜上に、有機反射防止膜を形成する工程、
(III−4)該有機反射防止膜上に、フォトレジスト材料を用いてレジスト上層膜を形成する工程、
(III−5)該レジスト上層膜をパターン露光した後、現像液で現像して、前記レジスト上層膜にパターンを形成する工程、
(III−6)該パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングで前記有機反射防止膜及び前記無機ハードマスク中間膜にパターンを転写する工程、及び
(III−7)該パターンが転写された無機ハードマスク中間膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト下層膜にパターンを転写する工程、
を有するパターン形成方法を提供する。
このような本発明のレジスト下層膜材料を用いて、多層レジスト法(例えば、2層レジストプロセス、3層レジストプロセス、及び4層レジストプロセス)による微細なパターンの形成が可能である。また、本発明のレジスト下層膜材料を用いて形成したレジスト下層膜は優れた埋め込み/平坦化特性を有するため、凹凸を有する基板上であっても空隙なく平坦なレジスト下層膜を形成できる。また、本発明のレジスト下層膜材料を用いて形成したレジスト下層膜は良好なアルカリ性過酸化水素水耐性を有するため、レジスト中間膜の除去や被加工基板へのパターン転写等をアルカリ性過酸化水素水を用いたウェットエッチングプロセスで行うこともできる。また、本発明のレジスト下層膜材料を用いて形成したレジスト下層膜は優れたドライエッチング特性を有するため、マスクとして使用したレジスト下層膜をドライエッチングによって残渣なく除去することができ、結果として欠陥の少ない半導体装置を製造することができる。
本発明のレジスト下層膜材料用重合体は、上記一般式(1)で示される繰返し単位(以下、「繰返し単位(1)」とも呼ぶ)及び上記一般式(3)で示される繰返し単位(以下、「繰返し単位(3)」とも呼ぶ)を必須とする。
繰返し単位(1)には、重合体に熱硬化能を与える効果がある。このような繰返し単位(1)を含む重合体とすることで、この重合体をレジスト下層膜材料のベース樹脂とした際に、塗布後の加熱でレジスト下層膜を硬化させることが可能となり、レジスト下層膜の上に形成される膜とのインターミキシングを防ぐことが可能となる。また、繰返し単位(1)は、アルカリ性過酸化水素水耐性にも一定の寄与があると考えられる。
繰返し単位(3)には、重合体のアルカリ性過酸化水素水耐性を向上させる効果がある。上記一般式(3)中、R01は水素原子又はメチル基である。R03は飽和又は不飽和の炭素数4〜20の3級アルキル基であり、酸素官能基を含んでいてもよい。R03としては具体的には以下の構造を例示できるが、これらに限定されない。
本発明のレジスト下層膜材料用重合体は、更に下記一般式(2)で示される繰返し単位を含有するものであることが好ましい。
また、本発明では、多層レジスト法に用いられるレジスト下層膜材料であって、
(A)ベース樹脂として上記のレジスト下層膜材料用重合体、及び
(B)有機溶剤、
を含有するレジスト下層膜材料を提供する。
本発明のレジスト下層膜材料は、上述の本発明のレジスト下層膜材料用重合体をベース樹脂として含有する。なお、本発明のレジスト下層膜材料に含まれるレジスト下層膜材料用重合体は1種のみでもよいし、2種以上であってもよい。また、本発明のレジスト下層膜材料は、上述の本発明のレジスト下層膜材料用重合体以外の樹脂(即ち、繰返し単位(1)及び/又は繰返し単位(3)を含まない樹脂)を含有していてもよい。このような樹脂としては、特に限定されることなく公知の樹脂を用いることができるが、具体的には、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、フェノール樹脂、ポリエーテル樹脂、エポキシ樹脂が好ましい。
本発明のレジスト下層膜材料は、有機溶剤を含有する。このような有機溶剤としては、(A)ベース樹脂を溶解できるものであれば特に制限はなく、後述する添加剤((C)酸発生剤、(D)界面活性剤、(E)架橋剤、(F)可塑剤、及び(G)色素)を添加する場合には、これらの添加剤も溶解できるものが好ましい。具体的には、特開2007−199653号公報中の(0091)〜(0092)段落に記載されている溶剤を添加することができる。中でも、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエーテル、2−ヘプタノン、シクロペンタノン、シクロヘキサノン、γ−ブチロラクトン、及びこれらのうち2種以上の混合物が好ましく用いられる。
本発明のレジスト下層膜材料には、熱などによる架橋反応を更に促進させるために(C)酸発生剤を添加してもよい。酸発生剤には熱分解によって酸を発生するものや、光照射によって酸を発生するものがあるが、本発明のレジスト下層膜材料にはいずれの酸発生剤も添加することができる。
i.下記一般式(P1a−1)、(P1a−2)、(P1a−3)、又は(P1b)で示されるオニウム塩、
ii.下記一般式(P2)で示されるジアゾメタン誘導体、
iii.下記一般式(P3)で示されるグリオキシム誘導体、
iv.下記一般式(P4)で示されるビススルホン誘導体、
v.下記一般式(P5)で示されるN−ヒドロキシイミド化合物のスルホン酸エステル誘導体、
vi.β−ケトスルホン酸誘導体、
vii.ジスルホン誘導体、
viii.ニトロベンジルスルホネート誘導体、
ix.スルホン酸エステル誘導体、
等が挙げられる。
本発明のレジスト下層膜材料には、スピンコーティングにおける塗布性を向上させるために(D)界面活性剤を添加してもよい。界面活性剤としては、例えば、特開2009−269953号公報中の(0142)〜(0147)段落に記載のものを用いることができる。
本発明のレジスト下層膜材料には、硬化性を高め、上層の膜とのインターミキシングを更に抑制するために(E)架橋剤を添加してもよい。架橋剤としては、特に限定されることはなく、公知の種々の系統の架橋剤を広く用いることができる。一例として、メラミン系架橋剤、グリコールウリル系架橋剤、ベンゾグアナミン系架橋剤、ウレア系架橋剤、β−ヒドロキシアルキルアミド系架橋剤、イソシアヌレート系架橋剤、アジリジン系架橋剤、オキサゾリン系架橋剤、エポキシ系架橋剤等を例示できる。
本発明のレジスト下層膜材料には、埋め込み/平坦化特性を更に向上させるために(F)可塑剤を添加してもよい。可塑剤としては、特に限定されることはなく、公知の種々の系統の可塑剤を広く用いることができる。一例として、フタル酸エステル類、アジピン酸エステル類、リン酸エステル類、トリメリット酸エステル類、クエン酸エステル類などの低分子化合物、ポリエーテル系、ポリエステル系、特開2013−253227号公報に記載のポリアセタール系重合体などのポリマー等を例示できる。
本発明のレジスト下層膜材料には、多層リソグラフィーのパターニングの際の解像性を更に向上させるために(G)色素を添加してもよい。色素としては、露光波長において適度な吸収を有する化合物であれば特に限定されることはなく、公知の種々の化合物を広く用いることができる。一例として、ベンゼン類、ナフタレン類、アントラセン類、フェナントレン類、ピレン類、イソシアヌル酸類、トリアジン類等を例示できる。
本発明では、上述の本発明のレジスト下層膜材料を用いて、多層レジスト法(例えば、2層レジストプロセス、3層レジストプロセス、4層レジストプロセス)による微細なパターンの形成が可能である。
本発明では、被加工基板にパターンを形成する方法であって、
(I−1)被加工基板上に、上記のレジスト下層膜材料を用いてレジスト下層膜を形成する工程、
(I−2)該レジスト下層膜上に、フォトレジスト材料を用いてレジスト上層膜を形成する工程、
(I−3)該レジスト上層膜をパターン露光した後、現像液で現像して、前記レジスト上層膜にパターンを形成する工程、及び
(I−4)該パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト下層膜にパターンを転写する工程、
を有するパターン形成方法を提供する。
本発明の2層レジストプロセスによるパターン形成方法では、まず、被加工基板上に上述の本発明のレジスト下層膜材料を用いてレジスト下層膜を形成する((I−1)工程)。被加工基板としては、特に限定されないが、例えば基板上に被加工層が形成されたものを用いることができる。基板としては、特に限定されるものではなく、Si、α−Si、p−Si、SiO2、SiN、SiON、W、TiN、Al等で被加工層と異なる材質のものを好適に用いることができる。また、被加工層としては、Si、SiO2、SiON、SiN、p−Si、α−Si、W、TiN、W−Si、Al、Cu、Al−Si等種々のLow−k膜、及びそのストッパー膜などを好適に用いることができ、被加工層の厚さとしては、50〜10,000nmが好ましく、100〜5,000nmが特に好ましい。
本発明の2層レジストプロセスによるパターン形成方法では、次に、レジスト下層膜上にフォトレジスト材料を用いてレジスト上層膜を形成する((I−2)工程)。レジスト上層膜は、通常用いられているフォトレジスト材料を用いて形成することができ、ケイ素を含有するレジスト上層膜、ケイ素を含有しないレジスト上層膜のどちらでもよく、またポジ型、ネガ型のどちらでもよい。
本発明の2層レジストプロセスによるパターン形成方法では、次に、レジスト上層膜をパターン露光した後、現像液で現像して、レジスト上層膜にパターンを形成する((I−3)工程)。露光光は、使用するフォトレジスト材料等に合わせて適宜選択すればよく、例えば波長300nm以下の高エネルギー線等を使用でき、より具体的には、波長248nm、193nm、157nmのエキシマレーザー、波長3〜20nmの軟X線、電子ビーム、X線等を挙げることができる。また、露光後、常法に従いポストエクスポージャーベーク(PEB)を行ってもよい。また、現像液は、使用するフォトレジスト材料等に合わせて適宜選択すればよく、ポジ型現像、ネガ型現像のどちらでもよい。
本発明の2層レジストプロセスによるパターン形成方法では、次に、パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングでレジスト下層膜にパターンを転写する((I−4)工程)。ドライエッチング条件としては、使用するフォトレジスト材料等に合わせて適宜選択すればよい。
また、本発明では、被加工基板にパターンを形成する方法であって、
(II−1)被加工基板上に、上記のレジスト下層膜材料を用いてレジスト下層膜を形成する工程、
(II−2)該レジスト下層膜上に、レジスト中間膜を形成する工程、
(II−3)該レジスト中間膜上に、フォトレジスト材料を用いてレジスト上層膜を形成する工程、
(II−4)該レジスト上層膜をパターン露光した後、現像液で現像して、前記レジスト上層膜にパターンを形成する工程、
(II−5)該パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト中間膜にパターンを転写する工程、及び
(II−6)該パターンが転写されたレジスト中間膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト下層膜にパターンを転写する工程、
を有するパターン形成方法を提供する。
本発明の3層レジストプロセスによるパターン形成方法における(II−1)工程は、上述の2層レジストプロセスによるパターン形成方法における(I−1)工程と同様にして行うことができる。
本発明の3層レジストプロセスによるパターン形成方法では、次に、レジスト下層膜上にレジスト中間膜を形成する((II−2)工程)。レジスト中間膜は、レジスト下層膜とは異なるエッチング耐性を有するもの、より具体的には、ケイ素含有レジスト中間膜とすることが好ましい。
本発明の3層レジストプロセスによるパターン形成方法における(II−3)工程は、レジスト上層膜を形成するのをレジスト下層膜上ではなくレジスト中間膜上に変更する以外は、上述の2層レジストプロセスによるパターン形成方法における(I−2)工程と同様にして行うことができる。なお、上述のようにレジスト中間膜として、ケイ素含有レジスト中間膜を形成する場合には、ケイ素含有レジスト中間膜とは異なるエッチング耐性を有するレジスト上層膜、より具体的には、ケイ素を含有しないレジスト上層膜を形成することが好ましい。
本発明の3層レジストプロセスによるパターン形成方法における(II−4)工程は、上述の2層レジストプロセスによるパターン形成方法における(I−3)工程と同様にして行うことができる。
本発明の3層レジストプロセスによるパターン形成方法では、次に、パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングでレジスト中間膜にパターンを転写する((II−5)工程)。このときのドライエッチングは、フロン系のガスを用いて行うことが好ましい。
本発明の3層レジストプロセスによるパターン形成方法では、次に、パターンが転写されたレジスト中間膜をマスクにして、ドライエッチングでレジスト下層膜にパターンを転写する((II−6)工程)。ケイ素含有レジスト中間膜は、酸素ガス又は水素ガスを用いたドライエッチングに耐性を示すため、このときのエッチングは、酸素ガス又は水素ガスを主体とするエッチングガスを用いて行うことが好ましい。
また、本発明では、被加工基板にパターンを形成する方法であって、
(III−1)被加工基板上に、上記のレジスト下層膜材料を用いてレジスト下層膜を形成する工程、
(III−2)該レジスト下層膜上に、ケイ素酸化膜、ケイ素窒化膜、及びケイ素酸化窒化膜から選ばれる無機ハードマスク中間膜を形成する工程、
(III−3)該無機ハードマスク中間膜上に、有機反射防止膜を形成する工程、
(III−4)該有機反射防止膜上に、フォトレジスト材料を用いてレジスト上層膜を形成する工程、
(III−5)該レジスト上層膜をパターン露光した後、現像液で現像して、前記レジスト上層膜にパターンを形成する工程、
(III−6)該パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングで前記有機反射防止膜及び前記無機ハードマスク中間膜にパターンを転写する工程、及び
(III−7)該パターンが転写された無機ハードマスク中間膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト下層膜にパターンを転写する工程、
を有するパターン形成方法を提供する。
本発明の4層レジストプロセスによるパターン形成方法における(III−1)工程は、上述の2層レジストプロセスによるパターン形成方法における(I−1)工程と同様にして行うことができる。
本発明の4層レジストプロセスによるパターン形成方法における(III−2)工程は、上述の3層レジストプロセスによるパターン形成方法における(II−2)工程の無機ハードマスク中間膜の形成と同様にして行うことができる。
本発明の4層レジストプロセスによるパターン形成方法では、次に、無機ハードマスク中間膜上に、有機反射防止膜(BARC)を形成する((III−3)工程)。無機ハードマスク中間膜としてSiON膜を用いた場合、SiON膜とBARC膜の2層の反射防止膜によって1.0を超える高NAの液浸露光においても反射を抑えることが可能となる。また、BARCを形成することで、SiON膜直上でのレジスト上層膜パターンの裾引きを低減させる効果があるという別のメリットもある。このBARCとしては、特に限定されず公知のものを使用することができる。
本発明の4層レジストプロセスによるパターン形成方法における(III−4)工程は、レジスト上層膜を形成するのをレジスト下層膜上ではなく有機反射防止膜上に変更する以外は、上述の2層レジストプロセスによるパターン形成方法における(I−2)工程と同様にして行うことができる。
本発明の4層レジストプロセスによるパターン形成方法における(III−5)工程は、上述の2層レジストプロセスによるパターン形成方法における(I−3)工程と同様にして行うことができる。
本発明の4層レジストプロセスによるパターン形成方法における(III−6)工程は、上述の3層レジストプロセスによるパターン形成方法における(II−5)工程と同様にして行うことができる。なお、BARCのエッチングは無機ハードマスク中間膜のエッチングに先立って連続して行ってもよいし、BARCだけのエッチングを行ってからエッチング装置を変えるなどして無機ハードマスク中間膜のエッチングを行ってもよい。
本発明の4層レジストプロセスによるパターン形成方法における(III−7)工程は、上述の3層レジストプロセスによるパターン形成方法における(II−6)工程と同様にして行うことができる。
3層レジストプロセスの場合、図1(A)に示されるように、基板1の上に形成された被加工層2上にレジスト下層膜3を形成した後、レジスト中間膜4を形成し、その上にレジスト上層膜5を形成する。次いで、図1(B)に示されるように、レジスト上層膜5の露光部分6を露光し、PEB(ポストエクスポージャーベーク)を行う。次いで、図1(C)に示されるように、現像を行ってレジスト上層膜パターン5aを形成する。次いで、図1(D)に示されるように、レジスト上層膜パターン5aをマスクとして、フロン系ガスを用いてレジスト中間膜4をドライエッチング加工し、レジスト中間膜パターン4aを形成する。次いで、図1(E)に示されるように、レジスト上層膜パターン5aを除去後、レジスト中間膜パターン4aをマスクとして、酸素系又は水素系ガスを用いてレジスト下層膜3をプラズマエッチング加工し、レジスト下層膜パターン3aを形成する。更に、図1(F)に示されるように、レジスト中間膜パターン4aを除去後、レジスト下層膜パターン3aをマスクとして、被加工層2をエッチング加工し、パターン2aを形成する。なお、このときの被加工層2のエッチング加工はドライエッチングで行ってもよいし、SC1等のアルカリ性過酸化水素水を用いたウェットエッチングで行ってもよい。
プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート(以下、「PGMEA」と記載する)38.9gを窒素雰囲気下100℃にて加熱撹拌した。これに、メタクリル酸グリシジル29.7g、アクリル酸ベンジル11.3g、アクリル酸tert−ブチル8.9g、及びPGMEA38.9gの混合物と、ジメチル2,2−アゾビス(2−メチルプロピオネート)4.0gとPGMEA38.9gの混合物を、同時かつ別々に、2時間かけて添加した。更に2時間加熱撹拌後、室温まで冷却し、目的とする重合体(A1)のPGMEA溶液を得た。分析の結果、重合体(A1)の重量平均分子量(Mw)は4,500、分散度(Mw/Mn)は1.95、ガラス転移温度(Tg)は44℃であった。
PGMEA38.9gを窒素雰囲気下100℃にて加熱撹拌した。これに、メタクリル酸グリシジル29.7g、アクリル酸ベンジル11.3g、アクリル酸tert−ブチル8.9g、及びPGMEA38.9gの混合物と、ジメチル2,2−アゾビス(2−メチルプロピオネート)4.0gとPGMEA38.9gの混合物を、同時かつ別々に、2時間かけて添加した。更に2時間加熱撹拌後、60℃に冷却し、ヘプタン200gを添加後、室温に冷却し、2時間静置した。上層を分離除去し、PGMEA100gを添加後、ヘプタンを減圧留去し、目的とする重合体(A2)のPGMEA溶液を得た。分析の結果、重合体(A2)の重量平均分子量(Mw)は5,000、分散度(Mw/Mn)は1.75、ガラス転移温度(Tg)は47℃であった。
使用する原料単量体の種類及びモル比率を、各重合体の構造に合わせて変更した以外は、合成例2と同様の方法により、重合体(A3)〜(A6)のPGMEA溶液を得た。重合体(A3)〜(A6)の重量平均分子量(Mw)、分散度(Mw/Mn)、及びガラス転移温度(Tg)は、以下の通りであった。
重合体(A1)〜(A10)、酸発生剤(C1)、架橋剤(E1)、可塑剤(F1)、色素(G1)を、FC−4430(住友スリーエム(株)製)0.05質量%を含む溶剤中に表1に示す割合で溶解させ、孔径0.1μmのフッ素樹脂製のフィルターで濾過することによってレジスト下層膜材料(UL−1〜7、比較UL−1〜4)を調製した。
上記で調製したレジスト下層膜材料(UL−1〜7、比較UL−1〜4)をシリコン基板上に塗布し、表2に記載の温度にて60秒間焼成した後、膜厚を測定し、その上にPGMEA溶剤をディスペンスし、30秒間放置した後スピンドライし、100℃で60秒間ベークしてPGMEA(溶剤)を蒸発させ、膜厚を再度測定しPGMEA処理(溶剤処理)前後の膜厚差を求めることにより溶剤耐性を評価した。また、J.A.ウーラム社製の入射角度可変の分光エリプソメーター(VASE)にて求めた成膜後のレジスト下層膜の波長193nmにおける光学定数(屈折率n,消衰係数k)を表2に併せて示す。
上記のようにしてシリコン基板上にレジスト下層膜材料(UL−1〜7、比較UL−1〜4)を用いて形成したレジスト下層膜、及びシリコン基板上にレジスト上層膜材料(PR−1)を用いて形成したレジスト上層膜に対して、下記エッチング条件にてN2/H2系ガスによるドライエッチング試験を実施した。
チャンバー圧力 2.7Pa
RFパワー 1,000W
N2ガス流量 500mL/min
H2ガス流量 30mL/min
時間 20sec
上記のレジスト下層膜材料(UL−1〜7、比較UL−1〜4)をそれぞれ、密集ホールパターン(ホール直径0.16μm、ホール深さ0.50μm、隣り合う二つのホールの中心間の距離0.32μm)を有するSiO2ウエハー基板上に塗布し、表5に記載の温度にて60秒間焼成し、レジスト下層膜を形成した。使用した基板は図2(G)(俯瞰図)及び図2(H)(断面図)に示されるような密集ホールパターンを有するSiO2ウエハー基板7である。得られた各ウエハー基板の断面形状を、走査型電子顕微鏡(SEM)を用いて観察し、ホール内部にボイド(空隙)なく、レジスト下層膜が充填されているかどうかを確認した。結果を表5に示す。埋め込み特性に劣るレジスト下層膜材料を用いた場合は、本評価において、ホール内部にボイドが発生する。埋め込み特性が良好なレジスト下層膜材料を用いた場合は、本評価において、図2(I)に示されるように密集ホールパターンを有するSiO2ウエハー基板7のホール内部にボイドなくレジスト下層膜8が充填される。
上記のレジスト下層膜材料(UL−1〜7、比較UL−1〜4)をそれぞれ、巨大孤立トレンチパターン(図3(J)、トレンチ幅10μm、トレンチ深さ0.1μm)を有するSiO2ウエハー基板9上に塗布し、表6に記載の条件で焼成した後、トレンチ部分と非トレンチ部分のレジスト下層膜10の膜厚の差(図3(K)中のdelta 10)を、走査型電子顕微鏡(SEM)を用いて観察した。結果を表6に示す。本評価において、膜厚の差が小さいほど、平坦化特性が良好であるといえる。
上記のレジスト下層膜材料(UL−1〜7、比較UL−1〜4)をそれぞれ、シリコン基板上に塗布、表7に記載の条件で焼成し、ベーク中にホットプレートオーブン内に発生する0.3μmと0.5μmサイズのパーティクル数をリオン(株)製パーティクルカウンターKR−11Aを用いて測定した。結果を表7に示す。
上記のレジスト下層膜材料(UL−1〜7、比較UL−1〜4)をそれぞれ、直径4インチ(100mm)のシリコンウエハー上に塗布、表8に記載の条件で焼成し、膜厚約200nmとなるようにレジスト下層膜を成膜した後、ウエハーを2cm幅に切断した。このウエハー片を、アンモニア0.5質量%を含む1.0質量%過酸化水素水に、23℃で10分間、又は65℃で5分間浸漬し、続いて、脱イオン水でリンス後に、目視によりウエハーからのレジスト下層膜の剥離の有無を検査した。レジスト下層膜の一部又は全部が剥がれ、シリコンウエハー表面が露出した場合は、試験に供したレジスト下層膜はアルカリ性過酸化水素水耐性が不十分と判断した。結果を表8に示す。
上記のレジスト下層膜材料(UL−1〜7、比較UL−1〜4)をそれぞれ、シリコンウエハー基板上に塗布し、表10に記載の条件で焼成することにより、レジスト下層膜を形成した。その上に下記レジスト中間膜材料(SOG−1)を塗布し、200℃で60秒間ベークして膜厚35nmのレジスト中間膜を形成した。その上に上記のレジスト上層膜材料(PR−1)を塗布し、105℃で60秒間ベークして膜厚約100nmのレジスト上層膜を形成した。レジスト上層膜上に液浸保護膜材料(TC−1)を塗布し、90℃で60秒間ベークして膜厚50nmの保護膜を形成した。
チャンバー圧力 10.0Pa
RFパワー 1,500W
CF4ガス流量 75mL/min
O2ガス流量 15mL/min
時間 15sec
チャンバー圧力 2.0Pa
RFパワー 500W
Arガス流量 75mL/min
O2ガス流量 45mL/min
時間 90sec
3…レジスト下層膜、 3a…レジスト下層膜パターン、
4…レジスト中間膜、 4a…レジスト中間膜パターン、
5…レジスト上層膜、 5a…レジスト上層膜パターン、 6…露光部分、
7…密集ホールパターンを有するSiO2ウエハー基板、 8…レジスト下層膜、
9…巨大孤立トレンチパターンを有するSiO2ウエハー基板、
10…レジスト下層膜、
delta 10…トレンチ部分と非トレンチ部分のレジスト下層膜の膜厚の差。
Claims (22)
- 前記一般式(1)で示される繰返し単位の含有率が、全繰返し単位に対して20モル%以上90モル%以下であり、前記一般式(3)で示される繰返し単位の含有率が、全繰返し単位に対して5モル%以上50モル%以下であることを特徴とする請求項1に記載のレジスト下層膜材料用重合体。
- 前記一般式(2)で示される繰返し単位の含有率が、全繰返し単位に対して5モル%以上50モル%以下であることを特徴とする請求項4に記載のレジスト下層膜材料用重合体。
- 前記レジスト下層膜材料用重合体の重量平均分子量が、1,000〜20,000であることを特徴とする請求項1から請求項5のいずれか一項に記載のレジスト下層膜材料用重合体。
- 前記レジスト下層膜材料用重合体のガラス転移温度が、50℃以下であることを特徴とする請求項1から請求項6のいずれか一項に記載のレジスト下層膜材料用重合体。
- 前記レジスト下層膜材料用重合体の重量平均分子量/数平均分子量で表される分散度が、2.0以下であることを特徴とする請求項1から請求項7のいずれか一項に記載のレジスト下層膜材料用重合体。
- 多層レジスト法に用いられるレジスト下層膜材料であって、
(A)ベース樹脂として請求項1から請求項8のいずれか一項に記載のレジスト下層膜材料用重合体、及び
(B)有機溶剤、
を含有するものであることを特徴とするレジスト下層膜材料。 - 前記レジスト下層膜材料が、更に(C)酸発生剤、(D)界面活性剤、(E)架橋剤、(F)可塑剤、及び(G)色素のうち1種以上を含有するものであることを特徴とする請求項9に記載のレジスト下層膜材料。
- 前記レジスト下層膜材料を用いて形成されるレジスト下層膜が、該レジスト下層膜を成膜したシリコン基板を、アンモニア0.5質量%を含む1.0質量%過酸化水素水に23℃で10分間浸漬した際に、前記レジスト下層膜の剥がれが観察されないものであることを特徴とする請求項9又は請求項10に記載のレジスト下層膜材料。
- 前記レジスト下層膜材料を用いて形成されるレジスト下層膜が、該レジスト下層膜を成膜したシリコン基板を、アンモニア0.5質量%を含む1.0質量%過酸化水素水に65℃で5分間浸漬した際に、前記レジスト下層膜の剥がれが観察されないものであることを特徴とする請求項9から請求項11のいずれか一項に記載のレジスト下層膜材料。
- 被加工基板にパターンを形成する方法であって、
(I−1)被加工基板上に、請求項9から請求項12のいずれか一項に記載のレジスト下層膜材料を用いてレジスト下層膜を形成する工程、
(I−2)該レジスト下層膜上に、フォトレジスト材料を用いてレジスト上層膜を形成する工程、
(I−3)該レジスト上層膜をパターン露光した後、現像液で現像して、前記レジスト上層膜にパターンを形成する工程、及び
(I−4)該パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト下層膜にパターンを転写する工程、
を有することを特徴とするパターン形成方法。 - 被加工基板にパターンを形成する方法であって、
(II−1)被加工基板上に、請求項9から請求項12のいずれか一項に記載のレジスト下層膜材料を用いてレジスト下層膜を形成する工程、
(II−2)該レジスト下層膜上に、レジスト中間膜を形成する工程、
(II−3)該レジスト中間膜上に、フォトレジスト材料を用いてレジスト上層膜を形成する工程、
(II−4)該レジスト上層膜をパターン露光した後、現像液で現像して、前記レジスト上層膜にパターンを形成する工程、
(II−5)該パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト中間膜にパターンを転写する工程、及び
(II−6)該パターンが転写されたレジスト中間膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト下層膜にパターンを転写する工程、
を有することを特徴とするパターン形成方法。 - 被加工基板にパターンを形成する方法であって、
(III−1)被加工基板上に、請求項9から請求項12のいずれか一項に記載のレジスト下層膜材料を用いてレジスト下層膜を形成する工程、
(III−2)該レジスト下層膜上に、ケイ素酸化膜、ケイ素窒化膜、及びケイ素酸化窒化膜から選ばれる無機ハードマスク中間膜を形成する工程、
(III−3)該無機ハードマスク中間膜上に、有機反射防止膜を形成する工程、
(III−4)該有機反射防止膜上に、フォトレジスト材料を用いてレジスト上層膜を形成する工程、
(III−5)該レジスト上層膜をパターン露光した後、現像液で現像して、前記レジスト上層膜にパターンを形成する工程、
(III−6)該パターンが形成されたレジスト上層膜をマスクにして、ドライエッチングで前記有機反射防止膜及び前記無機ハードマスク中間膜にパターンを転写する工程、及び
(III−7)該パターンが転写された無機ハードマスク中間膜をマスクにして、ドライエッチングで前記レジスト下層膜にパターンを転写する工程、
を有することを特徴とするパターン形成方法。 - 前記(II−6)工程の後、更に、アルカリ性過酸化水素水を用いたウェットエッチングで、前記パターンが転写されたレジスト中間膜を除去する工程を有することを特徴とする請求項14に記載のパターン形成方法。
- 前記(I−4)工程、前記(II−6)工程、又は前記(III−7)工程の後、更に、前記パターンが転写されたレジスト下層膜をマスクにして、アルカリ性過酸化水素水を用いたウェットエッチングで、前記被加工基板にパターンを転写する工程を有することを特徴とする請求項13から請求項16のいずれか一項に記載のパターン形成方法。
- 前記(I−4)工程、前記(II−6)工程、又は前記(III−7)工程の後、更に、前記パターンが転写されたレジスト下層膜をマスクにしてイオン打込みを行うことにより、前記被加工基板をパターン加工する工程を有することを特徴とする請求項13から請求項16のいずれか一項に記載のパターン形成方法。
- 前記イオン打込みによって被加工基板をパターン加工する工程の後、更に、アルカリ性過酸化水素水を用いたウェットエッチングで、前記パターンが転写されたレジスト中間膜を除去する工程を有することを特徴とする請求項18に記載のパターン形成方法。
- 前記レジスト下層膜材料として、ドライエッチング速度が、前記レジスト上層膜のドライエッチング速度より高いものを用いることを特徴とする請求項13から請求項19のいずれか一項に記載のパターン形成方法。
- 前記レジスト下層膜は、前記被加工基板上に前記レジスト下層膜材料を塗布し、100℃以上300℃以下の温度で、10〜600秒間熱処理することによって形成することを特徴とする請求項13から請求項20のいずれか一項に記載のパターン形成方法。
- 前記被加工基板として、高さ30nm以上の構造体又は段差を有する基板を用いることを特徴とする請求項13から請求項21のいずれか一項に記載のパターン形成方法。
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