JP2016167365A - マグネシウム金属電池、交換式電池および電源装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】出力安定性および高出力化を実現可能なマグネシウム金属電池を提供すること。【解決手段】マグネシウムまたはマグネシウム合金を負極活物質とする負極1と、吸液性誘電体であるセパレータ2と、親水性を有するカーボン材料を含む正極層3と、撥水性と導電性を有する材料からなる撥水性正極層4と、正極集電板5と、を備え、撥水性正極層4は、触媒が正極層3側に局在するように設けられた触媒担持層を含む。【選択図】図1
Description
本発明は、マグネシウム金属電池に関する。
マグネシウムは、豊富な資源量,高エネルギー密度,安全性,環境負荷,リサイクル性といった観点から、総合的に優れたエネルギー材料として注目を集めている。マグネシウム金属電池は、マグネシウムから電気エネルギーを取り出す手段として研究開発が進み、実用化も進んでいる。しかしながら、マグネシウム金属電池は、長時間にわたり安定的に放電させるためには電流密度を下げなければならず、その結果、小型電池では出力電流を高くすることが困難であり、電池の高出力化のためには電池の大きさが大きくなる。そのため、電池が比較的大きくても問題のない非常用電源や低電流でも駆動できるLED照明用電源等のアプリケーションに使用が限定されている。
また、電池の高出力化のためには、下記(1),(2)の反応を促進することが必要になるが、現状では正極の反応が電流量を律速しており、いかに正極反応を活発化および安定化させるかが重要となる。
正極:O2+2H2O+4e− → 4OH− …(1)
負極:2Mg → 2Mg2++4e− …(2)
全体:2Mg+O2+2H2O → 2Mg(OH)2
正極:O2+2H2O+4e− → 4OH− …(1)
負極:2Mg → 2Mg2++4e− …(2)
全体:2Mg+O2+2H2O → 2Mg(OH)2
マグネシウム金属電池の従来技術として、下記特許文献1には、携帯型マグネシウム・空気電池が開示されている。この携帯型マグネシウム・空気電池は、表面に凹凸を有する三次元集電体に形成された陽極を構成するMnO2空気電極、および多孔質空気誘導路を包含したセパレータなどで構成され、空気の取り込みを効果的にすることで、上記の正極反応を活発化および安定化させている。
また、下記特許文献2には、マグネシウムに反応性の高い母相と不活性な第2相との複相組織を持たせることで、長時間安定的に電気を流すことが提案されている。また、下記特許文献2には、正極に白金触媒を用いることで、さらに正極性能を高められることが開示されている。
しかしながら、上記特許文献1,2に開示された技術では、正極材料の表面が電解液に覆われると、空気の正極表面への導入が阻害され、急激に正極反応が減退し、出力電流が低下する。また、白金触媒も、このような状況下では効力を発揮することができない。これらの事実は、マグネシウム空気電池の出力安定性を著しく阻害し、利用可能なアプリケーションを限定することになる。
本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、正極反応を促進し、電流密度を上げることによって、出力安定性および高出力化を実現可能なマグネシウム金属電池を提供することを目的とする。
上述した課題を解決し、目的を達成するために、本発明にかかるマグネシウム金属電池は、マグネシウムまたはマグネシウム合金を負極活物質とする負極と、負極の両面に各々接するように配置された吸液性誘電体であるセパレータと、セパレータに各々接するように配置された親水性を有するカーボン材料を含む正極層と、正極層に各々接するように配置された撥水性と導電性を有する材料からなる撥水性正極層と、撥水性正極層に各々接するように配置された正極集電板と、を備え、撥水性正極層は、触媒が正極層側に局在するように設けられた触媒担持層を含む、ことを特徴とする。
つぎの発明にかかるマグネシウム金属電池は、マグネシウムまたはマグネシウム合金を負極活物質とする負極と、負極の両面に各々接するように配置された吸液性誘電体であるセパレータと、セパレータに各々接するように配置された親水性を有するカーボン材料を含む正極層と、正極層に各々接するように配置された撥水性と導電性を有する材料からなる撥水性正極層と、撥水性正極層に各々接するように配置された正極集電板と、を備え、正極層内に触媒を含む、ことを特徴とする。
本発明にかかるマグネシウム金属電池は、正極反応を促進し、電流密度を上げることによって、出力安定化および高出力化を実現することができる、という効果を奏する。
以下に、本発明にかかるマグネシウム金属電池の実施例を図面に基づいて詳細に説明する。なお、この実施例によりこの発明が限定されるものではない。
図1は本実施例のマグネシウム金属電池における電池セルの断面図を、図2は本実施例のマグネシウム金属電池における電池セルの斜視図を、それぞれ示している。本実施例の電池セル100は、一例として、負極1とセパレータ2と正極層3と撥水性正極層4と正極集電板5と負極リード線6と正極リード線7と固定用絶縁テープ8で構成される。
負極1は、マグネシウムまたはマグネシウム合金を負極活物質とする負極であり、本実施例では、材料として市販のAZ31を用いる。大きさは、名刺大の55mm×91mmとし、厚みは0.3mmとした。
セパレータ2は、負極1の両面にそれぞれ接するように配置されている。材料は吸水性の優れた不織布(吸液性誘電体)で、大きさは負極1と略同一であるが、電解液を注液する部分が負極1の先端よりも突出するように大きめに作られている。
正極層3は、ケッチェンブラック,バインダー,塩化ナトリウム,クエン酸三ナトリウム等の薬剤を混錬し、不織布に塗付および乾燥したものを用いた。大きさは、負極1と略同一であるが、負極1の面内におさまるように負極1よりもわずかに小さくなるようにしている。厚みは、0.5mmとした。
撥水性正極層4は、フッ素処理を施したカーボンペーパーの表面に、白金(触媒)を0.5mg/cm2の面密度で片面塗付したものを、白金を塗付した面を正極層3に接するように配置している。大きさは正極層3と略同一で、厚みは0.2mmとした。ここでは、触媒として白金を用いることとしたが、これに限らず、銀,パラジウム、微細構造炭素等でも代替可能である。また、上記カーボンペーパーの代わりに、特開2003−306850号公報に記載されている和紙炭(和紙糸を用いた織物地または編物地を炭化したもの)を用いることとしてもよい。和紙炭は、撥水性で織物・編物地のため通気性が高い材料でかつ安価であることから、工業的に大量生産が可能となる。
正極集電板5は、材料としてステンレスまたは銅を用い、通気性のためにメッシュ状のものを用いた。大きさは正極層3と略同一であるが、正極リード線7を接続するためにすこしだけ突出するように作製した。
負極リード線6は、負極1の電池反応が起きない部分である側面に接合されており、さらに電解液が侵入しないようにシーラー9で接合部を覆うようにしている。正極リード線7は、二つの正極集電板5の一部をタブ状に突出させて、電池セル100の内側に接合部を持つように接合されている。固定用絶縁テープ8は、セル材料を押圧して電池セル100全体を固定する働きがある。
本実施例では、上記のように作製した電池セル100の特性をセパレータ2の突出部に水を4g滴下して測定した結果として、開放電圧1.5V,内部抵抗0.5Ω,放電時間(初期電流の80%落ち)4時間,放電電力2Whが得られた。これは、従来構造と比較して、内部抵抗は約1/4に、放電電力は約4倍に相当することになり、著しい改善が見られた。
なお、上記電池セル100は、上記正極層3および上記撥水性正極層4を以下のように置き換えた場合であっても上記と同様の測定結果を得ることができる。具体的には、フッ素処理を施したカーボンペーパーを撥水性正極層4aとし、上記正極層3の表面に白金(触媒)を片面塗付したものを正極層3aとし、正極層3aにおける白金を塗付した面を撥水性正極層4aに接するように配置する構成とした場合であっても、上記と同様の測定結果を得ることができる。
つづいて、異なる条件で作成した各正極層3a(条件(1),条件(2),条件(3))における、それぞれの電池性能の測定結果を説明する。ここでも、触媒として白金を用いることとした。なお、触媒は、白金に限らず、銀,パラジウム、微細構造炭素等でも代替可能である。
[条件(1)]
図3−1は、触媒を一様に分布させた正極層3aの一例を示す図である。詳細には、ケッチェンブラック,バインダー,塩化ナトリウム,クエン酸三ナトリウム等の薬剤に加え白金(触媒)を混錬し、不織布に塗付および乾燥したもの(触媒含浸正極層)を正極層3aとして用いた実施例である。
図3−1は、触媒を一様に分布させた正極層3aの一例を示す図である。詳細には、ケッチェンブラック,バインダー,塩化ナトリウム,クエン酸三ナトリウム等の薬剤に加え白金(触媒)を混錬し、不織布に塗付および乾燥したもの(触媒含浸正極層)を正極層3aとして用いた実施例である。
[条件(2)]
図3−2は、触媒担持層11が撥水性正極層4側に局在する正極層3aの一例を示す図である。詳細には、ケッチェンブラック,バインダー,塩化ナトリウム,クエン酸三ナトリウム等の薬剤を混錬し、不織布に塗付および乾燥し、さらに白金(触媒)を塗付および乾燥したものを正極層3aとし、撥水性正極層4に白金の面が接するように正極層3aを配置した実施例である。
図3−2は、触媒担持層11が撥水性正極層4側に局在する正極層3aの一例を示す図である。詳細には、ケッチェンブラック,バインダー,塩化ナトリウム,クエン酸三ナトリウム等の薬剤を混錬し、不織布に塗付および乾燥し、さらに白金(触媒)を塗付および乾燥したものを正極層3aとし、撥水性正極層4に白金の面が接するように正極層3aを配置した実施例である。
[条件(3)]
図3−3は、触媒担持層11が負極1側に局在する正極層3aの一例を示す図である。詳細には、ケッチェンブラック,バインダー,塩化ナトリウム,クエン酸三ナトリウム等の薬剤を混錬し、不織布に塗付および乾燥し、さらに白金(触媒)を塗付および乾燥したものを正極層3aとし、負極1側に白金の面が向くように正極層3aを配置した実施例である。
図3−3は、触媒担持層11が負極1側に局在する正極層3aの一例を示す図である。詳細には、ケッチェンブラック,バインダー,塩化ナトリウム,クエン酸三ナトリウム等の薬剤を混錬し、不織布に塗付および乾燥し、さらに白金(触媒)を塗付および乾燥したものを正極層3aとし、負極1側に白金の面が向くように正極層3aを配置した実施例である。
また、それぞれの実験条件は、以下のように規定する。
[実験条件]
負極1:マグネシウム合金(AZ31)
大きさ 15mm×15mm
厚さ 0.3mm
正極層3a:炭素(ケッチェンブラック),バインダー(PVDF),白金を薬剤(塩化ナトリウム,グルタミン酸ナトリウム,炭酸カルシウム,クエン酸三ナトリウム)に混錬し、不織布(ベンリーゼ)に含浸し乾燥させたもの
大きさ 15mm×15mm
厚さ 0.8mm
※薬剤と炭素の面密度の比は2:1とし、白金の面密度は0.5mg/cm2とした。
撥水性正極層4a:フッ素処理を施したカーボンペーパー(東陽テクニカ製)
大きさ 15mm×15mm
厚さ 0.2mm
セパレータ2:不織布(ベンリーゼ)
大きさ 15mm×20mm
厚み 0.2mm
※セパレータ2は注液部分が正極,負極から5mm突出するように挿入した。
※電池の性能評価は、電池セルに水を0.1g注入し、注入後数秒で電圧が安定した後、IV特性を測定し、開放電圧(V)および内部抵抗(Ω)を測定した。内部抵抗測定後は、電流が20mAになるように、可変抵抗器の電池負荷を調整し、その後、放電特性を測定した。初期の電流20mAが70%の14mAに低下した時間を電圧保持時間(秒)と定義し、評価指標とした。
[実験条件]
負極1:マグネシウム合金(AZ31)
大きさ 15mm×15mm
厚さ 0.3mm
正極層3a:炭素(ケッチェンブラック),バインダー(PVDF),白金を薬剤(塩化ナトリウム,グルタミン酸ナトリウム,炭酸カルシウム,クエン酸三ナトリウム)に混錬し、不織布(ベンリーゼ)に含浸し乾燥させたもの
大きさ 15mm×15mm
厚さ 0.8mm
※薬剤と炭素の面密度の比は2:1とし、白金の面密度は0.5mg/cm2とした。
撥水性正極層4a:フッ素処理を施したカーボンペーパー(東陽テクニカ製)
大きさ 15mm×15mm
厚さ 0.2mm
セパレータ2:不織布(ベンリーゼ)
大きさ 15mm×20mm
厚み 0.2mm
※セパレータ2は注液部分が正極,負極から5mm突出するように挿入した。
※電池の性能評価は、電池セルに水を0.1g注入し、注入後数秒で電圧が安定した後、IV特性を測定し、開放電圧(V)および内部抵抗(Ω)を測定した。内部抵抗測定後は、電流が20mAになるように、可変抵抗器の電池負荷を調整し、その後、放電特性を測定した。初期の電流20mAが70%の14mAに低下した時間を電圧保持時間(秒)と定義し、評価指標とした。
図4は、各条件における電池性能の測定結果を示す図である。条件(1)の実験では、内部抵抗(5Ω)が3つの条件の中で最も低いことを確認した。これは、触媒効果を持つ白金が正極層3aに一様に分布することによって、正極反応(O2+2H2O+4e− → 4OH−)が最も活発に起こったことによると考えられる。
また、条件(2)の実験では、電圧保持時間(15000秒)が3つの条件の中で最も長いことを確認した。これは、撥水性を有するフッ素処理カーボン(フッ素処理を施したカーボンペーパー)で作製された撥水性正極層4aと、正極層3aとの界面では、撥水性正極層4aにより電解液が溢れて炭素原子を覆い隠すようなことは起きず三相界面が多く存在し、かつ触媒作用を有する白金がこの界面に局在することによって、長時間の安定的な動作を実現できたと考えられる。
また、条件(3)の実験では、開放電圧(1.59V)が3つの条件の中で最も高いことを確認した。これは、正極反応で放出されたOH−基が負極に近いために、低電流領域の反応が、触媒として担持した白金が主体となり、白金の化学ポテンシャルが支配的になったことによると考えられる。
つづいて、上記電池セル100を備えた電源システムの構成例について説明する。図5は、本実施例の電源システムの構成例を示す図である。この電源システムは、電池セル100と、昇圧部31および制御部32を有する電源回路21と、電解液タンク33と自動電解液吐出部34と保液部35とを備え、電池セル100の出力(負極リード線6,正極リード線7)が電源回路21に接続されている。電源回路21において、制御部32は、電池セル100の出力レベルを検出し、出力レベルが所定値よりも低い場合に自動電解液吐出部34を制御して、電解液タンク33内の電解液を保液部35に適量吐出させる。なお、ここでは制御部32が出力レベルを検出することとしたが、これに限らず、たとえば、出力レベルの時間変化を検出し、時間変化に応じて自動電解液吐出部34を制御することとしてもよい。また、電源回路21において、昇圧部31は、電池セル100の出力レベルを、外部と接続する他の機器に必要な所定の電圧に昇圧する。
図6は、図5に示す電源システムとは構成の異なる電源システムの構成例を示す図である。図6の電源システムは、電池セル100と、昇圧部31および駆動部36を有する電源回路22と、電解液供給表示ランプ37と、電解液タンク33と手動電解液吐出部38と保液部35とを備え、電池セル100の出力(負極リード線6,正極リード線7)が電源回路22に接続されている。電源回路22において、駆動部36は、電池セル100の出力レベルを検出し、出力レベルが所定値よりも低い場合に電解液供給表示ランプ37を駆動してランプをONにする制御を行う。そして、ランプが点灯する度に、ユーザが、手動操作で手動電解液吐出部38を制御し、電解液タンク33内の電解液を保液部35に適量吐出させる。この構成により、図5の電源システムと比較してシステムの制御が単純になり、ローコスト化が可能となる。なお、ここでは駆動部36が出力レベルを検出することとしたが、これに限らず、たとえば、出力レベルの時間変化を検出し、時間変化に応じて電解液供給表示ランプ37のON/OFF制御を行うこととしてもよい。
図7は、上記図5に示す電源システム本体の斜視図である。この電源システム本体200において、交換式カード電池40は、電池交換穴41を利用して抜き差しを行うことで、いつでも交換することが可能である。図8は、交換式カード電池40の斜視図である。交換式カード電池40は、上記電池セル100のセパレータ2と保液部35を構成する脱脂綿とが接するように配置され、このように配置された電池セル100と保液部35がケース50内でパッケージ化された構造となっている。また、交換式カード電池40は、ケース50の側面(図8上部参照)に保液部35に通じる開口部51が設けられ、さらに、開口部51の反対側の側面(図8下部参照)に電池セル100の負極リード線6に接続された電極52と正極リード線7に接続された電極53が配置されている。
また、図7に示す電源システム本体200には、電解液(過酸化水素水等)を注入できるように注入口42が設けられており、この注入口42から電解液が注入されると、電解液タンク33に流入した電解液が自動電解液吐出部34の制御で保液部35に到達する。そして、電池セル100の出力は、電源回路21により昇圧された後、電源システム本体200に配置された出力端子(図示はしていない)から所定のレベルで出力される。
また、図9は、図6に示す電源システム本体の斜視図である。図9に示す電源システム本体200aには、上記図7とは異なる構成として、電解液供給表示ランプ37と、手動電解液吐出部38を操作する手動ボタン43が備えられている。図9の構成において、電源システム本体200aの注入口42から電解液が注入されると、電解液タンク33に流入した電解液が、手動ボタン43の操作に伴う手動電解液吐出部38の制御で保液部35に到達する。この際、ユーザは、上記で説明した電解液供給表示ランプ37の点灯を合図に手動ボタン43を操作することになる。そして、電池セル100の出力は、電源回路22により昇圧された後、電源システム本体200aに配置された出力端子(図示はしていない)から所定のレベルで出力される。
なお、本実施例では、電源システム本体(200,200a)に注入口42を設け、注入口42から電解液を注入可能な構成としたが、これに限らず、電解液を予め電解液タンク33内に保持可能な構成としてもよい。この場合、本システムは使い捨てとなる。
また、交換式カード電池40については、図8の構成に限らず、たとえば、ケース50内に、さらに、電源回路(21,22)や、電解液吐出部(34,38)および電解液タンク33、を組み込むことが可能であり、これらを組み込み一体化した交換式カード電池を構成することとしてもよい。
また、本実施例では、上記電池セル100を備えた電源システムについて説明してきたが、電池セルについてはこれに限らず、複数の電池セル100を並列または直列に接続して一体化した電池セルを使用することとしてもよいし、さらにはこれら並列接続および直列接続を組み合わせて一体化した電池セルを使用することとしてもよい。すなわち、本実施例の電源システムは、機器の要望する電池サイズ、厚み、昇圧効率などを考慮して自由に設計可能である。図10は、複数の電池セルを接続して1つの電池セルを構成した場合の一例を示す図であり、たとえば、2個の電池セル100を積層して並列に接続した電池セル101の構成を示している。このように構成することにより、同じ電流密度で2倍の出力電流を得ることができる。また、図10では、一枚の正極集電板5(図10中央の正極集電板5)を介して密着するように2つの電池セル100を積層したが、これに限らず、たとえば、空気がそれぞれの電池セル100に侵入しやすくなるように、電池セル100間に空隙を設け、それぞれに正極集電板を設ける構成としてもよい。
このように、本実施例においては、負極1とセパレータ2と正極層3(3a)と撥水性と撥水性正極層4(4a)と正極集電板5とを備えるマグネシウム金属電池において、撥水性正極層4内において正極層3側に触媒が局在するように、または正極層3内において図3−1,図3−2,図3−3に示すように触媒が含まれるように、それぞれ電池セルを構成することとした。これにより、空気と電解液が炭素に接する状況を作り出すことによって正極反応が促進され、電流密度を上げることができるため、出力安定性および高出力化を実現することが可能となる。
1 負極
2 セパレータ
3,3a 正極層
4,4a 撥水性正極層
5 正極集電板
6 負極リード線
7 正極リード線
8 固定用絶縁テープ
9 シーラー
11 触媒担持層
21,22 電源回路
31 昇圧部
32 制御部
33 電解液タンク
34 自動電解液吐出部
35 保液部
36 駆動部
37 電解液供給表示ランプ
38 手動電解液吐出部
40 交換式カード電池
41 電池交換穴
42 注入口
43 手動ボタン
50 ケース
51 開口部
52,53 電極
100,101 電池セル
200,200a 電源システム本体
2 セパレータ
3,3a 正極層
4,4a 撥水性正極層
5 正極集電板
6 負極リード線
7 正極リード線
8 固定用絶縁テープ
9 シーラー
11 触媒担持層
21,22 電源回路
31 昇圧部
32 制御部
33 電解液タンク
34 自動電解液吐出部
35 保液部
36 駆動部
37 電解液供給表示ランプ
38 手動電解液吐出部
40 交換式カード電池
41 電池交換穴
42 注入口
43 手動ボタン
50 ケース
51 開口部
52,53 電極
100,101 電池セル
200,200a 電源システム本体
Claims (12)
- マグネシウムまたはマグネシウム合金を負極活物質とする負極と、
前記負極の両面に各々接するように配置された吸液性誘電体であるセパレータと、
前記セパレータに各々接するように配置された親水性を有するカーボン材料を含む正極層と、
前記正極層に各々接するように配置された撥水性と導電性を有する材料からなる撥水性正極層と、
前記撥水性正極層に各々接するように配置された正極集電板と、
を備え、
前記撥水性正極層は、触媒が前記正極層側に局在するように設けられた触媒担持層を含む、
ことを特徴とするマグネシウム金属電池。 - マグネシウムまたはマグネシウム合金を負極活物質とする負極と、
前記負極の両面に各々接するように配置された吸液性誘電体であるセパレータと、
前記セパレータに各々接するように配置された親水性を有するカーボン材料を含む正極層と、
前記正極層に各々接するように配置された撥水性と導電性を有する材料からなる撥水性正極層と、
前記撥水性正極層に各々接するように配置された正極集電板と、
を備え、
前記正極層内に触媒を含む、
ことを特徴とするマグネシウム金属電池。 - 前記正極層は、触媒が前記撥水性正極層側に局在するように設けられた触媒担持層を含む、
ことを特徴とする請求項2に記載のマグネシウム金属電池。 - 触媒を前記正極層内に一様に分布させる、
ことを特徴とする請求項2に記載のマグネシウム金属電池。 - 前記正極層は、触媒が前記セパレータ側に局在するように設けられた触媒担持層を含む、
ことを特徴とする請求項2に記載のマグネシウム金属電池。 - 前記正極集電板には、通気性を有するメッシュ状の材料を使用する、
ことを特徴とする請求項1〜5のいずれか1つに記載のマグネシウム金属電池。 - 触媒として白金を使用する、
ことを特徴とする請求項1〜6のいずれか1つに記載のマグネシウム金属電池。 - 請求項1〜7のいずれか1つに記載のマグネシウム金属電池と、
前記マグネシウム金属電池のセパレータに接するように配置されかつ電解液を保液可能な保液部と、
前記マグネシウム金属電池の負極および正極集電板に各々接続された電極と、
を備えることを特徴とする交換式電池。 - 請求項1〜7のいずれか1つに記載のマグネシウム金属電池と、
前記マグネシウム金属電池のセパレータに接するように配置されかつ電解液を保液可能な保液部と、
前記マグネシウム金属電池の出力レベルを昇圧して出力する電源回路と、
を備えることを特徴とする電源装置。 - 電解液を保持するタンクと、
前記タンクに保持された電解液を前記保液部に適量供給する電解液供給部と、
をさらに備えることを特徴とする請求項9に記載の電源装置。 - 前記電源回路は、前記マグネシウム金属電池の出力レベルおよび出力レベルの時間変化を検出し、当該検出結果に基づいて前記電解液供給部による電解液供給処理を制御する、
ことを特徴とする請求項9または10に記載の電源装置。 - 前記電源回路は、前記マグネシウム金属電池の出力レベルおよび出力レベルの時間変化を検出し、当該検出結果に基づいて前記電解液供給部による電解液供給処理が必要であることを表示する、
ことを特徴とする請求項9または10に記載の電源装置。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
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2015
- 2015-03-09 JP JP2015046044A patent/JP2016167365A/ja active Pending
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