JP2016149372A - Organic electroluminescent element and display device - Google Patents
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Landscapes
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Abstract
Description
本発明は、有機電界発光素子（以下、「有機エレクトロルミネッセント素子」、「有機ＥＬ素子」と称することもある）及び該有機電界発光素子を用いた表示装置に関する。 The present invention relates to an organic electroluminescent element (hereinafter also referred to as “organic electroluminescent element” or “organic EL element”) and a display device using the organic electroluminescent element.
有機ＥＬ装置（有機電界発光装置）は自発光型の表示装置であり、ディスプレイや照明の用途に用いられる。有機ＥＬディスプレイは、従来のＣＲＴやＬＣＤと比較して視認性が高い、視野角依存性がないといった表示性能の利点を有する。また、ディスプレイを軽量化、薄層化できるといった利点もある。 An organic EL device (organic electroluminescent device) is a self-luminous display device, and is used for displays and illumination. The organic EL display has advantages in display performance such as higher visibility than conventional CRTs and LCDs and no viewing angle dependency. There is also an advantage that the display can be reduced in weight and thickness.
このような有機ＥＬディスプレイにおいて、発光輝度と共に外光の映り込みを低減し、コントラストを上げることは重要な課題である。そのため、有機電界発光素子の光取り出し面に、１／４波長板と偏光板からなる円偏光板を配置することで、外光の映り込みを抑えていた。しかしこの場合、有機電界発光層で発光した光の半分以上が円偏光板で吸収されてしまうという問題がある。
前記問題を解決するため、例えば特許文献１には、透明電極を利用した有機電界発光層と、１／４波長板と偏光板からなる円偏光板との間にコレステリック層を設けることで、光利用効率を高めることができる発光素子が提案されている。この提案によれば、図１に示すある特定波長の片方の円偏光成分のみを反射し、その他の光を通過させるというコレステリック層の円偏光選択反射性により光利用効率が向上するものの、図２に示すように、コレステリック層の反射波長帯域での外光の映り込みが生じ、コントラストが悪化してしまうという問題がある。
In such an organic EL display, it is an important issue to increase the contrast by reducing the reflection of external light as well as the emission luminance. Therefore, the reflection of external light is suppressed by arranging a circularly polarizing plate including a quarter-wave plate and a polarizing plate on the light extraction surface of the organic electroluminescent element. However, in this case, there is a problem that more than half of the light emitted from the organic electroluminescent layer is absorbed by the circularly polarizing plate.
In order to solve the above-mentioned problem, for example, Patent Document 1 discloses that a cholesteric layer is provided between an organic electroluminescent layer using a transparent electrode and a circularly polarizing plate composed of a quarter-wave plate and a polarizing plate. A light-emitting element that can increase the utilization efficiency has been proposed. According to this proposal, although the light utilization efficiency is improved by the circularly polarized light selective reflectivity of the cholesteric layer that reflects only one circularly polarized light component having a specific wavelength shown in FIG. As shown in FIG. 4, there is a problem that external light is reflected in the reflection wavelength band of the cholesteric layer, and the contrast is deteriorated.
また、特許文献２には、図３に示すように、カラーフィルタ５０と、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層５１とを組み合わせることで、外光反射を防止できる表示装置が提案されている。図３中、５２は半透過層、５３は反射層を表す。しかし、この提案では、正面方向からのマイクロキャビティ構造の反射率でカラーフィルタを設計すると、図３の下図に示すように、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層５１により、斜め方向で反射率の低減される波長域がシフトし、カラーフィルタ５０により全ての角度からの外光成分を低減させることは原理的に困難であるのが現状である。 Further, as shown in FIG. 3, Patent Document 2 proposes a display device that can prevent reflection of external light by combining a color filter 50 and an organic electroluminescent layer 51 having a microcavity structure. In FIG. 3, 52 represents a semi-transmissive layer, and 53 represents a reflective layer. However, in this proposal, when the color filter is designed with the reflectance of the microcavity structure from the front direction, the organic electroluminescence layer 51 of the microcavity structure reduces the reflectance in an oblique direction as shown in the lower diagram of FIG. The wavelength range to be shifted is shifted, and it is in principle difficult to reduce the external light components from all angles by the color filter 50.
本発明は、従来における前記諸問題を解決し、以下の目的を達成することを課題とする。即ち、本発明は、光取り出し効率が高く、明室コントランスが良好であり、消費電力の低減を図ることが可能な有機電界発光素子及び該有機電界発光素子を用いた表示装置を提供することを目的とする。 An object of the present invention is to solve the above-described problems and achieve the following objects. That is, the present invention provides an organic electroluminescent element having high light extraction efficiency, good bright room contrast, and capable of reducing power consumption, and a display device using the organic electroluminescent element. With the goal.
前記課題を解決するため本発明者らが鋭意検討を重ねた結果、マイクロキャビティ構造を有する有機電界発光層と、コレステリック層と、円偏光板とを有する有機電界発光素子が、円偏光板単独よりも取り出し効率を高め、かつマイクロキャビティ構造内部の吸収を利用して、コレステリック反射波長帯域での外光を低減可能となる上に、斜め方向でのマイクロキャビティ構造の反射率の低減される波長域のシフトに応じてコレステリック反射波長域が変化するため、斜め方向のコントラストの悪化も防止できることを知見した。 As a result of intensive studies by the present inventors in order to solve the above-mentioned problems, an organic electroluminescent device having an organic electroluminescent layer having a microcavity structure, a cholesteric layer, and a circularly polarizing plate is obtained from a circularly polarizing plate alone. In addition, it is possible to reduce the external light in the cholesteric reflection wavelength band by using the absorption inside the microcavity structure, and to improve the extraction efficiency, and to reduce the reflectance of the microcavity structure in the oblique direction. It has been found that since the cholesteric reflection wavelength region changes in accordance with the shift of, the deterioration of contrast in the oblique direction can be prevented.
本発明は、本発明者らによる前記知見に基づくものであり、前記課題を解決するための手段としては、以下の通りである。即ち、
＜１＞ 少なくとも反射電極層、発光層、及び半透過層を有するマイクロキャビティ構造の有機電界発光層と、
前記発光層から出射する光に対応した所定の波長範囲の光を反射と透過により２種類の円偏光成分に分離する偏光分離手段と、
位相差板及び偏光板を有する円偏光板と、
を有することを特徴とする有機電界発光素子である。
＜２＞ 発光層からの光の出射方向からみて、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層と、偏光分離手段と、円偏光板とをこの順に有し、半透過層と位相差板の間に偏光分離手段を有する前記＜１＞に記載の有機電界発光素子である。
＜３＞ 偏光分離手段が、発光層側から前記偏光分離手段側へ向かう光のうち、特定の光を反射すると共に他の光を透過し、
前記特定の光が、前記マイクロキャビティ構造の有機電界発光層の光吸収波長範囲よりも狭い波長範囲の光であり、かつ前記位相差板により直線偏光に変換された場合に、前記偏光板で吸収される円偏光成分を持つ光である前記＜１＞から＜２＞のいずれかに記載の有機電界発光素子である。
＜４＞ 反射電極層が、該反射電極層に垂直入射する円偏光を回転方向が逆の円偏光として反射する反射面を有する前記＜１＞から＜３＞のいずれかに記載の有機電界発光素子である。
＜５＞ 偏光分離手段がコレステリック層であり、位相差板が１／４波長板である前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の有機電界発光素子である。
＜６＞ マトリクス状に配置された複数の有機電界発光素子と、該有機電界発光素子の発光動作を画像情報に基づいて制御する制御手段とを少なくとも有する表示装置であって、
前記複数の有機電界発光素子が、いずれも前記＜１＞から＜５＞のいずれかに記載の有機電界発光素子であることを特徴とする表示装置である。
＜７＞ 複数の有機電界発光素子が、それぞれ、少なくとも反射電極層、発光層、及び半透過層を有する複数のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層と、コレステリック層と、１／４波長板及び偏光板を有する円偏光板とを有し、
複数のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層が、赤色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、緑色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、及び青色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層を有し、
前記コレステリック層が、前記複数の発光層側から前記偏光分離手段側へ向かう光のうち、特定の光を反射すると共に他の光を透過し、
前記特定の光が、前記赤色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、前記緑色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、及び前記青色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層のいずれかの光吸収波長範囲よりも狭い波長範囲の光であり、かつ前記１／４波長板により直線偏光に変換された場合に、前記偏光板で吸収される円偏光成分を持つ光であり、
前記反射電極層が、該反射電極層に垂直入射する円偏光を回転方向が逆の円偏光として反射する反射面を有する前記＜６＞に記載の表示装置である。
＜８＞ 複数の有機電界発光素子が、それぞれ、少なくとも反射電極層、発光層、及び半透過層を有する複数のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層と、コレステリック層と、１／４波長板及び偏光板を有する円偏光板とを有し、
複数のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層が、少なくとも赤色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、緑色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、及び青色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層を有し、
前記コレステリック層が、前記複数の発光層側から前記偏光分離手段側へ向かう光のうち、特定の光を反射すると共に他の光を透過し、
前記特定の光が、前記赤色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、前記緑色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、及び前記青色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層のそれぞれの光吸収波長範囲よりも狭い波長範囲の光であり、かつ前記１／４波長板により直線偏光に変換された場合に、前記偏光板で吸収される円偏光成分を持つ光となるようにコレステリック層がパターニングされており、
前記反射電極層が、該反射電極層に垂直入射する円偏光を回転方向が逆の円偏光として反射する反射面を有する前記＜６＞に記載の表示装置である。
＜９＞ 特定の光を反射する偏光分離手段を有する層の面上のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層を覆う範囲のみ、特定の光の波長域が、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層の光吸収波長範囲よりも狭い前記＜６＞から＜８＞のいずれかに記載の表示装置である。
The present invention is based on the above findings by the present inventors, and means for solving the above problems are as follows. That is,
<1> a microcavity organic electroluminescent layer having at least a reflective electrode layer, a light emitting layer, and a semi-transmissive layer;
Polarized light separating means for separating light in a predetermined wavelength range corresponding to light emitted from the light emitting layer into two kinds of circularly polarized light components by reflection and transmission;
A circularly polarizing plate having a retardation plate and a polarizing plate;
It is an organic electroluminescent element characterized by having.
<2> An organic electroluminescent layer having a microcavity structure, a polarization separating unit, and a circularly polarizing plate in this order as viewed from the light emitting direction from the light emitting layer, and a polarization separating unit between the semi-transmissive layer and the retardation plate It is an organic electroluminescent element as described in said <1> which has.
<3> The polarized light separating means reflects specific light and transmits other light among the light traveling from the light emitting layer side to the polarized light separating means side,
When the specific light is light in a wavelength range narrower than the light absorption wavelength range of the organic electroluminescent layer having the microcavity structure and is converted into linearly polarized light by the retardation plate, the specific light is absorbed by the polarizing plate. The organic electroluminescent device according to any one of <1> to <2>, wherein the organic electroluminescent device is light having a circularly polarized light component.
<4> The organic electroluminescence according to any one of <1> to <3>, wherein the reflective electrode layer has a reflective surface that reflects circularly polarized light perpendicularly incident on the reflective electrode layer as circularly polarized light having a reverse rotation direction. It is an element.
<5> The organic electroluminescence device according to any one of <1> to <4>, wherein the polarization separation means is a cholesteric layer, and the retardation plate is a quarter-wave plate.
<6> A display device having at least a plurality of organic electroluminescent elements arranged in a matrix and a control means for controlling the light emitting operation of the organic electroluminescent elements based on image information,
The organic electroluminescent element according to any one of <1> to <5>, wherein each of the plurality of organic electroluminescent elements is a display device.
<7> A plurality of organic electroluminescent elements each having at least a reflective electrode layer, a light emitting layer, and a semi-transmissive layer, a plurality of organic electroluminescent layers having a microcavity structure, a cholesteric layer, a quarter wavelength plate, and a polarization A circularly polarizing plate having a plate,
A plurality of organic electroluminescent layers having a microcavity structure include an organic electroluminescent layer having a red light emitting microcavity structure, an organic electroluminescent layer having a green light emitting microcavity structure, and an organic electroluminescent layer having a blue light emitting microcavity structure. And
The cholesteric layer reflects specific light and transmits other light among the light traveling from the plurality of light emitting layers to the polarization separation means,
The specific light is a light from any one of the organic electroluminescent layer of the red light emitting microcavity structure, the organic electroluminescent layer of the green light emitting microcavity structure, and the organic electroluminescent layer of the blue light emitting microcavity structure. Light having a wavelength range narrower than the absorption wavelength range, and light having a circularly polarized component absorbed by the polarizing plate when converted to linearly polarized light by the quarter-wave plate,
The display device according to <6>, wherein the reflective electrode layer has a reflective surface that reflects circularly polarized light perpendicularly incident on the reflective electrode layer as circularly polarized light having a reverse rotation direction.
<8> A plurality of organic electroluminescent elements each having at least a reflective electrode layer, a light emitting layer, and a semi-transmissive layer, a plurality of organic electroluminescent layers having a microcavity structure, a cholesteric layer, a quarter wavelength plate, and a polarization A circularly polarizing plate having a plate,
A plurality of organic electroluminescent layers having a microcavity structure include at least an organic electroluminescent layer having a microcavity structure that emits red light, an organic electroluminescent layer having a microcavity structure that emits green light, and an organic electroluminescent layer having a microcavity structure that emits blue light. Have
The cholesteric layer reflects specific light and transmits other light among the light traveling from the plurality of light emitting layers to the polarization separation means,
The specific light is absorbed by the organic electroluminescent layer of the red light emitting microcavity structure, the organic electroluminescent layer of the green light emitting microcavity structure, and the organic electroluminescent layer of the blue light emitting microcavity structure, respectively. The cholesteric layer is patterned so that when it is light in a wavelength range narrower than the wavelength range and converted to linearly polarized light by the quarter-wave plate, it has light having a circularly polarized component absorbed by the polarizing plate. Has been
The display device according to <6>, wherein the reflective electrode layer has a reflective surface that reflects circularly polarized light perpendicularly incident on the reflective electrode layer as circularly polarized light having a reverse rotation direction.
<9> The wavelength range of the specific light is the light of the organic electroluminescent layer having the microcavity structure only in the range covering the organic electroluminescent layer having the microcavity structure on the surface of the layer having the polarization separating means that reflects the specific light. The display device according to any one of <6> to <8>, which is narrower than an absorption wavelength range.
本発明によると、従来における問題を解決することができ、光取り出し効率が高く、明室コントランスが良好であり、消費電力の低減が可能な発光素子及び表示装置を提供することができる。 According to the present invention, it is possible to provide a light-emitting element and a display device that can solve problems in the related art, have high light extraction efficiency, have a good bright room entrance, and can reduce power consumption.
（有機電界発光素子）
本発明の有機電界発光素子は、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層と、偏光分離手段と、円偏光板とを有し、更に必要に応じてその他の構成を有してなる。
(Organic electroluminescence device)
The organic electroluminescent element of the present invention has a microcavity organic electroluminescent layer, a polarization separation means, and a circularly polarizing plate, and further has other configurations as necessary.
前記マイクロキャビティ構造の有機電界発光層は、少なくとも反射電極層、発光層、及び半透過層を有し、更に必要に応じてその他の層を有してなる。
前記偏光分離手段は、前記発光層から出射する光に対応した所定の波長範囲の光を反射と透過により２種類の円偏光成分に分離する手段（円偏光選択分離手段）であり、コレステリック層であることが好ましい。
前記円偏光板は、外光反射を低減でき、コントラスト比を向上させる機能を有する手段であり、位相差板及び偏光板を有し、該位相差板が１／４波長板であることが好ましい。
この場合、発光層からの光の出射方向からみて、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層と、偏光分離手段と、円偏光板とをこの順に有し、半透過層と位相差板の間に偏光分離手段を有することが好ましい。
The organic electroluminescent layer having the microcavity structure includes at least a reflective electrode layer, a light emitting layer, and a semi-transmissive layer, and further includes other layers as necessary.
The polarized light separating means is means for separating light in a predetermined wavelength range corresponding to light emitted from the light emitting layer into two kinds of circularly polarized light components by reflection and transmission (circularly polarized light selective separating means), and is a cholesteric layer. Preferably there is.
The circularly polarizing plate is a means that can reduce external light reflection and has a function of improving the contrast ratio, and includes a retardation plate and a polarizing plate, and the retardation plate is preferably a quarter-wave plate. .
In this case, as seen from the light emitting direction from the light emitting layer, the organic electroluminescent layer having a microcavity structure, the polarization separating means, and the circularly polarizing plate are provided in this order, and the polarization separating means is provided between the transflective layer and the retardation plate. It is preferable to have.
本発明においては、前記偏光分離手段が、前記発光層側から前記偏光分離手段側へ向かう光のうち、特定の光を反射すると共に他の光を透過し、
前記特定の光が、前記マイクロキャビティ構造の有機電界発光層の光吸収波長範囲よりも狭い波長範囲の光であり、かつ前記位相差板により直線偏光に変換された場合に、前記偏光板で吸収される円偏光成分を持つ光であることが好ましい。マイクロキャビティ構造にした場合、特許第３５５５７５９号公報に記載されるように、マイクロキャビティの吸収波長域と、発光波長域が近い関係となる。これにより、マイクロキャビティ構造内部から発光した光のうち従来円偏光板で吸収され、利用できなかった特定の光を偏光分離手段により反射させ、更にマイクロキャビティの反射層により円偏光板の外部に取り出せる成分へと変換し、取り出し効率を高め、コントラストの向上を図ることができる。
前記反射電極層は、該反射電極層に垂直入射する円偏光を回転方向が逆の円偏光として反射する反射面を有することが好ましい。
In the present invention, the polarized light separating means reflects specific light and transmits other light from the light emitting layer side toward the polarized light separating means side,
When the specific light is light in a wavelength range narrower than the light absorption wavelength range of the organic electroluminescent layer having the microcavity structure and is converted into linearly polarized light by the retardation plate, the specific light is absorbed by the polarizing plate. It is preferable that the light has a circularly polarized light component. In the case of the microcavity structure, as described in Japanese Patent No. 3555759, the absorption wavelength range of the microcavity is close to the emission wavelength range. As a result, of the light emitted from the inside of the microcavity structure, the specific light that has been absorbed by the conventional circularly polarizing plate and cannot be used is reflected by the polarization separation means, and further, can be extracted outside the circularly polarizing plate by the reflective layer of the microcavity. It can be converted into a component, the extraction efficiency can be increased, and the contrast can be improved.
The reflective electrode layer preferably has a reflective surface that reflects circularly polarized light perpendicularly incident on the reflective electrode layer as circularly polarized light having a reverse rotation direction.
ここで、図４は、本発明の有機電界発光素子の一例を示す概略図である。この図４の有機電界発光素子は、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層５と、偏光分離手段としてのコレステリック層１と、位相差板としての１／４波長板２及び偏光板３を有する円偏光板４とを有する。本発明の有機電界発光素子は、前記構成を備えることにより、マイクロキャビティ構造内部の吸収を利用して、コレステリック反射波長帯域での外光を低減可能となる上に、斜め方向でのマイクロキャビティ構造の反射率の低減される波長域のシフトに応じてコレステリック反射波長域が変化するため、斜め方向のコントラストの悪化も防止できる。 Here, FIG. 4 is a schematic view showing an example of the organic electroluminescent element of the present invention. The organic electroluminescent element of FIG. 4 is a circularly polarized light having an organic electroluminescent layer 5 having a microcavity structure, a cholesteric layer 1 as a polarization separating means, a quarter wavelength plate 2 and a polarizing plate 3 as retardation plates. Plate 4. The organic electroluminescent device of the present invention is provided with the above-described configuration, so that external light in the cholesteric reflection wavelength band can be reduced by utilizing absorption inside the microcavity structure, and the microcavity structure in an oblique direction. Since the cholesteric reflection wavelength range changes according to the shift of the wavelength range in which the reflectance is reduced, it is possible to prevent the deterioration of the contrast in the oblique direction.
本発明の有機電界発光素子は、図４に示すように、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層５と、偏光分離手段としてのコレステリック層１と、位相差板としての１／４波長板２及び偏光板３を有する円偏光板４とを有する。
マイクロキャビティ構造の有機電界発光層５の発光層から出射した光は直接、あるいは発光層の裏面に配置した反射電極層で反射した後、偏光分離手段を構成するコレステリック層１に入射する。コレステリック層１に入射した光は、コレステリック層１の選択反射により一方の回転方向の円偏光（例えば、ここでは左回りの円偏光）成分は反射し、これとは逆回りの円偏光（右回りの円偏光）成分は透過する。コレステリック層１を透過した光は１／４波長板２の作用により円偏光から直線偏光に変換され、偏光板３で吸収されることなく透過して観察者へ向かう。
As shown in FIG. 4, the organic electroluminescent element of the present invention includes an organic electroluminescent layer 5 having a microcavity structure, a cholesteric layer 1 as a polarization separating means, a quarter-wave plate 2 and a polarizing plate as a retardation plate. And a circularly polarizing plate 4 having a plate 3.
The light emitted from the light emitting layer of the organic electroluminescent layer 5 having the microcavity structure is reflected directly or after being reflected by the reflective electrode layer disposed on the back surface of the light emitting layer, and then enters the cholesteric layer 1 constituting the polarization separating means. The light incident on the cholesteric layer 1 is reflected by the circularly polarized light in one rotation direction (for example, counterclockwise circularly polarized light here) due to the selective reflection of the cholesteric layer 1, and circularly polarized light in the reverse direction (clockwise) (Circularly polarized light) component is transmitted. The light transmitted through the cholesteric layer 1 is converted from circularly polarized light to linearly polarized light by the action of the quarter wavelength plate 2 and is transmitted without being absorbed by the polarizing plate 3 toward the observer.
一方、コレステリック層１で反射した光は、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層５裏面の反射電極層で反射して再びコレステリック層１に向うが、反射電極層での反射の際、位相がπずれて回転方向が逆の円偏光（右回りの円偏光）となる。このため今度はコレステリック層１を透過して１／４波長板２の作用により、偏光板３を透過する直線偏光に変換された後、偏光板３を透過して観察者へ向う。つまり、従来、偏光板で吸収され、無駄となっていた光を偏光板で吸収される前にコレステリック層で反射して、再利用することで有機電界発光素子を明るくすることができる。 On the other hand, the light reflected by the cholesteric layer 1 is reflected by the reflective electrode layer on the back surface of the organic electroluminescent layer 5 having the microcavity structure and travels toward the cholesteric layer 1 again, but the phase is shifted by π when reflected by the reflective electrode layer. Thus, the circularly polarized light having the opposite rotation direction (clockwise circularly polarized light) is obtained. Therefore, this time, the light is transmitted through the cholesteric layer 1 and converted into linearly polarized light that is transmitted through the polarizing plate 3 by the action of the quarter-wave plate 2, and then is transmitted through the polarizing plate 3 toward the viewer. In other words, light that has been absorbed by the polarizing plate and wasted in the past is reflected by the cholesteric layer before being absorbed by the polarizing plate, and can be brightened by reusing it.
明るい環境下において有機電界発光素子に入射する外光は一般に非偏光であるため、偏光板３を通過する際、少なくともその半分が吸収される。偏光板３を通過した光は１／４波長板２を透過する際、その作用を受け、円偏光（例えば右回りの円偏光）となりコレステリック層１を透過する。コレステリック層１を透過した光は反射電極層で反射する際、回転方向が逆の円偏光（左回りの円偏光）となり、再びコレステリック層１に入射する。コレステリック層１に入射した光のうち、選択反射波長以外の波長の光はそのまま透過して、１／４波長板２の作用を受けて偏光板３で吸収される直線偏光となり、偏光板３で吸収されるため外部には透過しない。 Since the external light incident on the organic electroluminescent element in a bright environment is generally non-polarized light, when passing through the polarizing plate 3, at least half of it is absorbed. The light that has passed through the polarizing plate 3 receives its action when passing through the quarter-wave plate 2 and becomes circularly polarized light (for example, clockwise circularly polarized light) and passes through the cholesteric layer 1. When the light transmitted through the cholesteric layer 1 is reflected by the reflective electrode layer, it becomes circularly polarized light having a reverse rotation direction (counterclockwise circularly polarized light) and is incident on the cholesteric layer 1 again. Of the light incident on the cholesteric layer 1, light having a wavelength other than the selective reflection wavelength is transmitted as it is, and becomes linearly polarized light that is absorbed by the polarizing plate 3 under the action of the quarter-wave plate 2. Since it is absorbed, it does not penetrate to the outside.
一方、偏光板３を通過した外光は１／４波長板２を透過する際、その作用を受け、円偏光（例えば右回りの円偏光）となりコレステリック層１を透過する。コレステリック層１を透過した光は反射電極層で反射する際、回転方向が逆の円偏光（左回りの円偏光）となり、再びコレステリック層１に入射する。選択反射波長に相当する波長の光はコレステリック層１で反射して、再び反射電極層で反射した後、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層５で吸収されるため、外部に出ない。その結果、コレステリック反射波長帯域での外光を低減可能となる。
更に、斜め方向でのマイクロキャビティ構造の有機電界発光層５の反射率の低減される波長域のシフトに応じてコレステリック反射波長域が変化するため、斜め方向のコントラストの悪化も防止できる。
On the other hand, external light that has passed through the polarizing plate 3 is subjected to its action when transmitted through the quarter-wave plate 2, and becomes circularly polarized light (for example, clockwise circularly polarized light) and is transmitted through the cholesteric layer 1. When the light transmitted through the cholesteric layer 1 is reflected by the reflective electrode layer, it becomes circularly polarized light having a reverse rotation direction (counterclockwise circularly polarized light) and is incident on the cholesteric layer 1 again. Light having a wavelength corresponding to the selective reflection wavelength is reflected by the cholesteric layer 1, reflected again by the reflective electrode layer, and then absorbed by the organic electroluminescent layer 5 having a microcavity structure. As a result, external light in the cholesteric reflection wavelength band can be reduced.
Furthermore, since the cholesteric reflection wavelength region changes according to the shift of the wavelength region in which the reflectance of the organic electroluminescent layer 5 having the microcavity structure in the oblique direction is reduced, deterioration of contrast in the oblique direction can be prevented.
＜マイクロキャビティ構造の有機電界発光層＞
前記マイクロキャビティ構造の有機電界発光層とは、前記発光層の両側に反射電極層と半透過層を備え、かつ反射電極層と半透過層の間で光共振器構造となる光学膜厚に設定された構造を意味する。
前記マイクロキャビティ構造の有機電界発光層を有することで、従来の反射層と透明電極からなる有機電界発光層を有する有機電界発光素子よりも出射光の波長域を狭くでき、その波長域での出射強度を高める効果を有する。
<Microcavity organic electroluminescent layer>
The organic electroluminescent layer having the microcavity structure is set to an optical film thickness that includes a reflective electrode layer and a semi-transmissive layer on both sides of the light-emitting layer, and forms an optical resonator structure between the reflective electrode layer and the semi-transmissive layer. Means a structured.
By having the organic electroluminescent layer of the microcavity structure, the wavelength range of the emitted light can be narrower than that of the organic electroluminescent device having the organic electroluminescent layer composed of the conventional reflective layer and the transparent electrode, and the emission in the wavelength range is possible. Has the effect of increasing strength.
前記マイクロキャビティ構造の有機電界発光層における光吸収波長範囲とは、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層単独での波長毎の反射率を測定した際に、可視光領域で反射率の最も低い波長を中心とし、その中心波長より短波長側で反射率の最も大きくなる可視波長、及びその中心波長より長波長側で反射率の最も大きくなる波長で挟まれた可視波長領域を意味する。
前記可視波長領域とは、３８０ｎｍ〜７８０ｎｍを意味し、コレステリック等の偏光分離手段を用いた場合の選択波長域として、好ましくは、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層単独での波長毎の反射率を測定した際に、可視光領域で反射率の最も低い波長を含み、かつ反射率が７０％以下となる波長域である。より好ましくは、マイクロキャビティ構造単独での波長毎の反射率を測定した際、可視光領域で反射率の最も低い波長を含み、かつ反射率が５０％以下となる波長域である。
ただし、前記反射率の上限は、外光のスペクトル、環境、及び視感度に影響を受けるため、使用環境で想定される外光による規定反射の上限輝度を達成できるように適宜調整される。
本発明においては、前記マイクロキャビティ構造の有機電界発光層の光吸収波長範囲内に前記偏光分離手段としてのコレステリック層の選択反射波長域が含まれているので、コントラストの向上が達成可能である。
The light absorption wavelength range in the organic electroluminescent layer having the microcavity structure is defined as the wavelength having the lowest reflectance in the visible light region when measuring the reflectance for each wavelength of the organic electroluminescent layer having the microcavity structure alone. It means a visible wavelength region sandwiched between the visible wavelength having the highest reflectance on the shorter wavelength side than the central wavelength and the wavelength having the highest reflectance on the longer wavelength side from the central wavelength.
The visible wavelength region means 380 nm to 780 nm, and as a selective wavelength region when using polarization separation means such as cholesteric, preferably the reflectance for each wavelength of the organic electroluminescent layer having a microcavity structure alone. When measured, the wavelength range includes the wavelength having the lowest reflectance in the visible light region and the reflectance is 70% or less. More preferably, when the reflectance for each wavelength of the microcavity structure alone is measured, the wavelength region includes the wavelength having the lowest reflectance in the visible light region and the reflectance is 50% or less.
However, since the upper limit of the reflectance is affected by the spectrum, environment, and visibility of external light, the upper limit of the reflectance is appropriately adjusted so as to achieve the upper limit brightness of the regular reflection assumed by the external light in the usage environment.
In the present invention, since the selective reflection wavelength region of the cholesteric layer as the polarization separating means is included in the light absorption wavelength range of the organic electroluminescent layer having the microcavity structure, improvement in contrast can be achieved.
単色発光の有機電界発光素子においては、用いるコレステリック層をパターニングする必要はないが、有機電界発光層の上部領域をパターニングすることで、外光反射を更に抑制し、高コントラスト化を達成することができる。
一方、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）等の複数の発光色を有す有機電界発光素子においては、所望のコントラストを達成できれば、コレステリック層をパターニングする必要は特にない。この場合、一般的に視感度の小さく、かつ発光効率の低い青発光に対して最適化したコレステリック層を全面に設けることが好ましい。
更に外光反射を抑制し、コントラストを改善する場合には、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、及び青色（Ｂ）のそれぞれのマイクロキャビティ構造の有機電界発光層を有する有機電界発光素子に対して、それぞれ最適化したコレステリック層をパターニングして設けることがより好ましい。
なお、複数の発光色に白色（Ｗ）が含まれる場合、白色素子上部のコレステリック層の反射波長域を可視光領域に設けてもよいし、可視光領域に反射域を設けず透明とするなど用途に応じて適宜使い分けてもよい。
In a monochromatic organic electroluminescent device, it is not necessary to pattern the cholesteric layer to be used, but by patterning the upper region of the organic electroluminescent layer, it is possible to further suppress external light reflection and achieve high contrast. it can.
On the other hand, in an organic electroluminescent device having a plurality of emission colors such as red (R), green (G), and blue (B), there is no need to pattern the cholesteric layer as long as a desired contrast can be achieved. In this case, it is preferable to provide a cholesteric layer on the entire surface, which is generally optimized for blue emission with low visibility and low luminous efficiency.
Further, in the case where the reflection of external light is suppressed and the contrast is improved, the organic electroluminescent device having organic electroluminescent layers having the microcavity structure of red (R), green (G), and blue (B). More preferably, each optimized cholesteric layer is provided by patterning.
When white (W) is included in a plurality of emission colors, the reflection wavelength region of the cholesteric layer above the white element may be provided in the visible light region, or may be transparent without providing a reflection region in the visible light region. You may use properly according to a use.
ここで、前記マイクロキャビティ構造の有機電界発光層は、少なくとも反射電極層、発光層、及び半透過層を有し、必要に応じて正孔注入層、正孔輸送層、電子注入層、電子輸送層、封止層、基板、などを有してもよく、またこれらの各層はそれぞれ他の機能を備えたものであってもよい。各層の形成にはそれぞれ種々の材料を用いることができる。 Here, the organic electroluminescent layer having the microcavity structure includes at least a reflective electrode layer, a light emitting layer, and a semi-transmissive layer, and if necessary, a hole injection layer, a hole transport layer, an electron injection layer, and an electron transport. A layer, a sealing layer, a substrate, and the like may be included, and each of these layers may have another function. Various materials can be used for forming each layer.
前記マイクロキャビティ構造の有機電界発光層は、赤（Ｒ）、緑（Ｂ）及び青（Ｂ）のいずれかを含む画素として構成される。
このような画素の構成としては、例えば「月刊ディスプレイ」、２０００年９月号、３３〜３７ページに記載されているように、前記発光層を、赤色、緑色、又は青色に対応する光をそれぞれ発光する発光層とした画素を形成し、これら赤色、緑色、及び青色のいずれかの画素を配する３色発光法など、公知の構成を適用することができる。
The organic electroluminescent layer having the microcavity structure is configured as a pixel including any of red (R), green (B), and blue (B).
As a configuration of such a pixel, for example, as described in “Monthly Display”, September 2000, pages 33 to 37, the light emitting layer is made to emit light corresponding to red, green, or blue, respectively. A known structure such as a three-color light emitting method in which a pixel as a light emitting layer that emits light is formed and any one of these red, green, and blue pixels is arranged can be applied.
−陽極−
前記陽極は、正孔注入層、正孔輸送層、発光層などに正孔を供給するものであり、金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、又はこれらの混合物などを用いることができ、好ましくは仕事関数が４ｅＶ以上の材料である。具体例としては酸化スズ、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）等の導電性金属酸化物、あるいは金、銀、クロム、ニッケル等の金属、更にこれらの金属と導電性金属酸化物との混合物又は積層物、ヨウ化銅、硫化銅等の無機導電性物質、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロール等の有機導電性材料、又はこれらとＩＴＯとの積層物などが挙げられる。これらの中でも、導電性金属酸化物が好ましく、生産性、高導電性、透明性等の点からＩＴＯが特に好ましい。
前記陽極の厚みは、特に制限はなく、材料により適宜選択可能であるが、１０ｎｍ〜５μｍが好ましく、５０ｎｍ〜１μｍがより好ましく、１００ｎｍ〜５００ｎｍが更に好ましい。
-Anode-
The anode supplies holes to a hole injection layer, a hole transport layer, a light emitting layer, and the like, and a metal, an alloy, a metal oxide, an electrically conductive compound, or a mixture thereof can be used. The material preferably has a work function of 4 eV or more. Specific examples include conductive metal oxides such as tin oxide, zinc oxide, indium oxide, and indium tin oxide (ITO), or metals such as gold, silver, chromium, and nickel, and these metals and conductive metal oxides. Or an inorganic conductive material such as copper iodide or copper sulfide, an organic conductive material such as polyaniline, polythiophene or polypyrrole, or a laminate of these with ITO. Among these, a conductive metal oxide is preferable, and ITO is particularly preferable in terms of productivity, high conductivity, transparency, and the like.
There is no restriction | limiting in particular in the thickness of the said anode, Although it can select suitably by material, 10 nm-5 micrometers are preferable, 50 nm-1 micrometer are more preferable, 100 nm-500 nm are still more preferable.
前記陽極としては、通常、ソーダライムガラス、無アルカリガラス、透明樹脂基板などの上に層形成したものが用いられる。ガラスを用いる場合、その材質については、ガラスからの溶出イオンを少なくするため、無アルカリガラスを用いることが好ましい。また、ソーダライムガラスを用いる場合、シリカなどのバリアコートを施したものを使用することが好ましい。
前記基板の厚みは、機械的強度を保つのに十分であれば特に制限はないが、ガラスを用いる場合には、０．２ｍｍ以上が好ましく、０．７ｍｍ以上がより好ましい。
As the anode, a layer formed on a soda-lime glass, non-alkali glass, a transparent resin substrate or the like is usually used. When glass is used, it is preferable to use non-alkali glass as the material in order to reduce ions eluted from the glass. Moreover, when using soda-lime glass, it is preferable to use what gave barrier coatings, such as a silica.
The thickness of the substrate is not particularly limited as long as it is sufficient to maintain mechanical strength, but when glass is used, it is preferably 0.2 mm or more, and more preferably 0.7 mm or more.
前記透明樹脂基板としては、バリアフィルムを用いることもできる。該バリアフィルムとは、プラスチック支持体上にガス不透過性のバリア層を設置したフィルムである。バリアフィルムとしては、酸化ケイ素や酸化アルミニウムを蒸着したもの（特公昭５３−１２９５３号公報、特開昭５８−２１７３４４号公報）、有機無機ハイブリッドコーティング層を有するもの（特開２０００−３２３２７３号公報、特開２００４−２５７３２号公報）、無機層状化合物を有するもの（特開２００１−２０５７４３号公報）、無機材料を積層したもの（特開２００３−２０６３６１号公報、特開２００６−２６３９８９号公報）、有機層と無機層を交互に積層したもの（特開２００７−３０３８７号公報、米国特許第６４１３６４５号明細書、Ａｆｆｉｎｉｔｏら著 Thin Solid Films 1996年 290-291頁）、有機層と無機層を連続的に積層したもの（米国特許出願公開公報２００４−４６４９７号明細書）などが挙げられる。 A barrier film can also be used as the transparent resin substrate. The barrier film is a film in which a gas impermeable barrier layer is provided on a plastic support. As the barrier film, a film in which silicon oxide or aluminum oxide is vapor-deposited (Japanese Patent Publication No. 53-12953, Japanese Patent Laid-Open No. 58-217344), an organic-inorganic hybrid coating layer (Japanese Patent Laid-Open No. 2000-323273, JP-A-2004-25732), those having an inorganic layered compound (JP-A-2001-205743), laminates of inorganic materials (JP-A-2003-206361, JP-A-2006-263389), organic Layer and inorganic layer laminated alternately (Japanese Patent Laid-Open No. 2007-30387, US Pat. No. 6,436,645, Affinito et al., Thin Solid Films 1996 pages 290-291), organic layer and inorganic layer continuously A laminate (US Patent Application Publication No. 2004-46497) and the like can be mentioned.
前記陽極の作製には、材料によって種々の方法が用いられるが、例えばＩＴＯの場合、電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、化学反応法（ゾル−ゲル法など）、酸化インジウムスズの分散物の塗布などの方法で膜形成される。陽極は洗浄その他の処理により、表示装置の駆動電圧を下げたり、発光効率を高めることも可能である。例えばＩＴＯの場合、ＵＶによるオゾン処理などが効果的である。 Various methods are used for the production of the anode. For example, in the case of ITO, electron beam method, sputtering method, resistance heating vapor deposition method, chemical reaction method (sol-gel method, etc.), dispersion of indium tin oxide A film is formed by a method such as application of an object. The anode can be subjected to cleaning or other processing to lower the driving voltage of the display device or to increase the light emission efficiency. For example, in the case of ITO, ozone treatment with UV is effective.
−陰極−
前記陰極は、電子注入層、電子輸送層、発光層などに電子を供給するものであり、電子注入層、電子輸送層、発光層などの陰極と隣接する層との密着性やイオン化ポテンシャル、安定性等を考慮して選ばれる。
前記陰極の材料としては、金属、合金、金属酸化物、電気伝導性化合物、又はこれらの混合物を用いることができ、具体例としてはアルカリ金属（例えばＬｉ、Ｎａ、Ｋ等）又はそのフッ化物、アルカリ土類金属（例えばＭｇ、Ｃａ等）又はそのフッ化物、金、銀、鉛、アルミニウム、ナトリウム−カリウム合金又はそれらの混合金属、リチウム−アルミニウム合金又はそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金又はそれらの混合金属、インジウム、イッテリビウム等の希土類金属などが挙げられる。これらの中でも、仕事関数が４ｅＶ以下の材料が好ましく、アルミニウム、リチウム−アルミニウム合金又はそれらの混合金属、マグネシウム−銀合金又はそれらの混合金属が特に好ましい。
-Cathode-
The cathode supplies electrons to an electron injection layer, an electron transport layer, a light emitting layer, and the like. Adhesion between the cathode and adjacent layers such as an electron injection layer, an electron transport layer, and a light emitting layer, ionization potential, and stability It is selected in consideration of sex and the like.
As the material of the cathode, a metal, an alloy, a metal oxide, an electrically conductive compound, or a mixture thereof can be used. Specific examples thereof include alkali metals (for example, Li, Na, K, etc.) or fluorides thereof, Alkaline earth metals (eg Mg, Ca, etc.) or fluorides thereof, gold, silver, lead, aluminum, sodium-potassium alloys or mixed metals thereof, lithium-aluminum alloys or mixed metals thereof, magnesium-silver alloys or those thereof And a rare earth metal such as indium and ytterbium. Among these, a material having a work function of 4 eV or less is preferable, and aluminum, a lithium-aluminum alloy or a mixed metal thereof, a magnesium-silver alloy or a mixed metal thereof is particularly preferable.
前記陰極の厚みは、特に制限はなく、材料により適宜選択可能であるが、１０ｎｍ〜５μｍが好ましく、５０ｎｍ〜１μｍがより好ましく、１００ｎｍ〜１μｍが更に好ましい。
前記陰極の作製には、例えば電子ビーム法、スパッタリング法、抵抗加熱蒸着法、コーティング法などの方法が用いられ、金属を単体で蒸着することも、二成分以上を同時に蒸着することもできる。更に、複数の金属を同時に蒸着して合金電極を形成することも可能であり、またあらかじめ調整した合金を蒸着させてもよい。
前記陽極及び陰極のシート抵抗は、低い方が好ましく、数百Ω／□以下が好ましい。
There is no restriction | limiting in particular in the thickness of the said cathode, Although it can select suitably by material, 10 nm-5 micrometers are preferable, 50 nm-1 micrometer are more preferable, 100 nm-1 micrometer are still more preferable.
For the production of the cathode, for example, an electron beam method, a sputtering method, a resistance heating vapor deposition method, a coating method or the like is used, and a metal can be vapor-deposited alone or two or more components can be vapor-deposited simultaneously. Furthermore, a plurality of metals can be vapor-deposited simultaneously to form an alloy electrode, or a pre-adjusted alloy may be vapor-deposited.
The sheet resistance of the anode and cathode is preferably low, and is preferably several hundred Ω / □ or less.
−発光層−
前記発光層の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、電界印加時に陽極又は正孔注入層、正孔輸送層から正孔を注入することができると共に、陰極又は電子注入層、電子輸送層から電子を注入することができる機能や、注入された電荷を移動させる機能、正孔と電子の再結合の場を提供して発光させる機能を有する層を形成することができるものなどを用いることができる。
-Light emitting layer-
The material of the light emitting layer is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the purpose. Holes can be injected from the anode, the hole injection layer, or the hole transport layer when an electric field is applied, and the cathode Alternatively, a layer having the function of injecting electrons from the electron injection layer, the electron transport layer, the function of moving the injected charge, and the function of emitting light by providing a field for recombination of holes and electrons is formed. What can be used can be used.
前記発光層の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばベンゾオキサゾール誘導体、ベンゾイミダゾール誘導体、ベンゾチアゾール誘導体、スチリルベンゼン誘導体、ポリフェニル誘導体、ジフェニルブタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ナフタルイミド誘導体、クマリン誘導体、ペリレン誘導体、ペリノン誘導体、オキサジアゾール誘導体、アルダジン誘導体、ピラリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ビススチリルアントラセン誘導体、キナクリドン誘導体、ピロロピリジン誘導体、チアジアゾロピリジン誘導体、シクロペンタジエン誘導体、スチリルアミン誘導体、芳香族ジメチリディン化合物、８−キノリノール誘導体の金属錯体や希土類錯体に代表される各種金属錯体；ポリチオフェン、ポリフェニレン、ポリフェニレンビニレン等のポリマー化合物、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
前記発光層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、１ｎｍ〜５μｍが好ましく、５ｎｍ〜１μｍがより好ましく、１０ｎｍ〜５００ｎｍが更に好ましい。
前記発光層の形成方法は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば抵抗加熱蒸着、電子ビーム、スパッタリング、分子積層法、コーティング法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）、ＬＢ法などの方法が挙げられる。これらの中でも、抵抗加熱蒸着、コーティング法が特に好ましい。
The material of the light emitting layer is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the purpose. For example, benzoxazole derivatives, benzimidazole derivatives, benzothiazole derivatives, styrylbenzene derivatives, polyphenyl derivatives, diphenylbutadiene derivatives, tetra Phenylbutadiene derivatives, naphthalimide derivatives, coumarin derivatives, perylene derivatives, perinone derivatives, oxadiazole derivatives, aldazine derivatives, pyrazine derivatives, cyclopentadiene derivatives, bisstyrylanthracene derivatives, quinacridone derivatives, pyrrolopyridine derivatives, thiadiazolopyridine derivatives, Various metal complexes typified by metal complexes and rare earth complexes of cyclopentadiene derivatives, styrylamine derivatives, aromatic dimethylidin compounds, 8-quinolinol derivatives Polythiophene, polyphenylene, polyphenylene vinylene polymer compounds, and the like. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
There is no restriction | limiting in particular in the thickness of the said light emitting layer, According to the objective, it can select suitably, 1 nm-5 micrometers are preferable, 5 nm-1 micrometer are more preferable, 10 nm-500 nm are still more preferable.
The method for forming the light emitting layer is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the purpose. For example, resistance heating vapor deposition, electron beam, sputtering, molecular lamination method, coating method (spin coating method, casting method, dip coating) Method) and LB method. Among these, resistance heating vapor deposition and a coating method are particularly preferable.
−正孔注入層、正孔輸送層−
前記正孔注入層及び正孔輸送層の材料としては、陽極から正孔を注入する機能、正孔を輸送する機能、陰極から注入された電子を障壁する機能のいずれかを有しているものであれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記正孔注入層及び正孔輸送層の材料としては、例えばカルバゾール誘導体、トリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、芳香族第三級アミン化合物、スチリルアミン化合物、芳香族ジメチリディン系化合物、ポルフィリン系化合物、ポリシラン系化合物、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）誘導体、アニリン系共重合体、チオフェンオリゴマー、ポリチオフェン等の導電性高分子オリゴマー、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
-Hole injection layer, hole transport layer-
The material of the hole injection layer and the hole transport layer has any one of a function of injecting holes from the anode, a function of transporting holes, and a function of blocking electrons injected from the cathode. If it is, there will be no restriction | limiting in particular, According to the objective, it can select suitably.
Examples of the material for the hole injection layer and the hole transport layer include carbazole derivatives, triazole derivatives, oxazole derivatives, oxadiazole derivatives, imidazole derivatives, polyarylalkane derivatives, pyrazoline derivatives, pyrazolone derivatives, phenylenediamine derivatives, arylamines. Derivatives, amino-substituted chalcone derivatives, styrylanthracene derivatives, fluorenone derivatives, hydrazone derivatives, stilbene derivatives, silazane derivatives, aromatic tertiary amine compounds, styrylamine compounds, aromatic dimethylidin compounds, porphyrin compounds, polysilane compounds, polysilanes Examples thereof include (N-vinylcarbazole) derivatives, aniline copolymers, thiophene oligomers, and conductive polymer oligomers such as polythiophene. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
前記正孔注入層及び正孔輸送層は、上述した材料の１種又は２種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成又は異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
前記正孔注入層及び正孔輸送層の形成方法としては、例えば真空蒸着法、ＬＢ法、前記正孔注入輸送剤を溶媒に溶解又は分散させてコーティングする方法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）が用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解乃至分散することができる。
前記樹脂成分としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、ポリブチルメタクリレート樹脂、ポリエステル樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリブタジエン、ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール）樹脂、炭化水素樹脂、ケトン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリアミド樹脂、エチルセルロース、酢酸ビニル樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリウレタン樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
前記正孔注入層及び正孔輸送層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば１ｎｍ〜５μｍが好ましく、５ｎｍ〜１μｍがより好ましく、１０ｎｍ〜５００ｎｍが更に好ましい。
The hole injection layer and the hole transport layer may have a single-layer structure composed of one or more of the materials described above, or a multilayer structure composed of a plurality of layers having the same composition or different compositions. Good.
As a method for forming the hole injection layer and the hole transport layer, for example, a vacuum deposition method, an LB method, a method in which the hole injection / transport agent is dissolved or dispersed in a solvent (a spin coating method, a casting method, a dip method). Coating method). In the case of the coating method, it can be dissolved or dispersed together with the resin component.
The resin component is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. For example, polyvinyl chloride resin, polycarbonate resin, polystyrene resin, polymethyl methacrylate resin, polybutyl methacrylate resin, polyester resin, polysulfone resin , Polyphenylene oxide resin, polybutadiene, poly (N-vinylcarbazole) resin, hydrocarbon resin, ketone resin, phenoxy resin, polyamide resin, ethyl cellulose, vinyl acetate resin, ABS resin, polyurethane resin, melamine resin, unsaturated polyester resin, alkyd Resin, epoxy resin, silicone resin, etc. are mentioned. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
The thicknesses of the hole injection layer and the hole transport layer are not particularly limited and may be appropriately selected depending on the purpose. For example, 1 nm to 5 μm is preferable, 5 nm to 1 μm is more preferable, and 10 nm to 500 nm is still more preferable. .
−電子注入層、電子輸送層−
前記電子注入層及び電子輸送層の材料としては、陰極から電子を注入する機能、電子を輸送する機能、陽極から注入された正孔を障壁する機能のいずれか有しているものであれば特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記電子注入層及び電子輸送層の材料としては、例えばトリアゾール誘導体、オキサゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、フルオレノン誘導体、アントラキノジメタン誘導体、アントロン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド誘導体、フルオレニリデンメタン誘導体、ジスチリルピラジン誘導体、ナフタレンペリレン等の複素環テトラカルボン酸無水物、フタロシアニン誘導体、８−キノリノール誘導体の金属錯体やメタルフタロシアニン、ベンゾオキサゾールやベンゾチアゾールを配位子とする金属錯体に代表される各種金属錯体、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
-Electron injection layer, electron transport layer-
As a material for the electron injection layer and the electron transport layer, any material may be used as long as it has any one of the function of injecting electrons from the cathode, the function of transporting electrons, and the function of blocking holes injected from the anode. There is no restriction | limiting, According to the objective, it can select suitably.
Examples of the material for the electron injection layer and the electron transport layer include triazole derivatives, oxazole derivatives, oxadiazole derivatives, fluorenone derivatives, anthraquinodimethane derivatives, anthrone derivatives, diphenylquinone derivatives, thiopyrandioxide derivatives, carbodiimide derivatives, Metal complexes of fluorenylidenemethane derivatives, distyrylpyrazine derivatives, heterocyclic tetracarboxylic anhydrides such as naphthaleneperylene, phthalocyanine derivatives, 8-quinolinol derivatives, metal phthalocyanines, benzoxazoles and benzothiazoles And various metal complexes represented by These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
前記電子注入層及び電子輸送層は、上述した材料の１種又は２種以上からなる単層構造であってもよいし、同一組成又は異種組成の複数層からなる多層構造であってもよい。
前記電子注入層及び電子輸送層の形成方法としては、例えば真空蒸着法やＬＢ法、前記電子注入輸送剤を溶媒に溶解乃至分散させてコーティングする方法（スピンコート法、キャスト法、ディップコート法など）などが用いられる。コーティング法の場合、樹脂成分と共に溶解乃至分散することができ、前記樹脂成分としては、例えば、正孔注入輸送層の場合に例示したものが適用できる。
前記電子注入層又は電子輸送層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、１ｎｍ〜５μｍが好ましく、５ｎｍ〜１μｍがより好ましく、１０ｎｍ〜５００ｎｍが更に好ましい。
The electron injection layer and the electron transport layer may have a single layer structure made of one or more of the materials described above, or may have a multilayer structure made of a plurality of layers having the same composition or different compositions.
As a method for forming the electron injection layer and the electron transport layer, for example, a vacuum deposition method, an LB method, a method in which the electron injection / transport agent is dissolved or dispersed in a solvent (a spin coating method, a casting method, a dip coating method, etc.) ) Etc. are used. In the case of the coating method, it can be dissolved or dispersed together with the resin component, and as the resin component, for example, those exemplified in the case of the hole injection transport layer can be applied.
There is no restriction | limiting in particular in the thickness of the said electron injection layer or an electron carrying layer, According to the objective, it can select suitably, 1 nm-5 micrometers are preferable, 5 nm-1 micrometer are more preferable, 10 nm-500 nm are still more preferable.
−封止層−
前記封止層としては、大気中の酸素、水分、窒素酸化物、硫黄酸化物、オゾン等の透過を防ぐという機能を有する限り特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができる。
前記封止層の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ＳｉＮ、ＳｉＯＮ、などが挙げられる。
前記封止層の厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、５ｎｍ〜１，０００ｎｍが好ましく、７ｎｍ〜７５０ｎｍがより好ましく、１０ｎｍ〜５００ｎｍが特に好ましい。前記封止層の厚みが、５ｎｍ未満であると、大気中の酸素及び水分の透過を防ぐバリア機能が不充分であることがあり、１，０００ｎｍを超えると、光線透過率が低下し、透明性を損なうことがある。
前記封止層の光学的性質は、光線透過率が８０％以上であることが好ましく、８５％以上がより好ましく、９０％以上が更に好ましい。
前記封止層の形成方法としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、ＣＶＤ法、真空蒸着法、などが挙げられる。
-Sealing layer-
The sealing layer is not particularly limited as long as it has a function of preventing permeation of oxygen, moisture, nitrogen oxides, sulfur oxides, ozone and the like in the atmosphere, and can be appropriately selected depending on the purpose.
There is no restriction | limiting in particular as a material of the said sealing layer, According to the objective, it can select suitably, For example, SiN, SiON, etc. are mentioned.
There is no restriction | limiting in particular as thickness of the said sealing layer, Although it can select suitably according to the objective, 5 nm-1,000 nm are preferable, 7 nm-750 nm are more preferable, 10 nm-500 nm are especially preferable. When the thickness of the sealing layer is less than 5 nm, the barrier function for preventing the permeation of oxygen and moisture in the atmosphere may be insufficient. When the thickness exceeds 1,000 nm, the light transmittance decreases and the transparent layer is transparent. Sexuality may be impaired.
As for the optical properties of the sealing layer, the light transmittance is preferably 80% or more, more preferably 85% or more, and still more preferably 90% or more.
There is no restriction | limiting in particular as a formation method of the said sealing layer, According to the objective, it can select suitably, For example, CVD method, a vacuum evaporation method, etc. are mentioned.
−基板−
前記基板としては、その形状、構造、大きさ等を適宜選択すればよく、一般的には、基板の形状としては、板状であることが好ましい。基板の構造としては、単層構造であってもよいし、積層構造であってもよく、また、単一部材で形成されていてもよいし、２以上の部材で形成されていてもよい。前記基板は、無色透明であっても、有色透明であってもよいが、発光層から発せられる光を散乱又は減衰等させることがない点で、無色透明であることが好ましい。
-Board-
The substrate may be appropriately selected in its shape, structure, size, etc. In general, the substrate is preferably plate-shaped. The structure of the substrate may be a single layer structure, a laminated structure, may be formed of a single member, or may be formed of two or more members. The substrate may be colorless and transparent or colored and transparent, but is preferably colorless and transparent in that it does not scatter or attenuate light emitted from the light emitting layer.
前記基板の材料としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、ガラス等の無機材料；ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂等のポリエステル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリイミド樹脂、ポリシクロオレフィン樹脂、ノルボルネン樹脂、ポリ（クロロトリフルオロエチレン）樹脂等の有機材料、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。 The material for the substrate is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. Examples thereof include inorganic materials such as yttria-stabilized zirconia (YSZ) and glass; polyethylene terephthalate resin, polybutylene phthalate resin, polyethylene naphthalate. Examples thereof include polyester resins such as resins, organic materials such as polystyrene resins, polycarbonate resins, polyethersulfone resins, polyarylate resins, polyimide resins, polycycloolefin resins, norbornene resins, and poly (chlorotrifluoroethylene) resins. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
前記基板としてガラスを用いる場合には、その材質については、ガラスからの溶出イオンを少なくするため、無アルカリガラスを用いることが好ましい。また、ソーダライムガラスを用いる場合には、シリカなどのバリアコートを施したもの（例えば、バリアフィルム基板）を使用することが好ましい。有機材料の場合には、耐熱性、寸法安定性、耐溶剤性、電気絶縁性、及び加工性に優れていることが好ましい。 When glass is used as the substrate, it is preferable to use non-alkali glass as the material in order to reduce ions eluted from the glass. Moreover, when using soda-lime glass, it is preferable to use what gave barrier coatings, such as a silica (for example, barrier film board | substrate). In the case of an organic material, it is preferable that it is excellent in heat resistance, dimensional stability, solvent resistance, electrical insulation, and workability.
前記熱可塑性基板を用いる場合には、更に必要に応じて、ハードコート層、アンダーコート層などを設けてもよい。 When the thermoplastic substrate is used, a hard coat layer, an undercoat layer, or the like may be further provided as necessary.
＜偏光分離手段＞
前記偏光分離手段は、前記有機電界発光層の発光層から出射する光に対応した所定の波長範囲の光を反射と透過により２種類の円偏光成分に分離する手段、即ち、円偏光選択反射性を有する手段である。
前記偏光分離手段としては、コレステリック層を用いることが好ましい。
前記マイクロキャビティ構造の有機電界発光層の半透過層上にコレステリック層を形成する方法としては、別途形成したコレステリック層を前記有機電界発光層の半透過層表面上に転写する方法、コレステリック層形成用塗布液を前記マイクロキャビティ構造の有機電界発光層の半透過層表面上に塗布して形成する方法の、いずれの方法も用いることができる。また、接着剤層や空気層を介してコレステリック層の付いた基板を張り合わせてもよい。
<Polarization separation means>
The polarization separation means is means for separating light in a predetermined wavelength range corresponding to light emitted from the light emitting layer of the organic electroluminescent layer into two kinds of circularly polarized light components by reflection and transmission, that is, circular polarization selective reflectivity Means.
A cholesteric layer is preferably used as the polarization separation means.
As a method of forming a cholesteric layer on the semi-transmissive layer of the organic electroluminescent layer having the microcavity structure, a method of transferring a separately formed cholesteric layer onto the surface of the semi-transmissive layer of the organic electroluminescent layer, for forming a cholesteric layer Any method of coating and forming a coating solution on the surface of the semi-transmissive layer of the organic electroluminescent layer having the microcavity structure can be used. Further, a substrate having a cholesteric layer may be bonded through an adhesive layer or an air layer.
本発明においては、円偏光選択反射を示すコレステリック層は有機電界発光素子の各ピクセルの発光色の波長に対応して選択反射中心波長を持つように調整及び配置して形成する必要がある。この円偏光選択反射を示す液晶相としては、螺旋構造を有するコレステリック液晶相やキラルスメクチック液晶相を挙げることができる。このコレステリック液晶相やキラルスメクチック液晶相を示す液晶物質は非キラルな液晶性化合物とキラル化合物の混合によって形成することができる。また、別の方法としてこれらの化合物を共重合することによって高分子液晶とすることで得ることも可能である。 In the present invention, the cholesteric layer exhibiting circularly polarized selective reflection needs to be adjusted and arranged so as to have a selective reflection center wavelength corresponding to the wavelength of the luminescent color of each pixel of the organic electroluminescent element. Examples of the liquid crystal phase exhibiting circularly polarized light selective reflection include a cholesteric liquid crystal phase having a helical structure and a chiral smectic liquid crystal phase. A liquid crystal substance exhibiting this cholesteric liquid crystal phase or chiral smectic liquid crystal phase can be formed by mixing a non-chiral liquid crystalline compound and a chiral compound. As another method, it is also possible to obtain a polymer liquid crystal by copolymerizing these compounds.
選択反射帯の中心波長λは、コレステリック相やキラルスメクチック相における螺旋構造のピッチ長Ｐ（＝螺旋の周期）に依存し、コレステリック層の平均屈折率ｎとλ＝ｎ×Ｐの関係に従う。それ故この螺旋構造のピッチ長を調節することによって、選択反射特性を示す波長を調製できる。ピッチ長は液晶組成物のキラル化合物の種類やその添加濃度に依存するため、これらを調製することによって所望のピッチ長を得ることができる。また、選択反射帯の半値幅は、Δλが液晶化合物の複屈折Δｎと上記ピッチ長Ｐに依存し、Δλ＝Δｎ×Ｐの関係に従う。それ故、選択反射帯の幅の制御は、Δｎを調整して行うことができる。Δｎの調整は液晶の種類や、配向固定時の温度を制御で行うことができる。 The center wavelength λ of the selective reflection band depends on the pitch length P (= helical period) of the helical structure in the cholesteric phase or chiral smectic phase, and follows the relationship between the average refractive index n of the cholesteric layer and λ = n × P. Therefore, by adjusting the pitch length of the helical structure, a wavelength exhibiting selective reflection characteristics can be prepared. Since the pitch length depends on the kind of chiral compound in the liquid crystal composition and the concentration of the compound added, a desired pitch length can be obtained by preparing them. The half width of the selective reflection band follows the relationship of Δλ = Δn × P, where Δλ depends on the birefringence Δn of the liquid crystal compound and the pitch length P. Therefore, the width of the selective reflection band can be controlled by adjusting Δn. Δn can be adjusted by controlling the type of liquid crystal and the temperature at which the orientation is fixed.
以下に、前記コレステリック層を構成する材料及びコレステリック層の形成方法について説明する。
前記コレステリック層は、液晶性化合物及びキラル化合物のほか、必要に応じて添加されるその他の配合剤（重合開始剤、架橋剤、界面活性剤）、その他の任意成分を含むコレステリック液晶性組成物を固定することによって得られる。
Below, the material which comprises the said cholesteric layer, and the formation method of a cholesteric layer are demonstrated.
The cholesteric layer comprises a cholesteric liquid crystalline composition containing a liquid crystalline compound and a chiral compound, other compounding agents (polymerization initiator, crosslinking agent, surfactant) added as necessary, and other optional components. Obtained by fixing.
−液晶性化合物−
前記液晶性化合物としては、低分子液晶性化合物、及び高分子液晶性化合物が好ましく、配向時間が短いことや配向の均一性が高いことから低分子液晶化合物がより好ましい。
前記液晶性化合物は重合性基を有することが好ましく、ネマティック相もしくはキラルスメクチック相を示すことがより好ましい。更に、分子形状は円盤状もしくは棒状であることが好ましく、生産性の観点からは棒状であることがより好ましく、選択反射の幅の角度依存性低減が重要である場合には円盤状であることがより好ましい。重合性基のない棒状ネマチック液晶性化合物については、様々な文献（例えば、Ｙ．Ｇｏｔｏ ｅｔ．ａｌ．，Ｍｏｌ．Ｃｒｙｓｔ．Ｌｉｑ．Ｃｒｙｓｔ．１９９５，Ｖｏｌ．２６０，ｐｐ．２３−２８）に記載がある。
-Liquid crystalline compounds-
As the liquid crystal compound, a low molecular liquid crystal compound and a high molecular liquid crystal compound are preferable, and a low molecular liquid crystal compound is more preferable because of a short alignment time and high alignment uniformity.
The liquid crystalline compound preferably has a polymerizable group, and more preferably exhibits a nematic phase or a chiral smectic phase. Furthermore, the molecular shape is preferably a disk shape or a rod shape, more preferably a rod shape from the viewpoint of productivity, and a disk shape when reduction in the angle dependency of the width of selective reflection is important. Is more preferable. The rod-like nematic liquid crystalline compound having no polymerizable group is described in various documents (for example, Y. Goto et.al., Mol. Cryst. Liq. Cryst. 1995, Vol. 260, pp. 23-28). is there.
前記重合性基は、特に制限はなく、公知の方法でネマチック液晶性化合物に導入できる。前記重合性基としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばエポキシ基、チオエポキシ基、オキセタン基、チエタニル基、アジリジニル基、ピロール基、フマレート基、シンナモイル基、イソシアネート基、イソチオシアネート基、アミノ基、ヒドロキシル基、カルボキシル基、アルコキシシリル基、メルカプト基、ビニル基、アリル基、メタクリル基、アクリル基などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
前記重合性基を有する円盤状化合物については、特開平８−２７２８４号公報、特開２００１−１０００２８号公報、特開２００６−７６９９２号公報に記載の化合物を好適に用いることができる。２種類以上の重合性ネマチック液晶性化合物を併用すると、塗布配向時の結晶の析出を抑制したり、配向温度を低下させることができる。
The polymerizable group is not particularly limited and can be introduced into the nematic liquid crystalline compound by a known method. The polymerizable group is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. For example, epoxy group, thioepoxy group, oxetane group, thietanyl group, aziridinyl group, pyrrole group, fumarate group, cinnamoyl group, isocyanate group , Isothiocyanate group, amino group, hydroxyl group, carboxyl group, alkoxysilyl group, mercapto group, vinyl group, allyl group, methacryl group, acrylic group and the like. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
As the discotic compound having a polymerizable group, compounds described in JP-A-8-27284, JP-A-2001-100028, and JP-A-2006-76992 can be preferably used. When two or more kinds of polymerizable nematic liquid crystalline compounds are used in combination, precipitation of crystals during coating orientation can be suppressed, and the orientation temperature can be lowered.
−コレステリック液晶性組成物及びキラル化合物−
例えば重合性ネマチック液晶性化合物と、キラル化合物（光学活性化合物）とを混合することによりコレステリック液晶性組成物が得られる。
前記キラル化合物としては、特に制限はなく、公知の化合物（例えば、液晶デバイスハンドブック、第３章４−３項、ＴＮ、ＳＴＮ用カイラル剤、１９９頁、日本学術振興会第１４２委員会編、１９８９に記載）やイソソルビド、イソマンニド誘導体を用いることができる。
前記キラル化合物（光学活性化合物）は、一般に不斉炭素原子を含むが、不斉炭素原子を含まない軸性不斉化合物又は面性不斉化合物もキラル化合物として用いることができる。
前記軸性不斉化合物又は面性不斉化合物としては、例えばビナフチル、ヘリセン、パラシクロファン又はこれらの誘導体などが挙げられる。
前記キラル化合物は、重合性基を有していてもよい。該キラル化合物が重合性基を有する場合は、重合性ネマチック液晶性化合物の重合反応により、ネマチック液晶性繰り返し単位と光学活性構造とを有するポリマーを形成することができる。光学活性化合物の重合性基は、重合性ネマチック液晶性化合物の重合性基と同様の基であることが好ましい。従って、光学活性化合物の重合性基も、不飽和重合性基、エポキシ基、又はアジリジニル基等であることが好ましく、不飽和重合性基であることがより好ましく、エチレン性不飽和重合性基であることが更に好ましい。
-Cholesteric liquid crystalline composition and chiral compound-
For example, a cholesteric liquid crystalline composition can be obtained by mixing a polymerizable nematic liquid crystalline compound and a chiral compound (optically active compound).
The chiral compound is not particularly limited, and is a known compound (for example, Liquid Crystal Device Handbook, Chapter 3-4-3, TN, chiral agent for STN, 199 pages, edited by the 142th Committee of the Japan Society for the Promotion of Science, 1989. Or an isosorbide or isomannide derivative.
The chiral compound (optically active compound) generally contains an asymmetric carbon atom, but an axially asymmetric compound or a planar asymmetric compound that does not contain an asymmetric carbon atom can also be used as the chiral compound.
Examples of the axial asymmetric compound or the planar asymmetric compound include binaphthyl, helicene, paracyclophane, and derivatives thereof.
The chiral compound may have a polymerizable group. When the chiral compound has a polymerizable group, a polymer having a nematic liquid crystalline repeating unit and an optically active structure can be formed by a polymerization reaction of the polymerizable nematic liquid crystalline compound. The polymerizable group of the optically active compound is preferably the same group as the polymerizable group of the polymerizable nematic liquid crystalline compound. Accordingly, the polymerizable group of the optically active compound is also preferably an unsaturated polymerizable group, an epoxy group, or an aziridinyl group, more preferably an unsaturated polymerizable group, and an ethylenically unsaturated polymerizable group. More preferably it is.
前記キラル剤が光異性化基を有する場合には、塗布し、配向後に活性光線などのフォトマスク照射によって、１プロセスで画素の発光波長に対応した所望の反射波長のパターンを形成することができるので好ましい。前記光異性化基としては、フォトクロッミック性を示す化合物の異性化部位や、アゾ、アゾキシ、シンナモイル基が好ましい。具体的な化合物として、特開２００２−８０４７８号公報、特開２００２−８０８５１号公報、特開２００２−１７９６６８号公報、特開２００２−１７９６６９号公報、特開２００２−１７９６７０号公報、特開２００２−１７９６８１号公報、特開２００２−１７９６８２号公報、特開２００２−３３８５７５号公報、特開２００２−３３８６６８号公報、特開２００３−３１３１８９号公報、特開２００３−３１３２９２号公報に記載の化合物を用いることができる。
前記光学活性化合物の含有量は、重合性ネマチック液晶性化合物量の０．０１モル％〜２００モル％であることが好ましく、１モル％〜３０モル％であることがより好ましい。
When the chiral agent has a photoisomerization group, it can be applied and a pattern having a desired reflection wavelength corresponding to the emission wavelength of the pixel can be formed in one process by irradiation with a photomask such as actinic light after orientation. Therefore, it is preferable. The photoisomerization group is preferably an isomerization site of a compound exhibiting photochromic properties, or an azo, azoxy, or cinnamoyl group. Specific examples of the compound include JP 2002-80478, JP 2002-80851, JP 2002-179668, JP 2002-179669, JP 2002-179670, and JP 2002-2002. Use the compounds described in JP-A No. 179681, JP-A No. 2002-179682, JP-A No. 2002-338575, JP-A No. 2002-338668, JP-A No. 2003-313189, and JP-A No. 2003-313292. Can do.
The content of the optically active compound is preferably 0.01 mol% to 200 mol%, and more preferably 1 mol% to 30 mol%, based on the amount of the polymerizable nematic liquid crystalline compound.
−重合開始剤−
前記コレステリック液晶性組成物には、重合反応のための重合開始剤を添加することが好ましい。前記重合反応には、熱重合開始剤を用いる熱重合反応と光重合開始剤を用いる光重合反応とが含まれる。これらの中でも、光重合開始剤を用いる光重合反応が特に好ましい。
前記光重合開始剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばα−カルボニル化合物、アシロインエーテル、α−炭化水素置換芳香族アシロイン化合物、多核キノン化合物、トリアリールイミダゾールダイマーとｐ−アミノフェニルケトンとの組み合わせ、オキサジアゾール化合物、ハロメチル化トリアジン誘導体、ハロメチル化オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、アントラキノン誘導体、ベンズアンスロン誘導体、ベンゾフェノン誘導体、チオキサントン誘導体、アクリジン誘導体、フェナジン誘導体、オキシム誘導体、などが挙げられる。
前記光重合開始剤の含有量は、前記コレステリック液晶性組成物の固形分の０．０１質量％〜２０質量％であることが好ましく、０．５質量％〜５質量％であることが更に好ましい。
-Polymerization initiator-
It is preferable to add a polymerization initiator for the polymerization reaction to the cholesteric liquid crystalline composition. The polymerization reaction includes a thermal polymerization reaction using a thermal polymerization initiator and a photopolymerization reaction using a photopolymerization initiator. Among these, a photopolymerization reaction using a photopolymerization initiator is particularly preferable.
The photopolymerization initiator is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. Examples thereof include α-carbonyl compounds, acyloin ethers, α-hydrocarbon substituted aromatic acyloin compounds, polynuclear quinone compounds, and triaryls. Combination of imidazole dimer and p-aminophenyl ketone, oxadiazole compound, halomethylated triazine derivative, halomethylated oxadiazole derivative, imidazole derivative, anthraquinone derivative, benzanthrone derivative, benzophenone derivative, thioxanthone derivative, acridine derivative, phenazine derivative Oxime derivatives, and the like.
The content of the photopolymerization initiator is preferably 0.01% by mass to 20% by mass, and more preferably 0.5% by mass to 5% by mass, based on the solid content of the cholesteric liquid crystal composition. .
−架橋剤−
重合の際には、硬化後の膜強度向上や耐久性向上のため、任意に架橋剤を含有することができる。前記架橋剤としては、紫外線、熱、湿気等で硬化するものが好適に使用できる。
前記架橋剤としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばトリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート等の多官能アクリレート化合物；グリシジル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジグリシジルエーテル等のエポキシ化合物；２，２−ビスヒドロキシメチルブタノール−トリス[３−（１−アジリジニル）プロピオネート]、４，４−ビス（エチレンイミノカルボニルアミノ）ジフェニルメタン等のアジリジン化合物；ヘキサメチレンジイソシアネート、ビウレット型イソシアネート等のイソシアネート化合物；オキサゾリン基を側鎖に有するポリオキサゾリン化合物；ビニルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン等のアルコキシシラン化合物などが挙げられる。また、前記架橋剤の反応性に応じて公知の触媒を用いることができ、膜強度や耐久性向上に加えて生産性を向上させることができる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
前記架橋剤の含有量は、３質量％〜２０質量％であることが好ましく、５質量％〜１５質量％であることがより好ましい。前記架橋剤の含有量が、３質量％未満であると、架橋密度向上の効果が得られないことがあり、２０質量％を超えると、コレステリック層の安定性を低下させてしまうことがある。
-Crosslinking agent-
In the polymerization, a cross-linking agent can be optionally contained in order to improve the film strength after hardening and the durability. As said crosslinking agent, what hardens | cures with an ultraviolet-ray, a heat | fever, moisture, etc. can be used conveniently.
The crosslinking agent is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. For example, a polyfunctional acrylate compound such as trimethylolpropane tri (meth) acrylate or pentaerythritol tri (meth) acrylate; glycidyl (meth) Epoxy compounds such as acrylate and ethylene glycol diglycidyl ether; Aziridine compounds such as 2,2-bishydroxymethylbutanol-tris [3- (1-aziridinyl) propionate] and 4,4-bis (ethyleneiminocarbonylamino) diphenylmethane; Isocyanate compounds such as hexamethylene diisocyanate and biuret type isocyanate; polyoxazoline compound having an oxazoline group in the side chain; vinyltrimethoxysilane, N- (2-aminoethyl) 3-aminopropyl Alkoxysilane compounds such as trimethoxysilane and the like. Moreover, a well-known catalyst can be used according to the reactivity of the said crosslinking agent, and productivity can be improved in addition to membrane strength and durability improvement. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
The content of the crosslinking agent is preferably 3% by mass to 20% by mass, and more preferably 5% by mass to 15% by mass. When the content of the crosslinking agent is less than 3% by mass, the effect of improving the crosslinking density may not be obtained. When the content exceeds 20% by mass, the stability of the cholesteric layer may be lowered.
−界面活性剤−
前記重合開始剤及び液晶化合物を含有するコレステリック液晶性組成物を基材フィルム上に塗布して得られる塗膜の表面張力を調整し、膜厚を均一にするため、界面活性剤を使用することができる。
前記界面活性剤としては、配向を阻害しないものを適宜選択して使用することができる。
前記界面活性剤としては、例えば疎水基部分にシロキサン、フッ化アルキル基を含有するノニオン系界面活性剤が好適に使用でき、１分子中に２個以上の疎水基部分を持つオリゴマーが特に好適である。
前記界面活性剤としては、市販品を用いることができ、該市販品としては、例えばＯＭＮＯＶＡ社ＰｏｌｙＦｏｘのＰＦ−１５１Ｎ、ＰＦ−６３６、ＰＦ−６３２０、ＰＦ−６５６、ＰＦ−６５２０、ＰＦ−３３２０、ＰＦ−６５１、ＰＦ−６５２、ネオス社フタージェントのＦＴＸ−２０９Ｆ、ＦＴＸ−２０８Ｇ、ＦＴＸ−２０４Ｄ、セイミケミカル社サーフロンのＫＨ−４０等を用いることができる。また、特開２００２−３４１１２６号公報の段落〔００８７〕に記載のフッ化化合物、特開２００５−９９２４８号公報の段落〔００６４〕〜〔００８０〕及び段落〔００９２〕〜〔００９６〕に記載のフッ化化合物を好適に用いることができる。
前記界面活性剤の含有量は、コレステリック層中０．０１質量％〜１質量％であることが好ましい。前記界面活性剤の含有量が、０．０１質量％未満であると、空気界面における表面張力が十分低下しないため、配向欠陥が生じることがあり、１質量％を超えると、過剰の界面活性剤が空気界面側で不均一構造を形成し、配向均一性を低下させることがある。
-Surfactant-
A surfactant is used in order to adjust the surface tension of the coating film obtained by applying the cholesteric liquid crystalline composition containing the polymerization initiator and the liquid crystal compound on the base film and to make the film thickness uniform. Can do.
As the surfactant, those which do not inhibit the orientation can be appropriately selected and used.
As the surfactant, for example, a nonionic surfactant containing a siloxane or fluorinated alkyl group in the hydrophobic group portion can be preferably used, and an oligomer having two or more hydrophobic group portions in one molecule is particularly preferable. is there.
As the surfactant, a commercially available product can be used. Examples of the commercially available product include PF-151N, PF-636, PF-6320, PF-656, PF-6520, PF-3320, OMNOVA PolyFox, PF-651, PF-652, FTX-209F, FTX-208G, FTX-204D of Neos Corporation, and KH-40 of Surflon, Seimi Chemical Co., Ltd. can be used. Further, the fluorinated compounds described in paragraph [0087] of JP-A-2002-341126, and those described in paragraphs [0064] to [0080] and paragraphs [0092] to [0096] of JP-A-2005-99248. The compound can be preferably used.
The content of the surfactant is preferably 0.01% by mass to 1% by mass in the cholesteric layer. When the content of the surfactant is less than 0.01% by mass, the surface tension at the air interface is not sufficiently lowered, and thus alignment defects may occur. When the content exceeds 1% by mass, an excess surfactant is used. May form a non-uniform structure on the air interface side and reduce the alignment uniformity.
−コレステリック層（コレステリック配向性光学薄膜）の製造方法−
前記コレステリック層の製造方法は、前記重合性液晶化合物及び前記重合開始剤、更に必要に応じて添加される前記キラル剤、前記界面活性剤等を溶媒に溶解させたコレステリック液晶性組成物を、基材上の水平配向膜上に塗布し、乾燥させて塗膜を得、この塗膜に活性光線を照射してコレステリック液晶性組成物を重合し、コレステリック規則性が固定化されたコレステリック層を形成する。
この活性光線照射時にフォトマスクを介して照射し、その後溶剤を用いて基材上の塗膜を洗浄することによって未硬化部分を洗い流すことで、所望の位置にのみコレステリック層を固定することができる。この操作を赤色、緑色、及び青色の画素ごとに繰り返して行うことによって、各画素の発光波長に対応した選択反射波長を有するコレステリック層を形成することができる。
-Manufacturing method of cholesteric layer (cholesteric alignment optical thin film)-
The method for producing the cholesteric layer is based on a cholesteric liquid crystal composition in which the polymerizable liquid crystal compound and the polymerization initiator, the chiral agent added as necessary, the surfactant, and the like are dissolved in a solvent. It is applied onto the horizontal alignment film on the material and dried to obtain a coating film. The coating film is irradiated with actinic rays to polymerize the cholesteric liquid crystalline composition to form a cholesteric layer in which cholesteric regularity is fixed. To do.
The cholesteric layer can be fixed only at a desired position by irradiating through the photomask at the time of irradiation with the actinic ray and then washing away the uncured portion by washing the coating film on the substrate using a solvent. . By repeating this operation for each of the red, green, and blue pixels, a cholesteric layer having a selective reflection wavelength corresponding to the emission wavelength of each pixel can be formed.
−溶媒−
前記コレステリック液晶性組成物の調製に使用する溶媒としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、有機溶媒が好ましく用いられる。
前記有機溶媒としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばケトン類、アルキルハライド類、アミド類、スルホキシド類、ヘテロ環化合物、炭化水素類、エステル類、エーテル類、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、環境への負荷を考慮した場合にはケトン類が特に好ましい。
-Solvent-
There is no restriction | limiting in particular as a solvent used for preparation of the said cholesteric liquid crystalline composition, Although it can select suitably according to the objective, An organic solvent is used preferably.
The organic solvent is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. Examples thereof include ketones, alkyl halides, amides, sulfoxides, heterocyclic compounds, hydrocarbons, esters, ethers, Etc. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together. Among these, ketones are particularly preferable in consideration of environmental load.
−水平配向膜−
前記水平配向膜は、有機化合物やポリマー（ポリイミド、ポリビニルアルコール、ポリエステル、ポリアリレート、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリアミド、変性ポリアミドなどの樹脂）のラビング処理、無機化合物の斜方蒸着、マイクログルーブを有する層の形成、あるいはラングミュア・ブロジェット法（ＬＢ膜）による有機化合物（例えば、ω−トリコサン酸、ジオクタデシルメチルアンモニウムクロライド、ステアリル酸メチル）の累積のような手段で、設けることができる。更に、電場の付与、磁場の付与あるいは光照射により、配向機能が生じる配向膜も知られている。これらの中でも、ポリマーのラビング処理により形成する配向膜が特に好ましい。前記ラビング処理は、ポリマー層の表面を、紙や布で一定方向に、数回こすることにより実施することができる。
-Horizontal alignment film-
The horizontal alignment film is formed by rubbing an organic compound or a polymer (resin such as polyimide, polyvinyl alcohol, polyester, polyarylate, polyamideimide, polyetherimide, polyamide, or modified polyamide), oblique deposition of an inorganic compound, or microgroove. It can be provided by a means such as formation of a layer having an organic compound or accumulation of an organic compound (for example, ω-tricosanoic acid, dioctadecylmethylammonium chloride, methyl stearylate) by the Langmuir-Blodgett method (LB film). Furthermore, an alignment film in which an alignment function is generated by application of an electric field, application of a magnetic field, or light irradiation is also known. Among these, an alignment film formed by polymer rubbing treatment is particularly preferable. The rubbing treatment can be carried out by rubbing the surface of the polymer layer several times in a certain direction with paper or cloth.
−塗布−
配向膜上へのコレステリック液晶性組成物の塗布は、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えばカーテンコーティング法、押し出しコーティング法、ダイレクトグラビアコーティング法、ダイコーティング法、スピンコーティング法、ディップコーティング法、スプレーコーティング法、スライドコーティング法などが挙げられる。また、別途支持体上に塗設したコレステリック液晶性組成物を配向膜上へ転写することによっても実施できる。塗布したコレステリック液晶性組成物を加熱することにより、液晶性組成物を配向させる。加熱温度は、２００℃以下であることが好ましく、１３０℃以下であることがより好ましい。この配向処理により、重合性棒状ネマチック液晶性化合物が、光学薄膜の面に対して実質的に垂直な方向に螺旋軸を有するようにねじれ配向している光学薄膜が得られる。
-Application-
The application of the cholesteric liquid crystal composition on the alignment film is not particularly limited and can be appropriately selected depending on the purpose. For example, curtain coating method, extrusion coating method, direct gravure coating method, die coating method, spin coating Method, dip coating method, spray coating method, slide coating method and the like. It can also be carried out by transferring a cholesteric liquid crystalline composition separately coated on a support onto an alignment film. The applied cholesteric liquid crystalline composition is heated to align the liquid crystalline composition. The heating temperature is preferably 200 ° C. or lower, and more preferably 130 ° C. or lower. By this alignment treatment, an optical thin film in which the polymerizable rod-like nematic liquid crystalline compound is twisted and aligned so as to have a helical axis in a direction substantially perpendicular to the surface of the optical thin film is obtained.
−固定−
配向させた重合性棒状ネマチック液晶性化合物は、更に重合させる。前記重合は、熱重合よりも光照射による光重合の方が好ましい。前記光照射は、紫外線を用いることが好ましい。照射エネルギーは、２０ｍＪ／ｃｍ２〜５０Ｊ／ｃｍ２であることが好ましく、１００ｍＪ／ｃｍ２〜１，５００ｍＪ／ｃｍ２であることがより好ましい。光重合反応を促進するため、加熱条件下や窒素雰囲気下で光照射を実施してもよい。照射紫外線波長は３５０ｎｍ〜４３０ｎｍが好ましい。重合反応率は安定性の観点から、高いほうが好ましく７０％以上が好ましく、８０％以上がより好ましい。
前記重合反応率は、重合性の官能基の消費割合をＩＲ吸収スペクトルを用いて、決定することができる。
前記コレステリック層（コレステリック配向性光学薄膜）の厚さは、０．１μｍ〜５０μｍであることが好ましく、０．５μｍ〜１０μｍであることがより好ましく、１．５μｍ〜７μｍであることが更に好ましい。
-Fixed-
The aligned polymerizable rod-like nematic liquid crystalline compound is further polymerized. The polymerization is preferably photopolymerization by light irradiation rather than thermal polymerization. It is preferable to use ultraviolet rays for the light irradiation. The irradiation energy is preferably 20mJ / cm 2 ~50J / cm 2 , more preferably 100mJ / cm 2 ~1,500mJ / cm 2 . In order to accelerate the photopolymerization reaction, light irradiation may be performed under heating conditions or in a nitrogen atmosphere. The irradiation ultraviolet wavelength is preferably 350 nm to 430 nm. The polymerization reaction rate is preferably as high as possible from the viewpoint of stability, preferably 70% or more, and more preferably 80% or more.
The polymerization reaction rate can determine the consumption ratio of the polymerizable functional group using an IR absorption spectrum.
The thickness of the cholesteric layer (cholesteric alignment optical thin film) is preferably 0.1 μm to 50 μm, more preferably 0.5 μm to 10 μm, and still more preferably 1.5 μm to 7 μm.
−パターニング方法−
表示装置の各画素の発光波長に対応して、選択反射波長を調整したコレステリック層をパターニングすることで、光取り出し効率をより高めることができる。
前記パターニング方法としては、前記溶剤現像による方法や前記光異性化キラル剤を用いる方法（特開２００１−１５９７０６号公報）、予め配向固定し、コレステリック層をレーザーやサーマルヘッドを用いて転写する方法（特開２００１−４８２２号公報、特開２００１−４８２４公報）、インクジェット法（特開２００１−１５９７０９号公報）、コレステリックの螺旋ピッチの温度依存性を利用する方法（特開２００１−１５９７０８号公報）、などが挙げられる。これらの方法を用いて、表示装置基板上に直接塗布形成してもよいし、別途支持体上にパターニングしたコレステリック層を形成した後に、これを表示装置に転写して形成してもよい。
-Patterning method-
By patterning the cholesteric layer with the selective reflection wavelength adjusted in accordance with the emission wavelength of each pixel of the display device, the light extraction efficiency can be further increased.
Examples of the patterning method include a method using the solvent development, a method using the photoisomerizable chiral agent (Japanese Patent Application Laid-Open No. 2001-159706), a method in which the orientation is fixed in advance, and the cholesteric layer is transferred using a laser or a thermal head ( JP-A-2001-4822, JP-A-2001-4824), inkjet method (JP-A-2001-159709), method utilizing temperature dependence of cholesteric helical pitch (JP-A-2001-159708), Etc. These methods may be used for direct coating on a display device substrate, or after forming a separately patterned cholesteric layer on a support, this may be transferred to a display device.
−配向制御、散乱性制御−
コレステリック層を設ける位置によっては、コレステリック層に光拡散性を持たせることによって、表示装置の視野角を拡大させたり、光取り出し効率を向上することができる。
前記コレステリック層に光拡散性を持たせる方法としては、例えば配向熟成温度を下げたり、配向熟成時間を短縮したり、表面張力剤の濃度を低下させたり、ラビングしない配向膜の使用、配向膜を用いない方法などが挙げられる。
-Orientation control, scattering control-
Depending on the position where the cholesteric layer is provided, the viewing angle of the display device can be increased or the light extraction efficiency can be improved by providing the cholesteric layer with light diffusibility.
Examples of a method for imparting light diffusibility to the cholesteric layer include lowering the alignment aging temperature, reducing the alignment aging time, reducing the concentration of the surface tension agent, using an alignment film that does not rub, and aligning the film. Examples include methods that are not used.
＜円偏光板＞
前記円偏光板は、位相差板と偏光板とからなり、具体的には、直線偏光板と１／４波長板とからなる。
前記偏光板はこれを通過する光のうち特定の直線偏光は透過し、これと直交する直線偏光は吸収するものである。前記偏光板としては、例えばポリビニルアルコールにヨウ素を吸収させて延伸させ、偏光機能を付与した膜の両面にトリアセチルセルロースの保護層を施したもの、あるいは、ポリビニルアルコールにＡｇ等の金属ナノロッドを添加し、延伸させたものなどを用いることができる。
<Circularly polarizing plate>
The circularly polarizing plate includes a retardation plate and a polarizing plate, and specifically includes a linear polarizing plate and a quarter wavelength plate.
The polarizing plate transmits specific linearly polarized light out of light passing therethrough and absorbs linearly polarized light orthogonal thereto. As the polarizing plate, for example, iodine is absorbed in polyvinyl alcohol and stretched, and a protective layer of triacetyl cellulose is applied to both surfaces of the polarizing film, or metal nanorods such as Ag are added to polyvinyl alcohol. And what was extended | stretched etc. can be used.
前記１／４波長板は、透明な一軸延伸した高分子フィルム、例えばポリビニルアルコール、ポリカーボネート、ポリサルフォン、ポリスチレン、ポリアリレート等を用いることができる。尚、一般に１／４波長板を構成する透明体には屈折率の波長依存性（波長分散）があるため、太陽光や照明光などの外光のように波長範囲が広い光に対しては、一種類の位相差板では十分な性能が得られない。このため、波長分散の異なる２種類の位相差フィルムを、その光学軸をずらして張り合わせ、広い波長範囲で１／４波長板として機能する位相差板を構成するようにしてもよい。 As the quarter-wave plate, a transparent uniaxially stretched polymer film such as polyvinyl alcohol, polycarbonate, polysulfone, polystyrene, polyarylate, or the like can be used. In general, a transparent body constituting a quarter wavelength plate has a wavelength dependency (wavelength dispersion) of a refractive index, and therefore, for light having a wide wavelength range such as sunlight or illumination light. However, sufficient performance cannot be obtained with one type of retardation plate. For this reason, two types of retardation films having different wavelength dispersions may be bonded to each other by shifting their optical axes to constitute a retardation plate that functions as a quarter wavelength plate in a wide wavelength range.
前記円偏光板の前記偏光分離手段としてのコレステリック層表面上に形成する方法としては、別途形成した円偏光板の１／４波長板が接するように前記コレステリック層表面上に貼り付ける方法、円偏光板上の１／４波長板側に前記コレステリック層を形成し、有機電界発光素子に張り合わせる方法の、いずれの方法も用いることができる。 As a method of forming the circularly polarizing plate on the surface of the cholesteric layer as the polarization separating means, a method of sticking on the surface of the cholesteric layer so that a quarter-wave plate of a separately formed circularly polarizing plate contacts, Any method of forming the cholesteric layer on the quarter-wave plate side of the plate and bonding it to the organic electroluminescence device can be used.
−直線偏光板−
前記直線偏光板は、少なくとも偏光層を有してなり、基材、更に必要に応じてその他の層を有してなる。
-Linear polarizing plate-
The linearly polarizing plate includes at least a polarizing layer, and includes a base material and, if necessary, other layers.
−−偏光層−−
前記偏光層は、少なくとも偏光子を含有し、バインダー樹脂、更に必要に応じてその他の成分を含有してなる。
前記偏光子としては、例えばヨウ素、２色性色素、異方性金属ナノ粒子、カーボンナノチューブ、金属錯体、などが挙げられる。
--- Polarization layer--
The polarizing layer contains at least a polarizer, a binder resin, and further contains other components as required.
Examples of the polarizer include iodine, dichroic dye, anisotropic metal nanoparticles, carbon nanotube, and metal complex.
前記バインダー樹脂としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、例えばポリビニルアルコール、ポリメタクリル酸、ポリアクリル酸、ポリエチレンテレフタレート、ポリビニルブチラール、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルホルマール、ポリカーボネート、セルロースブチレート、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリエチレンアジパミド、ポリ酢酸ビニル、又はこれらの共重合体（例えば、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体、スチレン−メタクリル酸メチル共重合体）などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。 The binder resin is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose.For example, polyvinyl alcohol, polymethacrylic acid, polyacrylic acid, polyethylene terephthalate, polyvinyl butyral, polymethyl methacrylate, polyvinyl formal, polycarbonate, Cellulose butyrate, polystyrene, polyvinyl chloride, polyvinylidene chloride, polyethylene adipamide, polyvinyl acetate, or a copolymer thereof (for example, vinyl chloride-vinyl acetate copolymer, styrene-methyl methacrylate copolymer) Etc. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
前記偏光層の厚みは、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、１０μｍ〜３００μｍが好ましい。 There is no restriction | limiting in particular in the thickness of the said polarizing layer, According to the objective, it can select suitably, 10 micrometers-300 micrometers are preferable.
−−基材−−
前記基材としては、その形状、構造、大きさ等については、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、前記形状としては、例えば平板状、シート状などが挙げられ、前記構造としては、例えば単層構造であってもいし、積層構造であってもよく適宜選択することができる。
--Base material--
The shape, structure, size and the like of the substrate are not particularly limited and can be appropriately selected according to the purpose. Examples of the shape include a plate shape and a sheet shape. The structure may be, for example, a single layer structure or a laminated structure, and can be appropriately selected.
前記基材の材料としては、特に制限はなく、無機材料及び有機材料のいずれであっても好適に用いることができる。
前記無機材料としては、例えば、ガラス、石英、シリコンなどが挙げられる。
前記有機材料としては、例えば、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）等のアセテート系樹脂；ポリエステル系樹脂、ポリエーテルスルホン系樹脂、ポリスルホン系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、ポリノルボルネン系樹脂、セルロース、ポリアリレート系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリ塩化ビニル系樹脂、ポリ塩化ビニリデン系樹脂、などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
There is no restriction | limiting in particular as a material of the said base material, Any of an inorganic material and an organic material can be used conveniently.
Examples of the inorganic material include glass, quartz, and silicon.
Examples of the organic material include acetate resins such as triacetyl cellulose (TAC); polyester resins, polyethersulfone resins, polysulfone resins, polycarbonate resins, polyamide resins, polyimide resins, polyolefin resins, Examples include acrylic resins, polynorbornene resins, cellulose, polyarylate resins, polystyrene resins, polyvinyl alcohol resins, polyvinyl chloride resins, and polyvinylidene chloride resins. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
前記基材は、適宜合成したものであってもよいし、市販品を使用してもよい。
前記基材の厚みとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、１０μｍ〜２，０００μｍが好ましく、５０μｍ〜５００μｍがより好ましい。
The base material may be appropriately synthesized or a commercially available product may be used.
There is no restriction | limiting in particular as thickness of the said base material, According to the objective, it can select suitably, 10 micrometers-2,000 micrometers are preferable, and 50 micrometers-500 micrometers are more preferable.
前記偏光板は、基材上に、偏光子及びバインダー樹脂を含む塗布液を塗布し、乾燥させてなる塗布膜を一定方向に延伸することにより製造することができる。 The said polarizing plate can be manufactured by apply | coating the coating liquid containing a polarizer and binder resin on a base material, and extending | stretching the coating film formed by drying to a fixed direction.
＜１／４波長板＞
前記１／４波長板としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができるが、例えば、延伸されたポリカーボネートフィルム、延伸されたノルボルネン系ポリマーフィルム、炭酸ストロンチウムのような複屈折を有する無機粒子を含有して配向させた透明フィルム、支持体上に無機誘電体を斜め蒸着した薄膜などが挙げられる。
<1/4 wavelength plate>
The quarter-wave plate is not particularly limited and may be appropriately selected depending on the intended purpose. For example, birefringence such as a stretched polycarbonate film, a stretched norbornene polymer film, and strontium carbonate is used. Examples thereof include a transparent film oriented by containing inorganic particles, and a thin film obtained by obliquely depositing an inorganic dielectric on a support.
前記１／４波長板としては、例えば、（１）特開平５−２７１１８号公報、及び特開平５−２７１１９号公報に記載された、レターデーションが大きい複屈折性フィルムと、レターデーションが小さい複屈折性フィルムとを、それらの光軸が直交するように積層させた位相差板、（２）特開平１０−６８８１６号公報に記載された、特定波長において１／４波長となっているポリマーフィルムと、それと同一材料からなり同じ波長において１／２波長となっているポリマーフィルムとを積層させて、広い波長領域で１／４波長が得られる位相差板、（２）特開平１０−９０５２１号公報に記載された、二枚のポリマーフィルムを積層することにより広い波長領域で１／４波長を達成できる位相差板、（３）国際公開第００／２６７０５号パンフレットに記載された変性ポリカーボネートフィルムを用いた広い波長領域で１／４波長を達成できる位相差板、（４）国際公開第００／６５３８４号パンフレットに記載されたセルロースアセテートフィルムを用いた広い波長領域で１／４波長を達成できる位相差板、などが挙げられる。
このような１／４波長板としては、市販品を用いることができ、該市販品としては、例えば商品名：ピュアエース ＷＲ（帝人株式会社製）などが挙げられる。
Examples of the quarter wave plate include (1) a birefringent film having a large retardation and a compound having a small retardation described in JP-A-5-27118 and JP-A-5-27119. A retardation film obtained by laminating a refractive film so that their optical axes are orthogonal to each other; (2) a polymer film having a quarter wavelength at a specific wavelength described in JP-A-10-68816 And a retardation film that is obtained by laminating a polymer film made of the same material and having a ½ wavelength at the same wavelength to obtain a ¼ wavelength in a wide wavelength region, (2) JP-A-10-90521 A phase difference plate that can achieve a quarter wavelength in a wide wavelength region by laminating two polymer films described in the publication, (3) International Publication No. 00/26705 Pan A retardation plate capable of achieving a quarter wavelength in a wide wavelength region using the modified polycarbonate film described in the lett, (4) a wide wavelength region using a cellulose acetate film described in International Publication No. 00/65384 pamphlet And a retardation plate capable of achieving a quarter wavelength.
As such a quarter-wave plate, a commercially available product can be used. Examples of the commercially available product include trade name: Pure Ace WR (manufactured by Teijin Limited).
本発明で用いられる円偏光板は、前記直線偏光板と前記１／４波長板とからなり、直線偏光板の偏光吸収軸に対し該１／４波長板の光軸が４５度となるように貼り合せてなる。該貼り合せ方法としては、例えば粘着フィルムを用いてロール同士のラミネーションを行う方法、などが挙げられる。 The circularly polarizing plate used in the present invention is composed of the linearly polarizing plate and the ¼ wavelength plate so that the optical axis of the ¼ wavelength plate is 45 degrees with respect to the polarization absorption axis of the linearly polarizing plate. It is pasted together. Examples of the bonding method include a method of laminating rolls using an adhesive film.
ここで、図７は、本発明の有機電界発光素子の一例であるボトムエミッション型の有機電界発光素子を示す概略断面図である。図８は、本発明の有機電界発光素子の一例であるトップエミッション型の有機電界発光素子を示す概略断面図である。 Here, FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing a bottom emission type organic electroluminescence device which is an example of the organic electroluminescence device of the present invention. FIG. 8 is a schematic cross-sectional view showing a top emission type organic electroluminescent element which is an example of the organic electroluminescent element of the present invention.
図７のボトムエミッション型の有機電界発光素子１００は、ガラス基板１１上に、有機ＥＬ層１０１〔反射電極層（陽極）１２、ホール注入層１３、ホール輸送層１４、発光層１５、電子輸送層１６、電子注入層１７、半透過層（陰極）１８〕を有し、該有機ＥＬ層１０１のガラス基板１１上に、偏光分離手段としてのコレステリック層２０と、１／４波長板２１と直線偏光板２２からなる円偏光板３０とを有している。
図８のトップエミッション型の有機電界発光素子２００は、ガラス基板１１上に、有機ＥＬ層１０１〔反射電極層（陽極）１２、ホール注入層１３、ホール輸送層１４、発光層１５、電子輸送層１６、電子注入層１７、半透過層（陰極）１８〕を有し、該有機ＥＬ層１０１の半透過奏１８上に、偏光分離手段としてのコレステリック層２０と、１／４波長板２１と直線偏光板２２からなる円偏光板３０を有している。
なお、「光出射方向」は、発光層からの光が、光取り出し面から有機電界発光素子の外部に出射される方向を示す。図７に示すボトムエミッション型の有機電界発光素子１００の場合、矢印で示した通り、発光層１５からみて図面に平行に下方に向かう方向を示す。図８に示すトップエミッション型の有機電界発光素子２００の場合、矢印で示した通り、発光層１５からみて図面に平行に上方に向かう方向を示す。
The bottom emission type organic electroluminescent device 100 of FIG. 7 is formed on a glass substrate 11 with an organic EL layer 101 [reflecting electrode layer (anode) 12, hole injection layer 13, hole transport layer 14, light emitting layer 15, electron transport layer. 16, an electron injection layer 17, and a semi-transmissive layer (cathode) 18]. On the glass substrate 11 of the organic EL layer 101, a cholesteric layer 20 as a polarization separation means, a quarter-wave plate 21, and linearly polarized light A circularly polarizing plate 30 made of a plate 22.
The top emission type organic electroluminescent element 200 of FIG. 8 is formed on a glass substrate 11 with an organic EL layer 101 [reflecting electrode layer (anode) 12, hole injection layer 13, hole transport layer 14, light emitting layer 15, electron transport layer. 16, an electron injection layer 17, and a semi-transmissive layer (cathode) 18]. A cholesteric layer 20 as a polarization separation unit, a quarter-wave plate 21, and a straight line are formed on the semi-transmissive film 18 of the organic EL layer 101. A circularly polarizing plate 30 including the polarizing plate 22 is provided.
The “light emitting direction” indicates a direction in which light from the light emitting layer is emitted from the light extraction surface to the outside of the organic electroluminescent element. In the case of the bottom emission type organic electroluminescent device 100 shown in FIG. 7, as indicated by an arrow, the direction is as viewed downward from the light emitting layer 15 in parallel with the drawing. In the case of the top emission type organic electroluminescent device 200 shown in FIG. 8, as indicated by an arrow, the direction from the light emitting layer 15 toward the upper side in parallel with the drawing is shown.
本発明の有機電界発光素子は、コレステリック反射波長帯域での外光を低減可能となる上に、斜め方向でのマイクロキャビティ構造の反射率の低減される波長域のシフトに応じてコレステリック反射波長域が変化するため、斜め方向のコントラストの悪化も防止できるので、各種分野に用いることができるが、以下に説明する本発明の表示装置として特に好適である。 The organic electroluminescent device of the present invention can reduce the external light in the cholesteric reflection wavelength band, and in addition, the cholesteric reflection wavelength band according to the shift of the wavelength band in which the reflectance of the microcavity structure in the oblique direction is reduced. Therefore, the deterioration of the contrast in the oblique direction can be prevented, so that it can be used in various fields, but is particularly suitable as the display device of the present invention described below.
（表示装置）
本発明の表示装置は、マトリクス状に配置された複数の有機電界発光素子と、該有機電界発光素子の発光動作を画像情報に基づいて制御する制御手段とを少なくとも有し、更に必要に応じてその他の手段を有してなる。
前記複数の有機電界発光素子としては、いずれも本発明の前記有機電界発光素子である。
(Display device)
The display device of the present invention has at least a plurality of organic electroluminescent elements arranged in a matrix, and a control means for controlling the light emitting operation of the organic electroluminescent elements based on image information, and further if necessary. It has other means.
All of the plurality of organic electroluminescent elements are the organic electroluminescent elements of the present invention.
この場合、前記複数の有機電界発光素子が、それぞれ、少なくとも反射電極層、発光層、及び半透過層を有する複数のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層と、コレステリック層と、１／４波長板及び偏光板を有する円偏光板とを有し、
複数の有機電界発光素子が、それぞれ、少なくとも反射電極層、発光層、及び半透過層を有する複数のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層と、コレステリック層と、１／４波長板及び偏光板を有する円偏光板とを有し、
複数のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層が、赤色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、緑色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、及び青色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層を有し、
前記コレステリック層が、前記複数の発光層側から前記偏光分離手段側へ向かう光のうち、特定の光を反射すると共に他の光を透過し、
前記特定の光が、前記赤色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、前記緑色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、及び前記青色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層のいずれかの光吸収波長範囲よりも狭い波長範囲の光であり、かつ前記１／４波長板により直線偏光に変換された場合に、前記偏光板で吸収される円偏光成分を持つ光であり、
前記反射電極層が、該反射電極層に垂直入射する円偏光を回転方向が逆の円偏光として反射する反射面を有することが好ましい。
In this case, each of the plurality of organic electroluminescent elements includes a plurality of microcavity organic electroluminescent layers each having at least a reflective electrode layer, a light emitting layer, and a semi-transmissive layer, a cholesteric layer, a quarter wavelength plate, and A circularly polarizing plate having a polarizing plate,
Each of the plurality of organic electroluminescent elements has a plurality of microcavity organic electroluminescent layers having at least a reflective electrode layer, a light emitting layer, and a semi-transmissive layer, a cholesteric layer, a quarter wavelength plate, and a polarizing plate. A circularly polarizing plate,
A plurality of organic electroluminescent layers having a microcavity structure include an organic electroluminescent layer having a red light emitting microcavity structure, an organic electroluminescent layer having a green light emitting microcavity structure, and an organic electroluminescent layer having a blue light emitting microcavity structure. And
The cholesteric layer reflects specific light and transmits other light among the light traveling from the plurality of light emitting layers to the polarization separation means,
The specific light is a light from any one of the organic electroluminescent layer of the red light emitting microcavity structure, the organic electroluminescent layer of the green light emitting microcavity structure, and the organic electroluminescent layer of the blue light emitting microcavity structure. Light having a wavelength range narrower than the absorption wavelength range, and light having a circularly polarized component absorbed by the polarizing plate when converted to linearly polarized light by the quarter-wave plate,
The reflective electrode layer preferably has a reflective surface that reflects circularly polarized light perpendicularly incident on the reflective electrode layer as circularly polarized light having a reverse rotation direction.
また、前記特定の光が、前記赤色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、前記緑色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、及び前記青色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層のそれぞれの光吸収波長範囲よりも狭い波長範囲の光であり、かつ前記１／４波長板により直線偏光に変換された場合に、前記偏光板で吸収される円偏光成分を持つ光となるようにコレステリック層がパターニングされていることが、ＲＧＢの輝度向上の点で好ましい。 Further, the specific light is emitted from each of the organic electroluminescent layer having the red light emitting microcavity structure, the organic electroluminescent layer having the green light emitting microcavity structure, and the organic electroluminescent layer having the blue light emitting microcavity structure. A cholesteric layer that is light in a wavelength range narrower than the light absorption wavelength range and has light having a circularly polarized component absorbed by the polarizing plate when converted to linearly polarized light by the quarter-wave plate. Is preferably patterned from the viewpoint of improving luminance of RGB.
更に、特定の光を反射する偏光分離手段を有する層の面上のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層を覆う範囲のみ、特定の光の波長域が、マイクロキャビティ構造の有機電界発光層の光吸収波長範囲よりも狭いことが、コントラスト向上の点でより好ましい。 Furthermore, only in the range covering the organic electroluminescent layer of the microcavity structure on the surface of the layer having the polarization separating means for reflecting the specific light, the wavelength range of the specific light is absorbed by the organic electroluminescent layer of the microcavity structure. Narrower than the wavelength range is more preferable in terms of improving contrast.
＜制御手段＞
前記制御手段としては、複数の有機電界発光素子の発光動作を画像情報に基づいて制御する手段であり、前記各手段の動きを制御することができる限り特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、シークエンサー、コンピュータ等の機器が挙げられる。
<Control means>
The control means is means for controlling the light emission operation of a plurality of organic electroluminescent elements based on image information, and is not particularly limited as long as the movement of each means can be controlled, and is appropriately selected according to the purpose. For example, devices such as a sequencer and a computer can be mentioned.
本発明の表示装置は、フルカラーで表示し得る装置として構成される。本発明の有機ＥＬ装置をフルカラータイプのものとする方法としては、例えば「月刊ディスプレイ」、２０００年９月号、３３〜３７ページに記載されているように、色の３原色（青色（Ｂ）、緑色（Ｇ）、赤色（Ｒ））に対応する光をそれぞれ発光する層構造を基板上に配置する３色発光法、白色発光用の層構造による白色発光をカラーフィルタを通して３原色に分ける白色法、青色発光用の層構造による青色発光を蛍光色素層を通して赤色（Ｒ）及び緑色（Ｇ）に変換する色変換法、などが知られている。 The display device of the present invention is configured as a device capable of displaying in full color. As a method for making the organic EL device of the present invention of a full color type, for example, as described in “Monthly Display”, September 2000, pages 33 to 37, three primary colors (blue (B) , Green (G), red (R), each of which emits light corresponding to a three-color light emission method in which a layer structure for emitting light is arranged on a substrate, and white light emitted by a layer structure for white light emission is divided into three primary colors through a color filter. And a color conversion method in which blue light emission by a layer structure for blue light emission is converted into red (R) and green (G) through a fluorescent dye layer are known.
また、前記方法により得られる異なる発光色の層構造を複数組み合わせて用いることにより、所望の発光色の平面型光源を得ることができる。例えば、青色及び黄色の発光素子を組み合わせた白色発光光源、青色の発光素子、緑色の発光素子、及び赤色の発光素子を組み合わせた白色発光光源、等である。 In addition, a planar light source having a desired emission color can be obtained by using a combination of a plurality of layer structures having different emission colors obtained by the above method. For example, a white light-emitting light source combining blue and yellow light-emitting elements, a blue light-emitting element, a green light-emitting element, a white light-emitting light source combining a red light-emitting element, and the like.
本発明の表示装置は、例えば、コンピュータ、車載用表示器、野外表示器、家庭用機器、業務用機器、家電用機器、交通関係表示器、時計表示器、カレンダ表示器、ルミネッセントスクリーン、音響機器等をはじめとする各種分野において好適に使用することができる。 The display device of the present invention includes, for example, a computer, an on-vehicle display, an outdoor display, a household device, a commercial device, a household appliance, a traffic-related display, a clock display, a calendar display, a luminescent screen, It can be suitably used in various fields including audio equipment.
以下、本発明の実施例を説明するが、本発明は、これらの実施例に何ら限定されるものではない。 Examples of the present invention will be described below, but the present invention is not limited to these examples.
（製造例１）
＜コレステリック層１（非パターニング）の作製＞
ガラス基板上にポリイミド配向膜（ＬＸ−１４００、日立化成デュポン株式会社製）塗布液をスピンコーターにより塗布し、１００℃のオーブンで５分間乾燥させた後、２５０℃のオーブンで１時間加熱焼成して膜を形成した。この膜の表面をラビング処理により配向処理して配向膜付きガラス基板を作製した。
得られた配向膜付きガラス基板の該配向膜上に、下記処方にて調製したコレステリック層用塗布液１（固形分濃度４０質量％）をスピンコーターにより塗布した。これを、９０℃のオーブンで２分間乾燥して、コレステリック層を形成した。
(Production Example 1)
<Preparation of cholesteric layer 1 (non-patterning)>
A polyimide alignment film (LX-1400, manufactured by Hitachi Chemical DuPont Co., Ltd.) coating solution is applied onto a glass substrate with a spin coater, dried in a 100 ° C. oven for 5 minutes, and then heated and fired in a 250 ° C. oven for 1 hour. A film was formed. The surface of this film was aligned by rubbing to produce a glass substrate with an alignment film.
On the alignment film of the obtained glass substrate with an alignment film, the cholesteric layer coating solution 1 (solid content concentration 40% by mass) prepared by the following formulation was applied by a spin coater. This was dried in an oven at 90 ° C. for 2 minutes to form a cholesteric layer.
−コレステリック層用塗布液１−
・下記構造式で表される化合物Ａ・・・１００質量部
-Compound A represented by the following structural formula: 100 parts by mass
次に、前記ガラス基板を２５℃で３０秒間保持した。窒素雰囲気下、２５℃で超高圧水銀灯により、１００ｍＷ／ｃｍ２の照射強度で１０秒間全面照射した。以上により、コレステリック層１を作製した。
得られたコレステリック層１の厚みを共焦点顕微鏡（キーエンス社製、ＦＶ−７５１０）で測定したところ、５．１μｍであった。マスク露光を全く行わなかった部分は青色の選択反射を示し、マスク露光を３秒間行った部分は緑色の選択反射を示し、マスク露光を８秒間行った部分は赤色の選択反射を示し、右捩れ、選択反射中心波長は５４０ｎｍ、選択反射波長領域の半値幅は５７ｎｍであった。
Next, the glass substrate was held at 25 ° C. for 30 seconds. Under a nitrogen atmosphere, the entire surface was irradiated with an ultrahigh pressure mercury lamp at 25 ° C. with an irradiation intensity of 100 mW / cm 2 for 10 seconds. The cholesteric layer 1 was produced by the above.
It was 5.1 micrometers when the thickness of the obtained cholesteric layer 1 was measured with the confocal microscope (the Keyence company make, FV-7510). The portion where no mask exposure was performed showed blue selective reflection, the portion where mask exposure was performed for 3 seconds showed green selective reflection, the portion where mask exposure was performed for 8 seconds showed red selective reflection, and the right twist The selective reflection center wavelength was 540 nm, and the half width of the selective reflection wavelength region was 57 nm.
（製造例２）
＜コレステリック層２（パターニングあり）の作製＞
ガラス基板上にポリイミド配向膜（ＬＸ−１４００、日立化成デュポン株式会社製）塗布液をスピンコーターにより塗布し、１００℃のオーブンで５分間乾燥させた後、２５０℃のオーブンで１時間加熱焼成して膜を形成した。この膜の表面をラビング処理によって配向処理して配向膜付きガラス基板を作製した。
得られた配向膜付きガラス基板について、配向膜上に、下記処方にて調製したコレステリック層用塗布液２（固形分濃度４０質量％）をスピンコーターにより塗布した。これを、９０℃のオーブンで３分間乾燥して、コレステリック層を形成した。
(Production Example 2)
<Preparation of cholesteric layer 2 (with patterning)>
A polyimide alignment film (LX-1400, manufactured by Hitachi Chemical DuPont Co., Ltd.) coating solution is applied onto a glass substrate with a spin coater, dried in a 100 ° C. oven for 5 minutes, and then heated and fired in a 250 ° C. oven for 1 hour. A film was formed. The surface of this film was aligned by rubbing to produce a glass substrate with an alignment film.
About the obtained glass substrate with an alignment film, the coating liquid 2 for cholesteric layers (solid content concentration 40 mass%) prepared by the following prescription was apply | coated with the spin coater on the alignment film. This was dried in an oven at 90 ° C. for 3 minutes to form a cholesteric layer.
＜コレステリック層用塗布液２＞
・下記構造式で表される化合物Ａ・・・５０質量部
・ Compound A represented by the following structural formula: 50 parts by mass
次に、前記ガラス基板を８０℃で３０秒間保持した。この温度でコレステリック層に、開口部がストライプ状であり、線幅８０μｍで開口部のピッチが２７０μｍのフォトマスクと、４０５ｎｍに透過の中心波長を有する干渉フィルタとを介して超高圧水銀灯により、１５ｍＷ／ｃｍ２の照射強度で３秒間照射した。
次に、このフォトマスクを９０μｍ線幅方向にステップ移動させて同様な干渉フィルタと光源とを用いて、８秒間照射した。
次に、フォトマスクを取り除き、窒素雰囲気下、室温で超高圧水銀灯により、１００ｍＷ／ｃｍ２の照射強度で１０秒間全面照射した。以上により、コレステリック層２を作製した。
得られたコレステリック層２の厚みを、共焦点顕微鏡（キーエンス社製、ＦＶ−７５１０）で測定したところ、３．４μｍであった。
マスク露光を全く行わなかった部分は青色の選択反射を示し、マスク露光を３秒間行った部分は緑色の選択反射を示し、マスク露光を８秒間行った部分は赤色の選択反射を示し、選択反射波長は、青部４７０ｎｍ、緑部５３０ｎｍ、赤部６３０ｎｍ、選択反射波長領域の半値幅は青部５８ｎｍ、緑部６２ｎｍ、赤部６９ｎｍであり、表示装置用選択反射膜として良好なものであることが確認できた。
Next, the glass substrate was held at 80 ° C. for 30 seconds. At this temperature, the cholesteric layer has a stripe-shaped opening, a line width of 80 μm, a pitch of openings of 270 μm, and an interference filter having a central wavelength of transmission at 405 nm, and an ultrahigh pressure mercury lamp, 15 mW Irradiation was performed for 3 seconds at an irradiation intensity of / cm 2 .
Next, this photomask was moved stepwise in the 90 μm line width direction and irradiated for 8 seconds using the same interference filter and light source.
Next, the photomask was removed, and the entire surface was irradiated with an ultrahigh pressure mercury lamp at room temperature under a nitrogen atmosphere at an irradiation intensity of 100 mW / cm 2 for 10 seconds. The cholesteric layer 2 was produced by the above.
It was 3.4 micrometers when the thickness of the obtained cholesteric layer 2 was measured with the confocal microscope (the Keyence Corporation make, FV-7510).
The portion where no mask exposure was performed showed blue selective reflection, the portion where mask exposure was performed for 3 seconds showed green selective reflection, the portion where mask exposure was performed for 8 seconds showed red selective reflection, and selective reflection The wavelength is blue part 470 nm, green part 530 nm, red part 630 nm, and the half value width of the selective reflection wavelength region is blue part 58 nm, green part 62 nm, red part 69 nm, and it is a good selective reflection film for a display device. Was confirmed.
（製造例３）
−円偏光板の作製−
１／４波長板としてピュアエース ＷＲ（帝人株式会社製）と、偏光板としてヨウ素・ＰＶＡ系の偏光板（サンリッツ社製）とを用い、前記偏光板の偏光吸収軸に対し、前記１／４波長板の光軸が４５度となるように粘着シート（パナック株式会社製、ＰＤ−Ｓ１）を介して貼り合わせ、円偏光板を作製した。
(Production Example 3)
-Fabrication of circularly polarizing plate-
Pure Ace WR (manufactured by Teijin Ltd.) is used as a quarter-wave plate, and an iodine / PVA-based polarizing plate (manufactured by Sanritz Corporation) is used as the polarizing plate, and the ¼ of the polarizing absorption axis of the polarizing plate is used. A circularly polarizing plate was produced by bonding together through an adhesive sheet (PD-S1 manufactured by Panac Co., Ltd.) so that the optical axis of the wave plate was 45 degrees.
（実施例１）
−有機電界発光層の作製−
ガラス基板として、厚みが０．２ｍｍ、屈折率が約１．５のＳＢＳＬ−７（オハラ社製）を用いた。
次に、ガラス基板上に、陽極として銀（Ａｇ）の半透過層を、厚みが２０ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、アルミニウム膜上に、ホール注入層として２−ＴＮＡＴＡ〔４，４’，４”−トリス（２−ナフチルフェニルアミノ）トリフェニルアミン〕とＭｎＯ３を７：３（質量比）の割合で、厚みが２０ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、ホール注入層上に、第１のホール輸送層として２−ＴＮＡＴＡにＦ４−ＴＣＮＱ（２，３，５，６−ｔｅｔｒａｆｌｕｏｒｏ−７，７，８，８ｔｅｔｒａｃｙａｎｏｑｕｉｎｏｄｉｍｅｔｈａｎｅ）を１．０質量％ドープして１４１ｎｍの厚さとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第１のホール輸送層上に、第２のホール輸送層としてα−ＮＰＤ〔Ｎ，Ｎ’−（ジナフチルフェニルアミノ）ピレン〕を、厚みが１０ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第２のホール輸送層上に、第３のホール輸送層として下記構造式で表されるホール輸送材料Ａを、厚みが３ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第１の電子輸送層上に、第２の電子輸送層としてＢＣＰ（２，９−ｄｉｍｅｔｈｙｌ−４，７−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−１，１０−ｐｈｅｎａｎｔｈｒｏｌｉｎ）を、厚みが１ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第２の電子輸送層上に、第１の電子注入層としてＬｉＦを、厚みが１ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第１の電子注入層の上に、陰極としてアルミニウム（Ａｌ）を、厚みが１００ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
Example 1
-Preparation of organic electroluminescent layer-
As the glass substrate, SBSL-7 (made by OHARA) having a thickness of 0.2 mm and a refractive index of about 1.5 was used.
Next, a semi-transmissive layer of silver (Ag) as an anode was formed on the glass substrate by vacuum deposition so as to have a thickness of 20 nm.
Next, on the aluminum film, 2-TNATA [4,4 ′, 4 ″ -tris (2-naphthylphenylamino) triphenylamine] and MnO 3 are used in a ratio of 7: 3 (mass ratio) as a hole injection layer. The film was formed by vacuum vapor deposition so that the thickness was 20 nm.
Next, on the hole injection layer, 2-TNATA as a first hole transport layer is doped with 1.0 mass% of F4-TCNQ (2, 3, 5, 6-tetrafluoro-7, 7, 8, 8 tetracyanoquinodimethane). It was formed by vacuum vapor deposition so as to have a thickness of 141 nm.
Next, α-NPD [N, N ′-(dinaphthylphenylamino) pyrene] is formed as a second hole transport layer on the first hole transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 10 nm. did.
Next, a hole transport material A represented by the following structural formula as a third hole transport layer was formed on the second hole transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 3 nm.
Next, on the first electron transporting layer, BCP (2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenthrolin) as a second electron transporting layer is vacuumed so as to have a thickness of 1 nm. It was formed by vapor deposition.
Next, LiF was formed as a first electron injection layer on the second electron transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 1 nm.
Next, aluminum (Al) as a cathode was formed on the first electron injection layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 100 nm.
正面方向を基準としてマイクロキャビティ構造の取り出す波長の中心を５３０ｎｍとなるように、それぞれの層厚を設計した。
作製した実施例１のマクロキャビティ構造の有機電界発光層の光吸収波長範囲は、４７０ｎｍ〜６３０ｎｍであった。
Each layer thickness was designed so that the center of the wavelength extracted from the microcavity structure was 530 nm with reference to the front direction.
The light absorption wavelength range of the organic electroluminescent layer having the macrocavity structure of Example 1 produced was 470 nm to 630 nm.
−有機電界発光素子の作製−
次に、得られた有機電界発光層のガラス基板（半透過層側）上に、製造例１で作製したコレステリック層１を有するガラス基板を屈折率１．５のイマージョンオイル（モリテックス社製、ＴＹＰＥ Ｂ）を用いて接着した。
次に、コレステリック層１上に、製造例３の円偏光板をその１／４波長板側がコレステリック層側となるように、屈折率１．５のイマージョンオイル（モリテックス社製、ＴＹＰＥ Ｂ）を用いて接着した。以上により、実施例１の有機電界発光素子を作製した。
-Fabrication of organic electroluminescence device-
Next, on the glass substrate (semi-transmissive layer side) of the obtained organic electroluminescent layer, a glass substrate having the cholesteric layer 1 prepared in Production Example 1 is immersed in an immersion oil having a refractive index of 1.5 (TYPE, manufactured by Moritex Corporation). B) was used for adhesion.
Next, an immersion oil (TYPE B, manufactured by Moritex Co., Ltd.) having a refractive index of 1.5 is used on the cholesteric layer 1 so that the quarter-wave plate side of the circularly polarizing plate of Production Example 3 is the cholesteric layer side. And glued. Thus, the organic electroluminescent element of Example 1 was produced.
（実施例２）
ガラス基板として、厚みが０．２ｍｍ、屈折率が約１．５のＳＢＳＬ−７（オハラ社製）を用いた。
ガラス基板上にマスク蒸着法を用いて、赤（Ｒ）、緑（Ｇ）、及び青（Ｂ）の各色の画素をパターニング形成した。それぞれの処方について以下に示す。
(Example 2)
As the glass substrate, SBSL-7 (made by OHARA) having a thickness of 0.2 mm and a refractive index of about 1.5 was used.
Pixels of each color of red (R), green (G), and blue (B) were formed by patterning on a glass substrate using a mask vapor deposition method. Each formulation is shown below.
―緑発光素子―
実施例１に記載のものと同様である。
―Green light emitting device―
Similar to that described in Example 1.
―赤発光素子―
陽極として銀（Ａｇ）の半透過膜を、厚みが２０ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、アルミニウム膜上に、ホール注入層として２−ＴＮＡＴＡ〔４，４’，４”−トリス（２−ナフチルフェニルアミノ）トリフェニルアミン〕とＭｎＯ３を７：３（質量比）の割合で、厚みが２０ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、ホール注入層上に、第１のホール輸送層として２−ＴＮＡＴＡにＦ４−ＴＣＮＱを１．０質量％ドープして１９６ｎｍの厚さとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第１のホール輸送層上に、第２のホール輸送層としてα−ＮＰＤ〔Ｎ，Ｎ’−（ジナフチルフェニルアミノ）ピレン〕を、厚みが１０ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第２のホール輸送層上に、発光層を、ホスト材料としてＢＡｌｑと、発光材料として下記構造式で表される発光材料Ｘを、９５：５（質量比）の割合で、厚みが３０ｎｍとなるように、真空共蒸着により形成した。
次に、第１の電子輸送層上に、第２の電子輸送層としてＢＣＰを、厚みが１ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第２の電子輸送層上に、第１の電子注入層としてＬｉＦを、厚みが１ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第１の電子注入層の上に、陰極としてアルミニウム（Ａｌ）を、厚みが１００ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
正面方向を基準としてマイクロキャビティ構造の取り出す波長の中心を６３０ｎｍとなるように、それぞれの層厚を設計した。
マクロキャビティ構造の有機電界発光層の光吸収波長範囲は、５３０ｎｍ〜７４０ｎｍであった。
-Red light emitting element-
A semi-transmissive film of silver (Ag) as an anode was formed by vacuum deposition so as to have a thickness of 20 nm.
Next, on the aluminum film, 2-TNATA [4,4 ′, 4 ″ -tris (2-naphthylphenylamino) triphenylamine] and MnO 3 are used in a ratio of 7: 3 (mass ratio) as a hole injection layer. The film was formed by vacuum vapor deposition so that the thickness was 20 nm.
Next, on the hole injection layer, 2-TNATA was doped with 1.0 mass% of F4-TCNQ as a first hole transport layer, and was formed by vacuum deposition so as to have a thickness of 196 nm.
Next, α-NPD [N, N ′-(dinaphthylphenylamino) pyrene] is formed as a second hole transport layer on the first hole transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 10 nm. did.
Next, on the second hole transport layer, the light emitting layer is formed with BAlq as the host material and the light emitting material X represented by the following structural formula as the light emitting material at a ratio of 95: 5 (mass ratio). It formed by vacuum co-evaporation so that it might be set to 30 nm.
Next, BCP was formed as a second electron transport layer on the first electron transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 1 nm.
Next, LiF was formed as a first electron injection layer on the second electron transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 1 nm.
Next, aluminum (Al) as a cathode was formed on the first electron injection layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 100 nm.
Each layer thickness was designed so that the center of the wavelength extracted from the microcavity structure was 630 nm with reference to the front direction.
The light absorption wavelength range of the organic electroluminescent layer having a macrocavity structure was 530 nm to 740 nm.
―青発光素子―
陽極として銀（Ａｇ）を、厚みが２０ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、アルミニウム膜上に、ホール注入層として２−ＴＮＡＴＡ〔４，４’，４”−トリス（２−ナフチルフェニルアミノ）トリフェニルアミン〕とＭｎＯ３を７：３（質量比）の割合で、厚みが２０ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、ホール注入層上に、第１のホール輸送層として２−ＴＮＡＴＡにＦ４−ＴＣＮＱを１．０質量％ドープして１１０ｎｍの厚さとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第１のホール輸送層上に、第２のホール輸送層としてα−ＮＰＤ〔Ｎ，Ｎ’−（ジナフチルフェニルアミノ）ピレン〕を、厚みが１０ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第２のホール輸送層上に、第３のホール輸送層として下記構造式で表されるホール輸送材料Ａを、厚みが３ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第３のホール輸送層上に、発光層を、ホスト材料としてｍＣＰ（１，３−ビス（カルバゾーリル）ベンゼン）と、発光材料として下記構造式で表される発光材料Ｙを、８５：１５（質量比）の割合で、厚みが３０ｎｍとなるように、真空共蒸着により形成した。
次に、第１の電子輸送層上に、第２の電子輸送層としてＢＣＰを、厚みが１ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第２の電子輸送層上に、第１の電子注入層としてＬｉＦを、厚みが１ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
次に、第１の電子注入層の上に、陰極としてアルミニウム（Ａｌ）を、厚みが１００ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した。
正面方向を基準としてマイクロキャビティ構造の取り出す波長の中心を４７０ｎｍとなるように、それぞれの層厚を設計した。
このマクロキャビティ構造の有機電界発光層の光吸収波長範囲は、４３０ｎｍ〜５２０ｎｍであった。
―Blue light emitting device―
Silver (Ag) as an anode was formed by vacuum vapor deposition so as to have a thickness of 20 nm.
Next, on the aluminum film, 2-TNATA [4,4 ′, 4 ″ -tris (2-naphthylphenylamino) triphenylamine] and MnO 3 are used in a ratio of 7: 3 (mass ratio) as a hole injection layer. The film was formed by vacuum vapor deposition so that the thickness was 20 nm.
Next, on the hole injection layer, as a first hole transport layer, 2-TNATA was doped with 1.0 mass% of F4-TCNQ to form a thickness of 110 nm by vacuum deposition.
Next, α-NPD [N, N ′-(dinaphthylphenylamino) pyrene] is formed as a second hole transport layer on the first hole transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 10 nm. did.
Next, a hole transport material A represented by the following structural formula as a third hole transport layer was formed on the second hole transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 3 nm.
Next, on the third hole transport layer, the light-emitting layer is mCP (1,3-bis (carbazolyl) benzene) as a host material, and the light-emitting material Y represented by the following structural formula is 85: It was formed by vacuum co-evaporation so that the thickness was 30 nm at a ratio of 15 (mass ratio).
Next, BCP was formed as a second electron transport layer on the first electron transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 1 nm.
Next, LiF was formed as a first electron injection layer on the second electron transport layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 1 nm.
Next, aluminum (Al) as a cathode was formed on the first electron injection layer by vacuum deposition so as to have a thickness of 100 nm.
Each layer thickness was designed so that the center of the wavelength extracted from the microcavity structure was 470 nm with reference to the front direction.
The light absorption wavelength range of the organic electroluminescent layer having the macrocavity structure was 430 nm to 520 nm.
−有機電界発光素子の作製−
次に、得られた有機電界発光層のガラス基板（半透過層側）上に、製造例２で作製したコレステリック層を有するガラス基板を、各画素と各コレステリック層が対応するように、屈折率１．５のイマージョンオイル（モリテックス社製、ＴＹＰＥ Ｂ）を用いて接着した。
次に、コレステリック層１上に、製造例３の円偏光板をその１／４波長板側がコレステリック層側となるように、屈折率１．５のイマージョンオイル（モリテックス社製、ＴＹＰＥ Ｂ）を用いて接着した。以上により、実施例２の有機電界発光素子を作製した。
-Fabrication of organic electroluminescence device-
Next, on the glass substrate (semi-transmissive layer side) of the obtained organic electroluminescent layer, the refractive index of the glass substrate having the cholesteric layer produced in Production Example 2 is set so that each pixel corresponds to each cholesteric layer. It adhered using 1.5 immersion oil (Mortex company make, TYPE B).
Next, an immersion oil (TYPE B, manufactured by Moritex Co., Ltd.) having a refractive index of 1.5 is used on the cholesteric layer 1 so that the quarter-wave plate side of the circularly polarizing plate of Production Example 3 is the cholesteric layer side. And glued. Thus, the organic electroluminescent element of Example 2 was produced.
（比較例１）
実施例１において、陽極として銀（Ａｇ）の半透過層を、厚みが２０ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した代わりに、厚み１００ｎｍのＩＴＯ膜を真空蒸着で作製した以外は、実施例１と同様にして、比較例１の有機電界発光素子を作製した。
(Comparative Example 1)
Example 1 Example 1 except that a semi-transmissive layer of silver (Ag) as an anode was formed by vacuum vapor deposition, instead of forming a 100 nm thick ITO film by vacuum vapor deposition so that the thickness was 20 nm. In the same manner, an organic electroluminescent element of Comparative Example 1 was produced.
（比較例２）
比較例１において、有機電界発光層のガラス基板（透明電極層側）上に、製造例３の円偏光板をその１／４波長板側が有機電界発光層側となるように、屈折率１．５のイマージョンオイル（モリテックス社製、ＴＹＰＥ Ｂ）を用いて接着した以外は、比較例１と同様にして、比較例２の有機電界発光素子を作製した。
(Comparative Example 2)
In Comparative Example 1, the circularly polarizing plate of Production Example 3 is formed on the glass substrate (transparent electrode layer side) of the organic electroluminescent layer so that the quarter wavelength plate side is the organic electroluminescent layer side. An organic electroluminescent element of Comparative Example 2 was produced in the same manner as Comparative Example 1, except that the adhesion was performed using No. 5 immersion oil (Mortex, TYPE B).
（比較例３）
実施例１において、製造例１のコレステリック層１と、製造例３の円偏光板とを形成しなかった以外は、実施例１と同様にして、比較例３の有機電界発光素子を作製した。
(Comparative Example 3)
In Example 1, the organic electroluminescent element of Comparative Example 3 was produced in the same manner as Example 1 except that the cholesteric layer 1 of Production Example 1 and the circularly polarizing plate of Production Example 3 were not formed.
（比較例４）
実施例１において、製造例１のコレステリック層１を形成しなかった以外は、実施例１と同様にして、比較例４の有機電界発光素子を作製した。
(Comparative Example 4)
In Example 1, the organic electroluminescent element of Comparative Example 4 was produced in the same manner as in Example 1 except that the cholesteric layer 1 of Production Example 1 was not formed.
（比較例５）
比較例１において、有機電界発光層のガラス基板（透明電極層側）上に、製造例１のコレステリック層１を有するガラス基板を屈折率１．５のイマージョンオイル（モリテックス社製、ＴＹＰＥ Ｂ）を用い接着し、該コレステリック層１上に、製造例３の円偏光板をその１／４波長板側がコレステリック層側となるように、屈折率１．５のイマージョンオイル（モリテックス社製、ＴＹＰＥ Ｂ）を用いて接着した以外は、比較例１と同様にして、比較例５の有機電界発光素子を作製した。
(Comparative Example 5)
In Comparative Example 1, on the glass substrate (transparent electrode layer side) of the organic electroluminescent layer, an immersion oil having a refractive index of 1.5 (TYPE B, manufactured by Moritex Corporation) is applied to the glass substrate having the cholesteric layer 1 of Production Example 1. Using the circular polarizing plate of Production Example 3 on the cholesteric layer 1, an immersion oil having a refractive index of 1.5 (TYPE B, manufactured by Moritex Co., Ltd.) so that the ¼ wavelength plate side is the cholesteric layer side. An organic electroluminescent element of Comparative Example 5 was produced in the same manner as in Comparative Example 1 except that bonding was performed using
（比較例６）
実施例１の有機電界発光層のガラス基板（半透過層側）上に、以下のようにして作製したカラーフィルタを形成した以外は、実施例１と同様にして、比較例６の有機電界発光素子を作製した。
−カラーフィルタの作製−
特許第３５５５７５９号公報に準じて、緑（Ｇ）のカラーフィルタを最適にしてガラス基板上に作製した。
(Comparative Example 6)
Organic electroluminescence of Comparative Example 6 was performed in the same manner as in Example 1 except that the color filter produced as follows was formed on the glass substrate (semi-transmissive layer side) of the organic electroluminescent layer of Example 1. An element was produced.
-Fabrication of color filter-
According to Japanese Patent No. 3555759, a green (G) color filter was optimized and produced on a glass substrate.
（比較例７）
実施例２において、陽極として銀（Ａｇ）の半透過層を、厚みが２０ｎｍとなるように、真空蒸着により形成した代わりに、厚み１００ｎｍのＩＴＯ膜を真空蒸着で作製した以外は、実施例２と同様にして、比較例７の有機電界発光素子を作製した。
(Comparative Example 7)
In Example 2, a silver (Ag) semi-transmissive layer as an anode was formed by vacuum deposition, except that an ITO film having a thickness of 100 nm was formed by vacuum deposition so as to have a thickness of 20 nm. In the same manner, an organic electroluminescent element of Comparative Example 7 was produced.
（比較例８）
比較例７において、有機電界発光層のガラス基板（透明電極層側）上に、製造例３の円偏光板をその１／４波長板側が有機電界発光層側となるように、屈折率１．５のイマージョンオイル（モリテックス社製、ＴＹＰＥ Ｂ）を用いて接着した以外は、比較例７と同様にして、比較例８の有機電界発光素子を作製した。
(Comparative Example 8)
In Comparative Example 7, on the glass substrate (transparent electrode layer side) of the organic electroluminescent layer, the circularly polarizing plate of Production Example 3 has a refractive index of 1. so that the ¼ wavelength plate side becomes the organic electroluminescent layer side. An organic electroluminescent device of Comparative Example 8 was produced in the same manner as Comparative Example 7 except that the adhesion was performed using No. 5 immersion oil (Mortex Corp., TYPE B).
（比較例９）
実施例２において、製造例２のコレステリック層２と、製造例３の円偏光板とを形成しなかった以外は、実施例２と同様にして、比較例９の有機電界発光素子を作製した。
(Comparative Example 9)
In Example 2, the organic electroluminescent element of Comparative Example 9 was produced in the same manner as in Example 2 except that the cholesteric layer 2 of Production Example 2 and the circularly polarizing plate of Production Example 3 were not formed.
（比較例１０）
実施例２において、製造例２のコレステリック層２を形成しなかった以外は、実施例２と同様にして、比較例１０の有機電界発光素子を作製した。
(Comparative Example 10)
In Example 2, the organic electroluminescent element of Comparative Example 10 was produced in the same manner as in Example 2 except that the cholesteric layer 2 of Production Example 2 was not formed.
（比較例１１）
比較例７において、有機電界発光層のガラス基板（透明電極層側）上に、製造例２のコレステリック層２を有するガラス基板を屈折率１．５のイマージョンオイル（モリテックス社製、ＴＹＰＥ Ｂ）を用い接着し、該コレステリック層１上に、製造例３の円偏光板をその１／４波長板側がコレステリック層側となるように、屈折率１．５のイマージョンオイル（モリテックス社製、ＴＹＰＥ Ｂ）を用いて接着した以外は、比較例７と同様にして、比較例１１の有機電界発光素子を作製した。
(Comparative Example 11)
In Comparative Example 7, on the glass substrate (transparent electrode layer side) of the organic electroluminescent layer, an immersion oil having a refractive index of 1.5 (TYPE B, manufactured by Moritex Corporation) is applied to the glass substrate having the cholesteric layer 2 of Production Example 2. Using the circular polarizing plate of Production Example 3 on the cholesteric layer 1, an immersion oil having a refractive index of 1.5 (TYPE B, manufactured by Moritex Co., Ltd.) so that the ¼ wavelength plate side is the cholesteric layer side. An organic electroluminescent element of Comparative Example 11 was produced in the same manner as in Comparative Example 7, except that bonding was performed using
（比較例１２）
実施例２の有機電界発光層のガラス基板（半透過層）上に、以下のようにして作製したカラーフィルタを形成した以外は、実施例２と同様にして、比較例１２の有機電界発光素子を作製した。
−カラーフィルタの作製−
特許第３５５５７５９号公報に準じて、赤（Ｒ）、緑（Ｇ）、及び青（Ｂ）のカラーフィルタを最適にしてガラス基板上に作製した。
(Comparative Example 12)
The organic electroluminescent element of Comparative Example 12 was the same as Example 2 except that the color filter produced as follows was formed on the glass substrate (semi-transmissive layer) of the organic electroluminescent layer of Example 2. Was made.
-Fabrication of color filter-
According to Japanese Patent No. 3555759, red (R), green (G), and blue (B) color filters were optimized and produced on a glass substrate.
次に、実施例１、比較例２、比較例４、及び比較例５について、以下のようにして、発光輝度を測定した。結果を図５に示す。 Next, with respect to Example 1, Comparative Example 2, Comparative Example 4, and Comparative Example 5, light emission luminance was measured as follows. The results are shown in FIG.
＜発光輝度＞
発光輝度は、０．０２５Ａ／ｃｍ２で有機電界発光素子を発光させ、分光放射輝度計（ＳＲ−３、トプコン社製）で測定し、実施例１及び比較例２〜６については比較例１の輝度を１に規格化し評価した。結果を表１に示す。
また、実施例２及び比較例８〜１２に関しては各画素を０．０２５Ａ／ｃｍ２で発光させ、分光放射輝度計（ＳＲ−３、トプコン社製）で測定した輝度を比較例７の値で規格化した。結果を表２に示す。
<Light emission brightness>
The light emission luminance is measured by a spectral radiance meter (SR-3, manufactured by Topcon Corporation) by emitting light from the organic electroluminescent element at 0.025 A / cm 2 , and Comparative Example 1 for Example 1 and Comparative Examples 2-6. The luminance was normalized to 1 and evaluated. The results are shown in Table 1.
For Example 2 and Comparative Examples 8 to 12, each pixel was caused to emit light at 0.025 A / cm 2 , and the luminance measured with a spectral radiance meter (SR-3, manufactured by Topcon Corporation) was the value of Comparative Example 7. Standardized. The results are shown in Table 2.
表１の結果から、実施例１は、比較例２、比較例４、及び比較例５に比べて発光輝度の上昇が認められた。なお、表１では、有機電界発光層、コレステリックフィルタ層、及び円偏光板をそれぞれ、空気層を介して重ねたときの測定結果を記載しているが、それぞれの層を光学接着させても同様の結果が得られる。
表２の結果から、実施例２は、比較例８、比較例１０、及び比較例１１に比べて発光輝度の上昇が認められた。
なお、図１では、有機電界発光層、コレステリックフィルタ層、及び円偏光板をそれぞれ、空気層を介して重ねたときの測定結果を記載しているが、それぞれの層を光学接着させても同様の結果が得られる。
From the results of Table 1, in Example 1, an increase in light emission luminance was recognized as compared with Comparative Example 2, Comparative Example 4, and Comparative Example 5. In addition, in Table 1, although the measurement result when an organic electroluminescent layer, a cholesteric filter layer, and a circularly-polarizing plate were each laminated | stacked through the air layer is described, even if each layer is optically bonded, it is the same. Result is obtained.
From the results in Table 2, in Example 2, an increase in light emission luminance was recognized as compared with Comparative Example 8, Comparative Example 10, and Comparative Example 11.
In addition, in FIG. 1, although the measurement result when an organic electroluminescent layer, a cholesteric filter layer, and a circularly-polarizing plate are each overlaid through an air layer is described, even if each layer is optically bonded, it is the same. Result is obtained.
次に、実施例１、比較例３、比較例４、及び比較例５について、以下のようにして、明室コントラストを測定した。結果を図６示す。 Next, for Example 1, Comparative Example 3, Comparative Example 4, and Comparative Example 5, the bright room contrast was measured as follows. The results are shown in FIG.
＜明室コントラストの測定＞
鉛直照度１，０００ｌｕｘの照明環境下でのアルミニウム（Ａｌ）ミラーを地面に対し垂直に置き、ミラーの垂直から５°ずらした方向の輝度を波長毎に測定した（輝度計自体の映り込みを防ぐため）。この強度を基準とし、それぞれの有機電界発光素子の非発光時の外光による輝度を測定し、波長ごとに基準となるアルミニウム（Ａｌ）ミラーの値に対する割合を算出した。
<Measurement of bright room contrast>
An aluminum (Al) mirror in a lighting environment with a vertical illuminance of 1,000 lux was placed perpendicular to the ground, and the luminance in a direction shifted by 5 ° from the vertical of the mirror was measured for each wavelength (to prevent reflection of the luminance meter itself) For). Using this intensity as a reference, the luminance of each organic electroluminescent element due to external light when not emitting light was measured, and the ratio to the reference aluminum (Al) mirror value for each wavelength was calculated.
図６の結果から、実施例１は、比較例３、及び比較例５に比べて明室コントラストが向上していることが分かった。 From the results of FIG. 6, it was found that the bright room contrast was improved in Example 1 compared to Comparative Example 3 and Comparative Example 5.
次に、各有機電界発光素子について、以下のようにして、外光反射、及び斜め外光による反射強度を評価した。結果を表１及び表２に示す。 Next, for each organic electroluminescent element, the reflection intensity by external light reflection and oblique external light was evaluated as follows. The results are shown in Tables 1 and 2.
＜外光反射＞
非発光時鉛直照度１，０００ｌｕｘの環境下で、輝度計（ＳＲ−３、トプコン社製）により外光反射の測定を行い、実施例１及び比較例２〜６については、比較例１の輝度を１に規格化して評価した。
また、実施例２及び比較例８〜１２については、分光放射輝度計（ＳＲ−３、トプコン社製）で測定した輝度を比較例７の輝度を１に規格化して評価した。
なお、外光反射の測定の概略を図９に示す。
<External light reflection>
In the environment of non-light-emitting vertical illuminance of 1,000 lux, external light reflection is measured with a luminance meter (SR-3, manufactured by Topcon Corporation). For Example 1 and Comparative Examples 2 to 6, the luminance of Comparative Example 1 is measured. Was normalized to 1 and evaluated.
Moreover, about Example 2 and Comparative Examples 8-12, the brightness | luminance measured with the spectral radiance meter (SR-3, Topcon company make) was evaluated by normalizing the brightness | luminance of Comparative Example 7 to 1. FIG.
An outline of measurement of external light reflection is shown in FIG.
＜斜め外光による反射強度＞
暗室下、キセノンランプ（ウシオ電機株式開社製、ＳＸ−１５０１）を用い、スリット等の光学系を通した平行白色光を、測定サンプルに対し、一定角度で入射させ、その反射光を、光ファイバーを通し、分光器（オーシャンオプティクス社製、ＱＥ６５０００）で検出したのち視感度から輝度に変換し、下記基準で評価を行った。
〔評価基準〕
○： 表１において比較例２，４と同等あるいはそれ以下の輝度である。また表２において比較例８，１０と同等あるいはそれ以下の輝度である。
△： 表１において比較例２，４以上かつ比較例３以下の輝度である。また表２において比較例８，１０以上かつ比較例９以下の輝度である。
×： 表１において比較例３と同等あるいはそれ以上の輝度である。また表２において比較例９と同等あるいはそれ以上の輝度である。
<Intensity of reflection by oblique external light>
Under a dark room, a xenon lamp (made by USHIO ELECTRIC CO., LTD., SX-1501) is used, and parallel white light that has passed through an optical system such as a slit is incident on the measurement sample at a certain angle, and the reflected light is applied to an optical fiber. Then, after detecting with a spectroscope (manufactured by Ocean Optics, QE65000), the sensitivity was converted to luminance, and evaluation was performed according to the following criteria.
〔Evaluation criteria〕
○: In Table 1, the luminance is equal to or lower than that of Comparative Examples 2 and 4. In Table 2, the brightness is equal to or less than that of Comparative Examples 8 and 10.
Δ: The luminance in Comparative Example 2 or 4 and Comparative Example 3 or less in Table 1. Further, in Table 2, the luminance is not lower than Comparative Examples 8 and 10 and not higher than Comparative Example 9.
×: In Table 1, the luminance is equal to or higher than that of Comparative Example 3. In Table 2, the brightness is equal to or higher than that of Comparative Example 9.
本発明の有機電界発光素子は、例えば表示素子、ディスプレイ、バックライト、各種証明などに好適に用いられる。
本発明の表示装置は、例えば、コンピュータ、車載用表示器、野外表示器、家庭用機器、業務用機器、家電用機器、交通関係表示器、時計表示器、カレンダ表示器、ルミネッセントスクリーン、音響機器等をはじめとする各種分野において好適に使用することができる。
The organic electroluminescent element of the present invention is suitably used for, for example, a display element, a display, a backlight, and various certifications.
The display device of the present invention includes, for example, a computer, an on-vehicle display, an outdoor display, a household device, a commercial device, a household appliance, a traffic-related display, a clock display, a calendar display, a luminescent screen, It can be suitably used in various fields including audio equipment.
１ コレステリック層
２ １／４波長板
３ 直線偏光板
４ 円偏光板
５ マイクロキャビティ構造の有機電界発光層
１１ ガラス基板
１２ 陽極
１３ ホール注入層
１４ ホール輸送層
１５ 発光層
１６ 電子輸送層
１７ 電子注入層
１８ 陰極
２０ コレステリック層
２１ １／４波長板
２２ 偏光板
３０ 円偏光板
１００ 有機電界発光素子
１０１ 有機ＥＬ層
２００ 有機電界発光素子
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Cholesteric layer 2 1/4 wavelength plate 3 Linearly polarizing plate 4 Circular polarizing plate 5 Organic electroluminescent layer 11 of microcavity structure 11 Glass substrate 12 Anode 13 Hole injection layer 14 Hole transport layer 15 Light emitting layer 16 Electron transport layer 17 Electron injection layer 18 Cathode 20 Cholesteric layer 21 1/4 wavelength plate 22 Polarizing plate 30 Circular polarizing plate 100 Organic electroluminescent device 101 Organic EL layer 200 Organic electroluminescent device
Claims (5)
前記発光層から出射する光に対応した所定の波長範囲の光を反射と透過により２種類の円偏光成分に分離するコレステリック層である偏光分離手段と、
１／４波長板である位相差板及び偏光板を有する円偏光板と、
前記反射電極層が、該反射電極層に垂直入射する円偏光を回転方向が逆の円偏光として反射する反射面
を有し、
前記偏光分離手段が、前記発光層側から前記偏光分離手段側へ向かう光のうち、特定の光を反射すると共に他の光を透過し、
前記特定の光が、前記マイクロキャビティ構造の前記有機電界発光層の光吸収波長範囲よりも狭い波長範囲の光であり、かつ前記位相差板により直線偏光に変換された場合に、前記偏光板で吸収される円偏光成分を持つ光であり、
前記光吸収波長範囲が、前記マイクロキャビティ構造の前記有機電界発光層が青色のときは４３０ｎｍ〜５２０ｎｍ、緑色のときは４７０ｎｍ〜６３０ｎｍ、赤色のときは５３０ｎｍ〜７４０ｎｍである、
ことを特徴とする有機電界発光素子。 An organic electroluminescent layer having a microcavity structure having at least a reflective electrode layer, a light emitting layer, and a semi-transmissive layer;
Polarization separation means that is a cholesteric layer that separates light in a predetermined wavelength range corresponding to light emitted from the light emitting layer into two kinds of circularly polarized light components by reflection and transmission;
A circularly polarizing plate having a retardation plate and a polarizing plate which are quarter wave plates;
The reflective electrode layer has a reflective surface that reflects circularly polarized light perpendicularly incident on the reflective electrode layer as circularly polarized light having a reverse rotation direction;
The polarized light separating means reflects specific light and transmits other light among the light traveling from the light emitting layer side to the polarized light separating means side,
When the specific light is light in a wavelength range narrower than the light absorption wavelength range of the organic electroluminescent layer of the microcavity structure and is converted into linearly polarized light by the retardation plate, the polarizing plate Light with a circularly polarized component that is absorbed,
The light absorption wavelength range is 430 nm to 520 nm when the organic electroluminescent layer of the microcavity structure is blue, 470 nm to 630 nm when green, and 530 nm to 740 nm when red.
An organic electroluminescent device characterized by that.
前記複数の有機電界発光素子が、いずれも請求項１から２のいずれかに記載の有機電界発光素子であることを特徴とする表示装置。 A display device having at least a plurality of organic electroluminescent elements arranged in a matrix and a control means for controlling the light emitting operation of the organic electroluminescent elements based on image information,
The display device, wherein each of the plurality of organic electroluminescent elements is the organic electroluminescent element according to claim 1.
前記複数のマイクロキャビティ構造の前記有機電界発光層が、赤色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、緑色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、及び青色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層を有し、
前記コレステリック層が、前記複数の発光層側から前記偏光分離手段側へ向かう光のうち、特定の光を反射すると共に他の光を透過し、
前記特定の光が、前記赤色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、前記緑色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、及び前記青色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層のいずれかの光吸収波長範囲よりも狭い波長範囲の光であり、かつ前記１／４波長板により直線偏光に変換された場合に、前記偏光板で吸収される円偏光成分を持つ光であり、
前記反射電極層が、該反射電極層に垂直入射する円偏光を回転方向が逆の円偏光として反射する反射面を有する請求項３に記載の表示装置。 Each of the plurality of organic electroluminescent elements has a plurality of microcavity organic electroluminescent layers having at least a reflective electrode layer, a light emitting layer, and a semi-transmissive layer, a cholesteric layer, a quarter wavelength plate, and a polarizing plate. A circularly polarizing plate,
The organic electroluminescent layer of the plurality of microcavity structures is an organic electroluminescent layer of a red light emitting microcavity structure, an organic electroluminescent layer of a green light emitting microcavity structure, and an organic electroluminescent layer of a blue light emitting microcavity structure Have
The cholesteric layer reflects specific light and transmits other light among the light traveling from the plurality of light emitting layers to the polarization separation means,
The specific light is a light from any one of the organic electroluminescent layer of the red light emitting microcavity structure, the organic electroluminescent layer of the green light emitting microcavity structure, and the organic electroluminescent layer of the blue light emitting microcavity structure. Light having a wavelength range narrower than the absorption wavelength range, and light having a circularly polarized component absorbed by the polarizing plate when converted to linearly polarized light by the quarter-wave plate,
The display device according to claim 3, wherein the reflective electrode layer has a reflective surface that reflects circularly polarized light perpendicularly incident on the reflective electrode layer as circularly polarized light having a reverse rotation direction.
前記複数のマイクロキャビティ構造の前記有機電界発光層が、少なくとも赤色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、緑色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、及び青色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層を有し、
前記コレステリック層が、前記複数の発光層側から前記偏光分離手段側へ向かう光のうち、特定の光を反射すると共に他の光を透過し、
前記特定の光が、前記赤色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、前記緑色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層、及び前記青色発光のマイクロキャビティ構造の有機電界発光層のそれぞれの光吸収波長範囲よりも狭い波長範囲の光であり、かつ前記１／４波長板により直線偏光に変換された場合に、前記偏光板で吸収される円偏光成分を持つ光となるように青色、緑色、及び赤色の発光画素のパターンに従ってそれぞれへの選択反射を示すようにコレステリック層が厚さを調整されてパターニングされており、
前記反射電極層が、該反射電極層に垂直入射する円偏光を回転方向が逆の円偏光として反射する反射面を有する請求項３に記載の表示装置。 Each of the plurality of organic electroluminescent elements has a plurality of microcavity organic electroluminescent layers having at least a reflective electrode layer, a light emitting layer, and a semi-transmissive layer, a cholesteric layer, a quarter wavelength plate, and a polarizing plate. A circularly polarizing plate,
The organic electroluminescent layer of the plurality of microcavity structures is an organic electroluminescent layer having a microcavity structure emitting at least red light, an organic electroluminescent layer having a microcavity structure emitting green light, and an organic electroluminescent layer having a microcavity structure emitting blue light. Has a layer,
The cholesteric layer reflects specific light and transmits other light among the light traveling from the plurality of light emitting layers to the polarization separation means,
The specific light is absorbed by the organic electroluminescent layer of the red light emitting microcavity structure, the organic electroluminescent layer of the green light emitting microcavity structure, and the organic electroluminescent layer of the blue light emitting microcavity structure, respectively. When the light is in a wavelength range narrower than the wavelength range and is converted into linearly polarized light by the quarter wavelength plate, blue, green, and so on become light having a circularly polarized component absorbed by the polarizing plate. And the cholesteric layer is patterned by adjusting the thickness so as to show selective reflection to each according to the pattern of the red and red light emitting pixels,
The display device according to claim 3, wherein the reflective electrode layer has a reflective surface that reflects circularly polarized light perpendicularly incident on the reflective electrode layer as circularly polarized light having a reverse rotation direction.
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