JP2016126893A - Interconnector/fuel battery single cell composite body and fuel battery stack - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、インターコネクタ−燃料電池単セル複合体と、そのインターコネクタ−燃料電池単セル複合体を複数備えた燃料電池スタックに関する。 The present invention relates to an interconnector-fuel cell single cell complex and a fuel cell stack including a plurality of the interconnector-fuel cell single cell complex.
従来より、燃料電池として、例えば平板状の固体電解質層の一方の側に燃料ガスに接する燃料極を設けるとともに、他方の側に酸化剤ガスに接する空気極を設けた燃料電池単セルが知られている。 2. Description of the Related Art Conventionally, as a fuel cell, for example, a fuel cell single cell in which a fuel electrode in contact with a fuel gas is provided on one side of a flat solid electrolyte layer and an air electrode in contact with an oxidant gas is provided on the other side. ing.
更に、燃料電池単セルに、燃料極集電体や空気極集電体やインターコネクタを加えて発電単位とし、この発電単位を積層してスタック化したもの（燃料電池スタック）が知られている。 Further, a fuel cell single cell is added with a fuel electrode current collector, an air electrode current collector, and an interconnector to form a power generation unit, and this power generation unit is stacked to form a stack (fuel cell stack). .
詳しくは、前記発電単位としては、例えば、燃料極、空気極及び固体電解質層からなる燃料電池単セルと、固体電解質層に接合されて燃料ガスと酸化剤ガスの流路を隔てるセパレータと、燃料極の周囲に配置された燃料極フレームと、空気極の周囲に配置された空気極フレームと、燃料電池単セルの板厚方向の外側に配置されたインターコネクタ等から構成されたものがある。 Specifically, the power generation unit includes, for example, a fuel cell single cell composed of a fuel electrode, an air electrode, and a solid electrolyte layer, a separator that is joined to the solid electrolyte layer and separates the flow path of fuel gas and oxidant gas, and fuel There are some which are composed of a fuel electrode frame arranged around the electrode, an air electrode frame arranged around the air electrode, an interconnector arranged outside the plate thickness direction of the fuel cell unit cell, and the like.
また、燃料電池スタックでは、各発電単位の燃料流路や空気流路に、燃料ガスや酸化剤ガスを供給するため、或いは、各燃料流路や空気流路から、発電後の燃料ガスや酸化剤ガスを排出するために、燃料電池スタックの外縁部分（フレーム部分）に、燃料ガス用のマニホールド（燃料マニホールド）と酸化剤ガス用のマニホールド（空気マニホールド）が設けられたものが知られている。 In addition, in the fuel cell stack, fuel gas and oxidant gas are supplied to the fuel flow path and air flow path of each power generation unit or from each fuel flow path and air flow path. In order to discharge the agent gas, a fuel cell stack is provided with a fuel gas manifold (fuel manifold) and an oxidant gas manifold (air manifold) at the outer edge (frame portion) of the fuel cell stack. .
更に、燃料電池スタックでは、各発電単位を一体に固定するために、燃料電池スタックの積層方向に形成されたボルト挿通孔にボルトを挿通し、ボルトとナットによって、燃料電池スタックを一体に固定するものが知られている。なお、前記マニホールドをボルト挿通孔として利用し、マニホールドにボルトを挿通して燃料電池スタックを固定する技術も知られている。 Further, in the fuel cell stack, in order to fix the power generation units integrally, a bolt is inserted into a bolt insertion hole formed in the stacking direction of the fuel cell stack, and the fuel cell stack is fixed integrally with the bolt and the nut. Things are known. There is also known a technique for fixing the fuel cell stack by using the manifold as a bolt insertion hole and inserting a bolt into the manifold.
また、近年では、燃料電池スタックを構成する各部材の間（例えば金属製のインターコネクタと金属製のセパレータとの間）から、ガス（特に燃料ガス）がリーク（漏出）することを防止するために、マニホールド（ガスが燃料ガスの場合には、燃料マニホールド）の周囲を囲むように、シール材を配置する技術が開発されている。 Further, in recent years, in order to prevent gas (particularly fuel gas) from leaking (leaking) from between the members constituting the fuel cell stack (for example, between the metal interconnector and the metal separator). In addition, a technique has been developed in which a sealing material is arranged so as to surround a manifold (a fuel manifold when the gas is a fuel gas).
上述したシール材を用いてガスシールする技術としては、圧力を加えてシールする例えばマイカからなるコンプレッションシール材を用いた技術（特許文献１参照）や、ガラスやガラスセラミックからなるシール材を用いた技術（特許文献２、３）などが提案されている。 As a technique for gas sealing using the above-described sealing material, a technique using a compression sealing material made of, for example, mica that seals by applying pressure (see Patent Document 1), or a sealing material made of glass or glass ceramic was used. Techniques (Patent Documents 2 and 3) have been proposed.
しかしながら、例えばセパレータとインターコネクタとの間をコンプレッションシール材を用いてシールする場合には、コンプレッションシール材とその周囲の部材との界面からのガス漏れを完全に防止することは難しいという問題があった。 However, for example, when sealing between the separator and the interconnector using a compression sealant, it is difficult to completely prevent gas leakage from the interface between the compression sealant and the surrounding members. It was.
また、ガラスを材料とするシール材（ガラスシール材）を用いる場合には、シール性は高いが、強い力が加わった場合などには、ガラス割れが発生する恐れがあった。
この対策として、例えばマニホールドの周囲に、ガラスシール材とコンプレッションシール材とを環状に配置することが考えられるが、本願発明者等の研究によれば、必ずしもシール性が十分では無いという問題があった。
Further, when a sealing material (glass sealing material) made of glass is used, the sealing performance is high, but when a strong force is applied, there is a risk of glass cracking.
As a countermeasure for this, for example, a glass seal material and a compression seal material may be annularly arranged around the manifold. However, according to the study by the inventors of the present application, there is a problem that the sealing performance is not always sufficient. It was.
具体的には、マニホールドの周囲に環状にガラスシール材を配置し、更にガラスシール材の外周にコンプレッションシール材を配置する場合には、従来に比べてシール性は改善するものの、燃料電池の運転等に伴う温度変化（熱サイクル）によって、金属製のセパレータが変形することがあった。 Specifically, when a glass sealing material is arranged in an annular shape around the manifold and a compression sealing material is arranged on the outer periphery of the glass sealing material, the sealing performance is improved compared to the conventional case, but the operation of the fuel cell is performed. The metal separator may be deformed by a temperature change (thermal cycle) accompanying the above.
このセパレータが変形すると、セパレータに接触しているガラスシール材が損傷し、その結果、セパレータとインターコネクタとの間のシール性が低下して、ガスがリークする恐れがある。そして、このようにガス（特に燃料ガス）がリークすると、発電効率の低下や、リークしたガスの後処理が必要になるという問題があった。 When the separator is deformed, the glass sealing material in contact with the separator is damaged. As a result, the sealing performance between the separator and the interconnector is lowered, and there is a possibility that gas leaks. And when gas (especially fuel gas) leaks in this way, there existed a problem that the power generation efficiency fell and the post-process of the leaked gas was needed.
本発明は、上記問題点を解決するためになされたものであり、熱サイクルが加わるような場合でも、ガスのリークを好適に抑制できるインターコネクタ−燃料電池単セル複合体（以下「複合体」ともいう）及び燃料電池スタックを提供することを目的とする。 The present invention has been made to solve the above-described problems, and is an interconnector-fuel cell single cell composite (hereinafter referred to as “composite”) that can suitably suppress gas leakage even when a thermal cycle is applied. And a fuel cell stack.
（１）本発明の第１態様（インターコネクタ−燃料電池単セル複合体）は、酸化剤ガスに接する空気極と、燃料ガスに接する燃料極と、前記空気極と前記燃料極との間に配置された平板形状の電解質層と、を有する燃料電池単セルと、前記燃料電池単セルの側面を囲むように配置されたフレームと、前記フレームに積層されるとともに、前記燃料電池単セルの周縁部に接合され、前記酸化剤ガスと前記燃料ガスとを隔てるセパレータと、前記セパレータに積層されたコンプレッションシール材と、前記コンプレッションシール材に積層されるとともに、前記燃料電池単セルと電気的に接続されるインターコネクタと、前記フレームと前記セパレータと前記コンプレッションシール材と前記インターコネクタとの積層方向に形成され、前記酸化剤ガス又は前記燃料ガスが流通されるガス流路と、を備えたインターコネクタ−燃料電池単セル複合体において、前記積層方向から見た場合に、前記ガス流路を形成する前記セパレータ及び前記フレームにおける第１の内周面の前記コンプレッションシール材側の第１の開口端は、前記ガス流路を形成する前記コンプレッションシール材における第２の内周面の前記セパレータ側の第２の開口端より内周側にあり、且つ、前記第１の開口端と前記第２の開口端との間の位置に、前記セパレータと前記フレームとを接合する溶融部の表面と、ガラスを含むガラスシール部と、を備えている。 (1) A first aspect of the present invention (interconnector-fuel cell single cell composite) includes an air electrode in contact with an oxidant gas, a fuel electrode in contact with the fuel gas, and between the air electrode and the fuel electrode. A fuel cell unit cell having a flat plate-shaped electrolyte layer; a frame disposed so as to surround a side surface of the fuel cell unit cell; and a peripheral edge of the fuel cell unit cell stacked on the frame. And a separator for separating the oxidant gas and the fuel gas, a compression seal material laminated on the separator, a laminate on the compression seal material, and electrically connected to the single fuel cell Formed in the stacking direction of the interconnector, the frame, the separator, the compression seal material, and the interconnector, and the oxidation In the interconnector-fuel cell single cell composite comprising a gas flow path through which the gas or the fuel gas is circulated, the separator and the frame that form the gas flow path when viewed from the stacking direction The first opening end on the compression sealing material side of the first inner peripheral surface is inside the second opening end on the separator side of the second inner peripheral surface in the compression sealing material forming the gas flow path. A surface of a melting part that joins the separator and the frame at a position between the first opening end and the second opening end, and a glass seal part containing glass; It has.
本第１態様では、セパレータ及びフレームにおけるガス流路の第１の内周面のコンプレッションシール材側の第１の開口端は、コンプレッションシール材におけるガス流路の第２の内周面のセパレータ側の第２の開口端より内周側にあり、且つ、第１の開口端と第２の開口端との間の位置に、セパレータとフレームとを接合する溶融部の表面と、ガラスを含むガラスシール部とを備えている。つまり、本第１態様では、第１の開口端と第２の開口端との間に、セパレータとフレームとを接合する溶融部とガラスシール部とを備えている。 In the first aspect, the first opening end on the compression seal material side of the first inner peripheral surface of the gas flow path in the separator and the frame is the separator side of the second inner peripheral surface of the gas flow path in the compression seal material. A glass including glass, and a surface of a melting portion that joins the separator and the frame at a position between the first opening end and the second opening end on the inner peripheral side of the second opening end And a seal portion. That is, in the first aspect, a melting part and a glass seal part for joining the separator and the frame are provided between the first opening end and the second opening end.
従って、燃料電池の運転等に伴う熱サイクルが加わった場合でも、セパレータとフレームとは強固に接合しているので、例えばセパレータがフレームから浮き上がるようなセパレータの変形を抑制できる。これにより、セパレータに接するガラスシール部の損傷を抑制できるので、コンプレッションシール材とガラスシール部とが配置された部位、即ち、セパレータとインターコネクタとの間におけるガスのリークを抑制できる。 Therefore, even when a thermal cycle accompanying the operation of the fuel cell or the like is applied, the separator and the frame are firmly joined, so that deformation of the separator such that the separator is lifted off the frame can be suppressed. Thereby, since the damage of the glass seal part which contact | connects a separator can be suppressed, the leak of the gas between the site | parts with which a compression seal material and a glass seal part are arrange | positioned, ie, a separator, and an interconnector, can be suppressed.
特に、リークするガスが燃料ガスの場合には、発電効率の低下や、リークした燃料ガスの後処理の必要があるが、本第１態様では、このような問題の発生を抑制できるという顕著な効果を奏する。 In particular, when the leaking gas is a fuel gas, there is a need to reduce the power generation efficiency and the post-treatment of the leaking fuel gas. In the first aspect, the occurrence of such a problem can be suppressed. There is an effect.
（２）本発明の第２態様では、前記溶融部の表面は、前記第１の開口端からの距離が等しい位置に形成されている。
本第２態様では、セパレータとフレームとの接合位置（即ち溶融部の位置）は、第１の開口端から等しい距離にあるので、第１の開口端近傍においてセパレータに加わる力が略均等になる。これによって、セパレータの変形を効果的に抑制できる。
(2) In the second aspect of the present invention, the surface of the melting part is formed at a position where the distance from the first opening end is equal.
In the second aspect, since the joining position of the separator and the frame (that is, the position of the melted portion) is at an equal distance from the first opening end, the force applied to the separator in the vicinity of the first opening end becomes substantially equal. . Thereby, the deformation of the separator can be effectively suppressed.
（３）本発明の第３態様では、前記溶融部の表面の少なくとも一部は、線状に形成されている。
本第３態様では、溶融部の表面の少なくとも一部は、線状に形成されているので、セパレータを広い範囲にわたってフレームに固定できる。これによって、セパレータの変形をより効果的に抑制できる。
(3) In the third aspect of the present invention, at least a part of the surface of the melting portion is formed in a linear shape.
In the third aspect, since at least a part of the surface of the melting part is formed in a linear shape, the separator can be fixed to the frame over a wide range. Thereby, deformation of the separator can be more effectively suppressed.
（４）本発明の第４態様では、前記第１の開口端と前記第２の開口端と前記溶融部の表面とを前記積層方向から見た場合に、前記溶融部の表面の少なくとも一部は、前記第１の開口端と前記第２の開口端との中点よりも、前記第１の開口端側に配置されている。 (4) In the fourth aspect of the present invention, when the first opening end, the second opening end, and the surface of the melting portion are viewed from the stacking direction, at least a part of the surface of the melting portion. Is disposed closer to the first opening end than the midpoint between the first opening end and the second opening end.
本第４態様では、溶融部の表面の少なくとも一部は、第１の開口端と第２の開口端との中点よりも内側（第１の開口端側）に配置されている。つまり、セパレータは、第１の開口端に近い位置にてフレームに固定されている。これによって、セパレータの内側の端部が浮き上がり難くなるので、セパレータの変形をより効果的に抑制できる。 In the fourth aspect, at least a part of the surface of the melting portion is disposed on the inner side (first opening end side) than the midpoint between the first opening end and the second opening end. That is, the separator is fixed to the frame at a position close to the first opening end. This makes it difficult for the inner end of the separator to be lifted, so that deformation of the separator can be more effectively suppressed.
なお、溶融部の表面のうち、積層方向から見た場合に第１の開口端に最も近い点が、当該点と当該溶融部の表面を含む積層方向に垂直な平面におけるガス流路の中心とを結んだ直線において、第１の開口端と第２の開口端との中点よりも、第１の開口端側に配置されていればよい。より好ましくは、当該ガス流路の周方向５０％以上の範囲で溶融部の表面が、第１の開口端と第２の開口端との中点よりも、第１の開口端側に配置されているのがよい。さらに好ましくは、当該ガス流路の周方向全てにおいて、溶融部の表面が、第１の開口端と第２の開口端との中点よりも、第１の開口端側に配置されているのがよい。 Of the surface of the melting part, the point closest to the first opening end when viewed from the stacking direction is the center of the gas flow path in the plane perpendicular to the stacking direction including the point and the surface of the melting part. In the straight line connecting the two, the first opening end and the second opening end need only be arranged closer to the first opening end than the midpoint of the first opening end and the second opening end. More preferably, the surface of the melted portion is disposed closer to the first opening end than the midpoint between the first opening end and the second opening end within a range of 50% or more in the circumferential direction of the gas flow path. It is good to have. More preferably, in all circumferential directions of the gas flow path, the surface of the melted portion is disposed closer to the first opening end than the midpoint between the first opening end and the second opening end. Is good.
（５）本発明の第５態様では、前記溶融部の表面は、前記ガラスシール部よりも内側に配置されるとともに、前記ガラスシール部と離間している。
本第５態様では、ガラスシール部と第１の開口端との間に、溶融部が設けられている。これによって、セパレータの変形を効果的に抑制できる。
(5) In the fifth aspect of the present invention, the surface of the melting portion is disposed on the inner side of the glass seal portion and is separated from the glass seal portion.
In the fifth aspect, a melting part is provided between the glass seal part and the first opening end. Thereby, the deformation of the separator can be effectively suppressed.
より好ましくは、当該ガス流路の周方向５０％以上の範囲で溶融部の表面が、ガラスシール部よりも内側に配置されるとともに、ガラスシール部と離間しているのがよい。さらに好ましくは、当該ガス流路の周方向全てにおいて、溶融部の表面が、ガラスシール部よりも内側に配置されるとともに、ガラスシール部と離間しているのがよい。 More preferably, the surface of the melted portion is disposed inside the glass seal portion and spaced from the glass seal portion in a range of 50% or more in the circumferential direction of the gas flow path. More preferably, in all the circumferential directions of the gas flow path, the surface of the melting portion is disposed inside the glass seal portion and is separated from the glass seal portion.
（６）本発明の第６態様では、前記溶融部の表面の少なくとも一部は、前記ガラスシール部と接している。
本第６態様では、溶融部とガラスシール部とが接しているので、ガラスシール部の材料を溶融させてガラスシール部を形成する際に、溶融部の表面がダムの働きをして、ガラスシール部の溶融した材料が周囲に流れ出すことを抑制できる。よって、好適にガラスシール部を形成できる。
(6) In the sixth aspect of the present invention, at least a part of the surface of the melting part is in contact with the glass seal part.
In the sixth aspect, since the melting portion and the glass seal portion are in contact with each other, when the glass seal portion is formed by melting the material of the glass seal portion, the surface of the melting portion serves as a dam, and the glass The melted material of the seal portion can be prevented from flowing out to the surroundings. Therefore, a glass seal part can be formed suitably.
（７）本発明の第７態様では、前記第１の開口端と前記ガラスシール部の内周側との間に、第１の前記溶融部の表面を備えるとともに、前記ガラスシール部の外周側と前記第２の開口端との間に、第２の前記溶融部の表面を備えている。 (7) In the seventh aspect of the present invention, the surface of the first melting portion is provided between the first opening end and the inner peripheral side of the glass seal portion, and the outer peripheral side of the glass seal portion. Between the second opening end and the second opening end.
本第７態様では、ガラスシール部の両側に、第１の溶融部と第２の溶融部とを備えているので、セパレータを強固にフレームに固定することができる。これによって、セパレータの変形を一層効果的に抑制できる。 In the seventh aspect, since the first melting portion and the second melting portion are provided on both sides of the glass seal portion, the separator can be firmly fixed to the frame. Thereby, the deformation of the separator can be more effectively suppressed.
（８）本発明の第８態様では、前記フレームにおける前記ガス流路と、前記フレームで区画される空間とを連通する連通路を備えている。
本第８態様では、連通路により、フレームのガス流路とフレームで区画される空間（例えば燃料流路や空気流路）とを、ガスの流通が可能なように連通することができる。
(8) In the eighth aspect of the present invention, a communication path is provided that communicates the gas flow path in the frame and a space defined by the frame.
In the eighth aspect, the gas passage of the frame and a space (for example, a fuel passage or an air passage) defined by the frame can be communicated with each other by the communication passage so that gas can be circulated.
（９）本発明の第９態様では、前記溶融部は、レーザ溶接により形成されたものである。
本第９態様では、レーザ溶接によって、容易に溶接が可能となる。
(9) In the ninth aspect of the present invention, the melted portion is formed by laser welding.
In the ninth aspect, welding can be easily performed by laser welding.
（１０）本発明の第１０態様（燃料電池スタック）は、前記第１〜第９のいずれかの態様のインターコネクタ−燃料電池単セル複合体を複数備えるとともに、前記複数のインターコネクタ−燃料電池単セル複合体のガス流路によりマニホールドが形成されている。 (10) A tenth aspect (fuel cell stack) of the present invention includes a plurality of interconnector-fuel cell single cell complexes according to any one of the first to ninth aspects, and the plurality of interconnectors-fuel cells. A manifold is formed by the gas flow path of the single cell composite.
本第１０態様では、マニホールドの周囲からのガスのリークを効果的に抑制できる。よって、燃料電池スタックの発電効率の低下を抑制できるとともに、リークしたガスの後処理の必要性が少ないという利点がある。 In the tenth aspect, gas leakage from around the manifold can be effectively suppressed. Therefore, there is an advantage that it is possible to suppress a decrease in power generation efficiency of the fuel cell stack and there is less need for post-processing of the leaked gas.
＜以下に、本発明の各構成について説明する＞
前記コンプレッションシール材とは、積層方向における押圧によって自身が変形して積層方向の周囲の構成に密着してガスシールを行う部材である。このコンプレッションシール材としては、例えばマイカ又はバーミキュライトからなるシート状等の部材を用いることができる。
<Each configuration of the present invention will be described below>
The compression seal material is a member that performs gas sealing by being deformed by pressing in the stacking direction and in close contact with the surrounding configuration in the stacking direction. As the compression seal material, for example, a sheet-like member made of mica or vermiculite can be used.
このコンプレッションシール材としては、ガスシール性に加え、一定以上は圧縮されない弾性ストッパーとしての機能や、電気絶縁性等を有するものを採用できる。
前記ガラスシール部を構成する材料としては、通常のガラス（例えば非結晶化ガラス）を用いることができるが、それ以外に、結晶化ガラス、部分結晶化ガラス（半結晶化ガラス）を用いることができる。また、ガラス成分以外に、セラミックなど各種の材料を添加してもよい。
As this compression sealing material, in addition to gas sealing properties, a material having a function as an elastic stopper that is not compressed more than a certain amount, an electrical insulating property, or the like can be adopted.
As the material constituting the glass seal portion, normal glass (for example, non-crystallized glass) can be used. In addition, crystallized glass and partially crystallized glass (semi-crystallized glass) can be used. it can. In addition to the glass component, various materials such as ceramics may be added.
なお、ガラスの組成としては特に限定されず、燃料電池の製造時に、加熱によって軟化し、積層方向の部材に密着してガスシールできる周知の材料から適宜選択して使用することができる。 In addition, it does not specifically limit as a composition of glass, It can select and use suitably from the well-known material which can be softened by heating at the time of manufacture of a fuel cell, and can adhere | attach and gas-seal it closely to the member of a lamination direction.
また、ガラスシール部を形成する際には、プリフォーム（仮焼したガラス）やシート状
のガラス材料を配置する方法や、ガラスペーストによる印刷、ガラス材料のディスペンサーによる塗布などの方法を採用できる。
Moreover, when forming a glass seal | sticker part, methods, such as the method of arrange | positioning preform (calcined glass) and a sheet-like glass material, the printing by glass paste, and the application | coating by the dispenser of glass material, can be employ | adopted.
前記各発電単位を積層方向から押圧する部材として、ボルトを使用する場合には、ボルトの熱膨張係数としてガラスシール部の熱膨張係数より大きいものが好ましい。これにより、燃料電池の運転時等（ガラスが軟化しないとき）に、ボルトによってガラスシール部に圧縮応力をかけることができるので、引張応力が加わる場合に比べてガラスの割れを低減できる。 When a bolt is used as a member that presses each power generation unit from the stacking direction, it is preferable that the thermal expansion coefficient of the bolt is larger than the thermal expansion coefficient of the glass seal portion. Thereby, when the fuel cell is operated (when the glass is not softened), it is possible to apply a compressive stress to the glass seal portion with the bolt, so that it is possible to reduce the cracking of the glass as compared with a case where a tensile stress is applied.
以下、本発明が適用されたインターコネクタ−燃料電池単セル複合体及び燃料電池スタックの実施例について、図面を用いて説明する。なお、以下では、燃料電池として固体酸化物燃料電池を例に挙げて説明するが、「固体酸化物形」は省略することもある。 Hereinafter, examples of an interconnector-fuel cell single cell composite and a fuel cell stack to which the present invention is applied will be described with reference to the drawings. Hereinafter, a solid oxide fuel cell will be described as an example of the fuel cell, but the “solid oxide type” may be omitted.
ａ）まず、本実施例１の燃料電池スタックの概略構成について説明する。
図１に示すように、本実施例１の燃料電池スタック１は、燃料ガス（例えば水素）と酸化剤ガス（例えば空気、詳しくは空気中の酸素）との供給を受けて発電を行う装置である。
a) First, the schematic configuration of the fuel cell stack according to the first embodiment will be described.
As shown in FIG. 1, the fuel cell stack 1 according to the first embodiment is a device that generates power by receiving supply of a fuel gas (for example, hydrogen) and an oxidant gas (for example, air, specifically oxygen in the air). is there.
なお、図面においては、酸化剤ガスは「Ｏ」で示し、燃料ガスは「Ｆ」で示す。また、「ＩＮ」はガスが導入されることを示し、「ＯＵＴ」はガスが排出されることを示す。なお、燃料電池スタック１において上下とは、図１及び図２における上下と同様とする。 In the drawings, the oxidant gas is indicated by “O”, and the fuel gas is indicated by “F”. “IN” indicates that gas is introduced, and “OUT” indicates that gas is discharged. In the fuel cell stack 1, the upper and lower sides are the same as the upper and lower sides in FIGS. 1 and 2.
この燃料電池スタック１は、図１の上下方向（積層方向）の両端に配置されたエンドプレート３、５と、その間に配置された平板状の複数（例えば２０段）の発電単位７とが積層されたものである。 The fuel cell stack 1 includes end plates 3 and 5 arranged at both ends in the vertical direction (stacking direction) in FIG. 1 and a plurality of flat plate-like (for example, 20 stages) power generation units 7 arranged therebetween. It has been done.
また、エンドプレート３、５と各発電単位７とには、それらを積層方向に複数（例えば８本）のボルト挿通孔９が設けられている。このボルト挿通孔９のうちの２本は、酸化剤ガスのガス流路である空気マニホールド１０Ａとして用いられ、他の２本は、燃料ガスのガス流路である燃料マニホールド１０Ｂとして用いられる（なお、図面では、マニホールド（１０と総称する）の一部のみが記載されている）。 The end plates 3 and 5 and each power generation unit 7 are provided with a plurality (for example, eight) of bolt insertion holes 9 in the stacking direction. Two of the bolt insertion holes 9 are used as an air manifold 10A that is a gas flow path of an oxidant gas, and the other two are used as a fuel manifold 10B that is a gas flow path of a fuel gas (note that In the drawing, only a part of the manifold (generically referred to as 10) is shown).
そして、各ボルト挿通孔９に配置された各ボルト１１ａ、１１ｂ、１１ｃ、１１ｄ、１１ｅ、１１ｆ、１１ｇ、１１ｈ（１１と総称する）と各ボルト１１に螺合する各ナット１３とによって、両エンドプレート３、５と各発電単位７とが一体に固定されている。 Both bolts 11 a, 11 b, 11 c, 11 d, 11 e, 11 f, 11 g, 11 h (collectively referred to as 11) and nuts 13 screwed into the respective bolts 11 are arranged at both ends. The plates 3 and 5 and each power generation unit 7 are fixed integrally.
このボルト１１のうちの特定（４本）のボルト１１ｂ、１１ｄ、１１ｆ、１１ｈには、軸方向（図１の上下方向）に沿って、酸化剤ガス又は燃料ガスが流れる内部流路１４が形成されている。なお、ボルト１１ｂは燃料ガスの排出に用いられ、ボルト１１ｄは酸化剤ガスの排出に用いられ、ボルト１１ｆは燃料ガスの導入に用いられ、ボルト１１ｈは酸化剤ガスの導入に用いられる。 Among the bolts 11, specific (four) bolts 11 b, 11 d, 11 f, and 11 h are formed with an internal flow path 14 through which an oxidant gas or a fuel gas flows along the axial direction (vertical direction in FIG. 1). Has been. The bolt 11b is used for discharging fuel gas, the bolt 11d is used for discharging oxidant gas, the bolt 11f is used for introducing fuel gas, and the bolt 11h is used for introducing oxidant gas.
ｂ）次に、発電単位７等の構成について、詳しく説明する。
図２及び図３に模式的に示すように、発電単位７は、積層方向（図２の上下方向）の両側に配置された一対のインターコネクタ１７ａ、１７ｂ（１７と総称する）の間に、燃料電池単セル１９等の発電に必要な構成を配置したものである。
b) Next, the configuration of the power generation unit 7 and the like will be described in detail.
As schematically shown in FIGS. 2 and 3, the power generation unit 7 is between a pair of interconnectors 17a and 17b (collectively referred to as 17) disposed on both sides in the stacking direction (vertical direction in FIG. 2). A configuration necessary for power generation such as a single fuel cell 19 is arranged.
詳しくは、各発電単位７は、金属製のインターコネクタ１７ａと、空気極絶縁フレーム２１及びガラスシール部２３と、金属製のセパレータ２５及びセパレータ２５に接合された燃料電池単セル１９（以下、単セルともいう）と、金属製の燃料極フレーム２７と、金属製のインターコネクタ１７ｂ等が積層されたものである。 Specifically, each power generation unit 7 includes a metal interconnector 17a, an air electrode insulating frame 21 and a glass seal portion 23, a metal separator 25 and a fuel cell single cell 19 (hereinafter referred to as a single cell) joined to the separator 25. Cell), a metal fuel electrode frame 27, a metal interconnector 17b, and the like.
このうち、インターコネクタ１７ａと空気極絶縁フレーム２１及びガラスシール部２３とセパレータ２５と燃料極フレーム２７とインターコネクタ１７ｂとは、発電単位の外周の縁部において、隣接する部材同士が直接に接触して積層されている。 Among these, the interconnector 17a, the air electrode insulating frame 21, the glass seal portion 23, the separator 25, the fuel electrode frame 27, and the interconnector 17b are in direct contact with each other at the outer peripheral edge of the power generation unit. Are stacked.
なお、空気極絶縁フレーム２１及びガラスシール部２３によって、後に詳述するように、燃料ガスのリークを防止するガスシール部２９が構成されている。また、積層された各部材１７および２７には、各ボルト挿通孔９の一部を構成する各孔部３０が形成されている。 The air electrode insulating frame 21 and the glass seal portion 23 constitute a gas seal portion 29 for preventing fuel gas leakage, as will be described in detail later. Further, each of the stacked members 17 and 27 is formed with each hole 30 constituting a part of each bolt insertion hole 9.
また、単セル１９は、いわゆる燃料極支持膜形タイプの板状の構造を有しており、平板形状の固体電解質（固体酸化物）からなる電解質層３１と、その一方の側（図２の上方）
に形成された平板形状の空気極（カソード）３３と、他方の側（図２の下方）に形成された平板形状の燃料極（アノード）３５とが一体に積層されたものである。
The single cell 19 has a so-called fuel electrode support membrane type plate-like structure, and includes an electrolyte layer 31 made of a flat plate-shaped solid electrolyte (solid oxide) and one side thereof (see FIG. 2). (Above)
A flat plate-shaped air electrode (cathode) 33 formed on the other side and a flat plate-shaped fuel electrode (anode) 35 formed on the other side (lower side in FIG. 2) are integrally laminated.
空気極絶縁フレーム２１の枠内の流路（酸化剤ガスが流れる空気流路）３７には、インターコネクタ１７と一体の凸状の空気極集電体３９（図２参照）が配置されている。燃料極フレーム２７の枠内の流路（燃料ガスが流れる燃料流路）４１には、燃料極集電体４３が配置されている。なお、セパレータ２５が接合された単セル１９によって、空気流路３７と燃料流路４１とが隔てられている。 A convex air electrode current collector 39 (see FIG. 2) integral with the interconnector 17 is disposed in a flow path (air flow path through which the oxidizing gas flows) 37 in the frame of the air electrode insulating frame 21. . A fuel electrode current collector 43 is disposed in a flow path (fuel flow path through which fuel gas flows) 41 in the frame of the fuel electrode frame 27. The air channel 37 and the fuel channel 41 are separated by the single cell 19 to which the separator 25 is joined.
ここで、セパレータ２５及び燃料極フレーム２７、燃料極フレーム２７及びインターコネクタ１７ｂは、後述するように、それぞれレーザ溶接されて一体となっている。なお、図２では、レーザ溶接された溶融部（即ちレーザ痕）Ｌを、黒色の楔型で示す。 Here, the separator 25, the fuel electrode frame 27, the fuel electrode frame 27, and the interconnector 17 b are integrated by laser welding as described later. In FIG. 2, the laser welded melted portion (ie, laser mark) L is shown as a black wedge shape.
よって、セパレータ２５と、セパレータ２５に接合された単セル１９と、燃料極フレーム２７と、燃料流路４１に収容された燃料極集電体４３と、インターコネクタ１７ｂとは、一つの一体のパッケージとして構成されている。この一つのパッケージを、インターコネクタ−燃料電池単セル複合体４５と称する（以下では、単に複合体４５と記す）。 Therefore, the separator 25, the single cell 19 joined to the separator 25, the fuel electrode frame 27, the fuel electrode current collector 43 accommodated in the fuel flow path 41, and the interconnector 17 b are one integrated package. It is configured as. This one package is referred to as an interconnector-fuel cell single cell complex 45 (hereinafter simply referred to as a complex 45).
なお、セパレータ２５と燃料極フレーム２７とインターコネクタ１７とについては、その積層部分における厚みは、セパレータ２５よりは、燃料極フレーム２７及びインターコネクタ１７の厚みが大きい。例えば、セパレータ２５の厚みとしては、０．０５ｍｍ〜３ｍｍの範囲、燃料極フレーム２７の厚みとしては、０．３ｍｍ〜３ｍｍの範囲、インターコネクタ１７の厚みとしては、０．３ｍｍ〜３ｍｍの範囲を採用できる。 Note that the separator 25, the fuel electrode frame 27, and the interconnector 17 are thicker in the stacked portion than the separator 25 in the thicknesses of the fuel electrode frame 27 and the interconnector 17. For example, the thickness of the separator 25 is in the range of 0.05 mm to 3 mm, the thickness of the fuel electrode frame 27 is in the range of 0.3 mm to 3 mm, and the thickness of the interconnector 17 is in the range of 0.3 mm to 3 mm. Can be adopted.
以下、各構成について、更に詳しく説明する。
＜インターコネクタ１７＞
インターコネクタ１７は、導電性を有する板材（例えばＳＵＳ４３０等のステンレス鋼等の金属板）からなる。このインターコネクタ１７は、単セル１９間の導通を確保し、且つ、単セル１９間（従って発電単位７間）でのガスの混合を防止するものである。
Hereinafter, each configuration will be described in more detail.
<Interconnector 17>
The interconnector 17 is made of a conductive plate material (for example, a metal plate such as stainless steel such as SUS430). The interconnector 17 ensures conduction between the single cells 19 and prevents gas mixing between the single cells 19 (and thus between the power generation units 7).
なお、インターコネクタ１７は、隣接する発電単位７間に配置される場合は、１枚配置されていればよい。また、燃料電池スタック１の上端及び下端のインターコネクタ１７は、エンドプレート３、５として用いられている。 In addition, when the interconnector 17 is arrange | positioned between the electric power generation units 7 which adjoin, it should just be arrange | positioned 1 sheet. Further, the upper and lower interconnectors 17 of the fuel cell stack 1 are used as end plates 3 and 5.
＜空気極絶縁フレーム２１＞
図３及び図４（ａ）に示すように、空気極絶縁フレーム２１は、電気絶縁性を有し、厚み方向から見た平面視で四角枠状の板材である。空気極絶縁フレーム２１には、例えば、軟質マイカからなるマイカフレーム（即ちコンプレッションシール材）が用いられる。この空気極絶縁フレーム２１には、平面視でその中央部に、空気流路３７を構成する矩形状の開口部２１ａが形成されている。
<Air electrode insulating frame 21>
As shown in FIGS. 3 and 4A, the air electrode insulating frame 21 is a plate material having a rectangular frame shape in plan view as viewed from the thickness direction, having electrical insulation. For the air electrode insulating frame 21, for example, a mica frame (that is, a compression seal material) made of soft mica is used. The air electrode insulating frame 21 is formed with a rectangular opening 21 a constituting the air flow path 37 at the center thereof in a plan view.
また、空気極絶縁フレーム２１において、図４（ａ）の左右にて対向する枠部分には、酸化剤ガスの流路として、一対の長孔である孔部３０（３０ｄ1、３０ｈ1）が形成されている。なお、各孔部３０ｄ1、３０ｈ1に隣接して、酸化剤ガスが流れる複数のスリット（即ち酸化剤ガスの連通路）４７が形成されている。 Further, in the air electrode insulating frame 21, a pair of elongated holes 30 (30d1, 30h1) are formed as flow paths for the oxidant gas in the frame portions facing left and right in FIG. ing. A plurality of slits (that is, oxidant gas communication paths) 47 through which the oxidant gas flows are formed adjacent to the holes 30d1 and 30h1.
一方、図４（ａ）の上下にて対向する枠部分には、燃料ガスの流路として、一対の長孔である孔部３０（３０ｂ1、３０ｆ1）が形成されている。なお、各孔部３０ｂ1、３０ｆ1の内周側には、後述するガラスシール材からなるガラスシール部２３が環状に配置されている（図３参照）。 On the other hand, holes 30 (30b1, 30f1), which are a pair of long holes, are formed as fuel gas flow paths in the upper and lower opposing frame portions in FIG. In addition, the glass seal part 23 which consists of the glass sealing material mentioned later is cyclically | annularly arrange | positioned at the inner peripheral side of each hole part 30b1, 30f1 (refer FIG. 3).
＜セパレータ２５＞
図３及び図４（ｂ）に示すように、セパレータ２５は、平面視で四角枠状の導電性を有する板材（例えばＳＵＳ４３０等のステンレス鋼等の金属板）である。このセパレータ２５には、平面視でその中央部に、矩形状の開口部２５ａが設けられている。
<Separator 25>
As shown in FIGS. 3 and 4B, the separator 25 is a plate material having a rectangular frame shape in plan view (for example, a metal plate such as stainless steel such as SUS430). The separator 25 is provided with a rectangular opening 25a at the center thereof in plan view.
また、セパレータ２５において、図４（ｂ）の左右にて対向する枠部分には、酸化剤ガスの流路として、一対の長孔である孔部３０（３０ｄ2、３０ｈ2）が形成されている。なお、各孔部３０ｄ2、３０ｈ2の中央部分は、燃料極フレーム２７の孔部３０ｄ3、３０ｈ3（図４（ｃ）参照）と内側の形状が一致するように、内側（開口部２５ａ側）に凸となっている。 Further, in the separator 25, holes 30 (30 d 2 and 30 h 2) that are a pair of long holes are formed as flow paths for the oxidant gas in the frame portions facing left and right in FIG. 4B. The central portions of the holes 30d2 and 30h2 are protruded inward (opening 25a side) so that the inner shapes of the holes 30d3 and 30h3 (see FIG. 4C) of the fuel electrode frame 27 coincide. It has become.
一方、図４（ｂ）の上下にて対向する枠部分には、燃料ガスの流路として、一対の長孔である孔部３０（３０ｂ2、３０ｆ2）が形成されている。
なお、図３に示すように、開口部２５ａに沿った内周縁部（下面側）に、単セル１９の外周縁部（上面側）がろう付け接合されている。つまり、単セル１９は、セパレータ２５の開口部２５ａを閉塞するように接合されている。
On the other hand, a pair of long holes 30 (30b2, 30f2) are formed as fuel gas flow paths in the frame portions facing the upper and lower sides in FIG. 4B.
As shown in FIG. 3, the outer peripheral edge (upper surface) of the single cell 19 is brazed and joined to the inner peripheral edge (lower surface) along the opening 25a. That is, the single cell 19 is joined so as to close the opening 25 a of the separator 25.
＜燃料極フレーム２７＞
図３及び図４（ｃ）、（ｄ）に示すように、燃料極フレーム２７は、平面視で導電性を有する例えばＳＵＳ４３０等のステンレスなどからなる四角枠状の板材である。この燃料極フレーム２７には、平面視でその中央部に、燃料流路４１を構成する矩形状の開口部２７ａが形成されている。
<Fuel electrode frame 27>
As shown in FIGS. 3, 4 (c), and 4 (d), the fuel electrode frame 27 is a rectangular frame-shaped plate material made of stainless steel such as SUS430 having conductivity in a plan view. The fuel electrode frame 27 is formed with a rectangular opening 27a constituting the fuel flow path 41 at the center thereof in plan view.
また、燃料極フレーム２７において、図４（ｃ）の左右にて対向する枠部分には、酸化剤ガスの流路として、一対の長孔である孔部３０（３０ｄ3、３０ｈ3）が形成されている。一方、図４（ｃ）の上下にて対向する枠部分には、燃料ガスの流路として、一対の長孔である孔部３０（３０ｂ3、３０ｆ3）が形成されている。 Further, in the fuel electrode frame 27, a pair of elongated holes 30 (30d3, 30h3) are formed as flow paths for the oxidant gas in the frame portions facing left and right in FIG. 4C. Yes. On the other hand, holes 30 (30b3, 30f3), which are a pair of long holes, are formed as fuel gas flow paths in the upper and lower opposing frame portions in FIG. 4 (c).
なお、図４（ｄ）に示すように、燃料極フレーム２７の裏側（図２の下方の面側：下面側）には、各孔部３０ｂ3、３０ｆ3と開口部２７ａとを連通するように溝（即ち燃料ガスの連通路）４９が形成されている。 As shown in FIG. 4D, a groove is formed on the back side of the fuel electrode frame 27 (the lower surface side in FIG. 2: the lower surface side) so that the holes 30b3 and 30f3 and the opening 27a communicate with each other. A fuel gas communication passage 49 is formed.
＜燃料電池単セル１９＞
燃料電池単セル１９は、上述のように、電解質層３１と空気極３３と燃料極３５とが一体に積層されたものである。
<Fuel cell single cell 19>
As described above, the fuel cell single cell 19 is formed by integrally stacking the electrolyte layer 31, the air electrode 33, and the fuel electrode 35.
このうち、電解質層３１を構成する材料としては、例えば、ジルコニア系、セリア系、ペロブスカイト系の電解質材料が挙げられる。ジルコニア系材料では、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、スカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）、及びカルシア安定化ジルコニア（ＣａＳＺ）を挙げることができ、一般的には、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）が使用される例が多い。セリア系材料では、いわゆる希土類元素添加セリアが使われ、ペロブスカイト系材料では、ランタン元素を含有するペロブスカイト型複酸化物が使われる。 Among these, examples of the material constituting the electrolyte layer 31 include zirconia-based, ceria-based, and perovskite-based electrolyte materials. Examples of zirconia-based materials include yttria stabilized zirconia (YSZ), scandia stabilized zirconia (ScSZ), and calcia stabilized zirconia (CaSZ), and yttria stabilized zirconia (YSZ) is generally used. There are many examples. As the ceria-based material, so-called rare earth element-added ceria is used, and as the perovskite-based material, a perovskite-type double oxide containing a lanthanum element is used.
空気極３３を構成する材料としては、ペロブスカイト系酸化物、各種貴金属及び貴金属とセラミックとのサーメットなどを使用できる。
燃料極３５を構成する材料としては、例えば、Ｎｉ及びＦｅ等の金属と、Ｓｃ、Ｙ等の希土類元素のうちの少なくとも１種により安定化されたジルコニア等のＺｒＯ２系セラミック、ＣｅＯ系セラミックなどのセラミックとの混合物が挙げられる。また、Ｎｉ等の金
属、或いは、Ｎｉと前記セラミックとのサーメットやＮｉ基合金を使用できる。
As a material constituting the air electrode 33, perovskite oxides, various noble metals, cermets of noble metals and ceramics, and the like can be used.
Examples of the material constituting the fuel electrode 35 include ZrO 2 ceramics such as zirconia stabilized by at least one of metals such as Ni and Fe and rare earth elements such as Sc and Y, CeO ceramics, and the like. And a mixture of these with ceramics. Further, a metal such as Ni, or a cermet or Ni-based alloy of Ni and the ceramic can be used.
ｃ）次に、複合体４５について説明する。
図５及び図６に示すように、複合体４５は、平面視で矩形状の板状の部材である。
この複合体４５は、上述したように、セパレータ２５と、セパレータ２５に接合された燃料電池単セル１９と、燃料極フレーム２７と、燃料流路４１に収容された燃料極集電体４３と、インターコネクタ１７ｂとが重ね合わされ、レーザ溶接によって、一体に構成されたものである。
c) Next, the complex 45 will be described.
As shown in FIGS. 5 and 6, the composite body 45 is a rectangular plate-like member in plan view.
As described above, the composite 45 includes the separator 25, the fuel cell single cell 19 joined to the separator 25, the fuel electrode frame 27, the fuel electrode current collector 43 accommodated in the fuel flow path 41, The interconnector 17b is overlapped and integrally formed by laser welding.
つまり、セパレータ２５と燃料極フレーム２７とは、図５及び図６に示すように、レーザ溶接によって形成された線状の溶融部Ｌ１〜Ｌ５（Ｌと総称する）によって、一体に接合されている。 That is, as shown in FIGS. 5 and 6, the separator 25 and the fuel electrode frame 27 are integrally joined by linear melting portions L <b> 1 to L <b> 5 (collectively referred to as L) formed by laser welding. .
具体的には、セパレータ２５の外周に沿って、外周より僅かに内側（例えば約２ｍｍ内側）にて、セパレータ２５の表面から矩形状にレーザ溶接されており、これにより第１溶融部Ｌ１が形成されている。また、セパレータ２５の四隅の孔部３０の周に沿って、内周より僅かに外側（例えば約２ｍｍ外側）にて、セパレータ２５の表面からレーザ溶接されており、これにより第２溶融部Ｌ２が形成されている。同様に、セパレータ２５の対向する孔部３０ｄ2、３０ｈ2の周に沿って、孔部３０ｄ2、３０ｈ2の周より僅かに外側（例えば約２ｍｍ外側）にて、セパレータ２５の表面からレーザ溶接されており、これにより第３溶融部Ｌ３が形成されている。 Specifically, laser welding is performed in a rectangular shape from the surface of the separator 25 along the outer periphery of the separator 25 slightly inside (for example, about 2 mm inside) from the outer periphery, thereby forming the first melting portion L1. Has been. Further, laser welding is performed from the surface of the separator 25 along the circumference of the hole 30 at the four corners of the separator 25, slightly outside the inner circumference (for example, about 2 mm outside), whereby the second melting portion L2 is formed. Is formed. Similarly, laser welding is performed from the surface of the separator 25 along the circumference of the opposed holes 30d2 and 30h2 of the separator 25, slightly outside the circumference of the holes 30d2 and 30h2 (eg, about 2 mm outside), Thereby, the 3rd fusion | melting part L3 is formed.
なお、セパレータ２５の対向する孔部３０ｂ2、３０ｆ2の内周より内側に形成されたレーザ溶接部分（第４溶融部Ｌ４）については、後に詳述する。
一方、図６に示すように、インターコネクタ１７ｂ及び燃料極フレーム２７も、レーザ溶接によって一体に接合されている。
The laser welded portion (fourth melted portion L4) formed on the inner side from the inner periphery of the opposing holes 30b2, 30f2 of the separator 25 will be described in detail later.
On the other hand, as shown in FIG. 6, the interconnector 17b and the fuel electrode frame 27 are also integrally joined by laser welding.
具体的には、インターコネクタ１７ｂの外周に沿って、外周より僅かに内側（例えば約１ｍｍ内側）にて、インターコネクタ１７ｂの表面から矩形状にレーザ溶接されており、これにより第５溶融部Ｌ５が形成されている。 Specifically, along the outer periphery of the interconnector 17b, it is laser-welded in a rectangular shape from the surface of the interconnector 17b slightly inside (for example, approximately 1 mm inside) from the outer periphery, whereby the fifth melting portion L5 Is formed.
なお、図６に一点鎖線で示すように、インターコネクタ１７ｂの外周縁部に設けられた８箇所の孔部３０の外周にも、レーザ溶接によって溶融部を設けてもよい。但し、この場合には、燃料極フレーム２７の溝４９に重なる部分にはレーザ溶接を行わない。 In addition, as shown with a dashed-dotted line in FIG. 6, you may provide a fusion | melting part by laser welding also in the outer periphery of the eight hole parts 30 provided in the outer-periphery edge part of the interconnector 17b. However, in this case, laser welding is not performed on a portion overlapping the groove 49 of the fuel electrode frame 27.
また、図７に示すように、複合体４５のセパレータ２５の表面に空気極絶縁フレーム２１が重ね合わされる。
これにより、セパレータ２５の孔部３０ｄ2、３０ｈ2から空気極絶縁フレーム２１のスリット４７を介して開口部２１ａ（即ち空気流路３７）に到るように、酸化剤ガスのガス流路が構成される。
As shown in FIG. 7, the air electrode insulating frame 21 is superimposed on the surface of the separator 25 of the composite 45.
As a result, a gas flow path for the oxidant gas is formed so as to reach the opening 21 a (that is, the air flow path 37) from the holes 30 d 2 and 30 h 2 of the separator 25 through the slit 47 of the air electrode insulating frame 21. .
ｄ）次に、本実施例１の要部であるガスシール部２９及びその近傍の構成について説明する。
図８に示すように、本実施例１では、燃料マニホールド１０Ｂの周囲に、ガスシール部２９等の燃料ガスの漏出を防止する構成が設けられている。
d) Next, the structure of the gas seal part 29 which is a main part of the first embodiment and the vicinity thereof will be described.
As shown in FIG. 8, in the first embodiment, a configuration for preventing leakage of fuel gas such as the gas seal portion 29 is provided around the fuel manifold 10B.
詳しくは、平面視で、セパレータ２５及び燃料極フレーム２７において、燃料ガスが流れる孔部３０（３０ｂ2、３０ｂ3、３０ｆ2、３０ｆ3）は、第１の内周面Ｎ１を備えている。また、空気極絶縁フレーム２１において、燃料ガスが流れる孔部３０（３０ｂ1、３０ｆ1）は、第１の内周面Ｎ１の外周側に第２の内周面Ｎ２を備えている。なお、空気極
絶縁フレーム２１では、燃料ガスは、ガラスシール部２３が機能している間は、空気極絶縁フレーム２１を貫く貫通孔である孔部３０ｂ２、３０ｆ２の一部（詳しくはガラスシール部２３より内側）を流れる。
Specifically, in a plan view, in the separator 25 and the fuel electrode frame 27, the hole 30 (30b2, 30b3, 30f2, 30f3) through which the fuel gas flows has a first inner peripheral surface N1. In the air electrode insulating frame 21, the hole 30 (30b1, 30f1) through which the fuel gas flows has a second inner peripheral surface N2 on the outer peripheral side of the first inner peripheral surface N1. In the air electrode insulating frame 21, the fuel gas is part of the holes 30 b 2 and 30 f 2 that are through holes that penetrate the air electrode insulating frame 21 (specifically, the glass seal portion in detail) while the glass seal portion 23 is functioning. 23).
そして、この第１の内周面Ｎ１のコンプレッションシール材側（即ち空気極絶縁フレーム２１側）の第１の開口端Ｋ１と第２の内周面Ｎ２のセパレータ側の第２の開口端Ｋ２との間において、セパレータ２５とインターコネクタ１７ａとの間をガスシールするガラスシール部２３と、セパレータ２５と燃料極フレーム２７とをレーザ溶接によって接合する溶融部Ｌ（第４溶融部Ｌ４）とが、第１の開口端Ｋ１の全周を囲むように、環状に配置されている。 The first opening end K1 on the compression seal material side (that is, the air electrode insulating frame 21 side) of the first inner peripheral surface N1 and the second opening end K2 on the separator side of the second inner peripheral surface N2 Between the separator 25 and the interconnector 17a, a glass seal portion 23 for gas sealing, and a melting portion L (fourth melting portion L4) for joining the separator 25 and the fuel electrode frame 27 by laser welding, It arrange | positions cyclically | annularly so that the perimeter of the 1st opening end K1 may be enclosed.
つまり、ガラスシール部２３と第４溶融部Ｌ４とは、第１の開口端Ｋ１及び第２の開口端Ｋ２と相似形状であり、ガラスシール部２３と第４溶融部Ｌ４とは、同芯状に並列に配置されている。なお、ガラスシール部２３と第４溶融部Ｌ４とは接触していない。 That is, the glass seal portion 23 and the fourth melting portion L4 are similar in shape to the first opening end K1 and the second opening end K2, and the glass sealing portion 23 and the fourth melting portion L4 are concentric. Are arranged in parallel. In addition, the glass seal part 23 and the 4th fusion | melting part L4 are not contacting.
この第４溶融部Ｌ４の表面は、第１の開口端Ｋ１からの距離が等しい位置となるように、ガラスシール部２３より内側に形成されている。なお、第４溶融部Ｌ４と第１の開口端Ｋ１との間隔（距離）は、例えば２ｍｍである。 The surface of the fourth melting portion L4 is formed on the inner side of the glass seal portion 23 so that the distance from the first opening end K1 is equal. In addition, the space | interval (distance) between the 4th fusion | melting part L4 and the 1st opening end K1 is 2 mm, for example.
また、第４溶融部Ｌ４は、第１の開口端Ｋ１と第２の開口端Ｋ２との中線（従って中点）よりも、第１の開口端Ｋ１側に配置されている。つまり、第１の開口端Ｋ１と第２の開口端Ｋ２との間隔（幅）は、例えば６ｍｍであり、その幅における中線よりも内側に第４溶融部Ｌ４が形成されている。 Further, the fourth melting portion L4 is disposed on the first opening end K1 side with respect to the middle line between the first opening end K1 and the second opening end K2 (accordingly, the middle point). That is, the distance (width) between the first opening end K1 and the second opening end K2 is, for example, 6 mm, and the fourth melting portion L4 is formed inside the center line in the width.
ガラスシール部２３を構成するガラスシール材は、ガラスを含む（例えばガラスを主成分とする）ガス封止材である。ここでは、例えば、市販の結晶化ガラスのプリフォーム（仮焼結体）を用いることができ、その軟化点は例えば７７０℃である。 The glass sealing material which comprises the glass seal part 23 is a gas sealing material containing glass (for example, glass is the main component). Here, for example, a commercially available crystallized glass preform (preliminary sintered body) can be used, and its softening point is, for example, 770 ° C.
このガラスシール材としては、熱膨張係数が周囲の金属板（例えばフェライト系ステンレス製）の熱膨張係数に近いもの、例えば熱膨張係数が８〜１４×１０−６／Ｋ（２０〜３００℃）が望ましく（例えば１１×１０−６／Ｋ（２０〜３００℃））、例えばＳＣＨＯＴＴ社製のＧ０１８−３１１を用いることができる。 The glass sealing material has a thermal expansion coefficient close to that of the surrounding metal plate (eg, ferritic stainless steel), for example, a thermal expansion coefficient of 8-14 × 10 −6 / K (20-300 ° C.). Is desirable (for example, 11 × 10 −6 / K (20 to 300 ° C.)), for example, G018-311 manufactured by SCHOTT can be used.
なお、燃料電池スタック１の運転温度は、例えば７００℃であるが、ガラスシール部２３近傍では、６５０℃程度であるので、ガラスシール材として、運転時のガラスシール部２３の温度より軟化点の高いものが用いられる。 The operating temperature of the fuel cell stack 1 is 700 ° C., for example, but is about 650 ° C. in the vicinity of the glass seal portion 23. Therefore, as the glass seal material, the softening point is higher than the temperature of the glass seal portion 23 during operation. Higher ones are used.
ｅ）次に、本実施例１におけるガスの流路について、簡単に説明する。
＜燃料ガスの流路＞
図９（ａ）に示すように、外部から燃料電池スタック１内の燃料マニホールド１０Ｂに導入された燃料ガスは、各発電単位７の燃料極フレーム２７の溝４９を介して、各燃料流路４１に導入される。
e) Next, the gas flow path in the first embodiment will be briefly described.
<Flow path of fuel gas>
As shown in FIG. 9A, the fuel gas introduced into the fuel manifold 10B in the fuel cell stack 1 from the outside passes through the groove 49 of the fuel electrode frame 27 of each power generation unit 7 to each fuel flow path 41. To be introduced.
そして、発電単位７内にて発電に寄与した残余の燃料ガスは、燃料極フレーム２７の他の溝４９を介して、他の燃料マニホールド１０Ｂに排出される。その後、他の燃料マニホールド１０Ｂから燃料電池スタック１外に排出される。 The remaining fuel gas contributing to power generation in the power generation unit 7 is discharged to the other fuel manifold 10 </ b> B through the other groove 49 of the fuel electrode frame 27. Thereafter, the fuel cell stack 1 is discharged from the other fuel manifold 10B.
＜空気の流路＞
図９（ｂ）に示すように、外部から燃料電池スタック１内の空気マニホールド１０Ａに導入された酸化剤ガスは、各発電単位７の空気極絶縁フレーム２１のスリット４７を介し
て、各空気流路３７に導入される。
<Air flow path>
As shown in FIG. 9B, the oxidant gas introduced from the outside into the air manifold 10A in the fuel cell stack 1 passes through each slit 47 of the air electrode insulating frame 21 of each power generation unit 7. It is introduced into the road 37.
そして、発電単位７内にて発電に寄与した残余の酸化剤ガスは、空気極絶縁フレーム２１の他のスリット４７を介して、他の空気マニホールド１０Ａに排出される。その後、他の空気マニホールド１０Ａから燃料電池スタック１外に排出される。 The remaining oxidant gas that contributes to power generation in the power generation unit 7 is discharged to the other air manifold 10 </ b> A through the other slit 47 of the air electrode insulating frame 21. Thereafter, the fuel cell stack 1 is discharged from the other air manifold 10A.
ｆ）次に、燃料電池スタック１の製造方法について説明する。
＜各部材の作製方法＞
まず、燃料電池単セル１９を、従来の周知の手法に従って作製する。
f) Next, a method for manufacturing the fuel cell stack 1 will be described.
<Method for producing each member>
First, the fuel cell single cell 19 is manufactured according to a conventional well-known technique.
具体的には、燃料極３５となるグリーンシート上に電解質層３１となるグリーンシートを積層し、焼成する。更に、この積層体の電解質層３１上に空気極３３の形成材料を印刷した後に、焼成する。これによって、燃料電池単セル１９が形成される。 Specifically, a green sheet to be the electrolyte layer 31 is laminated on the green sheet to be the fuel electrode 35 and fired. Further, the material for forming the air electrode 33 is printed on the electrolyte layer 31 of the laminate, and then fired. Thereby, the fuel cell single cell 19 is formed.
次に、ステンレス板を打ち抜くことで、セパレータ２５、燃料極フレーム２７、インターコネクタ１７を作製する。また、マイカシートを所定形状にカットすることによって、空気極絶縁フレーム２１を作製する。 Next, the separator 25, the fuel electrode frame 27, and the interconnector 17 are produced by punching a stainless steel plate. Moreover, the air electrode insulation frame 21 is produced by cutting the mica sheet into a predetermined shape.
＜レーザ溶接の方法＞
次に、セパレータ２５及び燃料極フレーム２７と、燃料極フレーム２７及びインターコネクタ１７ｂとを、それぞれレーザ溶接によって接合する。
<Method of laser welding>
Next, the separator 25 and the fuel electrode frame 27 are joined to the fuel electrode frame 27 and the interconnector 17b by laser welding, respectively.
具体的には、セパレータ２５と燃料極フレーム２７とにおける各孔部３０の位置を合わせつつ、図１０に示すように、セパレータ２５及び燃料極フレーム２７を重ね合わせた状態で、溶接治具装置５１（即ち上治具５３と下治具５５との間）に配置する。そして、図示しない固定部材によって、上治具５３と下治具５５とを上下方向から締め付けることで、セパレータ２５及び燃料極フレーム２７を固定する。なお、溶接治具装置５１の上治具５３には、溶接部位を露呈させる開口部５７が形成されている。 Specifically, as shown in FIG. 10, while aligning the positions of the holes 30 in the separator 25 and the fuel electrode frame 27, the welding jig device 51 is overlapped with the separator 25 and the fuel electrode frame 27 being overlapped. (Ie, between the upper jig 53 and the lower jig 55). Then, the separator 25 and the fuel electrode frame 27 are fixed by tightening the upper jig 53 and the lower jig 55 from above and below with a fixing member (not shown). The upper jig 53 of the welding jig device 51 is formed with an opening 57 that exposes the welding site.
そして、レーザ照射装置５９を用い、所定の照射条件（例えば出力が１５０Ｗ、ビーム径が０．１ｍｍ程度）にて、上治具５３の開口部５７に沿って、レーザＬＬを照射する。ここでは、セパレータ２５側からレーザＬＬを照射し、燃料極フレーム２７にセパレータ２５をレーザ溶接する。 Then, using the laser irradiation device 59, the laser LL is irradiated along the opening 57 of the upper jig 53 under predetermined irradiation conditions (for example, the output is 150 W and the beam diameter is about 0.1 mm). Here, laser LL is irradiated from the separator 25 side, and the separator 25 is laser welded to the fuel electrode frame 27.
なお、レーザ照射装置５９としては、例えばファイバーレーザなどの照射装置が用いられる。ファイバーレーザは、波長が１０８０ｎｍのレーザＬＬを照射する固体レーザである。ここでは、図示しないＸ−Ｙテーブルを用いて溶接治具装置５１を水平方向に移動させることで、上治具５３の開口部５７に沿ってレーザＬＬを照射するように構成している。 As the laser irradiation device 59, for example, an irradiation device such as a fiber laser is used. The fiber laser is a solid-state laser that irradiates a laser LL having a wavelength of 1080 nm. Here, the laser beam LL is irradiated along the opening 57 of the upper jig 53 by moving the welding jig apparatus 51 in the horizontal direction using an XY table (not shown).
次に、レーザ溶接の後、接合したセパレータ２５及び燃料極フレーム２７を、溶接治具装置５１から一旦取り出す。そして、セパレータ２５を、ろう付けによって燃料電池単セル１９の電解質層３１に対して固定する。 Next, after the laser welding, the joined separator 25 and fuel electrode frame 27 are once taken out from the welding jig device 51. Then, the separator 25 is fixed to the electrolyte layer 31 of the fuel cell single cell 19 by brazing.
具体的には、電解質層３１とセパレータ２５とのそれぞれにろう材を配置し、大気雰囲気下で、例えば８５０〜１１００℃で加熱することにより、ろう材を溶融させ、その後冷却して、電解質層３１とセパレータ２５とを接合する。 Specifically, a brazing material is disposed on each of the electrolyte layer 31 and the separator 25, and the brazing material is melted by heating at, for example, 850 to 1100 ° C. in an air atmosphere. 31 and the separator 25 are joined.
その後、前記と同様の溶接治具装置５１を用いて、燃料極フレーム２７の表面（裏側）に、インターコネクタ１７ｂをレーザ溶接する。なお、燃料極フレーム２７とインターコ
ネクタ１７ｂとの間には、燃料極集電体を配置しておく。ここでは、インターコネクタ１７ｂ側からレーザＬＬを照射する。なお、インターコネクタ１７ｂは、セパレータ２５よりも厚いため、レーザ出力を３００Ｗとしてレーザ溶接を行う。
Thereafter, the interconnector 17b is laser welded to the front surface (back side) of the fuel electrode frame 27 using the same welding jig device 51 as described above. A fuel electrode current collector is disposed between the fuel electrode frame 27 and the interconnector 17b. Here, the laser LL is irradiated from the interconnector 17b side. Since the interconnector 17b is thicker than the separator 25, laser welding is performed with a laser output of 300W.
これによって、複合体４５が形成される。
＜ガラスシール部２３の形成方法＞
次に、図１１（ａ）に示すように、各複合体４５の間に、空気極絶縁フレーム２１とガラスシール部２３となるガラスシール材料２３ａとを配置する。
Thereby, the complex 45 is formed.
<Formation method of glass seal part 23>
Next, as shown in FIG. 11A, an air electrode insulating frame 21 and a glass seal material 23 a that becomes the glass seal portion 23 are arranged between the composite bodies 45.
詳しくは、前記図８に示すように、各セパレータ２５の表面の同一平面上において、孔部３０（従って第１の開口端Ｋ１）の外周を完全に囲むように環状のガラスシール材料２３ａを配置するとともに、ガラスシール材料２３ａの外周を完全に囲むように空気極絶縁フレーム２１を配置する。 Specifically, as shown in FIG. 8, an annular glass sealing material 23a is disposed on the same plane of the surface of each separator 25 so as to completely surround the outer periphery of the hole 30 (and hence the first opening end K1). In addition, the air electrode insulating frame 21 is disposed so as to completely surround the outer periphery of the glass sealing material 23a.
なお、前記各空気極絶縁フレーム２１及び各ガラスシール材料２３ａの配置は、各孔部３０（従ってボルト挿通孔９）に各ボルト１１を挿通する際に同時に行う。
その後、上述したように、各発電単位７を構成して積層した状態で、ボルト１１及びナット１３を締め付けることによって、燃料電池スタック１を積層方向（図１１の上下方向）に押圧して、燃料電池スタック１を一体化する。
The air electrode insulating frames 21 and the glass sealing materials 23a are arranged at the same time when the bolts 11 are inserted into the hole portions 30 (therefore, the bolt insertion holes 9).
Thereafter, as described above, the fuel cell stack 1 is pressed in the stacking direction (vertical direction in FIG. 11) by tightening the bolts 11 and the nuts 13 in the state where the power generation units 7 are configured and stacked, thereby The battery stack 1 is integrated.
この段階では、空気極絶縁フレーム２１の厚みは例えば０．３６ｍｍであり、（軟化する前の）ガラスシール材料２３ａの厚み（例えば０．３０ｍｍ）より大きいので、ガラスシール材料２３ａとインターコネクタ１７ａとの間には、若干の隙間がある。 At this stage, the thickness of the air electrode insulating frame 21 is, for example, 0.36 mm, which is larger than the thickness (for example, 0.30 mm) of the glass seal material 23a (before softening), so that the glass seal material 23a and the interconnector 17a There is a slight gap between them.
次に、燃料電池スタック１（詳しくはガラスシール材料２３ａ）を、ガラスの結晶化温度以上の例えば８５０℃に２時間加熱し、ガラスを結晶化させる。ガラスの軟化点（７７０℃）から結晶化温度の昇温過程で、ガラスシール材料２３ａは軟化する。 Next, the fuel cell stack 1 (specifically, the glass sealing material 23a) is heated to, for example, 850 ° C., which is equal to or higher than the crystallization temperature of glass, for 2 hours to crystallize the glass. In the process of raising the crystallization temperature from the softening point (770 ° C.) of the glass, the glass sealing material 23a is softened.
従って、燃料電池スタック１中のガラスシール材料２３ａは、図１１（ｂ）に示すように、自身の表面張力によって丸くなって、上方に凸の状態となり、最終的に上方のインターコネクタ１７ａに接触する。さらに、８５０℃−２時間の加熱によってガラスは結晶化する。 Therefore, as shown in FIG. 11B, the glass seal material 23a in the fuel cell stack 1 is rounded by its own surface tension, becomes convex upward, and finally comes into contact with the upper interconnector 17a. To do. Furthermore, glass is crystallized by heating at 850 ° C. for 2 hours.
その後、冷却することによって、図１１（ｃ）に示すように、燃料電池スタック１内のガラスシール部２３は、セパレータ２５とインターコネクタ１７ａとに強固に接合する。
なお、ガラスを加熱するとガラスシール材料２３ａが軟化するが、ボルト１１の熱膨張係数は、セパレータ２５、インターコネクタ１７、燃料極フレーム２７等のような積層方向に配置された金属板の熱膨張係数や、ガラスシール材料２３ａの熱膨張係数より大きいので、ガラスの加熱時には、燃料電池スタック１は全体が緩んだ状態となる（但しボルト１１の押圧力は減るが、無くなっている訳ではない）。
Thereafter, by cooling, the glass seal portion 23 in the fuel cell stack 1 is firmly joined to the separator 25 and the interconnector 17a as shown in FIG.
The glass sealing material 23a is softened when the glass is heated, but the thermal expansion coefficient of the bolt 11 is that of a metal plate arranged in the stacking direction such as the separator 25, the interconnector 17, and the fuel electrode frame 27. In addition, since it is larger than the thermal expansion coefficient of the glass seal material 23a, the fuel cell stack 1 becomes loose as a whole when the glass is heated (however, the pressing force of the bolt 11 is reduced, but not lost).
その後、冷却されると、ボルト１１等が積層方向に縮んで（元に戻って）圧縮場となっているので、ガラスシール部２３が圧縮された状態で封止される（即ちガラスによって封止される）。 Thereafter, when cooled, the bolts 11 and the like shrink in the stacking direction (return to the original) to become a compression field, so that the glass seal portion 23 is sealed in a compressed state (that is, sealed by glass). )
このようにして、ガスシールの構成が実現されるとともに、燃料電池スタック１が完成する。
ｇ）次に、本実施例１の効果について説明する。
In this way, the gas seal configuration is realized and the fuel cell stack 1 is completed.
g) Next, the effect of the first embodiment will be described.
本実施例１では、積層方向から見た場合に、セパレータ２５及び燃料極フレーム２７に
おける燃料マニホールド１０Ｂの第１の内周面Ｎ１の第１の開口端（即ち、セパレータ２５においてコンプレッションシール材である空気極絶縁フレーム２１が配置されている側の第１の開口端）Ｋ１は、空気極絶縁フレーム２１における燃料マニホールド１０Ｂの第２の内周面Ｎ２の第２の開口端（即ち、空気極絶縁フレーム２１がセパレータ２５に接する表面の内周）Ｋ２より内周側にある。また、第１の開口端Ｋ１と第２の開口端Ｋ２との間の位置に、セパレータ２５と燃料極フレーム２７とを接合する溶融部Ｌの表面と、ガラスシール部２３とを備えている。なお、溶融部Ｌは、ガラスシール部２３と第１の開口端Ｋ１との間に設けられている。
In the first embodiment, when viewed from the stacking direction, the first opening end of the first inner peripheral surface N1 of the fuel manifold 10B in the separator 25 and the fuel electrode frame 27 (that is, the separator 25 is a compression seal material. A first opening end (K1) on the side where the air electrode insulating frame 21 is disposed is a second opening end (that is, air electrode insulation) of the second inner peripheral surface N2 of the fuel manifold 10B in the air electrode insulating frame 21. The inner periphery of the surface where the frame 21 is in contact with the separator 25) is on the inner periphery side from K2. In addition, a surface of the melting portion L that joins the separator 25 and the fuel electrode frame 27 and a glass seal portion 23 are provided at a position between the first opening end K1 and the second opening end K2. The melting portion L is provided between the glass seal portion 23 and the first opening end K1.
つまり、本実施例１では、第１の開口端Ｋ１と第２の開口端Ｋ２との間に、セパレータ２５と燃料極フレーム２７とを接合する溶融部Ｌとガラスシール部２３とを備えている。
従って、燃料電池スタック１の運転等に伴う熱サイクルが加わった場合でも、セパレータ２５と燃料極フレーム２７とは強固に接合しているので、例えばセパレータ２５が燃料極フレーム２７から浮き上がるようなセパレータ２５の変形を抑制できる。これにより、セパレータ２５に接するガラスシール部２３の損傷を抑制できるので、空気極絶縁フレーム２１とガラスシール部２３とが配置された部位、即ち、セパレータ２５とインターコネクタ１７との間におけるガスのリークを抑制できる。
That is, in the first embodiment, the melting portion L and the glass seal portion 23 that join the separator 25 and the fuel electrode frame 27 are provided between the first opening end K1 and the second opening end K2. .
Therefore, even when a thermal cycle accompanying the operation of the fuel cell stack 1 or the like is applied, the separator 25 and the fuel electrode frame 27 are firmly joined. For example, the separator 25 in which the separator 25 is lifted from the fuel electrode frame 27. Can be suppressed. Thereby, since damage to the glass seal portion 23 in contact with the separator 25 can be suppressed, a gas leak between the portion where the air electrode insulating frame 21 and the glass seal portion 23 are arranged, that is, between the separator 25 and the interconnector 17. Can be suppressed.
特に、リークするガスが燃料ガスの場合には、発電効率の低下や、漏れた燃料ガスの後処理の必要があるが、本実施例１では、このような問題の発生を抑制できるという顕著な効果を奏する。 In particular, when the leaking gas is a fuel gas, it is necessary to lower the power generation efficiency and to perform post-processing of the leaked fuel gas. In the first embodiment, however, the occurrence of such a problem can be suppressed. There is an effect.
また、本実施例１では、セパレータ２５と燃料極フレーム２７との接合位置（即ち溶融部Ｌの位置）は、第１の開口端Ｋ１から等しい距離にあるので、第１の開口端Ｋ１近傍においてセパレータ２５に加わる力が略均等になる。これによって、セパレータ２５の変形を効果的に抑制できる。 Further, in the first embodiment, the joining position of the separator 25 and the fuel electrode frame 27 (that is, the position of the melted portion L) is at an equal distance from the first opening end K1, so in the vicinity of the first opening end K1. The force applied to the separator 25 becomes substantially equal. Thereby, deformation of the separator 25 can be effectively suppressed.
更に、本実施例１では、溶融部Ｌの表面は、線状に形成されているので、セパレータ２５を広い範囲にわたって燃料極フレーム２７に固定できる。これによって、セパレータ２５の変形をより効果的に抑制できる。 Further, in the first embodiment, since the surface of the melting portion L is formed in a linear shape, the separator 25 can be fixed to the fuel electrode frame 27 over a wide range. Thereby, the deformation of the separator 25 can be more effectively suppressed.
しかも、本実施例１では、第１の開口端Ｋ１と第２の開口端Ｋ２と溶融部Ｌの表面とを積層方向から見た場合に、溶融部Ｌの表面は、第１の開口端Ｋ１と第２の開口端Ｋ２との中点よりも内側（第１の開口端Ｋ１側）に配置されている。つまり、セパレータ２５は、第１の開口端Ｋ１に近い位置にて燃料極フレーム２７に固定されている。これによって、セパレータ２５の内側の端部が浮き上がり難くなるので、セパレータ２５の変形をより効果的に抑制できる。 Moreover, in the first embodiment, when the first opening end K1, the second opening end K2, and the surface of the melted portion L are viewed from the stacking direction, the surface of the melted portion L is the first open end K1. And the second opening end K2 on the inner side (the first opening end K1 side) than the midpoint. That is, the separator 25 is fixed to the fuel electrode frame 27 at a position close to the first opening end K1. This makes it difficult for the inner end portion of the separator 25 to lift, so that deformation of the separator 25 can be more effectively suppressed.
また、本実施例１では、セパレータ２５と燃料極フレーム２７とは、レーザ溶接によって接合するので、容易に溶接が可能である。 In the first embodiment, the separator 25 and the fuel electrode frame 27 are joined by laser welding, so that welding can be easily performed.
次に、実施例２について説明するが、前記実施例１と同様な内容の説明は省略する。
本実施例２では、ガスシール部近傍の構成が実施例１と異なるので、異なる点を説明する。なお、実施例１と同様な部材の番号は同じ番号を使用する（以下同様）。
Next, the second embodiment will be described, but the description of the same contents as the first embodiment will be omitted.
In the second embodiment, since the configuration in the vicinity of the gas seal portion is different from that in the first embodiment, different points will be described. In addition, the same number is used for the same member number as in the first embodiment (the same applies hereinafter).
図１２に示すように、本実施例２では、平面視で、第１の内周面Ｎ１の第１の開口端Ｋ１と第２の内周面Ｎ２の第２の開口端Ｋ２との間に、実施例１と同様な環状のガラスシール部２３が形成されている。また、ガラスシール部２３と第２の開口端Ｋ２との間には、環状の溶融部Ｌが形成されている。 As shown in FIG. 12, in the second embodiment, between the first opening end K1 of the first inner peripheral surface N1 and the second opening end K2 of the second inner peripheral surface N2 in plan view. An annular glass seal portion 23 similar to that of the first embodiment is formed. In addition, an annular melting portion L is formed between the glass seal portion 23 and the second opening end K2.
本実施例２でも、前記実施例１と同様な効果を奏する。 Also in the second embodiment, the same effects as in the first embodiment are obtained.
次に、実施例３について説明するが、前記実施例１と同様な内容の説明は省略する。
本実施例３では、ガスシール部近傍の構成が実施例１と異なるので、異なる点を説明する。
Next, the third embodiment will be described, but the description of the same contents as the first embodiment will be omitted.
In the third embodiment, since the configuration in the vicinity of the gas seal portion is different from that in the first embodiment, different points will be described.
図１３に示すように、本実施例３では、平面視で、第１の内周面Ｎ１の第１の開口端Ｋ１と第２の内周面Ｎ２の第２の開口端Ｋ２との間に、実施例１と同様な環状のガラスシール部２３が配置されている。また、ガラスシール部２３と第１の開口端Ｋ１との間に、環状の内側の溶融部Ｌinが形成されるとともに、ガラスシール部２３と第２の開口端Ｋ２との間に、環状の外側の溶融部Ｌoutが形成されている。 As shown in FIG. 13, in the third embodiment, in plan view, between the first opening end K1 of the first inner peripheral surface N1 and the second opening end K2 of the second inner peripheral surface N2. An annular glass seal portion 23 similar to that of the first embodiment is disposed. An annular inner melting portion Lin is formed between the glass seal portion 23 and the first opening end K1, and an annular outer portion is formed between the glass seal portion 23 and the second opening end K2. The melted portion Lout is formed.
本実施例３でも、前記実施例１と同様な効果を奏するとともに、溶融部Ｌが二重となっているので、セパレータ２５が一層変形し難いという利点がある。 Also in the third embodiment, the same effects as in the first embodiment can be obtained, and since the melted portion L is doubled, there is an advantage that the separator 25 is hardly deformed.
次に、実施例４について説明するが、前記実施例１と同様な内容の説明は省略する。
本実施例４では、ガスシール部近傍の構成が実施例１と異なるので、異なる点を説明する。
Next, the fourth embodiment will be described, but the description of the same contents as the first embodiment will be omitted.
In the fourth embodiment, since the configuration in the vicinity of the gas seal portion is different from that in the first embodiment, different points will be described.
図１４に示すように、本実施例４では、平面視で、第１の内周面Ｎ１の第１の開口端Ｋ１と第２の内周面Ｎ２の第２の開口端Ｋ２との間に、実施例１と同様な環状のガラスシール部２３が配置されている。また、ガラスシール部２３の内周に沿って、環状の溶融部Ｌが形成されている。つまり、ガラスシール部２３と溶融部Ｌとは接触している。 As shown in FIG. 14, in the fourth embodiment, in plan view, between the first opening end K1 of the first inner peripheral surface N1 and the second opening end K2 of the second inner peripheral surface N2. An annular glass seal portion 23 similar to that of the first embodiment is disposed. Further, an annular melting portion L is formed along the inner periphery of the glass seal portion 23. That is, the glass seal part 23 and the melting part L are in contact.
本実施例４でも、前記実施例１と同様な効果を奏する。特に本実施例４では、溶融部Ｌはガラスシール部２３と接触するように形成されているので、ガラスが溶融した際には、溶融部Ｌがガラスの流出を防止するダムとして機能する。そのため、ガラスシール部２３の形成位置がずれ難いという利点がある。 The fourth embodiment also has the same effect as the first embodiment. Particularly in the fourth embodiment, since the melting portion L is formed so as to contact the glass seal portion 23, when the glass is melted, the melting portion L functions as a dam that prevents the glass from flowing out. Therefore, there exists an advantage that the formation position of the glass seal part 23 cannot shift easily.
なお、溶融部Ｌは、レーザ溶接によって形成されるので、溶融部Ｌの表面には、若干の凹凸があり、この凹凸がダムの機能を有する。 In addition, since the fusion | melting part L is formed by laser welding, there are some unevenness | corrugations in the surface of the fusion | melting part L, and this unevenness | corrugation has a function of a dam.
次に、実施例５について説明するが、前記実施例１と同様な内容の説明は省略する。
本実施例５では、燃料極フレームの形状及びガスシール部近傍の構成が実施例１と異なるので、異なる点を説明する。
Next, although Example 5 is demonstrated, description of the content similar to the said Example 1 is abbreviate | omitted.
In the fifth embodiment, since the shape of the fuel electrode frame and the configuration in the vicinity of the gas seal portion are different from those in the first embodiment, different points will be described.
図１５に示すように、本実施例５では、燃料極フレーム６１は、燃料ガスの流路である孔部３０ｂ3、３０ｆ3と中央の開口部６１ａとを連通するために、実施例１のような溝でなく、厚み方向に貫通したスリット６３を備えている。 As shown in FIG. 15, in the fifth embodiment, the fuel electrode frame 61 is connected to the holes 30b3 and 30f3, which are fuel gas flow paths, and the central opening 61a as in the first embodiment. A slit 63 penetrating in the thickness direction is provided instead of the groove.
そして、本実施例５では、図１６に示すように、平面視で、第１の内周面Ｎ１の第１の開口端Ｋ１と第２の内周面Ｎ２の第２の開口端Ｋ２との間に、実施例１と同様な環状のガラスシール部２３が配置されている。また、ガラスシール部２３と第１の開口端Ｋ１との間には、一部が欠けた状態の環状の溶融部Ｌが形成されている。 In the fifth embodiment, as shown in FIG. 16, the first opening end K1 of the first inner peripheral surface N1 and the second opening end K2 of the second inner peripheral surface N2 in plan view. An annular glass seal portion 23 similar to that in the first embodiment is disposed therebetween. In addition, an annular melted portion L in a partially chipped state is formed between the glass seal portion 23 and the first opening end K1.
つまり、セパレータ２５には、ほぼ環状に溶融部Ｌが形成されているが、燃料極フレー
ム２７のスリット６３の上方（図１６（ｂ）の上方）の位置には、溶融部Ｌが形成されていない。
That is, the separator 25 is formed with the melted portion L in a substantially annular shape, but the melted portion L is formed at a position above the slit 63 of the fuel electrode frame 27 (above FIG. 16B). Absent.
本実施例５でも、前記実施例１とほぼ同様な効果を奏する。 The fifth embodiment also has substantially the same effect as the first embodiment.
次に、実施例６について説明するが、前記実施例１と同様な内容の説明は省略する。
図示しないが、本実施例５では、燃料マニホールドの周囲を囲むように、実施例１のようなガラスシール部と溶融部とを同芯状に環状に設けるのではなく、空気マニホールドの周囲を囲むように、実施例１のようなガラスシール部と溶融部とを同芯状に環状に設けるものである。
Next, the sixth embodiment will be described, but the description of the same contents as the first embodiment will be omitted.
Although not shown, in the fifth embodiment, the glass seal portion and the melting portion are not provided concentrically and annularly as in the first embodiment so as to surround the fuel manifold, but the air manifold is surrounded. As described above, the glass seal portion and the melting portion as in Example 1 are provided concentrically in an annular shape.
この場合には、実施例１の燃料マニホールドに酸化剤ガスを供給するとともに、空気マニホールドに燃料ガスを供給する構成とする。また、燃料電池単セルの構成としては、酸化剤ガスが供給側される側に空気極を配置し、燃料ガスが供給される側に燃料極を配置する。 In this case, the oxidant gas is supplied to the fuel manifold of the first embodiment and the fuel gas is supplied to the air manifold. In addition, as a configuration of the single fuel cell, an air electrode is arranged on the side where the oxidant gas is supplied and a fuel electrode is arranged on the side where the fuel gas is supplied.
本実施例６では、空気マニホールドからの酸化剤ガスのリークを抑制することができる。 In the sixth embodiment, leakage of oxidant gas from the air manifold can be suppressed.
次に、実施例７について説明するが、前記実施例１と同様な内容の説明は省略する。
本実施例７では、燃料マニホールド及び空気マニホールドの周囲を囲むように、実施例１のようなガラスシール部と溶融部とを同芯状に環状に設けるものである。
Next, although Example 7 is demonstrated, description of the content similar to the said Example 1 is abbreviate | omitted.
In the seventh embodiment, the glass seal portion and the melting portion as in the first embodiment are provided concentrically and annularly so as to surround the fuel manifold and the air manifold.
この場合には、図１７に示すように、実施例１の空気極絶縁セパレータに代えて、四角枠状の空気極絶縁フレーム７１とステンレスからなる四角枠状の金属板７３とを用いる。なお、他の構成は実施例１と同様である。 In this case, as shown in FIG. 17, instead of the air electrode insulating separator of the first embodiment, a square frame-shaped air electrode insulating frame 71 and a square frame-shaped metal plate 73 made of stainless steel are used. Other configurations are the same as those in the first embodiment.
詳しくは、空気極絶縁フレーム７１では、燃料マニホールドに対応する長孔である対向する一対の孔部７５ｂ、７５ｆには、実施例１と同様な環状のガラスシール部７７ｂ、７７ｆが配置されている。同様に、空気マニホールドに対応する長孔である一対の孔部７５ｄ、７５ｈにも、実施例１と同様な環状のガラスシール部７７ｄ、７７ｈが配置されている。 Specifically, in the air electrode insulating frame 71, annular glass seal portions 77b and 77f similar to those in the first embodiment are disposed in a pair of opposed hole portions 75b and 75f that are long holes corresponding to the fuel manifold. . Similarly, annular glass seal portions 77d and 77h similar to those in the first embodiment are also disposed in the pair of hole portions 75d and 75h, which are long holes corresponding to the air manifold.
また、金属板７３では、燃料マニホールドに対応する長孔である対向する一対の孔部７９ｂ、７９ｆが設けられるとともに、空気マニホールドに対応する長孔である一対の孔部７９ｄ、７９ｈが設けられている。更に、金属板７３の上面には、孔部７９ｄ、７９ｈと金属板７３の中央の開口部７３ａと連通するように、溝８１ｄ、８１ｈが形成されている。 Further, the metal plate 73 is provided with a pair of opposed holes 79b and 79f which are long holes corresponding to the fuel manifold, and a pair of holes 79d and 79h which are long holes corresponding to the air manifold. Yes. Furthermore, grooves 81 d and 81 h are formed on the upper surface of the metal plate 73 so as to communicate with the holes 79 d and 79 h and the central opening 73 a of the metal plate 73.
なお、空気極絶縁フレーム７１及び金属板７３の四隅には、実施例１と同様な孔部３０が形成されている。
また、図示しないが、各ガラスシール部７７ｄ、７７ｄ、７７ｆ、７７ｈと実施例１の第１の開口端Ｋ１との間には、セパレータ２５と燃料極フレーム２７とをレーザ溶接することにより形成される、実施例１と同様な構成の溶融部Ｌが設けられている。
In addition, at the four corners of the air electrode insulating frame 71 and the metal plate 73, holes 30 similar to those in the first embodiment are formed.
Although not shown, the separator 25 and the fuel electrode frame 27 are formed by laser welding between the glass seal portions 77d, 77d, 77f, and 77h and the first opening end K1 of the first embodiment. The melting part L having the same configuration as that of the first embodiment is provided.
本実施例７では、燃料マニホールドからの燃料ガスのリークを抑制できるとともに、空気マニホールドからの酸化剤ガスのリークも抑制することができる。
以上、本発明の実施例について説明したが、本発明は、前記実施例に限定されるもので
はなく、種々の態様を採ることができる。
In the seventh embodiment, the leakage of fuel gas from the fuel manifold can be suppressed, and the leakage of oxidant gas from the air manifold can also be suppressed.
As mentioned above, although the Example of this invention was described, this invention is not limited to the said Example, A various aspect can be taken.
（１）例えば、本発明は、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）に限らず、運転温度域が約６００℃以上の高温タイプの燃料電池、例えば溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）等に適用可能である。 (1) For example, the present invention is not limited to a solid oxide fuel cell (SOFC), but is applied to a high-temperature type fuel cell having an operating temperature range of about 600 ° C. or more, such as a molten carbonate fuel cell (MCFC). Is possible.
（２）また、燃料電池スタックを構成する各部材、例えば、インターコネクタ、セパレータ、燃料電池単セル、空気極絶縁フレーム、燃料極フレーム、空気極集電体、燃料極集電体としては、周知の各種の構成を採用できる。 (2) Each member constituting the fuel cell stack, for example, an interconnector, a separator, a fuel cell single cell, an air electrode insulating frame, a fuel electrode frame, an air electrode current collector, and a fuel electrode current collector is well known. Various configurations can be adopted.
（３）更に、各実施例の構成は、本発明の範囲内で、適宜、組み合わせることが可能である。 (3) Further, the configurations of the respective embodiments can be appropriately combined within the scope of the present invention.
１…燃料電池スタック
１０、１０Ａ、１０Ｂ…マニホールド
１７、１７ａ、１７ｂ…インターコネクタ
１９…燃料電池単セル
２１、７１…空気極絶縁フレーム
２３…ガラスシール部
２５…セパレータ
２７、６１…燃料極フレーム
２９…ガスシール部
３０…孔部
３１…電解質層
３３…空気極
３５…燃料極
３７…空気流路
４１…燃料流路
４５…インターコネクタ−燃料電池単セル複合体
４９…溝（連通路）
Ｋ１…第１の開口端
Ｋ２…第２の開口端
Ｌ、Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３、Ｌ４、Ｌ５、Ｌin、Ｌout…溶融部
Ｎ１…第１の内周面
Ｎ２…第２の内周面
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 ... Fuel cell stack 10, 10A, 10B ... Manifold 17, 17a, 17b ... Interconnector 19 ... Fuel cell single cell 21, 71 ... Air electrode insulation frame 23 ... Glass seal part 25 ... Separator 27, 61 ... Fuel electrode frame 29 DESCRIPTION OF SYMBOLS ... Gas seal part 30 ... Hole 31 ... Electrolyte layer 33 ... Air electrode 35 ... Fuel electrode 37 ... Air flow path 41 ... Fuel flow path 45 ... Interconnector-fuel cell single cell complex 49 ... Groove (communication path)
K1: First opening end K2: Second opening end L, L1, L2, L3, L4, L5, Lin, Lout ... Melting portion N1: First inner peripheral surface N2: Second inner peripheral surface
Claims (10)
前記燃料電池単セルの側面を囲むように配置されたフレームと、
前記フレームに積層されるとともに、前記燃料電池単セルの周縁部に接合され、前記酸化剤ガスと前記燃料ガスとを隔てるセパレータと、
前記セパレータに積層されたコンプレッションシール材と、
前記コンプレッションシール材に積層されるとともに、前記燃料電池単セルと電気的に接続されるインターコネクタと、
前記フレームと前記セパレータと前記コンプレッションシール材と前記インターコネクタとの積層方向に形成され、前記酸化剤ガス又は前記燃料ガスが流通されるガス流路と、
を備えたインターコネクタ−燃料電池単セル複合体において、
前記積層方向から見た場合に、
前記ガス流路を形成する前記セパレータ及び前記フレームにおける第１の内周面の前記コンプレッションシール材側の第１の開口端は、前記ガス流路を形成する前記コンプレッションシール材における第２の内周面の前記セパレータ側の第２の開口端より内周側にあり、
且つ、前記第１の開口端と前記第２の開口端との間の位置に、前記セパレータと前記フレームとを接合する溶融部の表面と、ガラスを含むガラスシール部と、を備えたことを特徴とするインターコネクタ−燃料電池単セル複合体。 A fuel cell single cell having an air electrode in contact with an oxidant gas, a fuel electrode in contact with a fuel gas, and a flat electrolyte layer disposed between the air electrode and the fuel electrode;
A frame disposed so as to surround a side surface of the single fuel cell;
A separator that is stacked on the frame, joined to a peripheral edge of the single fuel cell, and separates the oxidant gas and the fuel gas;
A compression seal material laminated on the separator;
An interconnector that is laminated to the compression seal material and electrically connected to the single fuel cell;
A gas flow path formed in the stacking direction of the frame, the separator, the compression seal material, and the interconnector, and through which the oxidant gas or the fuel gas flows;
In an interconnector-fuel cell single cell composite comprising
When viewed from the stacking direction,
The first opening end on the compression seal material side of the first inner peripheral surface of the separator and the frame forming the gas flow path is a second inner periphery of the compression seal material forming the gas flow path. On the inner peripheral side of the second opening end of the surface on the separator side,
And it was provided with the surface of the fusion part which joins the separator and the frame at the position between the first opening end and the second opening end, and a glass seal part containing glass. Characteristic interconnector-fuel cell single cell composite.
のいずれか１項に記載のインターコネクタ−燃料電池単セル複合体。 The melted portion is formed by laser welding.
The interconnector-fuel cell single cell composite according to any one of the above.
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