JP2016125954A - 中性子吸収材およびそれを用いた溶融燃料取出方法 - Google Patents

Abstract

【課題】溶融燃料の上で低い所に転がることなく散布することができ、溶融燃料に対して均等な中性子吸収能力を備え、溶融燃料取り出しの際の臨界安全性を確実に確保することができる中性子吸収材を提供する。【解決手段】ボロンおよび／またはボロンの化合物を含む材料を多角柱状に成形した。【選択図】図５

Description

本発明は、炉心溶融を起こした軽水炉から溶融燃料を取り出す際、および取り出した溶融燃料を保管する際に、粉砕した溶融燃料に混合させることにより、臨界安全性を確保する軽水炉用拡散制御部材に関する。

軽水炉において被覆管や燃料が溶けて崩れ落ちる炉心溶融となった場合、事故後１０年程度経過して溶融燃料の崩壊熱が低下していると思われる頃に、溶融燃料の回収を行う必要がある。溶融燃料を取り出すには、放射線の遮蔽および除熱の観点から、水につけた状態にする必要がある。もし溶融燃料が原子炉圧力容器を貫通して格納容器の底部に溜まり、格納容器にまで損傷を与えている場合には、これを修復したうえで再冠水し、溶融燃料を水没させてこれを粉砕して取り出す必要がある。

溶融燃料の取り出し作業において、軽水炉燃料はもともと低濃縮度燃料であることから、臨界になることは殆どないと考えられる。さらに、臨界の危険性を下げる要因として以下が考えられる。

１．燃料の燃焼に伴い、実質的な濃縮度はさらに下がっている。
２．中性子吸収物質である核***生成物（ＦＰ）が存在する。
３．溶融燃料は構造材やコンクリートとの混合物で存在している。

逆に臨界の危険性を高める要因としては、以下が考えられる。
４．燃料の燃焼に伴いプルトニウム（Ｐｕ）が蓄積している。
５．中性子効率を高めるに十分な水の反射体が存在する。
６．水中で溶融燃料を粉砕すると燃料と水の体積比が変わり、溶融燃料の状態によっては局所的に最適減速状態（臨界安全上最も厳しい比率で水と混じり合った状態）を引き起こす可能性がある。

炉物理的には上記４〜６を考慮しても臨界にはならないと考えられる。しかしながら、２０１１年の福島第１原発の事故のように、燃料が格納容器にまで漏れ出すような大規模な炉心溶融は前例が無く、１９７９年の米国スリーマイル島原発事故に比べても大規模で、その溶融燃料の取り出しは世界的にも経験のない困難な取り組みのため、安全管理上は臨界安全にも十分に配慮して万全の防止策をとることは必須である。

上述したような再臨界を防止するために、中性子を吸収するボロンの化合物の水溶液であるホウ酸水を原子炉圧力容器内に注入する方策がある（例えば特許文献１参照）。ボロンの同位体のうち^１０Ｂは非常に大きな中性子吸収断面積を持ち、原子炉内において中性子吸収のための制御棒に使用されている。しかしながら、水に溶解できるホウ酸の濃度（溶解度）には限度があり、温度が低いほど溶解度は低下する。そのため崩壊熱が低下している溶融燃料取り出しの時点では、ホウ酸水に高い濃度は期待できない。また、仮にホウ酸水が臨界安全の確保に十分な濃度だとしても、溶融燃料取り出し後の保管の段階でも同様なホウ酸水濃度を維持する必要がある。

再臨界防止のための他の方策としては、ボロンまたは炭化ボロン（Ｂ_４Ｃ）、酸化ボロン（Ｂ_２Ｏ_３）、窒化ボロン（ＢＮ） などの粉末を、原子炉圧力容器および格納容器内の水に混入させる方策が考えられる。これらの粉末は、粒径が数ミクロンから数十ミクロン程度の粉末として入手が可能であり、水中に投入して攪拌すれば均一に混じり合う。したがって、それら粉末を大量に投入すれば、上述のホウ酸水よりも高い中性子吸収能力が期待できる。

特開２００７−１０１３３２号公報 特開２０１４−０４４０８４号公報 特開２０１３−２０５３５９号公報

しかしながら、そのような粉末を水に混入させると、水が黒く濁って水中の視界が失われるため、水中のカメラでモニターしながら遠隔操作で行う溶融燃料の取り出しには不適当である。また、仮に溶融燃料の取り出しができたとしても、その後の保管の段階で水が失われると、上記粉末も水とともに失われる可能性がある。

そこで、ボロンの粉末または炭化ボロン（Ｂ_４Ｃ）、酸化ボロン（Ｂ_２Ｏ_３）、窒化ボロン（ＢＮ）などのボロン化合物を焼結または溶融して、円柱、球または立方体などの形状に形成した中性子吸収材が提案されている（特許文献２）。溶融燃料の取り出しに先立って中性子吸収材を溶融燃料の上に散布することで、溶融燃料取り出しの際の臨界安全性を確保することができる。

しかしながら、原子炉内の溶融燃料は平面状ではなく複雑に起伏していることが予想されるため、そこに上記中性子吸収材を散布すると低い箇所に転がり、均等に散布できないという問題がる。また立方体などの形状は、角部が鋭いため欠けやすく、欠けたボロンまたはボロン化合物の粉末が原子炉内の水中に漂いこれを混濁させ、溶融燃料取り出し作業の支障となる恐れがある。

他の方策としては、ゲル状のボロンを溶融燃料の上に散布する方法が提案されている（特許文献３）。しかしながら、ゲル状のボロンは、原子炉内の水中で水の流れによって溶融燃料から剥離して浮遊する恐れがある。

したがって、本発明は、溶融燃料の上で低い所に転がることなく散布することができ、これにより、溶融燃料に対して均等な中性子吸収能力を備え、溶融燃料取り出しの際の臨界安全性を確実に確保することができる中性子吸収材およびそれを用いた溶融燃料取出方法を提供することを目的としている。

本発明の中性子吸収材は、ボロンおよび／またはボロンの化合物を含む材料を成形した中性子吸収材において、断面が非円形をなすことを特徴とする。

本発明の中性子吸収材においては、断面が非円形をなしているため、原子炉内の複雑に起伏した溶融燃料上に散布したときに、低い方に転がり難く表面上に均等に散布することができる。したがって、溶融燃料上において中性子吸収材の疎らな箇所の発生を抑制することができ、溶融燃料取り出しの際および取り出した溶融燃料を保管する際に臨界安全性を確実に確保することができる。この合において、溶融燃料は粉砕して取り出すことができる。

ここで、中性子吸収材の形状は、三角柱から八角柱までの多角柱状とすることができる。「柱状」とは、板状や棒状、および片状をなすことを示す。また、本発明の中性子吸収材は、断面が放射状をなす柱状をなしていてもよい。あるいは、球体の表面から多数の突起が突出する金平糖のような形状であってもよい。

中性子吸収材の角部に面取を設けることが望ましい。面取は曲面であっても傾斜面であってもよい。これにより、中性子吸収材が互いに接触しあるいは溶融燃料と接触したときに角部が欠損して粉末が生成するのを防止することができ、粉末が原子炉内の水中に漂って懸濁させ、溶融燃料取り出しの支障とならないようにすることができる。

本発明の中性子吸収材の粒径（差し渡し最外径）は、原子炉圧力容器および格納容器内の水中で粉砕し捕集した溶融燃料に混入させることから、水中で中性子吸収材が沈降する間に視界を妨げない程度の大きさであり、かつ、保管の段階で仮に水が失われても、水とともに流出しない程度の大きさが必要であることから、５ｍｍ以上は必要である。一方、中性子吸収材の大きさが１００ｍｍを超えると、中性子吸収材の中心部分のボロンに対してはその外側のボロンによる遮蔽のために中性子が到達しにくくなる現象（自己遮蔽効果）が生じるため、中性子吸収材の重量当たりの中性子吸収性能は低下する。

また、粉砕した溶融燃料は大きさが数ｍｍから数ｃｍ程度の破片と予想されるため、これらの破片を捕集する際に、同程度の大きさの中性子吸収材を適量混入することが望ましい。よって、中性子吸収材の大きさは５〜１００ｍｍが望ましい。このような中性子吸収材を溶融燃料の上に散布することにより、溶融燃料の表面を中性子吸収材が満遍なく覆い、溶融燃料を取り出す際および取り出した溶融燃料を保管する際に、均等に臨界安全性を確保することができる。

ボロンおよび／またはボロン化合物には他の金属やセラミックスを混合することができる。ボロンおよび／またはボロン化合物に対して混合する他の金属やセラミックの比率については以下の観点から決定する。すなわち中性子吸収性能の観点からは前者の比率が高いことが望ましいが、ボロン単独での焼結には、その融点（約２３００℃）直下に保持する必要がある。またボロンを溶融して成形するには、その融点以上に保持する必要がある。このような高温に保持することは設備や製造コストの観点で現実的でない。

一方、ボロンの粉末を他の金属またはセラミックスの粉末と適量混合させれば、より低い温度での焼結が可能である。たとえば、ボロンとステンレス鋼（融点：約１４００℃）の粉末で焼結する際の温度は約１０００℃である。またボロン粉末とグラファイト（Ｃ）の粉末から炭化ボロン（Ｂ_４Ｃ）の焼結体を作ることもでき、この際の焼結温度は約１５００℃である。炭化ボロン（Ｂ_４Ｃ）は原子炉の制御棒として使われている実績がある。ボロンとアルミナ（融点：２０５４℃）の粉末で焼結する際の温度は約１６００℃である。

焼結可能なボロンの最大混合比率は、混合する材料の組み合わせのみならず両者の粒子の寸法にも依存する。たとえば、粒径の大きいボロン粉末と小さい粒径のステンレス鋼の粉末を焼結する場合、ボロン粉末の比率を高めることができる。したがって、このような観点で、混合可能なボロンの最大比率を実験的に確認することが望ましい。

ボロンおよび／またはボロン化合物の粉末を樹脂製のバインダーと混合し、成形して中性子吸収材を構成することもできる。樹脂としては熱硬化性樹脂や紫外線硬化性樹脂などを用いることができる。

ボロンおよび／またはボロン化合物に他の材料を混合して用いるときは、中性子吸収材のボロンの見かけの原子数密度は５０％以上にすることが望ましい。ここで、「見かけの原子数密度」とは、中性子吸収材を構成する物質全体の原子の数を分母としたときのボロンの原子数の割合をいう。

本発明によれば、溶融燃料の上で低い所に転がることなく散布することができるので、溶融燃料に対して均等な中性子吸収能力を備え、溶融燃料取り出しの際および取り出した溶融燃料の保管の臨界安全性を確実に確保することができる等の効果が得られる。

本発明の第１実施形態の中性子吸収材を示す平面図（Ａ）および側面図（Ｂ）である。 本発明の第１実施形態の中性子吸収材を示す平面図（Ａ）および側面図（Ｂ）である。 本発明の第１実施形態の中性子吸収材を示す平面図（Ａ）および側面図（Ｂ）である。 本発明の第２実施形態の中性子吸収材を示す平面図（Ａ）および側面図（Ｂ）である。 本発明の第２実施形態の中性子吸収材を示す平面図（Ａ）および側面図（Ｂ）である。 本発明の第２実施形態の中性子吸収材の変形例を示す平面図（Ａ）および側面図（Ｂ）である。

１．第１実施形態
以下、図面を参照して本発明の第１実施形態を説明する。図１〜図３は実施形態の中性子吸収材を示す図である。これらの図に示す中性子吸収材は、ボロンの粉末と、ステンレス、アルミニウムなどの金属粉末、またはアルミナなどのセラミックスの粉末とを混合し、焼結または溶融して、多角柱としたものである。ここでは最も望ましい形状として、六角柱、五角柱および四角柱の例を示す。

粉末冶金法による焼結および鋳造のいずれの方法においても、最も成形が容易な形状は円柱である。しかしながら、円柱状の中性子吸収材は起伏のある溶融燃料上に散布した場合、低い箇所に転がる可能性があり、均等に散布することが難しい。そこで、図１〜図３に示すように多角柱とすることで転がり難くすることができる。したがって、上記構成の中性子吸収材においては、原子炉内の複雑に起伏した溶融燃料上に散布したときに、低い方に転がり難く表面上に均等に散布することができる。よって、溶融燃料取り出しの際および取り出した溶融燃料を保管する際に臨界安全性を確実に確保することができる。

なお三角柱のような形状は角部が鋭角のため、その角部が微少な破片となって原子炉圧力容器および格納容器内の水に混入して視界を妨げる恐れがある。一方、八角柱などは円柱に近いため、溶融燃料の斜面を転がる可能性がある。したがって、四角柱、五角柱、六角柱などが最適な形状である。なお、これら角柱の対面間距離Ｒと長さＬの比率について制限はないが、遠隔操作機器による作業の作業性の観点から、対面間距離に対してあまり長くないことが望ましい。たとえば、対面間距離Ｒと長さＬとの比Ｒ／Ｌは、０．５〜２．０とすることが望ましい。

２．第２実施形態
図４および図５は、本発明の第２実施形態の中性子吸収材を示すものである。これらの図に示す中性子吸収材は、四角柱状および三角柱状をなし、それらの側面の鋭角的な角部に円柱曲面をなす面取を形成したものである。図４に示す例では、側面の４つの角部に面取を形成している。また、図５に示す例では、側面の３つの角部および上下面の角部に面取を形成しており、合計で９つの角部に面取りを形成している。なお、面取は傾斜面であってもよい。

このような中性子吸収材においては、上記第１実施形態と同等の効果を得ることができるのは勿論のこと、中性子吸収材が互いと接触しあるいは溶融燃料と接触したときに角部が欠損して粉末が生成するのを防止することができ、粉末が原子炉内の水中に漂って懸濁させ、溶融燃料取り出しの支障とならないようにすることができる。

図６は上記第２実施形態の変形例を示すものである。この図に示す中性子吸収材は、本体１０に半径方向へ放射状に突出する凸部１１を形成したものである。本発明では、図６に示すような形状の他に、断面円形の本体から凸部が半径方向へ放射状に突出するような形状、球状をなす本体から多数の凸部が半径方向へ突出するような形状であってもよい。このように、本発明の中性子吸収材の形状は、断面が多角形状のものに限定されるものではなく、断面が非円形の任意の形状とすることができる。

本発明は、本発明は、炉心溶融を起こした軽水炉から溶融燃料を取り出す際に、臨界安全性を確保するための中性子吸収材として利用することができる。

１０ 本体
１１ 凸部

Claims (5)

1. ボロンおよび／またはボロンの化合物を含む材料を成形した中性子吸収材において、断面が非円形をなすことを特徴とする中性子吸収材。
2. 三角柱から八角柱までの多角柱状であることを特徴とする請求項１に記載の中性子吸収材。
3. 角部に面取を設けたことを特徴とする請求項１または２に記載の中性子吸収材。
4. ボロンおよび／またはボロンの化合物を含む粉末材料の焼結、ボロンおよび／またはボロンの化合物を含む溶融材料の鋳造、あるいはボロンおよび／またはボロンの化合物を含む粉末材料と樹脂との混合物を成形して硬化させて製造されたものであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の中性子吸収材。
5. 炉心溶融を起こした軽水炉内の溶融燃料の上に請求項１〜４のいずれかに記載の中性子吸収材を散布し、前記溶融燃料をそのままあるいは粉砕して取り出すことを特徴とする溶融燃料取出方法。

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