JP2016111134A - 有機el素子および表示装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】電流効率を向上させることが可能な有機EL素子およびこれを用いた表示装置を提供する。【解決手段】本開示の有機EL素子は、第1電極および第2電極と、第1電極および第2電極の間に発光層を含む有機層とを備え、有機層は、第1電極と発光層との間に、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層と、第1層よりも窒素元素を多く含む第2層とを備える。【選択図】図1
Description
本開示は、有機エレクトロルミネッセンス(EL;Electro Luminescence)現象を利用して発光する有機EL素子および表示装置に関する。
近年、画像表示を行う表示装置の分野では、発光素子として、流れる電流値に応じて発光輝度が変化する電流駆動型の光学素子、例えば有機EL(Electro Luminescence)素子を用いた表示装置(有機EL表示装置)が開発され、商品化が進められている。有機EL素子は、液晶素子等と異なり自発光素子であり、別に光源(バックライト)を設ける必要がない。このため、有機EL表示装置は光源を必要とする液晶表示装置と比べて画像の視認性が高く、消費電力が低く、且つ、素子の応答速度が速い等の特徴を有する。
表示装置では、一般に高画質が望まれており、画質を改善する様々な技術が開発されている。例えば、特許文献1には、発光素子からの光を伝播して外部に出射する第1部材および各サブ画素を区画する第2部材をそれぞれ異なる屈折率を持つ材料で構成された表示装置が開示されている。この表示装置は、第1部材と対向する第2部材の表面で第1部材を伝播した光が反射され、光の取り出し効率が向上する。
ところで、発光層を含む有機層を蒸着によって形成する場合、隔壁の側面等のテーパ面に成膜される有機層の膜厚(厚み)は、底面に成膜される有機層の厚みと比較して1/3〜1/5程度薄くなる。上記特許文献1に開示された表示装置の有機層を蒸着で成膜すると、第2部材の側面およびこの側面と隔壁によって区画された発光領域の底面との境界近傍における有機層の厚みは薄くなり、この有機層の薄膜領域、特に、第2部材の側面と発光領域の底面との境界近傍でリーク電流が生じやすく、電流効率の低下する虞があった。
本技術はかかる問題点に鑑みてなされたもので、その目的は、電流効率を向上させることが可能な有機EL素子およびこれを用いた表示装置を提供することにある。
本技術による有機EL素子は、第1電極および第2電極と、第1電極および第2電極の間に発光層を含む有機層とを備え、有機層は、第1電極と発光層との間に、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層と、第1層よりも窒素元素を多く含む第2層とを備えたものである。
本技術の表示装置は、上記有機EL素子を複数備えたものである。
本技術の有機EL素子およびこれを備えた表示装置では、第1電極と発光層との間に、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層と、第1層よりも窒素元素を多く含む第2層とを設けるようにした。これにより、第1電極と発光層との間の電荷の流れが改善される。
本技術の有機EL素子およびこれを備えた表示装置では、第1電極と発光層との間に、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層と、第1層よりも窒素元素を多く含む第2層とを設けるようにしたので、第1電極と発光層との間の電荷の流れが改善される。これにより、リーク電流の発生が低減され、電流効率を向上させることが可能となる。なお、ここに記載された効果は必ずしも限定されるものではなく、本開示中に記載されたいずれの効果であってもよい。
本開示の実施の形態について図面を参照して以下の順に詳細に説明する。
1.実施の形態
(発光層とカソードとの間の2層からなる電子供給層を有する例)
1−1.基本構成
1−2.表示装置
2.変形例
2−1.変形例1(電子供給層とカソードとの間に金属ドープ層を設けた例)
2−2.変形例2(発光層が2層積層されたタンデム構造を有する例)
3.実施例
4.適用例
1.実施の形態
(発光層とカソードとの間の2層からなる電子供給層を有する例)
1−1.基本構成
1−2.表示装置
2.変形例
2−1.変形例1(電子供給層とカソードとの間に金属ドープ層を設けた例)
2−2.変形例2(発光層が2層積層されたタンデム構造を有する例)
3.実施例
4.適用例
<1.実施の形態>
(1−1.基本構成)
図1は、本開示の一実施の形態に係る有機EL素子10の断面構成を表したものであり、図2は、本開示の表示装置1の断面構成を表したものである。この表示装置1は、有機ELテレビジョン装置等として用いられるものであり、アノードから注入された正孔と、カソード20から注入された電子とが発光層(青色発光層14および黄色発光層18)内で再結合する際に生じた発光光を駆動基板11とは反対側(対向基板31側)から取り出す上面発光方式(トップエミッション方式)の表示装置である。また、表示装置1は、例えば白色光を発する有機EL素子10と、カラーフィルタ33とを用いることによって、R(赤),G(緑),B(青)のいずれかの色光を取り出すものであり、有機EL素子10は、駆動基板11上に、例えば、アノード12,有機層Xおよびカソード20がこの順に積層された構成を有する。このうち有機層Xは、アノード12側から順に、例えば、正孔供給層13、発光層14、電子供給層15がそれぞれこの順に積層されている。
(1−1.基本構成)
図1は、本開示の一実施の形態に係る有機EL素子10の断面構成を表したものであり、図2は、本開示の表示装置1の断面構成を表したものである。この表示装置1は、有機ELテレビジョン装置等として用いられるものであり、アノードから注入された正孔と、カソード20から注入された電子とが発光層(青色発光層14および黄色発光層18)内で再結合する際に生じた発光光を駆動基板11とは反対側(対向基板31側)から取り出す上面発光方式(トップエミッション方式)の表示装置である。また、表示装置1は、例えば白色光を発する有機EL素子10と、カラーフィルタ33とを用いることによって、R(赤),G(緑),B(青)のいずれかの色光を取り出すものであり、有機EL素子10は、駆動基板11上に、例えば、アノード12,有機層Xおよびカソード20がこの順に積層された構成を有する。このうち有機層Xは、アノード12側から順に、例えば、正孔供給層13、発光層14、電子供給層15がそれぞれこの順に積層されている。
本実施の形態では、電子供給層15が、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層15Aと、第1層15Aよりも窒素元素を多く含む第2層15Bとが積層された構成を有する。
更に、本実施の形態では、画素を構成するサブ画素5R,5G,5B毎に独立して形成されたアノード12上に、隔壁27を構成する絶縁膜によって形成された複数の開口部27Aが設けられている。
駆動基板11は、その一主面側に有機EL素子10が配列形成される支持体である。駆動基板11を構成する材料は公知のものでよく、例えば、石英,ガラス,金属箔,または樹脂製のフィルムやシートなどが用いられる。この中でも石英やガラスが好ましく、樹脂製の場合には、その材質としてポリメチルメタクリレート(PMMA)に代表されるメタクリル樹脂類,ポリエチレンテレフタレート(PET),ポリエチレンナフタレート(PEN),ポリブチレンナフタレート(PBN)などのポリエステル類,またはポリカーボネート樹脂等が挙げられる。但し、透水性や透ガス性を抑えるため積層構造とするか、あるいは表面処理を行うことが必要となる。
駆動基板11上には、ゲート電極21が形成されている。このゲート電極21は、例えば、モリブデン(Mo)等によって構成されている。駆動基板11およびゲート電極21上には、絶縁層22が形成されている。この絶縁層22は、例えば、酸化シリコン(SiO2)や窒化シリコン(SiNx)等により構成されている。この絶縁層22上には、ゲート電極21に対応する領域にチャネル層23が形成されている。ゲート電極21およびチャネル層23は、駆動トランジスタDRTr(例えば、図4,Tr1)等を構成するものである。なお、ここでは、ゲート電極21の上部にチャネル層23を形成する、いわゆる、ボトムゲート構造によりトランジスタを構成したが、これに限定されるものではなく、ゲート電極の下部にチャネル層を形成する、いわゆる、トップゲート構造によりトランジスタを構成してもよい。チャネル層23および絶縁層22上には、絶縁層24が形成されている。この絶縁層24は、例えば、絶縁層22と同様の材料により構成されている。また、チャネル層23が形成された領域の一部には、絶縁層24を貫通するようにソース・ドレイン電極25が形成されている。ソース・ドレイン電極25は、例えば、チタン(Ti)/アルミニウム(Al)/チタン(Ti)の3層により構成することができる。絶縁層24およびソース・ドレイン電極25上には絶縁層26が形成されている。絶縁層26は、例えば、ポリイミドやアクリル樹脂等によって構成されている。この絶縁層26には開口26Aが形成されており、後述するアノード12と、駆動トランジスタDTrのソース電極にかかわるソース・ドレイン電極25とが電気的に接続されている。
アノード12は、効率よく発光層14に正孔を注入するために電極材料の真空準位からの仕事関数が大きいものを用いることが好ましい。具体的には、例えばクロム(Cr),金(Au),酸化スズ(SnO2)とアンチモン(Sb)との合金,酸化亜鉛(ZnO)とアルミニウム(Al)との合金,銀(Ag)合金、あるいはこれらの金属や合金の酸化物等を、単独または混在させた状態で用いることができる。
また、アノード12は光反射性に優れた層(下層)と、この上部に設けられた光透過性を有すると共に仕事関数の大きな層(上層)との積層構造としてもよい。ここで下層は、主にAlを主成分とする合金を用いることが好ましい。副成分としては、主成分であるAlよりも相対的に仕事関数が小さい元素を用いる。このような副成分としては、ランタノイド系列の元素を用いることが好ましい。ランタノイド系列元素の仕事関数は大きくないが、これらの元素を含むことで陽極の安定性が向上し、且つ、陽極の正孔注入性も向上する。また、副成分としてはランタノイド系列の元素の他に、シリコン(Si),銅(Cu)等の元素を用いてもよい。
下層を構成するAl合金層における副成分の含有量は、例えば、Alを安定化させるネオジム(Nd)やニッケル(Ni),チタン(Ti)等であれば合計で約10wt%以下であることが好ましい。これにより、Al合金層における反射率を維持しつつ、有機EL素子の製造プロセスにおいてAl合金層を安定的に保つことができる。また、加工精度および化学的安定性が得られる。更に、アノード12の導電性および駆動基板11との密着性も改善される。なお、上記Nd等の金属は仕事関数が小さいため、後述する正孔供給層13に一般的に用いられるアミン系の材料では正孔注入障壁が大きくなってしまう。その際には、アミン形の材料に7,7,8,8−テトラシアノ−2,3,5,6−テトラフルオロキノジメタン(F4−TCNQ)等のアクセプタ材料を混合した層や、ポリエチレンジオキシチオフェンーポリスチレンスルホン酸(PEDOT−PSS)等のpドープ層をアノード12の界面に形成することで正孔注入障壁が低減され、駆動電圧の上昇を抑えることができる。この他、後述するアザトリフェニレン誘導体を用いることで、駆動電圧の上昇を抑えつつ素子を安定化することが可能となる。
上層は、Al合金の酸化物,モリブデン(Mo)の酸化物,ジルコニウム(Zr)の酸化物,Crの酸化物,およびタンタル(Ta)の酸化物を用いることができる。例えば、上層が副成分としてランタノイド系列の元素を含むAl合金の酸化物層(自然酸化膜を含む)である場合、ランタノイド系列元素の酸化物は光の透過率が高いため、これを含む上層の光の透過率が良好となる。これにより、下層の表面における反射率が高く維持される。また、上層にITO(Indium Tin Oxide)やIZO(Indium Zinc Oxide)等の透明導電層を用いることによりアノード12の電子注入特性が改善される。なお、ITOおよびIZOは仕事関数が大きいため駆動基板11と接する側、即ち、下層に用いることによりキャリアの注入効率を高めると共に、アノード12と駆動基板11との間の密着性を向上することができる。
なお、この有機EL素子10を用いて構成される表示装置の駆動方式がアクティブマトリックス方式である場合には、アノード12は画素毎にパターニングされ、駆動基板11に設けられた駆動トランジスタDRTrに接続された状態で設けられている。この場合には、アノード12の上には隔壁27が設けられ、隔壁27の開口部27Aから各画素のアノード12の表面が露出されるように構成される。
隔壁27は、アノード12とカソード20との絶縁性を確保すると共に、発光領域を所望の形状にするためのものである。更に、製造工程においてインクジェット方式またはノズルコート方式等による塗布を行う際の隔壁としての機能も有している。隔壁27は、例えば、SiO2等の無機絶縁材料、あるいは、ポジ型感光性ポリベンゾオキサゾール,ポジ型感光性ポリイミド等の感光性樹脂等により構成されている。隔壁27には、発光領域に対応して開口部27A(例えば、図5A)が設けられている。本実施の形態では、1つのアノード12上に、例えば図5Bや図5Cに示したように、複数の開口部27Aが設けられている。なお、ここでは開口部27Aを円形状で示したが、これに限らず、例えば図6Aに示したように、開口部27Aは矩形状でもかまわない。また、開口部27Aの配置位置も特に限定されるものではなく、例えば図6Bに示したように、いわゆる、最密充填配置にしてもよい。なお、開口部27Aの側面(傾斜面)のアノード12の電極面に対する傾斜角は、例えば、45°以上であることが好ましい。
正孔供給層13は、それぞれ、発光層14への正孔注入効率を高めると共に、リークを防止するためのバッファ層である。正孔供給層13の厚みは、有機EL素子10の全体構成、特に、後述する電子供給層15との関係によるが、例えば、5nm以上60nm以下であることが好ましい。
正孔供給層13の構成材料は、電極(アノード12およびカソード20)や隣接する層の材料との関係で適宜選択すればよく、それぞれ以下に挙げる材料を用いることができる。例えば、ベンジン,スチリルアミン,トリフェニルアミン,ポルフィリン,トリフェニレン,アザトリフェニレン,テトラシアノキノジメタン,トリアゾール,イミダゾール,オキサジアゾール,ポリアリールアルカン,フェニレンジアミン,アリールアミン,オキザゾール,アントラセン,フルオレノン,ヒドラゾン,スチルベンあるいはこれらの誘導体、または、ポリシラン系化合物,ビニルカルバゾール系化合物,チオフェン系化合物あるいはアニリン系化合物等の複素環式共役系のモノマー,オリゴマーあるいはポリマーを用いることができる。
更に、具体的な材料としては、α−ナフチルフェニルフェニレンジアミン,ポルフィリン,金属テトラフェニルポルフィリン,金属ナフタロシアニン,ヘキサシアノアザトリフェニレン,7,7,8,8−テトラシアノキノジメタン(TCNQ),F4−TCNQ,テトラシアノ4,4,4−トリス(3−メチルフェニルフェニルアミノ)トリフェニルアミン,N,N,N',N'−テトラキス(p−トリル)p−フェニレンジアミン,N,N,N',N'−テトラフェニル−4,4'−ジアミノビフェニル,N−フェニルカルバゾール,4−ジ−p−トリルアミノスチルベン,ポリ(パラフェニレンビニレン),ポリ(チオフェンビニレン),ポリ(2、2'−チエニルピロール)等が挙げられる。
発光層14は、アノード12とカソード20とに対する電界印加時にアノード12側から注入された正孔と、カソード20側から注入された電子とが再結合する領域である。発光層14を構成する材料としては、電荷の注入機能(電界印加時にアノード12あるいは正孔供給層13から正孔を注入することができる一方、カソード20あるいは電子供給層15から電子を注入することができる機能)、輸送機能(注入された正孔および電子を電界の力で移動させる機能)、発光機能(電子と正孔の再結合の場を提供し、これらを発光につなげる機能)を有することが好ましい。
発光層14は、例えば、赤色光や緑色光を発する、いわゆる赤色発光層および緑色発光層の場合には、例えば、高分子発光材料に低分子材料が添加された混合材料により構成されている。ここで、低分子材料とは、モノマーまたはこのモノマーを2〜10個結合したオリゴマーとし、5万以下の重量平均分子量を有するものが好ましい。なお、重量平均分子量が上記範囲を超えた低分子材料を必ずしも除外するものではない。具体的には、例えばポリフルオレン系高分子誘導体や、(ポリ)パラフェニレンビニレン誘導体、ポリフェニレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、ポリチオフェン誘導体、ペリレン系色素、クマリン系色素、ローダミン系色素、あるいは上記高分子材料に有機EL材料をドープしたものが挙げられる。ドープ材料としては、例えばルブレン、ペリレン、9,10ジフェニルアントラセン、テトラフェニルブタジエン、ナイルレッド、クマリン6等を用いることができる。
また、赤色発光層および緑色発光層に添加する低分子材料は、低分子化合物が同じ反応または類似の反応を連鎖的に繰り返すことにより生じた高分子量の重合体または縮合体の分子からなる化合物以外のものであって、分子量が実質的に単一であるものを指す。また加熱による分子間の新たな化学結合は生じず、単分子で存在する。このような低分子材料の重量平均分子量(Mw)は5万以下であることが好ましい。これは分子量の大きい、例えば5万以上の材料に比べてある程度小さい分子量の材料のほうが多様な特性を有し、正孔または電子の移動度やバンドギャップあるいは溶媒への溶解度等を調整しやすいためである。
このような低分子材料としては、例えば、ベンジン、スチリルアミン、トリフェニルアミン、ポルフィリン、トリフェニレン、アザトリフェニレン、テトラシアノキノジメタン、トリアゾール、イミダゾール、オキサジアゾール、ポリアリールアルカン、フェニレンジアミン、アリールアミン、オキサゾール、アントラセン、フルオレノン、ヒドラゾン、スチルベンあるいはこれらの誘導体、または、ポリシラン系化合物、ビニルカルバゾール系化合物、チオフェン系化合物あるいはアニリン系化合物等の複素環式共役系のモノマーあるいはオリゴマーを用いることができる。
さらに具体的な材料としては、α−ナフチルフェニルフェニレンジアミン、ポルフィリン、金属テトラフェニルポルフィリン、金属ナフタロシアニン、ヘキサシアノアザトリフェニレン、7,7,8,8−テトラシアノキノジメタン(TCNQ)、7,7,8,8−テトラシアノ−2,3,5,6-テトラフルオロキノジメタン(F4−TCNQ)、テトラシアノ4、4、4−トリス(3−メチルフェニルフェニルアミノ)トリフェニルアミン、N、N、N’、N’−テトラキス(p−トリル)p−フェニレンジアミン、N、N、N’、N’−テトラフェニル−4、4’−ジアミノビフェニル、N−フェニルカルバゾール、4−ジ−p−トリルアミノスチルベン、ポリ(パラフェニレンビニレン)、ポリ(チオフェンビニレン)、ポリ(2、2’−チエニルピロール)等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
なお、赤色発光層および緑色発光層に添加する低分子材料は1種類だけでなく、複数種類を混合して用いてもよい。また、赤色発光層および緑色発光層の厚みは、有機EL素子10の構成にもよるが、例えば、10nm以上200nm以下であることが好ましい。
発光層14が、いわゆる青色発光層である場合には、例えば、低分子材料から形成され、少なくともホスト材料およびゲスト材料の2種類の材料から構成されている。青色発光層を構成するホスト材料としては、下記式(1)に示した化合物を用いることが好ましい。
式(1)におけるR1〜R6が示すアリール基としては、例えば、フェニル基、1−ナフチル基、2−ナフチル基、フルオレニル基、1−アントリル基、2−アントリル基、9−アントリル基、1−フェナントリル基、2−フェナントリル基、3−フェナントリル基、4−フェナントリル基、9−フェナントリル基、1−ナフタセニル基、2−ナフタセニル基、9−ナフタセニル基、1−ピレニル基、2−ピレニル基、4−ピレニル基、1−クリセニル基、6−クリセニル基、2−フルオランテニル基、3−フルオランテニル基、2−ビフェニルイル基、3−ビフェニルイル基、4−ビフェニルイル基、o−トリル基、m−トリル基、p−トリル基、p−t−ブチルフェニル基等が挙げられる。
また、R1〜R6が示す複素環基を有する基としては、ヘテロ原子として酸素原子(O)、窒素原子(N)、硫黄原子(S)を含有する5員環または6員環の芳香環基であり、炭素数2〜20の縮合多環芳香環基が挙げられる。このような複素環基としては、例えばチエニル基、フリル基、ピロリル基、ピリジル基、キノリル基、キノキサリル基、イミダゾピリジル基、ベンゾチアゾール基が挙げられる。代表的なものとしては,1−ピロリル基、2−ピロリル基、3−ピロリル基、ピラジニル基、2−ピリジニル基、3−ピリジニル基、4−ピリジニル基、1−インドリル基、2−インドリル基、3−インドリル基、4−インドリル基、5−インドリル基、6−インドリル基、7−インドリル基、1−イソインドリル基、2−イソインドリル基、3−イソインドリル基、4−イソインドリル基、5−イソインドリル基、6−イソインドリル基、7−イソインドリル基、2−フリル基、3−フリル基、2−ベンゾフラニル基、3−ベンゾフラニル基、4−ベンゾフラニル基、5−ベンゾフラニル基、6−ベンゾフラニル基、7−ベンゾフラニル基、1−イソベンゾフラニル基、3−イソベンゾフラニル基、4−イソベンゾフラニル基、5−イソベンゾフラニル基、6−イソベンゾフラニル基、7−イソベンゾフラニル基、キノリル基、3−キノリル基、4−キノリル基、5−キノリル基、6−キノリル基、7−キノリル基、8−キノリル基、1−イソキノリル基、3−イソキノリル基、4−イソキノリル基、5−イソキノリル基、6−イソキノリル基、7−イソキノリル基、8−イソキノリル基、2−キノキサリニル基、5−キノキサリニル基、6−キノキサリニル基、1−カルバゾリル基、2−カルバゾリル基、3−カルバゾリル基、4−カルバゾリル基、9−カルバゾリル基、1−フェナンスリジニル基、2−フェナンスリジニル基、3−フェナンスリジニル基、4−フェナンスリジニル基、6−フェナンスリジニル基、7−フェナンスリジニル基、8−フェナンスリジニル基、9−フェナンスリジニル基、10−フェナンスリジニル基、1−アクリジニル基、2−アクリジニル基、3−アクリジニル基、4−アクリジニル基、9−アクリジニル基、等が挙げられる。
R1〜R6が示すアミノ基を有する基としては、アルキルアミノ基、アリールアミノ基、アラルキルアミノ基等のいずれでもよい。これらは、炭素数1〜6個の脂肪族炭化水素基および/または1〜4個の芳香環基を有することが好ましい。このような基としては、ジメチルアミノ基、ジエチルアミノ基、ジブチルアミノ基、ジフェニルアミノ基、ジトリルアミノ基、ビスビフェニリルアミノ基、ジナフチルアミノ基が挙げられる。なお、上記置換基は2以上の置換基からなる縮合環を形成していてもよく、さらにその誘導体でもよい。
ゲスト材料としては、発光効率が高い材料、例えば低分子蛍光材料またはりん光色素あるいは金属錯体等の有機発光材料が挙げられる。より具体的には、ピーク波長が約400nm以上490nm以下の範囲内に有する化合物である。このような化合物としては、ナフタレン誘導体、アントラセン誘導体、ナフタセン誘導体、スチリルアミン誘導体、ビス(アジニル)メテンホウ素錯体等の有機物質が用いられる。なかでも、アミノナフタレン誘導体、アミノアントラセン誘導体、アミノクリセン誘導体、アミノピレン誘導体、スチリルアミン誘導体、ビス(アジニル)メテンホウ素錯体から選択されることが好ましい。
青色発光層14の厚みは、有機EL素子10の全体構成にもよるが、例えば2nm以上50nm以下であることが好ましく、さらに好ましくは5nm以上30nm以下である。
電子供給層15は、カソード20から注入される電子を、それぞれ発光層14に輸送するためのものである。電子供給層15は、積層構造を有し、例えば、第1層15Aと第2層15Bとが積層された2層構造を有すると共に、電子供給層15の厚みは、正孔供給層13よりも厚いことが好ましい。第1層15Aを構成する材料としては、配向性を有し、例えば、母骨格が環員数3〜7の多環式芳香族炭化水素化合物が挙げられる。具体的な多環式芳香族炭化水素化合物の母骨格としては、例えば、アントラセン、ピレン、ベンゾピレン、クリセン、ナフタセン、ベンゾナフタセン、ジベンゾナフタセン、ペリレンおよびコロネン等が挙げられる。特に、上記式(1)で示したアントラセンを母骨格として有する化合物(アントラセン誘導体)を用いることが好ましい。これにより、青発光層14への電子の輸送効率を高めることができる。
上記式(1)で表わされる具体的な化合物としては、以下の式(1−1〜1−109)が挙げられる。
第2層15Bは、優れた電子輸送能およびカソード20との高いコンタクト特性を有する材料を用いることが好ましく、例えば、第1層15Aよりも配向性が低いことが好ましい。また、窒素元素を多く含む材料であることが好ましく、例えば、含窒素複素環式化合物を用いることが好ましい。これにより、カソード20からの電子の注入効率が向上する。第2層15Bの具体的な材料としては、下記式(2)に示したイミダゾール誘導体および下記式(3)に示したフェナントロリン環を少なくとも1つ有するフェナントロリン誘導体を用いることが好ましい。
式(2)で示したイミダゾール誘導体の具体例としては、下記の式(2−1〜2−48)等の化合物が挙げられる。
この他、下記の式(2−49〜2−60)に示した化合物を用いてもかまわない。
式(3)に示したフェナントロリン環を少なくとも1つ有するフェナントロリン誘導体の具体例としては下記の式(3−1〜3−14)が挙げられる。
第1層15Aおよび第2層15Bの厚みは、有機EL素子10の全体構成にもよるが、第2層15Bよりも第1層15Aの方が厚いことが好ましい。例えば、第1層15Aの厚みは、10nm以上280nm以下であることが好ましく、第2層15Bの厚みは、5nm以上であることが好ましく、より好ましくは、5nm以上10nm以下である。
カソード20は、仕事関数が小さく、且つ、光透過性を有する材料であればよい。具体的には、LiO2,Cs2O3,Cs2SO4,MgF,LiFあるいはCaF2等のアルカリ金属酸化物、アルカリ金属フッ化物、アルイカリ土類金属酸化物、アルカリ土類フッ化物が挙げられる。この他、アルミニウム(Al)またはカルシウム(Ca)またはマグネシウム(Mg)を含む合金(例えばMgAg)のような光透過性反射材料を用いてもよい。カソード20は、上記材料を含む単層でもよいし、上記材料をからなる層を複数積層した構成としてもよい。積層構造とする場合には、上層に、例えば、IZOや透明なSiNx膜を形成することで、導電性を向上することや電極の劣化を抑制することができる。
なお、カソード20は、各画素5を構成するサブ画素5R,5G,5Bごとに独立して形成してもよいが、表示領域110内にベタ膜状に形成され、複数の画素5に対する共通電極として用いてもよい。また、この有機EL素子10が、キャビティ構造となっている場合には、カソード20には半透過半反射材料を用いることが好ましい。これにより、アノード12側の光反射面と、カソード20側の光反射面との間で多重干渉させた発光光がカソード20側から取り出される。この場合、アノード12側の光反射面とカソード20側の光反射面との間の光学的距離は、取り出したい光の波長によって規定され、この光学的距離を満たすように各層の厚みが設定されていることとする。このような上面発光型の有機EL素子においては、このキャビティ構造を積極的に用いることにより、外部への光取り出し効率の改善や発光スペクトルの制御を行うことが可能となる。
保護層28は、例えば厚みが1μm以上3μm以下であり、絶縁性材料または導電性材料のいずれにより構成されていてもよい。絶縁性材料としては、無機アモルファス性の絶縁性材料、例えばアモルファスシリコン(α−Si),アモルファス炭化シリコン(α−SiC),アモルファス窒化シリコン(α−Si1-xNx)、アモルファスカーボン(α−C)等が好ましい。このような無機アモルファス性の絶縁性材料は、グレインを構成しないため透水性が低く、良好な保護膜となる。この他、窒化ケイ素(代表的には、Si3N4)膜,酸化ケイ素(代表的には、SiO2)膜、窒化酸化ケイ素(SiNxOy:組成比X>Y)膜、酸化窒化ケイ素(SiOxNy:組成比X>Y)膜、またはDLC(Diamond like Carbon)のような炭素を主成分とする薄膜、CN(Carbon Nanotube)膜等が用いられる。
封止層29は、保護層28の上にほぼ一様に形成されており、接着層として機能するものである。この封止層29は、例えばエポキシ樹脂またはアクリル樹脂等によって構成されている。
対向基板31は、有機EL素子10のカソード20の側に位置しており、封止層29と共に有機EL素子10を封止するものである。対向基板31は、有機EL素子10で発生した光に対して透明なガラス等の材料により構成されている。対向基板31には、例えば、ブラックマトリクス32としての遮光膜およびカラーフィルタ33が設けられており、有機EL素子10で発生した光を取り出すと共に、各有機EL素子10間の配線において反射された外光を吸収し、コントラストを改善するようになっている。
遮光膜32は、例えば黒色の着色剤を混入した光学濃度が1以上の黒色の樹脂膜、または薄膜の干渉を利用した薄膜フィルタにより構成されている。このうち黒色の樹脂膜により構成するようにすれば、安価で容易に形成することができるので好ましい。薄膜フィルタは、例えば、金属,金属窒化物あるいは金属酸化物よりなる薄膜を1層以上積層し、薄膜の干渉を利用して光を減衰させるものである。薄膜フィルタとしては、具体的には、Crと酸化クロム(III)(Cr2O3)とを交互に積層したものが挙げられる。
カラーフィルタ33は、赤色フィルタ,緑色フィルタおよび青色フィルタを有しており、順に配置されている。赤色フィルタ,緑色フィルタおよび青色フィルタは、それぞれ例えば矩形形状で隙間なく形成されている。これら赤色フィルタ,緑色フィルタおよび青色フィルタは、顔料を混入した樹脂によりそれぞれ構成されており、顔料を選択することにより、目的とする赤,緑あるいは青の波長域における光透過率が高く、他の波長域における光透過率が低くなるように調整されている。なお、サブ画素5R,5G,5Bに設けられた各有機EL素子10上には、対応する色のカラーフィルタが配設されている。
ここで、有機EL素子10を構成するアノード12とカソード20との間に設けられた有機層Xは、真空蒸着法、イオンビーム法(EB法)、分子線エピタキシー法(MBE法)、スパッタ法、OVPD(Organic Vapor Phase Deposition)法等のドライプロセスによって形成できる。
また、有機層Xは、上記の方法に加えてレーザー転写法,スピンコート法,ディッピング法,ドクターブレード法,吐出コート法,スプレーコート法等の塗布法、インクジェット法,オフセット印刷法,凸版印刷法,凹版印刷法,スクリーン印刷法,マイクログラビアコート法等の印刷法等のウエットプロセスによる形成も可能であり、各有機層や各部材の性質に応じて、ドライプロセスとウエットプロセスを併用しても構わない。
(1−2.全体構成)
図3は、本実施の形態の有機EL素子10を備えた表示装置10の平面構成を表すものである。この表示装置10は、有機ELテレビジョン装置等として用いられるものであり、例えば、駆動基板11の上に、表示領域110として、複数の有機EL素子10がマトリクス状に配置されたものである。表示領域110の周辺には、映像表示用のドライバである信号線駆動回路120および走査線駆動回路130が設けられている。
図3は、本実施の形態の有機EL素子10を備えた表示装置10の平面構成を表すものである。この表示装置10は、有機ELテレビジョン装置等として用いられるものであり、例えば、駆動基板11の上に、表示領域110として、複数の有機EL素子10がマトリクス状に配置されたものである。表示領域110の周辺には、映像表示用のドライバである信号線駆動回路120および走査線駆動回路130が設けられている。
表示領域110内には画素駆動回路140が設けられている。図4は、画素駆動回路140の一例を表したものである。画素駆動回路140は、アノード12の下層に形成されたアクティブ型の駆動回路である。即ち、この画素駆動回路140は、駆動トランジスタTr1および書き込みトランジスタTr2と、これらトランジスタTr1,Tr2の間のキャパシタ(保持容量)Csと、第1の電源ライン(Vcc)および第2の電源ライン(GND)の間において駆動トランジスタTr1に直列に接続された有機EL素子10とを有する。駆動トランジスタTr1および書き込みトランジスタTr2は、一般的な薄膜トランジスタ(TFT(Thin Film Transistor))により構成され、その構成は例えば逆スタガ構造(いわゆるボトムゲート型)でもよいしスタガ構造(トップゲート型)でもよく特に限定されない。
画素駆動回路140において、列方向には信号線120Aが複数配置され、行方向には走査線130Aが複数配置されている。各信号線120Aと各走査線130Aとの交差点が、各有機EL素子10のいずれか1つ(サブピクセル)に対応している。各信号線120Aは、信号線駆動回路120に接続され、この信号線駆動回路120から信号線120Aを介して書き込みトランジスタTr2のソース電極に画像信号が供給されるようになっている。各走査線130Aは走査線駆動回路130に接続され、この走査線駆動回路130から走査線130Aを介して書き込みトランジスタTr2のゲート電極に走査信号が順次供給されるようになっている。
この表示装置10では、各画素に対して走査線駆動回路130から書き込みトランジスタTr2のゲート電極を介して走査信号が供給されると共に、信号線駆動回路120から画像信号が書き込みトランジスタTr2を介して保持容量Csに保持される。即ち、この保持容量Csに保持された信号に応じて駆動トランジスタTr1がオンオフ制御され、これにより、有機EL素子10に駆動電流Idが注入され、正孔と電子とが再結合して発光が起こる。この光は、下面発光(ボトムエミッション)の場合にはアノード12および駆動基板11を透過して、上面発光(トップエミッション)の場合にはカソード20,カラーフィルタ33および対向基板31を透過して取り出される。
表示装置では、前述したように一般に高画質が望まれており、例えば、光取り出し効率を向上させるために、発光領域を規定する、いわゆる隔壁の傾斜する側面(テーパ面)において、発光素子から射出された表示面の正面方向に対して角度の大きな光を、テーパ面と、発光素子上に形成された充填層と屈折率の違いにより界面で表示面方向に反射し、これによって、光の取り出し効率の向上が図られている。
しかしながら、発光層等の有機層を蒸着によって形成する場合、テーパ面に成膜される有機層の厚みは、隔壁によって区画される発光領域の底面に成膜される有機層の厚みよりも1/3〜1/5程度薄くなる。図7は、アノード112とカソード120との間に発光層を含む有機層100Xが設けられた一般的な有機EL素子100の断面構成を表したものである。この図に示したように、有機層100Xは、隔壁127のテーパ面と隔壁127によって区画される発光領域の隔壁127との境界近傍の厚みが薄くなる。これにより、アノード112と電荷発生層116との間、特に、隔壁127のテーパ面と隔壁127によって区画される発光領域の隔壁127との境界近傍(境界部P)で短絡が生じ、有機層100X側に形成された発光層の電流効率が低下し、発光効率が低下する。
この境界部Pの短絡は、特に、本実施の形態に示したように、アノード12上にリフレクタ構造を形成した有機EL素子10において生じやすい。リフレクタ構造は、図2に示したように、アノード12上の開口部27Aを複数設けることで消費電力を低減することができる。即ち、開口部27Aを複数設けることにより、大きな開口部27Aを1つ形成した場合と比較して開口率が低下する虞があるが、上記のように光取り出し効率を高めることにより、サブ画素5R,5G,5Bの輝度を同等にすることができる。具体的には、例えば、開口部27Aを複数設けることにより、開口率が半分になった場合でも、光取り出し効率を2倍にすることにより、発光層14における電流密度を変えずに、サブ画素5R,5G,5Bの輝度を同等にすることができる。このように、発光層14における電流密度を維持したまま開口率を下げることにより、消費電力を低減することができる。また、例えば、開口率が半分になった場合でも、光の取り出し効率を2倍より大きくした場合には、発光層14における電流密度を下げても、サブ画素5R,5G,5Bの輝度を同等にすることができる。この場合には、消費電力のさらなる低減が可能になる。更に、発光特性の経時劣化(いわゆる焼きつき)を抑えることができる。即ち、発光層14を構成する有機EL層は、一般に、電流密度が高いほど経時劣化が生じやすいため、このように電流密度を下げることにより、経時劣化が生じにくくなり、画質を高めることができる。
このように、アノード12上にリフレクタ構造を形成することで低消費電力および画質の向上は実現できるものの、上記のように、開口部27Aの底部の周縁部近傍で短絡が生じやすくなり、電流効率が低下する虞がある。これは、1つの大きな開口部を形成した場合と比較して、複数の開口部27Aを形成したことによってアノード12と隔壁27との境界線の長さが増加したことによる。具体的には、例えば、2mm四方のアノード12上に、矩形状の開口部27Aを形成した場合には、アノード12と開口部27Aとの境界線の長さは8mm程度となる。これに対して、例えば、直径1mmの開口部27Aを、例えば、図5Bに示したように4個形成した場合には、その長さは12.6mmとなり、約1.5倍に、例えば、直径0.66mmの開口部27Aを、例えば、図5Cに示したように9個形成した場合には、その長さは18.6mmとなり、約2.3倍となる。
隔壁27のテーパ面における反射によって効率的に光を取り出すには、開口部27Aは上面から見て曲面形状、例えば図5A〜図5Cに示したように円形とすることが好ましく、さらに、各開口部27Aの径は、テーパ面を形成する隔壁27の厚みと同程度とすることでより効率的に光を取り出すことが可能となる。このため、開口部27Aの径は、数μm〜数十μmとなり、例えば、2mm四方のアノード12上に開口部27Aを敷き詰めると、数万個〜数十万個形成されるようになるため、開口部27Aの底部の周縁部近傍、具体的には、アノード12と開口部27Aとの境界付近で短絡の発生を抑えることが求められている。
これに対して本実施の形態では、アノード10とは反対側の発光層14上に、発光層14側から配向性を有する層、窒素含有率が高く配向性が低い層および金属元素を含む層の順に積層された構造を設けるようにした。具体的には、発光層14と、金属元素を含む層であるカソード20との間の電子供給層15として、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層15Aおよび第1層よりも窒素元素を多く含む第2層15Bを設けるようにした。特に、カソード20側の第2層15Bを窒素元素を多く含む材料で構成することにより、カソード20から電子供給層15への電子の注入効率が改善される。また、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物で構成された第1層15Aを発光層14側に設けることによって、カソード20から発光層14へ、より詳細には、カソード20から第2層15Bに注入された電子の、第2層15Bから発光層14への移動が容易となる。これは、第1層15Aを構成する多環式芳香族炭化水素化合物の立体障害の小ささによるものである。多環式芳香族炭化水素化合物は、立体障害が小さいため分子の回転が制限されにくい。このため、π共役電子同士が近づきやすくなり、配向性が向上し、一方向(アノード10から青色発光層14へ)の電界に対して電子が流れやすくなり、横方向への電子の流れ、即ち、カソード20と開口部27Aとの境界付近での短絡の発生を抑制することができる。
以上のように、本実施の形態の有機EL素子10および表示装置1では、電子供給層15を、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層15Aと第1層よりも窒素元素を多く含む第2層15Bとの積層構造とした。これにより、電極と発光層との間、本実施の形態では、カソード20と発光層14との間の電荷(電子)の流れが改善され、これにより、有機層Aの平面方向への電子の移動が抑制され、有機層Aの薄膜領域、具体的には、アノード12と開口部27Aとの境界付近における短絡の発生が抑制される。よって、表示装置1の電流効率を向上させることが可能となる。
なお、本発明は、上記実施の形態で示した有機EL素子10の構造に限定されるものではなく、発光層が2層積層された、いわゆるタンデム構造の有機EL素子にも適用できる。
以下に、本開示の変形例1,2について説明する。上記実施の形態と同一の構成要素については同一符号を付してその説明は省略する。
<2.変形例>
(2−1.変形例1)
図8は、本開示の変形例1に係る有機EL素子10Aの断面構成を表したものである。有機EL素子10Aは上記実施の形態と同様に、駆動基板11上にアノード12、有機層Xおよびカソード20がこの順に積層された構成を有しているが、本変形例では、有機層Xとカソード20との間、具体的には、第2層15Bとカソード20との間に金属ドープ層19を設けた点が、上記実施の形態とは異なる。
(2−1.変形例1)
図8は、本開示の変形例1に係る有機EL素子10Aの断面構成を表したものである。有機EL素子10Aは上記実施の形態と同様に、駆動基板11上にアノード12、有機層Xおよびカソード20がこの順に積層された構成を有しているが、本変形例では、有機層Xとカソード20との間、具体的には、第2層15Bとカソード20との間に金属ドープ層19を設けた点が、上記実施の形態とは異なる。
金属ドープ層19は、カソード20と第2層15Bとの間に界面準位や電機二重層を形成、あるいは、トンネル効果によって第2層15Bへの電子の注入効率を高めると共に、カソード20から注入された電子に対する金属ドープ層19の移動度を向上させるものである。また、金属ドープ層19は、電荷発生層のn層としての機能を有する。金属ドープ層19の材料としては、例えばリチウム(Li)の酸化物である酸化リチウム(LiO2)や、セシウム(Cs)の複合酸化物である炭酸セシウム(Cs2CO3)、さらにはこれらの酸化物および複合酸化物の混合物が挙げられる。また、金属ドープ層19は、このような材料に限定されることがなく、例えば、カルシウム(Ca)、バリウム(Ba)等のアルカリ土類金属、リチウム、セシウム等のアルカリ金属、さらにはインジウム(In)、マグネシウム(Mg)等の仕事関数の小さい金属、またはこれら金属の酸化物および複合酸化物、フッ化物等を単体でまたはこれらの金属および酸化物、複合酸化物およびフッ化物の混合物や合金として安定性を高めて用いてもよい。更に、例えばフェナントロリン誘導体(例えば、式3−3)にLi,AlあるいはMgがドープされた材料を用いてもよい。金属ドープ層19の厚みは、有機EL素子10Aの全体構成にもよるが、例えば、5nm以上50nm以下であることが好ましい。
以上のように本変形例では、第2層15Bとカソード20との間に金属ドープ層19を設けるようにした。これにより、本変形例の有機EL素子10Aは、上記実施の形態の効果に加えて、駆動電圧を低減することが可能となると共に、これによって寿命を向上させることができる。また、金属ドープ層19は、構成する材料の特性上、化学的相互作用を増すことで表面に凹凸構造を有するカソード20との界面における密着性を向上させるという効果を奏する。
(2−2.変形例2)
図9は、本開示の変形例2に係る有機EL素子10Bの断面構成を表したものである。有機EL素子10Bは上記実施の形態と同様に、駆動基板11上にアノード12、有機層Xおよびカソード20がこの順に積層された構成を有しているが、本変形例では、有機層Xが、電荷発生層16(接続層)を間に有機層Aおよび有機層Bが積層された、いわゆるタンデム構造である点が、上記実施の形態および変形例1とは異なる。
図9は、本開示の変形例2に係る有機EL素子10Bの断面構成を表したものである。有機EL素子10Bは上記実施の形態と同様に、駆動基板11上にアノード12、有機層Xおよびカソード20がこの順に積層された構成を有しているが、本変形例では、有機層Xが、電荷発生層16(接続層)を間に有機層Aおよび有機層Bが積層された、いわゆるタンデム構造である点が、上記実施の形態および変形例1とは異なる。
一般に、タンデム構造を有する有機EL素子10Bは、上記のように発光層が1層(発光層14)ずつ設けられた有機EL素子10と比較して、有機層X(有機層Aおよび有機層B)の厚みは厚くなる。このため、隔壁27によって区画される発光領域の底部の周縁付近におけるアノード12とカソード20との間の短絡の発生は起こりにくい
有機EL素子10Bは、上記のように、有機層Aおよび有機層Bが電荷発生層16を挟んで積層されており、駆動基板11上に、アノード12,有機層A,電荷発生層16,有機層Bおよびカソード20がこの順に積層された構成を有し、このうち有機層Aおよび有機層Bは、アノード12側から順に、例えば、正孔供給層13,17、発光層(青色発光層14B,黄色発光層14Y)、電子供給層15,18がそれぞれこの順に積層されている。ここでは、有機層Aおよび有機層Bに含まれる発光層は、それぞれ青色発光層14Bおよび黄色発光層14Yとして、以下に各層の説明を記す。
有機層Aを構成する正孔供給層13および電子供給層15は、上記実施の形態と同様の構成を有し、青色発光層14Bは、上記発光層14で説明した青色発光層に用いられる材料を適用できる。また、有機層Bを構成する正孔供給層17も、正孔供給層13と同様の構成および材料を用いることができる。
電荷発生層16は、有機層Aおよび有機層Bを接続するためのものである。電荷発生層16は、隣接する有機層A(特に、電子供給層15)および有機層B(特に、正孔供給層17)の特性によって構成する材料が適宜選択され、例えば、電子ドナー性を有する材料を用いた層と、電子アクセプタ性を有する材料を用いた層との積層構造として形成される。電子ドナー性を有する材料としては、例えば、N型ドーパントをドープした電子輸送性材料、具体的には、例えば上記電子輸送層14d1,14d2に挙げた材料を用いることができる。N型ドープ材料としては、例えばアルカリ金属,アルカリ土類金属,またはこれらの酸化物,複合酸化物,フッ化物および有機錯体等が挙げられる。電子アクセプタ性を有する材料としては、例えば、P型ドーパントをドープした正孔輸送性材料が用いられる。正孔輸送性材料は、例えば、正孔供給層13,17で挙げた材料を用いることができる。P型ドープ材料としては、例えば7,7,8,8−テトラシアノ−2,3,5,6−テトラフルオロキノジメタン(F4−TCNQ)およびヘキサアザシアノトリフェニレン(HAT−6CN)等が挙げられる。電荷発生層16の厚みは、有機EL素子10Bの全体構成にもよるが、例えば1nm以上100nm以下であることが好ましく、より好ましくは10nm以上50nm以下である。
黄色発光層18は、例えば500nm以上750nm以下のいずれかの領域に少なくとも1つのピーク波長を有する、少なくとも1種類の発光材料により構成されている。黄色発光層18の厚みは、有機EL素子10の全体構成にもよるが、例えば10nm以上200nm以下であることが好ましく、さらに好ましくは、15nm以上100nm以下である。
電子供給層18は、有機層Aを構成する電子供給層15と同様の構成を用いてもよいが、例えば、電子輸送性を有する材料からなる層(電子輸送層、図示せず)と、電子注入性を有する材料からなる層(電子注入層、図示せず)とが積層された構成を有する。電子供給層19の厚みは、有機EL素子10Bの全体構成にもよるが、例えば、10nm以上50nm以下であることが好ましい。電子輸送層および電子注入層の積層構造とする場合には、電子輸送層の厚みは、例えば、10nm以上200nm以下であることが好ましく、より好ましくは、20nm以上180nm以下である。また、電子注入層の厚みは、例えば、5nm以上とすることが好ましい。これにより、凹凸の著しい画素においても十分な電子注入を行うことができる。
電子輸送層を構成する材料としては、優れた電子輸送能およびカソード20との高いコンタクト特性を有する有機材料を用いることが好ましく、例えば、上記式(2),(3)に示したイミダゾール誘導体およびフェナントロリン環を少なくとも1つ有するフェナントロリン誘導体を用いることが好ましい。これにより、発光層18への電子の供給が安定する。
電子注入層を構成する材料としては、例えば、カルシウム(Ca)、バリウム(Ba)等のアルカリ土類金属、リチウム、ナトリウム、セシウム等のアルカリ金属を用いることができる。また、これらの金属の酸化物及び複合酸化物、フッ化物等を、単体でまたはこれらの金属および酸化物及び複合酸化物、フッ化の混合物や合金として安定性を高めて使用してもよい。
上記のように、タンデム構造を有する有機EL素子では、アノード12とカソード20との間の有機層が厚くなるためアノード12とカソード20との間の短絡の発生は起こりにくい。しかしながら、有機層Aと有機層Bとの間に設けられた電荷発生層16は、上記のように導電性の高い材料によって構成されているため、特に、アノード12と電荷発生層16との間で短絡が生じる虞がある。
このため、電荷発生層16と青色発光層14Bとの間の厚みは、黄色発光層14Yと電荷発生層16との間の厚みよりも厚くなるように形成することが好ましい。また、正孔供給層13にはアミン系材料を用いることが多く、ランダム配向になりやすい。このため、電子供給層15を厚くすることが望ましい。即ち、電荷発生層16と青色発光層14Bとの間の厚みは、アノード12と青色発光層14との間の厚みよりも厚くなるように形成することが好ましい。これにより、アノード12と電荷発生層16との間の短絡の発生が低減される。
本変形例の有機EL素子10Bでは、有機層Aおよび有機層Bを、電荷発生層16を介して積層したタンデム構造とし、下層側(アノード12側)の有機層Aを構成する電子供給層15を上記実施の形態の電子供給層15と同様の構成とすることにより、アノード12と電荷発生層16との間の、アノード12と開口部27Aとの境界付近における短絡の発生が抑制される。よって、有機EL素子10Bを備えた表示装置の電流効率を向上させることができる。
また、有機層Aに設けられる発光層が青色発光層14Bの場合には、カソード20と青色発光層14Bとの間の電子の流れが改善されるため、青色発光層の発光効率が向上する。更に、本変形例では、有機層Xを2層(有機層Aおよび有機層B)積層したタンデム構造とするようにしたので、発光効率が向上する。
なお、ここでは有機層Xを2層積層した場合を示したがこれに限らず、3層またはそれ以上積層しても構わない。積層数を多くすることによって発光効率を更に向上することが可能となる。本変形例のように有機層Xを2層積層した場合の理論上の発光効率はlm/Wは変ることなく、電流効率cd/Aは2倍に、また3層積層した場合には、3倍となる。
<3.実施例>
(実施例1)
次に、本開示の実施例について説明する。実施例は、変形例において説明したタンデム構造を有する有機EL素子10B(サンプル1,3〜8)および比較例として、一般の構成を有する有機EL素子(サンプル2)を作製し、各素子の、10mAcm-2の電流密度における電圧および0.1mAcm-2の電流密度における発光効率(cd/A、表1)、青色発光層14Bの0.1mAcm-2の電流密度における発光効率(cd/A、表2)、ならびに各波長と発光強度との関係(図9)を測定した。
(実施例1)
次に、本開示の実施例について説明する。実施例は、変形例において説明したタンデム構造を有する有機EL素子10B(サンプル1,3〜8)および比較例として、一般の構成を有する有機EL素子(サンプル2)を作製し、各素子の、10mAcm-2の電流密度における電圧および0.1mAcm-2の電流密度における発光効率(cd/A、表1)、青色発光層14Bの0.1mAcm-2の電流密度における発光効率(cd/A、表2)、ならびに各波長と発光強度との関係(図9)を測定した。
複数の開口部27Aが形成されたアノード12上に、有機層Aとして、正孔供給層13および青色発光層14Bを成膜したのち、例えば、アミン系材料によって構成されたホールブロック層を成膜した。この後、アントラセン誘導体(例えば、式1−85)を真空蒸着法により蒸着速度0.1〜30nm/sec,100nmの厚みで形成したのち、フェナントロリン誘導体(例えば、式3−3)を真空蒸着法により蒸着速度0.1〜1nm/sec,10nmの厚みで形成した。次いで、電荷発生層16として、フェナントロリン誘導体とリチウム(Li)とを96:4で共蒸着により10nmの厚みで成膜し、さらにアザトリフェニレン誘導体(例えば、式4)を真空蒸着法により蒸着速度0.01〜1nm/sec,5nmの厚みで成膜した。この後、有機層Bとして、正孔供給層17、黄色発光層14Yおよびフェナントロリン誘導体(例えば、式3−3)とリチウム(Li)とを96:4で共蒸着により20nmの厚みで成膜したのち、Caを2.5nmの厚みで製膜し、さらにカソード20としてIZOをスパッタによって成膜した。この後、絶縁層28として、SiNx膜をCVD法によって成膜したのち、高屈折率材料で封止層29を形成し、有機EL素子10B(サンプル1)とした。サンプル3〜8も上記と同様の方法を用いて作製した。
比較例(サンプル2)として、まず、複数の開口部27Aが形成されたアノード12上に、有機層Aとして、正孔供給層13および青色発光層14Bを成膜したのち、例えば、アミン系材料によって構成されたホールブロック層を成膜した。次いで、電荷発生層16として、フェナントロリン誘導体(例えば、式3−3)を真空蒸着法により蒸着速度0.1〜1nm/sec,10nmの厚みで成膜したのち、フェナントロリン誘導体とリチウム(Li)とを96:4で共蒸着により10nmの厚みで成膜し、さらにアザトリフェニレン誘導体(例えば、式4)を真空蒸着法により蒸着速度0.01〜1nm/sec,5nmの厚みで成膜した。この後、有機層Bとして、正孔供給層17、黄色発光層14Yおよびフェナントロリン誘導体(例えば、式3−3)とリチウム(Li)とを96:4で共蒸着により20nmの厚みで成膜したのち、カソード20としてCaを2.5nmの厚みで製膜したのちIZOをスパッタによって成膜した。この後、絶縁層28として、SiNx膜をCVD法によって成膜したのち、高屈折率材料で封止層29を形成し、有機EL素子10B(サンプル2)とした。
表1から、サンプル1の電子供給層15を、多環式芳香族炭化水素化合物として、例えばアントラセン誘導体を含む第1層15Aと、第1層15Aよりも窒素元素を多く含む、例えば、フェナントロリン誘導体を含む第2層15Bとの積層構造とすることにより、フェナントロリン誘導体からなる単層を電供給層として構成したサンプル2よりも駆動電圧が低減すると共に、発光効率が著しく改善されることがわかった。
また、表2から、第2層15Bの厚みは、5nm以上とすることで、青色発光層14Bの発光効率が向上することがわかった。特に、5nm以上10nm以下とすることで、駆動電圧を抑えつつ、青色発光層14Bの発光効率をより高めることができた。なお、ここでいう厚みとは、開口部27Aの底部に形成される層の厚みである。例えば、第2層15Bの厚みを5nmとすることにより、隔壁27の傾斜面に形成される第2層15Bの厚みは5nm未満となり、これにより、電荷発生層16から注入される電荷(電子)の厚み方向の移動よりも横方向への移動をより抑制することが可能となる。
図10は、例えば、サンプル5のように電子供給層15を第1層15Aおよび第2層15Bの積層構造且つ、各層の厚みを上記好ましい値とした場合のサンプルAおよびサンプル2のように電子供給層を単層として構成した場合のサンプルBの各波長における発光強度を表したものである。図10からわかるように、電子供給層15を2層とすることによって、青色光(450nm〜495nm付近)の発光強度が高くなっていることがわかる。
また、第1層15Aの厚みは、50nm以上とすることが好ましい。第1層15Aを構成する多環式芳香族炭化水素は配向しているため、一方向への電子伝達性に優れる。このため厚くしても高電圧化しにくい。このため、50nm以上の厚みとすることで、アノード12と電荷発生層16との間の短絡の発生をより低減することができる。
<4.適用例>
(モジュールおよび適用例)
以下、実施の形態および変形例で説明した有機EL素子10,10A,10Bを備えた表示装置の適用例について説明する。上記実施の形態の表示装置は、テレビジョン装置,デジタルカメラ,ノート型パーソナルコンピュータ、携帯電話等の携帯端末装置あるいはビデオカメラ等、外部から入力された映像信号あるいは内部で生成した映像信号を、画像あるいは映像として表示するあらゆる分野の電子機器の表示装置に適用することが可能である。
(モジュールおよび適用例)
以下、実施の形態および変形例で説明した有機EL素子10,10A,10Bを備えた表示装置の適用例について説明する。上記実施の形態の表示装置は、テレビジョン装置,デジタルカメラ,ノート型パーソナルコンピュータ、携帯電話等の携帯端末装置あるいはビデオカメラ等、外部から入力された映像信号あるいは内部で生成した映像信号を、画像あるいは映像として表示するあらゆる分野の電子機器の表示装置に適用することが可能である。
(モジュール)
上記実施の形態の表示装置は、例えば、図11に示したようなモジュールとして、後述する適用例1〜3等の種々の電子機器に組み込まれる。このモジュールは、例えば、基板11の一辺に、保護層30および封止用基板40から露出した領域210を設け、この露出した領域210に、信号線駆動回路120および走査線駆動回路130の配線を延長して外部接続端子(図示せず)を形成したものである。外部接続端子には、信号の入出力のためのフレキシブルプリント配線基板(FPC;Flexible Printed Circuit)220が設けられていてもよい。
上記実施の形態の表示装置は、例えば、図11に示したようなモジュールとして、後述する適用例1〜3等の種々の電子機器に組み込まれる。このモジュールは、例えば、基板11の一辺に、保護層30および封止用基板40から露出した領域210を設け、この露出した領域210に、信号線駆動回路120および走査線駆動回路130の配線を延長して外部接続端子(図示せず)を形成したものである。外部接続端子には、信号の入出力のためのフレキシブルプリント配線基板(FPC;Flexible Printed Circuit)220が設けられていてもよい。
(適用例1)
図12Aおよび図12Bは、適用例1に係るスマートフォン220の外観を表したものである。このスマートフォン220は、例えば、表側に表示部221および操作部222を有し、裏側にカメラ223を有しており、表示部221に上記実施の形態等の表示装置10,10A,10Bが搭載されている。
図12Aおよび図12Bは、適用例1に係るスマートフォン220の外観を表したものである。このスマートフォン220は、例えば、表側に表示部221および操作部222を有し、裏側にカメラ223を有しており、表示部221に上記実施の形態等の表示装置10,10A,10Bが搭載されている。
(適用例2)
図13Aおよび図13Bは、タブレットの外観構成を表している。このタブレットは、例えば、表示部310(表示装置1)および非表示部(筐体)320と、操作部130とを備えている。操作部330は、図13Aに示したように非表示部320の前面に設けられていてもよいし、図13Bに示したように上面に設けられていてもよい。表示装置10,10A,10Bは、図13Aおよび図13Bに示したタブレットと同様の構成を有するPDA等に搭載されてもよい。
図13Aおよび図13Bは、タブレットの外観構成を表している。このタブレットは、例えば、表示部310(表示装置1)および非表示部(筐体)320と、操作部130とを備えている。操作部330は、図13Aに示したように非表示部320の前面に設けられていてもよいし、図13Bに示したように上面に設けられていてもよい。表示装置10,10A,10Bは、図13Aおよび図13Bに示したタブレットと同様の構成を有するPDA等に搭載されてもよい。
(適用例3)
図14は、ノート型のパーソナルコンピュータの外観構成を表している。このパーソナルコンピュータは、例えば、本体410と、文字等の入力操作用のキーボード420と、画像を表示する表示部430(表示装置1)とを備えている。
図14は、ノート型のパーソナルコンピュータの外観構成を表している。このパーソナルコンピュータは、例えば、本体410と、文字等の入力操作用のキーボード420と、画像を表示する表示部430(表示装置1)とを備えている。
以上、実施の形態、変形例および実施例を挙げて本開示を説明したが、本開示は上記実施の形態等に限定されるものではなく、種々変形が可能である。
例えば、上記実施の形態等において説明した各層の材料および厚み、または成膜方法および成膜条件等は限定されるものではなく、他の材料および厚みとしてもよく、または他の成膜方法および成膜条件としてもよい。
また、上記実施の形態等では、有機EL素子10の構成を具体的に挙げて説明したが、全ての層を備える必要はなく、また、他の層を更に備えていてもよい。
更に、上記実施の形態等では、アクティブマトリックス型の表示装置の場合について説明したが、本開示はパッシブマトリックス型の表示装置への適用も可能である。更にまた、アクティブマトリックス駆動のための画素駆動回路の構成は、上記実施の形態で説明したものに限られず、必要に応じて容量素子やトランジスタを追加してもよい。その場合、画素駆動回路の変更に応じて、上述した信号線駆動回路120や走査線駆動回路130のほかに、必要な駆動回路を追加してもよい。
なお、本明細書中に記載された効果はあくまで例示であって限定されるものではなく、また、他の効果があってもよい。
また、本技術は以下のような構成をとることも可能である。
(1)第1電極および第2電極と、前記第1電極および前記第2電極の間に発光層を含む有機層とを備え、前記有機層は、前記第1電極と前記発光層との間に、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層と、前記第1層よりも窒素元素を多く含む第2層と、を備えた有機EL発光素子。
(2)前記第1層および前記第2層は、前記発光層側からこの順に積層されている、前記(1)に記載の有機EL発光素子。
(3)前記第1層の厚みは前記第2層よりも厚い、前記(1)または(2)に記載の有機EL発光素子。
(4)前記第1電極と前記第2層との間に金属ドープ層を有する、前記(1)乃至(3)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(5)前記第1層は、式(1)で表わされるアントラセン誘導体を少なくとも1種含む、前記(1)乃至(4)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(R1〜R6水素原子、ハロゲン原子、水酸基、シアノ基、ニトロ基、または炭素数50以下のカルボニル基を有する基、カルボニルエステル基を有する基、アルキル基、アルケニル基、アルコキシル基あるいはそれらの誘導体、炭素数30以下のシリル基を有する基、アリール基を有する基、複素環基を有する基、アミノ基を有する基あるいはそれらの誘導体である。なお、上記置換基を用いる場合には、置換基の炭素数を含めた炭素数であることとする。)
(6)前記第2層は、式(2)で表わされるイミダゾール誘導体および式(3)で表わされるフェナントロリン環を少なくとも1つ有するフェナントロリン誘導体の少なくとも一方を、少なくとも1種含む、前記(1)乃至(5)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(A1,A2は各々独立して水素原子あるいはハロゲン原子、炭素数1〜20個のアルキル基、炭素数6〜60個の芳香族炭化水素基、含窒素複素環基または炭素数1〜20個のアルコキシ基あるいはそれらの誘導体である。nは0〜4の整数であり、mは0〜2の整数である。Bは炭素数60以下のアリーレン基、ピリジニレン基、キノリニレン基、フルオレニレン基あるいはこれらの誘導体である。Arは炭素数1〜20個のアルキル基、炭素数1〜20のアルコキシ基、6〜60個の芳香族炭化水素基、炭素数3〜60の複素環基あるいはこれらの誘導体である。)
(7)前記第2層を構成する化合物の配向性は、前記第1層を構成する化合物よりも低い、前記(1)乃至(6)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(8)前記有機層は、前記第1電極と前記発光層との間の厚みの方が、前記第2電極と前記発光層との間の厚みより厚い、前記(1)乃至(7)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(9)前記第2電極上に複数の発光領域を有する、前記(1)乃至(8)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(10)前記発光領域は、前記第2電極上に設けられた絶縁層の開口によって形成されている、前記(9)に記載の有機EL発光素子。
(11)前記絶縁層は、前記開口を形成する傾斜面を有し、前記第2電極の電極面に対する前記傾斜面は45°以上の角度を有する、前記(10)に記載の有機EL発光素子。
(12)前記開口は、円形形状である、前記(10)または(11)に記載の有機EL発光素子。
(13)前記有機層は複数の発光層を有し、前記複数の発光層の間には接続層が挿設されている、前記(1)乃至(12)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(14)前記有機層は、前記第1電極側から、前記接続層を間に第1発光層および第2発光層を有し、前記第1電極と前記第1発光層との間の厚みの方が、前記接続層と前記第1発光層との間の厚みより厚い、前記(13)に記載の有機EL発光素子。
(15)前記第2発光層と前記接続層との間の厚みの方が、前記第1発光層と前記接続層との間の厚みより厚い、前記(14)に記載の有機EL発光素子。
(16)前記第1発光層は黄色発光層であり、前記第2発光層は青色発光層である、前記(14)または(15)に記載の有機EL発光素子。
(17)有機EL発光素子を複数備え、前記有機EL発光素子は、第1電極および第2電極と、前記第1電極および前記第2電極の間に発光層を含む有機層とを有し、前記有機層は、前記第1電極と前記発光層との間に、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層と、前記第1層よりも窒素元素を多く含む第2層と、を備えた有機EL表示装置。
(1)第1電極および第2電極と、前記第1電極および前記第2電極の間に発光層を含む有機層とを備え、前記有機層は、前記第1電極と前記発光層との間に、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層と、前記第1層よりも窒素元素を多く含む第2層と、を備えた有機EL発光素子。
(2)前記第1層および前記第2層は、前記発光層側からこの順に積層されている、前記(1)に記載の有機EL発光素子。
(3)前記第1層の厚みは前記第2層よりも厚い、前記(1)または(2)に記載の有機EL発光素子。
(4)前記第1電極と前記第2層との間に金属ドープ層を有する、前記(1)乃至(3)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(5)前記第1層は、式(1)で表わされるアントラセン誘導体を少なくとも1種含む、前記(1)乃至(4)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(6)前記第2層は、式(2)で表わされるイミダゾール誘導体および式(3)で表わされるフェナントロリン環を少なくとも1つ有するフェナントロリン誘導体の少なくとも一方を、少なくとも1種含む、前記(1)乃至(5)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(8)前記有機層は、前記第1電極と前記発光層との間の厚みの方が、前記第2電極と前記発光層との間の厚みより厚い、前記(1)乃至(7)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(9)前記第2電極上に複数の発光領域を有する、前記(1)乃至(8)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(10)前記発光領域は、前記第2電極上に設けられた絶縁層の開口によって形成されている、前記(9)に記載の有機EL発光素子。
(11)前記絶縁層は、前記開口を形成する傾斜面を有し、前記第2電極の電極面に対する前記傾斜面は45°以上の角度を有する、前記(10)に記載の有機EL発光素子。
(12)前記開口は、円形形状である、前記(10)または(11)に記載の有機EL発光素子。
(13)前記有機層は複数の発光層を有し、前記複数の発光層の間には接続層が挿設されている、前記(1)乃至(12)のいずれか1つに記載の有機EL発光素子。
(14)前記有機層は、前記第1電極側から、前記接続層を間に第1発光層および第2発光層を有し、前記第1電極と前記第1発光層との間の厚みの方が、前記接続層と前記第1発光層との間の厚みより厚い、前記(13)に記載の有機EL発光素子。
(15)前記第2発光層と前記接続層との間の厚みの方が、前記第1発光層と前記接続層との間の厚みより厚い、前記(14)に記載の有機EL発光素子。
(16)前記第1発光層は黄色発光層であり、前記第2発光層は青色発光層である、前記(14)または(15)に記載の有機EL発光素子。
(17)有機EL発光素子を複数備え、前記有機EL発光素子は、第1電極および第2電極と、前記第1電極および前記第2電極の間に発光層を含む有機層とを有し、前記有機層は、前記第1電極と前記発光層との間に、配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層と、前記第1層よりも窒素元素を多く含む第2層と、を備えた有機EL表示装置。
10,10A…有機EL素子、11…駆動基板、12…アノード、13,17…正孔供給層、14…発光層、14B…青色発光層、14Y…黄色発光層、15,18…電子供給層、15A…第1層、15B…第2層、16…電荷発生層、20…カソード、31…対向基板、A、B,X…有機層。
Claims (17)
- 第1電極および第2電極と、
前記第1電極および前記第2電極の間に発光層を含む有機層とを備え、
前記有機層は、前記第1電極と前記発光層との間に、
配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層と、
前記第1層よりも窒素元素を多く含む第2層と、
を備えた有機EL発光素子。 - 前記第1層および前記第2層は、前記発光層側からこの順に積層されている、請求項1に記載の有機EL発光素子。
- 前記第1層の厚みは前記第2層よりも厚い、請求項1に記載の有機EL発光素子。
- 前記第1電極と前記第2層との間に金属ドープ層を有する、請求項1に記載の有機EL発光素子。
- 前記第1層は、式(1)で表わされるアントラセン誘導体を少なくとも1種含む、請求項1に記載の有機EL発光素子。
- 前記第2層は、式(2)で表わされるイミダゾール誘導体および式(3)で表わされるフェナントロリン環を少なくとも1つ有するフェナントロリン誘導体の少なくとも一方を、少なくとも1種含む、請求項1に記載の有機EL発光素子。
- 前記第2層を構成する化合物の配向性は、前記第1層を構成する化合物よりも低い、請求項1に記載の有機EL発光素子。
- 前記有機層は、前記第1電極と前記発光層との間の厚みの方が、前記第2電極と前記発光層との間の厚みより厚い、請求項1に記載の有機EL発光素子。
- 前記第2電極上に複数の発光領域を有する、請求項1に記載の有機EL発光素子。
- 前記発光領域は、前記第2電極上に設けられた絶縁層の開口によって形成されている、請求項9に記載の有機EL発光素子。
- 前記絶縁層は、前記開口を形成する傾斜面を有し、前記第2電極の電極面に対する前記傾斜面は45°以上の角度を有する、請求項10に記載の有機EL発光素子。
- 前記開口は、円形形状である、請求項10に記載の有機EL発光素子。
- 前記有機層は複数の発光層を有し、前記複数の発光層の間には接続層が挿設されている、請求項1に記載の有機EL発光素子。
- 前記有機層は、前記第1電極側から、前記接続層を間に第1発光層および第2発光層を有し、前記第1電極と前記第1発光層との間の厚みの方が、前記接続層と前記第1発光層との間の厚みより厚い、請求項13に記載の有機EL発光素子。
- 前記第2発光層と前記接続層との間の厚みの方が、前記第1発光層と前記接続層との間の厚みより厚い、請求項14に記載の有機EL発光素子。
- 前記第1発光層は黄色発光層であり、前記第2発光層は青色発光層である、請求項14に記載の有機EL発光素子。
- 有機EL発光素子を複数備え、
前記有機EL発光素子は、
第1電極および第2電極と、
前記第1電極および前記第2電極の間に発光層を含む有機層とを有し、
前記有機層は、前記第1電極と前記発光層との間に、
配向性を有する多環式芳香族炭化水素化合物を含む第1層と、
前記第1層よりも窒素元素を多く含む第2層と、
を備えた有機EL表示装置。
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