JP2016093043A - Dielectric elastomer transducer capable of up-sizing and long life - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、誘電エラストマートランスデューサに関するものであって、さらに詳しくは、人工筋肉に適した誘電エラストマートランスデューサ(dielectric elastomer transducer)に関するものである。 The present invention relates to a dielectric elastomer transducer, and more particularly to a dielectric elastomer transducer suitable for artificial muscles.
過去十数年間、誘電エラストマートランスデューサからなる人工筋肉の研究は、アクチュエータに焦点を当てて様々な用途を対象に活発な研究がなされてきた。誘電エラストマーは、強い電場の中に置くと、電場の方向に収縮し、電場と垂直な方向に膨張する。これは、クーロン力によるものである。 In the past decade, research on artificial muscles composed of dielectric elastomer transducers has been actively conducted for various applications focusing on actuators. When a dielectric elastomer is placed in a strong electric field, it contracts in the direction of the electric field and expands in a direction perpendicular to the electric field. This is due to the Coulomb force.
したがって、誘電エラストマーを２枚の柔軟な電極間に挟むことによって、ゴムのような弾性を持つコンデンサーが構成される。これに電圧をかけると、一方の電極にはプラスの電荷が、反対側の電極にはマイナスの電荷が蓄えられる。その結果、電極間に引力が生じ、この力によって誘電エラストマーが押しつぶされ、面方向に膨張する。この変化をロボットなどのアクチュエータとして用いることが注目を集めている（例えば、特許文献１、２参照）。 Therefore, a capacitor having elasticity like rubber is formed by sandwiching a dielectric elastomer between two flexible electrodes. When a voltage is applied to this, a positive charge is stored in one electrode and a negative charge is stored in the opposite electrode. As a result, an attractive force is generated between the electrodes, and the dielectric elastomer is crushed by this force and expands in the surface direction. The use of this change as an actuator for a robot or the like has attracted attention (see, for example, Patent Documents 1 and 2).
一方、本発明者らは、この素材を用いた作動装置として高効率で形状や利用形態の面で自由度の高いアクチュエータの開発に成功した（例えば、特許文献３参照）。
さらに、本発明者らは、エラストマーの膜厚を端部に近づくほど肉厚に形成すること（特許文献４）、電極にカーボンナノチューブを含有させること（特許文献５）によって、誘電エラストマーの耐久性を向上させることに成功した。
On the other hand, the present inventors have succeeded in developing an actuator that uses this material with high efficiency and a high degree of freedom in terms of shape and usage (see, for example, Patent Document 3).
Furthermore, the inventors of the present invention have made the dielectric elastomer durable by forming the thickness of the elastomer so as to be closer to the end (Patent Document 4) and causing the electrode to contain carbon nanotubes (Patent Document 5). Succeeded in improving.
ところが、従来の誘電エラストマートランスデューサは、小型・軽量の用途には適していたが、これを大型で高負荷のかかる人工筋肉等の用途に適用しようとした場合、絶縁耐電圧（破壊電圧）が十分でなく、寿命の面でも十分でなかった。つまり、誘電エラストマー膜を大型化（大面積化）すると、膜中に絶縁破壊を起こすきっかけとなる欠陥が存在する確率が高まり、そこを起点に絶縁破壊が起こり、それが膜全体に伝搬し寿命に至っていた。すなわち、誘電エラストマートランスデューサの大型化（大面積化）と長寿命化は、トレードオフの関係にあり、人工筋肉の普及の障害となっていた。 However, the conventional dielectric elastomer transducer was suitable for small and lightweight applications, but when it was applied to a large, high-load artificial muscle, etc., the dielectric breakdown voltage (breakdown voltage) was sufficient. In addition, the life was not sufficient. In other words, when the dielectric elastomer film is enlarged (increased in area), the probability that there is a defect that causes dielectric breakdown in the film increases, and dielectric breakdown occurs from that point, which propagates to the entire film and has a lifetime. It reached to. That is, the increase in size (increase in area) and extension of the life of the dielectric elastomer transducer have a trade-off relationship, which has been an obstacle to the spread of artificial muscles.
ここで、絶縁耐電圧とは、誘電エラストマー膜を日本工業規格ＪＩＳＣ ２１１０などに代表される試験方法に準じたものにより、評価した値ではなく、誘電エラストマートランスデューサとしての絶縁耐電圧（破壊電圧）を意味している。すなわち、誘電エラストマー膜自体が単体で高い絶縁耐電圧を示したとしても、それを用いて、誘電エラストマートランスデューサを製造したときに高い絶縁耐電圧（破壊電圧）を示すとは限らない。その理由は、誘電エラストマートランスデューサは、アクチュエータモードであっても発電モードあっても、伸び縮みさせて使用する。そのため、膜厚の変化が起こり、膜内部に存在する傷、泡、残渣などが膜表面の電極に近くなり、それがきっかけで局所的な絶縁破壊を起こし、その破壊現象が膜全体に伝搬し、トランスデューサ自体が寿命に至る。
したがって、膜厚の変化を考慮していない日本工業規格ＪＩＳＣ ２１１０などに代表される試験方法に準じて得られた絶縁耐電圧では、誘電エラストマートランスデューサの絶縁耐電圧を適切に評価することができない。
Here, the dielectric breakdown voltage is not a value obtained by evaluating a dielectric elastomer film according to a test method represented by Japanese Industrial Standard JISC 2110, but an insulation breakdown voltage (breakdown voltage) as a dielectric elastomer transducer. I mean. That is, even if the dielectric elastomer film itself exhibits a high dielectric breakdown voltage, it does not necessarily indicate a high dielectric breakdown voltage (breakdown voltage) when a dielectric elastomer transducer is manufactured using the dielectric elastomer film. The reason is that the dielectric elastomer transducer is used by being expanded and contracted regardless of whether it is in the actuator mode or in the power generation mode. Therefore, the film thickness changes, and scratches, bubbles, residues, etc. existing inside the film become close to the electrode on the film surface, which causes local dielectric breakdown, and the breakdown phenomenon propagates to the entire film. The transducer itself reaches the end of its life.
Therefore, the dielectric breakdown voltage obtained according to a test method represented by Japanese Industrial Standard JISC 2110 or the like that does not consider the change in film thickness cannot adequately evaluate the dielectric breakdown voltage of the dielectric elastomer transducer.
近年、消費者ニーズの高まりから、誘電エラストマートランスデューサを自動車、産業用ロボット、介護用ロボットなどを駆動可能な、これまでより、大型で高負荷のかかる用途に対応できる人工筋肉として用いることが要望されており、それに対応できる誘電エラストマートランスデューサの開発が焦眉の急であった。 In recent years, due to increasing consumer needs, dielectric elastomer transducers are required to be used as artificial muscles that can drive automobiles, industrial robots, nursing robots, etc., and can be used for larger and higher-load applications. The development of dielectric elastomer transducers that can cope with this has been urgent.
そこで、本発明が解決しようとする技術的課題、すなわち、本発明の目的は、大型化が可能であるとともに長寿命である人工筋肉に適した誘電エラストマートランスデューサを提供することにある。 Accordingly, a technical problem to be solved by the present invention, that is, an object of the present invention is to provide a dielectric elastomer transducer suitable for artificial muscles that can be increased in size and has a long life.
本発明者らが鋭意研究を行った結果、誘電エラストマートランスデューサの大型化及び長寿命化を妨げている原因は、トランスデューサを構成するエラストマー膜中に含まれている微細な不純物、傷、泡などに原因があることを突き止めた。すなわち、エラストマー膜中の微細な不純物、傷、泡などは、他の用途においては余り問題にならなかったが、大型の人工筋肉に適用しようとした場合、これが原因で誘電エラストマートランスデューサが寿命に至っていることを突き止めた。しかも、これらの不純物、傷、泡などについて、さらに探求した結果、この微細な不純物、傷、泡などは、誘電エラストマー膜の原料にもともと混入していたものだけではなく、架橋工程で発生する残渣にも起因することを解明した。 As a result of the diligent research conducted by the present inventors, the cause of the increase in the size and life of dielectric elastomer transducers is due to minute impurities, scratches, bubbles, etc. contained in the elastomer film constituting the transducer. I found out that there was a cause. That is, fine impurities, scratches, bubbles, etc. in the elastomer film were not a problem in other applications, but when applied to large artificial muscles, this caused the dielectric elastomer transducer to reach the end of its life. I found out. Moreover, as a result of further exploration of these impurities, scratches, bubbles, etc., these fine impurities, scratches, bubbles, etc. are not only those originally mixed in the raw material of the dielectric elastomer film, but also residues generated in the crosslinking process It was clarified that it was also caused by
すなわち、小型・軽量の用途においては、誘電エラストマー膜の原料に含まれる不純物を低減させることにより、十分実用に耐える寿命を有する誘電エラストマー膜を製造することが可能である。そのため、これまで誘電エラストマー膜中に含まれている微細な不純物、傷、泡などについては、ほとんど着目されていなかった。それどころか、膜中の不純物、傷、泡などを減らす、すなわち、膜の純度や品質を上げること自体、コストパフォーマンスを低下させるものとして、軽視されていた。 That is, in a small and lightweight application, it is possible to produce a dielectric elastomer film having a life sufficient for practical use by reducing impurities contained in the raw material of the dielectric elastomer film. For this reason, until now, little attention has been paid to fine impurities, scratches, bubbles, and the like contained in the dielectric elastomer film. On the contrary, reducing impurities, scratches, bubbles, etc. in the film, that is, increasing the purity and quality of the film itself, has been neglected as reducing the cost performance.
ところが、人工筋肉に使うような大型（大面積）の誘電エラストマートランスデューサの主要部材である誘電エラストマー膜においては、誘電エラストマー膜の原料に含まれる不純物をいくら低減しても、満足な寿命を有する誘電エラストマートランスデューサが得られなかった。そこで、本発明者らが鋭意研究したところ、誘電エラストマートランスデューサの寿命を決定づける要因は、誘電エラストマー製造工程中の架橋工程において発生する微細な不純物や傷、泡、残渣などであることを突き止めた。 However, dielectric elastomer films, which are the main components of large-sized (large area) dielectric elastomer transducers used for artificial muscles, have a satisfactory lifetime no matter how much impurities contained in the dielectric elastomer film material are reduced. An elastomer transducer could not be obtained. Thus, as a result of intensive studies by the present inventors, it has been found that the factors that determine the life of a dielectric elastomer transducer are fine impurities, scratches, bubbles, residues, etc. that are generated in the crosslinking process during the dielectric elastomer manufacturing process.
さらに、この架橋工程において発生する微細な不純物や傷、泡、残渣などは、誘電エラストマー膜の厚み方向に均一に存在するのではなく、膜中に偏析したり、表面付近に多く析出したりしており、その結果、誘電エラストマー膜の表面と、誘電エラストマー膜を挟むように設けた２枚の柔軟な電極との接触が悪くなることを突き止めた。そして、誘電エラストマー膜と電極との接触が悪くなる結果、誘電エラストマートランスデューサの絶縁耐電圧（破壊電圧）を低下させ大型化及び長寿命化を妨げていることを解明した。 Furthermore, the fine impurities, scratches, bubbles, residues, etc. generated in this crosslinking process do not exist uniformly in the thickness direction of the dielectric elastomer film, but segregate in the film or deposit in the vicinity of the surface. As a result, it has been found that the contact between the surface of the dielectric elastomer film and the two flexible electrodes provided so as to sandwich the dielectric elastomer film is deteriorated. As a result of the poor contact between the dielectric elastomer film and the electrode, it has been clarified that the dielectric withstand voltage (breakdown voltage) of the dielectric elastomer transducer is lowered to prevent an increase in size and life.
そこで、本発明者らは、架橋工程において発生するする微細な不純物や傷、泡、残渣などを誘電エラストマー膜の膜中に偏析させないことや、表面付近に多く析出させないことにより、誘電エラストマートランスデューサの大型化及び長寿命化が達成できることを見出した。 Therefore, the present inventors do not segregate fine impurities, scratches, bubbles, residues, etc. generated in the cross-linking process in the dielectric elastomer film, and do not deposit a large amount in the vicinity of the surface of the dielectric elastomer transducer. It has been found that an increase in size and life can be achieved.
そして、このような条件を満足させるための架橋方法について、本発明者らが鋭意研究したところ、従来の誘電エラストマーの製造に一般的に用いられている過酸化物架橋や硫黄加硫などに代表される熱架橋や紫外線架橋等に替えて、後述する前処理と電離放射線（望ましくは電子線）架橋を用いることによって、誘電エラストマー膜中に生じる微細な不純物や傷、泡、残渣などの析出分布を膜の表面や膜中に偏析することなく、膜の厚み方向に均一もしくは膜の表面より膜の内部の方に多く分散させることが可能となり、その結果、誘電エラストマートランスデューサの大型化（大面積化）と長寿命化の双方を可能にすることに成功した。 The inventors of the present invention have intensively studied the crosslinking method for satisfying such conditions, and are representative of peroxide crosslinking and sulfur vulcanization generally used in the production of conventional dielectric elastomers. Distribution of fine impurities, scratches, bubbles, residues, etc. generated in the dielectric elastomer film by using pretreatment and ionizing radiation (preferably electron beam) crosslinking, which will be described later, instead of thermal crosslinking, ultraviolet crosslinking, etc. Without being segregated on the surface of the film or in the film, it is possible to disperse uniformly in the thickness direction of the film or more inside the film than the surface of the film. As a result, the dielectric elastomer transducer is increased in size (large area) ) And long life.
誘電エラストマーの前処理としては、ゴムを溶剤で溶解したゴム溶液をロールコーターで支持フィルム上に所定の寸法に塗工して、オーブンなどの乾燥機で溶剤を揮発させて成形する方法が傷、泡の混入が少ないため、好適である。また、泡の混入を防止する意味でゴム溶液を脱泡したり、フィルターなどによりゴム溶液中の不純物を除去することが望ましい。支持フィルムには、ポリエチレンテレフタレートからなる離型性良好なフィルムを使用することで傷の発生が抑制できる。 As a pretreatment of the dielectric elastomer, a rubber solution obtained by dissolving a rubber with a solvent is coated on a supporting film with a roll coater to a predetermined size, and the solvent is volatilized with a dryer such as an oven to form the wound. Since there is little mixing of foam, it is suitable. Further, it is desirable to defoam the rubber solution or remove impurities in the rubber solution with a filter or the like in order to prevent foam from being mixed. The use of a film made of polyethylene terephthalate with good releasability as the support film can suppress the occurrence of scratches.
上記の方法で成形した未架橋ゴムシートをロール状に巻き取った後、電離放射線（望ましくは電子線）で架橋するため、微細な不純物や傷、泡、残渣などを誘電エラストマー膜の膜中に偏析させないことや、表面付近に多く析出させないことが可能となる。 After winding the uncrosslinked rubber sheet formed by the above method into a roll shape, it is crosslinked with ionizing radiation (preferably an electron beam), so that fine impurities, scratches, bubbles, residues, etc. are contained in the dielectric elastomer film. It is possible not to segregate or to precipitate a lot near the surface.
なお、ロール状に巻き取る際、異物混入の防止や支持フィルム背面に未架橋ゴムシートが貼着することを防止するために、支持フィルムの反対面にカバーフィルムを積層しても良い。 In addition, when winding in a roll shape, a cover film may be laminated on the opposite surface of the support film in order to prevent contamination by foreign matter and to prevent the uncrosslinked rubber sheet from sticking to the back surface of the support film.
これまで誘電エラストマーの製造に一般的に用いられていた熱架橋は、成膜時にゴムが加水分解する可能性が大きかった。また、高圧力と高温がかかるため１５０℃以上の高圧スチームによるスチーム劣化を起こすことが懸念されていた。また、膜の端が乾燥し過ぎて、それが細かく砕けて、微小片が膜に付着し、膜の品質を低下させていた。 The thermal crosslinking that has been generally used in the production of dielectric elastomers so far has a high possibility of rubber hydrolysis during film formation. In addition, since high pressure and high temperature are applied, there has been a concern of causing steam deterioration due to high-pressure steam at 150 ° C. or higher. Moreover, the edge of the film was too dry, and it was finely crushed, so that a small piece adhered to the film, which deteriorated the quality of the film.
本発明は、
（１）誘電エラストマートランスデューサを大型化（大面積化）を図るときに課題となる長寿命化を妨げている要因は、主として架橋工程で膜中の偏析や膜表面付近により多く発生する微細な不純物や傷、泡、残渣などである。
（２）架橋方法として、前処理と電離放射線（望ましくは電子線）架橋を用いることによって、膜中の偏析や膜の表面付近により多く発生する微細な不純物や傷、泡、残渣などを低減することができる。
という全く新しい知見を得て、この知見に基づき本発明を完成するに至った。
The present invention
(1) Factors that prevent longevity, which is a problem when increasing the size (increase in area) of dielectric elastomer transducers, are mainly fine impurities generated in the cross-linking process due to segregation in the film and near the film surface. And scratches, bubbles, and residues.
(2) By using pretreatment and ionizing radiation (preferably electron beam) crosslinking as a crosslinking method, segregation in the film and fine impurities, scratches, bubbles, residues, etc. that occur more in the vicinity of the film surface are reduced. be able to.
Based on this knowledge, the present invention has been completed.
本発明の誘電エラストマートランスデューサは、誘電エラストマーが前処理と電離放射線（望ましくは電子線）架橋されたものであることによって、前記課題を解決するものである。 The dielectric elastomer transducer of the present invention solves the above-mentioned problems by having a dielectric elastomer crosslinked by pretreatment and ionizing radiation (preferably electron beam).
さらに、本発明における微細な不純物や傷、泡、残渣などの量が、膜の表面より膜の内部の方が同じか多い誘電エラストマーは、前処理を施した後、架橋方法として電離放射線（望ましくは電子線）架橋を用いることによって、再現性よく製造することができる。さらに、電離放射線（望ましくは電子線）架橋を用いた場合、膜全体に含まれる微細な不純物や傷、泡、残渣などの量そのものを低減することができ、結果として、誘電エラストマートランスデューサの絶縁耐電圧（破壊電圧）を高くすることができる。その結果、誘電エラストマートランスデューサの大型化及び長寿命化に成功した。 Furthermore, the dielectric elastomer in the present invention in which the amount of fine impurities, scratches, bubbles, residues, etc. is the same or larger in the inside of the film than in the surface of the film is ionized radiation (desirably as a crosslinking method) after pretreatment. Can be manufactured with good reproducibility by using electron beam cross-linking. Furthermore, when ionizing radiation (preferably electron beam) crosslinking is used, the amount of fine impurities, scratches, bubbles, residues, etc. contained in the entire film can be reduced, resulting in the dielectric resistance of the dielectric elastomer transducer. The voltage (breakdown voltage) can be increased. As a result, we succeeded in increasing the size and extending the life of the dielectric elastomer transducer.
本発明に係る誘電エラストマートランスデューサによれば、主として架橋工程などで生じた誘電エラストマー膜中の不純物や傷、泡、残渣などの量が膜の表面や膜内部に偏って存在していないため、これらが介在することによる応力集中が起きにくく、絶縁耐電圧（破壊電圧）も増し、その結果、長寿命化が実現できる。 According to the dielectric elastomer transducer according to the present invention, the amount of impurities, scratches, bubbles, residues, etc. in the dielectric elastomer film mainly generated in the cross-linking process or the like is not present on the surface of the film or inside the film. It is difficult for stress concentration to occur due to the interposition, and the insulation withstand voltage (breakdown voltage) is increased. As a result, a long life can be realized.
電離放射線（望ましくは電子線）を用いた架橋工程では、これまでの製膜方式や製造環境に起因すると考えられていた膜の傷や凹凸が減少し、仕上げ精度、厚み精度などのファクターが向上する。そのため、経験と勘に頼っていた膜の傷や凹凸、仕上げ精度、厚み精度などのファクターを、絶縁耐電圧（破壊電圧）を計測するという客観的な基準を用いて評価することが可能になる。 In the crosslinking process using ionizing radiation (preferably an electron beam), scratches and irregularities in the film, which were thought to be caused by the conventional film forming method and manufacturing environment, are reduced, and factors such as finishing accuracy and thickness accuracy are improved. To do. Therefore, it becomes possible to evaluate factors such as film scratches and irregularities, finishing accuracy, thickness accuracy, etc., which depended on experience and intuition, using an objective standard of measuring insulation withstand voltage (breakdown voltage). .
さらに、本発明に係る誘電エラストマートランスデューサによれば、かけられる電圧幅に余裕ができ、従来の誘電エラストマートランスデューサより無理せず高い電圧で駆動することができる。またエラストマーの厚みを薄くすることも可能になることから従来に比べてきわめて精度が高く、性能の良いトランスデューサを作ることが可能になる。さらに絶縁耐電圧（破壊電圧）が向上することで、絶縁破壊を起こしにくくなることから、トランスデューサの耐久性が格段に向上させることができ、各々の要素技術、すなわち、誘電エラストマーに関する技術、架橋に関する技術およびトランスデューサに関する技術からは予見しがたい絶大な効果が奏される。 Furthermore, according to the dielectric elastomer transducer according to the present invention, the applied voltage width can be afforded, and it can be driven at a higher voltage without excessive force than the conventional dielectric elastomer transducer. In addition, since it is possible to reduce the thickness of the elastomer, it is possible to make a transducer with extremely high accuracy and good performance as compared with the conventional one. Furthermore, since the dielectric breakdown voltage (breakdown voltage) is improved, dielectric breakdown is less likely to occur, so that the durability of the transducer can be remarkably improved. The technology and the technology related to the transducer have tremendous effects that cannot be foreseen.
ここで人工筋肉の原理から、誘電エラストマートランスデューサをアクチュエータとして動作させるために生じる圧力ｐとバイアス電圧Ｖｂとの間には、Ｅ：電極間の電場（Ｖ／ｍ）、εｒ：誘電エラストマー膜の相対誘電率（誘電定数）、ε０：自由空間の誘電率、ｔ：誘電エラストマー膜の厚さとすると、
ｐ＝εｒε０Ｅ２＝εｒε０（Ｖｂ／ｔ）２
という関係が成立する。誘電エラストマートランスデューサを動作させるために生じる圧力ｐは、バイアス電圧Ｖｂの二乗と誘電エラストマー膜の厚さｔの逆数の二乗に比例して増大する。つまり、絶縁耐電圧（破壊電圧）を高くすることは、バイアス電圧を高くできることを意味し、より高いバイアス電圧で駆動できると言うことは、他のアクチュエータに比べて、きわめて効率の良い駆動が可能になる。
Here, from the principle of artificial muscle, E: electric field between electrodes (V / m), εr: relative of dielectric elastomer film, between pressure p and bias voltage Vb generated to operate the dielectric elastomer transducer as an actuator Dielectric constant (dielectric constant), ε0: dielectric constant of free space, t: thickness of dielectric elastomer film,
p = εrε0E2 = εrε0 (Vb / t) 2
The relationship is established. The pressure p generated to operate the dielectric elastomer transducer increases in proportion to the square of the bias voltage Vb and the square of the inverse of the thickness t of the dielectric elastomer film. In other words, increasing the dielectric breakdown voltage (breakdown voltage) means that the bias voltage can be increased, and that driving with a higher bias voltage means that driving can be performed more efficiently than other actuators. become.
また、誘電エラストマートランスデューサを発電デバイスとして動作させる場合は、発電エネルギーＥは、誘電エラストマーの静電容量の変化と関係しており、
Ｅ＝０．５Ｃ１Ｖｂ２（Ｃ１／Ｃ２−１）
の式で表される。ここで、Ｃ１及びＣ２は、それぞれ伸張及び収縮した状態における誘電エラストマーの静電容量であり、Ｖｂはバイアス電圧である。発電エネルギーは、より大きな伸張・収縮により増加し、バイアス電圧Ｖｂの二乗で増加する。すなわち、発電デバイスとして動作させる時も、アクチュエータと同様に従来に比べてきわめて性能の良い発電が可能になる。
When the dielectric elastomer transducer is operated as a power generation device, the power generation energy E is related to the change in the capacitance of the dielectric elastomer,
E = 0.5C1Vb2 (C1 / C2-1)
It is expressed by the following formula. Here, C1 and C2 are capacitances of the dielectric elastomer in the stretched and contracted states, respectively, and Vb is a bias voltage. The power generation energy increases due to larger expansion / contraction, and increases with the square of the bias voltage Vb. That is, when operating as a power generation device, it is possible to generate power with extremely good performance as compared with the prior art, as with actuators.
さらに、電離放射線（望ましくは電子線）による架橋は、架橋度を自由に変えられるため、さまざまなアプリケーションに適した誘電エラストマーを製造することが可能になる。 Furthermore, the crosslinking by ionizing radiation (preferably electron beam) can freely change the degree of crosslinking, which makes it possible to produce dielectric elastomers suitable for various applications.
本発明の誘電エラストマーは、架橋された高分子を主成分とする誘電エラストマー膜（１２０）と該誘電エラストマー膜（１２０）の両面に設けた２つの電極（１４０）を有する誘電エラストマートランスデューサ（１００）において、前記誘電エラストマー膜（１２０）が電離放射線（望ましくは電子線）架橋されたものであり、前述したような効果を奏するものであれば、その具体的な実施の態様は、如何なるものであっても何ら構わない。 The dielectric elastomer of the present invention is a dielectric elastomer transducer (100) having a dielectric elastomer film (120) mainly composed of a crosslinked polymer and two electrodes (140) provided on both surfaces of the dielectric elastomer film (120). In the above, the dielectric elastomer film (120) is cross-linked with ionizing radiation (preferably electron beam), and any specific embodiment is possible as long as the above-described effects can be obtained. It doesn't matter.
なお、本発明の誘電エラストマートランスデューサ（１００）は、大型化（大面積化）及び長寿命化が要求される人工筋肉に好適に用いられる。 The dielectric elastomer transducer (100) of the present invention is suitably used for artificial muscles that are required to have a large size (large area) and a long life.
本発明の誘電エラストマートランスデューサ（１００）の主要部材となるエラストマーは、人工筋肉として用いることを考慮すると十分に弾性変形可能な材料であるとともに、絶縁強度が高く、吸湿性が低いことが要求される。さらに、粘度が低く、押圧加工時に厚みを均一に加工しやすいゴムが好ましい。これらの条件を満たすゴムとして、実施例１においては、数々の試行実験を繰り返した結果、シリコーンゴムを選択した。シリコーンゴムを用いることにより、絶縁強度が高く、かつ厚みを均一に加工できるという本願発明の効果をより発揮させることが可能となる。 The elastomer which is a main member of the dielectric elastomer transducer (100) of the present invention is required to be a material that can be sufficiently elastically deformed in consideration of use as an artificial muscle, and to have high insulation strength and low hygroscopicity. . Furthermore, a rubber having a low viscosity and being easily processed to have a uniform thickness during pressing is preferable. As rubber satisfying these conditions, in Example 1, silicone rubber was selected as a result of repeated trials. By using the silicone rubber, the effect of the present invention that the insulation strength is high and the thickness can be processed uniformly can be exhibited.
（実施例１）
まず、実施例１に用いたシリコーンゴムの組成について説明する。
このシリコーンゴムには、有機過酸化物からなるラジカル架橋開始剤を含むことが可能である。有機過酸化物は、加硫条件でパーオキシラジカルを発生する公知な有機過酸化物であれば特に限定されない。例えば、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシル−モノカーボネート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、２，５−ジメチルヘキサン−２，５−ジヒドロキシパーオキシド、ｔ−ブチルクミルパーオキシド、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−p−ジイソプロピルベンゼン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン、ベンゾイルパーオキシド、ｔ−ブチルパーオキシベンゼン等が挙げられる。
Example 1
First, the composition of the silicone rubber used in Example 1 will be described.
This silicone rubber can contain a radical crosslinking initiator made of an organic peroxide. The organic peroxide is not particularly limited as long as it is a known organic peroxide that generates a peroxy radical under vulcanization conditions. For example, di-t-butyl peroxide, dicumyl peroxide, 2,5-dimethyl-2,5-di (benzoylperoxy) hexane, 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) ) Hexane, t-butylperoxy-2-ethylhexyl-monocarbonate, 1,1-bis (t-butylperoxy) -3,5,5-trimethylcyclohexane, 2,5-dimethylhexane-2,5-dihydroxy Peroxide, t-butylcumyl peroxide, α, α'-bis (t-butylperoxy) -p-diisopropylbenzene, 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexyne, benzoyl Peroxide, t-butyl peroxybenzene, etc. are mentioned.
有機過酸化物の配合量は、シリコーンゴム１００重量部に対し、通常０．１〜１０重量％、好ましくは０．５〜５重量％である。なお、架橋方法として、従前の加熱架橋に替えて電離放射線（望ましくは電子線）架橋を行う本発明においては、有機過酸化物は必ずしも必要ではない。
また、本発明においては、例えば、重合禁止剤、充填剤、顔料、安定剤、滑剤、離型剤、可塑剤、老化防止剤、シランカップリング剤、紫外線吸収剤、難燃剤、受酸剤などの公知の添加剤を使用することが出来る。
The compounding quantity of an organic peroxide is 0.1 to 10 weight% normally with respect to 100 weight part of silicone rubbers, Preferably it is 0.5 to 5 weight%. In the present invention in which ionizing radiation (desirably electron beam) crosslinking is performed as a crosslinking method instead of the conventional heat crosslinking, an organic peroxide is not necessarily required.
In the present invention, for example, polymerization inhibitors, fillers, pigments, stabilizers, lubricants, mold release agents, plasticizers, anti-aging agents, silane coupling agents, ultraviolet absorbers, flame retardants, acid acceptors, etc. These known additives can be used.
例えば、老化防止剤としては、ジ−ｔ−ブチル−Ｐ−クレゾール、ペンタエリスリチル−テトラキシ［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、２，２′メチレンビス（２−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル）、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペラジル）セバケート、Ｎ，Ｎ’−ヘキサン−１，６−ジイルビス〔３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオナミド〕、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペラジル）セバケート、ハイドロキノンモノメチルエーテル、メチルハイドロキノン等が挙げられる。 For example, anti-aging agents include di-t-butyl-P-cresol, pentaerythrityl-tetraxy [3- (3,5-di-t-butyl-4-hydroxyphenyl) propionate], 2,2'methylenebis (2-methyl-6-tert-butylphenyl), bis (2,2,6,6-tetramethyl-4-piperazyl) sebacate, N, N′-hexane-1,6-diylbis [3- (3 5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl) propionamide], bis (2,2,6,6-tetramethyl-4-piperazyl) sebacate, hydroquinone monomethyl ether, methyl hydroquinone and the like.
また、シランカップリング剤としては、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニル−トリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エトキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。 As silane coupling agents, γ-chloropropyltrimethoxysilane, vinyltriethoxysilane, vinyl-tris (β-methoxyethoxy) silane, γ-methacryloxypropyltrimethoxysilane, β- (3,4-ethoxy). (Cyclohexyl) ethyltrimethoxysilane, γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane, γ-mercaptopropyltrimethoxysilane, γ-aminopropyltrimethoxysilane, N-β- (aminoethyl) -γ-aminopropyltrimethoxysilane, etc. Is mentioned.
紫外線吸収剤としては、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクチルオキシベンゾフェノン、２,２−ヒドロキシ−４，４−ジメトキシベンソフェノン、２−（２’−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、ｐ−ｔ−ブチルフェニルサルシレート等が挙げられる。 Examples of the ultraviolet absorber include 2-hydroxy-4-n-octyloxybenzophenone, 2,2-hydroxy-4,4-dimethoxybenzophenone, 2- (2′-hydroxy-5-methylphenyl) benzotriazole, p. -T-butylphenyl salsylate and the like can be mentioned.
前述の添加剤の割合は、シリコーンゴム１００重量部に対し、通常１０重量部以下、好ましくは５重量部以下である。 The ratio of the aforementioned additives is usually 10 parts by weight or less, preferably 5 parts by weight or less, with respect to 100 parts by weight of the silicone rubber.
前述の各成分は、バンバリーミキサー、ニーダー、オープンロール等の通常の混練機によって混合され、シリコーンゴム組成物とされる。 The above-described components are mixed by a normal kneader such as a Banbury mixer, a kneader, or an open roll to obtain a silicone rubber composition.
本発明を構成する誘電エラストマー膜は、前述したシリコーンゴム組成物をシート状に加工して、電離放射線（望ましくは電子線）照射により架橋することで得られる。 The dielectric elastomer film constituting the present invention is obtained by processing the above-described silicone rubber composition into a sheet shape and crosslinking by irradiation with ionizing radiation (preferably electron beam).
次に、本発明の誘電エラストマーの製造方法について説明する。 Next, the manufacturing method of the dielectric elastomer of this invention is demonstrated.
（未架橋ゴムシートの製造方法）
シリコーンゴム組成物をシート厚さ１．０ｍｍ以下のシート状に形成し、未架橋ゴムシートを製造する。
未架橋ゴムシートの前処理として、ゴムを溶剤で溶解したゴム溶液を事前に脱泡し、フィルターによりゴム溶液中の不純物を除去した後、ロールコーターで支持フィルム上に所定の寸法に塗工して、オーブンなどの乾燥機で溶剤を揮発させて成形した。その後、支持フィルムの反対面にカバーフィルムを積層させロール状に巻き取り、未架橋ゴムシートを製造した。
本実施例においては、厚さ０．２ｍｍ×幅２００ｍｍ×長さ３００ｍｍの大きさに成形した。
(Method for producing uncrosslinked rubber sheet)
A silicone rubber composition is formed into a sheet having a sheet thickness of 1.0 mm or less to produce an uncrosslinked rubber sheet.
As a pretreatment of the uncrosslinked rubber sheet, the rubber solution in which the rubber is dissolved with a solvent is defoamed in advance, and impurities in the rubber solution are removed with a filter, and then coated on the support film to a predetermined size with a roll coater. Then, the solvent was volatilized with a dryer such as an oven to mold. Then, the cover film was laminated | stacked on the opposite surface of the support film, and it wound up in roll shape, and manufactured the uncrosslinked rubber sheet.
In the present example, it was molded into a size of thickness 0.2 mm × width 200 mm × length 300 mm.
（架橋工程）
次に、前述のようにして得られた未架橋ゴムシートに電子線を照射して架橋する。
電子線照射条件としては、加速電圧が５０ｋＶ〜３０００ｋＶ、好ましくは１００ｋＶ〜８００ｋＶ、照射線量が１０ｋＧｙ〜４００ｋＧｙ、好ましくは５０ｋＧｙ〜２００ｋＧｙである。
照射条件として加速電圧が５０ｋＶ未満では厚さ方向への電子線到達深度が低くなり未架橋部分が残ってしまい、一方、加速電圧が３０００ｋＶを超えると設備費用が非常に高価になると共に電子線架橋の効果が希薄となる。また、照射線量が１０ｋＧｙ未満であると架橋が十分でなくアンダー架橋になり、一方、８００ｋＧｙを超えると過架橋になると共に電子線照射による発熱が大きくなるため好ましくない。なお、照射面は片面だけでなく、両面を照射しても良く。さらに同じ面を複数回照射しても良い。これを幅１００ｍｍ×長さ１００ｍｍに裁断し実施例１の誘電エラストマー膜（１２０）を作成した。
(Crosslinking process)
Next, the uncrosslinked rubber sheet obtained as described above is irradiated with an electron beam to be crosslinked.
The electron beam irradiation conditions are an acceleration voltage of 50 kV to 3000 kV, preferably 100 kV to 800 kV, and an irradiation dose of 10 kGy to 400 kGy, preferably 50 kGy to 200 kGy.
When the acceleration voltage is less than 50 kV as the irradiation condition, the electron beam arrival depth in the thickness direction becomes low and an uncrosslinked portion remains. On the other hand, when the acceleration voltage exceeds 3000 kV, the equipment cost becomes very expensive and the electron beam crosslinking is performed. The effect is dilute. On the other hand, if the irradiation dose is less than 10 kGy, crosslinking is not sufficient and under-crosslinking occurs. On the other hand, if it exceeds 800 kGy, over-crosslinking occurs and heat generation due to electron beam irradiation increases, which is not preferable. The irradiated surface may be irradiated not only on one side but also on both sides. Further, the same surface may be irradiated multiple times. This was cut into a width of 100 mm and a length of 100 mm to prepare a dielectric elastomer film (120) of Example 1.
一方、比較のために前処理をカレンダーロールなどによる一般的なゴムの成形方法に、電子線架橋を過酸化物架橋などの加熱架橋に替えて、比較例１の誘電エラストマーを作成した。なお、比較例１〜３は、加熱架橋後、厚みが０．２ｍｍの部分を幅１００ｍｍ×長さ１００ｍｍに裁断することで比較例１〜３の誘電エラストマー膜（１２０）を得た。 On the other hand, for comparison, a dielectric elastomer of Comparative Example 1 was prepared by replacing the pretreatment with a general rubber molding method using a calender roll or the like, and replacing electron beam crosslinking with heat crosslinking such as peroxide crosslinking. In Comparative Examples 1 to 3, the dielectric elastomer films (120) of Comparative Examples 1 to 3 were obtained by cutting a portion having a thickness of 0.2 mm into a width of 100 mm and a length of 100 mm after heat crosslinking.
（トランスデューサ製造工程）
図１に示すように、前述した実施例１及び比較例１〜３の誘電エラストマー膜（１２０）の外側両面にアクリルゴムなどからなるベースゴムに導電性フィラー（１５０）として炭素粒などを分散させた伸び縮み可能な電極（１４０）を接着することにより、トランスデューサを製造した。
(Transducer manufacturing process)
As shown in FIG. 1, carbon particles or the like are dispersed as a conductive filler (150) on a base rubber made of acrylic rubber or the like on both outer sides of the dielectric elastomer films (120) of Example 1 and Comparative Examples 1 to 3 described above. A transducer was manufactured by bonding the stretchable electrode (140).
（評価）
次に、実施例１と比較例１〜３の誘電エラストマートランスデューサ（１００）について、その絶縁耐圧（破壊電圧）を評価した。
Next, the dielectric breakdown voltage (breakdown voltage) of the dielectric elastomer transducers (100) of Example 1 and Comparative Examples 1 to 3 was evaluated.
表１の記載から明らかなように、電子線架橋によって作られた誘電エラストマー膜（１２０）を用いたトランスデューサ（実施例１）は、従前の熱架橋や紫外線架橋等によって作られた誘電エラストマー膜（１２０）を用いたトランスデューサ（比較例１〜３）と比べて、２倍近く絶縁耐電圧が高いことが確認された。 As is clear from the description in Table 1, the transducer (Example 1) using the dielectric elastomer film (120) made by electron beam crosslinking is made of a dielectric elastomer film ( 120), it was confirmed that the dielectric strength voltage was nearly twice as high as that of the transducer (Comparative Examples 1 to 3).
耐久性の評価に関しては、評価試験用に別に作成された円形を有している誘電エラストマートランスデューサ（１００）を用いて行った。評価試験用に用いた誘電エラストマートランスデューサ（１００）は、前述した実施例１と比較例１〜３に準じた製造方法架橋工程で作製作成された。これらを比較評価した結果、比較例１〜３は５万回以下であった駆動回数が、実施例１の誘電エラストマートランスデューサ（１００）は、同じ駆動電圧で１０万回以上駆動できることが確認された。 The durability was evaluated using a dielectric elastomer transducer (100) having a circular shape separately prepared for an evaluation test. The dielectric elastomer transducer (100) used for the evaluation test was produced and produced in the production method crosslinking step according to Example 1 and Comparative Examples 1 to 3 described above. As a result of comparative evaluation, it was confirmed that the number of times of driving in Comparative Examples 1 to 3 was 50,000 times or less, and that the dielectric elastomer transducer (100) of Example 1 can be driven 100,000 times or more with the same driving voltage. .
なお、耐久性は、誘電アクチュエータの性能のみならず、その形状や、電極材の種類等により変化するため、絶対値で評価することが難しいので、前述のように実施例１と比較例１〜３との相対的な比較により評価した。 In addition, since durability changes not only with the performance of a dielectric actuator but with its shape, the type of electrode material, and the like, it is difficult to evaluate with an absolute value. Therefore, as described above, Example 1 and Comparative Examples 1 to Evaluation was made by relative comparison with 3.
（実施例２）
次に、誘電エラストマー膜（１２０）のベースゴムとしてアクリルを用いて、前処理と電子線架橋を施した実施例２と、誘電エラストマー膜（１２０）のベースゴムとしてアクリルを用いて、熱架橋や紫外線架橋等を施した比較例４〜６について、前述と同様の評価を行った。
Next, Example 2 in which acrylic was used as the base rubber of the dielectric elastomer film (120) and pretreatment and electron beam crosslinking were performed, and acrylic was used as the base rubber of the dielectric elastomer film (120), Comparative Examples 4 to 6 subjected to ultraviolet crosslinking and the like were evaluated in the same manner as described above.
表２の記載から明らかなように、前処理と電子線架橋によって作られた誘電エラストマー膜（１２０）を用いたトランスデューサ（実施例２）は、従前のカレンダーロールなどによる成形と熱架橋や紫外線架橋等によって作られた誘電エラストマー膜（１２０）を用いたトランスデューサ（比較例４〜６）と比べて、２倍近く絶縁耐電圧が高いことが確認された。 As is apparent from the description in Table 2, the transducer (Example 2) using the dielectric elastomer film (120) prepared by pretreatment and electron beam crosslinking is formed by the conventional calender roll and the like, thermal crosslinking and ultraviolet crosslinking. It was confirmed that the dielectric strength voltage was nearly twice as high as that of the transducer (Comparative Examples 4 to 6) using the dielectric elastomer film (120) made by the above method.
耐久性が悪くなる原因として、熱架橋を行った場合、架橋に寄与する添加物の分解による副生成物の形成や、架橋残渣などがゴムシートの均一性を妨げたり、誘電エラストマーと電極（１４０）との界面に染み出し層を形成する、いわゆるブルーミング現象などが耐久性の悪化を招いたりすると考えられる。 As a cause of poor durability, when thermal crosslinking is performed, formation of by-products due to decomposition of additives that contribute to crosslinking, crosslinking residues or the like hinder the uniformity of the rubber sheet, or dielectric elastomer and electrode (140 It is thought that the so-called blooming phenomenon, which forms a oozing layer at the interface with), deteriorates the durability.
本実施例においては、エラストマーの材料としてシリコーン、アクリルを用いたものについて説明したが、シリコーン、アクリル以外の材料として、スチレン、エチレンプロピレンを例に挙げると、加熱架橋したエラストマー膜を用いて、誘電エラストマートランスデューサ（１００）を作成した場合、耐圧が４０００〜４５００Ｖで駆動回数が５万回かそれ以下であったのに対し、電子線架橋したエラストマー膜を用いた誘電エラストマートランスデューサ（１００）では、耐圧が９０００〜９５００Ｖで、駆動回数も１０万回以上と、シリコーンと同様の改善効果が確認された。 In this embodiment, the case where silicone and acrylic are used as the elastomer material has been described. However, when styrene or ethylene propylene is used as an example of a material other than silicone or acrylic, a heat-crosslinked elastomer film is used as a dielectric. When the elastomer transducer (100) was prepared, the withstand voltage was 4000 to 4500 V and the number of driving was 50,000 times or less, whereas with the dielectric elastomer transducer (100) using the electron beam cross-linked elastomer film, the withstand voltage was 9000-9500V, and the number of driving times was 100,000 times or more, confirming the same improvement effect as silicone.
このように、本発明に於ける架橋された高分子を主成分とする誘電エラストマーとは、実施例で示したシリコーン、アクリル、スチレン、エチレンプロピレン、ウレタン等の各種エラストマーのみならず、エポキシ樹脂のように通常は弾性を有していなくても電離放射線（望ましくは電子線）を照射することで弾性を持たせることが可能な材料であって、前述した本発明の効果と同様な効果を奏するものも本発明に於ける誘電エラストマーに包含される。 As described above, the dielectric elastomer mainly composed of a crosslinked polymer in the present invention includes not only various elastomers such as silicone, acrylic, styrene, ethylene propylene, and urethane shown in the examples, but also epoxy resins. Thus, it is a material that can be made elastic by irradiating with ionizing radiation (preferably an electron beam) even if it does not usually have elasticity, and has the same effect as the effect of the present invention described above. Are also included in the dielectric elastomer in the present invention.
本発明の誘電エラストマートランスデューサは、これまで困難とされてきた大型化と長寿命化という二つの課題を同時に解決することに成功したものであり、前処理と電離放射線（望ましくは電子線）架橋を用いることで正確な寸法で薄膜化が可能で、誘電エラストマー膜中に不純物や傷、泡、残渣などが少ないので、高い絶縁耐電圧が実現する。したがって、人工筋肉に特に適したものであって、遠くない将来、この人工筋肉素材は、多方面で多様な使われ方をするものと期待される。 それは、省エネルギー、優しい環境負荷などを考えた際、本発明のようなスマートな材料の活用は不可欠であり、その産業上の利用可能性はきわめて大きい。 The dielectric elastomer transducer of the present invention has succeeded in simultaneously solving the two problems of upsizing and longevity, which have been considered difficult so far, and is capable of pretreatment and ionizing radiation (preferably electron beam) crosslinking. By using it, it is possible to reduce the thickness with an accurate dimension, and since there are few impurities, scratches, bubbles, residues, etc. in the dielectric elastomer film, a high withstand voltage is realized. Therefore, it is particularly suitable for artificial muscles, and in the not-too-distant future, this artificial muscle material is expected to be used in many different ways. In consideration of energy saving and gentle environmental load, it is indispensable to use a smart material such as the present invention, and its industrial applicability is extremely large.
１００・・・誘電エラストマートランスデューサ
１２０・・・誘電エラストマー膜
１４０・・・電極
１５０・・・導電性フィラー
DESCRIPTION OF SYMBOLS 100 ... Dielectric elastomer transducer 120 ... Dielectric elastomer film 140 ... Electrode 150 ... Conductive filler
Claims (3)
前記誘電エラストマーが電離放射線架橋されたものであることを特徴とする誘電エラストマートランスデューサ。 In a dielectric elastomer transducer having a dielectric elastomer film mainly composed of a crosslinked polymer and two electrodes provided on both surfaces of the dielectric elastomer film,
A dielectric elastomer transducer characterized in that the dielectric elastomer is cross-linked with ionizing radiation.
The dielectric elastomer transducer according to claim 1, wherein the polymer is silicone rubber.
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