JP2016056167A - 有機物合成方法 - Google Patents
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Abstract
Description
[項目1]
水に接する二酸化炭素ガスを含む気体の放電によってプラズマを形成すること、および
前記プラズマと前記水との接触によって前記水の中に、過蟻酸またはジホルミルペルオキサイドを含む有機物を生成すること、
を含む、有機物合成方法。
[項目2]
前記放電は、誘電体バリア放電である、項目1に記載の有機物合成方法。
[項目3]
前記有機物は、過蟻酸を含む、項目1または2に記載の有機物合成方法。
[項目4]
液中プラズマ装置を用いる、項目1から3のいずれかに記載の有機物合成方法であって、
前記液中プラズマ装置は、
第1電極と、
前記第1電極に接する固体誘電体層と、
前記第1電極および前記固体誘電体層を受け入れる内部空間を有する放電室と、
前記固体誘電体層を介して前記第1電極に対向し、前記放電室の前記内部空間を水から分離するように配置された第2電極であって、前記内部空間の側に位置する気相面と、前記水の側に位置する液相面とを有し、前記気相面と前記液相面とを連結する複数の貫通孔を有する第2電極と、
前記放電室の前記内部空間内に二酸化炭素ガスを供給し、前記二酸化炭素ガスと前記水との界面を前記第2電極における各貫通孔内に形成する気体導入装置とを備え、
前記二酸化炭素ガスの放電により、前記水の中に前記有機物を生成する、項目1から3のいずれかに記載の有機物合成方法。
[項目5]
誘電体バリア放電を行う液中プラズマ装置であって、
第1電極と、
前記第1電極に接する固体誘電体層と、
前記第1電極および前記固体誘電体層を受け入れる内部空間を有する放電室と、
前記固体誘電体層を介して前記第1電極に対向し、前記放電室の前記内部空間を液体から分離するように配置された第2電極であって、前記内部空間の側に位置する気相面と、前記液体の側に位置する液相面とを有し、前記気相面と前記液相面とを連結する複数の貫通孔を有する第2電極と、
前記放電室の前記内部空間内に気体を供給し、前記気体と前記液体との界面を前記第2電極における各貫通孔内に形成する気体導入装置と、
を備える、液中プラズマ装置。
[項目6]
前記第1電極および前記第2電極は、いずれも平板状である、項目5に記載の液中プラズマ装置。
[項目7]
前記複数の貫通孔の各々の開口サイズは、前記第1電極と前記第2電極とによって規定される電極間距離よりも小さい、項目5または6に記載の液中プラズマ装置。
[項目8]
前記複数の貫通孔の各々の開口サイズは、0.5mmより小さい、項目5から7のいずれかに記載の液中プラズマ装置。
[項目9]
前記第1電極と前記第2電極との間に電圧を印加して誘電体バリア放電を行うように構成された電気回路を備える、項目5から8のいずれかに記載の液中プラズマ装置。
[項目10]
静止または流動状態にある前記液体を少なくとも一時的に収容し、前記液体を前記第2電極の前記液相面に接触させる槽を備える、項目5から9のいずれかに記載の液中プラズマ装置。
[項目11]
前記放電室は、前記気体導入装置によって内部に導入された前記気体の一部を前記液体中に放出する開口部を有している、項目5から10のいずれかに記載の液中プラズマ装置。
[項目12]
前記液体は水である、項目5から11のいずれかに記載の液中プラズマ装置。
[項目13]
前記気体導入装置は、前記気体として二酸化炭素ガスを前記放電室の内部に供給するように構成されており、
前記二酸化炭素ガスの放電により、前記水の中に過蟻酸またはジホルミルペルオキサイドを含む有機物を生成する、項目12に記載の液中プラズマ装置。
[項目14]
項目5から13のいずれかに記載の液中プラズマ装置を用いて液体を処理する液中プラズマ処理方法であって、
前記第2電極の前記液相面に液体を接触させること、
前記気体導入装置によって前記放電室の前記内部空間内に気体を供給し、前記気体と前記液体との界面を前記第2電極における各貫通孔内に形成すること、
前記第1電極と前記第2電極との間に電圧を印加して誘電体バリア放電を行い、前記誘電体バリア放電によって前記放電室内に前記気体のプラズマを生成すること、
を含む、液中プラズマ処理方法。
[項目15]
前記第2電極の前記液相面に液体を接触させることは、前記液中プラズマ装置の前記反応室を前記液体の内部に配置することを含む、項目14に記載の液中プラズマ処理方法。
[項目16]
液中で放電可能な液中誘電体バリア放電プラズマ装置であって、
誘電体で被覆された電極と、
複数の貫通孔を有する電極と、
前記誘電体で被覆された電極を支持する電極支持基板と、
圧力調整室とを有し、
前記誘電体で被覆された電極と前記複数の貫通孔を有する電極とは対向配置され、前記貫通孔の開口径は前記誘電体で被覆された電極と前記複数の貫通孔を有する電極との電極間距離よりも小さく、気体導入口が前記電極支持基板に設けられており、前記圧力調整室は前記気体導入口と接続されている、液中誘電体バリア放電プラズマ装置。
[項目17]
前記複数の貫通孔を有する電極は、アルミニウム合金、ステンレス鋼、ニッケル合金、チタン合金からなる群から選ばれた一種又は二種以上の材料で形成されている、項目16に記載の液中誘電体バリア放電プラズマ装置。
[項目18]
前記複数の貫通孔を有する電極は、複数の貫通孔を設けたプラスチック樹脂またはセラミック材料にアルミニウム合金、ステンレス鋼、ニッケル合金、チタン合金からなる群から選ばれた一種又は二種以上の材料で形成された導電性薄膜をコーティングしたものである、項目16に記載の液中誘電体バリア放電プラズマ装置。
[項目19]
前記複数の貫通孔を有する電極は、貫通孔を有するように微細加工を施したシリコン基板を含む、項目16に記載の液中誘電体バリア放電プラズマ装置。
[項目20]
前記複数の貫通孔を有する電極に設けられた貫通孔は、前記誘電体で被覆された電極に対向する側の開口径が他方の側の開口径より大きい、項目16から19のいずれかに記載の液中誘電体バリア放電プラズマ装置。
[項目21]
前記複数の貫通孔を有する電極は、多孔質材料を含む、項目16に記載の液中誘電体バリア放電プラズマ装置。
[項目22]
前記誘電体で被覆された電極は、フェライト系ステンレス鋼またはマルテンサイト系ステンレス鋼で形成され、ソーダライムガラスで被覆されている、項目16から21のいずれかに記載の液中誘電体バリア放電プラズマ装置。
[項目23]
前記圧力調整室は圧力調整機構を有する、項目16から22のいずれかに記載の液中誘電体バリア放電プラズマ装置。
[項目24]
前記圧力調整室へ気体を導入するための気体導入管と、前記誘電体で被覆された電極と前記複数の貫通孔を有する電極へ電力を供給するための給電配線とをさらに有する、項目16から23のいずれかに記載の液中誘電体バリア放電プラズマ装置。
[項目25]
項目16から24のいずれかに記載の液中誘電体バリア放電プラズマ装置と、気体供給装置と、高圧電源とを含む、液体浄化システム。
本発明の実施形態による液中プラズマ装置は、誘電体バリア放電を行うプラズマ装置である。この装置は、後述するように、有機物の合成に好適に用いられる。しかし、この液中プラズマ装置の用途は、有機物の合成に限定されない。
以下、液中プラズマ装置の実施形態を詳細に説明する。
図9の装置1を用いて色素メチレンブルーの脱色を行った。図16は、本実施例で使用した高電圧駆動回路の構成を示す。発振回路はウイーンブリッジ回路であり、可変抵抗で発振周波数、および利得を調整する。本実施例で用いた発振周波数は26kHzであった。誘電体で被覆された電極2の金属部のサイズは2cm×2cm、放電面側誘電体厚さ1mm、支持基板側誘電体厚さ2mm、誘電体電極容量は20pFであった。該金属部としてフェライト系ステンレス鋼を、また該誘電体部としてはソーダライムガラス板を用い、両者を熱圧着して成型した。
3/2O2 → O3 ΔH=1.5eV ・・・(I)
Vs=Bpd/ln(Apd/ln(1+1/γ)) ・・・(1)
A、B : 定数
p : 圧力
γ : γ係数
d : 放電ギャップ長
1)液中誘電体バリア放電において放電プラズマを安定して定常的に生成する。
2)プラズマが液体と安定して接触できる。
3)小型軽量化および低消費電力化が可能になる。
図19および図20に、多孔質材料、および貫通孔を有するように微細加工を施したシリコン基板を構成部材の一部とする、複数の貫通孔を有する電極3の構造をそれぞれ示した。いずれの構造においても良好な放電特性が得られた。多孔質材料においては、バルク質、粉体質、および繊維質のいずれの場合でも良好な放電が実現された。この場合、各材質が非導電性であれば電解質である被処理液体が導電性を確保して電極となる。
図4に示した液中放電プラズマ装置1000を用いて、二酸化炭素および水から有機物を合成することを試みた。これまで、液中放電プラズマによって、有機物が合成されたという報告はない。
and M. Moreau, Water Science and Technology, 59(1), 89−96, (2009)に記載の方法で調製した過蟻酸水溶液を標準試料とした。過蟻酸を含む上記の水溶液は、蟻酸、過酸化水素、硫酸および過蟻酸の混合水溶液であり、この混合水溶液に含まれる各成分の初濃度(過蟻酸が生成しないときの濃度)は、蟻酸(9.9M)、過酸化水素(4.7M)、硫酸(0.77M)であり、上記の蟻酸の約20%が過蟻酸に変換されているものと推定される。
2HOC−O−OH(過蟻酸)→ HOC−O−O−COH + H2O +1/2O2
であると考えられる。
112 固体誘電体層
114 内部空間
116 放電室
118 管
120 気体導入装置
200 第2電極
200a 液相面
200b 気相面
202 貫通孔
204 接触面
300 液体槽
302 液体
304 液面
400 電気回路
402 第1電気導体
404 第2電気導体
1000 液中プラズマ装置
Claims (4)
- 水に接する二酸化炭素ガスを含む気体の放電によってプラズマを形成すること、および
前記プラズマと前記水との接触によって前記水の中に、過蟻酸またはジホルミルペルオキサイドを含む有機物を生成すること、
を含む、有機物合成方法。 - 前記放電は、誘電体バリア放電である、請求項1に記載の有機物合成方法。
- 前記有機物は、過蟻酸を含む、請求項1または2に記載の有機物合成方法。
- 液中プラズマ装置を用いる、請求項1から3のいずれかに記載の有機物合成方法であって、
前記液中プラズマ装置は、
第1電極と、
前記第1電極に接する固体誘電体層と、
前記第1電極および前記固体誘電体層を受け入れる内部空間を有する放電室と、
前記固体誘電体層を介して前記第1電極に対向し、前記放電室の前記内部空間を水から分離するように配置された第2電極であって、前記内部空間の側に位置する気相面と、前記水の側に位置する液相面とを有し、前記気相面と前記液相面とを連結する複数の貫通孔を有する第2電極と、
前記放電室の前記内部空間内に二酸化炭素ガスを供給し、前記二酸化炭素ガスと前記水との界面を前記第2電極における各貫通孔内に形成する気体導入装置とを備え、
前記二酸化炭素ガスの放電により、前記水の中に前記有機物を生成する、請求項1から3のいずれかに記載の有機物合成方法。
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