JP2016056093A - 正極活物質の作製方法、正極活物質、及び二次電池 - Google Patents
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Abstract
Description
質の作製方法、該正極活物質を用いた正極とその作製方法、及び該正極活物質を用いた二
次電池とその作製方法に関する。
く進歩している。可搬性の高い電子機器に適した蓄電装置として、例えばリチウムイオン
二次電池が挙げられる。
、リン酸マンガンリチウム(LiMnPO4)、リン酸コバルトリチウム(LiCoPO
4)、リン酸ニッケルリチウム(LiNiPO4)などの、リチウム(Li)と、鉄(F
e)、マンガン(Mn)、コバルト(Co)またはニッケル(Ni)と、を含むオリビン
構造を有するリン酸化合物などが知られている。LiFePO4は、リチウムがすべて引
き抜かれたFePO4も安定であるため安全に高容量が実現できる。粒径50nm程度ま
で微細化したLiFePO4を正極活物質として使用することにより、充放電速度を劇的
に向上させることが可能であることが知られている(非特許文献1)。
ビン酸と、を混合してゲル状で形成することができることが知られている(非特許文献2
)。
れている(例えば、特許文献1)。ナノインプリント法を用いることで、PMMA(ポリ
メタクリル酸メチル樹脂)に10nm径の孔を形成することができる。更には、リフトオ
フにより、6nm径のパターンを形成することも可能である(非特許文献3及び非特許文
献4)。
とする。より具体的には、粒径(直径)が50nmよりも小さいLiFePO4粒を複数
作製することを課題とする。
性を有することが好ましい。
て、孔を形成して鋳型を作製し、該鋳型にゲル状の材料を充填することで、前記ゲル状の
材料により形成される極小径粒を作製することを特徴とする極小径粒の作製方法である。
ノインプリント法により形成すればよい。
て、孔を形成して鋳型を作製し、該鋳型にゲル状のLiFePO4材料を充填することで
、前記ゲル状の材料により形成される極小径粒を作製することを特徴とする正極活物質の
作製方法である。
ノインプリント法により形成すればよい。
。
膜が極小径粒に形成されることが好ましい。
さくすることができるため、リチウムの挿入と脱離が容易な正極を作製することができる
。
リチウムの挿入と脱離がはるかに容易な正極を作製することができる。
の焼失を同時に行うことができ、リチウムの挿入と脱離が容易な正極を簡略な工程で作製
することができる。
は以下の説明に限定されず、本発明の趣旨及びその範囲から逸脱することなくその形態及
び詳細を様々に変更し得ることは、当業者であれば容易に理解される。したがって、本発
明は、以下に示す実施の形態の記載内容に限定して解釈されるものではない。
本実施の形態では、本発明の一態様である極小径粒の作製方法について説明する。
する(図1(A))。
い。基板100として、例えば、シリコン基板、ガラス基板、アルミナ基板、石英基板ま
たはステンレス基板などが挙げられる。または、これらの基板に保護膜を設けた基板を用
いてもよい。
つモールド104により変形させることが可能な材料により形成すればよい。このような
材料として、例えばPMMAが挙げられる。
いればよく、特定のものに限定されない。例えば、シリコン基板上に酸化シリコンからな
る微小な突起が形成されているものを用いればよい。ここで、微小な突起の直径は、1n
m以上50nm以下であればよく、好ましくは1nm以上10nm以下である。
せて鋳型前駆体105を形成する(図1(B))。
れていればよい。
態(流動性が高い状態)として加圧を行う。例えば、鋳型材料体102がPMMAにより
形成されている場合には、PMMAのガラス転移温度Tg(105℃)以上まで加熱して
モールド104により加圧し、Tg以下まで冷却することで鋳型前駆体105を形成する
ことができる。
圧を行う場合には、基板100の外周に囲いが設けられていることが好ましい。基板10
0の外周に囲いが設けられている場合には、液状などの変形しやすい状態(流動性が高い
状態)としても鋳型材料体102が流れ出ることがない。ここで、外周に設ける囲いは、
鋳型材料体102を形成にする前に、例えば酸化シリコン膜または窒化シリコン膜を基板
100上に形成して、フォトリソグラフィ法により加工することで設ければよい。
形成する(図1(C))。
。
を示す。図2(B)は、図2(A)の一部の拡大図を示す。
ることができる。このように形成した孔は、10nm以上50nm以下であるとよく、上
記説明した鋳型のいずれかを用いることで、10nm以上50nm以下の極小径粒を作製
することができる。なお、極小径粒は、50nmよりも大きくすることも可能である。例
えば、孔を50nm以上1μm以下として形成してもよく、このとき極小径粒は、50n
m以上1μm以下とすることができる。
ればよい。このとき、充填する極小径粒材料は、第1の鋳型106の孔107を完全に満
たす必要はない。充填する材料が、第1の鋳型106の孔107の8割程度を満たすこと
が好ましい。その後、第1の鋳型106の孔107を充填するゲル状の極小径粒材料から
なる極小径粒前駆体114を不活性雰囲気中で加熱するなどして、所望の極小径粒116
を形成すればよい(図3(A)及び(B))。ここで、不活性雰囲気としては、例えば、
窒素雰囲気または希ガス雰囲気が挙げられる。希ガス雰囲気としては、アルゴン雰囲気が
挙げられる。
アスコルビン酸と、を混合して形成することができるが、これに限定されない。
供給源として、極小径粒116の表面に炭素膜を形成してもよい。第1の鋳型106は加
熱により消滅させてもよく、鋳型を消滅させることで極小径粒を取り出しやすくなる。
数の極小径粒の直径は、小さくすることができる。極小径粒の直径は、10nm以上50
nm以下であるとよいが、50nmよりも大きくすることも可能であり、極小径粒の直径
は、例えば50nm以上1μm以下とすることができる。そして、鋳型に形成される複数
の孔は、同一の工程で同時に形成されるため、簡略な工程で作製することができる。更に
は、このように形成した孔の径は、均一性が高いため、作製される複数の極小径粒の径は
均一性が高いものとなる。
本実施の形態では、本発明の一態様である極小径粒の作製方法について説明する。
する(図4(A))。
い。基板200として、例えば、シリコン基板、ガラス基板、アルミナ基板、石英基板ま
たはステンレス基板などが挙げられる。または、これらの基板に保護膜を設けた基板を用
いてもよい。
つモールド204により変形させることが可能な材料により形成すればよい。このような
材料として、例えばPMMAが挙げられる。
いればよく、特定のものに限定されない。例えば、シリコン基板上に酸化シリコンからな
る微小な突起が形成されているものを用いればよい。ここで、微小な突起の直径は、1n
m以上50nm以下であればよく、好ましくは1nm以上10nm以下である。
せて鋳型前駆体205を形成する(図4(B))。
れていればよい。
態(流動性が高い状態)として加圧を行う。例えば、鋳型材料体202がPMMAにより
形成されている場合には、PMMAのガラス転移温度Tg(105℃)以上まで加熱して
モールド204により加圧し、Tg以下まで冷却することで鋳型前駆体205を形成する
ことができる。
圧を行う場合には、基板200の外周に囲いが設けられていることが好ましい。基板20
0の外周に囲いが設けられている場合には、液状などの変形しやすい状態(流動性が高い
状態)としても鋳型材料体202が流れ出ることがない。ここで、外周に設ける囲いは、
鋳型材料体202を形成にする前に、例えば酸化シリコン膜または窒化シリコン膜を基板
200上に形成して、フォトリソグラフィ法により加工することで設ければよい。
形成する(図4(C))。
である。
2の鋳型208を形成する(図4(D))。
。例えば、第1の鋳型206がPMMAにより形成されている場合には、第1の鋳型20
6を酸素プラズマに曝してもよいし、酸素を含むエッチングガスを用いて第1の鋳型20
6をエッチングしてもよい。
とで、鋳型前駆体205及び第1の鋳型206を形成する工程を経ることなく、第2の鋳
型208を形成してもよい。
0がアルカリ金属を含むガラス基板である場合には、基板200には基板保護膜が設けら
れていることが好ましい。基板保護膜は、例えば、CVD法などを用いて、窒化シリコン
または酸化シリコンなどにより形成すればよい。
を示す。図5(B)は、図5(A)の一部の拡大図を示す。
ることができる。このように形成した孔は、10nm以上50nm以下であるとよく、上
記説明した鋳型のいずれかを用いることで、10nm以上50nm以下の極小径粒を作製
することができる。なお、極小径粒は、50nmよりも大きくすることも可能である。例
えば、孔を50nm以上1μm以下として形成してもよく、このとき極小径粒は、50n
m以上1μm以下とすることができる。
い。このときも、充填する極小径粒材料は、第2の鋳型208の孔211を完全に満たす
必要はない。充填する極小径粒材料が、第2の鋳型208の孔211の8割程度を満たす
ことが好ましい。その後、第2の鋳型208の孔211を充填するゲル状の極小径粒材料
からなる極小径粒前駆体218を不活性雰囲気中で加熱するなどして、所望の極小径粒2
20を形成すればよい(図6(A)及び(B))。ここで、不活性雰囲気としては、例え
ば、窒素雰囲気または希ガス雰囲気が挙げられる。希ガス雰囲気としては、アルゴン雰囲
気が挙げられる。
アスコルビン酸と、を混合して形成することができるが、これに限定されない。
供給源として、極小径粒220の表面に炭素膜を形成してもよい。第2の鋳型208は加
熱により消滅させてもよく、鋳型を消滅させることで極小径粒を取り出しやすくなる。
すことが困難な場合がある。このような場合には、帯電させた抜き出し用基板222に、
極小径粒220を静電気力により吸着させ、その後抜き出し用基板222を除電すればよ
い(図6(C))。このように、帯電させた抜き出し用基板222に極小径粒220を静
電気力により吸着させ、抜き出し用基板222を除電する方法を用いる場合には、抜き出
し用基板222として絶縁性基板を用いればよい。なお、このとき、好ましくは、基板2
00としては導電性基板を用い、抜き出し用基板222は帯電させた絶縁性基板を用いる
。
き剥がしてもよい。
数の極小径粒の直径は、小さくすることができる。極小径粒の直径は、10nm以上50
nm以下であるとよいが、50nmよりも大きくすることも可能であり、極小径粒の直径
は、例えば50nm以上1μm以下とすることができる。そして、鋳型に形成される複数
の孔は、同一の工程で同時に形成されるため、簡略な工程で作製することができる。更に
は、このように形成した孔の径は、均一性が高いため、作製される複数の極小径粒の径は
均一性が高いものとなる。
本実施の形態では、本発明の一態様である極小径粒の作製方法について説明する。
する(図7(A))。
い。基板300として、例えば、シリコン基板、ガラス基板、アルミナ基板、石英基板ま
たはステンレス基板などが挙げられる。または、これらの基板に保護膜を設けた基板を用
いてもよい。
つモールド304により変形させることが可能な材料により形成すればよい。このような
材料として、例えばPMMAが挙げられる。
いればよく、特定のものに限定されない。例えば、シリコン基板上に酸化シリコンからな
る微小な突起が形成されているものを用いればよい。ここで、微小な突起の直径は、1n
m以上50nm以下であればよく、好ましくは1nm以上10nm以下である。
せて鋳型前駆体305を形成する(図7(B))。
れていればよい。
態(流動性が高い状態)として加圧を行う。例えば、鋳型材料体302がPMMAにより
形成されている場合には、PMMAのガラス転移温度Tg(105℃)以上まで加熱して
モールド304により加圧し、Tg以下まで冷却することで鋳型前駆体305を形成する
ことができる。
圧を行う場合には、基板300の外周に囲いが設けられていることが好ましい。基板30
0の外周に囲いが設けられている場合には、液状などの変形しやすい状態(流動性が高い
状態)としても鋳型材料体302が流れ出ることがない。ここで、外周に設ける囲いは、
鋳型材料体302を形成する前に、例えば酸化シリコン膜または窒化シリコン膜を基板3
00上に形成して、フォトリソグラフィ法により加工することで設ければよい。
1の鋳型306は、複数の凸部307を有する。
。
型308を形成する(図7(D))。
。例えば、第1の鋳型306がPMMAにより形成されている場合には、第1の鋳型30
6を酸素プラズマに曝してもよいし、酸素を含むエッチングガスを用いて第1の鋳型30
6をエッチングしてもよい。
とで、鋳型前駆体305及び第1の鋳型306を経ることなく、第2の鋳型308を形成
してもよい。
ルカリ金属を含むガラス基板である場合には、基板300には基板保護膜が設けられてい
ることが好ましい。基板保護膜は、例えば、CVD法などを用いて、窒化シリコンまたは
酸化シリコンなどにより形成すればよい。
有する第3の鋳型310を形成する(図7(E))。
型308上にアルミニウム膜をスパッタリング法などにより形成し、リフトオフを行うこ
とで、第3の鋳型310をアルミニウムにより形成することができる。ここで、第3の鋳
型310を形成する材料はアルミニウムに限定されないが、剛性の高い材料であることが
好ましい。第3の鋳型310をアルミニウムなどの剛性の高い材料を用いて形成すること
で、鋳型に剛性を持たせることができ、繰り返しの使用に対して優れた耐久性がある鋳型
を形成することができる。
を示す。図8(B)は、図8(A)の一部の拡大図を示す。
ることができる。このように形成した孔は、10nm以上50nm以下であるとよく、上
記説明した鋳型のいずれかを用いることで、10nm以上50nm以下の極小径粒を作製
することができる。なお、極小径粒は、50nmよりも大きくすることも可能である。例
えば、孔を50nm以上1μm以下として形成してもよく、このとき極小径粒は、50n
m以上1μm以下とすることができる。
ればよい。このときも、充填する極小径粒材料は、第3の鋳型310の孔311を完全に
満たす必要はない。充填する材料が、第3の鋳型310の孔311の8割程度を満たすこ
とが好ましい。その後、第3の鋳型310の孔311を充填するゲル状の極小径粒材料か
らなる極小径粒前駆体324を不活性雰囲気中で加熱するなどして、所望の極小径粒32
6を形成すればよい(図9(A)及び(B))。ここで、不活性雰囲気としては、例えば
、窒素雰囲気または希ガス雰囲気が挙げられる。希ガス雰囲気としては、例えばアルゴン
雰囲気が挙げられる。
アスコルビン酸と、を混合して形成することができるが、これに限定されない。
すことが困難な場合がある。このような場合には、実施の形態2の場合と同様に、帯電さ
せた抜き出し用基板322に極小径粒326を静電気力により吸着させ、その後抜き出し
用基板322を除電すればよい(図9(C))。このように、帯電させた抜き出し用基板
322に極小径粒326を静電気力により吸着させ、抜き出し用基板322を除電する方
法を用いる場合には、抜き出し用基板322として絶縁性基板を用いればよい。なお、こ
のとき、好ましくは、基板300としては導電性基板を用い、抜き出し用基板322は帯
電させた絶縁性基板を用いる。
き剥がしてもよい。
数の極小径粒の直径は、小さくすることができる。極小径粒の直径は、10nm以上50
nm以下であるとよいが、50nmよりも大きくすることも可能であり、極小径粒の直径
は、例えば50nm以上1μm以下とすることができる。そして、鋳型に形成される複数
の孔は、同一の工程で同時に形成されるため、簡略な工程で作製することができる。更に
は、このように形成した孔の径は、均一性が高いため、作製される複数の極小径粒の径は
均一性が高いものとなる。
本実施の形態では、本発明の一態様である極小径粒の作製方法について説明する。
する(図10(A))。
の高い基板を用いればよい。基板400として、例えば、シリコン基板、ガラス基板、ア
ルミナ基板、石英基板またはステンレス基板などが挙げられる。または、これらの基板に
保護膜を設けた基板を用いてもよい。
つモールド404により変形させることが可能な材料により形成すればよい。このような
材料として、例えばPMMAが挙げられる。
いればよく、特定のものに限定されない。例えば、シリコン基板上に酸化シリコンからな
る微小な突起が形成されているものを用いればよい。ここで、微小な突起の直径は、1n
m以上50nm以下であればよく、好ましくは1nm以上10nm以下である。
せて鋳型前駆体405を形成する(図10(B))。
れていればよい。
態(流動性が高い状態)として加圧を行う。例えば、鋳型材料体402がPMMAにより
形成されている場合には、PMMAのガラス転移温度Tg(105℃)以上まで加熱して
モールド404により加圧し、Tg以下まで冷却することで鋳型前駆体405を形成する
ことができる。
圧を行う場合には、基板400の外周に囲いが設けられていることが好ましい。基板40
0の外周に囲いが設けられている場合には、液状などの変形しやすい状態(流動性が高い
状態)としても鋳型材料体402が流れ出ることがない。ここで、外周に設ける囲いは、
鋳型材料体402を形成にする前に、例えば酸化シリコン膜または窒化シリコン膜を基板
400上に形成して、フォトリソグラフィ法により加工することで設ければよい。
形成する(図10(C))。
した第2の鋳型408を形成する(図10(D))。
。例えば、第1の鋳型406がPMMAにより形成されている場合には、第1の鋳型40
6を酸素プラズマに曝してもよいし、酸素を含むエッチングガスを用いて第1の鋳型40
6をエッチングしてもよい。
とで、鋳型前駆体405及び第1の鋳型406を経ることなく、第2の鋳型408を形成
してもよい。
め、基板400がアルカリ金属を含むガラス基板である場合には、基板400には基板保
護膜が設けられていることが好ましい。基板保護膜は、例えば、CVD法などを用いて、
窒化シリコンまたは酸化シリコンなどにより形成すればよい。
を形成してもよい(図10(E))。
のドライエッチングは、基板400がシリコン基板である場合には、SF6、CF4とO
2の混合ガス、Cl2などをエッチングガスとして用いるとよい。または、基板400が
石英基板である場合には、CHF3とHeの混合ガス、若しくはCHF3とArの混合ガ
スなどをエッチングガスとして用いればよい。ただし、これらに限定されず、他のエッチ
ングガスを用いてもよい。
工するのではなく、基板保護膜のみを加工してもよい。
き、第2の鋳型408が除去される。
型412を示す。図11(B)は、図11(A)の一部の拡大図を示す。第4の鋳型41
2は剛性の高い基板400を加工して形成されている為、第4の鋳型412は剛性を有し
ている。したがって、繰り返しの使用に対して優れた耐久性がある鋳型を形成することが
できる。
ることができる。このように形成した孔は、10nm以上50nm以下であるとよく、上
記説明した鋳型のいずれかを用いることで、10nm以上50nm以下の極小径粒を作製
することができる。なお、極小径粒は、50nmよりも大きくすることも可能である。例
えば、孔を50nm以上1μm以下として形成してもよく、このとき極小径粒は、50n
m以上1μm以下とすることができる。
ればよい。このときも、充填する極小径粒材料は、第4の鋳型412の孔413を完全に
満たす必要はない。充填する材料が、第4の鋳型412の孔413の8割程度を満たすこ
とが好ましい。その後、第4の鋳型412の孔413を充填するゲル状の極小径粒材料か
らなる極小径粒前駆体428を不活性雰囲気中で加熱するなどして、所望の極小径粒43
0を形成すればよい(図12(A)及び(B))。ここで、不活性雰囲気としては、例え
ば、窒素雰囲気または希ガス雰囲気が挙げられる。希ガス雰囲気としては、例えばアルゴ
ン雰囲気が挙げられる。
アスコルビン酸と、を混合して形成することができるが、これに限定されない。
き剥がすことが困難な場合がある。このような場合には、実施の形態2及び3と同様に、
帯電させた抜き出し用基板422に極小径粒430を静電気力により吸着させ、その後抜
き出し用基板422を除電すればよい(図12(C))。このように、帯電させた抜き出
し用基板422に極小径粒430を静電気力により吸着させ、抜き出し用基板422を除
電する方法を用いる場合には、抜き出し用基板422として絶縁性基板を用いればよい。
なお、このとき、好ましくは、第4の鋳型412の形成に用いられる基板400としては
導電性基板を用い、抜き出し用基板422としては帯電させた絶縁性基板を用いる。
から引き剥がしてもよい。
数の極小径粒の直径は、小さくすることができる。極小径粒の直径は、10nm以上50
nm以下であるとよいが、50nmよりも大きくすることも可能であり、極小径粒の直径
は、例えば50nm以上1μm以下とすることができる。そして、鋳型に形成される複数
の孔は、同一の工程で同時に形成されるため、簡略な工程で作製することができる。更に
は、このように形成した孔の径は、均一性が高いため、作製される複数の極小径粒の径は
均一性が高いものとなる。
実施の形態1乃至4にて説明した極小径粒の作製方法は、二次電池の正極活物質の作製
に適用することができる。
、リン酸マンガンリチウム(LiMnPO4)、リン酸コバルトリチウム(LiCoPO
4)、リン酸ニッケルリチウム(LiNiPO4)などの、リチウム(Li)と、鉄(F
e)、マンガン(Mn)、コバルト(Co)またはニッケル(Ni)と、を含むオリビン
構造を有するリン酸化合物などが知られている。LiFePO4は、リチウムがすべて引
き抜かれたFePO4も安定であるため安全に高容量が実現できる。粒径50nm程度ま
で微細化したLiFePO4を正極活物質として使用することにより、充放電速度を劇的
に向上させることが可能である。
よりもリチウムの挿入と脱離がはるかに容易な正極を作製することができると考えられる
。
2MnSiO4を用いてもよい。これらの材料は700℃以上の高温で焼成するため、粒
が粗大化しやすいため、実施の形態1乃至4にて説明した本発明の一態様のいずれかを適
用することで粒を粗大化させずして焼成することが可能である。ただし、700℃以上の
高温で焼成するため、第4の鋳型412を用いることが好ましい。このとき、基板400
は、石英基板などの高耐熱性基板を用いることが好ましい。または、タングステンまたは
モリブデンなどの高融点材料により形成した第3の鋳型310を用いてもよい。
かを適用することにより、正極活物質の粒径を50nmより小さくすることも可能である
ため、リチウムの挿入と脱離が更に容易な正極を作製することができる。
を作製することができる。
て、極小径粒の表面に炭素膜を形成してもよい。正極活物質の粒の表面を炭素膜により覆
うことで、正極活物質の導電性を高いものとすることができる。
本実施の形態では、実施の形態5に説明した作製方法により得られた正極活物質を用い
た蓄電装置としてリチウムイオン二次電池を例に挙げて説明する。リチウムイオン二次電
池の概要を図13に示す。
10を外部と隔絶する筐体520の中に設置し、筐体520中に電解液511が充填され
ている。また、正極502と負極507の間にセパレータ510を有する。
活物質層501と、正極活物質層501が形成された正極集電体500を合わせて正極5
02と呼ぶ。
、負極活物質層506と、負極活物質層506が形成された負極集電体505を合わせて
負極507と呼ぶ。
接続されており、第1の電極521及び第2の電極522により、充電や放電が行われる
。
レータ510の間とは、それぞれは一定間隔をおいて示しているが、これに限定されず、
正極活物質層501及びセパレータ510と、負極活物質層506及びセパレータ510
とは、それぞれが接していても構わない。または、正極502及び負極507の間にセパ
レータ510を配置した状態で丸めて筒状にしてもよい。
には、グルコースを用いた炭素層などを含むものではない。後に説明する塗布法により正
極502を作製する時には、炭素層が形成された活物質と共に、導電助剤やバインダ、溶
媒などの他の材料を混合したものを正極活物質層501として正極集電体500上に形成
する。よって、活物質と正極活物質層501は区別される。
ることができる。正極集電体500は、箔状、板状、網状等の形状を適宜用いることがで
きる。
態5にて例示列挙した材料の粒を導電助剤、バインダまたは溶媒に混合させてペースト状
に調合する。
こさないものであればよい。導電助剤としては、例えば、黒鉛、炭素繊維、カーボンブラ
ック、アセチレンブラック、VGCF(登録商標)などの炭素系材料、銅、ニッケル、ア
ルミニウムもしくは銀などの金属材料またはこれらの混合物の粉末や繊維などを用いれば
よい。導電助剤とは、活物質粒間のキャリアの伝達を促進する物質をいい、導電助剤は、
活物質粒の間に充填されて、導通を確保する働きをする。
ロキシプロピルセルロース、再生セルロース、ジアセチルセルロース、ポリビニルクロリ
ド、ポリビニルピロリドン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン、ポリ
エチレン、ポリプロピレン、EPDM(Ethylene Propylene Die
ne Monomer)、スルホン化EPDM、スチレンブタジエンゴム、ブタジエンゴ
ム、フッ素ゴムもしくはポリエチレンオキシドなどの多糖類、熱可塑性樹脂またはゴム弾
性を有するポリマーなどがある。
10重量%の割合で、且つ全体で100重量%になるように混合する。更に、活物質、導
電助剤、及びバインダの混合物と同体積程度の有機溶媒を混合して、スラリー状(泥状)
に加工する。なお、溶媒としては、Nメチル−2ピロリドンや乳酸エステルなどがある。
成膜時の活物質と導電助剤の密着性が弱いときにはバインダを多くし、成膜時の活物質の
抵抗が高いときには導電助剤を多くするなどして、活物質、導電助剤及びバインダの割合
を適宜調整するとよい。
した活物質、導電助剤及びバインダの混合物を滴下してキャスト法により薄く広げた後、
ロールプレス器で圧延して、厚みを均等にした後、真空乾燥(10Pa以下)や加熱乾燥
(150〜280℃)により、正極集電体500上に正極活物質層501を形成する。正
極活物質層501の厚さは、クラックや剥離が生じないことを要し、20μm以上100
μm以下とすればよい。
料を用いればよい。
ニウムなどが用いられる。負極集電体505上に、塗布法、スパッタ法または蒸着法など
により負極活物質層506を形成してもよい。負極集電体505を用いずにそれぞれの負
極活物質層506を単体で負極として用いてもよい。なお、ゲルマニウムとシリコンは、
黒鉛よりも理論上のリチウム吸蔵容量が大きい。吸蔵容量が大きいと小面積でも十分な充
放電が可能であり、蓄電装置の小型化が可能である。更には、コストの低減にも繋がる。
ただし、シリコンなどはリチウムを吸蔵することにより体積が4倍程度まで膨張するため
に、材料自身が脆くなる事や爆発する危険性などにも十分に気をつける必要がある。
類金属イオンを含み、この電荷の輸送を担うイオンが電気伝導を担っている。アルカリ金
属イオンとしては、例えば、リチウムイオン、ナトリウムイオン、若しくはカリウムイオ
ンが挙げられる。アルカリ土類金属イオンとしては、例えば、ベリリウムイオン、マグネ
シウムイオン、カルシウムイオン、ストロンチウムイオン、若しくはバリウムイオンがあ
る。
と、から構成されている。リチウム塩としては、例えば、LiCl、LiF、LiClO
4、LiBF4、LiAsF6、LiPF6、Li(C2F5SO2)2Nなどが挙げら
れる。ナトリウム塩としては、例えば、NaCl、NaF、NaClO4、NaBF4な
どが挙げられる。
以下、ECと略す)、プロピレンカーボネート(PC)、ブチレンカーボネート(BC)
、およびビニレンカーボネート(VC)など)、非環状カーボネート類(ジメチルカーボ
ネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、エチルメチルカーボネート(EM
C)、メチルプロピルカーボネート(MPC)、メチルイソブチルカーボネート(MIB
C)、及びジプロピルカーボネート(DPC)など)、脂肪族カルボン酸エステル類(ギ
酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチル、およびプロピオン酸エチルなど)、非環状
エーテル類(γ−ブチロラクトン等のγ−ラクトン類、1,2−ジメトキシエタン(DM
E)、1,2−ジエトキシエタン(DEE)、およびエトキシメトキシエタン(EME)
など)、環状エーテル類(テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフランなど)、
環状スルホン(スルホランなど)、アルキルリン酸エステル(ジメチルスルホキシド、1
,3−ジオキソラン等やリン酸トリメチル、リン酸トリエチル、およびリン酸トリオクチ
ルなど)やそのフッ化物があり、これらの一種または二種以上を混合して使用する。
リアミド)、ビニロン(ビナロンともいう)(ポリビニルアルコール系繊維)、ポリエス
テル、アクリル、ポリオレフィン、ポリウレタンといった合成繊維などを用いればよい。
ただし、上記した電解液511に溶解しない材料を選ぶ必要がある。
チレンオキシド、ポリプロピレンオキシドなどのポリエーテル、ポリエチレン、ポリプロ
ピレンなどのポリオレフィン、ポリアクリロニトリル、ポリ塩化ビニリデン、ポリメチル
メタクリレート、ポリメチルアクリレート、ポリビニルアルコール、ポリメタクリロニト
リル、ポリビニルアセテート、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンイミン、ポリブタジ
エン、ポリスチレン、ポリイソプレン、ポリウレタン系高分子およびこれらの誘導体、セ
ルロース、紙、不織布から選ばれる一種を単独で、または二種以上を組み合せて用いるこ
とができる。
第2の電極522に負極端子を接続する。正極502からは電子が第1の電極521を介
して奪われ、第2の電極522を通じて負極507に移動する。加えて、正極502から
はリチウムイオンが正極活物質層501中の正極活物質から溶出し、セパレータ510を
通過して負極507に達し、負極活物質層506内の負極活物質に取り込まれる。当該領
域でリチウムイオンと電子が結合して、負極活物質層506に吸蔵される。同時に正極活
物質層501では、正極活物質から電子が放出され、正極活物質に含まれる遷移金属(鉄
、マンガン、コバルト、ニッケルの一以上)の酸化反応が生じる。
出し、第2の電極522に電子が送り込まれる。リチウムイオンはセパレータ510を通
過して、正極活物質層501に達し、正極活物質層501中の正極活物質に取り込まれる
。このとき、負極507からの電子も正極502に到達し、正極活物質に含まれる遷移金
属(鉄、マンガン、コバルト、ニッケルの一以上)の遷移金属の還元反応が生じる。
粒径を従来よりも小さくすることができるため、リチウムの挿入と脱離が容易な正極を作
製することができる。
本実施の形態では、実施の形態6で説明した蓄電装置の応用例について説明する。
ジタルフォトフレーム、携帯電話機(携帯電話、携帯電話装置ともいう)、携帯型ゲーム
機、携帯情報端末、音響再生装置などの電子機器に用いることができる。または、電気自
動車、ハイブリッド自動車、鉄道用電気車両、作業車、カート、車椅子、自転車などの電
気推進車両に用いることができる。
表示部612が組み込まれている。筐体611は、更に操作ボタン613、操作ボタン6
17、外部接続ポート614、スピーカー615及びマイク616などを備えている。
631及び第2の筐体633で構成され、これら2つの筐体が軸部632により結合され
ている。第1の筐体631及び第2の筐体633は、軸部632を軸として開閉動作を行
うことができる。第1の筐体631には第1の表示部635が組み込まれ、第2の筐体6
33には第2の表示部637が組み込まれている。その他、第2の筐体633に、操作ボ
タン639、電源スイッチ643及びスピーカー641などを備えている。
座る座部703、座部703の後方に設けられた背もたれ705、座部703の前下方に
設けられたフットレスト707、座部703の左右に設けられたアームレスト709、背
もたれ705の上部後方に設けられたハンドル711を有する。アームレスト709の一
方には、車椅子の動作を制御するコントローラ713が設けられている。座部703の下
方のフレーム715を介して、座部703前下方には一対の前輪717が設けられ、座部
703の後下方には一対の後輪719が設けられる。一対の後輪719は、モータ、ブレ
ーキ、ギアなどを有する駆動部721に接続される。座部703の下方には、バッテリー
、電力制御部、制御手段などを有する制御部723が設けられている。制御部723は、
コントローラ713及び駆動部721と電気的に接続されており、使用者によるコントロ
ーラ713の操作により、制御部723を介して駆動部721を駆動させ、電動式の車椅
子701の前進、後進及び旋回などの動作や、速度を制御する。
。制御部723のバッテリーは、プラグイン技術による外部からの電力の供給により充電
をすることができる。
れている。蓄電装置751の電力は、制御回路753により出力が調整され、駆動装置7
57に供給される。制御回路753は、コンピュータ755によって制御される。
燃機関をも搭載し、内燃機関を搭載する場合には電動機と組み合わせて構成される。コン
ピュータ755は、電気自動車750の運転者の命令(加速、停止など)や走行時の環境
(登坂や下坂など)の情報に基づき、制御回路753に制御信号を出力する。制御回路7
53は、コンピュータ755の制御信号により、蓄電装置751から供給される電気エネ
ルギーを調整して駆動装置757の出力を制御する。交流電動機を搭載している場合は、
直流を交流に変換するインバータも搭載される。
グイン技術による外部からの電力供給により充電することができる。
電をすることができる。
本実施の形態では、本発明の一態様に係る蓄電装置を、無線給電システム(以下、RF
給電システムと呼ぶ。)に用いた場合の一例を、図17及び図18のブロック図を用いて
説明する。なお、各ブロック図では、受電装置および給電装置内の構成要素を機能ごとに
分類し、互いに独立したブロックとして示しているが、実際の構成要素は機能ごとに完全
に切り分けることは困難であり、一つの構成要素が複数の機能を有することもあり得る。
推進車両である。電子機器としては、デジタルカメラやビデオカメラなどのカメラ、デジ
タルフォトフレーム、携帯電話機(携帯電話、携帯電話装置ともいう)、携帯型ゲーム機
、携帯情報端末、音響再生装置、表示装置、コンピュータなどが挙げられる。また、電気
推進車両としては、電気自動車、ハイブリッド自動車、鉄道用電気車両、作業車、カート
、車椅子等が挙げられる。また、給電装置900は、受電装置800に電力を供給する。
する。受電装置部801は、受電装置用アンテナ回路802と、信号処理回路803と、
蓄電装置804と、を有する。給電装置900は、給電装置用アンテナ回路901と、信
号処理回路902と、を有する。
け取り、または、給電装置用アンテナ回路901に信号を発信する役割を有する。信号処
理回路803は、受電装置用アンテナ回路802が受信した信号を処理し、蓄電装置80
4の充電、及び蓄電装置804から電源負荷部810への電力の供給を制御する。電源負
荷部810は、蓄電装置804から電力を受け取り、受電装置800を駆動する。電源負
荷部810としては、モータまたは駆動回路などがあげられるが、これらに限定されない
。また、給電装置用アンテナ回路901は、受電装置用アンテナ回路802に信号を送り
、または、受電装置用アンテナ回路802からの信号を受け取る。信号処理回路902は
、給電装置用アンテナ回路901の動作を制御する。すなわち、給電装置用アンテナ回路
901から発信する信号の強度及び発振周波数などを制御することができる。
置804として利用される。
に比べて蓄電量を増やすことができるため、給電する間隔を長くすることができる。
する。受電装置部801は、受電装置用アンテナ回路802と、信号処理回路803と、
蓄電装置804と、整流回路805と、変調回路806と、電源回路807と、を有する
。また、給電装置900は、給電装置用アンテナ回路901と、信号処理回路902と、
整流回路903と、変調回路904と、復調回路905と、発振回路906と、を有する
。
け取り、または給電装置用アンテナ回路901に信号を発信する。給電装置用アンテナ回
路901が発信する信号を受け取る場合、整流回路805は、受電装置用アンテナ回路8
02が受信した信号から直流電圧を生成する。信号処理回路803は、受電装置用アンテ
ナ回路802が受信した信号を処理し、蓄電装置804の充電と、蓄電装置804から電
源回路807への電力の供給と、を制御する。電源回路807は、蓄電装置804が電力
を供給するに際して、電圧を電源負荷部810に必要な電圧に変換する。変調回路806
は、受電装置800から給電装置900へ何らかの応答を送信する場合に使用される。
のため、電源負荷部810に過電圧が印加されることを防止することが可能であり、受電
装置800の劣化や破壊を低減することができる。
信することが可能である。このため、受電装置800の蓄電量を判断し、一定量の充電が
行われた場合に、受電装置800から給電装置900に信号を送信し、給電装置900か
ら受電装置800への給電を停止させることができ、蓄電装置804の過充電を防止する
ことが可能であり、蓄電装置804の充電回数を増加させることができる。
、または、受電装置用アンテナ回路802から信号を受け取る。受電装置用アンテナ回路
802に信号を送る場合、信号処理回路902は、受電装置に送信する信号を生成する。
発振回路906は、一定の周波数の信号を生成する。変調回路904は、信号処理回路9
02が生成した信号と発振回路906で生成された一定の周波数の信号に従って、給電装
置用アンテナ回路901に電圧を印加する。そして、給電装置用アンテナ回路901から
信号が出力される。一方で、受電装置用アンテナ回路802から信号を受け取る場合には
、整流回路903は、受け取った信号を整流する。復調回路905は、整流回路903が
整流した信号から受電装置800が給電装置900に送った信号を抽出する。信号処理回
路902は復調回路905によって抽出された信号を解析する。
の構成は図18に示したものに限定されない。例えば、受電装置800が電磁波を受信し
て整流回路805で直流電圧が生成され、DC−DCコンバータやレギュレータなどを経
て、定電圧が生成される構成であってもよい。このような構成とすることで、過電圧が印
加されることを抑制することができる。
置804として利用される。
に比べて蓄電量を増やすことができるため、給電する間隔を長くすることができる。
部810を駆動することができる蓄電量が従来と同じであれば、受電装置800の小型化
及び軽量化が可能である。
ナ回路802と蓄電装置804を重ねる場合は、蓄電装置804の充放電に伴い形状が変
化し、受電装置用アンテナ回路802のインピーダンスが変化しないようにすることが好
ましい。アンテナのインピーダンスが変化してしまうと、十分な電力供給がなされない可
能性があるためである。例えば、蓄電装置804を金属製あるいはセラミックス製の電池
パックに装填すればよい。なお、その際、受電装置用アンテナ回路802と電池パックは
数十μm以上離間して設けられていることが好ましい。
周波数であればどの帯域を用いてもよい。充電用の信号は、例えば、135kHzのLF
帯(長波)でもよいし、13.56MHzのHF帯でもよいし、900MHz〜1GHz
のUHF帯でもよいし、2.45GHzのマイクロ波帯でもよい。
式などの様々な種類があるが、本実施の形態では、信号の伝送方式は特に限定されない。
ただし、雨や泥などの、水分を含んだ異物によるエネルギーの損失を抑えるためには、本
発明の一態様では、周波数が低い帯域、具体的には、短波である3MHz〜30MHz、
中波である300kHz〜3MHz、長波である30kHz〜300kHz、及び超長波
である3kHz〜30kHzの周波数を利用した電磁誘導方式や共鳴方式を用いることが
好ましい。
102 鋳型材料体
104 モールド
105 鋳型前駆体
106 第1の鋳型
107 孔
108 第2の鋳型
110 第3の鋳型
112 第4の鋳型
114 極小径粒前駆体
116 極小径粒
200 基板
202 鋳型材料体
204 モールド
205 鋳型前駆体
206 第1の鋳型
207 孔
208 第2の鋳型
210 第3の鋳型
211 孔
218 極小径粒前駆体
220 極小径粒
222 抜き出し用基板
300 基板
302 鋳型材料体
304 モールド
305 鋳型前駆体
306 第1の鋳型
307 凸部
308 第2の鋳型
310 第3の鋳型
311 孔
322 抜き出し用基板
324 極小径粒前駆体
326 極小径粒
400 基板
402 鋳型材料体
404 モールド
405 鋳型前駆体
406 第1の鋳型
407 孔
408 第2の鋳型
411 孔
412 第4の鋳型
413 孔
422 抜き出し用基板
428 極小径粒前駆体
430 極小径粒
500 正極集電体
501 正極活物質層
502 正極
505 負極集電体
506 負極活物質層
507 負極
510 セパレータ
511 電解液
520 筐体
521 第1の電極
522 第2の電極
610 携帯電話機
611 筐体
612 表示部
613 操作ボタン
614 外部接続ポート
615 スピーカー
616 マイク
617 操作ボタン
630 電子書籍用端末
631 筐体
632 軸部
633 筐体
635 表示部
637 表示部
639 操作ボタン
641 スピーカー
643 電源スイッチ
701 電動式の車椅子
703 座部
705 背もたれ
707 フットレスト
709 アームレスト
711 ハンドル
713 コントローラ
715 フレーム
717 一対の前輪
719 一対の後輪
721 駆動部
723 制御部
750 電気自動車
751 蓄電装置
753 制御回路
755 コンピュータ
757 駆動装置
800 受電装置
801 受電装置部
802 受電装置用アンテナ回路
803 信号処理回路
804 蓄電装置
805 整流回路
806 変調回路
807 電源回路
810 電源負荷部
900 給電装置
901 給電装置用アンテナ回路
902 信号処理回路
903 整流回路
904 変調回路
905 復調回路
906 発振回路
Claims (3)
- 炭素供給源としての機能を有する鋳型にLiと、M(MはFe、Mn、CoまたはNi)と、Pとを有するゲル状の材料を充填し、
前記鋳型に充填された前記ゲル状の材料を加熱することで、表面に炭素膜を有するLiMPO4からなるリン酸化合物を形成し、
前記リン酸化合物はオリビン構造を有し、
前記リン酸化合物の直径は、10nm以上50nm以下であることを特徴する正極活物質の作製方法。 - オリビン構造を有するLiMPO4(MはFe、Mn、CoまたはNi)からなるリン酸化合物を有し、
前記リン酸化合物の直径は、10nm以上50nm以下であり、
前記リン酸化合物の表面は、炭素膜を有することを特徴とする正極活物質。 - 請求項2に記載された正極活物質を用いた二次電池。
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