JP2015515626A - 液体廃物から放射性同位体を分離するためのシステムにおける、同位体特有の媒体樹脂の選択的再生 - Google Patents

液体廃物から放射性同位体を分離するためのシステムにおける、同位体特有の媒体樹脂の選択的再生 Download PDF

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Abstract

イオン交換樹脂を選択的に再生するプロセス、システム、及び方法は、溶出剤でイオン交換樹脂を洗浄することを通常含み、溶出剤は、選択された汚染物質のみ、特には選択された放射性同位体が、樹脂から離脱又は分離して溶出剤中の溶液に入ることを促す溶出剤であり、この溶出剤は、その後、溶出剤溶液として識別される。その後、溶出剤溶液は、同位体特有の媒体(ISM)のカラムを通過させられる。溶出剤溶液内の選択された放射性同位体がISMの構成媒体同位体と接触する時、選択された放射性同位体は、ISMの反応表面積上に保持されるか、又は、ISMの構成媒体同位体の多孔質構造の間隙内に保持される。幾つかの実施形態において、ISMの構成媒体同位体は、特定のISMが分離するのに適している特定放射性同位体に埋め込まれるか、浸含させられるか、又は、この特定放射性同位体で被覆される。

Description

発明の詳細な説明
[関連出願の相互参照]
本出願は、2012年3月26に出願された米国特許仮出願シリアル番号61/615,516の、米国特許法第119条(e)の下の利益を主張する。
[連邦政府による資金提供を受けた研究開発の記載]
適用されない。
[発明の背景]
[1.発明の分野]
本発明は、概して放射性廃棄物の処理に関し、特には、放射性廃物からの特定放射性同位体の分離及び再生/再利用に関する。
[2.関連技術の説明]
放射性同位体は、例えば原子力発電所に関連する装置やプロセス等の、核エネルギの使用に関連する、多数の装置及びプロセスからの放射性廃物内に通常存在する。原子力発電所では、放射性同位体は、軽水炉の第1次及び第2次ウォータループへ漏れる。この漏れは、リアクタ構成要素の(炉心からの放射被爆を通じての)核活性化と同様に、核燃料崩壊の避けられない結果である。特定の放射性同位体を分離及び管理する機能は、クリーンで、安全で、確実な放射性廃棄物管理に必要であり、ひいては、これは核エネルギの安全でコスト効率の良い使用に不可欠である。
一般には、廃物中の特定放射性同位体の濃度が、廃物の廃棄物等級を決定する(例えば、アメリカ合衆国では、クラスA、クラスB、若しくはクラスC、又は、他の国々では、低レベル廃棄物、中間レベル廃棄物、若しくは高レベル廃棄物(LLW、ILW、若しくはHLW))。ひいては、廃物の廃棄物等級は、その廃物の保管及び処分要件を画定する。一般には、廃物は、(クラスB又はクラスCのように)等級が高くなるにつれて、より厳しい保管及び処分要件に直面し、管理するのに費用がかかり、法律上、より少ない場所で保管され得る。従って、廃棄物等級を決定する特定放射性同位体を廃物から分離又は除去することにより、高い等級を受ける廃物の体積及び量を制限することが望ましい。この点に関して、特に望ましいのは、Cs−137、Sr−90、Ni−63、Tc−99、Am−241、Co−58、Co−60、及びウラニウムの幾つかの同位体を分離するためのシステム、方法及びプロセスである。同位体分離技術が、例えば固化又はガラス固化等を通じて、長期保管又は処分のためにこれら特定放射性同位体を処理する技術を容易にし、及び、この技術と協働することもまた有益であろう。
例えば水等の液体キャリアから放射性同位体を取り除く1つの方法は、放射性同位体を運ぶ液体をイオン交換媒体に通すことであり、基本的には、イオン交換媒体は、略不溶解性マトリックスからなり、典型的には、小さなビーズ又は顆粒の形をしており、ビーズ又は顆粒は、全体として細孔の構造を形成し、これら細孔の表面には、容易に捕捉され放出される非放射性イオンを有する場所がある。放射性同位体を運ぶ液体がイオン交換媒体を通り抜ける際、放射性同位体が、そのマトリックス中の非放射性イオンと交換され、それによって、イオン交換媒体内に放射性同位体を捕捉し、そこに放射性同位体を保持する。その結果として、液体が運ぶ放射性同位体はより少なくなり、イオン交換媒体は、非放射性イオンの代わりに、そこに捕捉された除去後の放射性同位体を有する「消耗された」ものとなる。
上述のイオン交換プロセスがイオン交換媒体中の放射性同位体を捕捉するので、消耗された媒体は、それ自体放射性になる。従って、イオン交換媒体が、実質的に完全に、又は、部分的にであっても、一度消耗されると、消耗されたイオン交換媒体も放射性廃棄物として一般に処分されなければならない。また、上述したように、消耗されたイオン交換媒体中の特定放射性同位体の濃度は、消耗された媒体の廃棄物等級を通常決定し、その結果として、その消耗された媒体の保管及び処分要件を画定する。従って、より高い等級を受ける(即ち、クラスAより大きい等級を受ける)消耗されたイオン交換媒体の量を制限することが望ましい。
[発明の概要]
本概略発明概念は、その実施形態の幾つかにおいて、放射性廃棄物からの特定放射性同位体の分離にイオン交換樹脂を使用するための装置、プロセス、及び方法を含んでいる。
本概略発明概念の幾つかの例示的実施形態では、イオン交換樹脂を選択的に再生するプロセスが、溶出剤でイオン交換樹脂(以下、単に「樹脂」という)を洗うことを通常含み、溶出剤は、選択された汚染物質のみ、特に選択された放射性同位体が樹脂から離脱又は分離して溶出剤内の溶液に入ることを促す溶出剤であり、この溶出剤は、その後、溶出剤溶液として識別される。溶出剤溶液は、その後、非常に小さな容積の同位体特有媒体(ISM)を通過させられ、これにより減容が達成される。溶出剤溶液内の前記選択された放射性同位体が、ISMの構成媒体同位体と接触する時、前記選択された放射性同位体は、ISMの反応表面積上に保持されるか、又はISMの構成媒体同位体の多孔質構造の間隙内に保持される。幾つかの実施形態において、ISMの構成媒体同位体は、特定のISMが分離するのに適している特定放射性同位体に、埋め込まれるか、含浸させられるか、この特定放射性同位体で被覆される。
本概略発明概念の幾つかの例示的実施形態において、イオン交換樹脂を選択的に再生するためのシステムは、原子炉システム第1次冷却材ループからのイオン交換樹脂を保持するための高性能容器と、前記イオン交換樹脂を洗浄して、選択された放射性同位体を含む洗浄液を生成するための選択的再生剤と、選択された放射性同位体を前記洗浄液から除去するための同位体特有媒体と、を備える。
幾つかの実施形態では、前記選択的再生剤は、キレート再生剤を含む。
幾つかの実施形態では、前記選択された放射性同位体は、セシウム、ストロンチウム及びニッケルからなるグループから選択された元素の同位体である。
幾つかの実施形態は、前記洗浄液の熱処理のために構成されたサブシステムを更に備える。
幾つかの実施形態は、前記洗浄液のマイクロ波処理のために構成されたサブシステムを更に備える。
幾つかの実施形態は、前記洗浄液のガラス固化のため、又は、前記同位体特有媒体のガラス固化のために構成されたサブシステムを更に備える。
本概略発明概念の幾つかの実施形態では、放射性同位体を含むイオン交換樹脂を処理するための方法は、原子炉システム第1次冷却材ループからイオン交換樹脂を得ることと、高性能容器内に前記イオン交換樹脂を保持することと、前記イオン交換樹脂を選択的再生剤で洗浄して放射性同位体を含む洗浄液を生成することと、前記洗浄液を処理することと、を含む。
幾つかの実施形態では、前記洗浄液を処理することは、前記洗浄液を同位体特有媒体と混合して、選択された放射性同位体を前記洗浄液から除去することを含む。
幾つかの実施形態では、前記選択された放射性同位体は、セシウム、ストロンチウム、及びニッケルからなるグループから選択された元素の同位体である。
幾つかの実施形態では、前記洗浄液を処理することは、前記洗浄液をガラス固化することを含む。
幾つかの実施形態では、前記洗浄液を処理することは、前記洗浄液にマイクロ波を放射して、前記洗浄液から一部の液体を蒸発させることを含む。
幾つかの実施形態では、前記洗浄液を処理することは、前記洗浄液をガラス固化することを含む。
幾つかの実施形態では、前記洗浄液を処理することは、前記洗浄液を原子炉システムの廃棄物処理冷却材ループ内に案内することを含む。
幾つかの実施形態では、前記選択的再生剤は、キレート再生剤を含む。
本発明の上述の特徴及び更なる特徴は、図面と共に読まれる次の発明の詳細な説明からより明白に理解されるようになるであろう。
図1は、原子炉第1次ループであって、当該第1次ループを通って循環する水から放射性同位体及び放射能汚染物質をろ過するための圧力容器及びイオン交換樹脂を含む原子炉第1次ループの1つの例示的実施形態を示すブロック図である。 図2は、本概略発明概念に係るシステムの1つの例示的実施形態を示すブロック図であり、システムが、イオン交換樹脂を保持するための高性能容器と、イオン交換樹脂を洗浄するための選択的溶出剤と、を含む図である。 図3Aは、選択的溶出剤でイオン交換樹脂を洗浄することにより生成される洗浄液を処理するための方法の1つの例示的実施形態を示すブロック図であって、洗浄液が原子炉システムの第2次ループ内に案内される方法の図である。 図3Bは、選択的溶出剤でイオン交換樹脂を洗浄することにより生成される洗浄液を処理するための方法の1つの例示的実施形態を示すブロック図であり、洗浄液が同位体特有媒体で処理され、任意には、ガラス固化、マイクロ波処理、又は他の熱処理の対象である方法の図である。 図3Cは、選択的溶出剤でイオン交換樹脂を洗浄することにより生成される洗浄液を処理するための方法の1つの例示的実施形態を示すブロック図であり、キレート剤再生剤の場合には減容と有機的破壊とを達成するために、洗浄液がマイクロ波により熱処理され、ガラス固化が任意且つ追加の減容熱工程である方法の図である。 本概略発明概念に係るシステムの1つの例示的実施形態を示すブロック図であり、高性能容器からの洗浄液から放射性同位体及び放射能汚染を選択的に除去するための複数のISM容器を示す図である。
[発明の詳細な説明]
本概略発明概念は、実施形態の幾つかにおいて、商用放射性樹脂の溶出からの特定放射性同位体の分離、隔離、又は除去(総称的に「分離」)に際し、同位体特有のイオン交換媒体(以下「ISM」と呼ぶ)を使用するための装置、プロセス及び方法を含む。幾つかの実施形態においては、プロセス及び方法は、一般的には消耗されたISMと共に分離された同位体の熱処理(マイクロ波処理又はガラス固化)することを更に含む。この同位体特有のガラス固化(ISV)は、多くの場合、長期保管又は他の処分用の放射性同位体を用意することの更に大きなスキームにおける1つのステップである。多くの場合、ある程度のISMを使用した同位体分離と同位体特有のガラス固化との両方を含む複合プロセス(即ち、複合ISM/ISVプロセス)は、放射性廃棄物を処理するためのより大きなシステムの一部である。
本概略発明概念の幾つかの例示的実施形態において、イオン交換樹脂を選択的に再生するプロセスが、溶出剤でイオン交換樹脂を洗うことを通常含み、溶出剤は、選択された汚染物質のみ、特に選択された放射性同位体が樹脂から離脱又は分離して溶出剤内の溶液に入ることを促す溶出剤であり、その後、この溶出剤は、溶出剤溶液として識別される。溶出剤溶液は、その後、同位体特有媒体(ISM)のカラムを通過させられる。溶出剤溶液内の選択された放射性同位体がISMの構成媒体粒子と接触する時、選択された放射性同位体は、ISMの反応表面積上に保持されるか、又は、ISMの構成媒体粒子の多孔質構造の間隙内に保持される。幾つかの実施形態において、ISMの構成媒体粒子は、特定のISMが分離するのに適している特定の放射性同位体に、埋め込まれるか、浸含させられるか、この放射性同位体で被覆される。
本概略発明概念の1つの例示的実施形態は、図1及び図2に大まかに示される。図1のブロック図に示されるように、原子炉10からの炉水は、第1次ループ15内を循環し、第1次ループは、イオン交換樹脂25を含む圧力容器20に、炉水を通す。イオン交換樹脂25は、炉水から放射性同位体及び放射能汚染物質を取り除く。このプロセスでは、炉水からの放射性同位体及び放射能汚染物質は、イオン交換樹脂25に付着した状態になる(又は、イオン交換樹脂25上に保持される)。そして、炉水は、放射性同位体及び放射能汚染物質なしで圧力容器20から出て来て、通常炉水は、その後、原子炉10を通って再利用される。
放射性同位体及び放射能汚染物質がイオン交換樹脂25上で保持される時、イオン交換樹脂25は、多くの場合、クラスを決定する放射性同位体及び放射能汚染物質のレベル及び濃度を示し、これらは、ニッケル63及びセシウム137のレベルを含み、イオン交換樹脂25が(クラスBレベル廃棄物又はクラスCレベル廃棄物等の)低レベル廃棄物のより高いレベルに分類されることに繋がる。選択された、クラスを決定する放射性同位体及び放射能汚染物質を、イオン交換樹脂25から取り除くことにより、その後イオン交換樹脂25を(例えばクラスA低レベル廃棄物等の)低レベル廃棄物のより低いレベルに分類及び処分可能である。
図2は、イオン交換樹脂25を(例えばクラスAレベル廃棄物等の)低レベル廃棄物のより低いレベルに分類可能にするために、選択された、クラスを決定する放射性同位体及び放射能汚染物質をイオン交換樹脂25から取り除くためのプロセスの1つの例示的実施形態を、概括的に示すブロック図である。図2に示すように、イオン交換樹脂25は、圧力容器20から取り除かれ、高性能容器(又は「HIC」)30に保持される。その後、選択的溶出剤35がHIC30に加えられ、イオン交換樹脂25は、選択的溶出剤35で洗浄される。洗浄プロセス中に、選択的溶出剤は、1つ以上のタイプの放射性同位体又は放射能汚染物質と結合して、又は、1つ以上のタイプの放射性同位体又は放射能汚染物質にキレートして、又は、そうでなければ、1つ以上のタイプの放射性同位体又は放射能汚染物質に付着して、又は1つ以上のタイプの放射性同位体又は放射能汚染物質を引き付けて、前記放射性同位体又は放射能汚染物質をイオン交換樹脂25から分離する。洗浄プロセスは、選択的溶出剤と、イオン交換樹脂から取り除かれた放射性同位体又は放射能汚染物質と、を含む洗浄液40を生じさせる。
図3A、3B及び3Cは、選択的溶出剤とイオン交換樹脂から除去された放射性同位体又は放射能汚染物質とを含む洗浄液40の処理のための様々な例示的実施形態を概括的に示すブロック図である。
図3Aで示すように、幾つかの実施形態において、洗浄液40は、原子炉システムの第2次ループ50に案内され、この第2次ループ50では、洗浄液は第2次ループ50における他の溶液及び液体と同じ処理55を受ける。
図3Bで示すように、幾つかの例示的実施例において、洗浄液40は、濃縮された、クラスを決定する同位体の保管又は処分62の前に、問題の当該クラスを決定する同位体を濃縮するために、ISM60と混合される。幾つかの実施形態では、ガラス固化64は任意且つ追加の減容熱工程である。幾つかの実施形態では、マイクロ波処理は、オプションの減容熱工程である。
図3Cで示すように、幾つかの実施形態において、洗浄液40は、マイクロ波70により熱処理され、キレート剤再生剤の場合には、減容と有機的破壊とが達成される。処理された洗浄液は、その後、保管又は処分72へと進む。幾つかの実施形態では、ガラス固化74は、任意且つ追加の減容熱工程である。
図4は、イオン交換樹脂の選択的再生の一部として、放射性同位体及び放射能汚染物質の選択的溶出を利用する放射性廃棄物処理システムの本概略発明概念に従う1つの例示的実施形態を示すブロック図である。図4に示すように、図示された例示的実施形態では、システム101は、イオン交換樹脂を保持するHIC130と、再生タンク135とを備える。再生タンク135は、選択的溶出剤又は再生剤(以後、総称的に「再生剤」と呼ぶ)をHIC130に提供する。HIC130において、イオン交換樹脂は、選択的溶出剤で洗浄され、その結果、選択溶出剤は、1つ以上のタイプの放射性同位体又は放射能汚染物質と結合して、又は、1つ以上のタイプの放射性同位体又は放射能汚染物質にキレートして、又は、そうでなければ、1つ以上のタイプの放射性同位体又は放射能汚染物質に付着して、又は、1つ以上のタイプの放射性同位体又は放射能汚染物質を引き付けて、前記放射性同位体又は放射能汚染物質をイオン交換樹脂から分離する。洗浄プロセスは、選択的溶出剤と、イオン交換樹脂から取り除かれた放射性同位体又は放射能汚染物質と、を含む洗浄液を生じさせる。洗浄液は、洗浄液を第1のISM容器164に運搬又は案内するライン140を通ってHIC130を出る。第1のISM容器164内では、第1組の同位体特有媒体(以下「媒体」という)が洗浄液と相互作用し、一つの選択された放射性同位体を洗浄液から通常除去する(但し、幾つかの実施形態では、第1組の媒体は、複数の選択された放射性同位体又は放射能汚染物質を除去する)。選択された放射性同位体は、第1のISM容器164内の第1組の媒体上に沈着、付着、又は保持される。これに続いて、洗浄液は通常、第2のISM容器168に案内され、この容器は、必要に応じて、洗浄液から第2の選択された放射性同位体を除去するために、第2組の同位体特有媒体を含む。(例として、幾つかの実施形態において、第1のISM容器164は、洗浄液からニッケル−63を除去するための媒体を含み、第2のISM容器168は、洗浄液からセシウム−137を除去するための媒体を含む。幾つかの実施形態において、第1のISM容器164は、洗浄液からニッケルを除去するための媒体を含み、第2のISM容器168は、洗浄液からストロンチウムを除去するための媒体を含む。幾つかの実施形態において、第1のISM容器164は、洗浄液からセシウムを除去するための媒体を含み、第2のISM容器168は、洗浄液からストロンチウムを除去するための媒体を含む。幾つかの実施形態において、第1のISM容器164は、洗浄液からニッケルを除去するための媒体を含み、第2のISM容器168は、洗浄液からセシウムを除去するための媒体を含む。他の組合せ及びこれら組合せのバリエーションは、当業者にとっては明白であるだろう。)
幾つかの実施形態においては、洗浄液が第1のISM容器164中の第1組の媒体を通過、及び、第2のISM容器168中の第2組の媒体を通過すると、洗浄液は、スラリータンク180へと進む。スラリータンク180から、洗浄液は通常、ガラス固化部、例えば、モジュラガラス固化システム(MVS)194に直接進むか、又は、最初にマイクロ波処理部、例えば、高度なマイクロ波蒸発システム192を通過し、次にガラス固化部、例えば、MVS194へと進む。
幾つかの実施形態においては、必要に応じて、更なる再生剤を再生タンク135から第1のISM容器164又は第2のISM容器168に移動させることができる。また、幾つかの実施形態においては、必要に応じて、洗浄液を第1のISM容器164と第2のISM容器168と再生タンク135との間で案内することができる。本概略発明概念は、更に、例えば、2つ以上のISMタンクを備える同様のシステムを包含及び考慮すると、当業者は認識するであろう。
幾つかの実施形態では、システム101は、選択的再生プロセスを管理するのを支援する他の部品を含む。例えば、幾つかの実施形態においては、HIC130は、それ自身の中に、HIC130の内部から微量のセシウムを除去するための任意カラム210を含む。幾つかの実施形態においては、システムは、再生タンク135内のpHレベルを調節するための、酸/塩基貯蔵容器230及び連結された計量ポンプを含む。幾つかの実施形態は、第1のISM容器164内に入る洗浄液内のpHレベルを調整するため、及び、第1のISM容器164内のpHレベルを調整するための酸/塩基貯蔵容器260及び連結された計量ポンプ262及び264もまた含む。幾つかの実施形態は、第2のISM容器168内のpHレベルを調整するための酸/塩基貯蔵容器及び連結された計量ポンプを含む。幾つかの実施形形態は、第1のISM容器164内に供給される材料を混合するためのスタティックミキサ270を含む。更に、幾つかの実施形態において、システム101は、選択的再生プロセス内の様々なポイントで洗浄液又は再生剤のpHレベルを測定するためのpHセンサ335,364,370を含む。
放射性廃棄物からの特定放射性同位体の分離に際して、同位体特有のイオン交換媒体を使用する装置及び関連するプロセス及び方法が開示されている、ということが先の記述から理解される。本概略発明概念の装置及び関連方法は、商用樹脂からの特定放射性同位体の選択的再生を可能にし、また、同位体特有のイオン交換媒体上での液体放射性廃物からのこれらの放射性同位体の収集を可能にする。
本発明は、幾つかの実施形態を記載することにより説明されたが、及び、説明された実施形態は詳細に記載されたが、添付された請求項の範囲を限定すること、又は、いかなる方法でもそのような詳細に制限することは出願人の意図ではない。更なる変形が当業者には容易に明らかになるだろう。その幅広い態様における発明は、従って、図示され記載された、特定の詳細、代表的な装置及び方法、実例に制限されない。従って、出願人の概略発明概念の精神又は範囲から外れることなく、そのような詳細から逸脱が生み出されるかもしれない。

Claims (14)

  1. イオン交換樹脂を選択的に再生するためのシステムであって、
    原子炉システム第1次冷却材ループからのイオン交換樹脂を保持するための高性能容器と、
    前記イオン交換樹脂を洗浄して、選択された放射性同位体を含む洗浄液を生成するための選択的再生剤と、
    選択された放射性同位体を前記洗浄液から除去するための同位体特有の媒体と、
    を備えるシステム。
  2. 前記選択的再生剤は、キレート再生剤を含む請求項1記載のシステム。
  3. 前記選択された放射性同位体は、セシウム、ストロンチウム及びニッケルからなるグループから選択された元素の同位体である請求項1記載のシステム。
  4. 前記洗浄液の熱処理のために構成されたサブシステムを更に備える請求項1記載のシステム。
  5. 前記洗浄液のマイクロ波処理のために構成されたサブシステムを更に備える請求項1記載のシステム。
  6. 前記洗浄液のガラス固化のために構成されたサブシステムを更に備える請求項1記載のシステム。
  7. 放射性同位体を含むイオン交換樹脂を処理するための方法であって、
    原子炉システム第1次冷却材ループからイオン交換樹脂を得ることと、
    高性能容器内に前記イオン交換樹脂を保持することと、
    前記イオン交換樹脂を選択的再生剤で洗浄して、放射性同位体を含む洗浄液を生成することと、
    前記洗浄液を処理することと、
    を含む方法。
  8. 前記洗浄液を処理することは、選択された放射性同位体を前記洗浄液から除去するために前記洗浄液を同位体特有の媒体と混合することを含む請求項7記載の方法。
  9. 前記選択された放射性同位体は、セシウム、ストロンチウム及びニッケルからなるグループから選択された元素の同位体である請求項8記載の方法。
  10. 前記洗浄液を処理することは、前記洗浄液をガラス固化することを含む請求項8記載の方法。
  11. 前記洗浄液を処理することは、前記洗浄液から一部の液体を蒸発させるために前記洗浄液にマイクロ波を放射することを含む請求項7記載の方法。
  12. 前記洗浄液を処理することは、前記洗浄液をガラス固化することを含む請求項7記載の方法。
  13. 前記洗浄液を処理することは、前記洗浄液を前記原子炉システムの廃棄物処理冷却材ループ内に案内することを含む請求項7記載の方法。
  14. 前記選択的再生剤は、キレート再生剤を含む請求項7記載の方法。
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