JP2015222712A - Reactor and operation method for the same - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a reactor that is enhanced in reliability.SOLUTION: A reactor has a solid-state electrolyte having a first face and a second face, plural first electrodes disposed on the first face, plural second electrodes disposed on the second face, a first substrate having plural first concave portions on one principal surface thereof, and a second substrate having plural second concave portions on one principal surface thereof. The first substrate is disposed on the solid-state electrolyte so that each first concave portion confronts one of the first electrodes. The second substrate is disposed on the solid-state electrolyte so that each second concave portion confronts one of the second electrodes. Plural first chambers and plural second chambers are formed in the reactor. When viewed in a direction vertical to the one principal surface of the first substrate, at least one of the plural first chambers is disposed to be overlapped with two or more second chambers of the plural second chambers.

Description

本願は、固体電解質を備える反応器に関する。   The present application relates to a reactor comprising a solid electrolyte.

近年、クリーンなエネルギ源として水素が注目されている。水素を利用するデバイスとして、水素を用いて発電する燃料電池が知られている。よく知られているように、燃料電池は、アノードおよびカソードと、これらの間に挟まれた電解質とを備えている。電解質としては、例えばプロトン（水素イオン）を伝導可能な固体電解質を用いることができ、このような固体電解質として、ナフィオン（登録商標）などの固体高分子膜、ペロブスカイト型酸化物などが知られている。   In recent years, hydrogen has attracted attention as a clean energy source. As a device using hydrogen, a fuel cell that generates power using hydrogen is known. As is well known, a fuel cell includes an anode and a cathode and an electrolyte sandwiched therebetween. As the electrolyte, for example, a solid electrolyte capable of conducting protons (hydrogen ions) can be used. As such a solid electrolyte, a solid polymer film such as Nafion (registered trademark), a perovskite oxide, and the like are known. Yes.

特許文献１は、ＭＥＭＳ（Micro Electro-Mechanical System）プロセスを利用した燃料電池の構造を開示している（図１参照）。特許文献１に開示される構造では、電極、電解質および電極の積層体が、マニホールド部の形成された２枚のシリコン基板の間に保持されている。これにより、固体電解質の両主面に設けられた電極にガスを接触させるための流路が形成されている。   Patent Document 1 discloses a structure of a fuel cell using a micro electro-mechanical system (MEMS) process (see FIG. 1). In the structure disclosed in Patent Document 1, an electrode, an electrolyte, and an electrode stack are held between two silicon substrates on which a manifold portion is formed. Thereby, the flow path for making gas contact the electrode provided in the both main surfaces of the solid electrolyte is formed.

特表２００５−５３２６６１号公報JP 2005-532661 A

外部からの機械的衝撃などによる固体電解質の損傷を抑制して、信頼性を向上させることが求められている。   It is required to improve the reliability by suppressing damage to the solid electrolyte due to external mechanical shock or the like.

本開示の例示的な実施形態として以下のものが提供される。   The following are provided as exemplary embodiments of the present disclosure.

第１面および第２面を有する固体電解質、前記第１面上に配置された複数の第１電極、前記第２面上に配置された複数の第２電極、第１凹部から形成された複数の第１室を一主面上に有する第１基板、第２凹部から形成された複数の第２室を一主面上に有する第２基板、および外部電源を具備し、各第１凹部の底面が、前記複数の第１電極のうちの１つと対向し、各第２凹部の底面が、前記複数の第２電極のうちの１つと対向し、各第１電極は第１触媒を有し、各第２電極は第２触媒を有し、各第１室が前記第１基板および前記第１面の間に挟まれるように、前記第１基板は前記第１面上に配置されており、各第２室が前記第２基板および前記第２面の間に挟まれるように、前記第２基板は前記第２面上に配置されており、前記第１基板の前記一主面に対して垂直な方向から見たときに、前記複数の第１室のうちの少なくとも１つは、２以上の第２室と重なり、かつ前記複数の第１電極および前記複数の第２電極の間に電位差が生じるように、前記外部電源は前記第１電極および前記第２電極の間に電気的に挟まれている、反応器。   A solid electrolyte having a first surface and a second surface, a plurality of first electrodes disposed on the first surface, a plurality of second electrodes disposed on the second surface, and a plurality of first electrodes formed from a first recess A first substrate having a first chamber on one main surface, a second substrate having a plurality of second chambers formed on the main surface, and an external power source. The bottom surface faces one of the plurality of first electrodes, the bottom surface of each second recess faces the one of the plurality of second electrodes, and each first electrode has a first catalyst. Each second electrode has a second catalyst, and the first substrate is disposed on the first surface such that each first chamber is sandwiched between the first substrate and the first surface. The second substrate is disposed on the second surface such that each second chamber is sandwiched between the second substrate and the second surface, and the front of the first substrate. When viewed from a direction perpendicular to one main surface, at least one of the plurality of first chambers overlaps two or more second chambers, and the plurality of first electrodes and the plurality of first chambers overlap. The reactor, wherein the external power source is electrically sandwiched between the first electrode and the second electrode so that a potential difference is generated between the two electrodes.

本開示によれば、固体電解質の損傷を抑制し得る、信頼性が向上された反応器が提供される。   According to the present disclosure, a reactor with improved reliability that can suppress damage to a solid electrolyte is provided.

本発明の実施の形態１における反応器１００の模式的な部分断面図Schematic partial cross-sectional view of reactor 100 in Embodiment 1 of the present invention 第１室１０４ａおよび第２室１０４ｂの配置を模式的に示す図The figure which shows typically arrangement | positioning of the 1st chamber 104a and the 2nd chamber 104b. 本発明の実施の形態１における反応器の要部拡大断面模式図The principal part expanded sectional schematic diagram of the reactor in Embodiment 1 of this invention. 反応器１００の製造方法の一例を説明するための模式的な断面図Typical sectional drawing for demonstrating an example of the manufacturing method of the reactor 100 反応器１００の製造方法の一例を説明するための模式的な上面図Typical top view for demonstrating an example of the manufacturing method of the reactor 100 反応器１００の製造方法の一例を説明するための模式的な断面図Typical sectional drawing for demonstrating an example of the manufacturing method of the reactor 100 反応器１００の製造方法の一例を説明するための模式的な断面図Typical sectional drawing for demonstrating an example of the manufacturing method of the reactor 100 反応器１００の製造方法の一例を説明するための模式的な断面図Typical sectional drawing for demonstrating an example of the manufacturing method of the reactor 100 反応器１００の製造方法の一例を説明するための模式的な断面図Typical sectional drawing for demonstrating an example of the manufacturing method of the reactor 100 反応器１００の製造方法の一例を説明するための模式的な断面図Typical sectional drawing for demonstrating an example of the manufacturing method of the reactor 100 反応器１００の製造方法の一例を説明するための模式的な断面図Typical sectional drawing for demonstrating an example of the manufacturing method of the reactor 100 接合層１０７を有する反応器１００Ａの模式的な断面図Schematic sectional view of a reactor 100A having a bonding layer 107 第１室１０４ａおよび第２室１０４ｂの形状および配置の例を示す模式的な上面図Schematic top view showing an example of the shape and arrangement of the first chamber 104a and the second chamber 104b 第１室１０４ａおよび第２室１０４ｂの形状および配置の他の例を示す模式的な上面図Schematic top view showing another example of the shape and arrangement of the first chamber 104a and the second chamber 104b 本発明の実施の形態２における反応器１００Ｂの構成を示す模式的な部分断面図Schematic partial cross-sectional view showing the configuration of reactor 100B in the second embodiment of the present invention 本発明の実施の形態２における反応器１００Ｃの構成を示す模式的な部分断面図Schematic partial sectional view showing the configuration of the reactor 100C in the second embodiment of the present invention 本発明の実施の形態２における反応器１００Ｄの構成を示す模式的な部分断面図Schematic partial sectional view showing the configuration of the reactor 100D in the second embodiment of the present invention 本発明の実施の形態２における反応器１００Ｅの構成を示す模式的な部分断面図Schematic partial sectional view showing the configuration of the reactor 100E in the second embodiment of the present invention

まず、本発明の一態様の概要を説明する。   First, an overview of one embodiment of the present invention will be described.

本発明の一態様である反応器は、第１面および第２面を有する固体電解質、前記第１面上に配置された複数の第１電極、前記第２面上に配置された複数の第２電極、第１凹部から形成された複数の第１室を一主面上に有する第１基板、第２凹部から形成された複数の第２室を一主面上に有する第２基板、および外部電源を具備し、各第１凹部の底面が、前記複数の第１電極のうちの１つと対向し、各第２凹部の底面が、前記複数の第２電極のうちの１つと対向し、各第１電極は第１触媒を有し、各第２電極は第２触媒を有し、各第１室が前記第１基板および前記第１面の間に挟まれるように、前記第１基板は前記第１面上に配置されており、各第２室が前記第２基板および前記第２面の間に挟まれるように、前記第２基板は前記第２面上に配置されており、前記第１基板の前記一主面に対して垂直な方向から見たときに、前記複数の第１室のうちの少なくとも１つは、２以上の第２室と重なり、かつ前記複数の第１電極および前記複数の第２電極の間に電位差が生じるように、前記外部電源は前記第１電極および前記第２電極の間に電気的に挟まれている。   A reactor according to one embodiment of the present invention includes a solid electrolyte having a first surface and a second surface, a plurality of first electrodes disposed on the first surface, and a plurality of first electrodes disposed on the second surface. A first substrate having two electrodes, a plurality of first chambers formed from first recesses on one main surface, a second substrate having a plurality of second chambers formed from second recesses on one main surface; and Comprising an external power source, a bottom surface of each first recess facing one of the plurality of first electrodes, and a bottom surface of each second recess facing one of the plurality of second electrodes; Each first electrode has a first catalyst, each second electrode has a second catalyst, and each of the first substrates is sandwiched between the first substrate and the first surface. Is disposed on the first surface, and the second substrate is disposed on the second surface such that each second chamber is sandwiched between the second substrate and the second surface. And when viewed from a direction perpendicular to the one main surface of the first substrate, at least one of the plurality of first chambers overlaps two or more second chambers, and The external power supply is electrically sandwiched between the first electrode and the second electrode so that a potential difference is generated between the plurality of first electrodes and the plurality of second electrodes.

ある態様において、前記反応器は、前記固体電解質と前記第１基板との間に配置された接合層をさらに備える。   In one embodiment, the reactor further includes a bonding layer disposed between the solid electrolyte and the first substrate.

ある態様において、前記第２基板は、導電性を有し、前記第２電極の極性と同じ極性を有する電圧が前記第２基板に印加されるように、前記第２基板は前記外部電極に電気的に接続されている。   In one embodiment, the second substrate is electrically conductive, and the second substrate is electrically connected to the external electrode such that a voltage having the same polarity as that of the second electrode is applied to the second substrate. Connected.

ある態様において、前記第２基板は、導電性を有し、前記第１電極の極性と同じ極性を有する電圧が前記第２基板に印加されるように、前記第２基板は前記外部電極に電気的に接続されている。   In one embodiment, the second substrate has conductivity, and the second substrate is electrically connected to the external electrode such that a voltage having the same polarity as the polarity of the first electrode is applied to the second substrate. Connected.

ある態様において、前記第２面における、前記第２電極の外縁から前記第２基板までの距離は、前記固体電解質の厚さよりも大きい。   In one embodiment, the distance from the outer edge of the second electrode to the second substrate on the second surface is greater than the thickness of the solid electrolyte.

ある態様において、前記第１基板は、導電性を有し、前記第２電極の極性と同じ極性を有する電圧が前記第１基板に印加されるように、前記第１基板は前記外部電極に電気的に接続されている。   In one embodiment, the first substrate is electrically conductive, and the first substrate is electrically connected to the external electrode such that a voltage having the same polarity as that of the second electrode is applied to the first substrate. Connected.

ある態様において、反応器は、前記第１基板の前記一主面に対して垂直な方向から見たときにおける、前記複数の第１室のそれぞれの形状は、円形または多角形であり、前記複数の第１室は、格子パターンを形成するように配列されている。   In one embodiment, the reactor has a circular shape or a polygonal shape when each of the plurality of first chambers is viewed from a direction perpendicular to the one main surface of the first substrate. The first chambers are arranged to form a lattice pattern.

ある態様において、前記固体電解質中のキャリアは、水素イオンまたは酸素イオンである。   In one embodiment, carriers in the solid electrolyte are hydrogen ions or oxygen ions.

前記反応器のある態様による作動方法は、前記第１電極および前記第２電極に、互いに異なる極性の電圧を印加する工程と、前記第２電極に印加される電圧と同極性の電圧を前記第２基板に印加する工程と含む。   The operating method according to an aspect of the reactor includes a step of applying voltages having different polarities to the first electrode and the second electrode, and a voltage having the same polarity as the voltage applied to the second electrode. And applying to two substrates.

前記反応器の他のある態様による作動方法は、前記第１電極および前記第２電極に、互いに異なる極性の電圧を印加する工程と、前記第１電極に印加される電圧と同極性の電圧を前記第２基板に印加する工程とを含む。   The operation method according to another aspect of the reactor includes a step of applying voltages having different polarities to the first electrode and the second electrode, and a voltage having the same polarity as the voltage applied to the first electrode. Applying to the second substrate.

前記反応器の更に他のある態様による作動方法は、前記第１電極および前記第２電極に、互いに異なる極性の電圧を印加する工程と、前記第２電極に印加される電圧と同極性の電圧を前記第１基板に印加する工程とを含む。   The operation method according to another aspect of the reactor includes a step of applying voltages having different polarities to the first electrode and the second electrode, and a voltage having the same polarity as the voltage applied to the second electrode. Applying to the first substrate.

以下、図面を参照しながら、本発明の実施の形態を説明する。   Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.

（実施の形態１）
図１Ａおよび図１Ｂは、それぞれ、実施の形態１における反応器の模式的な部分断面図および上面図である。図１Ａは、図１ＢのＡ−Ａ'線断面図である。参考のため、図１Ａおよび図１Ｂには、互いに直交するＸ軸、Ｙ軸およびＺ軸が示されている。他の図においても、Ｘ軸、Ｙ軸およびＺ軸を示すことがある。 (Embodiment 1)
1A and 1B are a schematic partial cross-sectional view and a top view, respectively, of the reactor in the first embodiment. 1A is a cross-sectional view taken along line AA ′ of FIG. 1B. For reference, FIGS. 1A and 1B show an X axis, a Y axis, and a Z axis that are orthogonal to each other. In other figures, an X axis, a Y axis, and a Z axis may be shown.

図１Ａに示す反応器１００は、固体電解質１０１と、複数の第１電極１０３ａと、複数の第２電極１０３ｂとを備えている。図１Ａに示すように、各第１電極１０３ａは、固体電解質１０１の一方の側の主面Ｓ１上に設けられており、各第２電極１０３ｂは、他方の側の主面Ｓ２上に設けられている。反応器１００は、例えば燃料電池として機能することができる。反応器１００が例えば燃料電池として機能するとき、第１電極１０３ａおよび第２電極１０３ｂは、それぞれ、例えばカソードおよびアノードとして機能する。以下では、第１電極１０３ａおよび第２電極１０３ｂを、それぞれ、カソード１０３ａおよびアノード１０３ｂと呼ぶ。   A reactor 100 shown in FIG. 1A includes a solid electrolyte 101, a plurality of first electrodes 103a, and a plurality of second electrodes 103b. As shown in FIG. 1A, each first electrode 103a is provided on the main surface S1 on one side of the solid electrolyte 101, and each second electrode 103b is provided on the main surface S2 on the other side. ing. The reactor 100 can function as a fuel cell, for example. When the reactor 100 functions as, for example, a fuel cell, the first electrode 103a and the second electrode 103b function as, for example, a cathode and an anode, respectively. Hereinafter, the first electrode 103a and the second electrode 103b are referred to as a cathode 103a and an anode 103b, respectively.

固体電解質１０１の主面Ｓ１上には、上側基板１０２ａが配置されている。図示するように、上側基板１０２ａは、複数のカソード１０３ａにそれぞれ対応するようにして形成された複数の凹部１０７ａを有している。上側基板１０２ａは、これらの凹部１０７ａが主面Ｓ１と対向するようにして固体電解質１０１上に配置されている。これにより、複数のカソード１０３ａのうちの１つを内部に有する複数の第１室１０４ａが形成されている。同様に、固体電解質１０１の主面Ｓ２上には、下側基板１０２ｂが配置されている。下側基板１０２ｂは、複数のアノード１０３ｂにそれぞれ対応するようにして形成された複数の凹部１０７ｂを有している。これらの凹部１０７ｂは、主面Ｓ２と対向するようにして固体電解質１０１上に配置されている。これにより、複数のアノード１０３ｂのうちの１つを内部に有する複数の第２室１０４ｂが形成されている。   On the main surface S1 of the solid electrolyte 101, an upper substrate 102a is disposed. As shown in the figure, the upper substrate 102a has a plurality of recesses 107a formed so as to correspond to the plurality of cathodes 103a, respectively. The upper substrate 102a is disposed on the solid electrolyte 101 such that these concave portions 107a face the main surface S1. As a result, a plurality of first chambers 104a having one of the plurality of cathodes 103a therein is formed. Similarly, the lower substrate 102b is disposed on the main surface S2 of the solid electrolyte 101. The lower substrate 102b has a plurality of recesses 107b formed so as to correspond to the plurality of anodes 103b, respectively. These recesses 107b are arranged on solid electrolyte 101 so as to face main surface S2. As a result, a plurality of second chambers 104b each having one of the plurality of anodes 103b are formed.

図１Ｂは、上側基板１０２ａに垂直な方向から反応器１００を見たときにおける、第１室１０４ａおよび第２室１０４ｂの配置を模式的に示す。ここでは、上側基板１０２ａにおける固体電解質１０１側の表面Ｓａ（図１Ａ参照）に対して垂直な方向から反応器１００を見たときにおける、第１室１０４ａおよび第２室１０４ｂの配置を示している。なお、図１Ｂでは、カソード１０３ａおよびアノード１０３ｂの図示は省略されている。   FIG. 1B schematically shows the arrangement of the first chamber 104a and the second chamber 104b when the reactor 100 is viewed from a direction perpendicular to the upper substrate 102a. Here, the arrangement of the first chamber 104a and the second chamber 104b when the reactor 100 is viewed from a direction perpendicular to the surface Sa (see FIG. 1A) on the solid electrolyte 101 side of the upper substrate 102a is shown. . In FIG. 1B, the cathode 103a and the anode 103b are not shown.

図１Ｂでは、固体電解質１０１の主面Ｓ１のうち、上側基板１０２ａの表面Ｓａ（図１Ａ参照）との接合部分を網掛けにより示しており、第１室１０４ａの形状が実線によって模式的に示されている。ここで、本明細書において、第１室または第２室の「形状」は、固体電解質の主面上における、固体電解質と基板（上側基板または下側基板）との接合部分を除く個々の部分の輪郭の形状を意味する。本明細書における、凹部の「形状」も同様である。   In FIG. 1B, a joint portion of the main surface S1 of the solid electrolyte 101 with the surface Sa (see FIG. 1A) of the upper substrate 102a is shown by shading, and the shape of the first chamber 104a is schematically shown by a solid line. Has been. Here, in this specification, the “shape” of the first chamber or the second chamber is an individual portion on the main surface of the solid electrolyte, excluding a joint portion between the solid electrolyte and the substrate (upper substrate or lower substrate). Means the shape of the outline. The same applies to the “shape” of the recess in this specification.

図示する例では、上側基板１０２ａに垂直な方向から見たときの第１室１０４ａの形状は、円形である。また、図１Ｂでは、第２室１０４ｂの形状を破線によって模式的に示している。図示する例では、第２室１０４ｂの形状も円形である。なお、図示する例では、実線で示された円の直径および破線で示された円の直径はほぼ等しい。   In the illustrated example, the shape of the first chamber 104a when viewed from a direction perpendicular to the upper substrate 102a is a circle. In FIG. 1B, the shape of the second chamber 104b is schematically shown by a broken line. In the illustrated example, the shape of the second chamber 104b is also circular. In the illustrated example, the diameter of the circle indicated by the solid line is substantially equal to the diameter of the circle indicated by the broken line.

図１Ｂに示す例では、第１室１０４ａは、図のＸＹ面内において二次元的に等間隔で配置されている。つまり、図１Ｂにおいて実線で示された複数の円のうち、隣り合う円の中心間の距離（ピッチ）はいずれも等しい。なお、図１Ｂでは、隣り合う円の中心間の距離が矢印ｐで示されている。図１Ｂに示す例では、第２室１０４ｂも第１室１０４ａと同様に二次元的に等間隔で配置されている。ただし、第２室１０４ｂの配置は、第１室１０４ａの配置を基準としてＸ方向に沿って半ピッチずれている。   In the example shown in FIG. 1B, the first chambers 104a are two-dimensionally arranged at equal intervals in the XY plane of the drawing. That is, the distance (pitch) between the centers of adjacent circles among the plurality of circles indicated by solid lines in FIG. 1B is equal. In FIG. 1B, the distance between the centers of adjacent circles is indicated by an arrow p. In the example shown in FIG. 1B, the second chambers 104b are also two-dimensionally arranged at equal intervals in the same manner as the first chamber 104a. However, the arrangement of the second chamber 104b is shifted by a half pitch along the X direction with respect to the arrangement of the first chamber 104a.

図１Ｂに例示するように、本開示では、上側基板１０２ａの一主面（ここでは表面Ｓａ）に対して垂直な方向から反応器１００を見たとき、複数の第１室１０４ａのうちの少なくとも１つは、複数の第２室１０４ｂのうちの２以上の第２室と重なるように配置されている。言い換えれば、固体電解質１０１の一方の主面Ｓ１側に形成された複数の第１室１０４ａは、他方の主面Ｓ２側に形成された複数の第２室１０４ｂのうちの２つ以上にまたがって形成された少なくとも１つの第１室を含んでいる。例えば、図１Ｂにおいて、ある１つの第１室１０４ｒは、ある２つの第２室１０４ｓおよび１０４ｔと重なるように配置されている。なお、本開示では、典型的には、上側基板１０２ａに垂直な方向から見たときにおける、各第１室１０４ａの中心と各第２室１０４ｂの中心とは一致しない。   As illustrated in FIG. 1B, in the present disclosure, when the reactor 100 is viewed from a direction perpendicular to one main surface (here, the surface Sa) of the upper substrate 102a, at least one of the plurality of first chambers 104a. One is disposed so as to overlap two or more second chambers of the plurality of second chambers 104b. In other words, the plurality of first chambers 104a formed on one main surface S1 side of the solid electrolyte 101 extends over two or more of the plurality of second chambers 104b formed on the other main surface S2 side. It includes at least one formed first chamber. For example, in FIG. 1B, one certain first chamber 104r is arranged so as to overlap two certain second chambers 104s and 104t. In the present disclosure, typically, the center of each first chamber 104a does not coincide with the center of each second chamber 104b when viewed from a direction perpendicular to the upper substrate 102a.

これにより、固体電解質の一方の主面上の空間と他方の主面上の空間とが重なるような従来の構成と比較して、固体電解質のより多くの部分を基板によって支持する構造を実現できる。本開示によれば、図１Ａに模式的に示すように、固体電解質１０１のより多くの部分を、上側基板１０２の表面Ｓａおよび／または下側基板１０２ｂにおける固体電解質１０１側の表面Ｓｂによって支持することができる。すなわち、固体電解質１０１のうち、上側基板１０２ａの表面Ｓａまたは下側基板１０２ｂの表面Ｓｂのいずれにも支持されていない部分の面積を低減できる。したがって、反応器に機械的衝撃が加わった場合であっても、固体電解質の損傷が抑制され、反応器の機械的信頼性を向上させることができる。   As a result, it is possible to realize a structure in which a larger part of the solid electrolyte is supported by the substrate as compared with the conventional configuration in which the space on one main surface of the solid electrolyte and the space on the other main surface overlap. . According to the present disclosure, as schematically shown in FIG. 1A, a larger part of the solid electrolyte 101 is supported by the surface Sa of the upper substrate 102 and / or the surface Sb of the lower substrate 102b on the solid electrolyte 101 side. be able to. That is, the area of the solid electrolyte 101 that is not supported by either the surface Sa of the upper substrate 102a or the surface Sb of the lower substrate 102b can be reduced. Therefore, even when a mechanical impact is applied to the reactor, damage to the solid electrolyte is suppressed, and the mechanical reliability of the reactor can be improved.

本開示によれば、固体電解質のより多くの部分を基板によって支持することができるため、固体電解質を薄膜化することが比較的容易である。固体電解質を薄膜化することにより、固体電解質のイオン伝導率を向上させ得る。したがって、反応器の運転温度を低下させ得る。また、固体電解質のうち、両方の主面が空間（例えば第１室内の空間および第２室内の空間）に露出する部分の面積を低減できるので、固体電解質を薄膜化した場合であっても、固体電解質の損傷を抑制し得る。例えば、固体電解質の一方の主面上の空間に供給される反応物質（液体または気体）と他方の主面上の空間に供給される反応物質（液体または気体）との間の圧力差、反応器の運転開始時または停止時の熱的衝撃などによる固体電解質の損傷を抑制し得る。したがって、信頼性の向上された反応器を提供できる。このような反応器がユーザーによって用意される。言い換えれば、ユーザは、反応器を入手する。   According to the present disclosure, since a larger part of the solid electrolyte can be supported by the substrate, it is relatively easy to reduce the thickness of the solid electrolyte. By reducing the thickness of the solid electrolyte, the ionic conductivity of the solid electrolyte can be improved. Therefore, the operating temperature of the reactor can be lowered. In addition, since the area of the portion of the solid electrolyte where both main surfaces are exposed to the space (for example, the space in the first chamber and the space in the second chamber) can be reduced, Damage to the solid electrolyte can be suppressed. For example, the pressure difference between the reactant (liquid or gas) supplied to the space on one main surface of the solid electrolyte and the reactant (liquid or gas) supplied to the space on the other main surface, reaction Damage to the solid electrolyte due to thermal shock at the start or stop of the vessel can be suppressed. Therefore, a reactor with improved reliability can be provided. Such a reactor is prepared by the user. In other words, the user obtains a reactor.

以下、本開示における各部の構成および反応器の動作をより詳細に説明する。   Hereinafter, the configuration of each unit and the operation of the reactor in the present disclosure will be described in more detail.

＜固体電解質＞
固体電解質１０１の例は、プロトン伝導性を有する有機膜または固体酸化物である。例えば、固体電解質として、プロトン伝導体であるペロブスカイト型酸化物（一般に、ＡＢＯ3の化学式で表される）を用いることができる。立方晶の頂点に位置するＡサイトに、Ｂａ、ＳｒおよびＣａからなる群から選ばれる少なくとも一つのアルカリ土類金属、立方晶の体心に位置するＢサイトに、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｇｄ、Ｉｎ、Ｇａ、ＡｌおよびＲｕからなる群から選ばれる少なくとも一つの元素、立方晶の面心に位置するサイトにＯ（酸素）をそれぞれ配置することにより、良好なプロトン伝導体を得ることができる。 <Solid electrolyte>
An example of the solid electrolyte 101 is an organic membrane or a solid oxide having proton conductivity. For example, a perovskite oxide (generally expressed by a chemical formula of ABO 3 ) that is a proton conductor can be used as the solid electrolyte. At the A site located at the apex of the cubic crystal, at least one alkaline earth metal selected from the group consisting of Ba, Sr and Ca, and at the B site located at the body center of the cubic crystal, Zr, Hf, Y, La, An excellent proton conductor can be obtained by disposing at least one element selected from the group consisting of Ce, Gd, In, Ga, Al, and Ru, and O (oxygen) at a site located at the center of the cubic crystal. be able to.

固体電解質１０１は、例えば、０．５μｍ以上２μｍ以下の範囲の厚さを有する。固体電解質を薄膜化することにより、プロトン伝導率を向上させ得、例えば反応器１００を燃料電池として用いる場合における発電効率を向上させ得る。なお、特許文献１の図１に示されるような従来の構造では、十分な機械的強度を確保しつつ、固体電解質を薄膜化することは困難であった。本開示によれば、第１室１０４ａおよび第２室１０４ｂは、各第１室１０４ａと各第２室１０４ｂとが完全に重ならないように配置されているので、例えば機械的な衝撃が加わった場合であっても、固体電解質１０１の損傷を抑制し得る。したがって、前述の範囲の厚さを有する固体電解質を用いることも比較的容易である。   The solid electrolyte 101 has a thickness in the range of 0.5 μm to 2 μm, for example. By reducing the thickness of the solid electrolyte, proton conductivity can be improved. For example, power generation efficiency can be improved when the reactor 100 is used as a fuel cell. In the conventional structure as shown in FIG. 1 of Patent Document 1, it has been difficult to reduce the thickness of the solid electrolyte while ensuring sufficient mechanical strength. According to the present disclosure, the first chamber 104a and the second chamber 104b are arranged so that the first chambers 104a and the second chambers 104b do not completely overlap with each other. For example, a mechanical shock is applied. Even in this case, damage to the solid electrolyte 101 can be suppressed. Therefore, it is relatively easy to use a solid electrolyte having a thickness in the above range.

＜第１電極および第２電極＞
カソード１０３ａおよびアノード１０３ｂは、それぞれ、触媒を有している。例えば、反応器１００を燃料電池として動作させる場合、カソード１０３ａは、酸素を還元する触媒を有し、アノード１０３ｂは、水素を酸化する触媒を有する。カソード１０３ａは、例えば、プロトン透過性（伝導性）、電子伝導性および触媒機能を有する材料から構成される。このような材料の例は、白金（Ｐｔ）などの金属、ＳｒＲｕＯ3などの固体酸化物などである。カソード１０３ａは、金属および固体酸化物の積層構造を有していてもよい。なお、カソード１０３ａは、プロトン透過性、電子伝導性および触媒機能の全てを備える単一の材料から形成されていなくてもよく、例えば、電子伝導性を備える電極と触媒との積層構造によって形成されてもよい。アノード１０３ｂも、カソード１０３ａと同様の材料を用いて形成することができる。カソード１０３ａおよびアノード１０３ｂに用いる材料は、反応器１００の用途によって適宜変更することができる。したがって、アノード１０３ｂは、カソード１０３ａと完全に同一の構成を有している必要はない。 <First electrode and second electrode>
The cathode 103a and the anode 103b each have a catalyst. For example, when the reactor 100 is operated as a fuel cell, the cathode 103a has a catalyst that reduces oxygen, and the anode 103b has a catalyst that oxidizes hydrogen. The cathode 103a is made of, for example, a material having proton permeability (conductivity), electron conductivity, and catalytic function. Examples of such materials are metals such as platinum (Pt) and solid oxides such as SrRuO 3 . The cathode 103a may have a stacked structure of a metal and a solid oxide. Note that the cathode 103a may not be formed of a single material having all of proton permeability, electron conductivity, and catalytic function. For example, the cathode 103a is formed by a laminated structure of an electrode having electron conductivity and a catalyst. May be. The anode 103b can also be formed using a material similar to that of the cathode 103a. The materials used for the cathode 103a and the anode 103b can be appropriately changed depending on the use of the reactor 100. Therefore, the anode 103b does not have to have the same configuration as the cathode 103a.

図１Ａに示すように、カソード１０３ａのそれぞれは、第１室１０４ａの内部において露出している。また、アノード１０３ｂのそれぞれは、第２室１０４ｂの内部において露出している。すなわち、第１室１０４ａのそれぞれ、および第２室１０４ｂのそれぞれは、導入される反応物質の反応のための空間として機能し得る。なお、カソード間は、典型的には、不図示の配線によって互いに接続され、同様に、アノード間は、典型的には、不図示の配線によって互いに接続される。   As shown in FIG. 1A, each of the cathodes 103a is exposed inside the first chamber 104a. Each of the anodes 103b is exposed inside the second chamber 104b. That is, each of the first chamber 104a and each of the second chamber 104b can function as a space for reaction of the introduced reactant. Note that the cathodes are typically connected to each other by a wiring (not shown), and similarly, the anodes are typically connected to each other by a wiring (not shown).

＜上側基板および下側基板＞
図１Ａを参照しながら説明したように、上側基板１０２ａは、固体電解質１０１の主面Ｓ１と対向する複数の凹部１０７ａを有している。凹部１０７ａは、第１室１０４ａの側面および上面の少なくとも一部を規定する。同様に、下側基板１０２ｂは、固体電解質１０１の主面Ｓ２と対向する複数の凹部１０７ｂを有しており、凹部１０７ｂは、第２室１０４ｂの側面および上面の少なくとも一部を規定する。図１Ａに例示する構成では、第１室１０４ａの側面は、固体電解質１０１の主面Ｓ１とほぼ垂直方向に延び、第２室１０４ｂの側面は、固体電解質１０１の主面Ｓ２とほぼ垂直方向に延びている。 <Upper board and lower board>
As described with reference to FIG. 1A, the upper substrate 102a has a plurality of recesses 107a facing the main surface S1 of the solid electrolyte 101. The recess 107a defines at least a part of the side surface and the upper surface of the first chamber 104a. Similarly, the lower substrate 102b has a plurality of recesses 107b facing the main surface S2 of the solid electrolyte 101, and the recesses 107b define at least a part of the side surface and the upper surface of the second chamber 104b. In the configuration illustrated in FIG. 1A, the side surface of the first chamber 104a extends in a direction substantially perpendicular to the main surface S1 of the solid electrolyte 101, and the side surface of the second chamber 104b is in a direction substantially perpendicular to the main surface S2 of the solid electrolyte 101. It extends.

上側基板１０２ａは、複数の第１室１０４ａにそれぞれ対応して設けられた複数の第１流体入口１０５ａおよび複数の第１流体出口１０６ａを有している。図示するように、流体入口１０５ａおよび流体出口１０６ａは、第１室１０４ａに連通している。また、下側基板１０２ｂは、複数の第２室１０４ｂにそれぞれ対応して設けられた複数の第２流体入口１０５ｂおよび複数の第２流体出口１０６ｂを有している。図示するように、流体入口１０５ｂおよび流体出口１０６ｂは、第２室１０４ｂに連通している。つまり、反応器１００は、各第１室１０４ａ内のカソード１０３ａに独立して気体または液体を供給可能な複数の流路と、各第２室１０４ｂ内のアノード１０３ｂに独立して気体または液体を供給可能な複数の流路とを有している。反応器１００が有するこれらの流路は、それぞれ、気密および水密が保たれており、各流路に導入される流体が互いに混じり合わないように構成されている。したがって、各第１室１０４ａおよび各第２室１０４ｂでは、内部に導入された物質の反応が独立して進行する。   The upper substrate 102a has a plurality of first fluid inlets 105a and a plurality of first fluid outlets 106a provided respectively corresponding to the plurality of first chambers 104a. As illustrated, the fluid inlet 105a and the fluid outlet 106a communicate with the first chamber 104a. The lower substrate 102b has a plurality of second fluid inlets 105b and a plurality of second fluid outlets 106b provided corresponding to the plurality of second chambers 104b, respectively. As illustrated, the fluid inlet 105b and the fluid outlet 106b communicate with the second chamber 104b. That is, the reactor 100 can supply gas or liquid independently to the plurality of flow paths capable of supplying gas or liquid independently to the cathode 103a in each first chamber 104a and anode 103b in each second chamber 104b. And a plurality of flow paths that can be supplied. Each of the flow paths of the reactor 100 is kept airtight and watertight, and is configured so that fluids introduced into the flow paths do not mix with each other. Accordingly, in each first chamber 104a and each second chamber 104b, the reaction of the substance introduced into the interior proceeds independently.

上側基板１０２ａの材料の例は、シリコン、ガラス、石英などである。上側基板１０２ａは、固体電解質１０１の主面上に、ＰＶＤ（Physical Vapor Deposition）、ＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）、電鋳などにより形成された、酸化物、窒化物、または金属（例えばニッケル（Ｎｉ））からなる層であってもよい。下側基板１０２ｂも上側基板１０２ａと同様の材料を用いることができる。例えば上側基板１０２ａまたは下側基板１０２ｂにシリコン基板を用いる場合、ドライエッチング、ウエットエッチングなどにより、凹部、流体入口および流体出口を容易に形成することができる。上側基板１０２ａおよび下側基板１０２ｂの形状は、図１Ａに例示されるようなプレート状に限定されず、段差、屈曲などを有する形状であり得る。   Examples of the material of the upper substrate 102a are silicon, glass, quartz, and the like. The upper substrate 102a is an oxide, nitride, or metal (for example, nickel (Ni)) formed on the main surface of the solid electrolyte 101 by PVD (Physical Vapor Deposition), CVD (Chemical Vapor Deposition), electroforming, or the like. ). The lower substrate 102b can be formed using the same material as the upper substrate 102a. For example, when a silicon substrate is used for the upper substrate 102a or the lower substrate 102b, the recess, the fluid inlet, and the fluid outlet can be easily formed by dry etching, wet etching, or the like. The shapes of the upper substrate 102a and the lower substrate 102b are not limited to the plate shape illustrated in FIG. 1A, and may be shapes having steps, bends, and the like.

反応器の用途に応じて、反応物質を導入するための流路および反応物質を排出するための流路を共通の流路としてもよい。すなわち、前述の流体入口および流体出口の一方は、省略され得る。例えば、固体電解質１０１としてプロトン伝導体を用いる場合、反応器１００を水素ガスセンサとして利用することが可能である。反応器１００を水素ガスセンサとして利用する場合、第１室１０４ａと第２室１０４ｂとに、それぞれ、測定対象のガスと、基準となるガス（例えば大気）とが導入される。これらのガスの導入により、測定対象のガスの水素の分圧に応じたプロトンが固体電解質中を移動する。このとき、第１電極１０３ａおよび第２電極１０３ｂは、それぞれ、基準電極（sensing electrode）および対電極（counter electrode）として機能する。具体的には、第１電極１０３ａと第２電極１０３ｂとの間に、測定対象のガスにおける水素濃度に応じた大きさの電流が流れる。測定の前後においては、第１室１０４ａ内の物質および第２室１０４ｂ内の物質に変化はない。したがって、測定対象のガスを導入するための流路と、測定対象のガスを排出するための流路とは、共通の流路であってもよい。同様に、基準となるガスを導入するための流路と、基準となるガスを排出するための流路とは、共通の流路であり得る。   Depending on the use of the reactor, the flow path for introducing the reactive substance and the flow path for discharging the reactive substance may be a common flow path. That is, one of the aforementioned fluid inlet and fluid outlet may be omitted. For example, when a proton conductor is used as the solid electrolyte 101, the reactor 100 can be used as a hydrogen gas sensor. When the reactor 100 is used as a hydrogen gas sensor, a measurement target gas and a reference gas (for example, the atmosphere) are introduced into the first chamber 104a and the second chamber 104b, respectively. By introducing these gases, protons corresponding to the partial pressure of hydrogen in the gas to be measured move through the solid electrolyte. At this time, the first electrode 103a and the second electrode 103b function as a sensing electrode and a counter electrode, respectively. Specifically, a current having a magnitude corresponding to the hydrogen concentration in the measurement target gas flows between the first electrode 103a and the second electrode 103b. There is no change in the substance in the first chamber 104a and the substance in the second chamber 104b before and after the measurement. Therefore, the flow path for introducing the measurement target gas and the flow path for discharging the measurement target gas may be a common flow path. Similarly, the flow path for introducing the reference gas and the flow path for discharging the reference gas may be a common flow path.

＜反応器の動作＞
ここで、反応器１００の動作の一例を説明する。 <Reactor operation>
Here, an example of the operation of the reactor 100 will be described.

固体電解質１０１としてプロトン伝導体を用いる場合、例えば、流体入口１０５ｂから第２室１０４ｂ内に反応物質（例えば水素）を導入する。前述したように、各第２室１０４ｂは互いに独立しており、各第２室１０４ｂには、個別に流体入口１０５ｂおよび流体出口１０６ｂが形成されている。各第２室１０４ｂに連通する流体入口１０５ｂは、例えば、第１の反応物質貯蔵容器に接続されている（図示せず）。   When a proton conductor is used as the solid electrolyte 101, for example, a reactant (for example, hydrogen) is introduced into the second chamber 104b from the fluid inlet 105b. As described above, the second chambers 104b are independent of each other, and the fluid inlet 105b and the fluid outlet 106b are individually formed in each of the second chambers 104b. The fluid inlet 105b communicating with each second chamber 104b is connected to, for example, a first reactant storage container (not shown).

流体入口１０５ｂから導入された反応物質は、第２室１０４ｂ内においてアノード１０３ｂと接触する。アノード１０３ｂの作用により反応物質からプロトンが引き抜かれ、固体電解質１０１中にプロトンが導入される。固体電解質１０１中のプロトンは、その濃度勾配、第２室１０４ｂと第２室１０４ｂに対向する第１室１０４ａとの間の（水素の）分圧差、またはアノード１０３ｂとカソード１０３ａとの間に印加される電圧差の少なくともいずれかにより、カソード１０３ａに到達する。カソード１０３ａを内部に有する各第１室１０４ａも、第２室１０４ｂと同様に互いに独立しており、各第１室１０４ａには、個別に流体入口１０５ａおよび流体出口１０６ａが形成されている。各第１室１０４ａに連通する流体入口１０５ａは、例えば、第２の反応物質貯蔵容器に接続されている（図示せず）。各第１室１０４ａにおける生成物は、流体出口１０６ａを介して収集される。   The reactant introduced from the fluid inlet 105b contacts the anode 103b in the second chamber 104b. Protons are extracted from the reactant by the action of the anode 103 b, and protons are introduced into the solid electrolyte 101. The proton in the solid electrolyte 101 is applied to the concentration gradient, the partial pressure difference (of hydrogen) between the second chamber 104b and the first chamber 104a facing the second chamber 104b, or between the anode 103b and the cathode 103a. The cathode 103a is reached by at least one of the voltage differences. Similarly to the second chamber 104b, the first chambers 104a having the cathode 103a therein are also independent from each other, and the fluid inlets 105a and the fluid outlets 106a are individually formed in the first chambers 104a. The fluid inlet 105a communicating with each first chamber 104a is connected to, for example, a second reactant storage container (not shown). The product in each first chamber 104a is collected via the fluid outlet 106a.

反応器１００は、用いるアノード１０３ｂおよびカソード１０３ａの組み合わせにより、種々の用途に使用することができる。反応器１００は、燃料電池のほか、水素化装置、脱水素化装置、水素センサなどに使用することができる。ここでは、反応器１００を用いて水蒸気の電解および被水素化物の水素化を行う例を説明する。以下では、水蒸気の電解および被水素化物の水素化に用いる装置を「水蒸気電解水素化装置」と呼ぶことがある。   The reactor 100 can be used for various applications depending on the combination of the anode 103b and the cathode 103a to be used. The reactor 100 can be used for a hydrogenation device, a dehydrogenation device, a hydrogen sensor, etc. in addition to a fuel cell. Here, an example in which the reactor 100 is used for electrolysis of water vapor and hydrogenation of a hydride will be described. Hereinafter, an apparatus used for electrolysis of steam and hydrogenation of a hydride is sometimes referred to as a “steam electrolysis hydrogenation apparatus”.

反応器１００を水蒸気電解水素化装置として用いる場合には、水を含有する気体中の水素を酸化する触媒を含むアノードを用い、水素化触媒を含むカソードを用いる。水を含有する気体中の水素を酸化する触媒、および水素化触媒の例は、Ｐｔを含む金属または合金である。   When the reactor 100 is used as a steam electrolysis hydrogenation apparatus, an anode including a catalyst that oxidizes hydrogen in a gas containing water is used, and a cathode including a hydrogenation catalyst is used. An example of a catalyst for oxidizing hydrogen in a gas containing water, and a hydrogenation catalyst is a metal or alloy containing Pt.

図２を参照する。反応器１００の用途に応じて、図２に示すように、カソード１０３ａおよびアノード１０３ｂに外部電源１０８を接続する。これにより、固体電解質１０１は、例えばプロトンなどのキャリアを効率的に伝導させることができる。   Please refer to FIG. Depending on the application of the reactor 100, an external power source 108 is connected to the cathode 103a and the anode 103b as shown in FIG. Thereby, the solid electrolyte 101 can efficiently conduct carriers such as protons.

水蒸気電解水素化装置の動作時、水蒸気電解水素化装置全体をおよそ３００℃に保持し、流体入口１０５ｂを介して第２室１０４ｂに例えば水蒸気を導入する。また、流体入口１０５ａを介して第１室１０４ａに例えばトルエン（Ｃ6Ｈ5ＣＨ3）を導入する。さらに、カソード１０３ａおよびアノード１０３ｂに外部電源１０８を接続し、アノード−カソード間に電位差（例えば１．５Ｖ）を与える。第２室１０４ｂ内において、水蒸気をアノード１０３ｂに接触させることにより、水蒸気（水）からプロトンが引き抜かれる。アノード１０３ｂにおいて生成したプロトンは、固体電解質１０１中を移動し、カソード１０３ａに到達する。トルエンをカソード１０３ａに接触させることより、トルエンが水素化される。これにより、第１室１０４ａにおいてメチルシクロヘキサン（Ｃ6Ｈ11ＣＨ3）を得ることができる。 During operation of the steam electrohydrogenation apparatus, the entire steam electrohydrogenation apparatus is maintained at approximately 300 ° C., and, for example, steam is introduced into the second chamber 104b through the fluid inlet 105b. Further, for example, toluene (C 6 H 5 CH 3 ) is introduced into the first chamber 104a through the fluid inlet 105a. Further, an external power source 108 is connected to the cathode 103a and the anode 103b, and a potential difference (for example, 1.5 V) is applied between the anode and the cathode. In the second chamber 104b, protons are extracted from the water vapor (water) by bringing the water vapor into contact with the anode 103b. Protons generated at the anode 103b move through the solid electrolyte 101 and reach the cathode 103a. By bringing toluene into contact with the cathode 103a, toluene is hydrogenated. Thereby, methylcyclohexane (C 6 H 11 CH 3 ) can be obtained in the first chamber 104a.

通常、固体酸化物を固体電解質として用いた反応器においては、このような反応は４００℃から８００℃の温度域で達成される。これに対し、本開示によれば、例えば３００℃程度の温度において反応器を作動させてメチルシクロヘキサンなどのいわゆる有機ハイドライドを得ることも可能である。本開示によれば、機械的衝撃などによる固体電解質１０１の損傷を抑制し得るので、例えば数μｍ程度の厚さの固体電解質を用いることもできる。数μｍ程度の厚さの固体電解質を用いることにより、より高いイオン伝導率を得ることができる。したがって、反応器の運転温度を従来よりも低く設定することが可能である。   Usually, in a reactor using a solid oxide as a solid electrolyte, such a reaction is achieved in a temperature range of 400 ° C to 800 ° C. On the other hand, according to the present disclosure, for example, it is possible to obtain a so-called organic hydride such as methylcyclohexane by operating the reactor at a temperature of about 300 ° C. According to the present disclosure, damage to the solid electrolyte 101 due to mechanical impact or the like can be suppressed, and thus, for example, a solid electrolyte having a thickness of about several μm can be used. By using a solid electrolyte having a thickness of about several μm, higher ionic conductivity can be obtained. Therefore, it is possible to set the operating temperature of the reactor to be lower than before.

＜反応器の製造方法＞
次に、図３〜図１０を参照しながら、本開示による反応器の製造方法の一例を説明する。 <Method for producing reactor>
Next, an example of a method for manufacturing a reactor according to the present disclosure will be described with reference to FIGS.

まず、図３に示すように、シリコン（Ｓｉ）基板１０上に、Ｐｔ膜１３ｂ、固体電解質１０１およびＰｔ膜１３ａを順次成膜する。エピタキシャル成長によって、Ｐｔ膜１３ｂ、固体電解質１０１およびＰｔ膜１３ａの三層膜が形成されるように、例えば、Ｓｉ基板１０として単結晶基板を用いる。予めＳｉ基板１０上にバッファー層を形成することで三層エピタキシャル膜の成長を促してもよい。バッファー層としては、例えば、ＭｇＯ、ＳｒＲｕＯ3などの酸化膜を選ぶことができ、数ｎｍから数十ｎｍの厚さを有するバッファー層をＳｉ基板１０上に予め形成することで、良好なエピタキシャル膜を得ることができる。 First, as shown in FIG. 3, a Pt film 13b, a solid electrolyte 101, and a Pt film 13a are sequentially formed on a silicon (Si) substrate 10. For example, a single crystal substrate is used as the Si substrate 10 so that a three-layer film of the Pt film 13b, the solid electrolyte 101, and the Pt film 13a is formed by epitaxial growth. The growth of the three-layer epitaxial film may be promoted by forming a buffer layer on the Si substrate 10 in advance. As the buffer layer, for example, an oxide film such as MgO or SrRuO 3 can be selected. By forming a buffer layer having a thickness of several nm to several tens of nm on the Si substrate 10 in advance, a good epitaxial film Can be obtained.

Ｐｔ膜１３ｂ、固体電解質１０１およびＰｔ膜１３ａの成膜には、例えばスパッタリング法を用いることができる。Ｐｔ膜１３ｂ、固体電解質１０１およびＰｔ膜１３ａのそれぞれの厚さは、例えば、２０ｎｍ、１μｍおよび２０ｎｍである。固体電解質１０１としては、ＢａＺｒＯ3を骨格に、Ｂサイトの一部をＹ（イットリウム）で置換したペロブスカイト型酸化物を用いることができる。各層の成膜方法は、スパッタリング法に限定されず、ＰＬＤ（Pulsed Laser Deposition）法、真空蒸着法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法、またはＭＢＥ（Molecular Beam Epitaxy）などを用いてもよい。 For example, a sputtering method can be used for forming the Pt film 13b, the solid electrolyte 101, and the Pt film 13a. The thicknesses of the Pt film 13b, the solid electrolyte 101, and the Pt film 13a are, for example, 20 nm, 1 μm, and 20 nm. As the solid electrolyte 101, a perovskite oxide in which BaZrO 3 is used as a skeleton and part of the B site is substituted with Y (yttrium) can be used. The method for forming each layer is not limited to the sputtering method, and a PLD (Pulsed Laser Deposition) method, a vacuum deposition method, an ion plating method, a CVD method, or MBE (Molecular Beam Epitaxy) may be used.

次に、フォトリソグラフィにより、最上層のＰｔ膜１３ａをパターニングする。これにより、カソード１０３ａを形成することができる。ここでは、図４に示すように、パターニングにより、直径がおよそ１５０μｍの円形状を有する複数のカソード１０３ａを形成する。図４に示す例では、円形状のカソードのそれぞれは、円の中心（重心）の間隔が等しくなるように、図のＸ方向およびＹ方向に二次元的に配置されている。なお、図４では、カソード間の配線の図示が省略されている。カソード間を接続する配線は、例えばパターニングによって形成することができる。   Next, the uppermost Pt film 13a is patterned by photolithography. Thereby, the cathode 103a can be formed. Here, as shown in FIG. 4, a plurality of cathodes 103a having a circular shape with a diameter of approximately 150 μm are formed by patterning. In the example shown in FIG. 4, each of the circular cathodes is two-dimensionally arranged in the X direction and the Y direction in the drawing so that the intervals between the centers (centers of gravity) of the circles are equal. In FIG. 4, the wiring between the cathodes is not shown. The wiring connecting the cathodes can be formed by patterning, for example.

次に、厚さ１μｍの熱酸化膜が形成された２枚の単結晶Ｓｉ基板１２ａおよび１２ｂを準備する。これらの厚さは例えば約５００μｍである。   Next, two single crystal Si substrates 12a and 12b on which a thermal oxide film having a thickness of 1 μm is formed are prepared. These thicknesses are, for example, about 500 μm.

次に、図５に示すように、深掘りドライエッチング（Deep-RIE（Reactive Ion Etching））により、Ｓｉ基板１２ａの一方の主面に複数の凹部１０７ａを形成する。ここでは、Ｓｉ基板１２ａの表面Ｓａに垂直な方向から見たときの輪郭が円形である凹部を形成する。各凹部１０７ａの直径ｄおよび深さｅは、それぞれ、例えば約２００μｍおよび約５０μｍである。また、ここでは、開口の中心の間隔が等しくなるように、図のＸ方向およびＹ方向に二次元的に複数の凹部１０７ａを形成する。開口の中心の間隔ｐは、例えば２５０μｍである。なお、図５に示す例では、ドライエッチングにより凹部１０７ａを形成しているため、その断面が矩形となっている。凹部１０７ａの形成には、ウエットエッチングを用いてもよく、したがって、各凹部１０７ａの断面は、テーパ形状であってもよい。   Next, as shown in FIG. 5, a plurality of recesses 107a are formed in one main surface of the Si substrate 12a by deep-dry etching (Deep-RIE (Reactive Ion Etching)). Here, a recess having a circular outline when viewed from a direction perpendicular to the surface Sa of the Si substrate 12a is formed. The diameter d and depth e of each recess 107a are, for example, about 200 μm and about 50 μm, respectively. Further, here, a plurality of recesses 107a are formed two-dimensionally in the X direction and the Y direction in the figure so that the distances between the centers of the openings are equal. The distance p between the centers of the openings is, for example, 250 μm. In the example shown in FIG. 5, since the recess 107a is formed by dry etching, the cross section is rectangular. Wet etching may be used to form the recess 107a, and therefore the cross section of each recess 107a may be tapered.

次に、図６に示すように、複数の凹部１０７ａを形成した側とは反対側の主面から、各凹部１０７ａに達する貫通孔を形成する。これにより、流体入口１０５ａおよび流体出口１０６ａを有する第１基板１０２ａが得られる。ここでは、流体入口１０５ａおよび流体出口１０６ａの直径ｆは約１０μｍである。   Next, as shown in FIG. 6, through-holes that reach the respective recesses 107a are formed from the main surface opposite to the side on which the plurality of recesses 107a are formed. Thereby, the first substrate 102a having the fluid inlet 105a and the fluid outlet 106a is obtained. Here, the diameter f of the fluid inlet 105a and the fluid outlet 106a is about 10 μm.

次に、図７に示すように、前述のＳｉ基板１２ａと同様にして、Ｓｉ基板１２ｂの一方の主面に複数の凹部１０７ｂを形成する。ここでは、Ｓｉ基板１２ｂの表面Ｓｂに垂直な方向から見たときの開口の輪郭が円形である複数の凹部１０７ｂを、図のＸ方向およびＹ方向に二次元的に形成する。このとき、Ｓｉ基板１２ａ上の複数の凹部１０７ａと同様のパターンを形成するように、複数の凹部１０７ｂをＳｉ基板１２ｂ上に形成することができる。例えば、隣り合う開口の中心の間隔が約２５０μｍとなるように、複数の凹部１０７ｂを配置することができる。   Next, as shown in FIG. 7, a plurality of recesses 107b are formed on one main surface of the Si substrate 12b in the same manner as the Si substrate 12a described above. Here, a plurality of concave portions 107b whose openings are circular when viewed from a direction perpendicular to the surface Sb of the Si substrate 12b are formed two-dimensionally in the X and Y directions in the figure. At this time, the plurality of recesses 107b can be formed on the Si substrate 12b so as to form the same pattern as the plurality of recesses 107a on the Si substrate 12a. For example, the plurality of recesses 107b can be arranged so that the interval between the centers of adjacent openings is about 250 μm.

ただし、Ｓｉ基板１２ａの表面ＳａとＳｉ基板１２ｂの表面Ｓｂとが対向するようにしてＳｉ基板１２ａとＳｉ基板１２ｂとを重ね合わせたときに、それぞれの基板上の開口の輪郭が一致しないように複数の凹部１０７ｂを形成する。より詳細には、Ｓｉ基板１２ａ上の開口の、表面Ｓａ（または表面Ｓｂ）と平行な面への垂直投影の少なくとも１つは、Ｓｉ基板１２ｂ上の開口の、表面Ｓａ（または表面Ｓｂ）と平行な面への垂直投影のうちの２以上と重なる（図１Ｂ参照）。なお、Ｓｉ基板１２ｂに形成する開口の輪郭は、Ｓｉ基板１２ａに形成した開口の輪郭と同一の形状でなくてもよい。   However, when the Si substrate 12a and the Si substrate 12b are overlapped so that the surface Sa of the Si substrate 12a and the surface Sb of the Si substrate 12b face each other, the contours of the openings on the respective substrates are not matched. A plurality of recesses 107b are formed. More specifically, at least one of the vertical projections of the opening on the Si substrate 12a onto a plane parallel to the surface Sa (or the surface Sb) is the surface Sa (or the surface Sb) of the opening on the Si substrate 12b. Overlaps two or more of the vertical projections on parallel planes (see FIG. 1B). The outline of the opening formed in the Si substrate 12b may not be the same shape as the outline of the opening formed in the Si substrate 12a.

次に、図８に示すように、前述のＳｉ基板１２ａと同様にして、複数の凹部１０７ｂを形成した側とは反対側の主面から、各凹部１０７ｂに達する貫通孔を形成する。これにより、流体入口１０５ｂおよび流体出口１０６ｂを有する下側基板１０２ｂが得られる。なお、上側基板１０２ａおよび下側基板１０２ｂのそれぞれにおける凹部、流体入口および流体出口のサイズは、反応器の用途に応じて適宜設定可能である。   Next, as shown in FIG. 8, through-holes that reach the respective recesses 107b are formed from the main surface opposite to the side on which the plurality of recesses 107b are formed in the same manner as the Si substrate 12a described above. Thereby, the lower substrate 102b having the fluid inlet 105b and the fluid outlet 106b is obtained. The sizes of the recesses, the fluid inlet and the fluid outlet in each of the upper substrate 102a and the lower substrate 102b can be appropriately set according to the use of the reactor.

次に、図９に示すように、パターニングによって形成されたカソード１０３ａを主面Ｓ１上に有する固体電解質膜１０１と、複数の凹部１０７ａが形成された上側基板１０２ａとを接合する。より詳細には、複数の凹部１０７ａのうちの１つと、複数のカソード１０３ａのうちの１つとがそれぞれ対向するようにして固体電解質１０１の主面Ｓ１上に上側基板１０２ａを配置し、これらを加熱および電圧印加しながら加圧する（陽極接合）。これは、酸化物である固体電解質とＳｉ基板表面に予め形成された熱酸化膜（図示せず）との間の拡散接合であり得る。接合表面の清浄性、平坦性が良好な場合には、このような直接接合を行い得る。   Next, as shown in FIG. 9, the solid electrolyte membrane 101 having the cathode 103 a formed by patterning on the main surface S <b> 1 and the upper substrate 102 a having a plurality of recesses 107 a are joined. More specifically, the upper substrate 102a is disposed on the main surface S1 of the solid electrolyte 101 so that one of the plurality of recesses 107a and one of the plurality of cathodes 103a face each other, and these are heated. And pressurizing while applying voltage (anodic bonding). This can be a diffusion bond between a solid electrolyte that is an oxide and a thermal oxide film (not shown) that is pre-formed on the surface of the Si substrate. Such direct bonding can be performed when the bonding surface has good cleanliness and flatness.

次に、上側基板１０２ａが接合された側と反対側から、ウエットエッチングによりＳｉ基板１０を除去する。ウエットエッチングに代えて、ドライエッチングを用いてもよい。なお、Ｓｉ基板１０上にエピタキシャル多層膜を形成する際に、予めＳｉ基板１０上に犠牲層を形成しておき、エピタキシャルリフトオフ法、犠牲層エッチングなどによりＳｉ基板１０を除去してもよい。   Next, the Si substrate 10 is removed by wet etching from the side opposite to the side on which the upper substrate 102a is bonded. Instead of wet etching, dry etching may be used. When forming an epitaxial multilayer film on the Si substrate 10, a sacrificial layer may be formed on the Si substrate 10 in advance, and the Si substrate 10 may be removed by an epitaxial lift-off method, sacrificial layer etching, or the like.

次に、図１０に示すように、Ｐｔ膜１３ａと同様にして、Ｐｔ膜１３ｂをパターニングすることによって、アノード１０３ｂを形成する。例えば、直径が約１５０μｍの円形状を有する複数のアノード１０３ｂを固体電解質１０１の主面Ｓ２上に形成する。このとき、前述の下側基板１０２ｂ上の凹部１０７ｂと同様のパターンを形成するように、各アノード１０３ｂを配置する。言い換えれば、下側基板１０２ｂの主面Ｓｂと固体電解質１０１の主面Ｓ２とを対向させたときに、複数の凹部１０７ｂのそれぞれ内において、複数のアノード１０３ｂのうちの１つが露出するようにパターニングを行う。なお、アノード間を接続する配線もパターニングによって形成することができる。   Next, as shown in FIG. 10, the anode 103b is formed by patterning the Pt film 13b in the same manner as the Pt film 13a. For example, a plurality of anodes 103b having a circular shape with a diameter of about 150 μm are formed on the main surface S2 of the solid electrolyte 101. At this time, each of the anodes 103b is arranged so as to form a pattern similar to the recess 107b on the lower substrate 102b described above. In other words, when the main surface Sb of the lower substrate 102b and the main surface S2 of the solid electrolyte 101 are opposed to each other, patterning is performed so that one of the plurality of anodes 103b is exposed in each of the plurality of recesses 107b. I do. Note that the wiring connecting the anodes can also be formed by patterning.

その後、上側基板１０２ａと同様にして、アノード１０３ｂを主面Ｓ２上に有する固体電解質膜１０１と、複数の凹部１０７ｂが形成された下側基板１０２ｂとを加熱および電圧印加しながら加圧することにより、これらを陽極接合する。このとき、下側基板１０２ｂは、複数の凹部１０７ｂのうちの１つと、複数のアノード１０３ｂのうちの１つとがそれぞれ対向するようにして固体電解質１０１の主面Ｓ２上に配置される。以上により、図１Ａに示す反応器１００を得ることができる。   Thereafter, in the same manner as the upper substrate 102a, the solid electrolyte membrane 101 having the anode 103b on the main surface S2 and the lower substrate 102b in which the plurality of recesses 107b are formed are pressurized while heating and applying a voltage, These are anodically bonded. At this time, the lower substrate 102b is disposed on the main surface S2 of the solid electrolyte 101 such that one of the plurality of recesses 107b and one of the plurality of anodes 103b face each other. As described above, the reactor 100 shown in FIG. 1A can be obtained.

上記の例では、固体電解質１０１が基板（Ｓｉ基板１０または上側基板１０２ａ）に支持された状態において電極が形成される。そのため、電極／固体電解質／電極の積層体を基板に接合する手法とは異なり、比較的薄い固体電解質を用いた場合であっても、固体電解質へのピンホールなどの欠陥の発生を抑制し得る。また、製造工程における機械的衝撃などによる固体電解質の損傷の発生を抑制し得る。したがって、信頼性の向上された反応器を得ることができる。   In the above example, the electrode is formed in a state where the solid electrolyte 101 is supported by the substrate (Si substrate 10 or upper substrate 102a). Therefore, unlike the technique of joining the electrode / solid electrolyte / electrode laminate to the substrate, the occurrence of defects such as pinholes in the solid electrolyte can be suppressed even when a relatively thin solid electrolyte is used. . In addition, it is possible to suppress the occurrence of damage to the solid electrolyte due to mechanical impact or the like in the manufacturing process. Therefore, a reactor with improved reliability can be obtained.

なお、前述したように、例えば隣接するカソード間には、これらを互いに接続する配線（不図示）が設けられている。上記の例では、カソード間の配線は、上側基板１０２ａの熱酸化膜により上側基板１０２ａと電気的に絶縁される。同様に、例えば隣接するアノード間の配線は、下側基板１０２ｂの熱酸化膜により下側基板１０２ｂと電気的に絶縁される。   As described above, for example, wiring (not shown) is provided between adjacent cathodes to connect them to each other. In the above example, the wiring between the cathodes is electrically insulated from the upper substrate 102a by the thermal oxide film of the upper substrate 102a. Similarly, for example, wiring between adjacent anodes is electrically insulated from the lower substrate 102b by the thermal oxide film of the lower substrate 102b.

図１１に示すように、固体電解質１０１と、上側基板１０２ａおよび／または下側基板１０２ｂとの間に、接合層を配置してもよい。図１１に示す反応器１０１Ａは、固体電解質１０１と上側基板１０２ａとの間、および固体電解質１０１と下側基板１０２ｂとの間に、接合層１０７を有している。接合層１０７の例は、有機膜、酸化膜、金属層、ガラス層などである。例えば、接合の前に、上側基板１０２ａ（もしくは下側基板１０２ｂ）または固体電解質１０１上にエポキシ樹脂、ガラス粉末（ガラスフリット）などを付与しておくことにより、接合層を介した接合を行うことができる。接合層１０７を設けることにより、より強固な接合を行い得る。また、接合の前に、固体電解質１０１上にエポキシ樹脂などを付与しておくことにより、上側基板１０２ａ（または下側基板１０２ｂ）が接合されるべき領域を平坦面とすることができる。   As shown in FIG. 11, a bonding layer may be disposed between the solid electrolyte 101 and the upper substrate 102a and / or the lower substrate 102b. A reactor 101A shown in FIG. 11 includes a bonding layer 107 between the solid electrolyte 101 and the upper substrate 102a and between the solid electrolyte 101 and the lower substrate 102b. Examples of the bonding layer 107 are an organic film, an oxide film, a metal layer, a glass layer, and the like. For example, bonding is performed via a bonding layer by applying an epoxy resin, glass powder (glass frit), or the like on the upper substrate 102a (or the lower substrate 102b) or the solid electrolyte 101 before bonding. Can do. By providing the bonding layer 107, stronger bonding can be performed. In addition, by providing an epoxy resin or the like on the solid electrolyte 101 before bonding, a region where the upper substrate 102a (or the lower substrate 102b) should be bonded can be made flat.

このような接合層を介して固体電解質１０１と上側基板１０２ａ（または下側基板１０２ｂ）との間の接合を行うことにより、隣り合う第１室の間（または隣り合う第２室の間）における反応物質のリークを抑制することが可能である。なお、前述した種々の成膜方法によって上側基板１０２ａ（または下側基板１０２ｂ）を形成した場合にも、同様の効果が得られる。なお、例えば配線の表面を絶縁材料を用いてコーティングしておけば、メタライズされたセラミック層から接合層１０７を形成することも可能である。接合層１０７の材料として絶縁材料を用いる場合、カソード間および／またはアノード間の配線の設計の自由度が向上するので、第１室１０４ａおよび／または第２室１０４ｂの形状、配置などの設計の自由度も向上する。   By bonding between the solid electrolyte 101 and the upper substrate 102a (or the lower substrate 102b) through such a bonding layer, between the adjacent first chambers (or between the adjacent second chambers). It is possible to suppress leakage of the reactant. The same effect can be obtained when the upper substrate 102a (or the lower substrate 102b) is formed by the various film forming methods described above. For example, if the surface of the wiring is coated with an insulating material, the bonding layer 107 can be formed from a metallized ceramic layer. When an insulating material is used as the material of the bonding layer 107, the degree of freedom in designing the wiring between the cathodes and / or between the anodes is improved. Therefore, the design and configuration of the first chamber 104a and / or the second chamber 104b can be designed. The degree of freedom is also improved.

図１２Ａは、第１室１０４ａおよび第２室１０４ｂの形状および配置の例を示す。図１２Ａに示す例では、上側基板１０２ａに垂直な方向から見たときの各第１室１０４ａの形状が円形であり、各第１室１０４ａは、図１２Ａにおいて実線で示された円の中心が三角格子パターン（六角格子パターンといってもよい。）を形成するように二次元的に配置されている。各第２室１０４ｂも同様に、上側基板１０２ａに垂直な方向から見たときの形状が円形であり、図１２Ａにおいて破線で示された円の中心が三角格子パターンを形成するように二次元的に配置されている。ただし、図１２Ａに示すように、第２室の配列は、第１室の配列に対して図のＹ方向に沿って半ピッチだけずれている。   FIG. 12A shows an example of the shape and arrangement of the first chamber 104a and the second chamber 104b. In the example shown in FIG. 12A, the shape of each first chamber 104a when viewed from the direction perpendicular to the upper substrate 102a is circular, and each first chamber 104a has a center of a circle indicated by a solid line in FIG. 12A. They are arranged two-dimensionally so as to form a triangular lattice pattern (which may be called a hexagonal lattice pattern). Similarly, each of the second chambers 104b has a circular shape when viewed from the direction perpendicular to the upper substrate 102a, and is two-dimensional so that the center of the circle indicated by the broken line in FIG. 12A forms a triangular lattice pattern. Is arranged. However, as shown in FIG. 12A, the arrangement of the second chambers is shifted by a half pitch along the Y direction in the drawing with respect to the arrangement of the first chambers.

図１２Ｂは、第１室１０４ａおよび第２室１０４ｂの形状および配置の他の例を示す。図１２Ｂに示す例において、各第１室１０４ａおよび各第２室１０４ｂの配置は、図１２Ａに示す配置と同様である。ただし、各第１室１０４ａの形状および各第２室１０４ｂの形状は、六角形である。このように、上側基板１０２ａに垂直な方向から見たときにおける、各第１室１０４ａおよび／または各第２室１０４ｂの形状は、円形に限定されず、四角形、多角形であってもよい。なお、各第１室１０４ａおよび／または各第２室１０４ｂの形状が円形であると、固体電解質１０１の局所的な応力の集中を抑制し得る。   FIG. 12B shows another example of the shape and arrangement of the first chamber 104a and the second chamber 104b. In the example shown in FIG. 12B, the arrangement of the first chambers 104a and the second chambers 104b is the same as the arrangement shown in FIG. 12A. However, the shape of each first chamber 104a and the shape of each second chamber 104b are hexagons. Thus, the shape of each first chamber 104a and / or each second chamber 104b when viewed from a direction perpendicular to the upper substrate 102a is not limited to a circle, and may be a rectangle or a polygon. In addition, when the shape of each first chamber 104a and / or each second chamber 104b is circular, local stress concentration of the solid electrolyte 101 can be suppressed.

図１２Ａおよび図１２Ｂに例示するように、第１室１０４ａおよび／または第２室１０４ｂは、格子パターンを形成するように配列され得る。格子パターンの例は、三角格子パターン、正方格子パターン、矩形格子パターン、斜方格子パターンである。図１２Ａおよび図１２Ｂに例示するように、円形または多角形の形状を有する第１室および第２室を、それぞれ、三角格子パターンを形成するように配置することにより、固体電解質の面積に対して第１室および第２室を高密度に配置することができる。このような形態によれば、反応の面積効率を向上させることができる。また、固体電解質１０１のうち、上側基板１０２ａの表面Ｓａまたは下側基板１０２ｂの表面Ｓｂのいずれかによって支持されている部分に偏りがほとんど存在しないので、固体電解質１０１の損傷が抑制される。したがって、機械的信頼性に優れた反応器を得ることが可能である。なお、第１室１０４ａおよび／または第２室１０４ｂの形状が不定形である場合には、第１室１０４ａおよび／または第２室１０４ｂの重心位置が格子パターンを形成するように配列を行えばよい。   As illustrated in FIGS. 12A and 12B, the first chamber 104a and / or the second chamber 104b may be arranged to form a lattice pattern. Examples of the lattice pattern are a triangular lattice pattern, a square lattice pattern, a rectangular lattice pattern, and an oblique lattice pattern. As illustrated in FIGS. 12A and 12B, by arranging the first chamber and the second chamber having a circular or polygonal shape so as to form a triangular lattice pattern, respectively, relative to the area of the solid electrolyte The first chamber and the second chamber can be arranged with high density. According to such a form, the area efficiency of reaction can be improved. Further, since there is almost no bias in the portion of the solid electrolyte 101 supported by either the surface Sa of the upper substrate 102a or the surface Sb of the lower substrate 102b, damage to the solid electrolyte 101 is suppressed. Therefore, it is possible to obtain a reactor having excellent mechanical reliability. If the shape of the first chamber 104a and / or the second chamber 104b is indefinite, the arrangement may be made so that the center of gravity of the first chamber 104a and / or the second chamber 104b forms a lattice pattern. Good.

（実施の形態２）
上側基板または下側基板として、導電性の基板を用いてもよい。 (Embodiment 2)
A conductive substrate may be used as the upper substrate or the lower substrate.

図１３は、導電性の上側基板を用いた反応器の構成の例を示す。図１３に示す反応器１００Ｂにおいて、上側基板１０２ａは、Ｓｉ、Ｎｉなどから形成された導電性基板である。図１３に示す例では、外部電源１０８の高電位側および低電位側が、それぞれ、アノード１０３ｂおよびカソード１０３ａに接続されており、さらに、上側基板１０２ａが外部電源１０８の高電位側と接続されている。つまり、反応器１００Ｂは、アノード１０３ｂに印加される電圧と同極性の電圧が上側基板１０２ａに印加されるように構成されている。   FIG. 13 shows an example of the configuration of a reactor using a conductive upper substrate. In the reactor 100B shown in FIG. 13, the upper substrate 102a is a conductive substrate formed of Si, Ni or the like. In the example shown in FIG. 13, the high potential side and the low potential side of the external power source 108 are connected to the anode 103b and the cathode 103a, respectively, and the upper substrate 102a is connected to the high potential side of the external power source 108. . That is, the reactor 100B is configured such that a voltage having the same polarity as the voltage applied to the anode 103b is applied to the upper substrate 102a.

図１３からわかるように、反応器１００Ｂの動作時においては、アノード１０３ｂおよびカソード１０３ａに、互いに異なる極性の電圧を印加する。また、アノード１０３ｂに印加される電圧と同極性の電圧を上側基板１０２ａに印加する。これにより、互いに対向するアノード−カソード間を結ぶ方向に沿った電場だけではなく、固体電解質１０１の面内方向の電場を発生させることができる。したがって、アノード１０３ｂからカソード１０３ａに向けて、より効率的にプロトンを移動させ、反応効率を向上させ得る。なお、反応器１００Ｂの動作時においてアノード１０３ｂと上側基板１０２ａとは等電位である必要はなく、同極性であれば、アノード１０３ｂと上側基板１０２ａとは互いに異なる電位に保持されていてもよい。例えば、上側基板１０２ａは、外部電源１０８とは異なる電源と接続されてもよい。   As can be seen from FIG. 13, during the operation of the reactor 100B, voltages having different polarities are applied to the anode 103b and the cathode 103a. Further, a voltage having the same polarity as the voltage applied to the anode 103b is applied to the upper substrate 102a. Thereby, not only the electric field along the direction connecting the anode and cathode facing each other, but also an electric field in the in-plane direction of the solid electrolyte 101 can be generated. Therefore, protons can be moved more efficiently from the anode 103b toward the cathode 103a, and the reaction efficiency can be improved. In the operation of the reactor 100B, the anode 103b and the upper substrate 102a do not need to be equipotential, and the anode 103b and the upper substrate 102a may be held at different potentials as long as they have the same polarity. For example, the upper substrate 102a may be connected to a power source different from the external power source 108.

図１４は、導電性の上側基板および下側基板を用いた反応器の構成の例を示す。図１４に示す反応器１００Ｃにおいて、下側基板１０２ｂは、上側基板１０２ａと同様に、Ｓｉ、Ｎｉなどから形成された導電性基板である。図１４に示す例では、下側基板１０２ｂも外部電源１０８の高電位側と接続されている。つまり、反応器１００Ｃは、アノード１０３ｂに印加される電圧と同極性の電圧が下側基板１０２ｂに印加されるように構成されている。   FIG. 14 shows an example of the configuration of a reactor using conductive upper and lower substrates. In the reactor 100C shown in FIG. 14, the lower substrate 102b is a conductive substrate formed of Si, Ni or the like, like the upper substrate 102a. In the example shown in FIG. 14, the lower substrate 102 b is also connected to the high potential side of the external power supply 108. That is, the reactor 100C is configured such that a voltage having the same polarity as the voltage applied to the anode 103b is applied to the lower substrate 102b.

図１４からわかるように、反応器１００Ｃの動作時においては、アノード１０３ｂおよびカソード１０３ａに、互いに異なる極性の電圧を印加する。また、アノード１０３ｂに印加される電圧と同極性の電圧を下側基板１０２ｂに印加する。これにより、固体電解質１０１の主面と垂直な方向に沿った電場をさらに発生させることができ、アノード１０３ｂからカソード１０３ａに向けて、より効率的にプロトンを移動させることができる。なお、反応器１００Ｃの動作時においてアノード１０３ｂと上側基板１０２ａおよび下側基板１０２ｂとは等電位である必要はなく、同極性であれば、アノード１０３ｂ、上側基板１０２ａおよび下側基板１０２ｂは互いに異なる電位に保持されていてもよい。例えば、上側基板１０２ａおよび下側基板１０２ｂのそれぞれは、外部電源１０８とは異なる電源と接続されてもよい。また、図１４に示すように上側基板１０２ａおよび下側基板１０２ｂの両方を外部電源１０８の高電位側と接続するのではなく、下側基板１０２ｂのみを外部電源１０８の高電位側と接続してもよい。   As can be seen from FIG. 14, during the operation of the reactor 100C, voltages having different polarities are applied to the anode 103b and the cathode 103a. In addition, a voltage having the same polarity as the voltage applied to the anode 103b is applied to the lower substrate 102b. Thereby, an electric field along a direction perpendicular to the main surface of the solid electrolyte 101 can be further generated, and protons can be moved more efficiently from the anode 103b toward the cathode 103a. In the operation of the reactor 100C, the anode 103b, the upper substrate 102a, and the lower substrate 102b do not have to be equipotential, and the anode 103b, the upper substrate 102a, and the lower substrate 102b are different from each other if they have the same polarity. It may be held at a potential. For example, each of the upper substrate 102 a and the lower substrate 102 b may be connected to a power source different from the external power source 108. Further, as shown in FIG. 14, not both the upper substrate 102a and the lower substrate 102b are connected to the high potential side of the external power source 108, but only the lower substrate 102b is connected to the high potential side of the external power source 108. Also good.

図１５は、導電性の下側基板を用いた反応器の構成の他の例を示す。図１５に示す例では、外部電源１０８の高電位側および低電位側が、それぞれ、アノード１０３ｂおよびカソード１０３ａに接続されており、導電性の下側基板１０２ｂに外部電源１０８の低電位側が接続されている。つまり、図１５に示す反応器１００Ｄは、カソード１０３ａに印加される電圧と同極性の電圧が下側基板１０２ｂに印加されるように構成されている。   FIG. 15 shows another example of the configuration of a reactor using a conductive lower substrate. In the example shown in FIG. 15, the high potential side and the low potential side of the external power source 108 are connected to the anode 103b and the cathode 103a, respectively, and the low potential side of the external power source 108 is connected to the conductive lower substrate 102b. Yes. That is, the reactor 100D shown in FIG. 15 is configured such that a voltage having the same polarity as the voltage applied to the cathode 103a is applied to the lower substrate 102b.

図１５からわかるように、反応器１００Ｄの動作時においては、アノード１０３ｂおよびカソード１０３ａに、互いに異なる極性の電圧を印加する。また、カソード１０３ａに印加される電圧と同極性の電圧を下側基板１０２ｂに印加する。このような構成によっても、互いに対向するアノード−カソード間を結ぶ方向に沿った電場だけではなく、固体電解質１０１の面内方向の電場を発生させることができる。なお、反応器１００Ｄの動作時においてカソード１０３ａと下側基板１０２ｂとは等電位である必要はない。例えば、下側基板１０２ｂは、外部電源１０８とは異なる電源と接続されてもよい。   As can be seen from FIG. 15, during the operation of the reactor 100D, voltages having different polarities are applied to the anode 103b and the cathode 103a. In addition, a voltage having the same polarity as the voltage applied to the cathode 103a is applied to the lower substrate 102b. Even with such a configuration, it is possible to generate an electric field in the in-plane direction of the solid electrolyte 101 as well as an electric field along a direction connecting the anode and the cathode facing each other. Note that the cathode 103a and the lower substrate 102b do not need to be equipotential during the operation of the reactor 100D. For example, the lower substrate 102b may be connected to a power source different from the external power source 108.

図１６に示すように、導電性の上側基板１０２ａと外部電源１０８の高電位側とをさらに接続してもよい。つまり、図１６に示す反応器１００Ｅは、アノード１０３ｂに印加される電圧と同極性の電圧が上側基板１０２ａに印加され、カソード１０３ａに印加される電圧と同極性の電圧が下側基板１０２ｂに印加されるように構成されている。   As shown in FIG. 16, the conductive upper substrate 102a and the high potential side of the external power supply 108 may be further connected. That is, in the reactor 100E shown in FIG. 16, a voltage having the same polarity as that applied to the anode 103b is applied to the upper substrate 102a, and a voltage having the same polarity as that applied to the cathode 103a is applied to the lower substrate 102b. It is configured to be.

図１６からわかるように、反応器１００Ｅの動作時においては、例えば、アノード１０３ｂおよびカソード１０３ａに、互いに異なる極性の電圧を印加し、アノード１０３ｂに印加される電圧と同極性の電圧を上側基板１０２ａに印加する。これにより、固体電解質１０１の面内方向の電場を発生させることができる。さらに、カソード１０３ａに印加される電圧と同極性の電圧を下側基板１０２ｂに印加してもよい。これにより、固体電解質１０１の面内方向のさらなる電場を発生させることができる。なお、反応器１００Ｅの動作時においてアノード１０３ｂと上側基板１０２ａとが等電位である必要はなく、カソード１０３ａと下側基板１０２ｂとが等電位である必要もない。例えば、上側基板１０２ａおよび下側基板１０２ｂのそれぞれは、外部電源１０８とは異なる電源と接続されてもよい。   As can be seen from FIG. 16, during operation of the reactor 100E, for example, voltages having different polarities are applied to the anode 103b and the cathode 103a, and a voltage having the same polarity as the voltage applied to the anode 103b is applied to the upper substrate 102a. Apply to. Thereby, an electric field in the in-plane direction of the solid electrolyte 101 can be generated. Further, a voltage having the same polarity as the voltage applied to the cathode 103a may be applied to the lower substrate 102b. Thereby, the further electric field of the in-plane direction of the solid electrolyte 101 can be generated. In the operation of the reactor 100E, the anode 103b and the upper substrate 102a do not need to be equipotential, and the cathode 103a and the lower substrate 102b do not need to be equipotential. For example, each of the upper substrate 102 a and the lower substrate 102 b may be connected to a power source different from the external power source 108.

図１５および図１６に例示するような、カソード１０３ａに印加される電圧と同極性の電圧を下側基板１０２ｂに印加することが可能な構成においては、アノード１０３ｂの外縁から下側基板１０２ｂまでの距離が固体電解質１０１の厚さ（図１５、図１６中、「ｈ」で示す厚さ）よりも大きいと有益である。ここで、アノードの外縁から下側基板までの距離とは、固体電解質の主面と平行な面内における、アノードの端部と、下側基板および固体電解質の接合部分との間の距離（図１５、図１６中、「ｗ」で示す距離）を意味する。このような形態によれば、固体電解質の主面に沿った方向の電場の大きさよりも、固体電解質の主面と垂直な方向に沿った電場の大きさを大きくし得るため、固体電解質を移動するプロトンが、アノード１０３ｂと対向する上側基板１０２ａに引き寄せられやすくなると考えられる。   In the configuration in which a voltage having the same polarity as the voltage applied to the cathode 103a can be applied to the lower substrate 102b as illustrated in FIGS. 15 and 16, the outer edge of the anode 103b to the lower substrate 102b. It is beneficial if the distance is greater than the thickness of the solid electrolyte 101 (thickness indicated by “h” in FIGS. 15 and 16). Here, the distance from the outer edge of the anode to the lower substrate is the distance between the end of the anode and the junction between the lower substrate and the solid electrolyte in a plane parallel to the main surface of the solid electrolyte (see FIG. 15, the distance indicated by “w” in FIG. According to such a configuration, the electric field in the direction perpendicular to the main surface of the solid electrolyte can be made larger than the electric field in the direction along the main surface of the solid electrolyte. It is considered that protons to be attracted to the upper substrate 102a facing the anode 103b are likely to be attracted.

図１３〜図１６に示す例において、外部電源１０８の極性は、図示する構成と逆であってもよい。例えば、アノード１０３ｂおよびカソード１０３ａに、互いに異なる極性の電圧を印加し、カソードに印加される電圧と同極性の電圧を上側基板１０２ａおよび／または下側基板１０２ｂに印加するような構成であってもよい。   In the examples shown in FIGS. 13 to 16, the polarity of the external power supply 108 may be opposite to the configuration shown in the drawing. For example, it may be configured such that voltages having different polarities are applied to the anode 103b and the cathode 103a, and a voltage having the same polarity as the voltage applied to the cathode is applied to the upper substrate 102a and / or the lower substrate 102b. Good.

以上に説明したように、本開示によれば、機械的衝撃、運転開始時または停止時の熱的衝撃などに対する固体電解質の損傷を抑制し得る、信頼性の向上された反応器を提供することができる。本開示によれば、固体電解質の損傷が抑制されるので、固体電解質を薄膜化することも比較的容易である。したがって、より高いイオン伝導率を実現し得、例えば３００℃程度の運転温度において反応器を作動させることが可能である。   As described above, according to the present disclosure, it is possible to provide a highly reliable reactor capable of suppressing damage to a solid electrolyte with respect to mechanical shock, thermal shock at the start or stop of operation, and the like. Can do. According to the present disclosure, since damage to the solid electrolyte is suppressed, it is relatively easy to reduce the thickness of the solid electrolyte. Therefore, higher ionic conductivity can be realized, and the reactor can be operated at an operating temperature of about 300 ° C., for example.

なお、固体電解質としてはプロトン伝導体に限定されず、固体酸化物などから形成された酸素イオン導電体を用いてもよく、したがって、固体電解質中のキャリアは、酸素イオンであってもよい。   Note that the solid electrolyte is not limited to a proton conductor, and an oxygen ion conductor formed from a solid oxide or the like may be used. Therefore, carriers in the solid electrolyte may be oxygen ions.

本開示による反応器は、燃料電池、水素化装置、脱水素化装置、水蒸気電解装置、水蒸気電解水素化装置などに利用可能である。また、本開示による反応器は、第１電極と第２電極との間に生じる起電力を測定することにより、水素センサ、酸素センサなどのガスセンサとして利用することが可能である。   The reactor according to the present disclosure can be used for a fuel cell, a hydrogenation device, a dehydrogenation device, a steam electrolysis device, a steam electrolysis hydrogenation device, and the like. The reactor according to the present disclosure can be used as a gas sensor such as a hydrogen sensor or an oxygen sensor by measuring an electromotive force generated between the first electrode and the second electrode.

１００ 反応器
１０１ 固体電解質
１０２ａ 上側基板（第１基板）
１０２ｂ 下側基板（第２基板）
１０３ａ カソード（第１電極）
１０３ｂ アノード（第２電極）
１０４ａ 第１室
１０４ｂ 第２室
１０５ａ、１０５ｂ 流体入口
１０６ａ、１０６ｂ 流体出口
１０７ 接合層
１０８ 外部電源 100 reactor 101 solid electrolyte 102a upper substrate (first substrate)
102b Lower substrate (second substrate)
103a cathode (first electrode)
103b Anode (second electrode)
104a First chamber 104b Second chamber 105a, 105b Fluid inlet 106a, 106b Fluid outlet 107 Bonding layer 108 External power source

Claims (11)

第１面および第２面を有する固体電解質、
前記第１面上に配置された複数の第１電極、
前記第２面上に配置された複数の第２電極、
第１凹部から形成された複数の第１室を一主面上に有する第１基板、
第２凹部から形成された複数の第２室を一主面上に有する第２基板、
および外部電源
を具備し、
各第１凹部の底面が、前記複数の第１電極のうちの１つと対向し、
各第２凹部の底面が、前記複数の第２電極のうちの１つと対向し、
各第１電極は第１触媒を有し、
各第２電極は第２触媒を有し、
各第１室が前記第１基板および前記第１面の間に挟まれるように、前記第１基板は前記第１面上に配置されており、
各第２室が前記第２基板および前記第２面の間に挟まれるように、前記第２基板は前記第２面上に配置されており、
前記第１基板の前記一主面に対して垂直な方向から見たときに、前記複数の第１室のうちの少なくとも１つは、２以上の第２室と重なり、かつ
前記複数の第１電極および前記複数の第２電極の間に電位差が生じるように、前記外部電源は前記第１電極および前記第２電極の間に電気的に挟まれている、
反応器。 A solid electrolyte having a first surface and a second surface;
A plurality of first electrodes disposed on the first surface;
A plurality of second electrodes disposed on the second surface;
A first substrate having a plurality of first chambers formed from the first recess on one main surface;
A second substrate having a plurality of second chambers formed from the second recess on one main surface;
And an external power supply,
A bottom surface of each first recess faces one of the plurality of first electrodes;
A bottom surface of each second recess faces one of the plurality of second electrodes;
Each first electrode has a first catalyst,
Each second electrode has a second catalyst,
The first substrate is disposed on the first surface such that each first chamber is sandwiched between the first substrate and the first surface;
The second substrate is disposed on the second surface such that each second chamber is sandwiched between the second substrate and the second surface;
When viewed from a direction perpendicular to the one main surface of the first substrate, at least one of the plurality of first chambers overlaps two or more second chambers, and the plurality of first chambers The external power source is electrically sandwiched between the first electrode and the second electrode so that a potential difference is generated between the electrode and the plurality of second electrodes.
Reactor. 前記固体電解質と前記第１基板との間に配置された接合層をさらに備える、請求項１に記載の反応器。   The reactor according to claim 1, further comprising a bonding layer disposed between the solid electrolyte and the first substrate. 前記第２基板は、導電性を有し、
前記第２電極の極性と同じ極性を有する電圧が前記第２基板に印加されるように、前記第２基板は前記外部電極に電気的に接続されている、
請求項１に記載の反応器。 The second substrate has conductivity,
The second substrate is electrically connected to the external electrode such that a voltage having the same polarity as the polarity of the second electrode is applied to the second substrate;
The reactor according to claim 1. 前記第２基板は、導電性を有し、
前記第１電極の極性と同じ極性を有する電圧が前記第２基板に印加されるように、前記第２基板は前記外部電極に電気的に接続されている、
請求項１に記載の反応器。 The second substrate has conductivity,
The second substrate is electrically connected to the external electrode such that a voltage having the same polarity as the polarity of the first electrode is applied to the second substrate;
The reactor according to claim 1. 前記第２面における、前記第２電極の外縁から前記第２基板までの距離は、前記固体電
解質の厚さよりも大きい、請求項４に記載の反応器。 5. The reactor according to claim 4, wherein a distance from an outer edge of the second electrode to the second substrate on the second surface is larger than a thickness of the solid electrolyte. 前記第１基板は、導電性を有し、
前記第２電極の極性と同じ極性を有する電圧が前記第１基板に印加されるように、前記第１基板は前記外部電極に電気的に接続されている、
請求項１に記載の反応器。 The first substrate has conductivity,
The first substrate is electrically connected to the external electrode such that a voltage having the same polarity as the polarity of the second electrode is applied to the first substrate;
The reactor according to claim 1. 前記第１基板の前記一主面に対して垂直な方向から見たときにおける、前記複数の第１室のそれぞれの形状は、円形または多角形であり、
前記複数の第１室は、格子パターンを形成するように配列されている、請求項１に記載の反応器。 Each of the plurality of first chambers when viewed from a direction perpendicular to the one main surface of the first substrate is a circle or a polygon.
The reactor according to claim 1, wherein the plurality of first chambers are arranged to form a lattice pattern. 前記固体電解質中のキャリアは、水素イオンまたは酸素イオンである、請求項１に記載の反応器。   The reactor according to claim 1, wherein carriers in the solid electrolyte are hydrogen ions or oxygen ions. 請求項３に記載の反応器の作動方法であって、
前記第１電極および前記第２電極に、互いに異なる極性の電圧を印加する工程と、
前記第２電極に印加される電圧と同極性の電圧を前記第２基板に印加する工程と
を含む、反応器の作動方法。 A method for operating a reactor according to claim 3,
Applying different polarities to the first electrode and the second electrode;
Applying a voltage having the same polarity as the voltage applied to the second electrode to the second substrate. 請求項４に記載の反応器の作動方法であって、
前記第１電極および前記第２電極に、互いに異なる極性の電圧を印加する工程と、
前記第１電極に印加される電圧と同極性の電圧を前記第２基板に印加する工程と
を含む、反応器の作動方法。 A method of operating a reactor according to claim 4,
Applying different polarities to the first electrode and the second electrode;
Applying a voltage having the same polarity as the voltage applied to the first electrode to the second substrate. 請求項６に記載の反応器の作動方法であって、
前記第１電極および前記第２電極に、互いに異なる極性の電圧を印加する工程と、
前記第２電極に印加される電圧と同極性の電圧を前記第１基板に印加する工程と
を含む、反応器の作動方法。 A method for operating a reactor according to claim 6,
Applying different polarities to the first electrode and the second electrode;
Applying a voltage having the same polarity as the voltage applied to the second electrode to the first substrate.
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