JP2015162292A - マグネシウム一次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】マグネシウム極15からマグネシウムイオンが溶出可能な電解質を、非水溶性の袋体51に包んで筐体11内に予め入れておき、筐体11内に水を注ぎ入れることによって電池として作動させるようにした。
【選択図】図3
Description
また、特許文献2には、陽極を構成するMnO2空気電極と、その電極に対向され金属MgあるいはMg合金の陰極と、その陽極と陰極との間に介装されるセパレータと、空気導入多孔質シートと、水溶性紙に内蔵された電解質を有する電解質袋と、から構成される携帯用マグネシウム・空気電池において、電解質を水溶性の紙に包み、水を注ぎ入れると瞬時に水溶性紙が溶解し、電解質が溶解して電解液となる方式が開示されている。
また、電解質を水溶性の紙に包み、水を供給(注水)する方式では、水を注水した際、水溶性の紙が溶けて一気に電解質が露出するため、一時的に電解液の濃度勾配が大きくなってしまう。そのため、電解質の塩化ナトリウム付近の負極等が部分的に腐食してしまうおそれがある。さらに、多湿空間に保管した場合、水溶性の紙が溶けて電解質が露出し、筐体内の部品や負極等が腐食してしまうおそれがある。
この構成によれば、水を注ぎ入れるだけで電池として作動すると共に、水を注ぎ入れた際に袋体内の電解質が徐々に溶け出して電解液の濃度勾配を抑制し、且つ、保管時は袋体により電解質の露出を抑えてマグネシウムまたはマグネシウム合金の負極等の腐食を抑制することができる。
また、前記電解質の質量は、注ぎ入れる水の質量に対して4%〜18%の範囲内が良い。この構成によれば、電解液が抵抗大となって電圧が低下する事態と電解質が飽和して放電量が少なくなる事態とを効率良く避けることができ、電池性能を良好にすることができる。
また、前記電解質は、粉末状若しくは粒状であって、前記電解液の上面付近の浸水する高さに配置されるようにしても良い。この構成によれば、注水によって電解質を効率よく溶解させることができる。
また、前記発泡部材は、前記電解質より下方に配置固定されるようにしても良い。この構成によれば、濃度が高くなり易い下方にて電解液を攪拌でき、濃度差を効果的に解消することができる。
また、前記筐体には、セパレータを用いずに前記負極と正極とが配置され、前記負極と前記正極との間に前記袋体が設けられるようにしても良い。この構成によれば、放電反応を効率良く行って電池性能を確保し易くすると共に、負極と正極との間の空きスペースを効率良く利用して袋体を配置することができる。
また、前記筐体は、前記注水口が設けられる蓋部を備え、前記蓋部に前記袋体が取り付けられるようにしても良い。この構成によれば、袋体の取り付けが容易になる。
図1は、本発明の一実施形態に係るマグネシウム空気電池10(マグネシウム一次電池)の斜視図である。
マグネシウム空気電池10は、図1に示すように、合成樹脂材料で形成された薄型直方体形状の筐体(支持枠体)11を備え、筐体11外に露出する矩形状の空気極13と、筐体11内に収容される矩形状のマグネシウム極(金属極)15(図3)とを備えている。本構成のマグネシウム空気電池10は、空気極13が正極として作用し、マグネシウム極15が負極として作用する一次電池である。
空気極13は、空気極本体31と、絶縁性多孔質シート33と、網状支持体35とを積層して一体に形成され、開口部23Aを有する空気極側パネル23を介して筐体11の一方の側面に取り付けられている。なお、空気極13は、空気極側パネル23の開口部23Aを通じて外に露出すると共に、筐体11の一方の側面に形成された不図示の開口部を通じて筐体11内にも露出し、通気性と非透水性とを有している。
集電体の周囲は予めコイニングされ、その一部に上方に延出して正極端子19が接続されるタブ部31A(図2)が形成されている。
また、触媒として、酸素の還元・酸化反応を効率良く行うための触媒が好ましく、上記した白金の他に、コバルトや二酸化マンガン等の金属や酸化物等を使用しても良い。
また、バインダーとしては、上記したPTFEの他に、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素系樹脂や、スチレン−ブタジエンゴム等のゴム類、カルボキシメチルセルロース等のセルロース類等を使用することができる。
さらに、集電体としては、上記した発泡ニッケル等の発泡金属の他に、メッシュ状金属等の金属多孔体や、カーボン繊維を用いたカーボンペーパー等を使用することができる。
本実施形態では、空気極側パネル23の開口部23Aに、網状支持体35を露出するように空気極13を結着材で取り付けている。なお、この構成に限らず、開口部を持つ2枚の合成樹脂性パネルで空気極13を挟み込む様にして取り付けても良い。
なお、本実施形態では、空気極13は横長に形成されているが、これに限るものではなく、縦長で用いる等、自由に空気極の形状を設計できる。
筐体11は、上面部が開放し、この上面部は矩形板形状の蓋部27で覆われる。蓋部27の長手方向中央部には、蓋部27を上下に貫通する注水口27Aが設けられ、この注水口27Aにはガス抜き用の弁体29が着脱自在に設けられる。
蓋部27の一端部(図1中右端部)には、マグネシウム極15に接続された負極端子17が設けられ、蓋部27の他端部(図1中左端部)には、空気極13に接続されて当該蓋部27と空気極側パネル23との隙間から延びる正極端子19が形成されている。なお、図3は空気極側パネル23を省略して示している。
このマグネシウム極15は、所定の組成のマグネシウム合金により形成されている。本実施形態では、マグネシウム極15は、上記した空気極13よりもわずかに小さく、縦90mm、横190mm、厚さ1.4mmに形成されている。なお、図3中、符号HLは、筐体11内に注水されて満たされる電解液の上面を示している。
電解液として、安全性及び導電性の高い点からナトリウムイオンを含む塩化ナトリウム水溶液が用いられるが、特にこれに限定されない。
この災害用の一次電池としての機能を向上させるため、本実施形態では、筐体11内に、その注水口27Aの直下に電解質を包んだ袋体51(図3)を予め設けておき、注水口27Aから電解液の溶媒として水を注ぎ入れることにより、袋体51内の電解質が徐々に溶け出して電解液となるように構成されている。なお、図3中、符号Wは、注水口27Aから水を注ぎ入れるときの水の流れを示している。
より具体的には、袋体51は、塩化ナトリウムの粒径よりも小さい隙間を有し、固体の塩化ナトリウムは通さない一方、水を通す透水性を有している。具体的には、塩化ナトリウムの粒径は0.4mmが最も出回っているため、袋体51の平均孔径は、前記塩化ナトリウムの粒径よりも小さい0.05mm〜0.3mmが好ましい。
このため、一気に電解液の濃度勾配が上昇した場合に生じるマグネシウム極15の不均一な反応を回避することができる。しかも、多湿空間に保管した場合に、袋体51が水分で溶けるといったことがないので、電解質の露出を抑制でき、電解質が筐体11内の部品やマグネシウム極15に付着してこれらを腐食させてしまう事態を避けることが可能になる。
なお、上記の電解質として塩化ナトリウムを使用する場合は塩化ナトリウム以外を含んでも良い。要は、この場合は電解質の主成分が塩化ナトリウムであれば良く、他の成分を含んでも良い。
まず、本構成のマグネシウム空気電池10は、図3に示すように、セパレータを用いずに空気極13とマグネシウム極15とを配置し、この空気極13とマグネシウム極15との間に袋体51を配置した構成である。この構成によれば、セパレータを用いない分、上記の放電反応を効率良く行うことができると共に、空気極13とマグネシウム極15との間の空きスペースSAを広く確保できる。従って、この空きスペースSAを利用して袋体51を効率良く配置することが可能になる。言い換えれば、別途空きスペースを設けなくても、袋体51を配置でき、マグネシウム空気電池10の大型化が回避可能である。
また、袋体51を蓋部27に取り付けるので、袋体51の取り付けが容易である。この場合、袋体51をマグネシウム極15に接触しないように配置し易く、且つ、袋体51を配置するためにマグネシウム極15や空気極13を設計変更する事態を避けやすくなる。
この構成によれば、複数個の袋体51が注水口27Aの直下に間隔を空けて配置されるので、注水口27Aからの水で各袋体51内の電解質を迅速に溶かすことができる。特に注水開始時に電解質を効率良く溶かすことができるので、放電開始のタイミングを早めて電気を取り出し易くなると共に、注水開始時の濃度勾配を低減して部分的な腐食を回避し易くなる。なお、放電を開始した後は水素が発生するため、この水素の発生により電解液がかき混ぜられ、濃度勾配をより一層低減することが可能である。
しかも、袋体51を蓋部27や筐体11の底部11Tに取り付けるので、マグネシウム極15に接触しないように配置し易く、且つ、袋体51を配置するためにマグネシウム極15や空気極13の設計変更をより回避し易くなる。
ナイロン製の不織布を用いて、電解液重量に対して10%(注ぎ入れる水の量に対する11%に相当)に相当する33gの塩化ナトリウムを包み、負極であるマグネシウム合金と対向するように、マグネシウム空気電池10の筐体11内の注水口27Aの直下に取り付けた。その後、温度40℃、湿度80%の高温多湿空間に一週間保管後、水を300g注ぎ入れ、電流密度25mA/cm2で放電させたときのセル電圧を測定した。
ナイロン製の不織布を用いて、電解液重量に対して3%(注ぎ入れる水の量に対する3.1%)に相当する9.3gの塩化ナトリウムを包み、負極であるマグネシウム合金と対向するように、マグネシウム空気電池10の筐体11内の注水口27Aの直下に取り付けた。その後、温度40℃、湿度80%の高温多湿空間に一週間保管後、水を300g注ぎ入れ、電流密度25mA/cm2で放電させたときのセル電圧を測定した。
ナイロン製の不織布を用いて、電解液重量に対して19%(注ぎ入れる水の量に対する23%)に相当する70gの塩化ナトリウムを包み、負極であるマグネシウム合金と対向するように、マグネシウム空気電池10の筐体11内の注水口27Aの直下に取り付けた。その後、温度40℃、湿度80%の高温多湿空間に一週間保管後、水を300g注水し、電流密度25mA/cm2で放電させたときのセル電圧を測定した。
ナイロン製の不織布を用いて、電解液重量に対して10%(注ぎ入れる水の量に対する11%)に相当する33gの塩化ナトリウムを包み、負極であるマグネシウム合金と対向するように、マグネシウム空気電池10の筐体11内の注水口27Aの直下ではない場所に位置する底部11Tに取り付けた。その後、温度40℃、湿度80%の高温多湿空間に一週間保管後、水を300g注ぎ入れ、電流密度25mA/cm2で放電させたときのセル電圧を測定した。
水溶性の紙を用いて、電解液重量に対して10%(注ぎ入れる水の量に対する11%に相当)に相当する33gの塩化ナトリウムを包み、負極であるマグネシウム合金と対向するように、マグネシウム空気電池10の筐体11内の注水口27Aの直下に取り付けた。その後、温度40℃、湿度80%の高温多湿空間に一週間保管後、水を300g注ぎ入れ、電流密度25mA/cm2で放電させたときのセル電圧を測定した。
マグネシウム空気電池10の筐体11内には電解質を入れず、温度40℃、湿度80%の高温多湿空間に一週間保管後、電解液重量に対して10%の塩化ナトリウム水溶液を300g注液し、電流密度25mA/cm2で放電させたときのセル電圧を測定した。
また、表1は、放電時のセル電圧に加えて、一週間保管後に塩化ナトリウムが漏出したか否かを目視等で確認した結果、及び、放電末期に塩化ナトリウムが析出したか否かを目視等で確認した結果を併記している。
言い換えれば、マグネシウム空気電池を1個ずつラッピングしなくても、上記の想定では使用上問題がなく、まとめてラッピングする分、安価に提供することが可能になる。
また、ラッピングした状態にしておけば、外部の湿度の影響を受け難くなるため、ラッピング状態では、より長期に渡って水分の影響による塩化ナトリウムの漏出を回避できる。これらによって、長期保管に好適なマグネシウム空気電池と言える。
但し、実施例3は、実施例1と比較して塩化ナトリウムが多く、注ぎ入れる水の量に対して18%を超えるため、放電末期に塩化ナトリウムが飽和状態になって析出することが確認された。塩化ナトリウムが析出すると、放電反応を阻害するため、実施例1よりも放電持続時間が若干短くなってしまうが、5水準の中で最も高いセル電圧であった(図5参照)。
また、比較例2では、保存性及び電池性能は得られるものの、上述したように、電池使用時に電解質を調達する必要があり、使用場所が制約されてしまう。
また、電解質の主成分は塩化ナトリウムであるため、例えば、温度20℃では湿度75%まで潮解性を示さず、湿度の影響を受け難い。これによっても、保管時の電解質の露出を抑え、腐食を抑制し易くなる。
また、袋体51は、筐体11の注水口27Aの直下に設けられる場合、注水口27Aからの水で袋体51内の電解質を素早く溶かすことができ、注水した瞬間に電気を取り出し易くなる。
また、電解質は、粉末状若しくは粒状であって、電解液の上面付近の浸水する高さに配置されるので、注水によって電解質を効率よく溶解させることができる。
また、袋体51は、水の注水口27Aが設けられる蓋部27に取り付けられるので、袋体51の取り付けが容易である。この場合、袋体51を配置するためにマグネシウム極15や空気極13の設計変更を回避し易くなる。
図7は、マグネシウム空気電池100の内部構造を短側面側から見たもので、その断面内部構造を模式的に示した図である。なお、上記と同様の部分は同一の符号を付している。
このマグネシウム空気電池100は、折り曲げ自在な1枚のシート材を2つ折りして重ね、その両側縁を接合し、折り曲げ加工して形成された中空箱形状の筐体(支持枠体)111を備えている。筐体111には、空気極13が装着されるとともに、空気極13と対向するようにマグネシウム極(金属極)15が収容される。
底部112は、側面部視で下方凸のV字形に形成される。マグネシウム極15の下端は、底部112の傾斜に案内されて下方凸の部分112Aに嵌り、マグネシウム極15の下端が容易に位置決めされる。また、マグネシウム極15の両側には、同一幅の空間SF、SRが設けられる。
本構成における紙を含有したシート材とは、紙と熱融着性樹脂とをラミネート加工などにより複合化したものである。
シート材中の紙の比率としては、好ましくは50%を超えるようにする。本構成の外装体71は、紙の比率を50%超過とすることで、例えば紙ゴミとして廃棄可能である。紙としては、コートボール、ノーコートボール、板紙、カード紙などの、比較的厚手の強度を有するものが好適に使用できる。熱融着性樹脂としては、シート材を熱融着により接合して、液密な箱形状に形成可能とするものであり、熱融着が可能なものであれば任意の樹脂が使用可能であるが、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体などのポリオレフィン系樹脂を用いることが好ましい。熱接着性樹脂の厚さは、十分な熱融着状態を得るために、少なくとも10μm、好ましくは20μm以上とする。外装体の内面側となる面は、密封性をより確実なものとするために、40μm以上の厚さとすることが好ましい。
しかし、マグネシウム空気電池100内をかき混ぜ可能にする電池構造は実用上考えにくい。また、マグネシウム空気電池100を振ることは、電解液の漏れを招く原因となる。また、大型電池等の電池によっては、振ることが容易でない場合も考えられる。
そこで、本構成では、図7に示すように、マグネシウム空気電池100の筐体111内に、電解質を包んだ袋体51に加えて、水と触れて発泡する発泡部材121を配置するようにしている。
以上の構成により、水を注ぎ入れた際に、水が発泡部材121に触れた瞬間から発泡作用が生じ、電解液を攪拌させ、電解液の濃度差(濃度勾配)を効果的に抑えることができる。従って、水を注ぎ入れるだけで作動すると共に、水注ぎを入れた際の電解液の濃度勾配を抑制し、且つ、保管時の負極等の腐食を抑制可能なマグネシウム空気電池100を提供することができる。
また、電解質を袋体51に入れ、筐体111内の上部に配置することにより、電解質の位置を保持できるとともに、比重差による電解質の溶解が起こり、より短時間で電解質の溶解と濃度差の解消を図ることができる。
また、この発泡部材121を、マグネシウム極15に一体に設けるようにしても良い。例えば、図8に示すように、発泡部材121として、マグネシウム極15の空気極13と対向しない側の面に格子状の溝を設けるようにしても良い。この構成によれば、マグネシウム極15に、注ぎ入れた水と触れる表面積を効率よく確保することができ、注水の際に、マグネシウム極15の溝の縁部を利用して発泡作用を効率よく生じさせることができる。
また、所定の条件(放電時間60分、電流設定2A、注水開始より3分以内に放電開始)での電圧の立ち上がりを試験し、その結果を図9に示している。
実施例Aは、負極(マグネシウム極15)の正極(空気極13)と反対側の面に格子状の溝を設け、且つ、塩化ナトリウム(電解質)の入った袋体51を、電解液の上面付近の浸水する高さに配置した場合であり、図中、「負・塩上」と表記している。
実施例Bは、塩化ナトリウムの入った袋体51を、電解液の上面付近の浸水する高さに配置し、粉末状の発泡部材121を底部112上に配置した場合であり、図中、「粉下・塩上」と表記している。
実施例Dは、塩化ナトリウムの入った袋体51を、電解液の上面付近の浸水する高さに配置し、粉末状の発泡部材121を前記袋体51の直下に配置した場合であり、図中、「粉上・塩上」と表記している。
実施例Eは、発泡部材121として、負極(マグネシウム極15)とは別体のマグネシウム合金板を用意し、この発泡部材121を底部112上に配置し、塩化ナトリウムの入った袋体51を、電解液の上面付近の浸水する高さであって、発泡部材121の上方に配置した場合であり、図中、「板下・塩上」と表記している。
なお、実施例E、Fの発泡部材121には、格子状の溝を設けたマグネシウム合金板を用い、このマグネシウム合金板の幅は、負極(マグネシウム極15)とほぼ同じ幅とし、高さを負極よりも格段に低いものとし、空間SR内に配置した。
試験結果では、1V到達までの放電時間は、「実施例Bの粉下・塩上」が9分54秒、「実施例Fの板上・塩上」が16分24秒、「実施例Dの粉上・塩上」が16分26秒、「実施例Eの板下・塩上」が17分27秒、「実施例Aの負・塩上」が18分44秒、「比較例αの食塩水」が22分11秒、「比較例βの塩上」が25分53秒であった。
但し、図9に示すように、発泡部材121を配置した実施例Cの方が、比較例γと比べて電圧の立ち上がりが早く、且つ、電圧値も高かった。つまり、発泡部材121によって立ち上がり特性が向上していることが明らかである。
図11に示すように、上下の濃度差を低くする観点からは、「実施例Eの板下・塩上」が最も有利であり、次いで、「実施例Fの板上・塩上」であり、残りの実施例A〜Dはほぼ同等であった。また、図11の中では「比較例βの塩上」が最も不利であり、このことからも発泡部材121を配置することが有利であることが判る。
例えば、空気極13等の各部の構成は、公知の構成を広く適用可能である。
また、上述の各実施形態では、袋体51を注水口27Aの直下に設ける場合を説明したが、直下から若干ずれた位置でも良く、注水口27Aの直下近傍でも良い。また、注水口27Aの直下及び直下近傍以外であっても、注水口27Aからの水で徐々に電解質を溶け出させることが可能な範囲で、袋体51や発泡部材121の配置位置を変更しても良い。
また、上述の各実施形態では、電解質に塩化ナトリウムを使用する場合を説明したが、これに限らず、アルカリ金属やアルカリ土類金属イオンの塩化物を使用しても良い。
11、111 筐体
13 空気極(正極)
15 マグネシウム極(負極)
27 蓋部
27A 注水口(注液口)
51 袋体
121 発泡部材
Claims (12)
- マグネシウムまたはマグネシウム合金の負極を備え、前記負極からマグネシウムイオンが溶出可能な電解液に含まれる電解質を、不織布または織布からなる非水溶性の袋体に包んで筐体内に予め入れてあり、前記筐体内に水を注ぎ入れることによって電池として作動することを特徴とするマグネシウム一次電池。
- 前記電解質の主成分は、塩化ナトリウムであることを特徴とする請求項1に記載のマグネシウム一次電池。
- 前記電解質の質量は、注ぎ入れる水の質量に対して4%〜18%の範囲内であることを特徴とする請求項1または2に記載のマグネシウム一次電池。
- 前記袋体は、前記筐体の注水口の直下に設けられることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか一項に記載のマグネシウム一次電池。
- 前記電解質は、粉末状若しくは粒状であって、前記電解液の上面付近の浸水する高さに配置されることを特徴とする請求項4に記載のマグネシウム一次電池。
- 前記筐体内に、前記水と触れて発泡する発泡部材を有し、
前記発泡部材は、マグネシウム金属若しくはマグネシウム合金であることを特徴とする請求項1乃至5のいずれか一項に記載のマグネシウム一次電池 - 前記発泡部材は、前記電解質より下方に配置固定されていることを特徴とする請求項6に記載のマグネシウム一次電池。
- 前記発泡部材は、粉末状、格子状の溝を設けた平板、前記負極における正極と反対側の面に格子状の溝を設けた構成の少なくともいずれか一つ以上であることを特徴とする請求項6又は7に記載のマグネシウム一次電池。
- 前記筐体には、セパレータを用いずに前記負極と正極とが配置され、前記負極と前記正極との間に前記袋体が設けられることを特徴とする請求項1乃至7のいずれか一項に記載のマグネシウム一次電池。
- 前記筐体には、セパレータを用いずに前記負極と正極とが配置され、前記負極と前記筐体の内側壁との間に前記袋体が設けられることを特徴とする請求項1乃至8のいずれか一項に記載のマグネシウム一次電池。
- 前記筐体は、前記注水口が設けられる蓋部を備え、
前記蓋部に前記袋体が取り付けられることを特徴とする請求項1乃至9のいずれか一項に記載のマグネシウム一次電池。 - マグネシウムまたはマグネシウム合金製の負極を配置した筐体を備え、
前記筐体内に、前記負極からマグネシウムイオンが溶出可能な電解液に含まれる電解質と、前記電解液の溶媒としての水に触れて発泡する発泡部材を有し、
前記発泡部材は、マグネシウム金属若しくはマグネシウム合金であり、前記筐体内に水を注ぎ入れることによって電池として作動することを特徴とするマグネシウム一次電池。
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