JP2015124245A - Rubber composition and pneumatic tire using the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、タイヤのサイドトレッド用のゴム組成物およびこれを用いる空気入りタイヤに関する。 The present invention relates to a rubber composition for a tire side tread and a pneumatic tire using the same.
空気入りタイヤのサイドトレッドは走行時の屈曲が大きい。この為、サイドトレッド用のコンパウンドには、ゴムの硬度が高いこと及び優れた耐屈曲疲労性が要求される。加硫ゴムの高硬度化の一般的な手法として、例えば、カーボンの増量や架橋密度の増加などの方法が知られている。
一方、ジエン系ゴムの架橋は一般的に硫黄等に由来するスルフィド結合やパーオキサイド架橋によって形成される。また、ジエン系ゴムの他飽和ゴムにも適用できるパーオキサイド架橋の際には、例えばトリアリルイソシアヌレートのような架橋助剤が使用される（例えば特許文献１）。
The side tread of a pneumatic tire has a large bend during running. For this reason, the compound for the side tread is required to have high rubber hardness and excellent bending fatigue resistance. As a general technique for increasing the hardness of a vulcanized rubber, for example, methods such as increasing the amount of carbon and increasing the crosslinking density are known.
On the other hand, the crosslinking of the diene rubber is generally formed by a sulfide bond or peroxide crosslinking derived from sulfur or the like. In addition, in the case of peroxide crosslinking that can be applied to saturated rubber in addition to diene rubber, a crosslinking aid such as triallyl isocyanurate is used (for example, Patent Document 1).
しかし、本願発明者は、加硫ゴムの硬度を高くするために硫黄を単に増量した場合、耐屈曲疲労性及び耐カット性（伸び）が低くなることを明らかとした。また、架橋剤としてトリアリルイソシアヌレートのようなアリル基を有するイソシアヌレート化合物を使用する場合、硬度、耐屈曲疲労性及び耐カット性（伸び）が低くなることを明らかとした。
そこで、本発明は、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性に優れる、タイヤのサイドトレッド用のゴム組成物及びこれを用いる空気入りタイヤの提供を目的とする。
However, the inventor of the present application has clarified that the bending fatigue resistance and the cut resistance (elongation) are lowered when sulfur is simply increased in order to increase the hardness of the vulcanized rubber. Further, it has been clarified that when an isocyanurate compound having an allyl group such as triallyl isocyanurate is used as a cross-linking agent, hardness, bending fatigue resistance and cut resistance (elongation) are lowered.
Therefore, an object of the present invention is to provide a rubber composition for a tire side tread that is excellent in elongation and bending fatigue resistance while maintaining high hardness, and a pneumatic tire using the same.
本願発明者は、上記課題について鋭意検討した結果、ブタジエンゴムを含有するジエン系ゴム１００質量部に対して、特定の構造を有する、イソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体０．１〜１０質量部と、窒素吸着比表面積が３５〜８０ｍ3／ｇであるカーボンブラック３０〜６０質量部とを含み、前記ブタジエンゴムの量が前記ジエン系ゴム１００質量部中の４０〜７５質量部である、ゴム組成物が、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性に優れる、タイヤのサイドトレッド用のゴム組成物となることを見出して、本発明を完成させた。 As a result of earnestly examining the above problems, the present inventor has 0.1 to 10 parts by mass of an isocyanuric acid derivative and / or a carboxylic acid derivative having a specific structure with respect to 100 parts by mass of a diene rubber containing butadiene rubber. And 30 to 60 parts by mass of carbon black having a nitrogen adsorption specific surface area of 35 to 80 m 3 / g, and the amount of the butadiene rubber is 40 to 75 parts by mass in 100 parts by mass of the diene rubber The present invention has been completed by finding that the composition is a rubber composition for a tire side tread which is excellent in elongation and bending fatigue resistance while maintaining high hardness.
すなわち、本願発明者らは以下の構成により上記課題が解決できることを見出した。
１． ブタジエンゴムを含有するジエン系ゴム１００質量部に対して、
下記式（１）で示されるイソシアヌル酸誘導体及び／又は下記式（２）で示されるカルボン酸誘導体０．１〜１０質量部と、
窒素吸着比表面積が３５〜８０ｍ3／ｇであるカーボンブラック３０〜６０質量部とを含み、
前記ブタジエンゴムの量が前記ジエン系ゴム１００質量部中の４０〜７５質量部である、タイヤのサイドトレッド用のゴム組成物。
［式（１）中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3はそれぞれ独立に−ＣaＨ2aＯＣ（＝Ｏ）ＣbＨ2bＳＨであり、ａ、ｂはそれぞれ独立に１以上の整数であり、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は同一であっても異なってもよい。］
［式（２）中、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6はそれぞれ独立に−ＯＣ（＝Ｏ）ＣnＨ2nＳＨであり、Ｒ7は−ＯＣ（＝Ｏ）ＣnＨ2nＳＨ、アルキル基又は水素原子であり、ｎはそれぞれ独立に２以上の整数であり、−ＯＣ（＝Ｏ）ＣnＨ2nＳＨは同一であっても異なってもよい。］
２． 前記イソシアヌル酸誘導体又は前記カルボン酸誘導体の分子量が１，０００以下である、上記１に記載のゴム組成物。
３． 前記式（２）中、ｎが２である、上記１又は２に記載のゴム組成物。
４． 前記ジエン系ゴムが、更に、天然ゴムを含有する、上記１〜３のいずれかに記載のゴム組成物。
５． 更に、充填剤（前記カーボンブラックを除く。）を含む、上記１〜４のいずれかに記載のゴム組成物。
６． 上記１〜５のいずれかに記載のゴム組成物を用いて製造した空気入りタイヤ。
That is, the present inventors have found that the above problem can be solved by the following configuration.
1. For 100 parts by mass of diene rubber containing butadiene rubber,
0.1 to 10 parts by mass of an isocyanuric acid derivative represented by the following formula (1) and / or a carboxylic acid derivative represented by the following formula (2);
30 to 60 parts by mass of carbon black having a nitrogen adsorption specific surface area of 35 to 80 m 3 / g,
A rubber composition for a tire side tread, wherein the amount of the butadiene rubber is 40 to 75 parts by mass in 100 parts by mass of the diene rubber.
[In the formula (1), R 1 , R 2 and R 3 are each independently —C a H 2a OC (═O) C b H 2b SH, and a and b are each independently an integer of 1 or more. , R 1 , R 2 and R 3 may be the same or different. ]
[In the formula (2), R 4 , R 5 and R 6 are each independently —OC (═O) C n H 2n SH, R 7 is —OC (═O) C n H 2n SH, an alkyl group or hydrogen atom, n is independently an integer of 2 or more, -OC (= O) C n H 2n SH may be the same or different. ]
2. 2. The rubber composition according to 1 above, wherein the molecular weight of the isocyanuric acid derivative or the carboxylic acid derivative is 1,000 or less.
3. 3. The rubber composition according to 1 or 2 above, wherein n is 2 in the formula (2).
4). 4. The rubber composition according to any one of 1 to 3, wherein the diene rubber further contains natural rubber.
5. Furthermore, the rubber composition in any one of said 1-4 containing a filler (except the said carbon black).
6). A pneumatic tire manufactured using the rubber composition according to any one of 1 to 5 above.
本発明によれば、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性に優れる、タイヤのサイドトレッド用のゴム組成物、及び、これを用いる空気入りタイヤを提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the rubber composition for tire side treads which is excellent in elongation and bending fatigue resistance, maintaining a high hardness, and a pneumatic tire using the same can be provided.
以下に、本発明のゴム組成物及びこれを用いる空気入りタイヤについて説明する。 Below, the rubber composition of this invention and a pneumatic tire using the same are demonstrated.
［ゴム組成物］
本発明のゴム組成物は、
ブタジエンゴムを含有するジエン系ゴム１００質量部に対して、
上記式（１）で示されるイソシアヌル酸誘導体及び／又は上記式（２）で示されるカルボン酸誘導体０．１〜１０質量部と、
窒素吸着比表面積が３５〜８０ｍ3／ｇであるカーボンブラック３０〜６０質量部とを含み、
前記ブタジエンゴムの量が前記ジエン系ゴム１００質量部中の４０〜７５質量部である、タイヤのサイドトレッド用のゴム組成物である。
[Rubber composition]
The rubber composition of the present invention is
For 100 parts by mass of diene rubber containing butadiene rubber,
0.1 to 10 parts by mass of an isocyanuric acid derivative represented by the above formula (1) and / or a carboxylic acid derivative represented by the above formula (2);
30 to 60 parts by mass of carbon black having a nitrogen adsorption specific surface area of 35 to 80 m 3 / g,
The rubber composition for a tire side tread, wherein the amount of the butadiene rubber is 40 to 75 parts by mass in 100 parts by mass of the diene rubber.
本発明のゴム組成物は、このような構成をとるため、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性、耐熱老化性に優れる。
これらの特性に優れる理由は明らかではないが、およそ以下のとおり推測される。
すなわち、特定構造を有するイソシアヌル酸誘導体および／またはカルボン酸誘導体は、例えば加硫時において、ジエン系ゴムが有する不飽和結合（例えば、共役ジエン単量体に由来する、ビニレン基、ビニル基等）と相互作用又は反応することによって、網目鎖の架橋点をモノスルフィド結合で形成すると考えられる。
また、イソシアヌル酸誘導体および／またはカルボン酸誘導体による架橋は、硫黄加硫による架橋点（スルフィド結合）とは異なり、３次元的な網目構造であるのでゴムの架橋密度を高くすることができ、架橋点間の距離が長いため柔軟性を付与することができると考えられる。
Since the rubber composition of the present invention has such a configuration, it is excellent in elongation, bending fatigue resistance, and heat aging resistance while maintaining high hardness.
The reason why these properties are excellent is not clear, but is estimated as follows.
That is, the isocyanuric acid derivative and / or carboxylic acid derivative having a specific structure is an unsaturated bond (for example, vinylene group, vinyl group, etc. derived from a conjugated diene monomer) possessed by a diene rubber at the time of vulcanization, for example. It is thought that the cross-linking point of the network chain is formed by a monosulfide bond by interacting with or reacting with.
In addition, crosslinking with an isocyanuric acid derivative and / or carboxylic acid derivative is a three-dimensional network structure unlike a crosslinking point (sulfide bond) by sulfur vulcanization, so that the crosslinking density of rubber can be increased. It is thought that flexibility can be imparted because the distance between the points is long.
ジエン系ゴムについて以下に説明する。本発明のゴム組成物に含まれるジエン系ゴムはブタジエンゴムを含有する以外特に制限されない。 The diene rubber will be described below. The diene rubber contained in the rubber composition of the present invention is not particularly limited except that it contains butadiene rubber.
ジエン系ゴムに含有されるブタジエンゴムは特に制限されない。例えば、従来公知のものが挙げられる。
ブタジエンゴムの重量平均分子量は、加工性に優れるという観点から、２００，０００〜７００，０００であるのが好ましく、３００，０００〜６００，０００であるのがより好ましい。ブタジエンの重量平均分子量（Ｍｗ）は、テトラヒドロフランを溶媒とするゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により標準ポリスチレン換算で求めたものである（以下同様。）。
ブタジエンゴムはそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
The butadiene rubber contained in the diene rubber is not particularly limited. For example, a conventionally well-known thing is mentioned.
The weight average molecular weight of the butadiene rubber is preferably 200,000 to 700,000, more preferably 300,000 to 600,000, from the viewpoint of excellent processability. The weight average molecular weight (Mw) of butadiene is determined in terms of standard polystyrene by gel permeation chromatography (GPC) using tetrahydrofuran as a solvent (the same applies hereinafter).
Butadiene rubbers can be used alone or in combination of two or more.
本発明において、ブタジエンゴムの量は、ジエン系ゴム（１００質量部）中の４０〜７５質量部である。 In the present invention, the amount of butadiene rubber is 40 to 75 parts by mass in diene rubber (100 parts by mass).
本発明において、ジエン系ゴムは、破断物性に優れるという観点から、更に、天然ゴム（ＮＲ）を含有することができる。天然ゴムは特に制限されない。例えば従来公知のものが挙げられる。天然ゴムはそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。天然ゴムの量は、ジエン系ゴム（１００質量部）中の２５〜６０質量部とすることができる。 In the present invention, the diene rubber can further contain natural rubber (NR) from the viewpoint of excellent fracture physical properties. Natural rubber is not particularly limited. For example, a conventionally well-known thing is mentioned. Natural rubbers can be used alone or in combination of two or more. The amount of the natural rubber can be 25 to 60 parts by mass in the diene rubber (100 parts by mass).
式（１）で示されるイソシアヌル酸誘導体及び式（２）で示されるカルボン酸誘導体について以下に説明する。
本発明において、式（１）で示されるイソシアヌル酸誘導体（これを単にイソシアヌル酸誘導体ということがある。）及び式（２）で示されるカルボン酸誘導体（これを単にカルボン酸誘導体ということがある。）は、ジエン系ゴムの架橋剤及び／又は連鎖移動剤、可塑剤として機能することができる。
The isocyanuric acid derivative represented by the formula (1) and the carboxylic acid derivative represented by the formula (2) will be described below.
In the present invention, an isocyanuric acid derivative represented by the formula (1) (sometimes referred to simply as an isocyanuric acid derivative) and a carboxylic acid derivative represented by the formula (2) (sometimes referred to simply as a carboxylic acid derivative). ) Can function as a diene rubber crosslinking agent and / or chain transfer agent and plasticizer.
本発明において使用できるイソシアヌル酸誘導体は下記式（１）で示されるイソシアヌル酸誘導体である。
［式（１）中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3はそれぞれ独立に−ＣaＨ2aＯＣ（＝Ｏ）ＣbＨ2bＳＨであり、ａ、ｂはそれぞれ独立に１以上の整数であり、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は同一であっても異なってもよい。］
−ＣaＨ2aＯＣ（＝Ｏ）ＣbＨ2bＳＨ中の「ＯＣ（＝Ｏ）」はエステル結合を意味する。
ａは、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性により優れ、破断物性、耐熱老化性、弾性率に優れるという観点から、１以上の整数であるのが好ましく、１〜１８の整数であるのがより好ましく、２が更に好ましい。
ｂは、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性により優れ、破断物性、耐熱老化性、弾性率に優れるという観点から、１以上の整数であるのが好ましく、１〜１２の整数であるのがより好ましく、２が更に好ましい。
−ＣaＨ2aＯＣ（＝Ｏ）ＣbＨ2bＳＨは、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性により優れ、破断物性、耐熱老化性、弾性率に優れるという観点から、−Ｃ2Ｈ4ＯＣ（＝Ｏ）Ｃ2Ｈ4ＳＨ（ａ＝ｂ＝２）が好ましい。
The isocyanuric acid derivative that can be used in the present invention is an isocyanuric acid derivative represented by the following formula (1).
[In the formula (1), R 1 , R 2 and R 3 are each independently —C a H 2a OC (═O) C b H 2b SH, and a and b are each independently an integer of 1 or more. , R 1 , R 2 and R 3 may be the same or different. ]
“OC (═O)” in —C a H 2a OC (═O) C b H 2b SH means an ester bond.
a is preferably an integer of 1 or more from the viewpoint of being excellent in elongation and bending fatigue resistance while maintaining high hardness, and excellent in fracture property, heat aging resistance, and elastic modulus. More preferably, 2 is even more preferable.
b is preferably an integer of 1 or more from the viewpoint of being excellent in elongation and bending fatigue resistance while maintaining high hardness, and excellent in fracture property, heat aging resistance, and elastic modulus. More preferably, 2 is even more preferable.
-C a H 2a OC (= O) C b H 2b SH is excellent in elongation and bending fatigue resistance while maintaining high hardness, and from the viewpoint of excellent fracture physical properties, heat aging resistance and elastic modulus. 2 H 4 OC (═O) C 2 H 4 SH (a = b = 2) is preferred.
本発明のゴム組成物に使用されるカルボン酸誘導体は、下記式（２）で示されるカルボン酸誘導体である。
［式（２）中、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6はそれぞれ独立に−ＯＣ（＝Ｏ）ＣnＨ2nＳＨであり、ｎはそれぞれ独立に２以上の整数であり、Ｒ7は−ＯＣ（＝Ｏ）ＣnＨ2nＳＨ、アルキル基又は水素原子であり、−ＯＣ（＝Ｏ）ＣnＨ2nＳＨは同一であっても異なってもよい。］
−ＯＣ（＝Ｏ）ＣnＨ2nＳＨ中の「ＯＣ（＝Ｏ）」はエステル結合を意味する。
ｎは、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性により優れ、破断物性、耐熱老化性、弾性率に優れるという観点から、２以上の整数であるのが好ましく、２〜１８の整数であるのがより好ましく、２であるのが更に好ましい。
アルキル基は特に制限されない。例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、オクチル基が挙げられる。
−ＯＣ（＝Ｏ）ＣnＨ2nＳＨは、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性により優れ、破断物性、耐熱老化性、弾性率に優れるという観点から、−ＯＣ（＝Ｏ）Ｃ2Ｈ4ＳＨ（ｎ＝２）が好ましい。
Ｒ7は、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性により優れ、破断物性、耐熱老化性、弾性率に優れるという観点から、−ＯＣ（＝Ｏ）Ｃ2Ｈ4ＳＨ（ｎ＝２）、メチル基が好ましい。
The carboxylic acid derivative used in the rubber composition of the present invention is a carboxylic acid derivative represented by the following formula (2).
[In the formula (2), R 4 , R 5 and R 6 are each independently —OC (═O) C n H 2n SH, n is each independently an integer of 2 or more, and R 7 is —OC (═O) C n H 2n SH, an alkyl group or a hydrogen atom, and —OC (═O) C n H 2n SH may be the same or different. ]
“OC (═O)” in —OC (═O) C n H 2n SH means an ester bond.
n is preferably an integer of 2 or more, and is an integer of 2 to 18, from the viewpoint of being excellent in elongation and bending fatigue resistance while maintaining high hardness and excellent in fracture property, heat aging resistance, and elastic modulus. More preferably, it is more preferably 2.
The alkyl group is not particularly limited. Examples thereof include a methyl group, an ethyl group, a propyl group, a butyl group, and an octyl group.
-OC the (= O) C n H 2n SH, while maintaining a high hardness, elongation, excellent by flexural fatigue resistance, fracture properties, heat aging resistance, from the viewpoint of excellent modulus, -OC (= O) C 2 H 4 SH (n = 2) is preferred.
R 7 is excellent in elongation and bending fatigue resistance while maintaining high hardness, and from the viewpoint of excellent fracture physical properties, heat aging resistance, and elastic modulus, —OC (═O) C 2 H 4 SH (n = 2) ), A methyl group is preferred.
イソシアヌル酸誘導体又はカルボン酸誘導体の分子量は、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性により優れ、破断物性、耐熱老化性、弾性率に優れるという観点から、１，０００以下であるのが好ましく、１５０〜１，０００であるのがより好ましい。 The molecular weight of the isocyanuric acid derivative or carboxylic acid derivative is 1,000 or less from the viewpoint of being excellent in elongation and bending fatigue resistance while maintaining high hardness, and excellent in fracture property, heat aging resistance, and elastic modulus. Preferably, it is 150-1,000.
本発明において、イソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体の量（両者併用の場合はこれらの合計量。以下同様。）は、ジエン系ゴム１００質量部に対して、０．１〜１０質量部であり、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性により優れ、破断物性、耐熱老化性、弾性率に優れるという観点から、１〜８質量部であるのが好ましく、１〜６質量部であるのがより好ましい。上記のイソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体の量は本発明において硫黄を含有しない又は更に硫黄を含有する場合のイソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体の量とすることができる。 In the present invention, the amount of the isocyanuric acid derivative and / or the carboxylic acid derivative (the total amount when both are used together) is 0.1 to 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the diene rubber. From the viewpoint of excellent elongation and bending fatigue resistance while maintaining high hardness, and excellent fracture property, heat aging resistance, and elastic modulus, it is preferably 1 to 8 parts by mass, and 1 to 6 parts by mass. More preferably. The amount of the above isocyanuric acid derivative and / or carboxylic acid derivative may be the amount of the isocyanuric acid derivative and / or carboxylic acid derivative when sulfur is not contained or further sulfur is contained in the present invention.
本発明において、一般的にジエン系ゴムに使用される硫黄の少なくとも一部をイソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体に代えることができる。この場合、耐屈曲疲労性に優れる。 In the present invention, at least a part of sulfur generally used in a diene rubber can be replaced with an isocyanuric acid derivative and / or a carboxylic acid derivative. In this case, the bending fatigue resistance is excellent.
本発明のゴム組成物は更に硫黄を含むことができる。本発明のゴム組成物が含むことができる硫黄は特に制限されない。例えば従来公知のものが挙げられる。
硫黄の量は、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性により優れ、破断物性、耐熱老化性、弾性率に優れるという観点から、ジエン系ゴムＡ１００質量部に対して、０．１〜５質量部が好ましく、０．１質量部以上３．５質量部未満がより好ましく、０．１〜３質量部が更に好ましい。
The rubber composition of the present invention can further contain sulfur. The sulfur that can be contained in the rubber composition of the present invention is not particularly limited. For example, a conventionally well-known thing is mentioned.
The amount of sulfur is 0.1 to 0.1 parts by mass of the diene rubber A100 from the viewpoint of being excellent in elongation and bending fatigue resistance while maintaining high hardness and excellent in fracture property, heat aging resistance and elastic modulus. 5 mass parts is preferable, 0.1 mass part or more and less than 3.5 mass parts are more preferable, 0.1-3 mass parts is still more preferable.
本発明において、硫黄とイソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体とを併用する場合、その質量比［硫黄／（イソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体）］は、高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性により優れ、破断物性、耐熱老化性、弾性率に優れるという観点から、０．１〜１００であるのが好ましく、０．１〜４０であるのがより好ましく、０．１〜２０であるのがさらに好ましい。 In the present invention, when sulfur and an isocyanuric acid derivative and / or carboxylic acid derivative are used in combination, the mass ratio [sulfur / (isocyanuric acid derivative and / or carboxylic acid derivative)] is extended while maintaining high hardness, From the viewpoint of superior bending fatigue resistance and excellent fracture properties, heat aging resistance, and elastic modulus, 0.1 to 100 is preferable, 0.1 to 40 is more preferable, and 0.1 to 20 More preferably.
カーボンブラックについて以下に説明をする。本発明のゴム組成物に含まれるカーボンブラックは３５〜８０ｍ3／ｇの窒素吸着比表面積（Ｎ2ＳＡ）を有するカーボンブラックである。
カーボンブラックの窒素吸着比表面積は、弾性率、破断物性に優れるという観点から、４０〜７５ｍ2／ｇ以上であることが好ましい。本発明におけるカーボンブラックの窒素吸着比表面積は、ＪＩＳ Ｋ６２１７のＡ法によって求められる値である。
The carbon black will be described below. The carbon black contained in the rubber composition of the present invention is a carbon black having a nitrogen adsorption specific surface area (N 2 SA) of 35 to 80 m 3 / g.
The nitrogen adsorption specific surface area of carbon black is preferably 40 to 75 m 2 / g or more from the viewpoint of excellent elasticity and fracture properties. The nitrogen adsorption specific surface area of carbon black in the present invention is a value determined by the A method of JIS K6217.
カーボンブラックとしては、タイヤ工業において一般的に用いられる、ＨＡＦ、ＦＦ、ＦＥＦ、ＧＰＦが挙げられる。
カーボンブラックはそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
Examples of carbon black include HAF, FF, FEF, and GPF, which are generally used in the tire industry.
Carbon blacks can be used alone or in combination of two or more.
本発明において、カーボンブラックの量は、ジエン系ゴム１００質量部に対して３０〜６０質量部である。カーボンブラックの量は、耐カット性に優れるという観点から、ジエン系ゴム１００質量部に対して、３５〜５５質量部であるのがより好ましい。 In the present invention, the amount of carbon black is 30 to 60 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the diene rubber. The amount of carbon black is more preferably 35 to 55 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the diene rubber from the viewpoint of excellent cut resistance.
本発明のゴム組成物は、更に、充填剤（上記カーボンブラックを除く。）を含むことができる。充填剤としては、例えば、シリカ、タルク、クレー、炭酸カルシウム、マイカ、水酸化アルミニウムのような白色充填剤；上記以外のカーボンブラックが挙げられる。充填剤はそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。なかでも、シリカが好ましい。 The rubber composition of the present invention can further contain a filler (excluding the carbon black). Examples of the filler include white fillers such as silica, talc, clay, calcium carbonate, mica, and aluminum hydroxide; and carbon blacks other than the above. The fillers can be used alone or in combination of two or more. Of these, silica is preferable.
本発明のゴム組成物が更にシリカを含む場合、シリカの分散性を向上させ、ジエン系ゴムに対する補強性を高くすることができるという観点から、当該ゴム組成物が更にシランカップリング剤を含むのが好ましい態様の１つとして挙げられる。 When the rubber composition of the present invention further contains silica, the rubber composition further contains a silane coupling agent from the viewpoint that the dispersibility of the silica can be improved and the reinforcement to the diene rubber can be enhanced. Is mentioned as one of the preferred embodiments.
シランカップリング剤は特に制限されない。例えば、硫黄含有シランカップリング剤が好ましく、例えばビス−（３−トリエトキシシリルプロピル）テトラサルファイド、ビス（３−トリエトキシシリルプロピル）ジサルファイド、３−トリメトキシシリルプロピルベンゾチアゾールテトラサルファイドのようなスルフィド系シランカップリング剤；γ−メルカプトプロピルトリエトキシシランのようなメルカプト系シランカップリング剤；３−オクタノイルチオプロピルトリエトキシシランのようなチオエステル系シランカップリング剤；ポリシロキサン骨格及びメルカプト基を有するシランカップリング剤が挙げられる。なかでも、破断物性に優れるという観点から、スルフィド系シランカップリング剤が好ましい。シランカップリング剤はそれぞれ単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。 The silane coupling agent is not particularly limited. For example, sulfur-containing silane coupling agents are preferred, such as bis- (3-triethoxysilylpropyl) tetrasulfide, bis (3-triethoxysilylpropyl) disulfide, 3-trimethoxysilylpropylbenzothiazole tetrasulfide. A sulfide-based silane coupling agent; a mercapto-based silane coupling agent such as γ-mercaptopropyltriethoxysilane; a thioester-based silane coupling agent such as 3-octanoylthiopropyltriethoxysilane; a polysiloxane skeleton and a mercapto group. The silane coupling agent which has is mentioned. Of these, a sulfide-based silane coupling agent is preferable from the viewpoint of excellent fracture property. The silane coupling agents can be used alone or in combination of two or more.
シランカップリング剤の量は、シリカの分散性を向上させ、ジエン系ゴムに対する補強性を高くすることができるという観点から、シリカの量の、３〜２０質量％であるのが好ましく、４〜１２質量％であるのがより好ましい。 The amount of the silane coupling agent is preferably 3 to 20% by mass of the amount of silica, from the viewpoint of improving the dispersibility of the silica and increasing the reinforcement to the diene rubber. More preferably, it is 12% by mass.
〔任意成分〕
本発明のゴム組成物は、必要に応じて、その効果や目的を損なわない範囲でさらに添加剤を更に含有することができる。添加剤としては、例えば、酸化亜鉛（亜鉛華）、ステアリン酸、老化防止剤、加工助剤、オイル（例えば、アロマオイル、プロセスオイル）、テルペン樹脂、熱硬化性樹脂、加硫促進剤、式（１）で示されるイソシアヌル酸誘導体又は下記式（２）で示されるカルボン酸誘導体以外の架橋剤（例えば過酸化物）などのゴム組成物に一般的に使用される各種添加剤が挙げられる。添加剤の量は、ゴム組成物の用途等に応じて、その効果や目的を損なわない範囲で、例えば、従来公知と同様の量とすることができる。
[Optional ingredients]
The rubber composition of the present invention may further contain an additive as required, as long as the effect and purpose are not impaired. Examples of additives include zinc oxide (zinc white), stearic acid, anti-aging agent, processing aid, oil (eg, aroma oil, process oil), terpene resin, thermosetting resin, vulcanization accelerator, formula Various additives generally used for rubber compositions, such as crosslinking agents (for example, peroxide) other than the isocyanuric acid derivative represented by (1) or the carboxylic acid derivative represented by the following formula (2), can be mentioned. The amount of the additive can be set to, for example, the same amount as conventionally known, within a range that does not impair the effect and purpose, depending on the use of the rubber composition.
〔ゴム組成物の製造方法〕
本発明のゴム組成物の製造方法は特に限定されず、例えば、上述した各成分を、公知の方法、装置（例えば、バンバリーミキサー、ニーダー、ロールなど）を用いて、混練する方法などが挙げられる。具体的には例えば、まず、硫黄と加硫促進剤とイソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体とを除く成分を混合してマスターバッチを製造し、得られたマスターバッチに硫黄と加硫促進剤とイソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体とを混合し、ゴム組成物を製造する方法が挙げられる。
また、本発明のゴム組成物は、従来公知の加硫または架橋条件で加硫または架橋することができる。
本発明において、ジエン系ゴムが有する不飽和結合と、イソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体が有する３個以上のメルカプト基との相互作用及び／又は反応によって、網目鎖の架橋が形成される。このような架橋構造は耐老化特性に有利な働きをすると考えられる。当該網目構造の架橋は、硫黄加硫と同時にゴムに形成させることができる。
[Method for producing rubber composition]
The method for producing the rubber composition of the present invention is not particularly limited, and examples thereof include a method of kneading the above-described components using a known method and apparatus (for example, a Banbury mixer, a kneader, a roll, etc.). . Specifically, for example, first, a masterbatch is prepared by mixing components excluding sulfur, a vulcanization accelerator, an isocyanuric acid derivative and / or a carboxylic acid derivative, and sulfur and a vulcanization accelerator are added to the obtained masterbatch. And a method of producing a rubber composition by mixing an isocyanuric acid derivative and / or a carboxylic acid derivative.
The rubber composition of the present invention can be vulcanized or crosslinked under conventionally known vulcanization or crosslinking conditions.
In the present invention, a network chain crosslink is formed by the interaction and / or reaction between the unsaturated bond of the diene rubber and three or more mercapto groups of the isocyanuric acid derivative and / or carboxylic acid derivative. Such a crosslinked structure is considered to have an advantageous effect on the aging resistance. The cross-linking of the network structure can be formed in rubber simultaneously with sulfur vulcanization.
本発明のゴム組成物の用途はタイヤ（例えば空気入りタイヤ）のサイドトレッド用のゴム組成物である。このほか例えば、防振ゴム、免震ゴム用のゴム組成物；パッキン等の自動車用部品用のゴム組成物などが挙げられる。 The use of the rubber composition of the present invention is a rubber composition for a side tread of a tire (for example, a pneumatic tire). Other examples include rubber compositions for anti-vibration rubber and seismic isolation rubber; rubber compositions for automotive parts such as packing.
［空気入りタイヤ］
本発明の空気入りタイヤは、本発明のゴム組成物を用いて形成したサイドトレッドを有する空気入りタイヤである。
本発明の空気入りタイヤのサイドトレッドに使用されるゴム組成物は本発明のゴム組成物であれば特に制限されない。
図１に、本発明の空気入りタイヤの実施態様の一例を表すタイヤの部分断面概略図を示すが、本発明の空気入りタイヤは添付の図面に限定されない。
[Pneumatic tire]
The pneumatic tire of the present invention is a pneumatic tire having a side tread formed using the rubber composition of the present invention.
The rubber composition used for the side tread of the pneumatic tire of the present invention is not particularly limited as long as it is the rubber composition of the present invention.
FIG. 1 shows a schematic partial sectional view of a tire representing an example of an embodiment of the pneumatic tire of the present invention, but the pneumatic tire of the present invention is not limited to the attached drawings.
図１において、空気入りタイヤは左右一対のビード部１およびサイドトレッド（サイドウォール部）２と、両サイドトレッド２に連なるトレッド部３からなり、ビード部１、１間にスチールコードが埋設されたカーカス層４が装架され、カーカス層４の端部がビードコア５およびビードフィラー６の廻りにタイヤ内側から外側に折り返されて巻き上げられている。トレッド部３においては、カーカス層４の外側に、ベルト層７がタイヤ１周に亘って配置されている。ベルト層７の両端部には、ベルトクッション８が配置されている。空気入りタイヤの内面には、タイヤ内部に充填された空気がタイヤ外部に漏れるのを防止するために、インナーライナー９が設けられ、インナーライナー９を接着するためのタイゴム１０が、カーカス層４とインナーライナー９との間に積層されている。なお図１に示す空気入りタイヤは重荷重車輌用タイヤである。 In FIG. 1, the pneumatic tire includes a pair of left and right bead portions 1, a side tread (sidewall portion) 2, and a tread portion 3 connected to both side treads 2, and a steel cord is embedded between the bead portions 1 and 1. The carcass layer 4 is mounted, and the ends of the carcass layer 4 are folded back around the bead core 5 and the bead filler 6 from the inside to the outside of the tire. In the tread portion 3, a belt layer 7 is disposed on the outer side of the carcass layer 4 over the circumference of the tire. Belt cushions 8 are disposed at both ends of the belt layer 7. An inner liner 9 is provided on the inner surface of the pneumatic tire to prevent the air filled inside the tire from leaking to the outside of the tire, and a tie rubber 10 for bonding the inner liner 9 is attached to the carcass layer 4. It is laminated between the inner liner 9. The pneumatic tire shown in FIG. 1 is a heavy-duty vehicle tire.
本発明の空気入りタイヤは、例えば従来公知の方法に従って製造することができる。また、タイヤに充填する気体としては、通常のまたは酸素分圧を調整した空気の他、窒素、アルゴン、ヘリウムなどの不活性ガスを用いることができる。 The pneumatic tire of the present invention can be manufactured, for example, according to a conventionally known method. Moreover, as gas with which a tire is filled, inert gas, such as nitrogen, argon, helium other than the air which adjusted normal or oxygen partial pressure, can be used.
本発明の空気入りタイヤは例えば、重荷重車輌用タイヤ（例えば、バス、トラック）、一般車輌用タイヤとして使用することができる。 The pneumatic tire of the present invention can be used, for example, as a heavy-duty vehicle tire (for example, bus, truck) and a general vehicle tire.
以下、実施例により、本発明についてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。 EXAMPLES Hereinafter, although an Example demonstrates this invention further in detail, this invention is not limited to these.
＜ゴム組成物の製造＞
下記表に示す成分を同表に示す割合（単位：質量部）で配合した。
具体的には、まず、下記表に示す成分のうち硫黄と加硫促進剤とイソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体を除く成分を、１．７リットルの密閉式バンバリーミキサーを用いて５分間混合し、１５０±５℃に達したときに放出し、室温まで冷却してマスターバッチを得た。さらに、上記バンバリーミキサーを用いて、得られたマスターバッチに硫黄と加硫促進剤とイソシアヌル酸誘導体及び／又はカルボン酸誘導体とを混合し、ゴム組成物を製造した。
<Manufacture of rubber composition>
The components shown in the following table were blended in the proportions (unit: parts by mass) shown in the table.
Specifically, first, among the components shown in the following table, components other than sulfur, a vulcanization accelerator, an isocyanuric acid derivative and / or a carboxylic acid derivative are mixed for 5 minutes using a 1.7 liter closed Banbury mixer. When the temperature reached 150 ± 5 ° C., it was released and cooled to room temperature to obtain a master batch. Furthermore, using the Banbury mixer, sulfur, a vulcanization accelerator, an isocyanuric acid derivative and / or a carboxylic acid derivative were mixed with the obtained master batch to produce a rubber composition.
＜加硫ゴムシートの製造＞
上記のとおり製造したゴム組成物を縦１５ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ０．２ｃｍの金型中で１４８℃で３０分間プレス加硫して加硫ゴムシートを製造した。
<Manufacture of vulcanized rubber sheet>
The rubber composition produced as described above was press-vulcanized at 148 ° C. for 30 minutes in a 15 cm long × 15 cm wide × 0.2 cm thick mold to produce a vulcanized rubber sheet.
＜評価＞
上記のとおりにして製造された、加硫ゴムシート又はゴム組成物を用いて以下の評価を行った。結果を表１に示す。表１において硬度以外の評価結果を標準例の結果を１００とする指数で表示する。
・硬度：ＪＩＳ Ｋ ６２５３に準拠して２０℃の条件下で測定した。
・耐屈曲疲労性指数：上記のとおりに製造された加硫ゴムシートをＪＩＳ Ｋ６２６０に準拠しデマチャ屈曲試験により、室温で毎分３００回の屈曲を加え、亀裂長さが２０ｍｍに達するまでの屈曲回数を求めた。指数が大きいほどが耐屈曲疲労に優れる。
・耐カット性指数：タイヤサイズ２０５／６５Ｒ１５の空気入りタイヤを試験タイヤとした。試験タイヤのサイドトレッドは、上述のとおり製造された各ゴム組成物を用いて形成された。耐カット性の評価方法は、上記試験タイヤを正規リムに組み付け、正規内圧を充填し、試験車輌に装着して、走行速度２０［ｋｍ／ｈ］かつ進入角度３０［°］にて高さ１１０［ｍｍ］の縁石に乗り上げ、タイヤサイド部に発生した亀裂（亀裂の長さや深さ）を観察する方法によって行われた。観察結果に基づいて標準例を基準（１００）とした指数で示し、この指数が大きいほど耐カット性（伸び）に優れることを示す。
・耐熱老化後の破断伸び保持率指数：上記のとおり製造したゴム組成物を１６０℃で６０分間、加圧加硫した厚さ２ｍｍのシートをＪＩＳ Ｋ６２５１に準拠して、このシートからダンベル状３号形試験片を打ち抜き、さらに８０℃、１６８時間の条件で空気加熱老化処理を行い、該処理前後における破断伸びを測定し、得られた値を下記式に当てはめて破断伸びの保持率（％）を求めた。
保持率（％）＝［（処理後の破断伸び）／（処理前の破断伸び）］×１００
標準例を基準（１００）とした指数で示し、この指数が大きいほど耐熱老化性（耐熱老化後の破断伸び保持率）に優れることを示す。
<Evaluation>
The following evaluation was performed using the vulcanized rubber sheet or rubber composition produced as described above. The results are shown in Table 1. In Table 1, the evaluation results other than the hardness are displayed as an index with the result of the standard example as 100.
Hardness: Measured under the condition of 20 ° C. according to JIS K 6253.
-Bending fatigue resistance index: The vulcanized rubber sheet produced as described above was bent 300 times per minute at room temperature by a demach bending test in accordance with JIS K6260, and bent until the crack length reached 20 mm. The number of times was calculated. The larger the index, the better the bending fatigue resistance.
Cut resistance index: A pneumatic tire having a tire size of 205 / 65R15 was used as a test tire. The side tread of the test tire was formed using each rubber composition manufactured as described above. The cut resistance evaluation method is as follows. The test tire is assembled on a regular rim, filled with a regular internal pressure, mounted on the test vehicle, and has a height of 110 at a traveling speed of 20 [km / h] and an approach angle of 30 [°]. It was carried out by a method of riding on a [mm] curb and observing cracks (crack length and depth) generated in the tire side portion. Based on the observation results, it is indicated by an index based on the standard example (100). The larger the index, the better the cut resistance (elongation).
-Breaking elongation retention index after heat aging: A 2 mm thick sheet obtained by pressurizing and vulcanizing the rubber composition produced as described above at 160 ° C. for 60 minutes from this sheet in accordance with JIS K6251 3 The test piece was punched out, further subjected to air heat aging treatment at 80 ° C. for 168 hours, and measured for elongation at break before and after the treatment, and the obtained value was applied to the following formula to obtain the retention rate of break elongation (% )
Retention ratio (%) = [(break elongation after treatment) / (break elongation before treatment)] × 100
A standard example is indicated by an index based on the reference (100), and the larger the index, the better the heat aging resistance (breaking elongation retention after heat aging).
上記表に示す各成分の詳細は以下のとおりである。
・ＮＲ：天然ゴム、ＲＳＳ＃１
・ＢＲ：日本合成ゴム社製、ＢＲ０１、シス１，４構造９７％、重量平均分子量５００，０００
・ＣＢ（ＨＡＦ）：カーボンブラック、グレードＨＡＦ、キャボットジャパン社製シヨウブラックＮ３３０、窒素吸着比表面積７２ｍ2／ｇ
・ＣＢ（ＦＥＦ）：カーボンブラック、グレードＦＥＦ、新日化カーボン社製、商品名Ｎ５５０、窒素吸着比表面積３８ｍ2／ｇ
・ステアリン酸：ＮＯＦコーポレーション社製、「ステアリン酸ＹＲ」
・硫黄：軽井沢精錬所製、「油処理イオウ」
・加硫促進剤：大内新興化学工業製、「ノクセラーＮＳ」
The detail of each component shown in the said table | surface is as follows.
NR: natural rubber, RSS # 1
BR: Nippon Synthetic Rubber Co., Ltd., BR01, cis 1,4 structure 97%, weight average molecular weight 500,000
CB (HAF): carbon black, grade HAF, Cabot Japan's Shiyo Black N330, nitrogen adsorption specific surface area 72 m 2 / g
CB (FEF): carbon black, grade FEF, manufactured by Nippon Kayaku Co., Ltd., trade name N550, nitrogen adsorption specific surface area 38 m 2 / g
・ Stearic acid: NOF Corporation, “Stearic acid YR”
・ Sulfur: Made by Karuizawa Refinery, “Oil treatment sulfur”
・ Vulcanization accelerator: “Noxeller NS” manufactured by Ouchi Shinsei Chemical Industry
・イソシアヌル化合物１（アリル基）：下記式で表されるトリアリルイソシアヌレート、日本化成社製ＴＡＩＣ(アリル基)
・プロピオネート１（ＳＨ＝３）：下記式（２ａ）で表されるトリメチロールプロパントリス（３−メルカプトプロピオネート）、ＳＣ有機化学社製ＴＭＭＰ（ＳＨ＝３）、ＭＷ３９８．５０
・プロピオネート２（ＳＨ＝２）：下記式で表されるテトラエチレングリコールビス（３−メルカプトプロピオネート）、ＳＣ有機化学社製ＥＧＭＰ−４（ＳＨ＝２）、ＭＷ３７１．９８
Propionate 1 (SH = 3): Trimethylolpropane tris (3-mercaptopropionate) represented by the following formula (2a), TMMP (SH = 3) manufactured by SC Organic Chemical Co., MW 398.50
Propionate 2 (SH = 2): Tetraethylene glycol bis (3-mercaptopropionate) represented by the following formula, SC Organic Chemical Co., Ltd. EGMP-4 (SH = 2), MW 371.98
上記表において、標準例は硫黄を含むので、ゴムの架橋はポリスルフィド結合を含むスルフィド結合によるものである。
同表に示す結果から明らかなように、特定のイソシアヌル酸誘導体又はカルボン酸誘導体を使用せず、単に硫黄の量を増やした比較例１は標準例より耐屈曲疲労性、耐カット性（伸び）、耐熱老化性が劣った。特定のイソシアヌル酸誘導体又はカルボン酸誘導体を使用せず、代わりにアリル基を有するイソシアヌル化合物１を使用する比較例２は、標準例より硬度、耐屈曲疲労性、耐カット性が劣り、実施例より耐熱老化性が低かった。これはイソシアヌル化合物１によって形成される架橋構造がモノスルフィド結合を有さないためと考えられる。また、メルカプト基を２個有する化合物を含む比較例３は標準例より硬度、耐屈曲疲労性、耐熱老化性が劣り、実施例より耐カット性が低かった。
これに対して、実施例１〜２は標準例と比較して高い硬度を維持しながら、伸び、耐屈曲疲労性、耐熱老化性に優れる。
In the above table, since the standard example includes sulfur, rubber cross-linking is due to sulfide bonds including polysulfide bonds.
As is clear from the results shown in the table, Comparative Example 1 in which the amount of sulfur is simply increased without using a specific isocyanuric acid derivative or carboxylic acid derivative is more resistant to bending fatigue and cut (elongation) than the standard example. The heat aging resistance was inferior. Comparative Example 2, which does not use a specific isocyanuric acid derivative or carboxylic acid derivative, but instead uses an isocyanuric compound 1 having an allyl group, is inferior in hardness, bending fatigue resistance, and cut resistance than the standard example. The heat aging resistance was low. This is probably because the cross-linked structure formed by the isocyanuric compound 1 does not have a monosulfide bond. Further, Comparative Example 3 containing a compound having two mercapto groups was inferior in hardness, bending fatigue resistance and heat aging resistance to the standard example, and lower in cut resistance than the Examples.
On the other hand, Examples 1-2 are excellent in elongation, bending fatigue resistance, and heat aging resistance, maintaining high hardness compared with a standard example.
１ ビード部
２ サイドトレッド（サイドウォール部）
３ トレッド部
４ カーカス層
５ ビードコア
６ ビードフィラー
７ ベルト層
８ ベルトクッション
９ インナーライナー
１０ タイゴム
1 Bead part 2 Side tread (side wall part)
3 Tread 4 Carcass Layer 5 Bead Core 6 Bead Filler 7 Belt Layer 8 Belt Cushion 9 Inner Liner 10 Thai Rubber
Claims (6)
下記式（１）で示されるイソシアヌル酸誘導体及び／又は下記式（２）で示されるカルボン酸誘導体０．１〜１０質量部と、
窒素吸着比表面積が３５〜８０ｍ3／ｇであるカーボンブラック３０〜６０質量部とを含み、
前記ブタジエンゴムの量が前記ジエン系ゴム１００質量部中の４０〜７５質量部である、タイヤのサイドトレッド用のゴム組成物。
［式（１）中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3はそれぞれ独立に−ＣaＨ2aＯＣ（＝Ｏ）ＣbＨ2bＳＨであり、ａ、ｂはそれぞれ独立に１以上の整数であり、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3は同一であっても異なってもよい。］
［式（２）中、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6はそれぞれ独立に−ＯＣ（＝Ｏ）ＣnＨ2nＳＨであり、Ｒ7は−ＯＣ（＝Ｏ）ＣnＨ2nＳＨ、アルキル基又は水素原子であり、ｎはそれぞれ独立に２以上の整数であり、−ＯＣ（＝Ｏ）ＣnＨ2nＳＨは同一であっても異なってもよい。］ For 100 parts by mass of diene rubber containing butadiene rubber,
0.1 to 10 parts by mass of an isocyanuric acid derivative represented by the following formula (1) and / or a carboxylic acid derivative represented by the following formula (2);
30 to 60 parts by mass of carbon black having a nitrogen adsorption specific surface area of 35 to 80 m 3 / g,
A rubber composition for a tire side tread, wherein the amount of the butadiene rubber is 40 to 75 parts by mass in 100 parts by mass of the diene rubber.
[In the formula (1), R 1 , R 2 and R 3 are each independently —C a H 2a OC (═O) C b H 2b SH, and a and b are each independently an integer of 1 or more. , R 1 , R 2 and R 3 may be the same or different. ]
[In the formula (2), R 4 , R 5 and R 6 are each independently —OC (═O) C n H 2n SH, R 7 is —OC (═O) C n H 2n SH, an alkyl group or hydrogen atom, n is independently an integer of 2 or more, -OC (= O) C n H 2n SH may be the same or different. ]
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