JP2015050062A - リチウムイオン二次電池の設計方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】 適切な電池のシミュレーションを行って、適切に電池を設計できるリチウムイオン二次電池の設計方法を提供する。
【解決手段】リチウムイオン二次電池1の設計方法は、負極集電体領域12、負極活物質層領域13、正極集電体領域16、正極活物質層領域15、及び、セパレータ領域14、を含む電池1を模した解析モデル11を設定し、各領域における活物質電位φs,電解質電位φe,Liイオン濃度Ce,Li濃度Cs,温度Tの各変数について、各々初期値を設定し、予め定めた電池駆動条件に従って、駆動直後の定常計算と、その後の非定常計算により、駆動開始後の任意の時刻tにおける各変数の値を算出する非定常シミュレーション工程S3を含む。
【選択図】 図3
【解決手段】リチウムイオン二次電池1の設計方法は、負極集電体領域12、負極活物質層領域13、正極集電体領域16、正極活物質層領域15、及び、セパレータ領域14、を含む電池1を模した解析モデル11を設定し、各領域における活物質電位φs,電解質電位φe,Liイオン濃度Ce,Li濃度Cs,温度Tの各変数について、各々初期値を設定し、予め定めた電池駆動条件に従って、駆動直後の定常計算と、その後の非定常計算により、駆動開始後の任意の時刻tにおける各変数の値を算出する非定常シミュレーション工程S3を含む。
【選択図】 図3
Description
本発明は、リチウムイオン二次電池の設計方法に関する。
特許文献1に記載の二次電池の内部状態検知方法では、二次電池の内部状態を検知するに当たり、予めコンピュータシミュレーションにより取得した基礎データを用いることが記載されている。なお、この基礎データとしては、二次電池を各種温度下、各種電流で充放電したときに計測されるべき電池電圧、および蓄電量もしくは放電量が挙げられている。
リチウムイオン二次電池(以下、単位、電池をもいう。)を設計するにあたり、このようなシミュレーションを用いて、電池の特性を予測し、電池の設計に反映させることが考えられる。
しかしながら、電池としては、ざまざまな形態がある。特に、ハイブリッド自動車(HV車,HEV車)や電気自動車(EV車)、ハイブリッド電車などに用いる車載用の電池は、外形寸法も大きく場所による特性の偏りが生じやすい。また、電池に生じる反応は、高速で生じる電子による反応や、中程度の速度の酸化還元反応、緩やかに生じる活物質内イオンの拡散などが重なっているため、非線形に生じる。加えて、捲回型や積層型の電池では、活物質層、これを担持する集電体(集電箔)、セパレータなどが多数層をなす。このため、適切なシミュレーション結果を得て、電池の設計にこのシミュレーションの結果を反映させることが困難であった。
しかしながら、電池としては、ざまざまな形態がある。特に、ハイブリッド自動車(HV車,HEV車)や電気自動車(EV車)、ハイブリッド電車などに用いる車載用の電池は、外形寸法も大きく場所による特性の偏りが生じやすい。また、電池に生じる反応は、高速で生じる電子による反応や、中程度の速度の酸化還元反応、緩やかに生じる活物質内イオンの拡散などが重なっているため、非線形に生じる。加えて、捲回型や積層型の電池では、活物質層、これを担持する集電体(集電箔)、セパレータなどが多数層をなす。このため、適切なシミュレーション結果を得て、電池の設計にこのシミュレーションの結果を反映させることが困難であった。
本発明は、かかる問題点に鑑みてなされたものであって、適切な電池のシミュレーションを行って、適切に電池を設計できるリチウムイオン二次電池の設計方法を提供する。
その一態様は、リチウムイオン二次電池の設計方法であって、上記リチウムイオン二次電池を模し、負極集電体を模した負極集電体領域、負極集電体上の負極活物質層を模した負極活物質層領域、正極集電体を模した正極集電体領域、上記正極集電体上の正極活物質層を模した正極活物質層領域、及び、上記負極活物質層と上記正極活物質層との間に介在するセパレータを模したセパレータ領域、を含む解析モデルを設定し、上記負極活物質層領域における負極活物質電位、上記負極活物質層中の電解質電位、Liイオン濃度、Li濃度及び負極活物質層温度、上記セパレータ領域における上記セパレータ中の電解質電位、Liイオン濃度、及びセパレータ温度、上記正極活物質層領域における正極活物質電位、上記正極活物質層中の電解質電位、Liイオン濃度、Li濃度及び正極活物質層温度、上記負極集電体領域における上記負極活物質電位及び負極集電体温度、並びに、上記正極集電体領域における上記正極活物質電位及び正極集電体温度の各変数について、各々初期値を設定し、予め定めた電池駆動条件に従って、駆動開始直後の定常計算と、その後の非定常計算により、駆動開始後の任意の時刻における上記各変数の値を算出する非定常シミュレーション工程を含むリチウムイオン二次電池の設計方法である。
この設計方法では、上述の各領域における各変数を、駆動直後の定常状態及びこれに続く非定常状態を模した定常計算及び非定常計算で求める非定常シミュレーション工程を有しているので、電池を放電開始あるいは充電開始した後の、電池の各部の電位、温度等を適切にシミュレーションでき、これを反映した適切な形態を有する電池を設計することができる。
シミュレーションを行うソフトウェアとしては、例えば、熱流体力解析(CFD)ソフトウェアを用いると良く、例えば、アンシスジャパン株式会社製のANSYS Flunetが挙げられる。
なお、電池の駆動条件には、電池の放電及び充電のいずれも含まれる。
なお、電池の駆動条件には、電池の放電及び充電のいずれも含まれる。
本発明の実施の形態を、図面を参照して説明する。まず、電池(発電体)10の基本構造を、図1を参照して説明する。電池1は、負極集電箔2に担持された負極活物質層3と、正極集電箔6に担持された正極活物質層5との間に、セパレータ4を介在させ、Liイオンを含む電解液(図示しない)を、負極活物質層2、セパレータ3、及び正極活物質層4に含浸させた構造を有する。従って、電池1の特性のシミュレーションにあたり、これらの要素を模した領域を設定する。具体的には、電池1を模した電池解析モデル11において、負極集電箔2を模した負極集電箔領域12、負極集電体2上の負極活物質層3を模した負極活物質層領域13、正極集電箔6を模した正極集電箔領域16、正極集電体6上の正極活物質層5を模した正極活物質層領域15、及び、セパレータ4を模したセパレータ領域14を設定する。例えば、捲回型の電池解析モデル11において、図2に示すように、負極集電箔領域12、負極活物質層領域13、正極集電箔領域16、正極活物質層領域15、及び、セパレータ領域14を設定する。
次いで、この電池解析モデル11を用いて、電池1のシミュレーションを行った例を説明する。なお、シミュレーションにあたり、CDFソフトウェアとして、アンシスジャパン株式会社製のANSYS Flunetを用いた。
シミュレーションにあたり、電池の主要な変数として、活物質電位φs(負極活物質電
位φs2、正極活物質電位φs1)、電解質電位φe(負極活物質層中、セパレータ中、正
極活物質層中での電解質電位φe2,φese,φe1)、電解質のLiイオン濃度Ce(負
極活物質層中、セパレータ中、正極活物質層中の電解質のLiイオン濃度Ce2,Ce
se,Ce1)、活物質のLi濃度Cs(負極活物質層中、正極活物質層中のLi濃度Cs
2,Cs1)、及び温度T(負極集電箔、負極活物質層、セパレータ、正極活物質層、正極
集電箔の各温度Tnc,T2,Tse,T1,Tpc)を定義する。各領域において、変数として定義した電位φs,φeあるいは濃度Ce,Csについての輸送方程式(数1参照)をCDFソフトウェアで解く。添字のうち、1は正極、2は負極、seはセパレータ、ncは負極集電箔、pcは正極集電箔を示す。
なお、CDFソフトウェアのユーザ定義関数(UDF)機能により、電位φs,φeや濃度Ce,Csに関する輸送方程式を定義し、これをCDFソフトウェアにより有限体積法を用いて解くと良い。
また、各領域と当該領域において解くべき変数(電位φs,φe、濃度Ce,Cs、温
度T)との関係を、表1に示す。
位φs2、正極活物質電位φs1)、電解質電位φe(負極活物質層中、セパレータ中、正
極活物質層中での電解質電位φe2,φese,φe1)、電解質のLiイオン濃度Ce(負
極活物質層中、セパレータ中、正極活物質層中の電解質のLiイオン濃度Ce2,Ce
se,Ce1)、活物質のLi濃度Cs(負極活物質層中、正極活物質層中のLi濃度Cs
2,Cs1)、及び温度T(負極集電箔、負極活物質層、セパレータ、正極活物質層、正極
集電箔の各温度Tnc,T2,Tse,T1,Tpc)を定義する。各領域において、変数として定義した電位φs,φeあるいは濃度Ce,Csについての輸送方程式(数1参照)をCDFソフトウェアで解く。添字のうち、1は正極、2は負極、seはセパレータ、ncは負極集電箔、pcは正極集電箔を示す。
なお、CDFソフトウェアのユーザ定義関数(UDF)機能により、電位φs,φeや濃度Ce,Csに関する輸送方程式を定義し、これをCDFソフトウェアにより有限体積法を用いて解くと良い。
また、各領域と当該領域において解くべき変数(電位φs,φe、濃度Ce,Cs、温
度T)との関係を、表1に示す。
電池1の放電あるいは充電のシミュレーション(CDFソフトウェアを用いた解析)にあたり、時刻t=0以前において、電池1は、放電(あるいは充電)を行わず、所定のOCV(Open Circuit Voltage)及びSOC(State of Charge)を有しているとする。そして、時刻t=0に放電(あるいは充電)を開始するとする。図3のステップS1に示すように、まず、各領域における各変数のt=0以前の値(初期値)を、表2に示すように設定する。なお、充放電を行っていない静止状態の電池では、活物質電位φs及びLi濃度Csは、活物質組成値θの関数であると考えられる。また、活物質組成値θは、電池1のOCVあるいはSOCから得られるので、活物質組成値θの初期値θ0を算出し、これを用いて、活物質電位φs及びLi濃度Csの初期値をそれぞれ設定する。表2では、活物質電位φs及びLi濃度Csを、初期値θ0の関数として表現している。
次いで、電池の駆動条件を境界条件として、放電開始直後(あるいは充電開始直後)における、即ち、t=0における、活物質電位φsの分布、電解質電位φeの分布、及び反応電流jLiの分布を、定常計算で算出する(ステップS2)。なお、電解質のLiイオン濃度Ce及び活物質のLi濃度Csは、一定(不変)であるとして計算する。
次いで、t=0より後の任意の時刻tにおける、活物質電位φsの分布、電解質電位φeの分布、反応電流jLiの分布、Liイオン濃度Ceの分布、及び活物質のLi濃度Csの分布を、温度Tの分布を、非定常計算により求める(ステップS3)。具体的には、図4のステップS31に示すように、まず、時刻t-dtでの反応電流jLi(t-dt)から、時刻tでの活物質表面Li濃度Csh(t)の分布を計算する。なお、添字hは、活物質表面を表す。
次いで、このステップS31で算出した活物質表面Li濃度Csh(t)の分布に応じた、活物質電位φsの分布、電解質電位φeの分布、反応電流jLiの分布、Liイオン濃度Ceの分布、活物質のLi濃度Csの分布、及び温度Tの分布を、収束計算する(ステップS32参照)。
次いで、このステップS31で算出した活物質表面Li濃度Csh(t)の分布に応じた、活物質電位φsの分布、電解質電位φeの分布、反応電流jLiの分布、Liイオン濃度Ceの分布、活物質のLi濃度Csの分布、及び温度Tの分布を、収束計算する(ステップS32参照)。
そして、ステップS33では、時刻tを微少時間dtだけ進める(t=t+dt)。
さらにステップS34に進み、時刻tが予め定めた任意の時刻tendに達するまで、ステップS31〜S33を繰り返し計算し、時刻tが時刻tendに達したら、メインルーチン(図3参照)に戻り終了する。
これにより、時刻t=0〜tendの期間において、活物質電位φsの分布、電解質電位φeの分布、反応電流jLiの分布、Liイオン濃度Ceの分布、及び活物質のLi濃度Csの分布を、温度Tの分布が、どのように変化するかを知ることができる。このようにすることで、電池1を様々な条件で放電あるいは充電(充放電)させたときの、電池1の各領域の電位、温度等の分布を適切にシミュレーションが可能となる。従って、様々な条件についてのシミュレーション結果を反映し、適切な材料(材質)を用いたり適切な形態を有する電池を設計することができる。
さらにステップS34に進み、時刻tが予め定めた任意の時刻tendに達するまで、ステップS31〜S33を繰り返し計算し、時刻tが時刻tendに達したら、メインルーチン(図3参照)に戻り終了する。
これにより、時刻t=0〜tendの期間において、活物質電位φsの分布、電解質電位φeの分布、反応電流jLiの分布、Liイオン濃度Ceの分布、及び活物質のLi濃度Csの分布を、温度Tの分布が、どのように変化するかを知ることができる。このようにすることで、電池1を様々な条件で放電あるいは充電(充放電)させたときの、電池1の各領域の電位、温度等の分布を適切にシミュレーションが可能となる。従って、様々な条件についてのシミュレーション結果を反映し、適切な材料(材質)を用いたり適切な形態を有する電池を設計することができる。
さらに、予め定めた電池1の駆動条件に基づいて求めた上述の各変数(φs,φe,Ce,Cs,T)の分布を用いて、例えば、時刻t=0〜tendの期間における、電池1の内部抵抗をなす、反応抵抗、拡散抵抗、電子抵抗、イオン抵抗の変化を取得することができる。具体的には、電池1の内部抵抗をなす、反応抵抗Rη、拡散抵抗Rdiff、電子抵抗Rele、イオン抵抗Rionの変化は、求められた上述の各変数(φs,φe,Ce,Cs,T)の分布を用いて、表3に示す各式により求める。
なお、添字のうち、1は正極、2は負極、seはセパレータ、hは活物質表面に関するものを示す。また添字のうち、eleは電子によることを、ionはイオンによることを、ηは反応によることを、diffは活物質内のLi拡散によることを示す。
なお、添字のうち、1は正極、2は負極、seはセパレータ、hは活物質表面に関するものを示す。また添字のうち、eleは電子によることを、ionはイオンによることを、ηは反応によることを、diffは活物質内のLi拡散によることを示す。
また、予め定めた電池1の駆動条件に基づいて求めた各変数(φs,φe,Ce,Cs,T)の分布を用いて、時刻t=0〜tendの期間における、電池1の端子間電圧(負極集電箔2−正極集電箔6間の電圧)の変化を得ることもできる。
以上において、本発明を実施形態に即して説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることはいうまでもない。
1 電池
2 負極集電箔(負極集電体)
3 負極活物質層
4 セパレータ
5 正極活物質層
6 正極集電箔(正極集電体)
11 電池解析モデル
12 負極集電箔領域(負極集電体領域)
13 負極活物質層領域
14 セパレータ領域
15 正極活物質層領域
16 正極集電箔領域(正極集電体領域)
2 負極集電箔(負極集電体)
3 負極活物質層
4 セパレータ
5 正極活物質層
6 正極集電箔(正極集電体)
11 電池解析モデル
12 負極集電箔領域(負極集電体領域)
13 負極活物質層領域
14 セパレータ領域
15 正極活物質層領域
16 正極集電箔領域(正極集電体領域)
Claims (1)
- リチウムイオン二次電池の設計方法であって、
負極集電体を模した負極集電体領域、負極集電体上の負極活物質層を模した負極活物質層領域、正極集電体を模した正極集電体領域、上記正極集電体上の正極活物質層を模した正極活物質層領域、及び、上記負極活物質層と上記正極活物質層との間に介在するセパレータを模したセパレータ領域、を含む上記リチウムイオン二次電池を模した解析モデルを設定し、
上記負極活物質層領域における負極活物質電位、上記負極活物質層中の電解質電位、Liイオン濃度、Li濃度及び負極活物質層温度、
上記セパレータ領域における上記セパレータ中の電解質電位、Liイオン濃度、及びセパレータ温度、
上記正極活物質層領域における正極活物質電位、上記正極活物質層中の電解質電位、Liイオン濃度、Li濃度及び正極活物質層温度、
上記負極集電体領域における上記負極活物質電位及び負極集電体温度、並びに、
上記正極集電体領域における上記正極活物質電位及び正極集電体温度の
各変数について、
各々初期値を設定し、
予め定めた電池駆動条件に従って、駆動直後の定常計算と、その後の非定常計算により、駆動開始後の任意の時刻における上記各変数の値を算出する
非定常シミュレーション工程を含む
リチウムイオン二次電池の設計方法。
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JP2013181456A JP2015050062A (ja) | 2013-09-02 | 2013-09-02 | リチウムイオン二次電池の設計方法 |
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Publication Number | Publication Date |
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CN104881550A (zh) * | 2015-06-15 | 2015-09-02 | 清华大学 | 动力电池运行温度的自适应预测方法 |
KR101675348B1 (ko) * | 2015-11-17 | 2016-11-22 | 한국과학기술연구원 | 이차전지 시뮬레이션 방법 및 시스템 |
KR20190004469A (ko) * | 2017-07-04 | 2019-01-14 | 한국과학기술연구원 | 가상 캐소드 시뮬레이션 방법 및 이를 지원하는 전자 장치 |
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2013
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CN104881550B (zh) * | 2015-06-15 | 2018-02-16 | 清华大学 | 动力电池运行温度的自适应预测方法 |
KR101675348B1 (ko) * | 2015-11-17 | 2016-11-22 | 한국과학기술연구원 | 이차전지 시뮬레이션 방법 및 시스템 |
KR20190004469A (ko) * | 2017-07-04 | 2019-01-14 | 한국과학기술연구원 | 가상 캐소드 시뮬레이션 방법 및 이를 지원하는 전자 장치 |
KR101983599B1 (ko) | 2017-07-04 | 2019-05-29 | 한국과학기술연구원 | 가상 캐소드 시뮬레이션 방법 및 이를 지원하는 전자 장치 |
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