JP2014212018A - Fuel cell system and method - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、燃料電池に関する。 The present invention relates to a fuel cell.
従来、燃料電池の反応を促進するため、燃料電池の電解質膜の両面に配置された電極に白金(Pt)などの触媒を設ける方法が提案されている(例えば、特許文献1)。しかし、燃料電池では、触媒の表面に不純物が吸着されて触媒活性が低下してしまうという触媒被毒が発生する場合がある。触媒活性の低下は、燃料電池の発電性能を低下させる原因となる。一般に、触媒被毒による燃料電池の発電性能の低下は、触媒に吸着している不純物を除去することによって回復が可能である。 Conventionally, in order to promote the reaction of the fuel cell, a method of providing a catalyst such as platinum (Pt) on electrodes arranged on both surfaces of the electrolyte membrane of the fuel cell has been proposed (for example, Patent Document 1). However, in a fuel cell, catalyst poisoning may occur in which impurities are adsorbed on the surface of the catalyst and the catalytic activity decreases. The decrease in the catalyst activity causes a decrease in the power generation performance of the fuel cell. In general, the decrease in power generation performance of a fuel cell due to catalyst poisoning can be recovered by removing impurities adsorbed on the catalyst.
不純物により触媒が被毒されて触媒活性が低下したときに、回復制御を実施する燃料電池システムが知られている。特許文献1に記載された燃料電池システムは、(i)燃料電池スタックの特性回復処理の必要性を判断する工程と、(ii)特性回復処理を実施可能か否かについて判断する工程と、(iii)特性回復処理を行う工程と、を行う。
There is known a fuel cell system that performs recovery control when a catalyst is poisoned by impurities and its catalytic activity is reduced. The fuel cell system described in
しかし、特許文献1に記載された燃料電池システムで行う工程は、複雑であるという課題があった。また、特許文献1に記載された燃料電池システムでは、触媒の回復制御を行うための専用の工程を踏まなければならないという課題があった。
However, the process performed by the fuel cell system described in
そのほか、従来の燃料電池システムにおいては、その小型化や、低コスト化、省資源化、製造の容易化、使い勝手の向上などが望まれていた。 In addition, the conventional fuel cell system has been desired to be downsized, reduced in cost, resource-saving, easy to manufacture, and improved in usability.
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。 SUMMARY An advantage of some aspects of the invention is to solve at least a part of the problems described above, and the invention can be implemented as the following forms.
(1)本発明の一形態によれば、燃料電池システムが提供される。この燃料電池システムは、白金を含む触媒を備える燃料電池と、前記燃料電池のセル電圧を制御することによって、前記触媒の活性を回復させる電圧制御部と、前記燃料電池システムを制御する制御部と、を備え;前記制御部は、前記燃料電池をアイドル運転から間欠運転に移行することにより電圧を低下させる際の電流の変化を検知し、前記電圧制御部を制御して、前記電流の変化に応じて設定した、回復時間と回復用電圧とにしたがって前記触媒の活性を回復することができる。この形態の燃料電池システムによれば、触媒の活性を回復することを目的とした特別な工程を設けることなく、触媒の活性を回復できる。 (1) According to one aspect of the present invention, a fuel cell system is provided. The fuel cell system includes a fuel cell including a catalyst containing platinum, a voltage control unit that restores the activity of the catalyst by controlling a cell voltage of the fuel cell, and a control unit that controls the fuel cell system. The control unit detects a change in current when the voltage is lowered by shifting the fuel cell from idle operation to intermittent operation, and controls the voltage control unit to change the current. The activity of the catalyst can be recovered according to the recovery time and the recovery voltage set accordingly. According to the fuel cell system of this embodiment, the activity of the catalyst can be recovered without providing a special step for recovering the activity of the catalyst.
(2)上記形態の燃料電池システムにおいて、さらに、前記燃料電池に空気を送る空気供給手段を備え、前記制御部は、前記空気供給手段を制御して、空気を送る量を減らすことにより前記電圧の低下を行うこととしてもよい。この形態の燃料電池システムによれば、触媒の活性を回復することを目的とした特別な装置を設けることなく、触媒の活性を回復できる。 (2) In the fuel cell system of the above aspect, the fuel cell system further includes air supply means for sending air to the fuel cell, and the control unit controls the air supply means to reduce the amount of air sent. It is good also as performing fall of. According to the fuel cell system of this aspect, the activity of the catalyst can be recovered without providing a special device intended to recover the activity of the catalyst.
(3)上記形態の燃料電池システムにおいて、前記制御部は、前記電圧の降下を一定の速度で行うこととしてもよい。この形態の燃料電池システムによれば、電圧の降下速度を一定とすることにより、電流の変化量をより正確に測定することができる。このため、回復時間と回復用電圧も正確に設定できるため、触媒活性の回復をより正確に行うことができる。 (3) In the fuel cell system of the above aspect, the control unit may decrease the voltage at a constant speed. According to the fuel cell system of this embodiment, the amount of change in current can be measured more accurately by making the voltage drop rate constant. For this reason, since the recovery time and the recovery voltage can also be set accurately, the recovery of the catalyst activity can be performed more accurately.
(4)本発明の他の形態によれば、白金を含む触媒を備える燃料電池の前記触媒の活性を回復させる方法が提供される。白金を含む触媒を備える燃料電池の前記触媒の活性を回復させる方法は、前記燃料電池をアイドル運転から間欠運転に移行することにより電圧を低下させる際の電流の変化を検知する工程と、前記電流の変化に応じて設定した、回復時間と回復用電圧とにしたがって前記触媒の活性を回復する工程と、を備える。この形態の方法によれば、触媒の活性を回復することを目的とした特別な工程を設けることなく、触媒の活性を回復できる。 (4) According to another aspect of the present invention, there is provided a method for recovering the activity of the catalyst of a fuel cell including a catalyst containing platinum. A method of recovering the activity of the catalyst of a fuel cell including a catalyst containing platinum includes a step of detecting a change in current when the voltage is decreased by shifting the fuel cell from idle operation to intermittent operation, and the current Recovering the activity of the catalyst according to the recovery time and the recovery voltage set according to the change in According to the method of this aspect, the activity of the catalyst can be recovered without providing a special step aimed at recovering the activity of the catalyst.
本発明は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、燃料電池システムの制御方法、触媒被毒に起因する燃料電池の性能劣化の検出方法、それらの方法またはシステムの機能を実現するためのコンピュータプログラム、そのコンピュータプログラムを記録した記録媒体等の形態で実現することができる。 The present invention can be realized in various forms, for example, a method for controlling a fuel cell system, a method for detecting performance deterioration of a fuel cell due to catalyst poisoning, and a function of those methods or systems. The present invention can be realized in the form of a computer program for recording, a recording medium storing the computer program, and the like.
A.実施形態:
A1.燃料電池システム100の構成
図1は本発明の一実施形態としての燃料電池システム100の構成を示す概略図である。本実施形態において、燃料電池システム100は燃料電池車両に搭載されている。燃料電池システム100は、燃料電池車両の運転者からの要求に応じて、燃料電池車両の動力源となる電力を出力する。
A. Embodiment:
A1. Configuration of
燃料電池システム100は、燃料電池10と、制御部20と、カソードガス供給系30と、カソードガス排出系40と、アノードガス供給系50と、アノードガス排出系60と、を備える。なお、燃料電池システム100は、さらに、燃料電池10に冷媒を供給して、その運転温度を調整する冷媒供給系を備えるが、その図示および説明は省略する。
The
燃料電池10は、反応ガスとして水素(アノードガス)と空気(カソードガス)(「エア」とも呼ぶ)の供給を受けて発電する固体高分子形燃料電池である。燃料電池10は、複数の単セル11が積層されたスタック構造を有する。なお、燃料電池10には、反応ガスや冷媒のためのマニホールドが積層方向に沿った貫通孔として形成されているが、その図示は省略してある。
The
単セル11は、膜電極接合体5と、膜電極接合体5を狭持して反応ガスや冷媒の流路を形成するとともに、集電板としても機能する板状基材である2枚のセパレータ(図示せず)とを有する。膜電極接合体5は、電解質膜1と、電解質膜1の両面に配置された電極2,3とを有している。電解質膜1は、湿潤状態のときに良好なプロトン伝導性を示す固体高分子薄膜である。本実施形態では、電解質膜1は、イオン交換基としてスルホン酸基(−SO3H)を有している。
The
電極2,3は、いわゆる触媒インクの塗布膜として形成することができる。ここで、「触媒インク」とは、発電反応を促進させるための触媒が担持された導電性粒子と、電解質膜1を構成するのと同種又は類似のアイオノマーと、を分散させた分散液を意味する。なお、本実施形態において、触媒は、白金(Pt)を採用し、導電性粒子としては、カーボン(C)粒子を採用する。
The
制御部20は、中央処理装置と主記憶装置とを備えるマイクロコンピュータによって構成することができる。制御部20は、以下に説明するカソードガス供給系30と,カソードガス排出系40と,アノードガス供給系50と,アノードガス排出系60とを制御して、システムに対する外部からの出力要求に応じた電力を燃料電池10に発電させる。制御部20による燃料電池10の運転制御については後述する。
The
カソードガス供給系30は、カソードガス配管31と、エアコンプレッサ32と、エアフロメータ33と、開閉弁34と、圧力計測部35とを備える。カソードガス配管31は、燃料電池10のカソード側の供給用マニホールドに接続された配管である。エアコンプレッサ32は、カソードガス配管31を介して燃料電池10と接続されており、外気を取り込んで圧縮した空気を、カソードガスとして燃料電池10に供給する。
The cathode
エアフロメータ33は、エアコンプレッサ32の上流側において、エアコンプレッサ32が取り込む外気の量を計測し、制御部20に送信する。制御部20は、この計測値に基づいて、エアコンプレッサ32を駆動することにより、燃料電池10に対する空気の供給量を制御する。
The
開閉弁34は、エアコンプレッサ32と燃料電池10との間に設けられている。開閉弁34は、通常、閉じた状態であり、エアコンプレッサ32から所定の圧力を有する空気がカソードガス配管31に供給されたときに開く。圧力計測部35は、燃料電池10のカソード側の供給用マニホールドの入口近傍における空気の圧力を計測し、制御部20に出力する。
The on-off
カソードガス排出系40は、カソード排ガス配管41と、調圧弁43と、圧力計測部44とを備える。カソード排ガス配管41は、燃料電池10のカソード側の排出用マニホールドに接続された配管である。カソード排ガスは、カソード排ガス配管41を介して、燃料電池システム100の外部へと排出される。
The cathode
調圧弁43は、制御部20によって、その開度が制御されており、カソード排ガス配管41におけるカソード排ガスの圧力(燃料電池10のカソード側の背圧)を調整する。圧力計測部44は、調圧弁43の上流側に設けられており、カソード排ガスの圧力を計測し、その計測結果を制御部20に出力する。
The opening of the
アノードガス供給系50は、アノードガス配管51と、水素タンク52と、開閉弁53と、レギュレータ54と、水素供給装置55と、圧力計測部56とを備える。水素タンク52は、アノードガス配管51を介して燃料電池10のアノード側の供給用マニホールドと接続されており、タンク内に充填された水素を燃料電池10に供給する。
The anode
開閉弁53と、レギュレータ54と、水素供給装置55と、圧力計測部56とは、アノードガス配管51に、この順序で、上流側(水素タンク52側)から設けられている。開閉弁53は、制御部20からの指令により開閉し、水素タンク52から水素供給装置55の上流側への水素の流入を制御する。レギュレータ54は、水素供給装置55の上流側における水素の圧力を調整するための減圧弁であり、その開度が制御部20によって制御される。
The on-off
水素供給装置55は、例えば、電磁駆動式の開閉弁であるインジェクタによって構成することができる。圧力計測部56は、水素供給装置55の下流側の水素の圧力を計測し、制御部20に送信する。制御部20は、圧力計測部56の計測値に基づき、水素供給装置55を制御することによって、燃料電池10に供給される水素の流量を制御する。
The
アノードガス排出系60は、アノード排ガス配管61と、開閉弁66と、圧力計測部67とを備える。アノード排ガス配管61は、燃料電池10のアノード側の排出用マニホールドに接続された配管である。発電反応に用いられることのなかった未反応ガス(水素や窒素など)を含むアノード排ガスは、アノード排ガス配管61を介して、燃料電池システム100の外部へと排出される。
The anode
開閉弁66は、アノード排ガス配管61に設けられており、制御部20からの指令に応じて開閉する。アノードガス排出系60の圧力計測部67は、アノード排ガス配管61に設けられている。圧力計測部67は、燃料電池10のアノード側の排出用マニホールドの近傍において、アノード排ガスの圧力(燃料電池10のアノード側の背圧)を計測し、制御部20に出力する。
The on-off
図2は、燃料電池システム100の電気的構成を示す概略図である。燃料電池システム100は、図1の構成に加えて、二次電池81と、DC/DCコンバータ82と、DC/ACインバータ83と、電流計測部90と、セル電圧計測部91と、インピーダンス計測部92と、SOC検出部93と、を備える。
FIG. 2 is a schematic diagram showing an electrical configuration of the
燃料電池10は、直流配線DCLを介してDC/ACインバータ83に接続されており、DC/ACインバータ83は、燃料電池車両の駆動力源であるモータ200に接続されている。二次電池81は、DC/DCコンバータ82を介して、直流配線DCLに接続されている。
The
二次電池81は、燃料電池10の出力電力や、モータ200の回生電力によって充電され、燃料電池10とともに電力源として機能する。二次電池81は、例えばリチウムイオン電池で構成することができる。
The
DC/DCコンバータ82は、制御部20の指令に基づいて、燃料電池10の電流・電圧を制御するとともに、二次電池81の充・放電を制御し、直流配線DCLの電圧レベルを可変に調整する。DC/ACインバータ83は、燃料電池10と二次電池81とから得られた直流電力を交流電力へと変換し、モータ200に供給する。また、モータ200によって回生電力が発生する場合には、DC/ACインバータ83は、その回生電力を直流電力に変換する。
The DC /
電流計測部90は、直流配線DCLに接続されており、燃料電池10の出力する電流値を計測し、制御部20に出力する。セル電圧計測部91は、燃料電池10の単セル11に接続されており、単セル11の電圧(以下、「セル電圧」とも呼ぶ)を計測し、制御部20に出力する。インピーダンス計測部92は、交流インピーダンス法を利用して、単セル11の抵抗(以下、単に「セル抵抗」とも呼ぶ)を計測する。
The
SOC検出部93は二次電池81に接続されている。SOC検出部93は、二次電池81の充電状態であるSOC(State of Charge)を検出し、制御部20に出力する。ここで、二次電池81のSOCとは、二次電池81の充電容量に対する二次電池81の充電残量(蓄電量)の比率を意味する。SOC検出部93は、二次電池81の温度や電力、電流を計測することにより、二次電池81のSOCを検出する。制御部20は、SOC検出部93の検出値に基づいて、二次電池81のSOCが、基準値を中心とする所定の範囲(二次電池81の劣化を抑制できる限界範囲)内に収まるように、二次電池81の充・放電を制御する。
The
A2.燃料電池10の運転制御:
図3は、制御部20が実行する燃料電池10の運転制御の制御手順を示すフローチャートである。ステップS10では、制御部20は、運転者によるアクセル操作等の運転操作に基づき、燃料電池システム100に対する出力要求を決定する。ステップS20では、制御部20は、出力要求に応じて燃料電池10の出力を制御する通常出力制御を実行する。
A2. Operation control of the fuel cell 10:
FIG. 3 is a flowchart showing a control procedure of operation control of the
図4は、ステップS20における燃料電池10の通常出力制御を説明するための説明図である。図4には、燃料電池10の電流−電力特性(I−P特性)を示すグラフGI-Pと、電流−電圧特性(I−V特性)を示すグラフGI-Vとを、左右の縦軸をそれぞれ電圧および電力とし、横軸を電流として示してある。
FIG. 4 is an explanatory diagram for explaining the normal output control of the
通常、燃料電池のI−P特性は、上に凸の曲線グラフとして表される(グラフGI-P)。また、燃料電池のI−V特性は、電流の増大に従って、電圧がなだらかに低下する横S字状の曲線グラフとして表される(グラフGI-V)。制御部20は、燃料電池10についてのI−P特性およびI−V特性を表す情報を、燃料電池10の制御用情報として予め記憶しており、その制御用情報を参照して、燃料電池10の電流・電圧の指令値を取得する。
Usually, the I-P characteristic of a fuel cell is expressed as an upwardly convex curve graph (graph G IP ). Further, the IV characteristic of the fuel cell is represented as a horizontal S-shaped curve graph in which the voltage gradually decreases as the current increases (graph G IV ). The
なお、燃料電池10のI−P特性およびI−V特性は、燃料電池10の運転温度など、その運転状態に応じて変化する。そのため、制御部20は、それらの運転状態ごとの制御用情報を予め記憶しており、現在の燃料電池10の運転状態に応じて、適宜、制御用情報を選択して用いることが好ましい。
It should be noted that the IP characteristic and the IV characteristic of the
制御部20は、ステップS10で取得した出力要求に応じて、燃料電池10が出力すべき電力(目標電力Pt)を決定する。そして、燃料電池10のI−P特性(グラフGI-P)に基づいて、目標電力Ptに対して燃料電池10が出力すべき電流の目標値(目標電流It)を取得する。さらに、制御部20は、燃料電池10のI−V特性(グラフGI-V)に基づいて、目標電流Itを出力するために必要な燃料電池10の電圧の目標値(目標電圧Vt)を取得する。
The
制御部20は、DC/DCコンバータ82を制御して、目標電圧Vtを燃料電池10に出力させる。これにより、燃料電池10に目標電流Itを出力させることができる。なお、燃料電池10の電圧が目標電圧Vtに到達するまでの間の不足電力は、二次電池81からの出力電力によって補償される。制御部20は、燃料電池システム100の運転が終了するまで、ステップS10,S20の運転制御を繰り返す(ステップS40)。
The
ところで、燃料電池10では、その運転中に、触媒被毒が発生する場合がある。「触媒被毒」とは、電解質膜1や電極2,3に含まれるアイオノマーが分解したイオンであるHSO4 -やSO4 2-が、不純物として触媒表面に吸着し、触媒活性が低下してしまう現象をいう。触媒被毒が著しく蓄積されると、燃料電池10の発電性能が低下してしまう原因となる。そこで、制御部20は、所定の実行タイミングに到達したときに、触媒の活性を回復する性能回復処理を行う(ステップS30)。
Incidentally, in the
A3.性能回復処理(ステップS30):
図5は、性能回復処理(ステップS30)の処理手順を示すフローチャートである。制御部20は、燃料電池10をアイドル運転から間欠運転に移行するとき、制御部20は、性能回復処理(ステップS30)を開始する。
A3. Performance recovery process (step S30):
FIG. 5 is a flowchart showing the processing procedure of the performance recovery process (step S30). When the
「アイドル運転」とは、燃料電池10へのモータ200などからの出力要求がない状態であり、かつ、燃料電池10から補機などへの出力を取り出している状態をいう。なお、モータ200などからの出力要求がない状態とは、例えば、アクセルオフの状態をいう。補機とは、燃料電池10を稼動させるために燃料電池10以外に必要な周辺機器をいう。補機としては、例えば、エアコンプレッサ32が挙げられる。また、「間欠運転」とは、燃料電池10から出力を取り出していない状態をいう。
“Idle operation” refers to a state where there is no output request from the
図6は、燃料電池10をアイドル運転から間欠運転にするときのエア流量と、燃料電池10のセル電圧と、電流密度との変化を示す図である。図6の横軸は時間軸であり、縦軸は、上から順にエア流量、セル電圧、電流密度を示す。
FIG. 6 is a diagram showing changes in the air flow rate, the cell voltage of the
時間軸において破線L1より前は、燃料電池10のアイドル運転時のエア流量と、セル電圧と、電流密度とを示す。時間軸において破線L2より後は、燃料電池10の間欠運転時のエア流量と、セル電圧と、電流密度とを示す。時間軸において破線L1から破線L2との間は、燃料電池10をアイドル運転から間欠運転への移行時のエア流量と、セル電圧と、電流密度とを示す。
Before the broken line L1 on the time axis, the air flow rate, the cell voltage, and the current density during idle operation of the
本実施形態において、燃料電池10をアイドル運転から間欠運転にする時とは、運転者が、ドライブモードからパーキングモードにシフトするとの出力要求を制御部20が受信した場合である。「ドライブモード」とは、制御部20が、燃料電池車両の運転者によるアクセル操作等の運転操作に基づき、燃料電池システム100に対する出力要求を受け付ける状態をいう。「パーキングモード」とは、制御部20が、燃料電池車両の運転者によるアクセル操作等の運転操作に基づき、燃料電池システム100に対する出力要求を受け付けない状態をいう。
In the present embodiment, the time when the
ドライブモードからパーキングモードにシフトするとの出力要求を制御部20が受信した場合、制御部20は、エアコンプレッサ32と開閉弁34とを制御することにより、エアフロメータ33がエア流量を0と判断するまで、エア流量を低下させる。
When the
エア流量が低下すると、単セル11あたりのセル電圧は低下していく。これは、エア流量の低下によりカソードガスが燃料電池10に供給されなくなるためである。なお、エア流量が0とエアフロメータ33が判断した時点でセル電圧、電流密度がともに0とならない理由は、燃料電池10内にカソードガスが未だ存在するためである。このため、エア流量がエアフロメータ33により0と判断されてから所定のタイムラグの後、セル電圧と電流密度とは0となる。燃料電池10の間欠運転時において(破線L2以降)、エア流量、セル電圧、電流密度は、いずれも0となる。
As the air flow rate decreases, the cell voltage per
図6の電流密度において、電流密度CD1は触媒被毒が少ない状態の電流密度を示し、電流密度CD2は触媒被毒が多い状態の電流密度を示している。触媒被毒が少ない状態は、例えば、燃料電池システム100が工場より出荷された直後の状態や、燃料電池システム100が長期間可動していない状態である。一方、触媒被毒が多い状態は、例えば、燃料電池システム100が長時間稼動している状態や、エアに不純物を多く含む地域(都市圏など)を走行している状態である。
In the current density of FIG. 6, the current density CD1 indicates a current density in a state where the catalyst poisoning is low, and the current density CD2 indicates a current density in a state where the catalyst poisoning is high. The state where the catalyst poisoning is low is, for example, a state immediately after the
本発明の発明者らは、触媒被毒が多い状態の電流密度CD2において、特徴的なピークPが出現することを見出した。また、本発明の発明者らは、電流密度CD2と電流密度CD1とが形成する面積Sと、触媒の被毒量とに相関関係があることを見出した。 The inventors of the present invention have found that a characteristic peak P appears in the current density CD2 in a state where the catalyst poisoning is large. The inventors of the present invention have also found that there is a correlation between the area S formed by the current density CD2 and the current density CD1 and the poisoning amount of the catalyst.
図7は、面積Sと触媒活性との関係を表す図である。図7の横軸は、触媒の活性を示し、図7の縦軸は、電流密度CD2―電流密度CD1の面積Sを示す。触媒活性は、最もよい状態を1としている。また、面積Sは、下記の式により算出できる。 FIG. 7 is a diagram showing the relationship between the area S and the catalyst activity. The horizontal axis of FIG. 7 shows the activity of the catalyst, and the vertical axis of FIG. 7 shows the area S of current density CD2−current density CD1. The best catalytic activity is 1. The area S can be calculated by the following formula.
S=∫{f(CD2)−f(CD1)}dt
なお、積分の始期は、アイドル運転から間欠運転時への転換時であり、積分の終期は、間欠運転への転換が完了したときである。アイドル運転から間欠運転時への転換時は、ドライブモードからパーキングモードにシフトするとの出力要求を制御部20が受信した時である。間欠運転への転換が完了したときは、セル電圧が0となったときである。
S = ∫ {f (CD2) −f (CD1)} dt
The start of integration is when the operation is switched from idle operation to intermittent operation, and the end of integration is when the conversion to intermittent operation is completed. The transition from the idle operation to the intermittent operation is when the
面積Sが大きくなるほど、触媒の活性が低下することを、図7は示している。つまり、面積Sが大きくなるほど、触媒の被毒量が増加することを、図7は示している。 FIG. 7 shows that the activity of the catalyst decreases as the area S increases. That is, FIG. 7 shows that the poisoning amount of the catalyst increases as the area S increases.
図8は、異なる電位における保持時間と被毒回復量の関係を表す図である。図8の横軸は、セル電圧を各電圧に保持した時間(h)を示し、図8の縦軸は、触媒活性を示す。この触媒活性は、セル電圧を0.9Vとした場合の触媒活性を示す。 FIG. 8 is a diagram showing the relationship between holding time and poisoning recovery amount at different potentials. The horizontal axis in FIG. 8 indicates the time (h) during which the cell voltage is held at each voltage, and the vertical axis in FIG. 8 indicates the catalyst activity. This catalytic activity indicates the catalytic activity when the cell voltage is 0.9V.
曲線L10は、セル電圧を−0.2Vとしたときの触媒活性を示す。曲線L20は、セル電圧を0.1Vとしたときの触媒活性を示す。曲線L30は、セル電圧を0.95Vとしたときの触媒活性を示す。なお、セル電圧は、制御部20がDC/DCコンバータ82を制御して、単セル11に電圧を掛ける。この際、電気は二次電池81から放電される。また、回復電圧Vが−(マイナス)の場合は、電圧の高低さが反対となるように制御部20がDC/DCコンバータ82を制御している。
Curve L10 shows the catalytic activity when the cell voltage is -0.2V. Curve L20 shows the catalytic activity when the cell voltage is 0.1V. Curve L30 shows the catalytic activity when the cell voltage is 0.95V. The cell voltage is applied to the
図8は、セル電圧により触媒活性の回復量が異なることを示している。また、触媒活性の回復量は、セル電圧を−0.2Vとした場合が最も大きく、セル電圧を0.1Vとした場合が次に大きく、セル電圧を0.95Vとした場合が最も小さいことを、図8は示している。 FIG. 8 shows that the recovery amount of the catalyst activity varies depending on the cell voltage. In addition, the recovery amount of the catalyst activity is the largest when the cell voltage is −0.2V, the second largest when the cell voltage is 0.1V, and the smallest when the cell voltage is 0.95V. FIG. 8 shows this.
図9は、異なるセル電圧における被毒回復量の差を示す図である。図9の横軸は、セル電圧を示し、図9の縦軸は、セル電圧が0.9Vのときの触媒活性を示している。図9の結果は、各セル電圧で8時間保持した場合の触媒活性の回復量を示す。なお、試験開始時の触媒活性は0.022であった。 FIG. 9 is a diagram showing a difference in poisoning recovery amount at different cell voltages. The horizontal axis of FIG. 9 shows the cell voltage, and the vertical axis of FIG. 9 shows the catalytic activity when the cell voltage is 0.9V. The result of FIG. 9 shows the recovery amount of the catalyst activity when held at each cell voltage for 8 hours. The catalyst activity at the start of the test was 0.022.
図9は、セル電圧を0.2V以上で保持した場合に比べ、セル電圧を0.2V以下で保持した場合に、触媒活性の回復量が高いことを示している。 FIG. 9 shows that the recovery amount of the catalyst activity is higher when the cell voltage is held at 0.2 V or lower than when the cell voltage is held at 0.2 V or higher.
図10は、保持時間と触媒活性回復率との関係の一例を示す図である。図10の横軸は、セル電圧を0.05Vで保持した時間を示し、図10の縦軸は、触媒活性の回復率を示している。なお、最も高い触媒活性は、0.036であり、試験開始時の触媒活性は0.022である。図10は、保持時間の常用対数値と触媒活性回復率とは相関関係があることを示している。 FIG. 10 is a diagram illustrating an example of the relationship between the retention time and the catalyst activity recovery rate. The horizontal axis in FIG. 10 indicates the time during which the cell voltage is held at 0.05 V, and the vertical axis in FIG. 10 indicates the recovery rate of the catalyst activity. The highest catalytic activity is 0.036, and the catalytic activity at the start of the test is 0.022. FIG. 10 shows that there is a correlation between the common logarithm value of the retention time and the catalyst activity recovery rate.
ステップS100(図5)では、制御部20は、燃料電池10をアイドル運転から間欠運転に移行する際の電流密度の変異から、面積Sの有無および面積Sの大きさを判断する。また、面積Sの大きさより、制御部20は触媒の被毒量を推定する。なお、制御部20は、面積Sと触媒の被毒量の関係(図7参照)を示すデータDT1を有している。このため、制御部20は、データDT1と面積Sより触媒の被毒量を推定できる。
In step S100 (FIG. 5), the
面積Sの有無および面積Sの大きさの判断は、燃料電池10をアイドル運転から間欠運転に移行する際の電流密度の変異から行う。電流密度の変異は、セル電圧の低下により起こる。このため、触媒の活性回復を目的とした新たな工程を設けることなく、触媒活性の回復が必要か否かについて判断できる。
The presence / absence of the area S and the size of the area S are determined from the variation in current density when the
また、セル電圧の低下は、制御部20がエアコンプレッサ32と開閉弁34とを制御してエア流量を減らすことにより起こる。通常、エアコンプレッサ32と開閉弁34とは、燃料電池システムに設けられている。このため、触媒の活性回復を目的とした特別な装置を設けることなく、触媒活性の回復が必要か否かについて判断できる。
Further, the cell voltage is lowered by the
エア流量を減らす際、制御部20は、セル電圧の降下速度が常に一定となるように、エアコンプレッサ32と開閉弁34とを制御する。こうすることにより、アニオン被毒の程度が同じであれば、電流密度の変化は同じ変化の仕方をする。このため、アニオン被毒の程度が電流密度に正確に反映されるため、面積Sの大きさをより正確に判断でき、その結果、後述する回復電圧Vおよび保持時間Tを、より正確に設定できる。
When reducing the air flow rate, the
図5のステップS105では、制御部20は、触媒の被毒量の有無を判断する。面積Sが所定の値以上であると制御部20が判断した場合、ステップS110に進む。一方、面積Sが所定の値未満であると制御部20が判断した場合、フローは終了する。
In step S105 of FIG. 5, the
ステップS110では、制御部20は、面積Sから回復電圧Vおよび保持時間Tを設定する。なお、制御部20は、異なるセル電圧における保持時間とアニオン被毒回復量の関係(図8参照)を示すデータDT2を有している。このため、制御部20は、データDT2と面積Sから、回復電圧Vおよび保持時間Tを設定できる。
In step S110, the
回復電圧は低いほうが触媒活性の回復量は大きいことを図8は示している。しかし、回復電圧を低くすると、触媒であるPtの溶解がおこり、その結果、触媒活性が低下する。このため、本実施形態において、触媒の活性が最大活性の80%未満の場合、回復電圧は0.05Vで行う。一方、触媒の活性が最大活性の80%以上の場合は、回復電圧は0.1Vで行う。こうすることにより、触媒の溶解による触媒活性の低下を抑制しつつ、必要な分だけ触媒の活性を回復させることができる。 FIG. 8 shows that the lower the recovery voltage, the larger the recovery amount of the catalyst activity. However, when the recovery voltage is lowered, the catalyst Pt is dissolved, and as a result, the catalytic activity is lowered. For this reason, in this embodiment, when the activity of the catalyst is less than 80% of the maximum activity, the recovery voltage is 0.05V. On the other hand, when the activity of the catalyst is 80% or more of the maximum activity, the recovery voltage is 0.1V. By doing so, it is possible to recover the activity of the catalyst by a necessary amount while suppressing a decrease in the catalyst activity due to the dissolution of the catalyst.
本実施形態において、保持時間は、決定した回復電圧で触媒の活性が最大活性の90%となる時間とする。例えば、触媒の推定活性が最大活性の60%の場合、制御部20は回復電圧を0.05Vとし、保持時間を100分とする。
In the present embodiment, the holding time is a time at which the activity of the catalyst becomes 90% of the maximum activity at the determined recovery voltage. For example, when the estimated activity of the catalyst is 60% of the maximum activity, the
ステップS120では、アニオン被毒回復処理を実施する。具体的には、保持時間Tの間、セル電圧を回復電圧Vとなるように、制御部20がDC/DCコンバータ82を制御することにより、アニオン被毒回復処理を実施する。保持時間Tの経過後、制御部20は、セル電圧の制御を停止する。
In step S120, an anion poisoning recovery process is performed. Specifically, during the holding time T, the
次に、パーキングモードからドライブモードにシフトするとの出力要求を制御部20が受信した場合(ステップS130)、つまり、間欠運転からアイドル運転となった場合、制御部20は、ステップS100で確認した面積SとデータDT2(異なるセル電圧における保持時間とアニオン被毒回復量の関係(図8参照)を示すデータ)より、触媒活性の回復量ΔI1の推定を行う(ステップS140)。なお、保持時間Tの経過前に、パーキングモードからドライブモードにシフトするとの出力要求を制御部20が受信した場合、セル電圧が回復電圧Vに保持できた時間から触媒活性の回復量の推定ΔI1を、データDT2を参照して行う(ステップS140)。
Next, when the
ステップS150では、制御部20は、アイドル運転時の電流密度を測定する。アイドル運転時の電流密度を測定することにより、アニオン被毒回復後の触媒活性を測定できる。
In step S150, the
ステップS160では、制御部20は、ステップS150で測定した実際の触媒活性とステップS100以前のアイドル運転時の電流密度との差である触媒活性の回復量ΔI2を算出する。その後、触媒活性の回復量ΔI2が、ステップS130で推定した触媒活性の回復量ΔI1と同じまたは誤差σの範囲内か、そうではないかについて、制御部20が判断する。
In step S160, the
触媒活性の回復量ΔI2が、ステップS130で推定した触媒活性の回復量ΔI1と同じまたは誤差σの範囲内の場合(ステップS160:YES)、フローは終了する。一方、触媒活性の回復量ΔI2が、ステップS130で推定した触媒活性の回復量ΔI1と同じではなく、かつ、誤差σの範囲内でもない場合(ステップS160:NO)、制御部20は、面積Sと触媒の被毒量の関係(図7参照)を示すデータDT1を修正した後、フローは終了する。
If the recovery amount ΔI2 of the catalyst activity is the same as the recovery amount ΔI1 of the catalyst activity estimated in step S130 or is within the error σ (step S160: YES), the flow ends. On the other hand, when the recovery amount ΔI2 of the catalyst activity is not the same as the recovery amount ΔI1 of the catalyst activity estimated in step S130 and is not within the error σ (step S160: NO), the
このようにすることにより、触媒の活性回復を目的とした新たな工程を設けることなく、触媒活性の回復が必要か否かについて判断できる。また、触媒の活性回復を目的とした特別な装置を設けることなく、触媒活性の回復が必要か否かについて判断できる。 By doing in this way, it can be judged whether restoration of catalyst activity is required, without providing a new process aiming at restoration of catalyst activity. Further, it is possible to determine whether or not it is necessary to restore the catalyst activity without providing a special device for the purpose of restoring the activity of the catalyst.
そして、エア流量を減らす際、制御部20は、セル電圧の降下速度が一定となるように、エアコンプレッサ32と開閉弁34とを制御することにより、より正確に電流の変異を測定できる。より正確に電流の変異を測定できることにより、面積Sの大きさをより正確に判断できるため、後述する回復電圧Vおよび保持時間Tを、より正確に設定できる。
When the air flow rate is reduced, the
また、燃料電池システムは、面積Sと触媒の被毒量の関係(図7参照)を示すデータDT1を適宜修正することにより、現状に対応した形態での触媒活性の回復が可能となる。 In addition, the fuel cell system can recover the catalyst activity in a form corresponding to the current situation by appropriately modifying the data DT1 indicating the relationship between the area S and the poisoning amount of the catalyst (see FIG. 7).
アイドル運転時の電流密度だけでは、触媒活性の低下が何に由来するかの特定ができなかった。しかし、面積Sからアニオン被毒量を正しく推定することにより、触媒活性の回復を必要なときに、必要な量だけ行うことができる。 Only the current density during idling could not identify what caused the decrease in catalyst activity. However, by correctly estimating the anion poisoning amount from the area S, it is possible to perform the necessary amount only when the recovery of the catalytic activity is necessary.
なお、本実施形態における「DC/DCコンバータ82」は、課題を解決するための手段における「電圧制御部」に相当する。「エアコンプレッサ32および開閉弁34」は、空気供給手段」に相当する。
The “DC /
B.変形例:
なお、この発明は上記の実施形態や実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば次のような変形も可能である。
B. Variations:
The present invention is not limited to the above-described embodiments and embodiments, and can be implemented in various modes without departing from the gist thereof. For example, the following modifications are possible.
B1.変形例1:
本実施形態においては、アイドル運転から間欠運転に移行することによりセル電圧を降下させる方法として、エアコンプレッサ32と開閉弁34を制御して、空気を送る量を減らす方法を用いた。しかし、本発明はこれに限定されない。アイドル運転から間欠運転に移行することによりセル電圧を降下させる方法として、アノードガスを制御してセル電圧を降下させてもよい。
B1. Modification 1:
In the present embodiment, as a method of decreasing the cell voltage by shifting from idle operation to intermittent operation, a method of controlling the
B2.変形例2:
本実施形態において、セル電圧の降下速度を一定としたが、本発明はこれにかぎられない。面積Sが判断できる方法であれば、セル電圧の降下速度はばらついてもよい。
B2. Modification 2:
In the present embodiment, the cell voltage drop rate is constant, but the present invention is not limited to this. As long as the area S can be determined, the cell voltage drop rate may vary.
B3.変形例3:
本実施形態において、触媒活性の回復量ΔI2が、ステップS130で推定した触媒活性の回復量ΔI1と同じではなく、かつ、誤差σの範囲内でもない場合(ステップS160:NO)、制御部20は、面積Sと触媒の被毒量の関係(図7参照)を示すデータDT1を修正する。しかし、本発明は、これに限られない。触媒活性の回復量ΔI2が、ステップS130で推定した触媒活性の回復量ΔI1と同じではなく、かつ、誤差σの範囲内でもない場合(ステップS160:NO)においても、面積Sと触媒の被毒量の関係(図7参照)を示すデータDT1を修正しなくてもよく、異なるセル電圧における保持時間とアニオン被毒回復量の関係(図8参照)を示すデータDT2を修正してもよい。
B3. Modification 3:
In the present embodiment, when the recovery amount ΔI2 of the catalyst activity is not the same as the recovery amount ΔI1 of the catalyst activity estimated in step S130 and is not within the range of the error σ (step S160: NO), the
本発明は、上述の実施形態や変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。 The present invention is not limited to the above-described embodiments and modifications, and can be realized with various configurations without departing from the spirit thereof. For example, the technical features in the embodiments and the modifications corresponding to the technical features in each embodiment described in the summary section of the invention are to solve some or all of the above-described problems, or In order to achieve part or all of the effects, replacement or combination can be performed as appropriate. Further, if the technical feature is not described as essential in the present specification, it can be deleted as appropriate.
1…電解質膜
2…電極
3…電極
5…膜電極接合体
10…燃料電池
11…単セル
20…制御部
30…カソードガス供給系
31…カソードガス配管
32…エアコンプレッサ
33…エアフロメータ
34…開閉弁
35…圧力計測部
40…カソードガス排出系
41…カソード排ガス配管
43…調圧弁
44…圧力計測部
50…アノードガス供給系
51…アノードガス配管
52…水素タンク
53…開閉弁
54…レギュレータ
55…水素供給装置
56…圧力計測部
60…アノードガス排出系
61…アノード排ガス配管
66…開閉弁
67…圧力計測部
81…二次電池
90…電流計測部
91…セル電圧計測部
92…インピーダンス計測部
100…燃料電池システム
200…モータ
P…ピーク
S…面積
V…回復電圧
T…保持時間
L1…破線
ΔI1…回復量
L2…破線
ΔI2…回復量
Pt…目標電力
It…目標電流
Vt…目標電圧
GI…グラフ
L10…曲線
L20…曲線
L30…曲線
CD1…電流密度
CD2…電流密度
DT1…データ
DT2…データ
DESCRIPTION OF
Claims (4)
白金を含む触媒を備える燃料電池と、
前記燃料電池のセル電圧を制御することによって、前記触媒の活性を回復させる電圧制御部と、
前記燃料電池システムを制御する制御部と、を備え、
前記制御部は、
前記燃料電池をアイドル運転から間欠運転に移行することにより電圧を低下させる際の電流の変化を検知し、
前記電圧制御部を制御して、前記電流の変化に応じて設定した、回復時間と回復用電圧とにしたがって前記触媒の活性を回復することができる、燃料電池システム。 A fuel cell system,
A fuel cell comprising a catalyst comprising platinum;
A voltage controller that restores the activity of the catalyst by controlling a cell voltage of the fuel cell;
A control unit for controlling the fuel cell system,
The controller is
Detecting a change in current when lowering the voltage by shifting the fuel cell from idle operation to intermittent operation,
A fuel cell system capable of recovering the activity of the catalyst in accordance with a recovery time and a recovery voltage set according to a change in the current by controlling the voltage control unit.
さらに、前記燃料電池に空気を送る空気供給手段を備え、
前記制御部は、前記空気供給手段を制御して、空気を送る量を減らすことにより前記電圧の低下を行う、燃料電池システム。 The fuel cell system according to claim 1,
Furthermore, an air supply means for sending air to the fuel cell is provided,
The said control part controls the said air supply means, The fuel cell system which reduces the said voltage by reducing the quantity which sends air.
前記制御部は、前記電圧の降下を一定の速度で行う、燃料電池システム。 The fuel cell system according to any one of claims 1 to 2, wherein
The said control part is a fuel cell system which performs the fall of the said voltage at a fixed speed | rate.
前記燃料電池をアイドル運転から間欠運転に移行することにより電圧を低下させる際の電流の変化を検知する工程と、
前記電流の変化に応じて設定した、回復時間と回復用電圧とにしたがって前記触媒の活性を回復する工程と、を備える方法。 A method for recovering the activity of a catalyst of a fuel cell comprising a catalyst comprising platinum,
Detecting a change in current when the voltage is decreased by shifting the fuel cell from idle operation to intermittent operation;
Recovering the activity of the catalyst according to a recovery time and a recovery voltage set according to the change in the current.
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